JP2002506145A - α−オレフィン／ビニル若しくはビニリデン芳香族及び／又はヒンダード脂環式若しくは脂肪族ビニル若しくはビニリデンのインターポリマーから製造した繊維 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は、以下の（Ａ）及び（Ｂ）を含む繊維に関する。（Ａ）５０〜１００ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の、Ｉ₂ が０．１〜１，０００ｇ／１０分、密度が０．９３００ｇ／ｃｍ³ 超、且つＭ_w ／Ｍ_n が１．５〜２０である少なくとも１種の実質的に無作為のインターポリマーであって、（１）（ｉ）少なくとも１種のビニル又はビニリデン芳香族モノマー、又は（ｉｉ）少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマー、又は（ｉｉｉ）少なくとも１種の芳香族ビニル又はビニリデンモノマーと少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマーとの組み合わせ、からもたらされる０．５〜６５ｍｏｌ％のポリマー単位、及び（２）エチレン若しくは少なくとも１種のＣ₃ 〜₂₀のα−オレフィン、又はそれらの組み合わせからもたらされる３５〜９９．５ｍｏｌ％のポリマー単位、を有する実質的に無作為のインターポリマー。（Ｂ）０〜５０ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の少なくとも１種の粘着付与剤。本発明の繊維の用途は例えば、カーペット繊維、弾性繊維、人形の毛、個人／女性用衛生用品、おむつ、運動着、しわがなく一定の形に作られた衣類、伝導性繊維、室内装飾用品、並びに医療用品、例えば限定するわけではないが、包帯及びγ線で消毒することができる不織物品がである。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】 本発明は、繊維及び布帛、並びにそれらから製造される物品に関する。この繊
維は、少なくとも１種の実質的にランダムなインターポリマーを含むポリマーか
ら製造する。ここでこのインターポリマーは、１又は複数のα−オレフィンモノ
マーからもたらされるポリマー単位と、１若しくは複数のビニル又はビニリデン
芳香族モノマー及び／又はヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモ
ノマーからもたらされるポリマー単位とを有する。

【０００２】 様々な繊維又は布帛が熱可塑性樹脂から製造されている。この熱可塑性樹脂は
例えば、ポリプロピレン、典型的に高圧重合プロセスで製造される高度に枝分か
れした低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、不均一に枝分かれした線状ポリエチレ
ン（例えば、チーグラー触媒を使用して製造した低密度線状ポリエチレン）、ポ
リプロピレンと不均一に枝分かれした線状ポリエチレンとの配合物、不均一に枝
分かれした線状ポリエチレンの配合物、及びエチレン／ビニルアルコールコポリ
マーである。

【０００３】 様々なポリマーを押出によって繊維にすることが知られているが、高度に枝分
かれしたＬＤＰＥは、うまく溶融紡糸して細い繊維にすることができなかった。
不均一に枝分かれした線状ポリエチレンは、米国特許第４，０７６，６９８号（
Ａｎｄｅｒｓｏｎ等）明細書で示されるようにして単一のフィラメントされ、ま
た米国特許第４，６４４，０４５号（Ｆｏｗｅｌｌｓ）、同第４，８３０，９０
７号（Ｓａｗｙｅｒ等）、同第４，９０９，９７５号（Ｓａｗｙｅｒ等）、及び
同第４，５７８，４１４号（Ｓａｗｙｅｒ等）明細書で示されるようにして細い
繊維にされている。

【０００４】 そのような不均一に枝分かれしたポリエチレンの配合物は、米国特許第４，８
４２，９２２号（Ｋｒｕｐｐ等）、同第４，９９０，２０４号（Ｋｒｕｐｐ等）
、及び同第５，１１２，６８６号（Ｋｒｕｐｐ等）明細書で示されるようにして
、うまく細い繊維及び布帛にもされている。

【０００５】 不均一に枝分かれしたＬＬＤＰＥに加えて、Ｄａｖｅｙ等の米国特許第５，３
２２，７２８号及びＰＣＴ国際公開第９４／１２６９９号明細書で説明されるよ
うな、いわゆる一部位触媒を使用して、分子量の分布が狭いエチレンコポリマー
から繊維が製造されている。

【０００６】 繊維は、他のポリマー材料からも製造されている。米国特許第４，４２５，３
９３号（Ｂｅｎｅｄｙｋ）明細書は、弾性率が２，０００〜１０，０００ｐｓｉ
（１４〜６９ＭＰａ）のポリマー材料から製造した単一フィラメント繊維を開示
している。このポリマー材料は、過疎化ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、低密度ポリ
エチレン（ＬＤＰＥ）、熱可塑性ラバー、エチレン−エチルアクリレート、エチ
レン−ブチレンコポリマー、ポリブチレン及びそれらのコポリマー、エチレン−
プロピレンコポリマー、塩化ポリプロピレン、塩化ポリブチレン、又はそれらの
混合物を含む。

【０００７】 そのような繊維の用途の多くは、様々な程度の柔らかさ又は剛性を必要とし、
また用途に依存して異なる操作温度を必要とする。例えば米国特許第５，０６８
，１４１号（Ｋｕｂｏ等）明細書は、特定の融解熱を持つ不均一に枝分かれした
ある種のＬＬＤＰＥの連続熱結合フィラメントによって不織布を製造することを
開示している。

【０００８】 本発明は、少なくとも１種の実質的にランダムなインターポリマーを含むポリ
マー組成物から調製した繊維及びそれらから製造した物品に関する。ここでこの
インターポリマーは、１又は複数のα−オレフィンモノマーからもたらされるポ
リマー単位と、１若しくは複数のビニル又はビニリデン芳香族モノマー及び／又
はヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマー又はそれらの配合
物からもたらされるポリマー単位とを有する。これらの新しい材料は、周囲温度
付近でのガラス転移プロセス（転移の位置、強度、及び幅）と、最終段階での材
料の剛性及び弾性との両方を正確に調節する能力に関して独自である。これら両
方の要素は、最終的なインターポリマー又は最終的なインターポリマーを作るた
めの配合物での、α−オレフィンと、ビニル又はビニリデン芳香族及び／又はヒ
ンダード脂肪族ビニル又はビニリデンモノマーとの相対的な量を変化させること
によって制御できる。本発明で使用するポリマー組成物のＴ_g の更なる変化は、
実質的にランダムなインターポリマーと配合され組成物のタイプを変えることに
よってもたらすことができる。これは、最終的な配合物中における１又は複数の
粘着性付与剤の存在を含む。Ｔ_g 及び弾性率に関するこの制御は、繊維の柔らか
さ又は剛性を変化させて、所定の用途にふさわしいようにすることを可能にする
。

【０００９】 我々は、新しい繊維、布帛、及びそれらから製造した物品をもたらした。これ
らの繊維及び布帛は、α−オレフィンと、ビニル又はビニリデン芳香族及び／又
はヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマー又はそれらの配合
物との実質的にランダムな新しいインターポリマーから製造する。これらのイン
ターポリマーは、均一又は不均一に枝分かれした線状低密度ポリエチレンと同様
な繊維又は布帛プロセスで処理可能である。このことは、様々な合成繊維又は布
帛のプロセス（例えば、連続巻きフィラメント、紡糸結合、及び溶融吹き出し）
で使用している従来の装置で、この新しい繊維又は布帛を製造できることを意味
している。本発明は以下の（Ａ）及び（Ｂ）を含む繊維に関する： （Ａ）約５０〜１００ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の、Ｉ₂ が
０．１〜１，０００ｇ／１０分、密度が０．９３００ｇ／ｃｍ³ 超、且つＭ_w ／
Ｍ_n が１．５〜２０である少なくとも１種の実質的にランダムなインターポリマ
ーであって、 （１）（ｉ）少なくとも１種のビニル又はビニリデン芳香族モノマー、又
は （ｉｉ）少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又は
ビニリデンモノマー、又は （ｉｉｉ）少なくとも１種の芳香族ビニル又はビニリデンモノマー
と、少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマ
ーとの組み合わせ、 からもたらされる０．５〜６５ｍｏｌ％のポリマー単位、及び （２）エチレン若しくは少なくとも１種のＣ₃ 〜₂₀のα−オレフィン、又
はそれらの組み合わせからもたらされる３５〜９９．５ｍｏｌ％のポリマー単位
、 を有する実質的にランダムなインターポリマー； （Ｂ）０〜５０ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の少なくとも１種
の粘着性付与剤。

【００１０】 本発明の繊維及び布帛並びに製造された物品は、良好な弾性、耐摩耗精、良好
なレジリエンスの様な粘弾性を示し、他のスチレンに基づく材料との適合性を提
供し且つ加工助剤としての使用を可能にするスチレン及びオレフィンの機能性の
両方を持つ。体温に近いＴ_g を持つ繊維では、人の体のために使用する前記繊維
を含む布帛及び衣類又は他の物品は、優れた快適性を提供する。

【００１１】 従って本発明の繊維には、化学分離膜、ダストマスク、カーペット繊維、弾性
繊維、かつら、人形の毛、個人／女性用衛生用品、おむつ、運動着、スキンパッ
ド、しわがなく一定の形に作られた衣類、室内装飾用品、医療用品、例えば限定
をするわけではないが、外科用マスク、包帯、及びγ線で滅菌できる繊維のよう
な用途がある。

【００１２】 ［定義］ ここで、ある種の族に属する元素又は金属への参照は全て、ＣＲＣ出版社（１
９８９）が出版し著作権を持つ元素周期表に言及している。１又は複数の族への
全ての参照は、族の番号付けのためにＩＵＰＡＣ系を使用してこの元素周期表で
示される１又は複数の族であるとする。

【００１３】 ここで示されている全ての数値は、上限の値と下限の値とが２単位以上離れて
いる場合、下限から上限まで１単位毎に増加する全ての値を含んでいる。例を挙
げると、成分の量、又は温度、圧力、時間のような処理の可変要素の値が、例え
ば１〜９０、好ましくは２０〜８０、より好ましくは３０〜７０である場合、こ
のことはこの明細書において１５〜８５、２２〜６８、４３〜５１、３０〜３２
のような値を列挙していることを意図している。１未満の値の場合、１単位は適
当なように０．０００１、０．００１、０．０１又は０．１であると考えられる
。本明細書では、特に意図している例のみを示しており、列挙されている下限の
値と上限の値の間の全ての可能な数値の組み合わせが明らかに示されていると考
えるべきである。

【００１４】 本明細書で使用する「ヒドロカルビル（ｈｙｄｒｏｃａｒｂｙｌ）」という用
語は、任意の脂肪族、脂環式、芳香族、アリール置換脂肪族、アリール置換脂環
式、脂肪族置換芳香族、又は脂肪族置換脂環式の群を意味する。

【００１５】 本明細書で使用する「ヒドロカルビルオキシ（ｈｙｄｒｏｃａｒｂｙｌｏｘｙ
）」という用語は、結合する炭素原子との間に酸素結合を有するヒドロカルビル
基を意味している。

【００１６】 本明細書で使用する「インターポリマー」という用語は、少なくとも２種類の
モノマーを重合させて作ったインターポリマーを示している。これは、コポリマ
ー、ターポリマー等を含む。

【００１７】 本明細書で使用する「実質的にランダム」という用語は、前記インターポリマ
ーのモノマーの分布をベルヌーイ統計モデルによって、又は第１若しくは第２次
マルコフ統計モデルによって説明することができることを意味している（この実
質的にランダムなインターポリマーは、１又は複数のα−オレフィンモノマーか
らもたらされたポリマー単位と、１又は複数のビニル又はビニリデン芳香族モノ
マー及び／又は１又は複数のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデン
モノマーからもたらされたポリマー単位とを含む）。これらは、Ｊ．Ｃ．Ｒａｎ
ｄａｌｌがＰＯＬＹＭＥＲ ＳＥＱＵＮＣＥ ＤＥＴＥＲＭＩＮＡＴＩＯＮ，Ｃ
ａｒｂｏｎ−１３ ＮＭＲ Ｍｅｔｈｏｄ、Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒｅｓｓ Ｎ
ｅｗ Ｙｏｒｋ、１９７７、ｐ．７１〜７８で示している。好ましくは実質的に
ランダムなインターポリマーでは、３単位よりも多いビニル又はビニリデン芳香
族モノマーのブロックのビニル又はビニリデン芳香族モノマーが、全体量の１５
％以下である。このことは、実質的にランダムなインターポリマーの炭素−１３
ＮＭＲスペクトルにおいて、メソダイアド列（ｍｅｓｏ ｄｉａｄ ｓｅｑｕ
ｅｎｃｅ）又はラセミダイアド列（ｒａｃｅｍｉｃ ｄｉａｄ ｓｅｑｕｅｎｃ
ｅ）のいずれかを示す主鎖メチレン及びメチン炭素に対応するピーク領域が、主
鎖メチレン及びメチン炭素の全ピーク面積の７５％以下になるべきであるという
ことを意味している。

【００１８】 ［本発明の繊維及び布帛］ 繊維は、その直径に関して分類されることが多く、これは様々な様式で測定さ
れ報告されている。一般に、繊維の直径は、フィラメント当たりのデニール数（
１デニール＝０．１１１１ｇ／ｋｍ）で測定することが多い。デニールは、繊維
関連の用語であり、繊維９０００ｍ当たりの繊維のグラム数として定義される。
一般に単一フィラメントとは、フィラメント当たりのデニール数が１５超、通常
３０超の、押し出されたストランドに言及している。小さいデニール数の繊維と
は、一般にデニール数が約１５又はそれ未満の繊維に言及している。マイクロデ
ニール（ａｋａマイクロ繊維）とは、一般に約１デニール未満の直径を持つ繊維
に言及している。繊維は製造する方法によっても分類することができ、例えば単
一フィラメント、連続巻き微細フィラメント、ステープル又は短く切断した繊維
、不織、及びメルトブロー繊維を挙げることができる。繊維は、繊維の領域又は
範囲の数によって分類することもできる。

【００１９】 本発明の繊維は、実質的にランダムなインターポリマー又はそれらの配合組成
物から製造した様々なホモフィル（ｈｏｍｏｆｉｌ）繊維を含む。ホモフィル繊
維は、単一の領域（範囲）を持ち、他の異なるポリマー領域を持たない（２成分
繊維と違って）。これらのホモフィル繊維は、ステープル繊維、不織繊維、又は
メルトブロー繊維（例えば、米国特許第４，３４０，５６３号（Ａｐｐｅｌ等）
、同第４，６６３，２２０号（Ｗｉｓｎｅｓｋｉ等）、同第４，６６８，５６６
号（Ｂｒａｕｎ）、又は同第４，３２２，０２７号（Ｒｅｂａ）明細書で示され
る設備を使用）、及びゲル紡糸繊維（例えば、米国特許第４，４１３，１１０号
明細書（Ｋａｖｅｓｈ等）で示される設備を使用）を含む。ステープル繊維は、
溶融紡糸することができ（すなわち、更なる引き抜きを行わないで直接に最終的
な繊維直径に押し出すことができ）、又はこれらを比較的大きい直径に溶融紡糸
し、そして従来の繊維引き抜き技術を使用して熱間若しくは冷間で引き抜いて、
所望の直径にすることができる。ここで開示されるこの新しいステープル繊維は
、特にこの新しい繊維の融点が周囲のマトリックス繊維の融点よりも低い場合に
、結合繊維として使用することもできる。結合繊維の用途では、結合繊維は典型
的に他のマトリックス繊維と配合し、この構造体全てを加熱し、結合繊維を溶融
させて周囲のマトリックス繊維を結合させる。本発明の新しい繊維の使用が有益
な典型的なマトリックス繊維は、限定するわけではないが、繊維ガラス、ポリ（
エチレンテレフタレート）、ポリプロピレン、ナイロン、不均一に枝分かれした
ポリエチレン、線状又は実質的に線状のエチレンインターポリマー、又はポリエ
チレンホモポリマーから作られた合成繊維を含む。マトリックス繊維は、天然繊
維、例えばシルク、ウール、及びコットンも含むことができる。マトリックス繊
維の直径は、最終的な用途に応じて変更することができる。

【００２０】 本発明の繊維は、様々な複合繊維も含む。これは、新しい実質的にランダムな
インターポリマーと第２のポリマー成分とを含むことができる。この第２のポリ
マー成分は、エチレン又はα−オレフィンホモポリマー又はインターポリマー；
エチレン／プロピレンラバー（ＥＰＭ）、エチレン／プロピレンジエンモノマー
ターポリマー（ＥＰＤＭ）、アイソタクチックポリプロピレン；スチレン／エチ
レン−ブテンコポリマー、スチレン／エチレン−プロピレンコポリマー、スチレ
ン／エチレン−ブテン／スチレン（ＳＥＢＳ）コポリマー、スチレン／エチレン
−プロピレン／スチレン（ＳＥＰＳ）コポリマー；アクリロニトリル−ブタジエ
ン−スチレン（ＡＢＳ）ポリマー、スチレン−アクリロニトリル（ＳＡＮ）、高
耐衝撃性ポリスチレン、ポリイソプレン、ポリブタジエン、天然ラバー、エチレ
ン／プロピレンラバー、エチレン／プロピレンジエン（ＥＰＤＭ）ラバー、スチ
レン／ブタジエンラバー、熱可塑性ポリウレタン、エポキシ、ビニルエステル樹
脂、ポリウレタン、フェノール樹脂、塩化ビニル又は塩化ビニリデンのホモポリ
マー若しくはコポリマー、ポリ（メチルメタクリレート）、ポリエステル、ナイ
ロン−６、ナイロン−６，６、ポリ（アセタール）；ポリ（アミド）、ポリ（ア
リーレート）、ポリ（カルボネート）、ポリ（ブチレン）及びポリブチレン、ポ
リエチレンテレフタラート；又はこれらの配合組成物であってよい。好ましい第
２ポリマー成分は、エチレン又はα−オレフィンホモポリマー又はインターポリ
マー（前記α−オレフィンの炭素原子は３〜２０）及びポリエチレンテレフタレ
ートである。

【００２１】 最も一般的な複合繊維は２成分繊維であり、これは共に連続な相の２種類のポ
リマーを有する。そのような２成分繊維配置及び形状の例は、シース／コア繊維
を含み、ここでは周囲形状は丸形、楕円形、デルタ型、三裂型（ｔｒｉｌｏｂａ
ｌ）、三角形、ドッグボーン状（ｄｏｇ−ｂｏｎｅｄ）、又は平ら又は中空形状
である。本発明に含まれる他のタイプの２成分繊維は、並列繊維及び区切られた
パイ状の構造も含む（例えば、繊維が別々のポリマー領域を有し、実質的にラン
ダムなインターポリマーが繊維表面の少なくとも一部を構成する）。また、「海
島」状の２成分繊維を挙げることもでき、ここでは繊維の断面は、第１のポリマ
ー成分の主マトリックスを有し、このマトリックスに第２のポリマーの押し出さ
れた領域が分散している。そのような繊維の断面を観察すると、主ポリマーマト
リックスが海で、その中の第２のポリマー成分の領域が孤島であるように見える
。

【００２２】 本発明の２成分繊維は、繊維の少なくとも一部の実質的にランダムなインター
ポリマーと、繊維の少なくとも他の一部の第２のポリマー成分とを共に押し出す
ことによって調製することができる。シースが同軸的にコアを取り囲んでいる全
ての２成分繊維配置では、実質的にランダムなインターポリマーはシース又はコ
アのいずれであってもよい。異なる実質的にランダムなインターポリマーは、特
にシース成分の融点がコア成分の融点よりも低い場合に、同じ繊維において独立
にシース及びコアとして使用することもできる。区切られたパイ状の配置の場合
、１又は複数の区分は実質的にランダムなインターポリマーを含むことができる
。「海島」状配置の場合、孤島又はマトリックスのいずれかが実質的にランダム
なインターポリマーを含むことができる。２成分繊維は、メルトブロー、紡糸結
合、連続フィラメント、又はステープル繊維製造条件で製造することができる。

【００２３】 仕上げ操作は随意に、本発明の繊維に行うことができる。例えば、機械的にク
リンプ又は処理して織ることができる。これは例えば、Ｈｏｗａｒｄ Ｌ．Ｎｅ
ｅｄｌｅｓのＴｅｘｔｉｌｅ Ｆｉｂｅｒｓ，Ｄｙｅｓ，Ｆｉｎｉｓｈｅｓ，ａ
ｎｄ Ｐｒｏｃｅｓｓｅｓ：Ａ Ｃｏｎｃｉｓｅ Ｇｕｉｄｅ、Ｎｏｙｅｓ Ｐ
ｕｂｌｉｃａｔｉｏｎｓ、１９８６年、ｐ．１７〜２０で示されている。

【００２４】 本発明の繊維を製造するために使用するポリマー組成物又は繊維自身は、様々
な架橋方法によって改質することができる。この方法は、限定するわけではない
が高温又は周囲温度で引き抜く前、最中、及び後を含む繊維調製の任意の段階に
おいて、硬化処理を使用する。そのような架橋処理は、限定をするわけではない
が、ペルオキシド−、シラン−、硫黄−、照射−、又はアジドに基づく硬化系を
含む。様々な架橋技術の完全な説明は、１９９７年８月２７日に出願された共に
出願中の、米国特許出願第０８／９２１，６４１号及び同第０８／９２１，６４
２号明細書で説明されている。

【００２５】 熱、湿分硬化、及び放射工程の組み合わせを使用する２重硬化系を効果的に使
用することができる。２重硬化系は、Ｋ．Ｌ．Ｗａｌｔｏｎ及びＳ．Ｖ．Ｋａｒ
ａｎｄｅの米国特許出願第５３６，０２２号明細書（１９９５年９月２９日）で
説明され特許請求されている。例えば、シラン架橋剤と組み合わせたペルオキシ
ド架橋剤、放射と組み合わせたペルオキシ架橋剤、シラン架橋剤と組み合わせた
硫黄含有架橋剤等を使用することが好ましいことがある。

【００２６】 様々な架橋方法によってポリマー組成物を改質することもできる。この方法は
、限定するわけではないが、調製の間にターモノマーとしてジエン成分を導入し
、続いて上述の方法及び更に架橋剤として例えば硫黄を使用してビニル基によっ
て加硫する方法によって架橋させることを含む。

【００２７】 本発明の繊維は、表面を官能化することもできる。これを行う方法は限定をす
るわけではないが、永続的な表面の化学処理を使用するスルホン化、塩素化、又
は既知の紡糸仕上げ処理で使用する一時的なコーティングの導入を含む。

【００２８】 そのような新しい繊維から製造される布帛は、織物及び不織布の両方を含む。
不織布は、様々に製造することができる。これを行う方法は、米国特許第３，４
８５，７０６号（Ｅｖａｎｓ）及び同第４，９３９，０１６号（Ｒａｄｗａｎｓ
ｋｉ等）明細書で説明されるように紡糸編みする（又は水力学的に絡ませること
）；ホモフィル又は２成分繊維を１つの連続工程で紡糸結合させることによって
ホモフィル又は２成分ステープル繊維をカーディングして熱的に結合させること
；又はホモフィル又は２成分繊維をメルトブローして布帛にし、そして得られた
ウェブを熱的に結合させること若しくはカレンダー処理をすること、を含む。そ
のような繊維から製造される他の構造物も、本発明の範囲に含まれる。例えば、
これらの新しい繊維と他の繊維（例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）（Ｐ
ＥＴ）又はコットン又はウール又はポリステル）との配合物も本発明の範囲に含
まれる。

【００２９】 本発明の繊維を含む織物も製造することができる。様々な織物製造技術が当業
者に既知であり、様々な方法が開示されている。織物は典型的に、比較的強く且
つ比較的熱に対する耐性があるので、耐久性で使い捨てではない用途で典型的に
使用されている。これは例えば、ポリエステル及びポリエステルコットン配合物
を伴う織物配合物のようなものである。本発明の繊維を含む織物は、限定をする
わけではないが、室内装飾品、運動着、カーペット、布帛、包帯の用途で使用す
ることができる。

【００３０】 ここで説明される繊維及び織物は、米国特許第２，９５７，５１２号明細書（
Ｗａｄｅ）で説明されるように、様々な構造で使用することもできる。新しい繊
維及び／又は布帛と、繊維、布帛、または他の構造物との付着は、溶融結合又は
接着剤によって行うことができる。ギャザー又はシャーリング構造は、取り付け
の前に他の構成要素にひだを付けること（米国特許第’５１２号明細書でのよう
に）、本発明の構成要素を予め伸ばしてから取り付けること、又は取り付けの後
で本発明の繊維構成要素を熱によって縮めることによって、本発明の繊維及び／
又は布帛と他の構成要素とから製造することができる。

【００３１】 ここで説明される新しい繊維に、紡糸編みする（又は水力学的に絡ませる）方
法を使用して、新しい構造を作ることができる。例えば、米国特許第４，８０１
，４８２号明細書（Ｇｏｇｇａｎｓ）は、ここで説明する新しい繊維／布帛で製
造することができるシートを開示している。

【００３２】 非常に大きい分子量の線状ポリエチレン又はコポリマーポリエチレンを利用す
る組成物も、本発明の繊維の利益を受ける。例えば、融点が低い本発明の繊維で
は、本発明の繊維と、米国特許第４，５８４，３４７号明細書（Ｈａｒｐｅｌｌ
等）で説明されるような非常に高分子量のポリエチレン繊維（例えば、Ａｌｌｉ
ｅｄ Ｃｈｅｍｉｃａｌが製造するＳｐｅｃｔｒａ（商標））との配合物におい
て、高分子量の繊維を溶融せずに、従って高分子量繊維の大きい強さ及び結合性
を維持して、比較的融点が低い繊維が高分子量のポリエチレン繊維を結合するよ
うにする。

【００３３】 繊維及び布帛には、実質的にそれらの性質に影響を与えずに追加の材料を加え
ることができる。そのような有益な制限のない添加材料は、顔料、酸化防止剤、
安定化剤、界面活性剤（例えば、米国特許第４，４８６，５５２号（Ｎｉｅｍａ
ｎｎ）、同第４，５７８，４１４号（Ｓａｗｙｅｒ等）、又は同第４，８３５，
１９４号（Ｂｒｉｇｈｔ等）明細書で開示されるようなもの）を含む。

【００３４】 ［実質的にランダムなインターポリマー］ 本発明の繊維を調製するために使用するインターポリマーは、１又は複数のα
−オレフィンと、１又は複数のビニル又はビニリデン芳香族モノマー及び／又は
１又は複数のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマー、並び
に随意に他の重合可能モノマーを重合させることによって調製したインターポリ
マーを含む。

【００３５】 適当なα−オレフィンとしては、２〜２０、好ましくは２〜１２、より好まし
くは２〜８の炭素原子を有するα−オレフィンを挙げることができる。特に好ま
しいものは、エチレン、プロピレン、ブテン−１、４−メチル−１−ペンテン、
ヘキセン−１、若しくはオクテン−１、又はプロピレン、ブテン−１、４−メチ
ル−１−ペンテン、ヘキセン−１、若しくはオクテン−１と組み合わせたエチレ
ンである。これらのα−オレフィンは、芳香族部分を含まない。

【００３６】 他の随意の重合可能なエチレンの様な不飽和モノマーとしては、ひずみ環（ｓ
ｔｒａｉｎｅｄ ｒｉｎｇ）オレフィン、例えばノルボルネン及びＣ₁ 〜₁₀のア
ルキル又はＣ₆ 〜₁₀のアリールで置換したノルボルネンを挙げることができる。
インターポリマーの例としてはエチレン／スチレン／ノルボルネンがある。

【００３７】 インターポリマーを調製するために使用することができる適当なビニル又はビ
ニリデン芳香族モノマーとしては例えば、以下の式によって表されるものを挙げ
ることができる：

【化５】 （Ｒ¹ は、水素及び１〜４の炭素原子を有するアルキルラジカルからなるラジカ
ルの群より選択され、好ましくは水素又はメチルであり；Ｒ² はそれぞれ独立に
、水素及び１〜４の炭素原子を含むアルキルラジカルからなるラジカルの群より
選択され、好ましくは水素又はメチルであり；Ａｒは、フェニル基、又はハロゲ
ン、Ｃ₁ 〜₄ のアルキル、及びＣ₁ 〜₄ のハロアルキルからなる群より選択され
る１〜５の置換基で置換されたフェニル基であり；且つｎは０〜４、好ましくは
０〜２、最も好ましくは０である）。ビニル芳香族モノマーの例としては、スチ
レン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、ｔ−ブチルスチレン、クロロスチ
レン、及びこれらの化合物の全ての異性体を挙げることができる。特に適当なそ
のようなモノマーとしては、スチレン、及び低級アルキル又はハロゲンで置換さ
れたそれらの誘導体を挙げることができる。好ましいモノマーとしては、スチレ
ン、α−スチレン、低級アルキル（Ｃ₁ 〜Ｃ₄ ）、又はフェニル環を置換された
スチレンの誘導体、例えばオルト−、メタ−及びパラ−メチルスチレン、環をハ
ロゲン化されたスチレン、パラ−ビニルトルエン、又はそれらの混合物を挙げる
ことができる。比較的好ましい芳香族ビニルモノマーはスチレンである。

【００３８】 「ヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデン化合物」という用語は、
以下の式に対応する付加重合可能なビニル又はビニリデンモノマーを意味してい
る：

【化６】 （Ａ¹ は、炭素数が２０以下の立体的にかさばる脂肪族又は脂環式置換基であり
；Ｒ¹ は、水素及び１〜４の炭素原子を含むアルキルラジカルからなるラジカル
の群より選択され、好ましくは水素又はメチルであり；Ｒ² はそれぞれ独立に、
水素及び１〜４の炭素原子を含むアルキルラジカルからなるラジカルの群より選
択され、好ましくは水素又はメチルであり；又はあるいはＲ¹ 及びＡ¹ は共に環
を形成する）。「立体的にかさばる」という用語は、標準のチーグラー−ナッタ
重合触媒によって、エチレン重合に相当する速度で、この置換基を持つモノマー
を付加重合させることができないことを意味している。好ましいヒンダード脂肪
族又は脂環式ビニル又はビニリデン化合物は、エチレンの様な不飽和結合を持つ
炭素原子のうちの１つが、第３置換又は第４置換されているモノマーである。そ
のような置換基の例としては、環状脂肪族基、例えばシクロヘキシル、シクロヘ
キセニル、シクロオクテニル、又は環状アルキル又はそれらの若しくはアリール
置換誘導体、ｔ−ブチル、及びノルボルニルを挙げることができる。最も好まし
いヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデン化合物は、５−エチリデン
−２−ノルボルネン、及び置換シクロヘキセン及びシクロヘキセンの様々な異性
体ビニル−環置換誘導体である。特に適当なものは、１−、３−及び４−ビニル
シクロヘキセンである。

【００３９】 実質的にランダムなインターポリマーは、典型的なグラフト化、水素化、官能
化、又は当該技術分野で既知の他の反応によって改質することができる。ポリマ
ーは、確立された技術に従って、スルホニル化又は塩素化させて、容易に官能化
された誘導体をもたらすことができる。

【００４０】 実質的にランダムなインターポリマーは、様々な架橋処理によって改質するこ
ともできる。この処理としては、限定をするわけではないが、ペルオキシド−、
シラン−、硫黄−、照射−、又はアジド−に基づく硬化系を挙げることができる
。様々な架橋技術の完全な説明は、１９９７年８月２７日に提出され共に継続中
の、米国特許出願第０８／９２１，６４１号及び同第０８／９２１，６４２号明
細書で示されている。

【００４１】 熱、湿分硬化、及び照射工程の組み合わせを使用する２重（ｄｕａｌ）硬化系
を効果的に使用することができる。２重硬化系は、１９９５年９月２９日に出願
されたＫ．Ｌ．Ｗａｌｔｏｎ及びＳ．Ｖ．Ｋａｒａｎｄｅの米国特許出願第５３
６，０２２号明細書で説明され特許請求されている。例えば、シラン架橋剤と組
み合わせたペルオキシド架橋剤、照射と組み合わせたペルオキシド架橋剤、シラ
ン架橋剤と組み合わせた硫黄含有架橋剤等を使用することが望ましいことがある
。

【００４２】 実質的にランダムなインターポリマーは、様々な架橋方法で改質することもで
きる。この方法は、限定するわけではないが、調製の間にターモノマーとしてジ
エン成分を導入し、続いて上述の方法及び更に架橋剤として例えば硫黄を使用し
てビニル基によって加硫する方法によって、架橋させることを含む。

【００４３】 実質的にランダムなインターポリマーを調製する１つの方法は、様々な共触媒
と組み合わせた１又は複数のメタロセン又は拘束形状（ｃｏｎｓｔｒａｉｎｅｄ
ｇｅｏｍｅｔｒｙ）触媒の存在下での、重合可能モノマーの混合物の重合を含
む。

【００４４】 実質的にランダムなインターポリマーは、Ｆｒａｎｃｉｓ Ｔｉｍｍｅｒｓの
ヨーロッパ特許出願公開第０，４１６，８１５号明細書及び米国特許第５，７０
３，１８７号明細書で説明されるようにして調製することができる。そのような
重合反応のための好ましい操作条件は、圧力が大気圧から３，０００気圧の圧力
で、温度が−３０℃〜２００℃である。それぞれのモノマーの自己重合温度を超
える温度での重合及び未反応モノマーの除去は、遊離ラジカル重合によって、い
くらかのホモポリマー重合生成物の形成をもたらすことがある。

【００４５】 実質的にランダムなインターポリマーを調製するためにふさわしい触媒及び方
法の例は、１９９０年７月３日に提出された米国特許出願第５４５，４０３号（
ヨーロッパ特許出願公開第４１６，８１５号）明細書；１９９１年５月２０日に
提出された米国特許出願第７０２，４７５号（ヨーロッパ特許出願公開第５１４
，８２８号）明細書；１９９２年５月１日に提出された米国特許出願第８７６，
２６８号（ヨーロッパ特許出願公開第５２０，７３２号）明細書；１９９４年５
月１２日に提出された米国特許出願第２４１，５２３号；並びに米国特許出願第
５，０５５，４３８号；同第５，０５７，４７５号；同第５，０９６，８６７号
；同第５，０６４，８０２号；同第５，１３２，３８０号；同第５，１８９，１
９２号；同第５，３２１，１０６号；同第５，３４７，０２４号；同第５，３５
０，７２３号；同第５，３７４，６９６号；及び同第５，３９９，６３５号明細
書で説明されている。

【００４６】 実質的にランダムなα−オレフィン／ビニル又はビニリデン芳香族インターポ
リマーは、以下の一般式で示される化合物を使用して、日本国特許第０７／２７
８２３０号明細書で説明される方法によって調製することもできる：

【化７】 （Ｃｐ¹ 及びＣｐ² は互いに独立に、シクロペンタジエニル基、インデニル基、
フルオレニル基、又はこれらの置換体であり；Ｒ¹ 及びＲ² は互いに独立に、水
素原子、ハロゲン原子、炭素数が１〜１２の炭化水素基、アルコキシル基、又は
アリールオキシル基であり；Ｍは、ＩＶ族金属、好ましくはＺｒ又はＨｆ、最も
好ましくはＺｒであり；且つＲ³ は、Ｃｐ¹ 及びＣｐ² を架橋させるために使用
するアルキレン基又はシランジイル基である）

【００４７】 実質的にランダムなα−オレフィン／ビニル又はビニリデン芳香族インターポ
リマーは、Ｊｏｈｎ Ｇ．Ｂｒａｄｆｕｔｅ等（Ｗ．Ｒ．Ｇｒａｃｅ＆Ｃｏ．）
のＰＣＴ国際公開第９５／３２０９５号明細書；Ｒ．Ｂ．Ｐａｎｎｅｌｌ（Ｅｘ
ｘｏｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｐａｔｅｎｔｓ，Ｉｎｃ．）のＰＣＴ国際公開第９
４／００５００号明細書；及びＰｌａｓｔｉｃｓ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（１９
９２年９月）のｐ．２５で説明されている方法で調製することもできる。

【００４８】 少なくとも１つのα−オレフィン／ビニル芳香族／ビニル芳香族／α−オレフ
ィンの４つ組（ｔｅｔｒａｄ）を含む実質的にランダムなインターポリマーも適
当である。これは、１９９６年９月４日に提出されたＦｒａｎｃｉｓ Ｊ．Ｔｉ
ｍｍｅｒｓ等の米国特許出願第０８／７０８，８０９号明細書で説明されている
。これらのインターポリマーは、炭素−１３スペクトルにおいて、ピークノイズ
の３倍よりも大きい更なるシグナルを有する。これらのシグナルは４３．７０〜
４４．２５ｐｐｍ及び３８．０〜３８．５ｐｐｍの化学シフトに現れる。特に、
大きいピークは４４．１、４３．９、及び３８．２ｐｐｍで観察される。プロト
ン試験ＮＭＲ実験は、４３．７０〜４４．２５ｐｐｍの化学シフト領域のシグナ
ルはメチン炭素であり、３８．０〜３８．５ｐｐｍの領域のシグナルはメチレン
炭素であることを示す。

【００４９】 これらの新しいシグナルは、２つの前後するビニル芳香族モノマー部分とそれ
に前後する少なくとも１つのα−オレフィン部分とを含む順序に起因している。
これは例えば、エチレン／スチレン／スチレン／エチレンの４つ組であり、ここ
で、この４つ組のスチレンモノマー部分は連続の１，２（前後した）様式である
。当業者は、スチレン以外のビニル芳香族モノマーとエチレン以外のα−オレフ
ィンとを含むそのような４つ組、エチレン／ビニル芳香族モノマー／ビニル芳香
族モノマー／エチレンの４つ組は、同様な炭素−１３ＮＭＲピークを与えるが、
化学シフトがわずかに異なっていることを理解する。これらのインターポリマー
は、以下の式によって示されるような触媒の存在下において、約−３０℃〜２５
０℃の温度での重合によって調製することができる：

【化８】 （Ｃｐはそれぞれ独立に、Ｍにπ結合した置換シクロペンタジエニル基；Ｅは、
Ｃ又はＳｉ；Ｍは、ＩＶ族金属、好ましくはＺｒ又はＨｆ、最も好ましくはＺｒ
であり；Ｒ₃ はそれぞれ独立に、Ｈ、ヒドロカルビル、シラヒドロカルビル、又
はヒドロカルビルシリルであって、３０以下、好ましくは１〜２０、より好まし
くは１〜１０の炭素又はケイ素原子を有するもの；Ｒ’はそれぞれ独立に、Ｈ、
ハロゲン、ヒドロカルビル、ヒドロカルビロキシ、シラヒドロカルビル、ヒドロ
カルビルシリルであって、３０以下、好ましくは１〜２０、より好ましくは１〜
１０の炭素又はケイ素原子を有するものであり、又は２つのＲ’基は共に、Ｃ₁ 〜₁₀のヒドロカルビルで置換された１，３−ブタジエンであり；ｍは、１又は２
であり；且つ随意に好ましくは活性化共触媒が存在する）。特に適当な置換シク
ロペンタジエニル基としては、以下の式によって示されるものを挙げることがで
きる：

【化９】 （Ｒはそれぞれ独立に、Ｈ、ヒドロカルビル、シラヒドロカルビル、又はヒドロ
カルビルシリルであって、３０以下、好ましくは１〜２０、より好ましくは１〜
１０の炭素又はケイ素原子を有するものであり、又は２つのＲ基は共に、そのよ
うな基の２価誘導体を形成する）。好ましくは、Ｒはそれぞれ独立に、水素、メ
チル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、ベンジル、フェニル若
しくはシリル（適当な場合は全ての異性体を含む）であり、又は（適当な場合）
２つのそのようなＲ基が共に結合して縮合環系、例えばインデニル、フルオレニ
ル、テトラヒドロインデニル、テトラヒドロフルオレニル、又はオクタヒドロフ
ルオレニルを形成する。

【００５０】 特に好ましい触媒としては例えば、ラセミ体の（ジメチルシランジイル）−ビ
ス−（２−メチル−４−フェニルインデニル）ジルコニウムジクロライド、ラセ
ミ体の（ジメチルシランジイル）−ビス−（２−メチル−４−フェニルインデニ
ル）ジルコニウム１，４−ジフェニル−１，３−ブタジエン、ラセミ体の（ジメ
チルシランジイル）−ビス−（２−メチル−４−フェニルインデニル）ジルコニ
ウムジ−Ｃ₁ 〜₄ アルキル、ラセミ体の（ジメチルシランジイル）−ビス−（２
−メチル−４−フェニルインデニル）ジルコニウムジ−Ｃ₁ 〜₄ アルコキシド、
又はこれらの任意の組み合わせを挙げることができる。

【００５１】 チタンに基づく拘束形状触媒、［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−
ジメチル−１−［（１，２，３，４，５−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ
−ｓ−インダセン−１−イル］シランアミナート（２−）−Ｎ］チタンジメチル
；（１−インデニル）（ｔ−ブチルアミド）ジメチル−シランチタンジメチル；
（（３−ｔ−ブチル）（１，２，３，４，５−η）−１−インデニル）（ｔ−ブ
チルアミド）ジメチルシランチタンジメチル；及び（（３−イソ−プロピル）（
１，２，３，４，５−η）−１−インデニル）（ｔ−ブチルアミド）ジメチルシ
ランチタンジメチル、又はこれらの組み合わせを使用することも可能である。

【００５２】 本発明で使用するインターポリマーの更なる調製方法は、文献で説明されてい
る。Ｌｏｎｇｏ及びＧｒａｓｓｉ（Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．，１９１巻、
ｐ．２３８７〜２３９６「１９９０年」）及びＤ’Ａｎｎｉｅｌｌｏ等（Ｊｏｕ
ｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ，５８巻、
ｐ．１７０１〜１７０６［１９９５年］）は、メチルアラムオキサン（ＭＡＯ）
及びシクロペンタジエニルチタントリクロライド（ＣｐＴｉＣｌ₃ ）に基づく触
媒系を使用して、エチレン−スチレンコポリマーを調製することを報告している
。Ｘｕ及びＬｉｎ（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｐｒｅｐｒｉｎｔｓ，Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓ
ｏｃ．，Ｄｉｖ．Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｅｍ．、３５巻、ｐ．６８６，６８７［１９
９４年］）は、ＭｇＣｌ₂ ／ＴｉＣｌ₄ ／ＮｄＣｌ₃ ／Ａｌ（ｉＢｕ）₃ 触媒を
使用して、スチレン及びプロピレンのランダムなコポリマーを調製することを報
告している。Ｌｕ等（Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ
Ｓｃｉｅｎｃｅ，５３巻、ｐ．１４５３〜１４６０［１９９４年］）は、Ｔｉ
Ｃｌ₄ ／ＮｄＣｌ₃ ／ＭｇＣｌ₂ ／Ａｌ（Ｅｔ）₃ 触媒を使用するエチレン及び
スチレンの共重合を説明している。Ｓｅｒｎｅｔｚ及びＭｕｌｈａｕｐｔ（Ｍａ
ｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．、１９７巻、ｐ．１０７１〜１０８３、「
１９９７年」）は、Ｍｅ₂ Ｓｉ（Ｍｅ₄ Ｃｐ）（Ｎ−ｔ−ブチル）ＴｉＣｌ₂ ／
メチルアルミノキサンチーグラー−ナッタ触媒を使用するスチレンとエチレンの
共重合への、重合条件の影響を説明している。架橋メタロセン触媒によって製造
されたエチレンとスチレンのコポリマーは、アライ トシアキ及びスズキ（Ｐｏ
ｌｙｍｅｒ Ｐｒｅｐｒｉｎｔｓ，Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｄｉｖ．Ｐｏｌ
ｙｍ．Ｃｈｅｍ．）、３８巻、ｐ．３４９，３５０［１９９７年］）が説明して
いる。α−オレフィン／ビニル芳香族モノマーインターポリマー、例えばプロピ
レン／スチレン及びブテン／スチレンの製造は、三井化学の米国特許第５，２４
４，９９６号明細書、又は三井化学の米国特許第５，６５２，３１５号明細書、
又は電気化学工業のドイツ特許出願公開第１９７ １１ ３３９号明細書で説明
されている。

【００５３】 実質的にランダムなインターポリマーを調製する場合、アタクチックビニル又
はビニリデン芳香族ホモポリマーは、高温でのビニル又はビニリデン芳香族モノ
マーのホモ重合によって作ることができる。ビニル又はビニリデン芳香族ホモポ
リマーの存在は、一般に本発明の目的のために好ましくないなものではなく、許
容できるものである。ビニル又はビニリデン芳香族ホモポリマーは、所望であれ
ば、抽出技術、例えばインターポリマー又はビニル若しくはビニリデン芳香族ホ
モポリマーのいずれかの非溶媒での、溶液からの選択的な沈殿によって、インタ
ーポリマーから分離することができる。本発明の目的のためには、アタクチック
ビニル又はビニリデン芳香族ホモポリマーが、インターポリマーの全重量に基づ
いて２０ｗｔ％以下、好ましくは１５ｗｔ％未満で存在していることが好ましい
。

【００５４】 ［実質的にランダムなインターポリマーを含む配合組成物］ 本発明は、実質的にランダムなα−オレフィン／ビニル又はビニリデンインタ
ーポリマーと、１又は複数の他のポリマー成分との配合物から調製した繊維も提
供する。これは様々な組成で紡糸される。もう１つのポリマー成分を含む配合組
成物を使用して繊維を調製する場合、その繊維は、配合ポリマー組成物から直接
に、又は１若しくは複数の予備成形繊維された実質的にランダムなインターポリ
マーと他のポリマー成分を組み合わせることによって調製できることが理解され
る。繊維が２成分構造である場合、コア又はシースが、実質的にランダムなイン
ターポリマー及び他のポリマー成分のいずれもを含むことができる。

【００５５】 配合物の他のポリマー成分としては、限定するわけではないが、１又は複数の
エンジニアリング熱可塑性樹脂、α−オレフィンホモポリマー若しくはインター
ポリマー、熱可塑性オレフィン、スチレンブロックコポリマー、スチレンコポリ
マー、エラストマー、熱硬化性ポリマー、又はハロゲン化ビニルポリマーを挙げ
ることができる。

【００５６】 エンジニアリング熱可塑性樹脂 Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙのＫｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ
Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ第３版は、エンジニアリングプラスチックを、そのま
まで又は強化又は充填せずに、約１００℃を超える温度及び０℃未満の温度にお
いて寸法的な安定性及びほとんどの機械的な特性を維持する熱可塑性樹脂として
定義している。「エンジニアリングプラスチック」という用語と「エンジニアリ
ング熱可塑性樹脂」という用語は、互換性があるように使用できる。エンジニア
リング熱可塑性樹脂としては、アセタール及びアクリル樹脂、例えばポリメチル
メタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリアミド（例えば、ナイロン−６、ナイロン−
６，６）、ポリイミド、ポリエーテルイミド、セルロース樹脂、ポリエステル、
ポリ（アリーレート）、芳香族ポリエステル、ポリ（カーボネート）、ポリ（ブ
チレン）、並びにポリブチレン及びポリエチレンテレフタレート、液晶ポリマー
、及び選択されたポリオレフィン、上述の樹脂のアロイ、又は配合物を挙げるこ
とができ、いくらかの例は他の樹脂タイプ（例えば、ポリエーテル）、高温ポリ
オレフィン、例えばポリシクロペンタン、そのコポリマー、及びポリメチルペン
タン）である。

【００５７】 ほとんどのアクリル樹脂は、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）のペルオキシド
触媒遊離ラジカル重合でポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）を製造してもた
らすことができる。Ｈ．Ｌｕｋｅは、Ｍｏｄｅｒｎ Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ｅｎｃ
ｙｃｌｏｐｅｄｉａ、１９８９年、ｐ．２０〜２１において、通常ＭＭＡは、４
つの塩基性重合プロセス、バルク、懸濁、エマルション、及び溶液を使用して、
他のアクリレート、例えばメチル−又はエチルアクリレートと共重合させること
を示している。アクリル樹脂は、スチレン、ブタジエン、ビニル、及びアルキル
アクリレートを含む様々な成分で改質することもできる。ＰＭＭＡとして知られ
ているアクリル樹脂には、ＡＳＴＭグレード及び仕様がある。グレード５、６及
び８は主に付加条件でのたわみ温度（ＤＴＬ）の要求値が異なっている。グレー
ド５及び６では、引っ張り強さが８，０００ｐｓｉ（５５ＭＰａ）であることを
必要としているのに対して、グレード８では、引っ張り強さが９，０００ｐｓｉ
（６２ＭＰａ）であることを必要とする。ＤＴＬは、２６４ｐｓｉ（１．８ＭＰ
ａ）の負荷条件で、１５３°Ｆ（６７℃）の最少要求値から１８９°Ｆ（８７℃
）の最大要求値まで変化する。特定のグレードのＤＴＬは２１２°Ｆ（１００℃
）である。衝撃変形グレードは、非耐候性透明材料で、アイゾット緩和が１．１
〜２．０フィート・ポンド／インチの範囲である。不透明衝撃緩和グレードは、
アイゾット衝撃値が５．０フィート・ポンド／インチまで大きくなる。

【００５８】 本発明の繊維を調製するために使用するポリマー組成物にＰＭＭＡを組み込む
と、多くの予想外の利点が観察されることが意外にも見出された。従って、構造
物又は製造された物品が繊維を含む場合、前記繊維を調製するために使用するポ
リマー組成物中に２０ｗｔ％以下、好ましくは１０ｗｔ％以下のアクリル樹脂を
加えることは、繊維の光沢を増加させ、繊維の取り扱い特性を改良することがで
きる（つまり、繊維が互いに付着する傾向が少なく、繊維の並べる方法（ｃａｒ
ｄｉｎｇ）及び／又は組み合わせる方法のような方法をかなり促進する）。

【００５９】 ポリエステルも、本発明の繊維を調製するために使用する配合物の他のポリマ
ー成分として好ましい。

【００６０】 ポリエステルは、ヒドロキシカルボン酸の自己エステル化、又は直接エステル
化によって製造することができる。これは、脱水をもたらすジオールとジカルボ
ン酸との段階生長反応を含み、−［−ＡＡＢＢ−］−反復単位を有するポリエス
テルを与える。反応は、不活性高沸点溶媒、例えばキシレン又はクロロベンゼン
を使用するバルク又は溶液で、共沸によって水を除去して行うことができる。

【００６１】 あるいは、同様な様式ではあるが、ジカルボン酸のエステル形成誘導体を、ジ
オールと共に加熱して、エステル相互交換反応でポリエステルを得ることができ
る。そのような目的のための適当な酸誘導体は、アルキルエステル、ハロゲン化
物、塩、又は酸無水物である。ビスフェノールと芳香族二価酸からのポリアリレ
ートの調製は、ポリカーボネートの調製に使用するのと本質的に同じ界面系で行
うことができる。

【００６２】 ポリエステルは、環状エステル又はＣ₄ 〜Ｃ₇ のラクトンの開環反応によって
作ることができる。これらのためには、有機第３アミン塩基ホスフィンとアルカ
リ及びアルカリ土類金属、水素化物及びアルコキシドは、開始剤として使用する
ことができる。

【００６３】 ヒドロキシカルボン酸に加えて、本発明で使用するポリエステルを製造するの
に適当な反応体は、ジオール及びジカルボン酸であり、これらのいずれか又は両
方が脂肪族又は芳香族であってよい。従って、ポリ（アルキレンアルカンジカル
ボキシレート）、ポリ（アルキレンアリーレンジカルボキシレート）、ポリ（ア
リーレンアルカンジカルボキシレート）、又はポリ（アリーレンアリーレンジカ
ルボキシレート）であるポリエステルは、ここで使用するのに適当である。ポリ
マー鎖のアルキル部分は、例えばハロゲン、Ｃ₁ 〜Ｃ₈ のアルコキシ基、又はＣ ₁ 〜Ｃ₈ のアルキル側鎖で置換されていてよく、またこの鎖のパラフィン部分に
２価ヘテロ原子基（例えば、−Ｏ−、−Ｓｉ−、−Ｓ−又は−ＳＯ₂ −）を含ん
でいてもよい。この鎖は、不飽和部分及びＣ₆ 〜Ｃ₁₀の非芳香族環も含むことが
できる。芳香族環は、置換部分、例えばハロゲン、Ｃ₁ 〜Ｃ₈ のアルコキシ又は
Ｃ₁ 〜Ｃ₈ のアルキル基を含むことができ、また任意の環部分でポリマー主鎖に
結合することができ、直接にアルコール又は酸官能基に又は介在原子に結合する
ことができる。

【００６４】 エステル形成のために使用する典型的な脂肪族ジオールは、Ｃ₂ 〜Ｃ₁₀の第１
及び第２グリコール、例えばエチレン−、プロピレン−、及びブチレングリコー
ルである。頻繁に使用されるアルカンジカルボン酸は、シュウ酸、アジピン酸、
及びセバシン酸である。環を有するジオールは例えば、１，４−シクロヘキシレ
ニルグリコール又は１，４−シクロヘキサン−ジメチレングリコール、レゾルシ
ノール、ヒロドキノン、４，４’−チオジフェニル、ビス−（４−ヒドロキシフ
ェニル）スルホン、ジヒドロキシナフタレン、キシリレンジオールでよく、又は
多くのビスフェノールのうちの１つ、例えば２，２−ビス−（４−ヒドロキシフ
ェニル）プロパンでよい。芳香族二価酸としては例えば、テレフタル酸、イソフ
タル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジフェニ
ルジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカル
ボン酸を挙げることができる。

【００６５】 ここで使用する「ポリエステル」という用語は、１種類のジオールと１種類の
二価酸とで作られるポリエステルに加えて、ランダム、パターン化又はブロック
コポリエステル、例えば２又はそれよりも多い種類の異なるジオール及び／又は
２又はそれよりも多い種類の異なる二価酸で作られたもの、及び／又は他の二価
ヘテロ原子基で作られたものを含む。そのようなコポリエステルの混合物、１種
類のジオールと二価酸のみからもたらされたポリエステルの混合物、及びそのよ
うな群の両方の要素の混合物も全て、本発明で使用するのに適当であり、これら
全てが「ポリエステル」という用語に含まれる。例えば、テレフタル酸を伴うエ
ステル化においてエチレングリコールと共にシクロへキサンジメタノールを使用
することは、特に関心のある透明なアモルファスコポリエステルをもたらす。４
−ヒドロキシ安息香酸と２−ヒドロキシ−６−ナフトエ酸との混合物；又はテレ
フタル酸、４−ヒドロキシ安息香酸、及びエチレングリコールの混合物；テレフ
タル酸、４−ヒドロキシ安息香酸、及び４，４’−ジヒドロキシビフェニルの混
合物からもたらされる液晶ポリエステルも考慮することができる。

【００６６】 芳香族二価酸から調製される芳香族ポリエスエル、例えばポリ（アルキレンア
リーレンカルボキシレート）ポリエチレンテレフタレート及びポリブチレンテレ
フタレート、又はそれらの混合物は、特に本発明で有益である。ここで使用する
ことがふさわしいポリエステルの固有粘度は０．４〜１．２であるが、固有粘度
がこの範囲外のものも使用することができる。

【００６７】 上述のようなポリエステルの製造のために有益な方法及び材料は、Ｗｈｉｎｆ
ｉｅｌｄの米国特許第２，４６５，３１９号、Ｐｅｎｇｉｌｌｙの米国特許第３
，０４７，５３９号、Ｓｃｈｗａｒｚの米国特許第３，３７４，４０２号、Ｒｕ
ｓｓｅｌｌの米国特許第３，７５６，９８６号、及びＥａｓｔの米国特許第４，
３９３，１９１号明細書で比較的詳細に説明されている。

【００６８】 α−オレフィンホモポリマー及びインターポリマー α−オレフィンホモポリマー及びインターポリマーは、ポリプロピレン、プロ
ピレン／Ｃ₄ 〜Ｃ₂₀α−オレフィンコポリマー、ポリエチレン、及びエチレン／
Ｃ₃ 〜Ｃ₂₀α−オレフィンコポリマーを含む。インターポリマーは、実質的に線
状のエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含む均質エチレン／α−オレ
フィンインターポリマー又は不均質エチレン／α−オレフィンインターポリマー
のいずれかでよい。

【００６９】 均質インターポリマーでは、実質的に全てのインターポリマー分子が同じエチ
レン／コモノマー比を持つのに対して、不均質インターポリマーでは、インター
ポリマー分子が同じエチレン／コモノマー比を持たない点で、均質インターポリ
マーと不均質インターポリマーとは異なっている。ここで使用する場合の「広い
組成範囲」という用語は、不均質インターポリマーのコモノマー分布を示してお
り、また不均質インターポリマーが「線状」部分を持つこと、及び不均質インタ
ーポリマーがＤＳＣによれば複数の融点を持つこと（すなわち、少なくとも２つ
の明確な溶融ピークを示す）を意味している。不均質インターポリマーは、１０
ｗｔ％又はそれ以上、好ましくは１５ｗｔ％超、特に２０ｗｔ％超で、分岐の程
度が２メチル／１０００炭素又はそれ未満である。また不均質インターポリマー
は、２５ｗｔ％又はそれ未満、好ましくは１５ｗｔ％未満、特に１０ｗｔ％未満
で、分岐の程度が２５メチル／１０００炭素又はそれ以上である。

【００７０】 本発明の不均質成分の調製のために適当なチーグラー触媒は、支持された典型
的なチーグラータイプ触媒であり、これは溶液処理の高い重合温度で特に有益で
ある。そのような組成物の例は、有機マグネシウム化合物、ハロゲン化アルキル
又はハロゲン化アルミニウム又は塩化水素、及び遷移金属化合物からもたらされ
るものである。そのような触媒の例は、米国特許第４，３１４，９１２号（Ｌｏ
ｗｅｒｙ，Ｊｒ．等）、同第４，５４７，４７５号（Ｇｌａｓｓ等）、及び同第
４，６１２，３００号（Ｃｏｌｅｍａｎ，ＩＩＩ）明細書で説明されている。

【００７１】 適当な触媒材料は、不活性酸化物支持体及び遷移金属化合物からもたらすこと
もできる。溶液重合プロセスにおいて使用することが適当なそのような組成物の
例は、米国特許第５，４２０，０９０号（Ｓｐｅｎｃｅｒ等）明細書で説明され
ている。

【００７２】 不均質ポリマー成分は、α−オレフィンホモポリマー、好ましくはポリエチレ
ン又はポリプロピレン、又は好ましくはエチレンと少なくとも１種のＣ₃ 〜Ｃ₂₀ のα−オレフィン及び／又はＣ₄ 〜Ｃ₁₈のジオレフィンとのインターポリマーで
よい。エチレンと１−オクテンとの不均質コポリマーは特に好ましい。

【００７３】 比較的最近の、エチレン／α−オレフィン重合のためのメタロセンに基づく触
媒の導入は、新しいエチレンインターポリマーの製造と、これらの材料を含む組
成物に新しい要求をもたらした。そのようなポリマーは、均質インターポリマー
として知られており、例えば従来のチーグラー触媒による不均質ポリオレフィン
ポリマーと比較して、比較的狭い分子量範囲と組成分布（メジアン全モルコモノ
マー含有量の５０％以内のコモノマー含有量の、ポリマー分子の重量分率として
定義される）とによって特徴付けられる。一般にそのようなポリマーで作ったブ
ロー及びキャストフィルムは、チグラー−ナッタ触媒によるＬＬＤＰＥで作った
フィルムと比較して、比較的靱性で且つ比較的良好な光学的性質及び熱的シール
能力を持つ。メタロセンＬＬＤＰＥは、パレットラップのキャストフィルムの用
途で、チーグラー−ナッタで作ったＬＬＤＰＥを超えるかなりの利点を、特に改
良されたパレット上での耐破損性に関して提供することが知られている。しかし
ながらそのようなメタロセンＬＬＤＰＥは、チーグラー−ナッタ製品と比較した
ときに、押出装置においてかなり劣った加工性を示す。

【００７４】 ここで、本発明の実質的に線状のエチレン／α−オレフィンポリマー及びイン
ターポリマーは、米国特許第５，２７２，２３６号及び同第５，２７８，２７２
号（Ｌａｉ等）明細書で定義されるようなものである。コモノマーが所定のイン
ターポリマー中にランダムに分散しており、インターポリマー分子の実質的に全
てが、インターポリマーにおいて同じエチレン／コモノマー比を持つ場合、実質
的に線状のエチレン／α−オレフィンポリマーは、メタロセンに基づく均質ポリ
マーでもある。しかしながらそのようなポリマーは、それらの優れた加工性及び
独自のレオロジー特性及び大きい溶融弾性及び耐メルトフラクチュア性のために
独自である。これらのポリマーは、拘束形状メタロセン触媒系を使用して、連続
重合プロセスでうまく調製することができる。

【００７５】 実質的に線状のエチレン／α−オレフィンポリマーは、コポリマーが所定のイ
ンターポリマー分子中にランダムに分散しており、実質的に全てのインターポリ
マーが同じエチレン／コモノマー比を有する。

【００７６】 「実質的に線状」のエチレン／α−オレフィンインターポリマーという用語は
、ポリマー主鎖が、０．０１個／１，０００炭素〜３個／１，０００炭素の長側
鎖、より好ましくは０．０１個／１，０００炭素〜１個／１，０００炭素の長側
鎖、特に０．０５個／１，０００炭素〜１個／１，０００炭素の長側鎖で置換さ
れていることを意味する。

【００７７】 ここで長側鎖は、コモノマーの全炭素数引く２足す１の長さ以上の長さの鎖と
して定義される。例えば、エチレン／オクテンの実質的に線状のエチレンインタ
ーポリマーの長側鎖は７炭素以上の長さである（つまり、８炭素引く２は６炭素
、これに１を足して７炭素長側鎖長さとなる）。この長側鎖は、ポリマー主鎖の
長さと同じ程度に長くてもよい。長側鎖は、¹³Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光分析
を使用して、Ｒａｎｄａｌｌの方法（Ｒｅｖ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐ
ｈｙｓ．、Ｃ２９（２＆３）、ｐ．２８５〜２９７）によって測定することがで
きる。長側鎖は当然に、単にコモノマーの導入によってもたらされる単側鎖と識
別され、従って例えばエチレン／オクタンの実質的に線状のポリマーの単側鎖の
長さは６炭素であり、このポリマーの長側鎖の長さは７炭素以上である。

【００７８】 「レオロジー処理指数」（ＰＩ） は、ガス押出レオメーター（ＧＥＲ）によ
って測定されるポリマーの見掛け粘度（キロポイズ）である。ガス押出レオメー
ターは、Ｍ．Ｓｈｉｄａ、Ｒ．Ｎ．Ｓｈｏｒｆｆ及びＬ．Ｖ．ＣａｎｃｉｏのＰ
ｏｌｙｍｅｒ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｓｃｉｅｎｃｅ、第１７巻、Ｎｏ．１
１、ｐ．７７０（１９７７年）、及びＪｏｈｎ Ｄｅａｌｙの「Ｒｈｅｏｍｅｔ
ｅｒｓ ｆｏｒ Ｍｏｌｔｅｎ Ｐｌａｓｔｉｃｓ」（Ｖａｎ Ｎｏｓｔｒａｎ
ｄ Ｒｅｉｎｈｏｌｄ社が出版（１９８２年））ｐ．９７〜９９で説明されてい
る。全てのＧＥＲ実験は、１９０℃の温度、５２５０〜５００ｐｓｉｇ（３６〜
３．５ＭＰａ）の窒素圧力で、直径０．０２９６インチ（０．７５ｍｍ）、Ｌ／
Ｄが２０：１のダイで、入口角度を１８０°にして行っている。ここで説明され
ている実質的に線状のエチレン／α−オレフィンポリマーでは、ＰＩは、２．１
５×１０⁶ ダイン／ｃｍ² （２．１５×１０⁵ Ｐａ）の見掛け剪断応力でＧＥＲ
によって測定した材料の見掛け粘度（キロポイズ）である。ここで説明される新
しい実質的に線状のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのＰＩは、０．
０１キロポイズ〜５０キロポイズ、好ましくは１５キロポイズ又はそれ未満であ
る。ここで説明されている新しい実質的に線状のエチレン／α−オレフィンポリ
マーのＰＩは、ほぼ同じＩ₂ 及びＭ_w ／Ｍ_n で相当する線状エチレン／α−オレ
フィンポリマーの約７０％又はそれ未満である。

【００７９】 見掛け剪断応力対見掛け剪断速度のプロットを使用して、メルトフラクチュア
現象を認識する。Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｒｈｅｏｌｏｇｙ、３０（２）、３３
７〜３５７、１，９８６年のＲａｍａｍｕｒｔｈｙによれば、ある臨界流量以上
では、観察される押出物の不規則性は、２つの大きなタイプ、すなわち表面メル
トフラクチュア及びグロスメルトフラクチュアに分類することができる。

【００８０】 表面メルトフラクチュアは、見掛け上定常の流れ条件で起こり、鏡のような光
沢が失われている程度から比較的深刻な「鮫肌状」までの範囲がある。この開示
では、表面メルトフラクチュアの開始（ＯＳＭＦ）は、押出物の光沢が失われ始
めることで特徴付けられる。ここでは、押出物の表面粗さは、４０倍の倍率によ
って検知できるのみである。実質的に線状のエチレン／α−オレフィンインター
ポリマーの表面メルトフラクチュアが始まる臨界剪断速度は、Ｉ₂ 及びＭ_w ／Ｍ _n がほぼ同じ線状エチレン／α−オレフィンポリマーの表面メルトフラクチュア
が始まる臨界剪断速度よりも少なくとも５０％大きい。ここで、「ほぼ同じ」と
は、それぞれの値が、相当する線状エチレンポリマーの相当する値の１０％以内
であることを意味している。

【００８１】 グロスメルトフラクチュアは、不安定な流れ条件で起こり、標準のもの（交互
の粗さ及び滑らかさ、らせん等）からランダムなねじれまでの範囲がある。（例
えば、ブローフィルム製品では）商業的に許容されるためには、表面欠陥は、存
在するにしても最小にしなければならない。ここで使用する場合、表面メルトフ
ラクチュアの開始臨界剪断速度（ＯＳＭＦ）及びグロスメルトフラクチュアの開
始臨界剪断速度（ＯＧＭＦ）は、ＧＥＲによって押し出される押出物の表面粗さ
及び形状の変化に基づいている。

【００８２】 ここで説明される組成物を製造するために有益な実質的に線状のエチレン／α
−オレフィンポリマーは、均質な側鎖分布を有する。すなわち、ポリマーは、所
定のインターポリマー分子においてコポリマーがランダムに分散しているもので
あり、ここで実質的に全てのインターポリマー分子は同じエチレン／コポリマー
比を有する。ポリマーの均質性は典型的に、ＳＣＢＤＩ（単側鎖分布指数）又は
ＣＤＢＩ（組成分布側鎖指数）によって説明される。これは、メジアン全モルコ
モノマー含有量の５０％以内のコモノマー含有率の、ポリマー分子の重量分率と
して定義される。ポリマーのＣＤＢＩは、当該技術分野で既知の技術、例えば温
度上昇溶出分留（ここでは「ＴＲＥＦ」と省略する）を使用して得られるデータ
から容易に計算することができる。これは例えば、Ｗｉｌｄ等のＪｏｕｒｎａｌ
ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｐｏｌｙ．Ｐｈｙｓ．Ｅｄ．、Ｖｏ
ｌ．２０、ｐｐ．４４１（１９８２年）、米国特許第４，７９８，０８１号（Ｈ
ａｚｌｉｔｔ等）、又は同第５，００８，２０４号（Ｓｔｅｈｌｉｎｇ）明細書
で説明されている。ＤＣＢＩを計算する方法は、米国特許第５，３２２，７２８
号（Ｄａｖｅｙ等）及び同第５，２４６，７８３号（Ｓｐｅｎａｄｅｌ等）又は
同第５，０８９，３２１号（Ｃｈｕｍ等）明細書で説明されている。本発明で使
用する実質的に線状のオレフィンインターポリマーのためのＳＣＢＤＩ又はＣＤ
ＢＩは、好ましくは３０％超、特に５０％超である。本発明で使用する実質的に
線状のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＴＲＥＦ技術によって測
定したときに測定可能な「高密度」部分が本質的にない（すなわち、均質エチレ
ン／α−オレフィンインターポリマーには、枝分かれの程度が２メチル／１００
０炭素又はそれ未満のポリマー部分がない）。また、実質的に線状のエチレン／
α−オレフィンポリマーには、単側鎖が多い部分がない（つまり、枝分かれの程
度が３０メチル／１０００炭素又はそれ以上のポリマー部分がない）。

【００８３】 本発明の配合成分として使用する均質インターポリマーの調製に使用する触媒
は、メタロセン触媒である。これらのメタロセン触媒としては、ビス（シクロペ
ンタジエニル）−触媒系及びモノ（シクロペンタジエニル）拘束形状触媒系（実
質的に線状のエチレン／α−オレフィンポリマーを調製するために使用）を挙げ
ることができる。そのような拘束形状金属錯体及びそれらの調製方法は、１９９
０年７月３日に提出された米国特許出願第５４５，４０３号（ヨーロッパ特許出
願公開第４１６，８１５号）；１９９０年７月３日に提出された米国特許出願第
５４７，７１８号（ヨーロッパ特許出願公開第４６８，６５１号）；１９９１年
５月２０日に提出された米国特許出願第７０２，４７５号（ヨーロッパ特許出願
公開第５１４，８２８号）；１９９２年５月１日に提出された米国特許出願第８
７６，２６８号（ヨーロッパ特許出願公開第５２０，７３２号）；１９９３年１
月２１日に提出された米国特許出願第８，００３号（ＰＣＴ国際公開第９３／１
９１０４号）；米国特許出願第０８／２４１，５２３（ＰＣＴ国際公開第９５／
００５２６号）；並びに米国特許第５，０５５，４３８号、同第５，０５７，４
７５号、同第５，０９６，８６７号、同第５，０６４，８０２号、及び５，１３
２，３８０号明細書で説明されている。

【００８４】 １９９１年３月２０日に公開されたヨーロッパ特許出願公開第４１８，０４４
号明細書（米国特許出願第０７／７５８，６５４号明細書に対応）及び米国特許
出願第０７／７５８，６６０号明細書では、オレフィン重合触媒として利用する
のに有益な上述の拘束形状触媒のある種のカチオン誘導体が開示され特許請求さ
れている。１９９１年６月２４日に提出された米国特許出願第７２０，０４１号
明細書では、様々なボランを伴う上述の拘束形状触媒のある種の反応性生物が開
示されており、それらの調製方法が教示され特許請求されている。米国特許第５
，４５３，４１０号明細書では、適当なオレフィン重合触媒として、カチオン拘
束形状触媒とアルムオキサンとの組み合わせが開示されている。

【００８５】 均質ポリマー成分は、α−オレフィンホモポリマーでよく、好ましくはポリエ
チレン若しくはポリプロピレン、又は好ましくはエチレンと少なくとも１つのＣ ₃ 〜Ｃ₂₀のα−オレフィン及び／又はＣ₄ 〜Ｃ₁₈のジオレフィンとのインターポ
リマーである。エチレン及び１−オクテンの均質コポリマーは特に好ましい。

【００８６】 熱可塑性オレフィン 熱可塑性オレフィン（ＴＰＯ）は一般に、ポリプロピレンホモポリマー又はコ
ポリマー、又は弾性材料、例えばエチレン／プロピレンラバー（ＥＰＭ）又はエ
チレン／プロピレンジエンモノマーターポリマー（ＥＰＤＭ）と比較的硬質な材
料、例えばアイソタクチックポリプロピレンの配合物から製造する。他の材料又
は成分を、用途に応じて組成物に加えることができる。これは、オイル、充填剤
、及び架橋剤を含む。一般に、ＴＰＯは、剛性（弾性）と低温耐衝撃性との釣り
合い、良好な化学的抵抗性、及び広い使用温度によって特徴付けられる。そのよ
うな特徴のために、ＴＰＯは、自動車のダッシュボード及び装置パネルを含む多
くの用途で使用され、並びに潜在的にはワイヤー及びケーブルでも使用される。

【００８７】 ポリプロピレンは一般に、ホモポリマーポリプロピレンのアイソタクチック型
であるが、他の型のポリプロピレンも使用することができる（例えばシンジオタ
クチック、又はアタクチック）。しかしながら、ポリプロピレンインパクトコポ
リマー（例えば、エチレンとプロピレンを反応させる第２の共重合工程を使用す
るもの）及びランダムなコポリマー（反応器を変更し、通常はプロピレンと共重
合させた１．５〜７％のエチレンを含む）も、ここで説明するＴＰＯ組成物で使
用することができる。反応器では、ＴＰＯは、本発明の配合物成分として使用す
ることもできる。様々なポリプロピレンポリマーの完全な説明は、１９８８年１
０月中旬のＭｏｄｅｒｎ Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ／８９
、第６５巻、Ｎｏ．１１、ｐ．８６〜９２に示されている。本発明で使用するポ
リプロピレンの分子量は、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、条件２３０℃／２．１６ｋ
ｇ（公式には「条件（Ｌ）」及びＩ₂ として知られている）に従って、溶融流れ
測定で便利に示すことができる。溶融流れ速度は、ポリマーの分子量に反比例し
ている。従って、分子量が大きくなると、溶融流れ速度は小さくなる。但し、こ
の関係は線形ではない。ここで有益なポリプロピレンの溶融流れ速度は一般に、
０．１ｇ／１０分（ｇ／１０分）〜７０ｇ／１０分、好ましくは０．５ｇ／１０
分〜５０ｇ／１０分、特に１ｇ／１０分〜４０ｇ／１０分である。

【００８８】 スチレン系ブロックコポリマー 不飽和ラバーモノマー単位を有するブロックコポリマーも含まれる。これは、
限定するわけではないが、スチレン−ブタジエン（ＳＢ）、スチレン−イソプレ
ン（ＳＩ）、スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレ
ン−スチレン（ＳＩＳ）、α−メチルスチレン−ブタジエン−α−メチルスチレ
ン、及びα−メチルスチレン−イソプレン−α−メチルスチレンを挙げることが
できる。

【００８９】 ブロックコポリマーのスチレン部分は好ましくは、スチレンのポリマー又はイ
ンターポリマー、並びにその類似体及び同族体、例えばα−メチルスチレン及び
環置換スチレン、特に環メチル化スチレンである。好ましいスチレン樹脂は、ス
チレン及びα−メチルスチレンであり、スチレンが特に好ましい。不飽和ラバー
モノマー単位を有するブロックコポリマーは、ブタジエン又はイソプレンのホモ
ポリマーを含むことができ、又はそれらは、少量のスチレン系モノマーとこれら
２つのジエンの一方又は両方とのコポリマーを含むことができる。

【００９０】 飽和ラバーモノマー単位を有する好ましいブロックコポリマーは、少なくとも
１つのスチレン単位部分と、少なくとも１つのエチレン−ブテンの部分又はエチ
レン−プロピレンコポリマーを含む。飽和ラバーモノマー単位を有するそのよう
なブロックコポリマーの好ましい例としては、スチレン／エチレン−ブテンコポ
リマー、スチレン／エチレン−プロピレンコポリマー、スチレン／エチレン−ブ
テン／スチレン（ＳＥＢＳ）コポリマー、スチレン／エチレン−プロピレン／ス
チレン（ＳＥＰＳ）コポリマーを挙げることができる。

【００９１】 スチレン系コポリマー ブロックコポリマーの他には、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（Ａ
ＢＳ）ポリマー、スチレン−アクリロニトリル（ＳＡＮ）、及びハイインパクト
ポリスチレンを含むラバー改質スチレン樹脂がある。

【００９２】 エラストマー エラストマーとしては、限定するわけではないが、ラバー、例えばポリイソプ
レン、ポリブタジエン、天然ラバー、エチレン／プロピレンラバー、エチレン／
プロピレンジエン（ＥＰＤＭ）ラバー、スチレン／ブタジエンラバー、熱可塑性
ポリウレタンを挙げることができる。

【００９３】 熱硬化性ポリマー 熱可塑性ポリマーとしては、限定するわけではないが、エポキシ、ビニルエス
テル樹脂、ポリウレタン、及びフェノール樹脂を挙げることができる。

【００９４】 ハロゲン化ビニルポリマー ハロゲン化ビニルホモポリマー及びコポリマーは、構築ブロックとして、ビニ
ル構造ＣＨ₂ ＝ＣＸＹ（ＸはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、及びＩからなる群より選択され、
且つＹはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、及びＨからなる群より選択する）を使用する樹脂
の群である。

【００９５】 本発明の配合物のハロゲン化ビニルポリマー成分としては、限定するわけでは
ないが、ハロゲン化ビニルのホモポリマー、及びハロゲン化ビニルとコポリマー
化可能なモノマー、例えばα−オレフィンとのコポリマーを挙げることができる
。α−オレフィンとしては、限定するわけではないが、エチレン、プロピレン、
１〜１８の炭素原子を有する有機酸のビニルエステル、例えばビニルアセテート
、ビニルステアラート等；塩化ビニル、塩化ビニリデン、対称ジクロロエチレン
；アクリロニトリル、メタクリロニトリル；アルキル基が１〜８の炭素原子を有
するアルキルアクリレートエステル、例えばメチルアクリレート及びブチルアク
リレート；対応するアルキルメタクリレートエステル；アルキル基が１〜８の炭
素原子を有する２塩基有機酸のジアルキルエステル、例えばジブチルフマレート
、ジエチルマレアート等を挙げることができる。

【００９６】 好ましくは、ハロゲン化ビニルポリマーは、塩化ビニル又は塩化ビニリデンの
ホモポリマー又はコポリマーである。ポリ（塩化ビニル）ポリマー（ＰＶＣ）は
、それらの剛性の程度によって、更に２つの主なタイプ、「硬質」ＰＶＣ及び「
軟質」ＰＶＣ、に分類することができる。軟質ＰＶＣは、樹脂中の可塑化剤の量
及び存在によって主に硬質ＰＶＣと識別される。軟質ＰＶＣは典型的に、硬質Ｐ
ＶＣと比較したときに、改良された加工性、比較的小さい強さ、及び比較的大き
い伸びを示す。

【００９７】 塩化ビニリデンホモポリマー及びコポリマー（ＰＶＤＣ）では、典型的に塩化
ビニル、アクリレート又はニトリルを有するコポリマーが商業的に使用されてお
り、最も好ましい。コモノマーの選択は、得られるポリマーの性質にかなりの影
響を与える。おそらく、ＰＶＤＣの最も重要な性質は、ガス及び液体に対する低
い透過性、バリアー性質；及び化学的耐性である。

【００９８】 ＰＶＣ又はＰＶＣＤの性質を変化させる少量の他の材料を含む様々なＰＶＣ及
びＰＶＣＤ組成物を挙げることもできる。これは限定するわけではないが、ポリ
スチレン、スチレン系コポリマー、ポリプロピレン及び／又はポリエチレンを含
むホモ及びコポリマーを包含するポリオレフィン、及び他のエチレン／α−オレ
フィンコポリマー、ポリアクリル樹脂、ブタジエン含有ポリマー、例えばアクリ
ロニトリルブタジエンスチレンターポリマー（ＡＢＳ）、及びメタクリレートブ
タジエンスチレンターポリマー（ＭＢＳ）、及び塩化ポリエチレン（ＣＰＥ）樹
脂を挙げることができる。

【００９９】 典型的にベース樹脂の後塩素化によって調製し塩化ＰＶＣ（ＣＰＶＣ）として
知られるＰＶＣの塩素化誘導体も、本発明の配合組成物として使用するハロゲン
化ビニルポリマーの部類に含まれる。ＣＰＶＣはＰＶＣに基づいており、その特
性の一部を供給しているが、ＣＰＶＣは、ＰＶＣと比較して、かなり高い溶融温
度範囲（４１０〜４５０℃）及び比較的高いガラス転移温度（２３９〜２７５℃
）を有する独自のポリマーである。

【０１００】 粘着性付与剤を、本発明の繊維を調製するために使用するポリマー組成物に加
えて、Ｔ_g を大きくする、従って繊維、布帛、及びそれらから製造される物品の
用途を拡げるようにすることが可能である。

【０１０１】 適当な粘着性付与剤は、ＨｅｒｃｕｌｅｓのＪ．Ｓｉｍｏｎｓ、Ａｄｈｅｓｉ
ｖｅｓ Ａｇｅ、「Ｔｈｅ ＨＭＤＡ Ｃｏｎｃｅｐｔ：Ａ Ｎｅｗ Ｍｅｔｈ
ｏｄ ｆｏｒ Ｓｅｌｅｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｒｅｓｉｎｅｓ」、１９９６年１１
月によって示される基準に基づいて選択することができる。この文献は、ポリマ
ーとの相溶性を決定する際の樹脂の分子量及び極性の重要性を論じている。

【０１０２】 少なくとも１種のα−オレフィン及びビニル芳香族モノマーの実質的にランダ
ムなインターの場合、特に実質的にランダムなインターポリマーのビニル芳香族
モノマーの含有率が高い場合、好ましい粘着性付与剤はいくらかの芳香族特性を
持ち相溶性を促進する。初期の指示薬として、相溶性のある粘着性付与剤は、ビ
ニルアセテートの含有率が２８ｗｔ％であるエチレン／ビニルアセテートと相溶
性があることが知られているものである。粘着付与樹脂は、石油とテルペンの供
給流れとを重合させることによって、及びウッド、ガム、及びトールオイルロジ
ンの誘導体からもたらすことによって得ることができる。いくらかの粘着性付与
剤の分類は、ウッドロジン、トールオイル及びトールオイル誘導体、及びシクロ
ペンタジエン誘導体を含む。これらは例えば、英国特許出願公開第２，０３２，
４３９号明細書で説明されるようなものである。粘着性付与剤の他の分類は、脂
肪族Ｃ₅ 樹脂、ポリテルペン樹脂、水素化樹脂、混合脂肪族−芳香族樹脂、ロジ
ンエステル、天然及び合成テルペン、テルペン−フェノール樹脂、及び水素化ロ
ジンエステルを含む。

【０１０３】 ロジンは、商業的に入手可能な材料である。これは天然には、マツ科の木のオ
レオロジンに存在し、典型的に生木のオレオ樹液から、古い切り株から、及びク
ラフト紙の副生成物としてもたらされるトールオイルから典型的にもたらされる
。ロジンを得た後で、水素化、脱水素化、重合、エステル化、及び他の後処理方
法によって処理することができる。ロジンは典型的に、ガムロジン、ウッドロジ
ン、又はトールオイルロジンとして分類される。これは、その原料を示す。材料
は、多価アルコールのエステルの形で改質せずに使用することができ、また分子
の固有の不飽和部分によって重合させることができる。これらの材料は、商業的
に入手することができ、且つ標準の配合技術を使用して、組成物中に配合するこ
とができる。そのようなロジン誘導体の代表例は、トールオイル、ガムロジン、
ウッドロジン、又はそれらの混合物のペンタエリトリトールエステルを含む。

【０１０４】 様々な粘着性付与剤の例としては、限定をするわけではないが、脂肪族樹脂、
ポリテルペン樹脂、水素化樹脂、混合脂肪族−芳香族樹脂、スチレン／α−メチ
レンスチレン樹脂、純粋モノマー炭化水素樹脂、水素化純粋モノマー炭化水素樹
脂、改質スチレンコポリマー、純粋芳香族モノマーコポリマー、及び水素化脂肪
族炭化水素樹脂を挙げることができる。

【０１０５】 脂肪族樹脂の例としては、Ｅｓｃｏｒｅｚ（商標）、Ｐｉｃｃｏｔａｃ（商標
）、Ｍｅｒｃｕｒｅｓ（商標）、Ｗｉｎｇｔａｃｋ（商標）、Ｈｉ−Ｒｅｚ（商
標）、Ｑｕｉｎｔｏｎｅ（商標）、Ｔａｃｋｉｒｏｌ（商標）等の商標名で入手
可能なものを挙げることができる。ポリテルペン樹脂の例としては、Ｎｉｒｅｚ
（商標）、Ｐｉｃｃｏｌｙｔｅ（商標）、Ｗｉｎｇｔａｃｋ（商標）、Ｚｏｎａ
ｒｅｚ（商標）等の商標名で入手可能なものを挙げることができる。水素化樹脂
の例としては、Ｅｓｃｏｒｅｚ（商標）、Ａｒｋｏｎ（商標）、Ｃｌｅａｒｏｎ
（商標）等の商標名で入手可能なものを挙げることができる。混合脂肪族−芳香
族樹脂の例としては、Ｅｓｃｏｒｅｚ（商標）、Ｒｅｇａｌｉｔｅ（商標）、Ｈ
ｅｒｃｕｒｅｓ（商標）、ＡＲ（商標）、Ｉｍｐｒｅｚ（商標）、Ｎｏｒｓｏｌ
ｅｎｅ（商標）Ｍ、Ｍａｒｕｋａｒｅｚ（商標）、Ａｒｋｏｎ（商標）Ｍ、Ｑｕ
ｉｎｔｏｎｅ（商標）、Ｗｉｎｇｔａｃｋ（商標）等の商標名で入手可能なもの
を挙げることができる。１つの特に好ましい粘着性付与剤の分類としては、Ｈｅ
ｒｃｕｌｅｓから入手可能なスチレン／α−メチレンスチレン粘着性付与剤を挙
げることができる。粘着性付与剤の特に好ましい分類としては、Ｗｉｎｇｔａｃ
ｋ（商標）８６及びＨｅｒｃｏｔａｃ（商標）１１４９、ＥａｓｔｍａｎＨ−１
３０、及びスチレン／α−メチルスチレン粘着性付与剤を挙げることができる。
他の好ましい粘着性付与剤としては、Ｈｅｒｃｕｌｅｓから入手可能なガラス転
移温度が３３℃の純粋モノマー炭化水素樹脂Ｐｉｃｃｏｔｅｘ７５、純粋モノマ
ー炭化水素の重合及び水素化によって調製されるＲｅｇａｌｒｅｚ（商標）、改
質スチレンのコポリマーであるＰｉｃｏｔｅｘ（商標）１２０、純粋芳香族モノ
マーのコポリマーであるＫｒｉｓｔａｌｅｘ（商標）５１４０、水素化脂肪族炭
化水素樹脂であるＰｌａｓｔｏｌｙｎ（商標）１４０、及び純粋芳香族モノマー
のコポリマーであるＥｎｄｅｘ（商標）１５５を挙げることができる。当然に、
Ｋｒｉｓｔａｌｅｘ（商標）５１４０、Ｐｌａｓｔｏｌｙｎ（商標）１４０、及
びＥｎｄｅｘ（商標）１５５は好ましく、Ｅｎｄｅｘ（商標）１５５は最も好ま
しい。

【０１０６】 他の添加剤 酸化防止剤（例えば、Ｉｒｇａｎｏｘ（商標）１０１０のようなヒンダードフ
ェノール）、ホスフィット（例えば、Ｉｒｇａｆｏｓ（商標））、紫外線安定化
剤、粘着（Ｃｌｉｎｇ）添加剤（例えば、ポリイソブチレン）、粘着防止剤、着
色剤、顔料、滑剤（例えば、ステアルアミド及び／又はエルクアミド）の様な添
加剤を、本発明の繊維を調製するために使用するインターポリマー及び／又は配
合物に、実質的にランダムなインターポリマーの性質を妨げない程度に入れるこ
ともできる。ここでは可塑化剤としても言及する加工助剤を随意に使用して、組
成物の粘度を減少させる。これは、フタレート、例えばジオクチルフタレート及
びジイソブチルフタレート、天然オイル、例えばラノリン、及びパラフィン、石
油精製から得られるナフテン及び芳香族オイル、及びロジン又は石油原料に起因
する液体樹脂を挙げることができる。加工助剤として有益なオイルの分類の例と
しては、白色鉱油（例えば、Ｋａｙｄｏｌ（商標）オイル（Ｗｉｔｃｏから入手
可能）及びＳｈｅｌｌｆｌｅｘ（商標）３７１ナフテンオイル（Ｓｈｅｌｌ Ｏ
ｉｌ社から入手可能））を挙げることができる。他の適当なオイルは、Ｔｕｆｌ
ｏ（商標）オイル（Ｌｙｏｎｄｅｌｌから入手可能）である。

【０１０７】 本発明のポリマー組成物に含有される可能性がある成分としては、様々な有機
及び無機充填材を挙げることができる（これらの充填材の本質は、配合物を使用
する用途のタイプに依存している）。そのような充填材の代表的な例としては、
有基又は無機繊維、例えばアスベスト、ホウ素、グラファイト、セラミック、ガ
ラス、金属（例えばステンレス鋼）、又はポリマー（例えばアラミド繊維）から
作られたもの、タルク、カーボンブラック、カーボン繊維、炭酸カルシウム、三
水和アルミナ、ガラス繊維、大理石ダスト、セメントダスト、クレイ、長石、シ
リカ又はガラス、フュームドシリカ、アルミナ、酸化マグネシウム、水酸化マグ
ネシウム、酸化アンチモン、酸化亜鉛、硫酸バリウム、ケイ酸アルミニウム、ケ
イ酸カルシウム、二酸化チタン、チタネート、窒化アルミニウム、Ｂ₂ Ｏ₃ 、ニ
ッケル粉末、又はチョークを挙げることができる。

【０１０８】 他の代表的な有機又は無機、繊維又は鉱物、充填剤としては、炭酸塩、例えば
バリウム、カルシウム又はマグネシウムの炭酸塩；フッ化物、例えばカルシウム
又はナトリウムアルミニウムのフッ化物；水酸化物、例えば水酸化アルミニウム
；金属、例えばアルミニウム、青銅、鉛、又は亜鉛；酸化物、例えばアルミニウ
ム、アンチモン、マグネシウム若しくは亜鉛の酸化物、又はケイ素若しくはチタ
ンの二酸化物；ケイ酸塩、例えばアスベスト、マイカ、クレイ（カオリン又はか
焼カオリン）、ケイ酸カルシウム、長石、ガラス（粉砕した若しくはフレーク状
にしたガラス、又は中空ガラス球体、又は微細球若しくはビーズ、ウイスカー又
はフィラメント）、カスミ石、パーライト、パイロフィライト、タルク又は桂灰
石；スルフェート、例えばバリウム又はカルシウムスルフェート；金属スルフィ
ド；セルロース、例えばウッド又は殻粉の形のセルロース；カルシウムテレフタ
レート；及び液晶を挙げることができる。この様な充填剤の１よりも多い混合物
を使用することもできる。

【０１０９】 これらの添加剤は、当業者に知られる機能的に等価の量で使用する。例えば、
使用する酸化防止剤の量は、ポリマーの貯蔵及び最終的な使用の間に使用される
温度及び環境において、ポリマー又はポリマー配合物の酸化を防ぐ量である。酸
化防止剤のそのような量は、通常ポリマー又はポリマー配合物の重量に基づいて
、０．０１殻１０ｗｔ％、好ましくは０．０５〜５ｗｔ％、より好ましくは０．
１〜２ｗｔ％である。同様に、任意の複数の他の添加剤の量は、ポリマー又はポ
リマー配合物を粘着防止して所望の結果をもたらす量、着色料又は顔料によって
所望の色を提供する量に機能的に等価である。そのような添加剤は、ポリマー又
はポリマー配合物の重量に基づいて、０．０５〜５０ｗｔ％、好ましくは０．１
〜３５ｗｔ％、より好ましくは０．２〜２０ｗｔ％の量で使用することができる
。加工助剤を使用する場合、これは、本発明の組成物中に５％以上の量で存在す
る。加工助剤は典型的に、６０ｗｔ％以下、好ましくは３０ｗｔ％以下、最も好
ましくは２０ｗｔ％以下の量で存在する。

【０１１０】 ［実質的にランダムなインターポリマーを含有する配合物の調製］ 本発明の加工品を製造するために使用する配合ポリマー組成物は、任意の便利
な方法によって、例えば、個々の成分をドライブレンドし、そしてハーケトルク
レオメータで、又は直接に最終的な物品（例えば、自動車部品）を製造するため
に使用する押出基又はミルのいずれかで、溶融混合又は溶融配合することによっ
て、又は別々の押出機又はミル（例えば、バンバリー混合機）における予備溶融
混合によって、又は溶液配合によって、又は圧縮成型によって、又はカレンダー
処理によって調製することができる。

【０１１１】 ［本発明の繊維及び／又は布帛の性質］ 様々なホモフィル繊維を、実質的にランダムなインターポリマーから製造する
ことができる。この繊維の形状は制限されない。例えば、典型的な繊維の断面形
状は円形であるが、繊維の形状は異なる形状、例えば三角形、又は平らな形状（
つまり「リボン状の形状」）であって、取り扱いの容易性を促進する。ここで開
示されている繊維は、繊維の形状によって制限されない。

【０１１２】 ここで開示されている新しい繊維では、直径は様々なものでよい。しかしなが
ら、繊維のデニール数（1 デニールは長さ４５０ｍで質量５０ｍｇのときの繊度
）を調節して、完成した製品等の性質に適当であるようにすることができる。こ
れは好ましくは、メルトブローでは０．５〜３０デニール／フィラメント、紡糸
結合（ｓｐｕｎｂｏｎｄ）では１〜３０デニール／フィラメント、及び連続巻き
フィラメントでは１〜２０，０００デニール／フィラメントである。

【０１１３】 本発明の繊維を調製するために使用するポリマー組成物は、１〜１００ｗｔ％
、好ましくは１０〜１００ｗｔ％、より好ましくは５０〜１００ｗｔ％、更によ
り好ましくは８０〜１００ｗｔ％（この成分と、実質的にランダムなインターポ
リマー以外のポリマー成分との合計重量に基づく）の、１又は複数のα−オレフ
ィンと、１又は複数のビニル又は芳香族モノマー及び／又は１又は複数のヒンダ
ード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマーとの１又は複数のインター
ポリマーを含む。

【０１１４】 実質的にランダムなインターポリマーを、例えば相溶化剤又は結合剤として使
用する場合に、多成分配合物の少量成分として使用することができる。これは、
更により好ましくは８０〜１００ｗｔ％（この成分と実質的にランダムなインタ
ーポリマー以外のポリマー成分との合計重量に基づく）の量で存在することがで
きる。

【０１１５】 実質的にランダムなインターポリマー及び粘着性付与剤のみを含む本発明の繊
維の調製に使用するポリマー組成物の場合、実質的にランダムなインターポリマ
ーは５０〜１００ｗｔ％、好ましくは５０〜９５ｗｔ％、より好ましくは６０〜
９０ｗｔ％（この成分と粘着性付与剤との合計重量に基づく）の量で存在するこ
とができる。

【０１１６】 この実質的にランダムなインターポリマーは通常、０．５〜６５ｍｏｌ％、好
ましくは１〜５５ｍｏｌ％、より好ましくは２〜５０ｍｏｌ％、の少なくとも１
種類のビニル又はビニリデン芳香族モノマー及び／又はヒンダード脂肪族又は脂
環式ビニル又はビニリデンモノマーと、３５〜９９．５ｍｏｌ％、好ましくは４
５〜９９ｍｏｌ％、より好ましくは５０〜９８ｍｏｌ％の、２〜２０の炭素原子
を有する少なくとも１種の脂肪族α−オレフィンとを含んでいる。

【０１１７】 本発明の繊維を調製するために使用する実質的にランダムなインターポリマー
の数平均分子量（Ｍｎ）は、１０００超、好ましくは５，０００〜１０，０００
、より好ましくは１０，０００〜５００，０００である。

【０１１８】 本発明の繊維を調製するために使用する実質的にランダムなインターポリマー
のメルトインデックス（Ｉ₂ ）は、０．１〜１，０００ｇ／１０分、好ましくは
０．５〜２００ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜１００ｇ／１０分である。

【０１１９】 本発明の繊維を調製するために使用する実質的にランダムなインターポリマー
の分子量分布（Ｍ_w ／Ｍ_n ）は、１．５〜２０、好ましくは１．８〜１０、より
好ましくは２〜５である。

【０１２０】 本発明の繊維を調製するために使用する実質的にランダムなインターポリマー
の密度は、０．９３０ｇ／ｃｍ³ 超、好ましくは０．９３０〜１．０４５ｇ／ｃ
ｍ³ 、より好ましくは０．９３０〜１．０４０ｇ／ｃｍ³ 、最も好ましくは０．
９３０〜１．０３０ｇ／ｃｍ³ である。

【０１２１】 本発明のホモフィル繊維を調製するために使用するポリマー組成物は、０〜９
９ｗｔ％、好ましくは０〜９０ｗｔ％、より好ましくは０〜５０ｗｔ％、更によ
り好ましくは０〜２０ｗｔ％の、実質的にランダムなインターポリマー以外の少
なくとも１種のポリマーも含む（この成分と、実質的にランダムなインターポリ
マーとの合計重量に基づく）。これは、ポリプロピレン、プロピレン／Ｃ₄ 〜Ｃ ₂₀ α−オレフィンコポリマー、ポリエチレン、及びエチレン／Ｃ₃ 〜Ｃ₂₀α−オ
レフィンコポリマーを含む均質α−オレフィンホモポリマー又はインターポリマ
ーを含む。インターポリマーとしては、不均質エチレン／α−オレフィンインタ
ーポリマー、好ましくは不均質エチレン／Ｃ₃ 〜Ｃ₈ α−オレフィンインターポ
リマー、最も好ましくは不均質エチレン／オクテン−１インターポリマー、又は
均質エチレン／α−オレフィンインターポリマー、例えば実質的に線状のエチレ
ン／α−オレフィンインターポリマー、好ましくは実質的に線状のエチレン／α
−オレフィンインターポリマー、最も好ましくは実質的に線状のエチレン／Ｃ₃ 〜Ｃ₈ α−オレフィンインターポリマー；又は不均質エチレン／α−オレフィン
インターポリマー；又は熱可塑性オレフィン、好ましくはエチレン／プロピレン
ラバー（ＥＰＭ）又はエチレン／プロピレンジエンモノマーターポリマー（ＥＰ
ＤＭ）又はアイソタクチックポリプロピレン、最も好ましくはアイソタクチック
ポリプロピレン；又はスチレン系ブロックコポリマー、好ましくはスチレン−ブ
タジエン（ＳＢ）、スチレン−イソプレン（ＳＩ）、スチレン−ブタジエン−ス
チレン（ＳＢＳ）、スチレン−シソプレン−スチレン（ＳＩＳ）又はスチレン−
エチレン／ブテン−スチレン（ＳＥＢＳ）ブロックコポリマー、最も好ましくは
スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）コポリマー；又はスチレン系ホモポ
リマー又はコポリマー、好ましくはポリスチレン、高耐衝撃性ポリスチレン、ポ
リ塩化ビニル、スチレンと、アクリロニトリル、メタ−アクリロニトリル、マレ
イン酸無水物、又はα−メチルスチレンとのコポリマー、最も好ましくはポリス
チレン、又はエラストマー、好ましくはポリイソプレン、ポリブタジエン、天然
ゴム、エチレン／プロピレンラバー、エチレン／プロピレンジエン（ＥＰＤＭ）
ラバー、スチレン／ブタジエンラバー、熱可塑性ポリウレタン、最も好ましくは
熱可塑性ポリウレタン；又は熱硬化性ポリマー、好ましくはエポキシ、ビニルエ
ステル樹脂、ポリウレタン、フェノール樹脂、最も好ましくはポリウレタン；又
はハロゲン化ビニルホモポリマー及びコポリマー、好ましくは塩化ビニル又は塩
化ビニリデン又それらの塩化物誘導体のホモポリマー又はコポリマー、最も好ま
しくはポリ（塩化ビニリデン）及びポリ（塩化ビニル）；又はエンジニアリング
熱可塑性樹脂、好ましくはポリ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）、セルロ
ース、ナイロン、ポリ（エステル）、ポリ（アセタール）；ポリ（アミド）、ポ
リ（アリーレート）、芳香族ポリエステル、ポリ（カーボネート）、ポリ（ブチ
レン）、及びポリブチレン及びポリエチレンテレフタレート、最も好ましくはポ
リ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）及びポリ（エステル）を挙げることが
できる。

【０１２２】 本発明の繊維を調製するために使用するポリマー組成物は、０〜５０ｗｔ％、
好ましくは５〜５０ｗｔ％、より好ましくは１０〜４０ｗｔ％（ポリマー又はポ
リマー配合物の最終的な重量に基づく）の、１又は複数の粘着性付与剤も含むこ
とができる。これは、脂肪族樹脂、ポリテルペン樹脂、水素化樹脂、混合脂肪族
−芳香族樹脂、スチレン／α−オレフィンスチレン樹脂、純粋モノマー炭化水素
樹脂、水素化純粋モノマー炭化水素樹脂、改質スチレンコポリマー、純粋芳香族
モノマーコポリマー、及び水素化脂肪族炭化水素樹脂を含む。

【０１２３】 本発明の２成分繊維のためには、第１の成分が、本発明のホモフィル繊維を調
製するために使用する組成及び割合の実質的にランダムなインターポリマーを含
み、５〜９５ｗｔ％、好ましくは２５〜９５ｗｔ％、最も好ましくは５０〜９５
ｗｔ％（２成分繊維の第１成分及び第２成分の合計重量に基づく）の量で存在し
ている。第２の成分は、５〜９５ｗｔ％、好ましくは５〜７５ｗｔ％、最も好ま
しくは５〜５０ｗｔ％（２成分繊維の第１成分及び第２成分の合計重量に基づく
）の量で存在する。

【０１２４】 以下の例は本発明を説明するが、これらは本発明の範囲を限定するものではな
い。

【０１２５】 例 〔試験方法〕 （ａ）溶融流れ及び密度測定 本発明で使用するポリマー組成物の分子量は、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８による
メルトインデックス測定を使用して便利に示される。ここでは条件１９０℃／２
．１６kg（公式には「条件（Ｅ）」またＩ₂ として知られている）で決定した。
メルトインデックスは、ポリマーの分子量に反比例する。従って、分子量が大き
くなると、メルトインデックスは小さくなる。但し、この関係は線形ではない。

【０１２６】 Ｇｏｔｔｆｅｒｔメルトインデックス（Ｇ，cm³ ／１０分）も、本発明で使用
する実質的にランダムなインタポリマーの分子量を示すのに有益である。この指
数は、溶融密度を１９０℃でのポリエチレンの溶融密度である０．７６３２に設
定した自動プラストメーターで、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８の方法を使用して、メル
トインデックス（Ｉ₂ ）と同様な様式で得る。

【０１２７】 エチレン−スチレンインターポリマーでのスチレン含有率に対する溶融密度の
関係を、１９０℃において２９．８〜８１．８wt％のスチレン含有率の範囲で、
全スチレン含有率の関数として測定した。これらの試料におけるアタクチックポ
リスチレン率は典型的に１０％又はそれ未満であった。アタクチックポリスチレ
ンの影響は最少であると考えられる。これは、アタクチックポリスチレンの割合
が少なく、またアタクチックポリスチレンの溶融密度と全スチレンの割合が大き
い試料の溶融密度とが非常に近いことによる。

【０１２８】 溶融密度を決定するために使用する方法は、溶融密度パラメータを０．７６３
２に設定したＧｏｔｔｆｅｒｔメルトインデックス装置及び時間の関数としての
溶融ストランドの集まりを使用しながら、Ｉ₂ の計測を行う。それぞれの溶融ス
トランドに関して重量及び時間を記録し、標準化して１０分間当りの質量を求め
る。また、装置の計算されたＩ₂ メルトインデックスの値を記録する。下記の式
を利用して、実際の溶融密度を計算する： δ＝δ_0.7632×Ｉ₂ ／Ｉ₂ Ｇｏｔｔｆｅｒｔ ここでδ_0.7632＝０．７６３２でＩ₂ Ｇｏｔｔｆｅｒｔ＝示されたメルトインデ
ックスである。

【０１２９】 計算された溶融密度ｖｓ全スチレン含有率への最小二乗法は、下記の式の相関
係数を０．９１にする式をもたらす： δ＝０．００２９９×Ｓ＋０．７２３ ここで、Ｓ＝ポリマー中のスチレンの重量％、である。スチレン含有率が既知で
あれば、溶融密度に対する全スチレンの関係を使用して、実際のメルトインデッ
クス値を決定することができる。

【０１３０】 従って、測定された溶融流れ（「Ｇｏｔｔｆｅｒｔ数」）で全スチレン含有率
が７３％であるポリマーでは、計算は以下のようになる： Ｘ＝０．００２９９×７３＋０．７２３＝０．９４１２ ここで、０．９４１２／０．７６３２＝Ｉ₂ ／Ｇ値（測定値）＝１．２３

【０１３１】 本発明で使用する実質的にランダムなインターポリマーの密度は、ＡＳＴＭ
Ｄ−７９２に従って決定した。

【０１３２】 （ｂ）スチレン解析 インターポリマーのスチレン含有率及びアタクチックポリスチレン濃度は、プ
ロトン核磁気共鳴（¹ Ｈ Ｎ．Ｍ．Ｒ．）を使用して測定した。全てのプロトン
ＮＭＲ試料は、１，１，２，２−テトラクロロエタン−ｄ₂ （ＴＣＥ−ｄ₂ ）中
で調製した。得られる溶液はポリマーが１．６〜３．２wt％であった。メルトイ
ンデックス（Ｉ₂ ）は、試料濃度を決定するための案内として使用した。従って
、Ｉ₂ が２ｇ／１０分よりも大きい場合には４０mgのインターポリマーを使用し
、Ｉ₂ が１．５〜２ｇ／１０分の場合には３０mgのインターポリマーを使用し、
Ｉ₂ が１．５ｇ／１０分よりも小さい場合には２０mgのインターポリマーを使用
した。インターポリマーは、直接に５mmの試料管で計量した。０．７５mlのアリ
コートＴＣＥ−ｄ₂ をシリンジで加え、気密性ポリエチレンキャップで管に蓋を
した。８５℃の水浴で試料を加熱して、インターポリマーを軟化した。混合を行
うために、ヒートガンを使用して蓋をした試料をときどき還流させた。

【０１３３】 プロトンＮＭＲスペクトルを、８０℃の試料温度でＶａｒｉａｎ ＶＸＲ３０
０に蓄積し、５．９９ppm のＴＣＥ−ｄ₂ 残留プロトンを参照した。遅延時間は
１秒間の間で変化しており、データはそれぞれの試料について３回集めた。以下
の装置条件を使用して、インターポリマー試料の解析を行った： Ｖａｒｉａｎ ＶＸＲ−３００、標準¹ Ｈ 掃引幅、５，０００Hz 取得時間、３．００２秒 パルス幅、８マイクロ秒 周波数、３００MHz 遅延、１秒間 トランジション、１６ 試料当りの全解析時間は約１０秒間であった。

【０１３４】 初めに、ポリスチレンＳｔｙｒｏｎ（商標）６８０（米国ミシガン州のダウケ
ミカル社から入手可能）試料の¹ Ｈ ＮＭＲスペクトルを、１秒間の遅延時間で
得た。プロトンは図１に示されるように、ｂ−技、ａ−アルファ位、ｏ−オルイ
位、ｍ−メタ位、ｐ−パラ位とした。

【化１０】

【０１３５】 図１において示したプロトンについての積分値を測定した。「Ａ」はａＰＳ（
α−ポリスチレン）を示す。積分Ａ_7.1 （芳香族、約７．１ppm)は、オルト／パ
ラ位の３つのプロトンであると考えられ、積分Ａ_6.6 （芳香族、６．６ppm)は、
メタ位の２つのプロトンであると考えられる。αで示された２つの脂肪族プロト
ンは１．５ppm で共鳴し、ｂで示された１つのプロトンは１．９ppm で共鳴した
。脂肪体は、約０．８〜２．５ppm で積分し、Ａ_alとした。Ａ_7.1 ：Ａ_6.6 ：Ａ _al の理論比は３：２：３又は１．５：１：１．５であり、複数の１秒間の遅延時
間に関してＳｔｙｒｏｎ（商標）６８０の試料で観察された割合と非常によく相
関していた。積分を確認しピークの割り当てを証明するために使用した割合の計
算は、積分値Ａ_6.6 で適当な積分値を割ることによって行った。割合Ａ_r はＡ_{7. 1} ／Ａ_6.6 である。

【０１３６】 領域Ａ_6.6 は１であるとした。割合Ａｌは積分Ａ_al／Ａ_6.6 である。集めた全
てのスペクトルは、積分比（ｏ＋ｐ）：ｍ：（α＋ｂ）が期待値１．５：１：１
．５であった。芳香族プロトンと脂肪族プロトンとの割合は５：３である。脂肪
族の割合が２：１であることは、図１においてそれぞれα及びｂとして示された
プロトンに基づいて予測される。この割合は、２つの脂肪族ピークを別々に積分
したときにも観察された。

【０１３７】 エチレン／スチレンインターポリマーでは、遅延時間が１秒間の¹ Ｈ ＮＭＲ
スペクトルで、積分値Ｃ_7.1 、Ｃ_6.6 及びＣ_alを得る。これらＣ_7.1 、Ｃ_6.6 及
びＣ_alは、７．１ppm でのピークの積分が、ａＰＳのｏ及びｐプロトンと並んで
コポリマーの全ての芳香族プロトンを含むように定義されている。同様に、イン
ターポリマーのスペクトルにおける脂肪族領域Ｃ_alの積分は、ａＰＳとインター
ポリマーの両方からの脂肪族プロトンを含んでいた。ここで、互いのポリマーか
らのシグナルに明確な基準はない。６．６ppm のピークでの積分Ｃ_6.6 は、他の
芳香族シグナルから分離され、これは単にａＰＳホモポリマー（おそらくメタプ
ロトン）によるものであると考えられる。（６．６ppm におけるアタクチックポ
リスチレンのピーク割り当て（積分値Ａ_6.6 ）は、確実な試料Ｓｔｙｒｏｎ（商
標）６８０との比較に基づいて行う。）アタクチックポリスチレンが少ない場合
には、非常に弱いシグナルのみがここで観察されるので、これは信頼可能な仮定
である。従って、コポリマーのフェニルプロトンは、このシグナルに貢献してい
ないであろう。このことを仮定すると、積分値Ａ_6.6 は、ａＰＳ含有率を定量的
に測定するための基準となる。

【０１３８】 次に以下の式を使用して、エチレン／スチレンインターポリマー試料において
スチレンが組み込まれている程度を求める：

【数１】 これらの式と以下の式を使用して、インターポリマーにおけるエチレン及びス
チレンのモル分率を計算した。

【数２】 Ｓ_c 及びｅ_c はそれぞれ、インターポリマーにおけるスチレン及びエチレンの
プロトンの割合であり、Ｓ_c 及びＥはそれぞれ、インターポリマーにおけるスチ
レンモノマー及びエチレンモノマーのモル分率である。

【０１３９】 インターポリマーにおけるａＰＳの重量分率を、以下の式によって求める：

【数３】

【０１４０】 全スチレン含有率も、定量フーリエ変換赤外分光（ＦＴＩＲ）によって測定し
た。

【０１４１】 インターポリマー及びそれらの配合物の試験部分及び特徴のデータは、以下の
方法に従って一般化した。

【０１４２】 〔圧縮成形〕 １９０℃で３分間にわたって試料を溶融させ、更に２分間にわたって２０，０
００lb（９，０７２kg）の圧力下で１９０℃において圧縮成形した。次に溶融材
料を、室温において圧縮均質化しながら急冷した。

【０１４３】 〔射出成形〕 １５０トンの減磁（ｄｅＭａｇ）射出成形装置において、１９０℃の溶融温度
、１秒間の射出時間、７０Ｆ（２１℃）の水温、及び６０秒の全サイクル時間を
用いて、射出成形を行った。型は、ＡＳＴＭ試験型であった。これは０．５イン
チ（１．２７cm）×５インチ（１２．７cm）×厚さ７５mil （１．９mm）のＡＳ
ＴＭ柔軟性試験体を含む。

【０１４４】 〔示差走査熱量計（ＤＳＣ）〕 デゥポンのＤＳＣ−２９２０を使用して、インターポリマーの熱転移温度及び
転移熱を測定した。熱履歴をなくすために、初めに試料を２００℃に加熱した。
１０℃／分で加熱及び冷却曲線を記録した。溶融（第２熱から）及び結晶化温度
はそれぞれ、吸熱及び発熱のピーク温度から記録した。

【０１４５】 〔本発明の例及び比較例で使用するＥＳＩインターポリマーの調製〕

【０１４６】 （１）ＥＳＩ（エチレン／スチレンインターポリマー） Ｎｏ．１〜６の調製 ４００ガロン（１５１４リットル）撹拌半連続バッチ反応器において、インタ
ーポリマーを調製した。反応混合物は、シクロヘキサン（８５wt％）とインペン
タン（１５wt％）の混合物を含む約２５０ガロン（９４６リットル）の溶媒と、
スチレンからなっている。添加の前に、溶媒、スチレン、及びエチレンを純化し
て、水及び酸素を除去した。スチレン中の抑制剤も除去した。不活性物質は、エ
チレンによって容器をパージして除去した。その後で、容器の圧力をエチレンで
抑制して、設定点にした。水素を加えて分子量を抑制した。容器のジャケット水
温度を変えて、容器の温度を抑制して設定点にした。重合の前に、容器を所望の
操作温度に加熱し、触媒成分チタン：（Ｎ−１，１−ジメチルエチル）ジメチル
（１−（１，２，３，４，５−Ｚ）−２，３，４，５−テトラメチル−２，４−
シクロペンタジエン−１−イル）シランアミナート））（２−）Ｎ）−ジメチル
（ＣＡＳ Ｎｏ．１３５０７２−６２−７）、トリス（ペンタフルオロフェニル
）ホウ素（ＣＡＳ Ｎｏ．００１１０９−１５−５）、改質メチルアルミノオキ
サン タイプ３Ａ（ＣＡＳ Ｎｏ．１４６９０５−７９−５）の流量をそれぞれ
１／３／５のモル比基準で抑制し、組み合わせて、容器に加えた。反応を開始さ
せた後では、必要に応じてエチレンを反応器に加えながら反応を行って、容器の
圧力を維持した。場合によっては、反応器のヘッドスペースに水素を加えて、エ
チレン濃度に対するモル比を維持した。反応の終わりには、触媒流れを止め、エ
チレンを反応器から除去し、約１，０００ppm のＩｒｇａｎｏｘ（商標）１０１
０酸化防止剤（チバガイギの商標）を溶液に加え、溶液からポリマーを分離した
。得られたポリマーは、容器中でのスチームによるストリッピング又は揮発性成
分除去押し出し機の使用によって、溶液と分離した。スチームストリッピングを
行った材料では、押し出し機のような装置で更なる処理を行って、残留湿分及び
全ての未反応スチレンを除去することが必要である。それぞれのインターポリマ
ーのための特定の調製条件は表１に、それらの性質は表２に示してある。

【表１】

【表２】

【０１４７】 （２）ＥＳＩ Ｎｏ．７〜３１の調製 ＥＳＩ Ｎｏ．７〜３１は、以下の触媒及び重合方法を使用して調製した実質
的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーである。

【０１４８】 〔触媒Ａ（ジメチル〔Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１
−〔（１，２，３，４，５−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フェニ
ル−ｓ−インダセン−１−イル〕シランアミナート（２−）−Ｎ〕−チタン）の
調製〕

【０１４９】 （１）３，５，６，７−テトラヒドロ−ｓ−ヒドリインダセン−１（２Ｈ）−オ
ン インダン（９４．００ｇ，０．７９５４mol)及び３−クロロプロピオニルクロ
リド（１００．９９ｇ，０．７９５４mol)を０℃のＣＨ₂ Ｃｌ₂ （３００ml）中
で撹拌しながら、ＡｌＣｌ₃ （１３０．００ｇ，０．９７５０mol)を窒素流れ条
件でゆっくりと加えた。混合物はその後、室温において２時間にわたり撹拌し続
けた。その後、揮発性成分を除去した。そして混合物を０℃に冷却し、濃Ｈ₂ Ｓ
Ｏ₄ （５００ml）をゆっくりと加えた。この工程では撹拌が早く失なわれるので
、形成する固体を頻繁にスパチュラで壊さなければならなかった。そして、混合
物を１晩にわたって室温で窒素雰囲気に置いた。そして、混合物を加熱して、温
度の読みが９０℃になるようにした。これらの条件を２時間にわたって維持して
、この間に定期的にスパチュラを使用して、混合物を撹拌した。反応の後で、砕
水を混合物中に入れ、回すように動かした。混合物を、ビーカーに移動させて、
すぐにＨ₂ Ｏとジエチルエーテルとで洗浄して、画分をろ過して組み合わせた。
混合物は、Ｈ₂ Ｏ（２×２００ml）で洗浄した。有機層を分離して、揮発性成分
を除去した。所望の生成物は、０℃のヘキサンからの再結晶化によって、パール
イエローの結晶（２２．３６ｇ、収率１６．３％）として分離した。¹ H NMR (CDCl₃) : d2.04-2.19 (m, 2H), 2.65 (t, ^3JHH=5.7Hz, 2H), 2.84-3.0
(m, 4H), 3.03 (t, ^3JHH=5.5Hz, 2H), 7.26 (s, 1H), 7.53 (s, 1H).¹³ C NMR (CDCl₃) : d25.71, 26.01, 32.19, 33.24, 36.93, 118.90, 122.16, 13
5.88, 144.06, 152.89, 154.36, 206.50. GC-MS : 計算値 C₁₂H₁₂O 172.09 に対し 172.05.

【０１５０】 （２）１，２，３，５−テトラヒドロ−７−フェニル−ｓ−インダセンの調製 ３，５，６，７−テトラヒドロ−ｓ−ヒドリンダセン−１（２Ｈ）−オン（１
２．００ｇ，０．０６９６７mol)を、０℃のジエチルエーテル（２００ml）中で
撹拌しながら、ＰｈＭｇＢｒ（０．１０５mol 、ジエチルエーテル中３．０Ｍ溶
液３５．００ml）をゆっくりと加えた。この混合物は、一晩にわたって室温で撹
拌した。反応の後で、混合物を氷にそそぐことによって急冷した。混合物はＨＣ
ｌによって酸性にして、２時間にわたって激しく撹拌した。その後、有機相を分
離して、Ｈ₂ Ｏ（２×１００ml）で洗浄し、ＭｇＳＯ₄ で乾燥した。ろ過の後の
揮発性成分の除去は、所望の生成物を、暗色のオイル（１４．６８ｇ、収率９０
．３％）として分離した。¹ H NMR (CDCl₃) : d2.0-2.2 (m, 2H), 2.8-3.1 (m, 4H), 6.54 (s, 1H), 7.2-7.
6 (m, 7H). GC-MS : 計算値C₁₈H₁₆232.13に対して、232.05．

【０１５１】 （３）１，２，３，５−テトラヒドロ−７−フェニル−ｓ−インダセンス、ジリ
チウム塩の調製 １，２，３，５−テトラヒドロ−７−フェニル−ｓ−インダセン（１４．６８
ｇ，０．０６２９１mol)をヘキサン（１５０ml）中で撹拌しながら、ｎＢｕＬｉ
（０．０８０mol 、シクヘキサン中の２．０Ｍ溶液４０．００ml）をゆっくりと
加えた。この混合物を一晩にわたって撹拌した。反応の後で、吸入ろ過によって
、黄色い固体として固体を回収し、これをヘキサンで洗浄し、減圧下で乾燥し、
そして更なる純化又は解析を行わずに使用した（１２．２０７５ｇ、収率８１．
１％）。

【０１５２】 （４）クロロジメチル（１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フェニル−ｓ−イ
ンダセン−１−イル）シランの調製 ＴＨＦ（５０ml）中の１，２，３，５−テトラヒドロ−７−フェニル−ｓ−イ
ンダセン、ジリチウム塩（１２．２０７５ｇ，０．０５１０２mol)を滴状にして
、０℃のＴＨＦ（１００ml）中のＭｅ₂ ＳｉＣｌ₂ （１９．５０１０ｇ，０．１
５１１mol)の溶液に加えた。この混合物を室温で一晩にわたって撹拌した。反応
が終わった後で、揮発性成分を除去し、ヘキサンを使用して残留物を押出し、ろ
過した。ヘキサンの除去によって所望の生成物を、黄色のオイルとして分離した
（１５．１４９２ｇ、収率９１．１％）。¹ H NMR (CDCl₃) : d0.33 (s, 3H), 0.38 (s, 3H), 2.20 (p, ^3J HH=7.5Hz, 2H),
2.9-3.1 (m, 4H), 3.84 (s, 1H), 6.69 (d, ^3J HH=2.8Hz, 1H), 7.3-7.6 (m, 7
H), 7.68 (d, ^3J HH=7.4Hz, 2H).¹³ C NMR (CDCl₃) : d0.24, 0.38, 26.28, 33.05, 33.18, 46.13, 116.42, 119.7
1, 127.51, 128.33, 128.64, 129.56, 136.51, 141,31, 141.86, 142.17, 142.4
1, 144.62. GC-MS : 計算値C₂₀H₂₁ClSi324.11に対し324.05．

【０１５３】 （５）Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−（１，５，６
，７−テトラヒドロ−３−フェニル−ｓ−インダセン−１−イル）シラナミンの
調製 クロロジメチル（１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フェニル−ｓ−インダ
セン−１−イル）シラン（１０．８２７７ｇ，０．０３３２２mol)をヘキサン（
１５０ml）中で撹拌しながら、ＮＥｔ₃ （３．５１２３ｇ，０．０３４７１mol)
及びｔ−ブチルアミン（２．６０７４ｇ，０．０３５６５mol)を加えた。この混
合物を２４時間にわたって撹拌した。反応の後で、混合物をろ過し、揮発性成分
を除去し、濃厚な赤色−黄色のオイルとして、所望の生成物を分離した（１０．
６５５１ｇ、収率８８．７％）。¹ H NMR (CDCl₃) : d0.02 (s, 3H), 0.04 (s, 3H), 1.27 (s, 9H), 2.16 (p, ^3J HH=7.2Hz, 2H), 2.9-3.0 (m, 4H), 3.68 (s, 1H), 6.69 (s, 1H), 7.3-7.5 (m,
4H), 7.63 (d, ^3JHH=7.4Hz, 2H).¹³ C NMR (CDCl₃) : d-0.32, -0.09, 26.28, 33.39, 34.11, 46.46, 47.54, 49.8
1, 115.80, 119.30, 126.92, 127.89, 128.46, 132.99, 137.30, 140.20, 140.8
1, 141.64, 142.08, 144.83.

【０１５４】 （６）Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−（１，５，６
，７−テトラヒドロ−３−フェニル−ｓ−インダセン−１−イル）シラナミン、
ジリチウム塩の調製 Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−（１，５，６，７
−テトラヒドロ−３−フェニル−ｓ−インダセン−１−イル）シランアミン（１
０．６５５１ｇ，０．０２９４７mol)をヘキサン（１００ml）中で撹拌しながら
、ｎＢｕＬｉ（０．０７０mol 、シクロヘキサン中の２．０Ｍ溶液３５．００ml
）をゆっくりと加えた。この混合物を一晩にわたって撹拌し、この間に暗い赤色
の溶液から塩は出なかった。反応の後で、揮発性成分を除去して、残留物をヘキ
サン（２×５０ml）で素速く洗浄した。暗い赤色の残留物をポンプによって乾燥
し、更なる純化又は解析を行わずに使用した（９．６５１７ｇ、収率８７．７％
）。

【０１５５】 （７）ジクロロ〔Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−〔
（１，２，３，４，５−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フェニル−
ｓ−インダセン−１−イル〕シランアミナート（２−）−Ｎ〕チタンの調製 ＴＨＦ（５０ml）中のＮ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−
１−（１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フェニル−ｓ−インダセン−１−イ
ル）シランアミン、ジリチウム塩（４．５３５５ｇ，０．０１２１４mol)を滴状
で、ＴＨＦ（１００ml）中のＴｉＣｌ₃ （ＴＨＦ）₃ （４．５００５ｇ，０．０
１２１４mol)のスラリーに加えた。この混合物を２時間にわたって撹拌した。そ
の後、ＰｂＣｌ₂ （１．７１３６ｇ，０．００６１６２mol)を加えて、混合物を
更に１時間にわたって撹拌した。その反応の後で、揮発性成分を除去して、トル
エンを使用して残留物を抽出し、ろ過した。トルエンの除去によって、暗色の残
留物が分離された。この残留物をヘキサン中においてスラリー状にして、０℃に
冷却した。所望の生成物はろ過によって、赤色−茶色の結晶性固体として分離し
た（２．５２８０ｇ、収率４３．５％）。¹ H NMR (CDCl₃) : d0.71 (s, 3H), 0.97 (s, 3H), 1.37 (s, 9H), 2.0-2.2 (m,
2H), 2.9-3.2 (m, 4H), 6.62 (s, 1H), 7.35-7.45 (m, 1H), 7.50 (t, ^3JHH=7.8
Hz, 2H), 7.57 (s, 1H), 7.70 (d, ^3JHH=7.1Hz, 2H), 7.78 (s, 1H).¹ H NMR (C₆D₆) : d0.44 (s, 3H), 0.68 (s, 3H), 1.35 (s, 9H), 1.6-1.9 (m, 2
H), 2.5-3.9 (m, 4H), 6.65 (s, 1H), 7.1-7.2 (m, 1H), 7.24 (t, ^3J HH=7.1Hz
, 2H), 7.61 (s, 1H), 7.69 (s, 1H), 7.77-7.8 (m, 2H).¹³ C NMR (CDCl₃) : d1.29, 3.89, 26.47, 32.62, 32.84, 32.92, 63.16, 98.25,
118.70, 121.75, 125.62, 128.46, 128.55, 128.79, 129.01, 134.11, 134.53,
136.04, 146.15, 148.93.¹³ C NMR (C₆D₆) : d0.90, 3.57, 26.46, 32.56, 32.78, 62.88, 98.14, 119.19,
121.97, 125.84, 127.15, 128.83, 129.03, 129.55, 134.57, 135.04, 136.41,
136.51, 147.24, 148.96.

【０１５６】 （８）ジメチル〔Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−〔
（１，２，３，４，５−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フェニル−
ｓ−インダセン−１−イル〕シランアミナート（２−）−Ｎ〕チタンの調製 ジクロロ〔Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−〔（１
，２，３，４，５−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フェニル−ｓ−
インダセン−１−イル〕シランアミナート（２−）−Ｎ〕チタン（０．４９７０
ｇ，０．００１０３９mol)をジエチルエーテル（５０ml）中で撹拌しながら、Ｍ
ｅＭｇＢｒ（０．００２１モル、ジエチルエーテルの３．０Ｍ溶液０．７０ml）
をゆっくりと加えた。この混合物を１時間にわたって撹拌した。反応の後で、揮
発性成分を除去し、ヘキサンを使用して残留物を抽出し、ろ過した。ヘキサンの
除去によって、所望の生成物が黄金色の固体として分離された（０．４５４６ｇ
、収率６６．７％）。¹ H NMR (C₆D₆) : d0.071 (s, 3H), 0.49 (s, 3H), 0.70 (s, 3H), 0.73 (s, 3H)
, 1.49 (s, 9H), 1.7-1.8 (m, 2H), 2.5-2.8 (m, 4H), 6.41 (s, 1H), 7.29 (t, ^3J HH=7.4Hz, 2H), 7.48 (s, 1H), 7.72 (d, ^3JHH=7.4Hz, 2H), 7.92 (s, 1H).¹³ C NMR (C₆D₆) : d2.19, 4.61, 27.12, 32.86, 33.00, 34.73, 58.68, 58.82,
118.62, 121.98, 124.26, 127.32, 128.63, 128.98, 131.23, 134.39, 136.38,
143.19, 144.85.

【０１５７】 〔ビス（水素化タロ−アルキル）メチルアミン共触媒の調製〕 メチルシクロキサン（１２００ml）を２リットルの筒状フラスコに入れた。撹
拌の間に、粉砕して粒状にしたビス（水素化タロ−アルキル）メチルアミン(Akz
o Chemicalから入手可能なＡＲＭＥＥＮ（商標）Ｍ２ＨＴ）を撹拌しながらフラ
スコに加え、完全に溶解するまで撹拌した。ＨＣｌ水（１Ｍ，２００ml）をフラ
スコに加え、３０分間にわたって混合物を撹拌した。白色の沈殿物がすぐに生成
した。この時間の最後に、ＬｉＢ（Ｃ₀ Ｆ₅ ）₄ ・Ｅｔ₂ Ｏ・３ＬｉＣｌ（Ｍ_w −８８７．３；１７７．４ｇ）をフラスコに加えた。溶液は乳白色に変化し始め
た。フラスコに上部に蒸留装置を有する６インチ（１５．２４cm）のＶｉｇｒｅ
ｕｘカラムを具備させ、混合物を加熱した（外壁温度１４０℃）。エーテル及び
メチルシクロヘキサンの混合物をフラスコから留出させた。このときに、この２
相溶液はわずかにのみ濁っていた。混合物を室温まで冷却して、内容物を４リッ
トルの分離ろうとに入れた。水相を取り出して廃棄し、有機相をＨ₂ Ｏで２回洗
浄し、再び水相を廃棄した。このＨ₂ Ｏで飽和したメチルシクロヘキサン溶液を
測ると、ジエチルエーテル（Ｅｔ₂ Ｏ）を０．４８wt％含有していた。

【０１５８】 この溶液（６００ml）を１リットルのフラスコに移し、窒素で完全に噴霧し、
ドライボックスに移した。この溶液は、１３Ｘモレキュラーシーブを有するカラ
ム（直径１インチ（２．５４cm）、高さ６インチ（１５．２４cm））に通した。
これはＥｔ₂ Ｏ含有率を０．４８wt％から０．２８wt％に減少させた。この材料
を新しい１３Ｘシーブ（２０ｇ）と共に４時間にわたって撹拌した。Ｅｔ₂ Ｏ含
有率を測定すると０．１９wt％に減少していた。この混合物を一晩にわたって撹
拌し、Ｅｔ₂ Ｏ含有率を更に減少させて約４０ppm にした。気孔サイズが１０〜
１５μｍのガラスフリットを有するろうとを使用して混合物をろ過し、透明な溶
液を得た（モレキュラーシーブは、更なる乾燥メチルシクロヘキサンですすいだ
）。重量分析によって濃度を測定すると、１６．７wt％であった。

【０１５９】 〔重合〕 ＥＳＩ Ｎｏ．７〜３１を、オイルジャケットを有する６ガロン（２２．７リ
ットル）のオートクレーブ連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）で調製した。Ｌｉ
ｇｈｔｎｉｎｇ Ａ−３２０インペラーを有する磁気撹拌子で撹拌を行った。反
応器には、４７５psig（３，２７５kPa)で液体を満たした。プロセス流れは底部
から入り上部から出るようにした。伝熱オイルは、反応器のジャケットを循環さ
せて、いくらかの反応熱を取り除くようにした。反応器の出口には、流量及び溶
液密度を測定する微細動作流量計を配置した。反応器出口の全ての流れは、５０
psi （３４４．７kPa)スチームでトレースして絶縁した。

【０１６０】 ３０psig（２０７kPa)でトルエン溶媒を反応器に供給した。反応器への供給物
は、微細動作質量流量計で測定した。速度変化可能膜ポンプで供給流量を制御し
た。溶媒ポンプの出口では、測流を得て、触媒注入ライン（１lb／時（０．４５
kg／時））及び反応器撹拌器（０．７５lb／時（０．３４kg／時））にフラッシ
ュ流れを提供した。これらの流量は、差圧流量計によって測定し、微細流量ニー
ドルバルブを手動で調節して制御した。抑制されていないスチレンモノマーを３
０psig（２０７kPa)で反応器に供給した。反応器への流量は、微細動作質量流量
計で測定した。可変速度膜ポンプで供給流量を制御した。スチレン流れを残りの
溶媒流れと混合した。エチレンは、６００psig（４．１３７kPa)で反応器に供給
した。エチレン流れは、リサーチ弁制御流れの直前で、微細動作質量流量計によ
って計測した。ブルックス流量計／制御装置を使用して、エチレン制御弁の出口
で、エチレン流れに水素を導入した。エチレン／水素混合物を、周囲温度におい
て溶媒／スチレン流れと組み合わせる。反応器に入れるときの溶媒／モノマーの
温度は、ジャケットの−５℃のグリコールとの熱交換によって、５℃以下まで冷
却した。この流れは、反応器の底部に入れた。３成分触媒系及びその溶媒フラッ
シュも、底部において反応器に入れたが、この導入箇所はモノマー流れの導入箇
所とは異なっている。触媒成分の調製は、不活性雰囲気グローブボックスにおい
て行った。希釈成分を窒素で詰めたシリンダーに入れ、処理領域の触媒ランタン
クに入れた。これらのランタンクから、ピストンポンプによって触媒を押し出し
て、流量を微細動作質量流量計で計測した。これらの流れを互いに及び触媒フラ
ッシュ溶媒と組み合わせて、すぐに１つの注入ラインを通して反応器に入れた。

【０１６１】 溶液密度を測定する微細動作流量計の後で、触媒キル（ｃａｔａｌｙｓｅ ｋ
ｉｌｌ）（溶媒と混合された水）を、反応器生成物管路に加えることによって、
重合を停止させた。他のポリマー添加剤を、触媒キルと共に加えることができる
。管路のスタティックミキサーは、反応器流出流れ中に触媒失活剤及び添加剤を
分散させる。次に、この流れを反応器後ヒーターに入れて、このヒーターで溶媒
除去フラッシュのための追加のエネルギーを与える。流出物が反応器後ヒーター
を出て、反応器圧力制御弁において圧力が４７５psig（３，２７５kPa)から、絶
対圧力で−２５０mmまで低下したときに、このフラッシュは起こる。フラッシュ
させたこのポリマーは高温オイルのジャケットを有する脱揮発性成分装置に入れ
る。この装置においては揮発性成分の約８５％をポリマーから除去する。揮発性
成分はこの装置の上部から出す。この流れは、グリコールジャケット熱交換器で
凝縮させ、真空ポンプの吸入側に入れ、グリコールジャケット溶媒及びスチレン
／エチレン分離容器に排出した。溶媒とスチレンは容器の底部から取り出し、エ
チレンは上部から取り出した。エチレン流れは微細動作質量流量計で計測して、
組成を解析した。ベントされたエチレンの計測と溶媒／スチレン流れに溶解した
ガスの計算を使用して、エチレン転化率を計算した。脱揮発性成分装置で分離さ
れたポリマーは、ギアポンプで押し出して、ＺＳＫ−３０脱揮発性成分真空押し
出し機に送った。乾燥したポリマーは単一のストランドとして押し出し機から出
した。このストランドは、水浴を通して引き出して冷却した。過剰な水は空気に
よってストランドから除去し、ストランド切断機で切断してペレット状にした。

【０１６２】 様々な個々のエチレンスチレンインターポリマー（ＥＳＩ Ｎｏ．７〜３１）
を調製するために使用した様々な触媒、共触媒、及び処理条件は、表３に概略を
示してあり、これらの性質は表４におおよそを示してある。

【表３】

【表４】 ａ．触媒Ａは、ジメチル〔Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル
−１−〔（１，２，３，４，５−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−３−フ
ェニル−ｓ−インダセン−１−イル〕シランアミナート（２−）−Ｎ〕−チタン
。 ｂ．触媒Ｂは、米国特許第５，５５６，９２８号明細書の例１７で説明されるよ
うに調製した（ｔ−ブチルアミド）ジメチル（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）シラン−チタン（II）１，３−ペンタジエン。 ｃ．共触媒Ｃは、ビス−水素化タロ−アルキルメチルアンモニウムテトラキス（
ペンタフルオロフェニル）ボレート。 ｄ．共触媒Ｄは、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボラン、（ＣＡＳ Ｎｏ．
００１１０９−１５−５）。 ｅ．ＭＭＡＯ−３ＡとしてAkzo Nobelから商業的に入手することができる改質メ
チルアルミノキサン（ＣＡＳ Ｎｏ．１４６９０５−７９−５）。

【表５】

【０１６３】 （３）ＥＳＩ Ｎｏ．３２〜３４の調製 ＥＳＩ Ｎｏ．３２〜３４は以下の触媒及び重合方法を使用して調製した実質
的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーである。

【０１６４】 〔触媒Ｂ：（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イル）ジメチル（
ｔ−ブチルアミド）−シランチタン１，４−ジフェニルブタジエンの調製 （１）リチウム１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イルの調製 １．４２ｇ（０．００６５７mol)の１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン
及び１２０mlのベンゼンを保持している２５０ml丸底フラスコに、混合ヘキサン
中の４．２mlのｎ−ＢｕＬｉ １．６０Ｍ溶液を滴状で加えた。溶液は一晩にわ
たって撹拌した。リチウム塩をろ過によって分離し、２５mlのベンゼンで２回洗
浄し、真空下で乾燥した。分離収量は、１．４２６ｇ（９７．７％）であった。
１Ｈ ＮＭＲ解析で示された主なイソマーは、２箇所で置換されていることを示
した。

【０１６５】 （２）（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イル）ジメチルクロロ
シランの調製 ４．１６ｇ（０．０３２２mol)のジメチルジクロロシラン（Ｍｅ₂ ＳｉＣｌ₂ ）及び２５０mlのテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を保持している５００ml丸底フ
ラスコに、ＴＨＦ中の１．４５ｇ（０．００６４mol)リチウム１Ｈ−シクロペン
タ〔１〕フェナントレン−２−イルを滴状で加えた。この溶液を１６時間にわた
って撹拌し、その後で減圧下で溶媒を除去し、オイル状の残留物をもたらした。
この残留物をトルエンで抽出し、ケイ藻土フィルター（Ｃｅｌｉｔｅ（商標））
を通してろ過し、トルエンで２回洗浄し、そして減圧下で乾燥した。分離収量は
１．９８ｇ（９９．５％）であった。

【０１６６】 （３）（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イル）ジメチル（ｔ−
ブチルアミノ）シランの調製 １．９８ｇ（０．００６４mol)の（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン
−２−イル）ジメチルクロロシラン及び２５０mlのヘキサンを保持している５０
０ml丸底フラスコに、２．００ml（０．０１６０mol)のｔ−ブチルアミンを加え
た。反応混合物を数日間にわたって撹拌し、ケイ藻土フィルター（Ｃｅｌｉｔｅ
（商標））を使用してろ過し、ヘキサンで２回洗浄した。減圧下で残留溶媒を除
去することによって、生成物を分離した。分離収量は、１．９８ｇ（８８．９％
）であった。

【０１６７】 （４）ジリチオ（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イル）ジメチ
ル（ｔ−ブチルアミド）シランの調製 １．０３ｇ（０．００３０mol)の（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン
−２−イル）ジメチル（ｔ−ブチルアミノ）シラン）及び１２０mlのベンゼンを
保持する２５０mlの丸底フラスコに、混合ヘキサン中の３．９０mlの１．６Ｍｎ
−ＢｕＬｉ溶液を滴状で加えた。反応混合物は約１６時間にわたって撹拌した。
ろ過によって生成物を分離して、ベンゼンで２回洗浄し、減圧下で乾燥させた。
分離収量は１．０８ｇ（１００％）であった。

【０１６８】 （５）（l Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イル）ジメチル（ｔ−
ブチルアミド）シランチタンジクロリドの調製 １．１７ｇ（０．００３０mol)のＴｉＣｌ₃ ・３ＴＨＦ及び約１２０mlのＴＨ
Ｆを保持している２５０mlの丸底フラスコに、１．０８ｇのジリチオ（１Ｈ−シ
クロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イル）ジメチル（ｔ−ブチルアミド）シ
ランの約５０ml ＴＨＦ溶液を素速い滴下速度で加えた。約２０℃で１．５時間
にわたって混合物を撹拌し、このときに０．５５ｇ（０．００２mol)の固体Ｐｂ
Ｃｌ₂ を加えた。更に１．５時間にわたって撹拌した後で、減圧下でＴＨＦを除
去し、トルエンによって残留物を抽出し、ろ過し、減圧下で乾燥してオレンジ色
の固体を得た。収量は１．３１ｇ（９３．５％）であった。

【０１６９】 （６）（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−２−イル）ジメチル（ｔ−
ブチルアミド）シランチタン１，４−ジフェニルブタジエンの調製 ７０℃のトルエン約８０ml中の（１Ｈ−シクロペンタ〔１〕フェナントレン−
２−イル）ジメチル（ｔ−ブチルアミド）シランチタンジクロリド（３．４８ｇ
，０．００７５mol)及び１．５５１ｇ（０．００７５mol)の１，４−ジフェニル
ブタジエンのスラリーに、９．９mlのｎ−ＢｕＬｉ１．６Ｍ溶液（０．０１５０
mol ）を加えた。溶液はすぐに暗色になった。温度を上昇させて混合物を還流さ
せ、２時間にわたって混合物をこの温度に維持した。混合物を約−２０℃に冷却
し、減圧下で揮発性成分を除去した。約１６時間にわたって約２０℃で、６０ml
の混合ヘキサン中において残留物をスラリー化した。約１時間にわたって混合物
を約−２５℃に冷却した。減圧ろ過によって混合物をガラスフリットに集め、減
圧下で乾燥させた。乾燥した固体をガラス繊維円筒ろ過器に配置し、ソックスレ
ー抽出器を使用してヘキサンで固体を連続的に抽出した。６時間後には、結晶性
固体が蒸煮ポットで観察された。混合物を約−２０℃まで冷却して、ろ過によっ
て低温混合物から分離し、減圧下で乾燥させて１．６２ｇの暗色結晶性固体を得
た。ろ液は廃棄した。抽出器中の固体を、撹拌して、更なる混合ヘキサンで抽出
を続けて、暗色の結晶性固体として、更に０．４６ｇの所望の生成物を得た。

【０１７０】 重合 ＥＳＩ Ｎｏ．３２〜３４は、連続操作ループ反応器（３６．８ガロン）にお
いて調製した。Ｉｎｇｅｒｓｏｌｌ−Ｄｒｅｓｓｅｒツインスクリューポンプに
よって混合を行った。反応器は、４７５psig（３，２７５kPa)の液体で満たし、
滞留時間を約２５分にして操作した。原料及び触媒／共触媒流れを、インジェク
ター及びＫｅｎｉｃｓスタティックミキサーを通して、ツインスクリューポンプ
の吸入側に送った。ツインスクリューポンプは直径２インチ（５．０８cm）の管
路に送出し、この管路は、２つの一連のＣｈｅｍｉｎｅｅｒ−Ｋｅｎｉｃｓ １
０−６８タイプＢＥＭ多管式熱交換器に供給した。これらの熱交換器の管は、ツ
イストテープを有して、伝熱を増加させている。ループ流れは、最後の熱交換器
を出て、インジェクター及びスタティックミキサーを通って、ポンプの吸入側に
もどる。伝熱オイルを熱交換器のジャケットに循環させ、第１の熱交換器の直前
に配置されたループ温度計を制御する。ループ反応器の流出流れは、２つの熱交
換器の間で取る。流出流れの流量及び溶液密度は、微細動作によって測定する。

【０１７１】 反応器に供給する溶媒は、２つの異なる供給源によって供給した。微細動作流
量計によって流量を測定しながら、８４８０−Ｓ−Ｅパルス供給膜ポンプからの
トルエンの新しい流れを使用して、反応器シールに新しい流れを供給した（２０
ポンド／時（９．１ｋｇ／時））。再循環溶媒は、並行な５つの８４８０−５−
Ｅパルス供給膜ポンプの吸入側において、抑制されていないスチレンモノマーと
混合した。これら５つのパルス供給ポンプは、６５０ｐｓｉｇ（４，５８３ｋＰ
ａ）で反応器に、溶媒及びスチレンを供給した。新しいスチレン流れは、微細動
作流量計によって測定し、全再循環溶媒／スチレン流れは別の微細動作流量計に
よって測定した。エチレンは、６８７ｐｓｉｇ（４，８３８ｋＰａ）で反応器に
供給した。エチレン流れは、微細動作質量流量計によって測定した。ブルックス
流量計／制御装置を使用して、エチレン制御弁の出口において水素をエチレン流
れに入れた。エチレン／水素混合物は、周囲温度で溶媒／スチレン流れと組み合
わせた。反応器ループに入るときの全供給流れの温度は、ジャケットに−１０℃
のグリコールを有する熱交換器によって２℃まで下げた。３つの触媒成分の調製
は、３つの別々のタンクにおいて行った：新しい溶媒及び濃触媒／共触媒の予備
混合物を、それぞれのランタンクに加えて混合し、様々な速度の６８０−Ｓ−Ａ
ＥＮ７パルス供給膜ポンプを経由させて、反応器に供給した。先に説明したよう
に、インジェクター及びスタティックミキサーを通してツインスクリューポンプ
の吸入側に入れて、３成分触媒系を反応器に入れた。原料供給流れも、触媒注入
箇所の下流であってツインスクリューポンプの吸入側の上流のインジェクター及
び固定混合機を通して、反応器ループに導入した。

【０１７２】 触媒キル（溶媒と混合された水）を、溶液密度を測定する微細動作流量計の後
で、反応器生成物管路に加えて重合を停止させた。管路のスタティックミキサー
は、触媒キル及び添加剤を反応器流出流れ中に分散させた。この流れは次に反応
器後ヒーターに入れて、ここで溶媒除去フラッシュのための更なるエネルギーを
与えた。このフラッシュは、流出物を反応器後ヒーターから出して、反応器圧力
制御弁において圧力を４７５ｐｓｉｇ（３，２７５ｋＰａ）から絶対圧で４５０
ｍｍＨｇ（６０ｋＰａ）に低下させたときに起こる。このフラッシュさせたポリ
マーは、高温のオイルジャケットを具備する２つの揮発性成分除去装置のうちの
第１のものに入れる。第１の揮発性成分除去装置からフラッシュされた揮発性成
分は、グリコールジャケットを有する熱交換器で凝縮させ、真空ポンプの吸入側
に入れて、溶媒及びスチレン／エチレン分離容器に送る。溶媒及びスチレンは、
再循環溶媒としてこの容器の底部から取り出し、エチレンは上部から排出した。
このエチレン流れは、微細動作質量流量計で測定した。ベントされたエチレンの
測定と、溶媒／スチレン流れ中に溶解したガスの計算を使用して、エチレン転化
率を計算した。揮発性成分除去装置において分離されたポリマー及び残りの溶媒
は、ギアポンプで第２の揮発性成分除去装置に送った。第２の揮発性成分除去装
置は、絶対圧で５ｍｍＨｇ（０．７ｋＰａ）の圧力で操作して、残りの溶媒をフ
ラッシュさせた。この溶媒は、グリコール熱交換器で凝縮させ、もう１つの真空
ポンプを通し、そして廃棄のための廃棄タンクに排出した。乾燥ポリマー（全揮
発性成分が１，０００ｐｐｍ未満）を、ギアポンプで６穴ダイを有する水中ペレ
ット化装置に送り、ペレット化し、回転乾燥し、そして１，０００ポンドのボッ
クスに集めた。

【０１７３】 様々な個々のエチレンスチレンインターポリマー（ＥＳＩ Ｎｏ．３２〜３４
）を調製するために使用した様々な触媒、共触媒、及び処理条件の概略を表５で
示し、それらの性質を表６に示している。

【表６】 ^a 触媒は、（１Ｈ−シクロペンタ［１］フェナントレン−２−イル）ジメチル
（ｔ−ブチルアミド）−シランチタン１，４−ジフェニルブタジエン ^b Ａｋｚｏ ＮｏｂｅｌからＭＭＡＯ−３Ａとして商業的に入手することがで
きる改質メチルアルミノキサン（ＣＡＳ Ｎｏ．１４６９０５−７９−５） ^c 触媒Ｃは、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボラン（ＣＡＳ Ｎｏ．００
１０９−１５−５）

【表７】

【０１７４】 ［実質的にランダムなインターポリマーの弾性率への温度の影響］ ＥＳＩ試料を射出成形し、様々な温度でＡＳＴＭのＤ−６３８に従ってインス
トロン引張り試験装置を使用し、それらの弾性率を温度の関数として決定した。
このデータは表７に概略を示す。

【表８】 ここで、１ダイン＝１０μＮである。 これらのデータは、温度がポリマーのＴ_g よりも大きくなったときに、弾性率が
素速く変化することを示している。

【０１７５】 ［実質的にランダムなインターポリマーの伸びへの温度の影響］ スチレン含有率が４２ｍｏｌ％（７３ｗｔ％）でメルトインデックス（Ｉ₂ ）
が１．８ｇ／１０分であるＥＳＩ１の試料を射出成形し、そしてＡＳＴＭ Ｄ−
６３８に従ってインストロン引っ張り試験装置を使用し、温度の関数として伸び
率を決定した。これらのデータは表８に概略を示す。

【表９】 これらのデータは、温度がポリマーのＴ_g よりも高くなったときの、伸び率の素
速い増加を示す。

【０１７６】 ［実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーのＴ_g への、スチレ
ン含有率の影響］ 同様な分子量（Ｇ値が１．０以下）を持つ一連の実質的にランダムなエチレン
／スチレンインターポリマーのＴ_g を測定し、そのデータの概略を表９に示した
。

【表１０】 ^* ５０：５０ｗｔ％配合物 表９のデータは、実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーのス
チレン含有率が増加すると、ポリマーのＴ_g が増加することを示している。

【０１７７】 ［実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーのＴ_g への、分子量
の影響］ Ｇｏｔｔｆｅｒｔメルトインデックスを測定したときの分子量及びスチレン含
有率が同様な一連の実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーの
Ｔ_g を測定し、そのデータを表１０に示した。

【表１１】 表１０のデータは、実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーの
分子量が増加すると、ポリマーのＴ_g が増加することを示している。

【０１７８】 ［実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーのＴ_g 及び弾性率へ
の、添加された粘着性付与剤の影響］ この試験において評価された粘着性付与剤及び商業的な文献から得られたそれ
らの性質を、下記の表１１に示す。

【表１２】

【０１７９】 ＥＳＩ及び様々な粘着性付与剤の一連の配合物を、Ｈａａｋｅトルクレオメー
ターにおいて調製し、様々な配合物のＴ_g を測定した。これらのデータは、表１
２に概略を示している。

【表１３】 この表１２のデータは、本発明で使用する粘着性付与剤を添加すると、実質的に
ランダムなエチレン／スチレンインターポリマーのＴ_g が増加することを示して
いる。

【０１８０】 ＥＳＩ２５及びＥＳＩ２５とＥｎｄｅｘ１５５粘着性付与剤との配合物の弾性
率を、温度の関数として測定し、結果の概略を表１３に示している。

【表１４】 ここで、１ｐｓｉｇ＝６．８９ｋＰａである。 この表１４のデータは、本発明で使用する粘着性付与剤を添加すると、実質的に
ランダムなエチレン／スチレンインターポリマーの弾性率が減少することを示し
ている。

【０１８１】 ［例１〜５］ ギアポンプに供給する直径１インチ（２．５４ｃｍ）の押出機を使用してイン
ターポリマーを押し出すことによって、繊維を作った。ギアポンプは材料を紡糸
パックに送る。これは、４０μｍ（平均気孔サイズ）の焼結フラット金属フィル
ター及び３４又は１０８孔のスピナレットを有する。このスピナレット孔の直径
は、４００又は８００μｍであり、これらの両方のランド長さ（すなわち、長さ
／直径又はＬ／Ｄ）は４／１であった。ギアポンプは、１分間当たり、スピナレ
ットのそれぞれの孔を通して約０．３９ｇのポリマーを押し出すようにして操作
した。ポリマーの溶融温度は典型的に、約２００〜２４０℃であり、この差は、
紡糸するインターポリマーの分子量及びスチレン含有率に依存している。一般に
、分子量が大きいと、溶融温度も大きくなる。急冷空気（約２５℃）を使用して
、溶融紡糸繊維の冷却を補助する。急冷空気は、スピナレットのすぐ後で使用し
、繊維が押し出されるときに繊維を通るように空気を吹き付ける。クエンチ空気
流量は、スピナレットの下の繊維領域において、手でやっと感じられる程度に小
さくてよい。繊維は、スピナレットダイの約３ｍ下に配置された直径が約６イン
チ（１５．２４ｃｍ）のゴデットロールに集める。ゴデットロールの速度は調節
可能であるが、ここで示される実験では、ゴデットの速度は約２００〜３１００
ｒｐｍである。

【０１８２】 繊維は、クロスヘッドのプラスチックの小さいあご（ｊａｗ）（このあごの重
量は約６ｇである）及び５００ｇのロードセルを具備しているインストロン引っ
張り試験装置で試験した。あごは１インチ（２．５４ｃｍ）離して設定した。ク
ロスヘッド速度は、５インチ／分（１２．７ｃｍ／分）に設定した。単一の繊維
をインストロン装置のあごに取り付けて、試験を行った。繊維は１００％伸びる
まで引っ張って（すなわち、更に１インチ（２．５４ｃｍ）引っ張って）、テナ
シティーを記録した。繊維をインストロン装置の元々の設定に戻して（あごは再
び２．５４ｃｍ（１インチ）離れている）、再び引っ張った。繊維が応力抵抗を
与え始める点で、ひずみを記録して、永久ひずみを計算した。

【０１８３】 従って、２回目に引っ張るときに、０．１インチ（０．２５ｃｍ）引っ張るま
で応力抵抗（つまり、引っ張り負荷）を提供しなかった繊維は、永久ひずみ、す
なわち繊維が応力抵抗を与え始めるひずみの割合が１０％である。永久ひずみと
１００％との数値的な差は、弾性回復率として知られている。従って、永久ひず
みが１０％の繊維の弾性回復率は９０％である。永久ひずみの割合を記録した後
で、繊維を引っ張って１００％のひずみを提供し、テナシティーを記録した。繊
維の引っ張りプロセスを数回反復して、それぞれの時に永久ひずみの割合を記録
し、同様に１００％ひずみのテナシティーを記録した。最後に、破壊点まで繊維
を引っ張って、最終的な破壊テナシティー及び伸びを記録した。

【表１５】

【０１８４】 例６ ＥＳＩ７の試料を、標準条件を使用する試験繊維ラインで紡糸した。ＥＳＩ７
は、４６ｍｏｌ％（７６．０ｗｔ％）のスチレンを含有しており、Ｇｏｔｔｆｅ
ｒｔメルトインデックス値（ｍｌ／１０分）が１２．５であり、ＤＳＣによって
測定したＴ_g が３４．８℃であった。ＥＳＩから製造した繊維は、試験室の温度
（２０℃）において剛性であり、且つ可撓性であることが分かった。

【０１８５】 例７ ＥＳＩ１９の試料を、例１のようにして実験的な繊維ラインで紡糸した。ＥＳ
Ｉ１９は、７３．３ｗｔ％（４２ｍｏｌ％）のスチレンを含有しており、Ｇｏｔ
ｔｆｅｒｔメルトインデックス値（ｍｌ／１０分）が１．２であり、ＤＳＣによ
って測定したＴ_g が２１．０℃であった。

【０１８６】 例８ ＥＳＩ２４の試料を、例１のようにして実験的な繊維ラインで紡糸した。ＥＳ
Ｉ２４は、７３．８ｗｔ％（７３．３ｍｏｌ％）のスチレンを含有しており、Ｇ
ｏｔｔｆｅｒｔメルトインデックス値（ｍｌ／１０分）が５５．０であり、ＤＳ
Ｃによって測定したＴ_g が１６．１℃であった。

【０１８７】 例９ ＥＳＩ２２の試料を、例１のようにして実験的な繊維ラインで紡糸した。ＥＳ
Ｉ２２は、７３．２ｗｔ％（４２ｍｏｌ％）のスチレンを含有しており、ゴット
フェルト（Ｇｏｔｔｆｅｒｔ）メルトインデックス値（ｍｌ／１０分）が２９．
０であり、ＤＳＣによって測定したＴ_g が１８．０℃であった。

【表１６】

【０１８８】 例１０〜１６ 表１６で概略を示されるＧ値及びスチレン含有率のＥＳＩ７〜３１のように本
質的に調製したエチレン／スチレンインターポリマーを使用して、繊維を調製し
た。例１０〜１４は、繊維転化の前にタンブル混合（ドライブレンド）した。例
１５及び１６は、ハーケ（Ｈａａｋｅ）トルクレオメーターにおいて溶融配合し
た配合物として調製した。繊維は、以下の条件においてこれらの組成物から製造
した： 温度設定点 １６０℃／２３０℃／２５０℃／２５０℃／２５０℃ ギアポンプ設定点 １０ｒｐｍ及び処理量２ポンド／時（７．６ｋｇ／時） 急冷 なし 引取装置 １．５〜２．０ミル（０．０３８〜０．０５１mm）で７０
０ｒｐｍ

【０１８９】 組成物中に添加剤が存在すると、最大引き取り速度を少なくとも３００ｒｐｍ
は減少させる。言い換えると、添加剤を含む試料の引き取り速度を７００ｒｐｍ
にするためには、元々の樹脂が１，０００ｒｐｍの引き取りに耐えることを必要
とする。組成物に関するＴ_g の値も、表１６に示す。

【表１７】 ^* Ｅｎｄｅｌ（商標）１５５粘着性付与剤 これらは、１０ｗｔ％のアクリル樹脂が存在する場合に、粘着性付与剤を加える
とＴ_g が増加することを示している。

【０１９０】 ［実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーのＴ_g への、第２配
合成分及び粘着性付与剤の添加の影響］ 例１７〜２１ 例１７〜２１は、表１７に概略を示す相対的な割合の、スチレン含有率が４２
ｍｏｌ％（７３．１ｗｔ％）でＧｏｔｔｆｅｒｔメルトインデックスが１．８ｇ
／ｃｍ³ のＥＳＩ２５と、Ｅｎｄｅｘ（商標）１５５粘着性付与剤及び／又はア
クリル樹脂の配合物から調製した繊維である。配合物は、例１０〜１４でのよう
に調製した。

【表１８】 表１４のデータは、実質的にランダムなエチレン／スチレンインターポリマーの
Ｔ_g は、本発明で説明されて使用される粘着性付与剤及び第２のポリマー成分の
添加によって増加することを示している。

【０１９１】 ［ＥＳＩ２５の２０℃及び３３℃での弾性率への、Ｅｎｄｅｘ（商標）１５５及
びアクリル樹脂の影響］ 例２２〜２５ 一連の繊維は、ＥＳＩ２５、Ｅｎｄｅｘ（商標）１５５、アクリル樹脂（ＰＭ
ＭＡ）の配合物から例１でのように調製して、２０℃及び３３℃での弾性率を測
定した。配合物組成及び弾性率のデータは、表１８に概略を示している。

【表１９】 ここで、１ｐｓｉ＝６．８９ｋＰａである。 表１８のデータは、ＥＳＩインターポリマーと、１０ｗｔ％のアクリル樹脂及び
２０ｗｔ％のＥｎｄｅｘ（商標）１５５との両方の配合物が、Ｔ_g よりも高い温
度とＴ_g よりも低い温度において、弾性係数の等価の変化をもたらすことを示す
。

【０１９２】 例２６〜２８ 例１のようにして、ＥＳＩ３２〜３４から一連の繊維を調製した。Ｔ_g のデー
タは、表１９に概略を示す。

【表２０】 これらのデータは、これらのインターポリマーから調製された試料で観察される
Ｔ_g の増加を示す。

【０１９３】 例２９〜４３ 一連の２成分繊維を、ＥＳＩ３５及び以下の第２ポリマー成分から調製した： ＰＰ１−Ｍｏｎｔｅｌｌから入手可能な３５ＭＦＲポリプロピレン、製品名Ｐ
Ｆ６３５ ＰＥＴ１−Ｗｅｌｌｍａｎから入手可能なポリエステル、製品名Ｂｌｅｎｄ９
８６９、ロット番号６１４１８ ＰＥ１−線状低密度エチレン／オクテンコポリマー、メルトインデックスＩ₂ １７．０ｇ／１０分、密度０．９５０ｇ／ｃｍ³ ＳＡＮ２−ダウ ケミカルから入手可能なスチレン−アクリロニトリルコポリ
マー、製品名ＴＹＲＩＬ（商標）１００

【０１９４】 実質的にランダムなエチレン／スチレンコポリマーＥＳＩ３５を、表２０の製
造条件でＥＳＩ３２〜３４と同じ触媒及び重合条件を使用して調製した。ＥＳＩ
３５のメルトインデックスＩ₂ は０．９４ｇ／１０分であり、インターポリマー
のスチレン含有率は７７．４２ｗｔ％（４８．０ｍｏｌ％）であり、アタクチッ
クポリスチレン含有率が７．４８ｗｔ％であり、０．２４ｗｔ％のタルク及び０
．２０ｗｔ％のシロキサンバインダーを含有していた。

【表２１】

【０１９５】 一連のシースコア２成分繊維は、コアとしての実質的にランダムなエチレン／
スチレンインターポリマー（ＥＳＩ−３５）と、シースとしての第２のポリマー
とを共に押し出すことによって製造した。繊維は、直径１．２５インチ（３．１
７５ｃｍ）の押出機を使用して製造した。この押出機は、２つのギアポンプに供
給し、これらそれぞれが６ｃｍ³ ／回転の、ｒｐｍで示される定量ポンプの速度
（表２１で与える）倍数の流量で送出する。ギアポンプは、材料を紡糸パックに
通す。この紡糸パックはフィルター及び複数の孔があるスピナレットを有する。
紡糸ヘッド温度は典型的に約２７５〜３００℃であり、これは紡糸するポリマー
成分の溶融温度及び劣化温度に依存している。一般に、ポリマーの分子量が大き
いと、溶融温度が高くなる。急冷空気（約１０〜３０℃）を使用して、溶融紡糸
繊維の冷却を補助する。急冷空気はスピナレットのすぐ下流で提供し、繊維を押
し出したときにその長さに対して垂直に空気を流すようにする。繊維は一連のゴ
デットロールで集めて、ヤーンをもたらす。第１のゴデットは、スピナレットダ
イの約２．５ｍ下方に配置し、その直径は約６インチ（１５．２４ｃｍ）である
。ゴデットロール速度は調節可能であるが、例２９〜４３では、ゴデット速度は
１００〜１，０００ｍ／分である。例２９〜４３の繊維の組成及び製造条件は、
表２１に概略を示す。例３９を除く全ての例は、丸形コアシース２成分繊維であ
り、例３９はデルタ型のコアシース配置である。

【表２２】

【表２３】 ここで、ｔ°Ｆ＝（５／９）（ｔ−３２）℃であり、１ｐｓｉ＝６．８９ｋＰａ
である。

【０１９６】 約４５ｍの得られたヤーンをデニールホイールに移動させ、これを計量してフ
ィラメント当たりのデニール数（繊度）を測定した。得られるヤーンを、１００
ポンド（４５ｋｇ）のロードセル及びクロスヘッドのタイプ４Ｃ（ＩＮＳＴＲＯ
Ｎ Ｎｏ．２７１４−００４、１５０ポンド（６８ｋｇ）キャップ／最大９０ｐ
ｓｉ（６２１ｋＰａ））のあごを具備したモデル１００インストロン引っ張り試
験装置で試験した。クロスヘッド速度は１３０ｍｍ／分に設定した。ヤーンは、
インストロン装置のあご（ｊａｗ）に配置して試験した。ヤーンを伸張して破壊
し、最終破壊テナシティー及び伸びを記録した。試験の結果は表２２に概略を示
す。

【表２４】 ＋括弧の中の値は、４８時間後に行った同じ測定を示している ＊この例でもたらされたデータは、非常に多様であり正確な値を決定すること
ができない ここで、１デニール（ｄｎ）は、長さ４５０ｍで質量５０ｍｇのときの繊度であ
る。

【０１９７】 これらの結果は、他の物理的性質と並んで時間の経過による変化が比較的小さ
い、改良されたテナシティー（０．８ｇ／ｄｎ以上）を有する２成分繊維を調製
できることを示している。シース成分を選択して繊維の物性に影響を与えながら
、コア成分を選択して、伸び及び他の応力ひずみ特性に影響を耐えることができ
る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｄ０１Ｆ 8/06 Ｄ０１Ｆ 8/06 Ｄ０３Ｄ 15/00 Ｄ０３Ｄ 15/00 Ａ Ｄ０４Ｈ 1/42 Ｄ０４Ｈ 1/42 Ｋ (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，Ｅ Ａ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ， ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，Ｍ Ｘ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ， ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＷ Ｆターム(参考） 2C150 BC03 BC06 CA01 CA02 CA04 FB43 FB46 FB55 4L035 FF05 JJ12 LA02 MA01 MA02 MA03 MA06 4L041 BD07 BD08 BD09 CA05 CA21 CA33 CA41 CA42 CA43 CA47 DD01 4L047 AA07 AA14 AA21 AA28 AB10 BB01 CB07 CC04 CC05 4L048 AA15 AC12 DA16 DA23

Claims (25)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 以下の（Ａ）及び（Ｂ）を含む繊維： （Ａ）５０〜１００ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の、Ｉ₂ が０
   ．１〜１，０００ｇ／１０分、密度が０．９３００ｇ／ｃｍ³ 超、且つＭ_w ／Ｍ _n が１．５〜２０である少なくとも１種の実質的にランダムなインターポリマー
   であって、 （１）（ｉ）少なくとも１種のビニル又はビニリデン芳香族モノマー、
   又は （ｉｉ）少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又
   はビニリデンモノマー、又は （ｉｉｉ）少なくとも１種の芳香族ビニル又はビニリデンモノマ
   ーと、少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノ
   マーの組み合わせ、 からもたらされる０．５〜６５ｍｏｌ％のポリマー単位、及び （２）エチレン若しくは少なくとも１種のＣ₃ 〜₂₀のα−オレフィン、
   又はそれらの組み合わせからもたらされる３５〜９９．５ｍｏｌ％のポリマー単
   位、 を有する実質的にランダムなインターポリマー； （Ｂ）０〜５０ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の少なくとも１種
   の粘着性付与剤。
2. 【請求項２】 （Ａ）成分Ａが、５０〜９５ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重
   量に基づく）の量で存在し、Ｉ₂ が０．５〜２００ｇ／１０分、密度が０．９３
   ０〜１．０４５ｇ／ｃｍ³ 、且つＭ_w ／Ｍ_n が１．８〜１０である少なくとも１
   種の実質的にランダムなインターポリマーを含み、このインターポリマーが、 （１）（ｉ）以下の式によって示される前記ビニル又はビニリデン芳香族モ
   ノマー： 【化１】 （Ｒ¹ は、水素及び３又はそれ未満の炭素を有するアルキルラジカルからなるラ
   ジカルの群より選択され、Ａｒは、フェニル基、又はハロゲン、Ｃ₁ 〜₄ のアル
   キル、及びＣ₁ 〜₄ のハロアルキルからなる群より選択される１〜５の置換基で
   置換されたフェニル基である）、又は （ｉｉ）以下の一般式によって示される前記ヒンダード脂肪族又は脂
   環式ビニル又はビニリデンモノマー： 【化２】 （Ａ¹ は、炭素が２０以下の立体的にかさばる脂肪族又は脂環式置換基であり、
   Ｒ¹ は、水素及び１〜４の炭素原子を有するアルキルラジカルからなるラジカル
   の群より選択され、好ましくは水素又はメチルであり；それぞれのＲ² は独立に
   、水素及び１〜４の炭素原子を有するアルキルラジカルからなるラジカルの群よ
   り選択され、好ましくは水素又はメチルであり；又はあるいはＲ¹ 及びＡ¹ は共
   に環を形成する）、 からもたされる１〜５５ｍｏｌ％のポリマー単位、及び （２）エチレン、又はエチレンとプロピレン、４−メチル−１−ペンテン、
   ブテン−１、ヘキセン−１、若しくはオクテン−１のうちの少なくとも１つとか
   らもたらされる４５〜９９ｍｏｌ％のポリマー単位、 を含み、且つ （Ｂ）前記粘着性付与剤、成分Ｂ、が５〜５０ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重
   量に基づく）の量で存在し、ウッドロジン、トールオイル誘導体、シクロペンタ
   ジエン誘導体、天然テルペン、合成テルペン、テルペン−フェノール樹脂、スチ
   レン／α−メチルスチレン樹脂、若しくは混合脂肪族−芳香族粘着付与樹脂、又
   は任意のこれらの組み合わせを含む、 請求項１に記載の繊維。
3. 【請求項３】 （Ａ）成分Ａが、６０〜９０ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重
   量に基づく）の量で存在し、Ｉ₂ が０．５〜１００ｇ／１０分、密度が０．９３
   ０〜１．０４０ｇ／ｃｍ³ 、且つＭ_w ／Ｍ_n が２〜５である少なくとも１種の実
   質的にランダムなインターポリマーを含み、このインターポリマーが （１）（ｉ）スチレン、α−メチルスチレン、オルト−、メタ−及びパラ−
   メチルスチレン、及び環ハロゲン化スチレンを含む前記ビニル又はビニリデン芳
   香族モノマー、又は （ｉｉ）５−エチリデン−２−ノルボルネン又は１−ビニルシクロ−
   ヘキセン、３−ビニルシクロ−ヘキセン、及び４−ビニルシクロヘキセンを含む
   前記ヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマー、 からもたされる２〜５０ｍｏｌ％のポリマー単位、及び （２）エチレン、又はエチレンとプロピレン、４−メチル−１−ペンテン、
   ブテン−１、ヘキセン−１、若しくはオクテン−１のうちの少なくとも１つとか
   らもたらされる５０〜９８ｍｏｌ％のポリマー単位、 を有し、且つ （Ｂ）前記粘着性付与剤、成分Ｂ、が１０〜４０ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計
   重量に基づく）の量で存在し、スチレン／α−メチルスチレン樹脂若しくは混合
   脂肪族−芳香族粘着付与樹脂、又は任意のこれらの組み合わせを含む、 請求項１に記載の繊維。
4. 【請求項４】 成分Ａ１がスチレンであり；成分Ａ２が、エチレンと、プロ
   ピレン、４−メチル−１−ペンテン、ブテン−１、ヘキセン−１、又はオクテン
   −１のうちの少なくとも１つであり；且つ成分Ｂがスチレン／α−メチルスチレ
   ン樹脂である、請求項３に記載の繊維。
5. 【請求項５】 成分Ａ１がスチレンであり、成分Ａ２がエチレンであり、且
   つ成分Ｂがスチレン／α−メチルスチレン樹脂である、請求項３に記載の繊維。
6. 【請求項６】 他の形式の繊維と混紡されている請求項１に記載の繊維。
7. 【請求項７】 コットン繊維と混紡された請求項６に記載の繊維。
8. 【請求項８】 ポリエステル繊維と混紡された請求項７に記載の繊維。
9. 【請求項９】 請求項１に記載の繊維を含む布帛。
10. 【請求項１０】 織物を含む請求項９に記載の布帛。
11. 【請求項１１】 不織布を含む請求項９に記載の布帛。
12. 【請求項１２】 カーペット、人形の毛、タンポン、おむつ、運動着、しわ
    がなく一定の形に作られた衣類、室内装飾用品、包帯、及びγ線で滅菌できる不
    織物品を含む、請求項１に記載の繊維で作られた加工品。
13. 【請求項１３】 人形の毛の形の複数の請求項１に記載の繊維。
14. 【請求項１４】 以下の成分（Ｉ）及び（ＩＩ）を含む２成分繊維： （Ｉ）（Ａ）５０〜１００ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の、Ｉ ₂ が０．１〜１，０００ｇ／１０分、密度が０．９３００ｇ／ｃｍ³ 超、且つＭ _w ／Ｍ_n が１．５〜２０である少なくとも１種の実質的にランダムなインターポ
    リマーであって、 （１）（ａ）少なくとも１種のビニル又はビニリデン芳香族モノ
    マー、又は （ｂ）少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニ
    ル又はビニリデンモノマー、又は （ｃ）少なくとも１種の芳香族ビニル又はビニリデンモノ
    マーと、少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモ
    ノマーとの組み合わせ、 からもたらされる０．５〜６５ｍｏｌ％のポリマー単位、及び （２）エチレン若しくは少なくとも１種のＣ₃ 〜₂₀のα−オレフ
    ィン、又はそれらの組み合わせからもたらされる３５〜９９．５ｍｏｌ％のポリ
    マー単位、 を有する実質的にランダムなインターポリマー；並びに （Ｂ）０〜５０ｗｔ％（成分Ａ及びＢの合計重量に基づく）の少なくと
    も１種の粘着性付与剤、 を含む５〜９５ｗｔ％（成分Ｉ及びＩＩの合計重量に基づく）の第１の成分； （ＩＩ）（Ａ）エチレン又はα−オレフィンホモポリマー又はインターポリマ
    ー、 （Ｂ）エチレン／プロピレンラバー（ＥＰＭ）、エチレン／プロピレ
    ンジエンモノマーターポリマー（ＥＰＤＭ）、アイソタクチックポリプロピレン
    、 （Ｃ）スチレン／エチレン−ブテンコポリマー、スチレン／エチレン
    −プロピレンコポリマー、スチレン／エチレン−ブテン／スチレン（ＳＥＢＳ）
    コポリマー、スチレン／エチレン−プロピレン／スチレン（ＳＥＰＳ）コポリマ
    ー、 （Ｄ）アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）ポリマー
    、スチレン−アクリロニトリル（ＳＡＮ）、高耐衝撃性ポリスチレン、 （Ｅ）ポリイソプレン、ポリブタジエン、天然ラバー、エチレン／プ
    ロピレンラバー、エチレン／プロピレンジエン（ＥＰＤＭ）ラバー、スチレン／
    ブタジエンラバー、熱可塑性ポリウレタン、 （Ｆ）エポキシ、ビニルエステル樹脂、ポリウレタン、フェノール樹
    脂、 （Ｇ）塩化ビニル又は塩化ビニリデンのホモポリマー又はコポリマー
    、 （Ｈ）ポリ（メチルメタクリレート）、ポリエステル、ナイロン−６
    、ナイロン−６，６、ポリ（アセタール）；ポリ（アミド）、ポリ（アリーレー
    ト）、ポリ（カルボネート）、ポリ（ブチレン）、及びポリブチレン、ポリエチ
    レンテレフタレート、 のうちの１又は複数を含む５〜９５ｗｔ％（成分Ｉ及びＩＩの合計重量に基づく
    ）の第２成分。
15. 【請求項１５】 （ｉ）前記第１の成分Ｉが、２５〜９５ｗｔ％（成分Ｉ及
    びＩＩの合計重量に基づく）を構成し、 （ｉｉ）成分ＩＡが、５０〜９５ｗｔ％（成分ＩＡ及びＩＢの合計重量に基づ
    く）の量で存在し、且つＩ₂ が０．５〜２００ｇ／１０分、密度が０．９３０〜
    １．０４５ｇ／ｃｍ³ 、及びＭ_w ／Ｍ_n が１．８〜１０である少なくとも１種の
    実質的にランダムなインターポリマーを含み、このインターポリマーが、 （１）（ａ）以下の式によって示される前記ビニル又はビニリデン芳香族
    モノマー： 【化３】 （Ｒ¹ は、水素及び３又はそれ未満の炭素を有するアルキルラジカルからなるラ
    ジカルの群より選択され、且つＡｒは、フェニル基、又はハロゲン、Ｃ₁ 〜₄ の
    アルキル、及びＣ₁ 〜₄ のハロアルキルからなる群より選択される１〜５の置換
    基で置換されたフェニル基である）；又は （ｂ）以下の一般式によって示される前記ヒンダード脂肪族又は脂
    環式ビニル又はビニリデンモノマー： 【化４】 （Ａ¹ は、炭素が２０個以下の立体的にかさばる脂肪族又は脂環式置換基であり
    ；Ｒ¹ は、水素及び１〜４の炭素原子を有するアルキルラジカルからなるラジカ
    ルの群より選択され、好ましくは水素又はメチルであり；Ｒ² はそれぞれ独立に
    、水素及び１〜４の炭素原子を有するアルキルラジカルからなるラジカルの群よ
    り選択され、好ましくは水素又はメチルであり；又はあるいはＲ¹ 及びＡ¹ は、
    共に環を形成する）；又は （ｃ）少なくとも１種の芳香族ビニル又はビニリデンモノマーと、
    少なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマーの
    組み合わせ、 からもたされる１〜５５ｍｏｌ％のポリマー単位、及び （２）エチレン、又はエチレンとプロピレン、４−メチル−１−ペンテン、
    ブテン−１、ヘキセン−１、若しくはオクテン−１のうちの少なくとも１つとか
    らもたらされる４５〜９９ｍｏｌ％のポリマー単位、 を含み、且つ （ｉｉｉ）存在する場合の前記粘着性付与剤、成分ＩＢが、５〜５０ｗｔ％（
    成分ＩＡ及びＩＢの合計重量に基づく）の量で存在し、ウッドロジン、トールオ
    イル誘導体、シクロペンタジエン誘導体、天然テルペン、合成テルペン、テルペ
    ン−フェノール樹脂、スチレン／α−メチルスチレン樹脂、若しくは混合脂肪族
    −芳香族粘着付与樹脂、又は任意のこれらの組み合わせを含み、且つ （ｉｖ）前記第２の成分、ＩＩが、５〜７５ｗｔ％（成分Ｉ及びＩＩの合計重
    量に基づく）の量で存在し、 （Ａ）エチレン又はα−オレフィンホモポリマー又はインターポリマー
    ； （Ｂ）エチレン／プロピレンラバー（ＥＰＭ）、エチレン／プロピレン
    ジエンモノマーターポリマー（ＥＰＤＭ）、アイソタクチックポリプロピレン； （Ｃ）スチレン／エチレン−ブテンコポリマー、スチレン／エチレン−
    プロピレンコポリマー、スチレン／エチレン−ブテン／スチレン（ＳＥＢＳ）コ
    ポリマー、スチレン／エチレン−プロピレン／スチレン（ＳＥＰＳ）コポリマー
    、 （Ｄ）アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）ポリマー、
    スチレン−アクリロニトリル（ＳＡＮ）、高耐衝撃性ポリスチレン、 （Ｅ）エポキシ、ビニルエステル樹脂、ポリウレタン、フェノール樹脂
    ； （Ｆ）ポリ（メチルメタクリレート）、ポリエステル、ナイロン−６、
    ナイロン−６，６、ポリ（アセタール）；ポリ（アミド）、ポリ（アリーレート
    ）、ポリ（カーボネート）、ポリ（ブチレン）及びポリブチレン、ポリエチレン
    テレフタレート、 のうちの１又は複数を含む、 シース／コアタイプ、区分パイプタイプ、並列又は「海島」タイプの請求項１４
    に記載の２成分繊維。
16. 【請求項１６】 （ｉ）前記第１の成分Ｉが、５０〜９５ｗｔ％（成分Ｉ及
    びＩＩの合計重量に基づく）を構成し、 （ｉｉ）成分ＩＡが、６０〜９０ｗｔ％（成分ＩＡ及びＩＢの合計重量に基づ
    く）の量で存在し、且つＩ₂ が０．５〜１００ｇ／１０分、密度が０．９３０〜
    １．０４０ｇ／ｃｍ³ 、及びＭ_w ／Ｍ_n が２〜５である少なくとも１種の実質的
    にランダムなインターポリマーを含み、このインターポリマーが、 （１）（ａ）スチレン、α−メチルスチレン、オルト−、メタ−及びパラ−
    メチルスチレン、並びに環ハロゲン化スチレンを含む前記ビニル又はビニリデン
    芳香族モノマー、又は （ｂ）５−エチリデン−２−ノルボルネン又は１−ビニルシクロ−ヘ
    キセン、３−ビニルシクロ−ヘキセン、及び４−ビニルシクロヘキセンを含む前
    記ヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマー； （ｃ）少なくとも１種の芳香族ビニル又はビニリデンモノマーと、少
    なくとも１種のヒンダード脂肪族又は脂環式ビニル又はビニリデンモノマーとの
    組み合わせ、 からもたされる２〜５０ｍｏｌ％のポリマー単位、及び （２）エチレン、又はエチレンとプロピレン、４−メチル−１−ペンテン、
    ブテン−１、ヘキセン−１、若しくはオクテン−１のうちの少なくとも１つとか
    らもたらされる５０〜９８ｍｏｌ％のポリマー単位、 を有し、 （ｉｉｉ）存在する場合の前記粘着性付与剤、成分ＩＢが、１０〜４０ｗｔ％
    （成分ＩＡ及びＩＢの合計重量に基づく）の量で存在し、スチレン／α−メチル
    スチレン樹脂、若しくは混合脂肪族−芳香族粘着付与樹脂、又は任意のこれらの
    組み合わせを含み、且つ （ｉｖ）前記第２の成分ＩＩが、５〜５０ｗｔ％（成分Ｉ及びＩＩの合計重量
    に基づく）の量で存在し、これが （Ａ）エチレン又はα−オレフィンホモポリマー又はインターポリマー
    ； （Ｂ）スチレン／エチレン−ブテンコポリマー、スチレン／エチレン−
    プロピレンコポリマー、スチレン／エチレン−ブテン／スチレン（ＳＥＢＳ）コ
    ポリマー、スチレン／エチレン−プロピレン／スチレン（ＳＥＰＳ）コポリマー
    、高耐衝撃性ポリスチレン、 （Ｃ）ポリ（メチルメタクリレート）、ポリエステル、ナイロン−６、
    ナイロン−６，６、ポリ（アセタール）；ポリ（アミド）、ポリ（アリーレート
    ）、ポリ（カーボネート）、ポリ（ブチレン）及びポリブチレン、ポリエチレン
    テレフタレート、 のうちの１又は複数を含む、 請求項１５に記載の２成分繊維。
17. 【請求項１７】 前記繊維がコア／シースタイプであり、且つ成分Ｉがコア
    で、成分ＩＩがシースであり、且つ成分ＩＡ１がスチレンであり；且つ成分ＩＡ
    ２がエチレンであり；成分ＩＢが存在せず、成分ＩＩが、ポリプロピレン、ポリ
    エチレン、エチレン／オクテンコポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリ
    スチレン、ナイロン−６、ナイロン−６，６、又はそれらの組み合わせである、
    請求項１６に記載の２成分繊維。
18. 【請求項１８】 前記繊維がコア／シースタイプであり、且つ成分Ｉがコア
    で、成分ＩＩがシースであり、且つ成分ＩＡ１がスチレンであり；且つ成分ＩＡ
    ２が、エチレン及びプロピレン、４−メチル−１−ペンテン、ブテン−１、ヘキ
    セン−１、及びオクテン−１のうちの少なくとも１つであり；成分ＩＢが存在せ
    ず、成分ＩＩが、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレン／オクテンコポリマ
    ー、ポリエチレンテレフタレート、ポリスチレン、ナイロン−６、ナイロン−６
    ，６、又はそれらの組み合わせである、請求項１８に記載の２成分繊維。
19. 【請求項１９】 請求項１４に記載の繊維を含む布帛。
20. 【請求項２０】 織物を含む請求項１９に記載の布帛。
21. 【請求項２１】 不織布を含む請求項１９に記載の布帛。
22. 【請求項２２】 カーペット、人形の毛、かつら、タンポン、おむつ、運動
    着、しわがなく一定の形に作られた衣類、室内装飾用品、包帯、及びγ線で滅菌
    できる不織物品を含む、請求項１４に記載の繊維で作られた加工品。
23. 【請求項２３】 人形の毛の形の複数の請求項１４に記載の繊維。
24. 【請求項２４】 人形の毛の形の複数の請求項１７に記載の繊維。
25. 【請求項２５】 人形の毛の形の複数の請求項１８に記載の繊維。