JP2002226870A - Method and equipment for producing methanol - Google Patents
Method and equipment for producing methanolInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】 本発明は、メタノールの製
造法およびその製造装置に関し、とくに、低公害燃料と
して有用なメタノールの製造法およびその製造装置に関
する。The present invention relates to a method for producing methanol and an apparatus for producing the same, and more particularly, to a method for producing methanol useful as a low-pollution fuel and an apparatus for producing the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】 近年、炭酸ガス排出による地球温暖化
防止の切り札として、火力発電装置、コジェネ装置、燃
料電池や自動車用低公害燃料としてメタノールの利用が
急拡大している。従来、メタノールの原料として石炭や
天然ガスを水蒸気改質して合成ガスを利用することが一
般的となっている。2. Description of the Related Art In recent years, the use of methanol as a low-pollution fuel for thermal power generation devices, cogeneration devices, fuel cells and automobiles has been rapidly expanding as a key to preventing global warming due to carbon dioxide emission. 2. Description of the Related Art Conventionally, it has been common to use coal and natural gas as a raw material for methanol by steam reforming to use synthesis gas.
【０００３】 例えば、米国特許第５，１７３，５１３
３号には石炭ガス化装置において石炭粉末を空気を燃焼
により部分酸化させてコークを形成させた後、高温下で
コークに水蒸気を接触反応させて合成ガスを生成し、こ
れを原料としてメタノールを合成する方法が提案されて
いる。公知のように石炭ガス化装置は極めて大型であ
り、複雑な温度制御と空気供給シーケンスを精密に制御
しなければならず、運転コストが著しく高くなる。しか
も、原料としての石炭は高温ガス生成用に消費されるた
め、原料の利用率が大幅に低減する。しかも、この方式
では上記理由により合成ガスを効率的に連続生産するこ
とが出来ない。さらに、この方式による合成ガスは大量
の硫黄分を含有しているため、脱硫装置による複雑な脱
硫工程が必要となる。このため、合成ガスの製造装置が
全体的に大型となって、システム制御複雑となり、合成
ガスの製造コストも高くなる。このため、メタノールを
低コストで連続的に大量生産することができない。For example, US Pat. No. 5,173,513
In No. 3, coal gas is partially oxidized by combustion of air in a coal gasifier to form coke, and then steam is brought into contact with the coke at a high temperature to produce a synthesis gas, which is used as a raw material to produce methanol. A synthesis method has been proposed. As is known, coal gasifiers are very large and require complex temperature control and precise control of the air supply sequence, which significantly increases operating costs. Moreover, since the coal as a raw material is consumed for generating high-temperature gas, the utilization rate of the raw material is greatly reduced. In addition, this method cannot efficiently and continuously produce synthesis gas for the above-described reason. Furthermore, since the synthesis gas by this method contains a large amount of sulfur, a complicated desulfurization step by a desulfurization device is required. For this reason, the synthesis gas manufacturing apparatus becomes large as a whole, the system control becomes complicated, and the synthesis gas manufacturing cost increases. Therefore, it is not possible to continuously mass-produce methanol at low cost.
【０００４】 米国特許第５，９９８，４８９号には天
然ガス、ＬＰＧ、ナフサおよび軽油等の炭化水素と水蒸
気を原料として合成ガスを生成し、これを原料としてメ
タノールを製造する方法が提案されている。この製造法
ではメタノール主要原料として天然ガスまたはＬＰＧの
ような炭化水素ガスを使用しているため、原料コストが
高い。また、合成ガス生成時に水からスチームを生成す
るために複数段の加湿工程を必要とし、そのための大型
の加湿装置が必要となる。さらに、合成ガス製造装置が
加熱炉方式の改質装置を利用しているが、この装置は極
めて大型で、しかも、多量の燃料を必要とするため、お
おきな燃料コストがメタノール製造コストダウンの大き
なネックとなる。しかも、租メタノールの精製時に発生
する廃水を加湿装置にリサイクルした後、外部に排出し
ており、環境負荷が著しく重くなり、その対策費もメタ
ノールのコストアップの大きな要因となる。[0004] US Pat. No. 5,998,489 proposes a method for producing a synthesis gas from hydrocarbons such as natural gas, LPG, naphtha and light oil and steam as raw materials and producing methanol from the synthesis gas. I have. In this production method, a natural gas or a hydrocarbon gas such as LPG is used as a main raw material of methanol, so that the raw material cost is high. Also, a plurality of stages of humidification steps are required to generate steam from water when syngas is generated, and a large humidification device is required for that. Furthermore, the synthesis gas production equipment uses a heating furnace type reformer, but this equipment is extremely large and requires a large amount of fuel. Becomes In addition, wastewater generated during the purification of contaminated methanol is discharged to the outside after being recycled to the humidifier, which significantly increases the environmental load, and the cost of countermeasures is also a major factor in increasing the cost of methanol.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】 以上のように、従来
のメタノール製造法およびその装置では製造プラントが
大型となって製造プロセスが複雑であり、しかも原料コ
ストが著しく高いため、メタノールを低コストで連続的
に生産することができない。そこで、本発明は安価な水
および安価な炭素材を原料としてメタノールを低コスト
で安定的に大量生産することが可能な製造法およびその
製造装置を提供することを目的とする。As described above, in the conventional method for producing methanol and the apparatus therefor, the production plant is large, the production process is complicated, and the raw material cost is extremely high. It cannot be produced continuously. Accordingly, an object of the present invention is to provide a production method and a production apparatus capable of stably mass-producing methanol at low cost using inexpensive water and an inexpensive carbon material as raw materials.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】 本発明の第１概念によ
れば、メタノール製造法は原料水供給口と合成ガス取出
口とを有する絶縁ケーシングと、絶縁ケーシング内に形
成されたアークプラズマ反応室と、アークプラズマ反応
室に配置された多相交流電極とを備えたアークプラズマ
リアクタを準備する工程と；アークプラズマ反応室内に
炭素材を充填して炭素材の隙間に微小アーク通路を形成
する工程と；アーク電極に多相交流電力を供給して微小
アーク通路内にアークプラズマを発生させる工程と；原
料水供給口から原料水または水蒸気を微小アーク通路内
に通過させてアークプラズマの存在下で水蒸気と炭素材
の炭素とを接触反応させ、水素および一酸化炭素を含む
合成ガスを生成する工程と；合成ガス取出口から合成ガ
スを取出して合成ガスを冷却する工程と；メタノール合
成反応槽のメタノール反応触媒に合成ガスを導入してメ
タノールを合成する工程と；からなることにより達成さ
れる。According to a first concept of the present invention, a method for producing methanol includes an insulating casing having a raw water supply port and a synthesis gas outlet, and an arc plasma reaction chamber formed in the insulating casing. Preparing an arc plasma reactor having a multi-phase AC electrode disposed in the arc plasma reaction chamber; and filling a carbon material in the arc plasma reaction chamber to form a minute arc passage in a gap between the carbon materials. Supplying a multi-phase AC power to the arc electrode to generate an arc plasma in the minute arc passage; and passing raw water or water vapor through the raw water supply port into the minute arc passage in the presence of the arc plasma. Reacting water vapor with carbon of a carbon material to generate a synthesis gas containing hydrogen and carbon monoxide; and taking out the synthesis gas from a synthesis gas outlet to produce the synthesis gas. Cooling the catalyst; and introducing methanol into the methanol reaction catalyst in the methanol synthesis reaction tank to synthesize methanol.
【０００７】 本発明の第２概念によれば、メタノール
合成装置は、炭素材原料投入口と、原料水供給口と、合
成ガス用アウトレットとを有する絶縁ケーシングと、絶
縁ケーシング内に形成されたアークプラズマ反応室と、
アークプラズマ反応装置に配置された多相交流電極と、
アークプラズマ反応装置内に充填された炭素材の隙間に
形成された微小アーク通路とを有するアークプラズマリ
アクタと；原料水を原料水投入口に供給する原料水供給
ポンプと；炭素材を炭素材原料投入口に供給する炭素材
供給装置と；アーク電極に多相交流電力を供給して微小
アーク通路内にアークプラズマを発生させて、微小アー
ク通路内で水蒸気と炭素材とを接触反応させ、合成ガス
を生成する多相交流電源と；アークプラズマリアクタに
接続されて合成ガスからメタノールを合成するメタノー
ル合成反応槽と；を備えることにより達成される。According to a second concept of the present invention, a methanol synthesizing apparatus includes an insulating casing having a carbon material feed port, a raw water supply port, and a synthesis gas outlet, and an arc formed in the insulating casing. A plasma reaction chamber,
A multiphase AC electrode arranged in the arc plasma reactor,
An arc plasma reactor having a small arc passage formed in a gap between carbon materials filled in an arc plasma reactor; a raw water supply pump for supplying raw water to a raw water input port; A carbon material supply device to be supplied to the inlet; multi-phase AC power is supplied to the arc electrode to generate an arc plasma in the minute arc passage, and the water vapor and the carbon material are contact-reacted and synthesized in the minute arc passage; This is achieved by providing a multi-phase AC power supply for generating gas; and a methanol synthesis reactor connected to the arc plasma reactor for synthesizing methanol from synthesis gas.
【０００８】[0008]
【作用】 本発明のメタノールの製造法およびその製造
装置によれば、アークプラズマリアクタ内に形成された
微小アーク通路を固形状炭素材により構成して、微小ア
ーク通路内にスパークによる微小アークプラズマを大量
に発生させ、水蒸気を微小アーク通路内に導入してアー
クプラズマの存在下で水蒸気と炭素材の炭素とを接触反
応させて次式で示されるように一酸化炭素と水素からな
る合成ガスを効率的に生成する。According to the method for producing methanol and the apparatus for producing methanol of the present invention, the minute arc passage formed in the arc plasma reactor is formed of a solid carbon material, and the minute arc plasma due to spark is formed in the minute arc passage. A large amount of gas is generated, steam is introduced into the micro arc passage, and the steam reacts with the carbon of the carbon material in the presence of arc plasma to produce a synthesis gas comprising carbon monoxide and hydrogen as shown in the following equation. Generate efficiently.
【０００９】[0009]
【化１】 Ｃ＋Ｈ２Ｏ→Ｃｏ＋Ｈ２ （１） Ｃｏ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋Ｈ２ （２）Embedded image C + H2O → Co + H2 (1) Co + H2O → CO2 + H2 (2)
【００１０】 次に（１）、（２）の反応で得られた合
成ガスはついでメタノール反応槽に給送されて、そこで
メタノール合成触媒と接触反応して次式の如く、メタノ
ールを生成する。Next, the synthesis gas obtained by the reactions (1) and (2) is then fed to a methanol reaction tank where it reacts with a methanol synthesis catalyst to produce methanol as in the following formula.
【００１１】[0011]
【化２】 Ｃｏ＋２Ｈ２→ＣＨ３ＯＨ （３） Ｃｏ２＋３Ｈ２→ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ （４）Embedded image Co + 2H 2 → CH 3 OH (3) Co 2 + 3H 2 → CH 3 OH + H 2 O (4)
【００１２】 上記（４）の反応式では、メタノールに
は副産物として生成水が含まれるが、メタノールから生
成水を分離してリサイクル原料として回収し、これをア
ークプラズマリアクタに原料としてリサイクルすること
により、排水を外部に排出しないで環境負荷を低減し、
同時に原料コストを大幅に下げて、極めて低コストにて
メタノールを合成することが可能となる。In the above reaction formula (4), methanol contains product water as a by-product, but the product water is separated from methanol, collected as a recycle raw material, and recycled as a raw material in an arc plasma reactor. , Reduce the environmental impact by not discharging wastewater to the outside,
At the same time, the raw material cost can be significantly reduced, and methanol can be synthesized at extremely low cost.
【００１３】[0013]
【発明の実施の形態】 以下本発明の望ましい実施例に
よるメタノール製造装置につき図面を参照しながら説明
する。図１において、メタノール製造装置１０は炭素材
を供給するための炭素原料投入装置１２と、水原料供給
ポンプＰ１と、炭素材原料と水原料から合成ガスを生成
するアークプラズマリアクタＡＰＲと、原料水と合成ガ
スを熱交換して原料水を予熱するための第１熱交換器Ｈ
１と、合成ガスを冷却するための冷却器Ｃ１と、開閉弁
Ｖ１と、第１気水分離装置Ｓ１と、凝縮水を原料水と合
流させるためのライン１３と、合成ガスを加圧するため
のコンプレッサＣＭと、メタノール合成触媒ＣＡＴを充
填したメタノール反応槽ＭＲと、メタノールと原料水と
を熱交換してメタノールを冷却するための第２熱交換器
Ｈ２と、メタノールをさらに冷却するための冷却器Ｃ２
と、第２気水分離装置Ｓ２と、未反応合成ガスをコンプ
レッサＣＭの上流側に合流させるライン１７と、第２開
閉弁Ｖ２と、精留塔Ｄと、冷却器Ｃ３ｔｏ，メタノール
回収塔Ｍｅと、リボイラＢと，循環ポンプＰ３からなる
循環ラインとを備える。メタノール合成触媒は例えば、
６０ｗｔ−％ＣｕＯ，３０ｗｔ−％ＺｎＯ，１０ｗｔ−
％Ａｌ２Ｏ３からなるドライ型触媒、または米国特許
５，３８５，９４９号に開示されたようなスラリー型反
応槽用のメタノール合成触媒を利用しても良い。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, a methanol production apparatus according to a preferred embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. In FIG. 1, a methanol production device 10 includes a carbon material supply device 12 for supplying a carbon material, a water material supply pump P1, an arc plasma reactor APR for generating a synthesis gas from a carbon material material and a water material, and a raw material water. Heat exchanger H for preheating the raw water by exchanging heat with the syngas
1, a cooler C1 for cooling the synthesis gas, an on-off valve V1, a first steam-water separator S1, a line 13 for condensing the condensed water with the raw material water, and a line 13 for pressurizing the synthesis gas. A compressor CM, a methanol reactor MR filled with a methanol synthesis catalyst CAT, a second heat exchanger H2 for exchanging heat between methanol and raw water to cool methanol, and a cooler for further cooling methanol. C2
A second steam-water separator S2, a line 17 for joining unreacted synthesis gas upstream of the compressor CM, a second on-off valve V2, a rectification tower D, a cooler C3to, a methanol recovery tower Me. , A reboiler B and a circulation line including a circulation pump P3. The methanol synthesis catalyst is, for example,
60 wt-% CuO, 30 wt-% ZnO, 10 wt-
% Al2O3, or a methanol synthesis catalyst for a slurry-type reactor as disclosed in U.S. Pat. No. 5,385,949.
【００１４】 図２は図１のアークプラズマリアクタＡ
ＰＲの具体的構造を示す。図２において、アークプラズ
マリアクタＡＰＲは炭素原料投入装置１２に接続された
アークプラズマ反応装置１４と、多相交流電源１６と、
冷却器Ｈ１とを備える。原料投入装置１２は粉末状、ペ
レット状または塊状黒鉛、粒状活性炭、あるいはカーボ
ンパウダー等の固形状炭素原料を貯蔵するホッパ２０
と、スクリュウフィーダ２２と、ロータリバルブ２４と
を備え、プラズマ反応装置１４内に炭素原料を連続投入
する。プラズマ反応装置１４は耐熱性のセラミックから
なる円筒状外部絶縁ケーシング２６と、アークプラズマ
反応室３４を備える内部絶縁ケーシング３２とを備え、
その上端部にボルト３０により装着された絶縁性電極ホ
ルダー２８を備える。アークプラズマ反応室３４内に粒
状炭素材が供給されると、多数の微小アーク通路３５が
プラズマアーク反応室３４内に形成され、微小アーク通
路内ではスパークによる多量の微小プラズマアークがプ
ラズマアーク反応室内３５内に均一に発生する。このと
き、原料水はプラズマアーク反応室３５の上流側で高温
により水蒸気となり、この水蒸気が微小アーク通路を通
過する間に炭素材の炭素と接触反応して前述の反応式の
如く合成ガスが生成される。FIG. 2 shows the arc plasma reactor A of FIG.
The specific structure of PR is shown. In FIG. 2, an arc plasma reactor APR includes an arc plasma reactor 14 connected to a carbon material input device 12, a multiphase AC power supply 16,
And a cooler H1. The raw material input device 12 includes a hopper 20 for storing a solid carbon raw material such as powdered, pelletized or massive graphite, granular activated carbon, or carbon powder.
, A screw feeder 22 and a rotary valve 24, and a carbon material is continuously charged into the plasma reactor 14. The plasma reactor 14 includes a cylindrical outer insulating casing 26 made of a heat-resistant ceramic, and an inner insulating casing 32 having an arc plasma reaction chamber 34.
An insulating electrode holder 28 attached to the upper end by bolts 30 is provided. When the granular carbon material is supplied into the arc plasma reaction chamber 34, a large number of small arc paths 35 are formed in the plasma arc reaction chamber 34, and a large amount of small plasma arcs due to sparks are formed in the small arc paths. It occurs uniformly in 35. At this time, the raw water turns into steam due to the high temperature on the upstream side of the plasma arc reaction chamber 35, and this steam contacts with the carbon of the carbon material while passing through the minute arc passage to produce synthesis gas as in the above-mentioned reaction formula. Is done.
【００１５】 絶縁ホルダー２８は棒状多相交流電極３
６、３８、４０を支持する。絶縁ケーシング３２の下部
にはアーク発生用熱電子を放出するための円板状接地電
極４２が配置される。内部絶縁ケーシング３２の内部に
円筒状アークプラズマ反応室３４が形成される。接地電
極４２は絶縁ケーシング２６の下端部に形成された電極
ホルダー７８により支持され、ボルト８０で固定され
る。電極ホルダー２８は炭素原料投入装置１２に接続さ
れた炭素材供給口５０を備える。絶縁ケーシング２６の
上部には原料水または水蒸気を導入するための原料水供
給口５２がアーク電極３６、３８、４０の上部付近に隣
接して配置される。その理由は、原料水または水蒸気に
よってアーク電極を効果的に冷却してアーク電極の異常
温度上昇を防止するためである。内部ケーシング３２の
外周にはスパイラル状冷却通路５４からなる冷却部６３
が形成され、これら冷却通路は連通路６４により互いに
連通している。絶縁ケーシング２６はインレット７４お
よびアウトレット７６を備え、これらはそれぞれ冷却通
路５４にそれぞれ連通している。絶縁ケーシング２６の
下端部を構成するフランジ部７８にはボルト８０を介し
てエンドプレート８２が固定され、これらの間にシール
材８３が配置される。アークプラズマ反応室４１の下端
部には０．２乃至０．５μｍの平均開口を有するフイル
タ８４がエンドプレート８２により支持されている。エ
ンドプレート８２は合成ガスアウトレット８６を備え
る。The insulating holder 28 is a rod-shaped multi-phase AC electrode 3
6, 38 and 40 are supported. Below the insulating casing 32, a disc-shaped ground electrode 42 for emitting thermoelectrons for arc generation is arranged. A cylindrical arc plasma reaction chamber 34 is formed inside the inner insulating casing 32. The ground electrode 42 is supported by an electrode holder 78 formed at the lower end of the insulating casing 26, and is fixed by bolts 80. The electrode holder 28 has a carbon material supply port 50 connected to the carbon material charging device 12. A raw water supply port 52 for introducing raw water or water vapor is disposed adjacent to and above the arc electrodes 36, 38, and 40 at the upper part of the insulating casing 26. The reason is that the arc electrode is effectively cooled by the raw water or steam to prevent an abnormal temperature rise of the arc electrode. On the outer periphery of the inner casing 32, a cooling part 63 composed of a spiral cooling passage 54 is provided.
Are formed, and these cooling passages communicate with each other through a communication passage 64. The insulating casing 26 has an inlet 74 and an outlet 76, each of which communicates with the cooling passage 54, respectively. An end plate 82 is fixed to a flange portion 78 constituting a lower end portion of the insulating casing 26 via a bolt 80, and a sealing material 83 is disposed between them. At the lower end of the arc plasma reaction chamber 41, a filter 84 having an average opening of 0.2 to 0.5 μm is supported by an end plate 82. The end plate 82 has a synthesis gas outlet 86.
【００１６】 アウトレット８７はバイパスバルブＢＶ
を介して原料水供給口５２に接続される。原料水Ｈ２Ｏ
は冷却器Ｈ１で合成ガスを冷却した後、冷却部６３で予
熱されてアウトレット７６を経て管路１２８から原料水
供給口５２を介して、アークプラズマ反応室３４内に水
または水蒸気の状態で導入される。このとき、合成ガス
ＳＧの一部は管路１２９を経て原料水供給口５２からプ
ラズマアーク反応室３４内に供給され、水性シフト反応
が行われる。符号１３６はシール部材を示す。The outlet 87 is a bypass valve BV
Is connected to the raw water supply port 52 through the Raw water H2O
Is cooled in the cooler H1 and then preheated in the cooling section 63 and introduced into the arc plasma reaction chamber 34 from the pipe 128 via the outlet 76 via the raw water supply port 52 into the arc plasma reaction chamber 34 in the form of water or steam. Is done. At this time, a part of the synthesis gas SG is supplied from the raw water supply port 52 through the pipe 129 into the plasma arc reaction chamber 34, and an aqueous shift reaction is performed. Reference numeral 136 indicates a seal member.
【００１７】 三相交流電極３６、３８、４０は三相交
流電源１６に接続され、この中性点に接地電極４２が接
続される。三相交流電源からなるプラズマ電源１６から
三相交流電極３６、３８、４０と中性電極４２との間
に、出力周波数５０−６０Ｈｚ、出力電圧３０−１５０
Ｖ，出力電流１００−２００Ａの三相交流電力が給電さ
れる。このとき、三相交流電極３６、３８、４０のう
ち、２つの電極と３つの電極から交互に中性電極４２に
電流が流れ、炭素原料の隙間にスパークによるアークプ
ラズマが発生する。三相交流電流の位相に応じて、プラ
ズマアークの発生位置が連続的に変化し、炭素原料の隙
間には常時多量の電離イオンが存在し、接地電極４２か
らは常時熱電子が放出されるため、プラズマアークが常
に安定して発生する。The three-phase AC electrodes 36, 38, and 40 are connected to the three-phase AC power supply 16, and a ground electrode 42 is connected to the neutral point. An output frequency of 50-60 Hz and an output voltage of 30-150 are applied between the three-phase AC electrodes 36, 38, 40 and the neutral electrode 42 from the plasma power supply 16 composed of a three-phase AC power supply.
V, and three-phase AC power having an output current of 100 to 200 A is supplied. At this time, of the three-phase AC electrodes 36, 38, and 40, current flows alternately from the two electrodes and the three electrodes to the neutral electrode 42, and arc plasma is generated in the gap between the carbon raw materials by sparks. The generation position of the plasma arc continuously changes in accordance with the phase of the three-phase alternating current, a large amount of ionized ions are always present in the gap between the carbon materials, and thermoelectrons are constantly emitted from the ground electrode 42. , A plasma arc is always generated stably.
【００１８】 図１、図２に基いて、本発明による望ま
しい実施例によるメタノールの製造法につき、以下の通
り説明する。A method for producing methanol according to a preferred embodiment of the present invention will be described below with reference to FIGS.
【００１９】 ステップ１（以下、ＳＴと略す）： 原
料水供給口５２と合成ガス取出口８６とを有する絶縁ケ
ーシング３２と、絶縁ケーシング内に形成されたアーク
プラズマ反応室３４と、アークプラズマ反応室に配置さ
れた多相交流電極３６、３８、４０、４２とを備えたア
ークプラズマリアクタＡＰＲを準備する。Step 1 (hereinafter abbreviated as ST): an insulating casing 32 having a raw water supply port 52 and a synthesis gas outlet 86, an arc plasma reaction chamber 34 formed in the insulating casing, and an arc plasma reaction chamber An arc plasma reactor APR including the multi-phase AC electrodes 36, 38, 40, and 42 arranged in the above manner is prepared.
【００２０】 ＳＴ２： アークプラズマ反応室内３４
に炭素材を充填して炭素材の隙間に微小アーク通路３５
を形成する。ST2: Arc Plasma Reaction Chamber 34
Is filled with a carbon material, and a minute arc passage 35 is formed in a gap between the carbon materials.
To form
【００２１】 ＳＴ３： アーク電極３６、３８、４
０、４２に多相交流電力を供給して微小アーク通路内３
５内に１３００℃〜２３００℃の微小アークプラズマを
発生させる。ST3: Arc electrodes 36, 38, 4
0, 42 to supply 3 phase
5, a small arc plasma of 1300 ° C. to 2300 ° C. is generated.
【００２２】 ＳＴ４： 原料水供給口５２から原料水
または水蒸気Ｈ２Ｏを微小アーク通路３５内に通過させ
てアークプラズマの存在下で水蒸気と炭素材の炭素とを
高温下で接触反応させ、前述の反応式（１）、（２）の
如く水素および一酸化炭素を含む合成ガスを生成する。ST 4: Raw water or water vapor H 2 O is passed through the raw water supply port 52 into the minute arc passage 35, and the water vapor and carbon of the carbon material are contact-reacted at a high temperature in the presence of arc plasma, and the above-mentioned reaction is performed. A synthesis gas containing hydrogen and carbon monoxide is generated as in the formulas (1) and (2).
【００２３】 ＳＴ５： 合成ガス取出口８６から合成
ガスを取出して冷却器Ｈ１で合成ガスを冷却する。ST5: The synthesis gas is taken out from the synthesis gas outlet 86 and cooled by the cooler H1.
【００２４】 ＳＴ６： メタノール合成反応槽ＭＲの
メタノール合成触媒ＣＡＴに合成ガスを導入して、上記
反応式により、合成ガスから租メタノールＲＭｏを合成
する。ST6: The synthesis gas is introduced into the methanol synthesis catalyst CAT of the methanol synthesis reaction tank MR, and the methanol RMo is synthesized from the synthesis gas by the above reaction formula.
【００２５】 ＳＴ７： 第２熱交換器Ｈ２および冷却
器Ｃ２により、租メタノールＲＭｏを冷却し、租メタノ
ールを気水分離器Ｓ２で回収して、租メタノールＲＭ１
から未反応合成ガスＦＧ１を分離する。ST7: The methanol RM1 is cooled by the second heat exchanger H2 and the cooler C2, and the methanol RM1 is recovered by the steam-water separator S2.
From the unreacted synthesis gas FG1.
【００２６】 ＳＴ８： 租メタノールＲＭ１をポンプ
Ｐ２で、第２開閉弁Ｖ２を介して精留塔Ｄに供給し、こ
こでメタノールを蒸発させてこれを冷却器Ｃ３で冷却し
てメタノール回収塔Ｍｅで高純度メタノールＭｅＯＨを
回収する。精留塔Ｄの温度はリボイラＢでメタノールの
沸点以上に維持される。ST8: Pumped methanol RM1 is supplied to the rectification tower D via the second on-off valve V2 by the pump P2, where the methanol is evaporated, which is cooled by the cooler C3 and cooled by the methanol recovery tower Me. High purity methanol MeOH is recovered. The temperature of the rectification column D is maintained in the reboiler B above the boiling point of methanol.
【００２７】 ＳＴ９： 分離回収した未反応合成ガス
をライン１７を介してコンプレッサＣｏに循環する。な
を、精留塔Ｄの下部から取出した生成水はリサイクル原
料として循環ポンプＰ３を経て循環ライン１５に合流さ
れ、アークプラズマリアクタＡＰＲに循環される。ST 9: The unreacted synthesis gas separated and recovered is circulated to the compressor Co via the line 17. The produced water taken out from the lower part of the rectification column D is combined with the circulation line 15 via the circulation pump P3 as a recycle raw material, and is circulated to the arc plasma reactor APR.
【００２８】 次に、図１のメタノール製造装置１０の
作用につき説明する。図１において、先ず、スクリュウ
フイーダ２２およびロータリバルブ２４を駆動して、ア
ークプラズマリアクタＡＰＲ内に粒状活性炭等の炭素材
を所定レベルまで充填する。そのとき、ロータリバルブ
２４およびスクリュウフイーダ２２を停止する。次に、
原料水供給ポンプＰ１を駆動するとともに、プラズマア
ークリアクタＡＰＲのアーク電極に三相交流電力を供給
する。この時、原料水供給口５２からアークプラズマ反
応室に供給された原料水はその上流付近で高温により水
蒸気に変換されて多量の微小流に分割されて多量の微小
アーク通路内に流入し、水蒸気の微小流はアークプラズ
マ反応室の上流から下流にかけて通過する。この状態に
おいて、前述したように、合成ガスＳＧが生成され、ア
ウトレット８６から第１冷却器Ｈ１で冷却され、次い
で、水冷式の冷却器Ｃ１で６０°から９０℃まで冷却さ
れ、開閉弁Ｖ１を介して気水分離器Ｓ１で合成ガスＳＧ
から水分が凝縮水１３として分離される。凝縮水１３は
原料水に混合されて第１熱交換器Ｈ１及びアークプラズ
マリアクタＡＰＲの冷却部６３で余熱された後、原料水
供給口５２に給送される。一方、合成ガスＳＧはコンプ
レッサＣＭで２０〜１２０Ｋｇ／ｃｍ２まで加圧された
後、メタノール反応槽ＭＲに導入される。この反応槽Ｍ
Ｒは冷却水ＣＷで２２０°〜２８０℃に維持される。租
メタノールＲＭｏは第２熱交換器Ｈ２および冷却器Ｃ２
で冷却され、気水分離器Ｓ２で祖メタノールＲＭ１と未
反応合成ガスとに分離回収される。未反応合成ガスはラ
イン１７を介してコンプレッサＣＭを経てメタノール反
応槽ＭＲに循環される。租メタノールＲＭ１は開閉弁Ｖ
２を介して精留塔Ｄに給送され、そこで高純度メタノー
ルＭｅＯＨと生成水Ｈ２Ｏと分離される。このとき、生
成水はポンプＰ３を介して循環ライン１５に合流され、
原料水と混合して再利用される。Next, the operation of the methanol production apparatus 10 shown in FIG. 1 will be described. In FIG. 1, first, the screw feeder 22 and the rotary valve 24 are driven to fill the arc plasma reactor APR with a carbon material such as granular activated carbon to a predetermined level. At that time, the rotary valve 24 and the screw feeder 22 are stopped. next,
The raw water supply pump P1 is driven, and three-phase AC power is supplied to the arc electrode of the plasma arc reactor APR. At this time, the raw water supplied to the arc plasma reaction chamber from the raw water supply port 52 is converted into steam at a high temperature near the upstream thereof, is divided into a large number of minute flows, flows into a large number of minute arc passages, and flows into the minute arc passage. Flows from the upstream to the downstream of the arc plasma reaction chamber. In this state, as described above, the synthesis gas SG is generated and cooled from the outlet 86 by the first cooler H1, then cooled from 60 ° to 90 ° C. by the water-cooled cooler C1, and the open / close valve V1 is opened. Gas SG in steam-water separator S1
From the water is separated as condensed water 13. The condensed water 13 is mixed with the raw water and is preheated in the cooling unit 63 of the first heat exchanger H1 and the arc plasma reactor APR. On the other hand, the synthesis gas SG is pressurized to 20 to 120 Kg / cm 2 by the compressor CM and then introduced into the methanol reactor MR. This reaction tank M
R is maintained at 220 ° to 280 ° C. with cooling water CW. The depleted methanol RMo comprises a second heat exchanger H2 and a cooler C2.
, And separated and recovered by the steam-water separator S2 into the crude methanol RM1 and unreacted synthesis gas. The unreacted synthesis gas is circulated to the methanol reactor MR via the compressor CM via the line 17. Contaminated methanol RM1 has on-off valve V
2 to rectification column D, where it is separated from high purity methanol MeOH and product water H2O. At this time, the generated water is joined to the circulation line 15 via the pump P3,
It is mixed with raw water and reused.
【００２９】 上記実施例において、三相交流電極もし
くは絶縁ケーシングに温度センサを装着して温度信号を
発生させ、コンピュータに記憶させた最適基準温度信号
と比較してインバータからなる三相交流電源の出力周波
数を所定レベルに制御することによりアークプラズマ反
応室内の作動温度を常時安定したレベルに維持するよう
にしてもよい。また、原料水供給ポンプＰ１にインバー
タを介して電力を供給し、リサイクル原料水の供給量に
応じてインバータの出力周波数を自動的に制御しても良
い。In the above embodiment, a temperature sensor is attached to a three-phase AC electrode or an insulating casing to generate a temperature signal, and the temperature signal is compared with an optimum reference temperature signal stored in a computer to output an output of a three-phase AC power source composed of an inverter. The operating temperature in the arc plasma reaction chamber may be constantly maintained at a stable level by controlling the frequency to a predetermined level. Further, power may be supplied to the raw water supply pump P1 via an inverter, and the output frequency of the inverter may be automatically controlled according to the supply amount of the recycled raw water.
【００３０】 本発明のメタノール製造法およびその装
置によれば、前述の従来技術に対して次のような特長を
そなえる。 （１）メタノール原料が極めて安価な水と安価な炭素材
とを利用するため、原料コストを大幅に低減して、メタ
ノールの大幅コストダウンが可能となる。 （２）小型高性能のアークプラズマリアクタを用いて、
大量の合成ガスを生成するようにしたため、メタノール
の生産効率が高い。 （３）炭素材は全て合成ガス生成用にのみ利用され、改
質器の燃焼用燃料として利用されないため、原料の利用
効率が極めて高い。 （４）アークプラズマリアクタは従来の燃焼方式の改質
器よりも、高温の作動温度（１３００°〜２３００℃）
となるため、炭素材と水との利用効率が高まるととも
に、リアクタ反応湿内の作動温度により、合成ガス中の
Ｈ２／Ｃｏ比率を変えられるため、メタノール製造プラ
ントの運転制御の最適化が容易となる。 （５）従来方式では定期的に合成ガス生成プロセスを中
断して空気を改質器に供給して炭化水素燃料を燃焼させ
る複雑なプロセスが必要であるが、本発明方法及び装置
ではこれらの複雑な工程が不要なため、メタノール製造
プラントの運転制御が極めて簡略化され、運転コストも
大幅コストダウンが可能となる。 （６）従来技術においては、改質器が燃焼方式を採用し
ているため、改質器の作動温度をメタノール製造プラン
トの運転状況に応じて高速応答で制御することが困難で
あるのに対して、本発明ではアーク電極への供給電圧を
変化させるだけで改質器の温度を瞬時制御することが可
能なため、改質器の温度応答性が高く、効率的なメタノ
ールの大量生産が可能となる。 （７）従来技術ではメタノール精製時に発生する水を装
置外部に廃棄しているため、環境負荷が高くなり，その
分、環境対策費がメタノールのコストアップ要因とな
る。本発明では、メタノール精製時に副生する水を原料
としてリサイクルしているため、環境負荷が極めて低
い。 （８）従来の燃焼方式を採用した改質工程ではメタノー
ル製造プラントの立ち上げや運転停止に長時間が必要で
あるが、本発明の方式では、アーク電極への電力供給遮
断とポンプの電源オフのみでメタノール製造プラントの
立ち上げ並びに運転停止を瞬時に実行することが可能で
あり、特に、地震その他の緊急対策時に極めて安全とな
り、周辺住民への安全対策上有利である。 （９）従来方式では製造設備が全体的に極めて大型とな
り、運転コストも高いため、製造プラントへの投資額が
極めて大きくなり、そのため、投資回収が困難となる。
これに対して、本発明の製造装置は小型、コンパクト、
高性能であり、しかも、製造プロセスが簡略化されるた
め、投資回収を短期間にできる。According to the method for producing methanol and the apparatus for methanol of the present invention, the following features are provided with respect to the above-described conventional technology. (1) Since extremely low-priced water and low-priced carbon material are used for the methanol raw material, the raw material cost can be significantly reduced, and the cost of methanol can be greatly reduced. (2) Using a small, high-performance arc plasma reactor,
Since a large amount of synthesis gas is generated, the production efficiency of methanol is high. (3) Since all carbon materials are used only for syngas generation and are not used as fuel for combustion in the reformer, the utilization efficiency of raw materials is extremely high. (4) The operating temperature (1300 ° -2300 ° C.) of the arc plasma reactor is higher than that of the conventional combustion reformer.
Therefore, the utilization efficiency of the carbon material and water is increased, and the H2 / Co ratio in the synthesis gas can be changed by the operating temperature in the reactor reaction moisture, so that the operation control of the methanol production plant can be easily optimized. Become. (5) The conventional method requires a complicated process of periodically interrupting the synthesis gas generation process and supplying air to the reformer to burn the hydrocarbon fuel, but the method and apparatus of the present invention require these complicated processes. Since no complicated process is required, the operation control of the methanol production plant is extremely simplified, and the operation cost can be greatly reduced. (6) In the prior art, since the reformer employs a combustion method, it is difficult to control the operating temperature of the reformer with a high-speed response according to the operation state of the methanol production plant. Therefore, in the present invention, since the temperature of the reformer can be instantaneously controlled only by changing the supply voltage to the arc electrode, the temperature responsiveness of the reformer is high and efficient mass production of methanol is possible. Becomes (7) In the prior art, since the water generated during the purification of methanol is discarded outside the apparatus, the environmental burden increases, and the cost of environmental measures increases the cost of methanol accordingly. In the present invention, since water produced as a by-product during methanol purification is recycled as a raw material, the environmental load is extremely low. (8) In the reforming process employing the conventional combustion method, it takes a long time to start and stop the operation of the methanol production plant. However, in the method of the present invention, the power supply to the arc electrode is cut off and the pump is turned off. It is possible to start up and stop the operation of the methanol production plant instantaneously only by using it alone. In particular, it is extremely safe in the event of an earthquake or other emergency measures, which is advantageous for safety measures for the residents in the vicinity. (9) In the conventional method, the manufacturing equipment becomes extremely large as a whole and the operating cost is high, so that the investment amount in the manufacturing plant becomes extremely large, and therefore, it becomes difficult to recover the investment.
On the other hand, the manufacturing apparatus of the present invention is small, compact,
High performance and simplified manufacturing processes allow for a short return on investment.
【００３１】 上記実施例において、アークプラズマリ
アクタは原料水を上流から供給して合成ガスを下流に設
けた合成ガスアウトレットから取出すものとして説明し
たが、炭素材の種類によってスラグの発生量が多いとき
は原料水供給口をリアクタの下流側に設け、合成ガスア
ウトレットをリアクタの上流に設けてサイクロンでスラ
グと合成ガスを分離するようにしても良い。また、プラ
ズマアークリアクタは棒状の三相交流電極を利用したも
のとして説明したが、三相交流電極を軸方向に間隔を置
いて配置された円筒状電極とその中央部に配置された棒
状接地電極により構成しても良い。In the above embodiment, the arc plasma reactor is described as supplying the raw water from the upstream and taking out the synthesis gas from the synthesis gas outlet provided downstream. However, when the amount of slag generated is large depending on the type of carbon material, Alternatively, a raw water supply port may be provided downstream of the reactor, and a synthesis gas outlet may be provided upstream of the reactor to separate slag and synthesis gas by a cyclone. Although the plasma arc reactor has been described as using a rod-shaped three-phase AC electrode, the three-phase AC electrode is cylindrically arranged at intervals in the axial direction, and a rod-shaped ground electrode is disposed at the center thereof. May be used.
【００３２】[0032]
【発明の効果】 以上より、明らかなように、本発明の
メタノール製造法およびメタノール製造装置によれば、
きわめて安価な原料の利用を可能にして極めて低コスト
でメタノールの大量生産が可能であり、実用上の貢献度
が極めて高い。しかも、本発明によれば、排水等の有害
物質の排出がないため、環境負荷が極めて少ない。さら
に、メタノールの原料となる水と炭素材は極めて長期に
わたって調達が可能なため、メタノールを低コストで長
期にわたって安定供給が可能となり、エネルギー戦略上
有利となる。また、本発明装置は小型、コンパクト、高
性能であるため、消費地に隣接して、メタノール製造プ
ラントを設置することが可能となり、輸送コストの大幅
低減が可能となる。As is apparent from the above, according to the methanol production method and the methanol production apparatus of the present invention,
The use of very inexpensive raw materials enables mass production of methanol at extremely low cost, and has a very high practical contribution. Moreover, according to the present invention, there is no emission of harmful substances such as wastewater, so that the environmental load is extremely small. In addition, since water and carbon materials, which are the raw materials for methanol, can be procured for an extremely long period of time, stable supply of methanol at a low cost for a long period of time is possible, which is advantageous in an energy strategy. Further, since the apparatus of the present invention is small, compact, and high-performance, it is possible to install a methanol production plant adjacent to the consuming area, and it is possible to greatly reduce transportation costs.
【図１】本発明に係る望ましい実施例によるメタノール
合成装置の概略図を示す。FIG. 1 shows a schematic diagram of a methanol synthesis apparatus according to a preferred embodiment of the present invention.
【図２】図１のアークプラズマリアクタの断面図を示
す。FIG. 2 shows a cross-sectional view of the arc plasma reactor of FIG.
１２ 炭素材投入装置、２４ ロータリバルブ、ＡＰＲ
アークプラズマリアクタ、Ｈ１ 第１熱交換器、Ｓ
気水分離器、ＣＭ コンプレッサ、ＭＲ メタノール合
成槽、Ｈ２ 第２熱交換器、Ｓ２ 第２気水分離器、Ｐ
１ 原料水供給ポンプ、Ｖ２ 減圧弁、Ｄ 精留塔、Ｐ
２ 給送ポンプ、Ｐ３ 循環ポンプ12 Carbon material input device, 24 rotary valve, APR
Arc plasma reactor, H1 first heat exchanger, S
Steam-water separator, CM compressor, MR methanol synthesis tank, H2 second heat exchanger, S2 second steam-water separator, P
1 Raw water supply pump, V2 pressure reducing valve, D rectification tower, P
2 Feed pump, P3 circulation pump
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ１０Ｊ 3/02 Ｃ１０Ｊ 3/02 Ｍ Ｃ０７Ｃ 29/151 Ｃ０７Ｃ 29/151 31/04 31/04 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification symbol FI Theme court ゛ (Reference) C10J 3/02 C10J 3/02 M C07C 29/151 C07C 29/151 31/04 31/04
Claims (11)
る絶縁ケーシングと、絶縁ケーシング内に形成されたア
ークプラズマ反応室と、アークプラズマ反応室に配置さ
れたアーク電極とを備えたアークプラズマリアクタを準
備する工程と；アークプラズマ反応室内に固形状炭素材
を充填して固形状炭素材の隙間に微小アーク通路を形成
する工程と；アーク電極にアーク発生電力を供給して微
小アーク通路内にアークプラズマを発生させる工程と；
原料水供給口から原料水または水蒸気を微小アーク通路
内に通過させてアークプラズマの存在下で水蒸気と炭素
材の炭素とを接触反応させ、水素および一酸化炭素を含
む合成ガスを生成する工程と；合成ガス取出口から合成
ガスを取出して合成ガスを冷却する工程と；メタノール
合成反応槽に合成ガスを導入してメタノール触媒と接触
させてメタノールを合成する工程と；からなるメタノー
ルの製造法。An arc plasma including an insulating casing having a raw water supply port and a synthesis gas outlet, an arc plasma reaction chamber formed in the insulation casing, and an arc electrode disposed in the arc plasma reaction chamber. A step of preparing a reactor; a step of filling a solid carbon material in an arc plasma reaction chamber to form a small arc passage in a gap between the solid carbon materials; Generating an arc plasma on the substrate;
Passing raw water or water vapor through the raw water supply port into the minute arc passage and contacting and reacting the water vapor with carbon of the carbon material in the presence of arc plasma to produce a synthesis gas containing hydrogen and carbon monoxide; A process for taking out the synthesis gas from the synthesis gas outlet and cooling the synthesis gas; and a process for introducing the synthesis gas into a methanol synthesis reaction tank and contacting it with a methanol catalyst to synthesize methanol.
合成ガス中の水分を凝縮水として分離回収する工程と、
合成ガスを加圧してメタノール合成反応槽に供給する工
程とをさらに備えるメタノールの製造法。2. The method according to claim 1, wherein the syngas is cooled to separate and recover water in the syngas as condensed water.
Pressurizing the synthesis gas and supplying it to a methanol synthesis reaction tank.
ークプラズマリアクタの原料水供給口に循環させてアー
クプラズマ反応室内の水蒸気に合成ガスを添加すること
により合成ガス中の水素比率を調整する工程をさらに備
えるメタノールの製造法。3. The hydrogen ratio in the synthesis gas according to claim 1, wherein a part of the synthesis gas is circulated to a raw water supply port of the arc plasma reactor and the synthesis gas is added to water vapor in the arc plasma reaction chamber. A method for producing methanol, further comprising the step of:
口に循環させる工程をさらに備えるメタノールの製造
法。4. The method for producing methanol according to claim 2, further comprising a step of circulating condensed water to a raw water supply port.
クタがアークプラズマ反応室の外周に配置された冷却部
を備え、原料水が冷却部で余熱される工程をさらに備え
るメタノールの製造法。5. The method for producing methanol according to claim 1, wherein the arc plasma reactor includes a cooling unit disposed on an outer periphery of the arc plasma reaction chamber, and further includes a step of preheating the raw water in the cooling unit.
で高純度メタノールと生成水とに分離する工程と、生成
水を原料としてアークプラズマリアクタに循環する工程
とを備えるメタノールの製造法。6. The method for producing methanol according to claim 1, comprising a step of separating methanol into high-purity methanol and produced water in a rectification column, and a step of circulating the produced water as a raw material in an arc plasma reactor.
ーシングにより支持された三相交流電極と、三相交流電
極から間隔を置いて配置された接地電極とを備え、三相
電極と接地電極との間で同時に複数のアークプラズマが
発生することを特徴とするメタノールの製造方法。7. The three-phase electrode according to claim 1, further comprising: a three-phase AC electrode having the arc electrode supported by the insulating casing; and a ground electrode spaced from the three-phase AC electrode. Wherein a plurality of arc plasmas are simultaneously generated during the process.
口と、合成ガス用アウトレットとを有する絶縁ケーシン
グと、絶縁ケーシング内に形成されたアークプラズマ反
応室と、アークプラズマ反応装置に配置されたアーク電
極と、アークプラズマ反応装置内に充填された固形状炭
素材の隙間に形成された微小アーク通路とを有するアー
クプラズマリアクタと；原料水を原料水投入口に供給す
る原料水供給ポンプと；固形状炭素材を炭素材原料投入
口に供給する固形状炭素材供給装置と；アーク電極にア
ーク発生電力を供給して微小アーク通路内にアークプラ
ズマを発生させて、微小アーク通路内で水蒸気と炭素材
とを接触反応させ、合成ガスを生成するプラズマ電源
と；アークプラズマリアクタに接続されて合成ガスから
メタノールを合成するメタノール合成反応槽と；を備え
るメタノール製造装置。8. An insulating casing having a solid carbon material feed port, a feed water supply port, an outlet for synthesis gas, an arc plasma reaction chamber formed in the insulating casing, and an arc plasma reactor. Plasma plasma reactor having a selected arc electrode and a small arc passage formed in a gap between solid carbon materials filled in an arc plasma reactor; a raw water supply pump for supplying raw water to a raw water input port A solid carbon material supply device for supplying a solid carbon material to a carbon material input port; and supplying an arc generating power to an arc electrode to generate an arc plasma in a minute arc passage, and in the minute arc passage. A plasma power source for producing a synthesis gas by causing a contact reaction between water vapor and a carbon material; and connecting to an arc plasma reactor to synthesize methanol from the synthesis gas A methanol synthesis reaction tank.
却する冷却装置と、冷却装置とメタノール合成反応槽と
の間に配置されて合成ガスを加圧するコンプレッサを備
えるメタノール製造装置。9. The methanol production apparatus according to claim 8, further comprising a cooling device for cooling the synthesis gas, and a compressor disposed between the cooling device and the methanol synthesis reaction tank to pressurize the synthesis gas.
極が絶縁ケーシングにより支持された三相交流電極と、
三相交流から間隔をおいて配置された接地電極とを備え
るメタノール製造装置。10. The three-phase AC electrode according to claim 8, wherein the arc electrode is supported by an insulating casing.
A methanol production apparatus comprising: a ground electrode arranged at a distance from a three-phase alternating current.
メタノール合成槽に接続されて高純度メタノールと生成
水とに分離する精留塔と、生成水をアークプラズマリア
クタにリサイクル原料として循環させる循環ラインとを
備えるメタノール製造装置。11. The method according to claim 8, further comprising:
A methanol production apparatus comprising: a rectification tower connected to a methanol synthesis tank for separating high-purity methanol and produced water; and a circulation line for circulating produced water as a recycle raw material to an arc plasma reactor.
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