JP2003077512A - メタノール直接型燃料電池の運転方法 - Google Patents
メタノール直接型燃料電池の運転方法Info
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- JP2003077512A JP2003077512A JP2001269072A JP2001269072A JP2003077512A JP 2003077512 A JP2003077512 A JP 2003077512A JP 2001269072 A JP2001269072 A JP 2001269072A JP 2001269072 A JP2001269072 A JP 2001269072A JP 2003077512 A JP2003077512 A JP 2003077512A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【課題】電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸系イ
オン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が配さ
れたセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に供給
し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を行う
燃料電池において、より高い出力密度が得られる運転方
法を提供する。 【解決手段】発電開始の際に、負極へのメタノール水溶
液の供給を先に開始し、その後、正極への酸化ガス供給
を開始することを特徴とするメタノール直接型燃料電池
の運転方法。
オン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が配さ
れたセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に供給
し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を行う
燃料電池において、より高い出力密度が得られる運転方
法を提供する。 【解決手段】発電開始の際に、負極へのメタノール水溶
液の供給を先に開始し、その後、正極への酸化ガス供給
を開始することを特徴とするメタノール直接型燃料電池
の運転方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料であるメタノ
ール水溶液を負極で直接供給しながら発電を行うメタノ
ール直接型燃料電池に関するものである。
ール水溶液を負極で直接供給しながら発電を行うメタノ
ール直接型燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池はイオンの通路を形成する電解
質の両端にそれぞれ負極、正極と称される１対の電極を
備えたものを基本構造とし、燃料あるいは酸化ガスを流
通させるためのチャンネルが形成されたセパレータで挟
持することで１つのセルが形成される。
質の両端にそれぞれ負極、正極と称される１対の電極を
備えたものを基本構造とし、燃料あるいは酸化ガスを流
通させるためのチャンネルが形成されたセパレータで挟
持することで１つのセルが形成される。
【０００３】従来、燃料電池としては固体電解質型、溶
融炭酸塩型、リン酸型などが知られているが、特に近年
は電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸系の膜を使
用した燃料電池（固体高分子型燃料電池）が、常温動作
が可能で高い出力密度が得られることから、次世代の自
動車の動力源や家庭用コージェネレーションシステム等
の小型小容量電源として最も適していると考えられ、盛
んに研究開発が行われている。
融炭酸塩型、リン酸型などが知られているが、特に近年
は電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸系の膜を使
用した燃料電池（固体高分子型燃料電池）が、常温動作
が可能で高い出力密度が得られることから、次世代の自
動車の動力源や家庭用コージェネレーションシステム等
の小型小容量電源として最も適していると考えられ、盛
んに研究開発が行われている。
【０００４】この固体高分子型燃料電池は燃料に水素を
用いたものが主流である。しかし、純水素を燃料に用い
る場合は高圧ボンベや液化水素ボンベ、水素貯蔵合金等
により貯蔵することになるが、いずれの場合も安全性や
コスト、エネルギー密度の問題から実用化には問題が残
る。一方、メタノールやガソリンを貯蔵しそれらを改質
して水素を取り出す場合は、改質器が必要となるため装
置が複雑になる上、高温での反応に対する安全性の問題
や触媒寿命、始動時間の短縮など、やはり実用化には解
決すべき問題が多い。
用いたものが主流である。しかし、純水素を燃料に用い
る場合は高圧ボンベや液化水素ボンベ、水素貯蔵合金等
により貯蔵することになるが、いずれの場合も安全性や
コスト、エネルギー密度の問題から実用化には問題が残
る。一方、メタノールやガソリンを貯蔵しそれらを改質
して水素を取り出す場合は、改質器が必要となるため装
置が複雑になる上、高温での反応に対する安全性の問題
や触媒寿命、始動時間の短縮など、やはり実用化には解
決すべき問題が多い。
【０００５】そこで簡便な装置で発電が行え、取り扱い
が容易で重量的にも体積的にもエネルギー密度が高いメ
タノールを燃料とし、直接的に負極で電気化学的に酸化
して電流を取り出すメタノール直接型燃料電池が注目さ
れてきた。
が容易で重量的にも体積的にもエネルギー密度が高いメ
タノールを燃料とし、直接的に負極で電気化学的に酸化
して電流を取り出すメタノール直接型燃料電池が注目さ
れてきた。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】メタノール直接型燃料
電池は上記のような利点を持つ反面、水素を燃料に用い
る場合と比較して出力密度が低いため、電源として同じ
出力を得るためには電極面積を大きくする必要があり、
特に燃料電池が実用化されるために最も大きな課題とさ
れるコストの面で大きく不利である。よって現在、メタ
ノール直接型燃料電池においては、出力密度の向上が第
一の課題となっている。本発明の目的は、メタノール直
接型燃料電池において、より高い出力密度が得られる運
転方法を提供することである。
電池は上記のような利点を持つ反面、水素を燃料に用い
る場合と比較して出力密度が低いため、電源として同じ
出力を得るためには電極面積を大きくする必要があり、
特に燃料電池が実用化されるために最も大きな課題とさ
れるコストの面で大きく不利である。よって現在、メタ
ノール直接型燃料電池においては、出力密度の向上が第
一の課題となっている。本発明の目的は、メタノール直
接型燃料電池において、より高い出力密度が得られる運
転方法を提供することである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意研究す
ることにより、メタノール直接型燃料電池で発電を行う
際に、より高い出力密度が得られる運転方法を見出し、
本発明に到達した。即ち本発明は、（１）電解質にパー
フルオロカーボンスルホン酸系イオン交換膜を用い、該
交換膜の両側に負極と正極が配されたセルを備え、燃料
のメタノール水溶液を負極に供給し、酸化ガスを正極に
供給することによって発電を行う燃料電池において、発
電開始の際に、負極へのメタノール水溶液の供給を先に
開始し、その後、正極への酸化ガス供給を開始すること
を特徴とするメタノール直接型燃料電池の運転方法、
（２）電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸系イオ
ン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が配され
たセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に供給
し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を行う
燃料電池において、メタノール水溶液を燃料に用いる発
電の前に一時的に水素を燃料に用いて発電を行うことを
特徴とするメタノール直接型燃料電池の運転方法、
（３）電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸系イオ
ン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が配され
たセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に供給
し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を行う
燃料電池において、発電運転の一時休止中に負極流路内
に燃料または水を存在させることを特徴とするメタノー
ル直接型燃料電池の運転方法、に関するものである。
ることにより、メタノール直接型燃料電池で発電を行う
際に、より高い出力密度が得られる運転方法を見出し、
本発明に到達した。即ち本発明は、（１）電解質にパー
フルオロカーボンスルホン酸系イオン交換膜を用い、該
交換膜の両側に負極と正極が配されたセルを備え、燃料
のメタノール水溶液を負極に供給し、酸化ガスを正極に
供給することによって発電を行う燃料電池において、発
電開始の際に、負極へのメタノール水溶液の供給を先に
開始し、その後、正極への酸化ガス供給を開始すること
を特徴とするメタノール直接型燃料電池の運転方法、
（２）電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸系イオ
ン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が配され
たセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に供給
し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を行う
燃料電池において、メタノール水溶液を燃料に用いる発
電の前に一時的に水素を燃料に用いて発電を行うことを
特徴とするメタノール直接型燃料電池の運転方法、
（３）電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸系イオ
ン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が配され
たセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に供給
し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を行う
燃料電池において、発電運転の一時休止中に負極流路内
に燃料または水を存在させることを特徴とするメタノー
ル直接型燃料電池の運転方法、に関するものである。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明で用いる燃料電池は、電解
質にパーフルオロカーボンスルホン酸系のイオン交換膜
を用いた、メタノール直接型用途の固体高分子型燃料電
池である。該燃料電池は該イオン交換膜の両側に負極と
正極が配されたセルを備え、燃料のメタノール水溶液を
負極に供給し、酸化ガスを正極に供給して発電を行う。
酸化ガスは負極で生成したＨ+を酸化するための酸素を
供給できるものであれば特に制限はないが、分子状酸素
を含むものが好ましく、空気を用いることが経済的に有
利である。この時、負極では、以下の反応が進行する。 CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e- 負極で生成したH+はイオン交換膜中を移動して正極に到
達し、正極に供給される酸素と以下のように反応する。 O2 + 4H+ + 4e- → 2H2O また、イオン交換膜は、負極に供給されるメタノール水
溶液中のH2Oによって保湿され、イオン導伝性が保持さ
れる。
質にパーフルオロカーボンスルホン酸系のイオン交換膜
を用いた、メタノール直接型用途の固体高分子型燃料電
池である。該燃料電池は該イオン交換膜の両側に負極と
正極が配されたセルを備え、燃料のメタノール水溶液を
負極に供給し、酸化ガスを正極に供給して発電を行う。
酸化ガスは負極で生成したＨ+を酸化するための酸素を
供給できるものであれば特に制限はないが、分子状酸素
を含むものが好ましく、空気を用いることが経済的に有
利である。この時、負極では、以下の反応が進行する。 CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e- 負極で生成したH+はイオン交換膜中を移動して正極に到
達し、正極に供給される酸素と以下のように反応する。 O2 + 4H+ + 4e- → 2H2O また、イオン交換膜は、負極に供給されるメタノール水
溶液中のH2Oによって保湿され、イオン導伝性が保持さ
れる。
【０００９】本発明の第１の実施形態では、本燃料電池
にて発電を開始する際(起動時)のメタノール水溶液と酸
化ガスの供給を開始する順について、負極へのメタノー
ル水溶液の供給を先に開始する。この場合、逆の順で供
給を開始した場合よりも2倍程度の出力密度が得られ
る。この際、燃料の供給開始から酸化ガスの供給開始ま
での時間差が数分程度でも充分な効果が得られるが、望
ましくは10分以上とった方が高い効果が得られる。
にて発電を開始する際(起動時)のメタノール水溶液と酸
化ガスの供給を開始する順について、負極へのメタノー
ル水溶液の供給を先に開始する。この場合、逆の順で供
給を開始した場合よりも2倍程度の出力密度が得られ
る。この際、燃料の供給開始から酸化ガスの供給開始ま
での時間差が数分程度でも充分な効果が得られるが、望
ましくは10分以上とった方が高い効果が得られる。
【００１０】本発明の第２の実施形態では、発電開始
（起動）に際し、一定時間水素を燃料に用いて発電を行
い(水素発電処理)、その後メタノール水溶液を燃料に用
いて発電を行う。この場合の出力密度は、水素発電処理
を行わない場合よりも20〜50%程度高くなる。尚、水素
発電を行う際は、水素型固体高分子型燃料電池の場合と
同じく、水素(負極)、酸化ガス(正極)ともに加湿を行う
必要がある。水素発電処理に要する時間は10分以上、望
ましくは1時間以上行った方がより高い効果が得られ
る。また水素発電中は、より多くの電流を取り出す運転
が望ましい。
（起動）に際し、一定時間水素を燃料に用いて発電を行
い(水素発電処理)、その後メタノール水溶液を燃料に用
いて発電を行う。この場合の出力密度は、水素発電処理
を行わない場合よりも20〜50%程度高くなる。尚、水素
発電を行う際は、水素型固体高分子型燃料電池の場合と
同じく、水素(負極)、酸化ガス(正極)ともに加湿を行う
必要がある。水素発電処理に要する時間は10分以上、望
ましくは1時間以上行った方がより高い効果が得られ
る。また水素発電中は、より多くの電流を取り出す運転
が望ましい。
【００１１】本発明の第３の実施形態では、発電運転を
一時的に休止させる場合に、負極流路内に燃料であるメ
タノール水溶液または水を存在させ、湿潤な状態に保つ
とよく、満液状態にするとより好ましい。この場合、燃
料または水は流通状態でも静止状態でもよい。こうする
ことにより、その後再起動した際の出力密度が、休止中
に負極流路内を乾いた状態で保存した場合よりも高くな
る。尚、正極への酸化ガスは発電休止中には流通させな
い方が好ましい。
一時的に休止させる場合に、負極流路内に燃料であるメ
タノール水溶液または水を存在させ、湿潤な状態に保つ
とよく、満液状態にするとより好ましい。この場合、燃
料または水は流通状態でも静止状態でもよい。こうする
ことにより、その後再起動した際の出力密度が、休止中
に負極流路内を乾いた状態で保存した場合よりも高くな
る。尚、正極への酸化ガスは発電休止中には流通させな
い方が好ましい。
【００１２】
【実施例】以下に実施例により本発明を具体的に説明す
る。但し、本発明はこれらの実施例に制限されない。
る。但し、本発明はこれらの実施例に制限されない。
【００１３】・燃料電池セル作製手順
電解質となる高分子膜にはパーフルオロカーボンスルホ
ン酸膜NafionTM-117(DuPont社製)を選択し、過酸化水素
水および希硫酸中で煮沸洗浄して使用した。電極はカー
ボンペーパーをテトラフルオロエチレン水溶液で撥水処
理した後、カーボン、アルコール、テトラフルオロエチ
レン水溶液を一定の比で混合したスラリーをスプレー塗
布し乾燥させることによりガス拡散層を形成し、その上
に触媒とNafion（パーフルオロカーボンスルホン酸）溶
液を一定の比で混合した触媒インクをドクターブレード
法で塗布し乾燥して作成した。触媒は両極とも白金系触
媒を使用した。このようにして作製した正極、負極電極
を電解質膜のそれぞれの面に用いて圧着することにより
膜電極接合体を作製した。
ン酸膜NafionTM-117(DuPont社製)を選択し、過酸化水素
水および希硫酸中で煮沸洗浄して使用した。電極はカー
ボンペーパーをテトラフルオロエチレン水溶液で撥水処
理した後、カーボン、アルコール、テトラフルオロエチ
レン水溶液を一定の比で混合したスラリーをスプレー塗
布し乾燥させることによりガス拡散層を形成し、その上
に触媒とNafion（パーフルオロカーボンスルホン酸）溶
液を一定の比で混合した触媒インクをドクターブレード
法で塗布し乾燥して作成した。触媒は両極とも白金系触
媒を使用した。このようにして作製した正極、負極電極
を電解質膜のそれぞれの面に用いて圧着することにより
膜電極接合体を作製した。
【００１４】・発電条件
以下の実施例、比較例においては上記操作にて得られた
膜電極接合体を用いて燃料電池を作製し、正極には酸化
ガスとして空気を、負極にはメタノール水溶液を供給し
て発電し、一定電圧での放電時の電流密度を調べた。試
験条件を以下に示す。 電池温度：80℃ 正極空気：乾燥空気、4ml・min-1・cm-2 負極燃料：メタノール水溶液、0.02 ml・min-1・cm-2
膜電極接合体を用いて燃料電池を作製し、正極には酸化
ガスとして空気を、負極にはメタノール水溶液を供給し
て発電し、一定電圧での放電時の電流密度を調べた。試
験条件を以下に示す。 電池温度：80℃ 正極空気：乾燥空気、4ml・min-1・cm-2 負極燃料：メタノール水溶液、0.02 ml・min-1・cm-2
【００１５】実施例１
前述の燃料電池を用いて発電を開始する際（起動時）
に、まず負極へのメタノール水溶液の供給を開始し、20
分後に正極への空気の供給を開始した。その後、開放電
圧が安定してから負荷を与え、発電を開始した。このと
き得られた電流密度は100mA/cm2であった。
に、まず負極へのメタノール水溶液の供給を開始し、20
分後に正極への空気の供給を開始した。その後、開放電
圧が安定してから負荷を与え、発電を開始した。このと
き得られた電流密度は100mA/cm2であった。
【００１６】比較例１
実施例１において、燃料と空気の供給開始順序を逆に
し、空気の供給を先に開始して同様の操作を行い、発電
を開始した場合の電流密度は40mA/cm2であった。
し、空気の供給を先に開始して同様の操作を行い、発電
を開始した場合の電流密度は40mA/cm2であった。
【００１７】本発明の第１の実施形態を行うことによ
り、電流密度は２倍以上に向上した。
り、電流密度は２倍以上に向上した。
【００１８】実施例２
作製した燃料電池に対し、まず水素を燃料に用いた発電
処理（水素発電処理）を行った後にメタノール水溶液及
び空気を同時に供給開始し、前述の条件にて発電を行っ
た。この場合の得られる電流密度は80mA/cm2となった。
水素発電処理の条件を以下に示す。 電池温度：50℃ 正極空気および負極水素：8 ml・min-1・cm-2、加湿量は8
0℃の飽和水蒸気圧 放電電圧：400mV 放電時間：1時間
処理（水素発電処理）を行った後にメタノール水溶液及
び空気を同時に供給開始し、前述の条件にて発電を行っ
た。この場合の得られる電流密度は80mA/cm2となった。
水素発電処理の条件を以下に示す。 電池温度：50℃ 正極空気および負極水素：8 ml・min-1・cm-2、加湿量は8
0℃の飽和水蒸気圧 放電電圧：400mV 放電時間：1時間
【００１９】比較例２
実施例２において、水素発電処理を行わずにメタノール
水溶液を燃料に用いて発電を行った。この場合の得られ
る電流密度は50mA/cm2であった。
水溶液を燃料に用いて発電を行った。この場合の得られ
る電流密度は50mA/cm2であった。
【００２０】本発明の第２の実施形態を行うことによ
り、1.6倍の電流密度向上効果が見られた。
り、1.6倍の電流密度向上効果が見られた。
【００２１】実施例３
実施例１に記載の電流密度100mA/cm2が得られた条件で
発電を行った後、電池に与えていた負荷を開放して発電
を停止し、燃料および空気の供給を停止し、セルを室温
まで降温させた状態で一晩保存した。この際、負極流路
内に燃料を満たしたまま保存した。その後に再び発電を
行った際の電流密度は100mA/cm2であった。
発電を行った後、電池に与えていた負荷を開放して発電
を停止し、燃料および空気の供給を停止し、セルを室温
まで降温させた状態で一晩保存した。この際、負極流路
内に燃料を満たしたまま保存した。その後に再び発電を
行った際の電流密度は100mA/cm2であった。
【００２２】比較例３
実施例３において、負極流路内を乾燥空気で置換し燃料
を除いた状態で保存した。この場合は、後に再び発電を
行った際の電流密度は70mA/cm2であった。
を除いた状態で保存した。この場合は、後に再び発電を
行った際の電流密度は70mA/cm2であった。
【００２３】本発明の第３の実施形態を行うことによ
り、一時休止後に再び発電を行った際の出力密度の低下
を防止し、繰り返して高い電流密度を得ることができ
た。
り、一時休止後に再び発電を行った際の出力密度の低下
を防止し、繰り返して高い電流密度を得ることができ
た。
【００２４】
【発明の効果】以上の実施例からも明らかなように、本
発明の運転方法を実施することによりメタノール直接型
燃料電池の出力を高くすることができる。よって本発明
の産業への貢献度は大きいといえる。
発明の運転方法を実施することによりメタノール直接型
燃料電池の出力を高くすることができる。よって本発明
の産業への貢献度は大きいといえる。
Claims (4)
- 【請求項１】電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸
系イオン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が
配されたセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に
供給し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を
行う燃料電池において、発電開始の際に、負極へのメタ
ノール水溶液の供給を先に開始し、その後、正極への酸
化ガス供給を開始することを特徴とするメタノール直接
型燃料電池の運転方法。 - 【請求項２】電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸
系イオン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が
配されたセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に
供給し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を
行う燃料電池において、メタノール水溶液を燃料に用い
る発電の前に一時的に水素を燃料に用いて発電を行うこ
とを特徴とするメタノール直接型燃料電池の運転方法。 - 【請求項３】電解質にパーフルオロカーボンスルホン酸
系イオン交換膜を用い、該交換膜の両側に負極と正極が
配されたセルを備え、燃料のメタノール水溶液を負極に
供給し、酸化ガスを正極に供給することによって発電を
行う燃料電池において、発電運転の一時休止中に負極流
路内に燃料または水を存在させることを特徴とするメタ
ノール直接型燃料電池の運転方法。 - 【請求項４】休止中に負極流路内を燃料または水で満た
しておく請求項３記載のメタノール直接型燃料電池の運
転方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001269072A JP2003077512A (ja) | 2001-09-05 | 2001-09-05 | メタノール直接型燃料電池の運転方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001269072A JP2003077512A (ja) | 2001-09-05 | 2001-09-05 | メタノール直接型燃料電池の運転方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003077512A true JP2003077512A (ja) | 2003-03-14 |
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ID=19094952
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001269072A Pending JP2003077512A (ja) | 2001-09-05 | 2001-09-05 | メタノール直接型燃料電池の運転方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003077512A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005203355A (ja) * | 2003-12-17 | 2005-07-28 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 燃料電池システム及び燃料電池システムにおける発電方法 |
| WO2006046400A1 (ja) * | 2004-10-29 | 2006-05-04 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | 燃料電池システム及び方法 |
| WO2007010834A1 (ja) | 2005-07-21 | 2007-01-25 | Nec Corporation | 燃料電池及び燃料電池運転方法 |
| US20110236779A1 (en) * | 2008-10-17 | 2011-09-29 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Fuel cell system |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPS6113574A (ja) * | 1984-06-28 | 1986-01-21 | Shin Kobe Electric Mach Co Ltd | 液体燃料電池 |
| JPH06188008A (ja) * | 1992-04-01 | 1994-07-08 | Toshiba Corp | 燃料電池 |
| JPH09120830A (ja) * | 1995-10-25 | 1997-05-06 | Fuji Electric Co Ltd | 燃料電池発電装置の起動方法 |
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-
2001
- 2001-09-05 JP JP2001269072A patent/JP2003077512A/ja active Pending
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