JP2002206055A - 非ハロゲン系プリント配線板用プリプレグ及びその用途 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 非ハロゲン系でありながら、難燃性、Ｔｇ及
び基板はんだ耐熱性に優れた環境問題対応型のプリント
配線板用プリプレグ及びその用途を提供することであ
る。 【解決手段】 （ａ）ポリイミド樹脂プレポリマー；
（ｂ）水酸化アルミニウム；及び（ｃ）末端に水酸基と
反応する官能基を１個以上有するシロキサンオリゴマー
を含むハロゲン元素を含有しない熱硬化性樹脂ワニスか
ら得られた、プリント配線板用のガラス基材ポリイミド
樹脂プリプレグである。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、プリント配線板等
の電気絶縁材料に用いる、非ハロゲン系のポリイミド樹
脂系プリプレグの製造方法及びその用途に関する。

【０００２】

【従来の技術】通常、ポリイミド樹脂積層板は、ポリイ
ミド樹脂組成物のワニス溶液をガラス布に含浸し、硬化
させてＢステージ化したプリプレグを積層し、加熱加圧
して製造されている。

【０００３】ポリイミド樹脂は、エポキシ樹脂に比べる
とガラス転移温度（以下、Ｔｇと略す）が高いため、こ
れを用いた積層板はスルーホール信頼性等に優れてい
る。その反面、積層時の硬化温度をエポキシ樹脂系より
も高く設定する必要があり、積層作業効率が悪いという
欠点がある。また、ポリイミド樹脂は硬くて脆いため、
エポキシ樹脂を用いた積層板に比べてドリル加工性等が
劣る傾向にある。そのため、プリント配線板にポリイミ
ド樹脂組成物を用いる場合、改質剤としてエポキシ樹脂
を配合し、積層性やドリル加工性を向上することが多
い。

【０００４】また、従来、ポリイミド樹脂組成物に難燃
性を付与するため、臭素等のハロゲン元素を含有する樹
脂を使用していた。特に、前述のようにエポキシ樹脂を
配合することが多いため、ハロゲン化したエポキシ樹脂
を用いたり、テトラブロモビスフェノールＡやそのグリ
シジルエーテル化物のような難燃樹脂を用いることが多
かった。

【０００５】ところが、ポリイミド樹脂組成物を用いた
積層板は、エポキシ樹脂積層板に比べて吸湿処理時の吸
水率が大きい傾向にあり、その結果、基板はんだ耐熱性
が不充分になってしまう。また、樹脂組成物中のハロゲ
ン元素は、マイグレーションやトラッキング性等の電気
的信頼性を低下させる一因であり、更に近年では、環境
問題に対する関心が高まったこともあり、燃焼時にダイ
オキシン等の有害物質を発生させる原因となるハロゲン
元素を含まない非ハロゲン系の材料が求められている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、ハロ
ゲン元素を用いず、難燃性を有し、Ｔｇが高く、耐熱性
に優れ、環境問題に対応したポリイミド樹脂系プリント
配線板用プリプレグ及びその用途を提供することであ
る。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、プリント配線
板用プリプレグであって、（ａ）ポリイミド樹脂プレポ
リマー；（ｂ）水酸化アルミニウム；及び（ｃ）末端に
水酸基と反応する官能基を１個以上有するシロキサンオ
リゴマーを含むハロゲン元素を含有しない熱硬化性樹脂
ワニスから得られたことを特徴とする、プリント配線板
用のガラス基材ポリイミド樹脂プリプレグに関する。

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明に用いる（ａ）ポリイミド
樹脂プレポリマーは、テトラカルボン酸の無水物、ジイ
ミド又はモノイミドテトラカルボン酸の無水物、ジイミ
ド又はモノイミド（以下、テトラカルボン酸の無水物等
と略す）と、ジアミンとを反応させて得ることができ
る。慣用の方法を用いて、反応させることができ、上市
品を用いることもできる。線状ポリイミドが好ましい。
テトラカルボン酸の無水物、ジイミド又はモノイミドと
しては、マレイン酸、トリメリト酸、ピロメリット酸、
ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル等の無
水物、ジイミド、モノイミドが挙げられる。テトラカル
ボン酸ジイミドが好ましく、ビスマレイミドが特に好ま
しい。

【０００９】ビスマレイミドとしては、分子内にマレイ
ミド基を２個含有する化合物で、ハロゲン元素を含まな
いものであれば、特に制限されない。例えば、マレイン
酸Ｎ，Ｎ′−エチレン−ビスイミド、マレイン酸Ｎ，
Ｎ′−ヘキサメチレン−ビスイミド、マレイン酸Ｎ，
Ｎ′−メタフェニレン−ビスイミド、マレイン酸Ｎ，
Ｎ′−４，４′−ジフェニルメタン−ビスイミド（Ｎ，
Ｎ′−メチレンビス−Ｎ−フェニルマレイミド）、マレ
イン酸Ｎ，Ｎ′−４，４′−ジフェニルエーテル−ビス
イミド、マレイン酸Ｎ，Ｎ′−４，４′−ジフェニルス
ルフォン−ビスイミド、マレイン酸４，４′−ジアミノ
−３，３′−ジエチル−５，５′−ジメチルジフェニル
メタン−ビスイミド、マレイン酸４，４′−メチレン−
ジ−２，６−ジイソプロピルアニリン−ビスイミド等が
挙げられ、これらを単独あるいは併用して用いることが
できる。

【００１０】本発明に用いるジアミンとしては、分子内
にアミノ基を２個含有する化合物であり、ハロゲン元素
を含まないものであれば、特に制限されない。例えば、
４，４′−ジアミノジシクロヘキシルメタン、３，３′
−ジメチル−４，４′−ジアミノジシクロヘキシルメタ
ン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、２，６−ジアミ
ノピリジン、メタフェニレンジアミン、４，４′−ジア
ミノジフェニルメタン、ビス（４−アミノフェニル）プ
ロパン、４，４′−ジアミノジフェニルスルホン、１，
３−ビス（２−ｐ−アニリノプロピリデン）ベンゼン、
１，４−ビス（２−ｐ−アニリノプロピリデン）ベンゼ
ン、４，４′−ジアミノ−３，３′−ジエチル−５，
５′−ジメチルジフェニルメタン、ジシアンジアミド、
アセトグアナミン、ベンゾグアナミン、ｍ−トルイレン
ジアミン、２，４−ジアミノ−６−（２′−ウンデシル
イミダゾリル−（１′）−）エチル−Ｓ−トリアジン、
２，２−ビス（４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル）プロパン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）
ベンゼン、ビス−４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ルスルホン、ビス−４−（３−アミノフェノキシ）フェ
ニルスルホン等が挙げられ、これらを単独あるいは併用
して用いることができる。

【００１１】本発明によれば、ジアミンは、プレポリマ
ー化及び硬化後の耐熱性と、硬化後のＴｇとの両方を考
慮すると、テトラカルボン酸無水物等１モル当りジアミ
ン０．３〜１．２モルの比率で、テトラカルボン酸無水
物等と反応させることが好ましく、０．５〜１．０モル
の比率で反応させることがより好ましい。

【００１２】本発明で用いる（ｂ）水酸化アルミニウム
には、組成式Ａｌ（ＯＨ）₃で表されるギブス石、バイ
アーライト若しくはノルドストランダイト、又はＡｌＯ
（ＯＨ）で表されるベーム石、ダイアスポアのいずれも
用いることができる。また、これらの１種以上を混合し
て用いることもできる。製造コスト及びプリント配線板
の難燃性を考慮すると、結晶水を分子内に多く有するギ
ブス石型が好ましい。

【００１３】また、（ｂ）成分に含まれる不純物Ｎａ₂
Ｏの含有率は、耐熱性を考慮すると０．２重量％未満で
あることが好ましい。（ｂ）成分は、形状については特
に制限されない。（ｂ）成分は、市販されている水酸化
アルミニウムを用いることができる。

【００１４】また、（ｂ）成分に加えて、無機充填剤を
任意に添加することができる。例えば、ボロン、カーボ
ン、クレー、ガラス、炭酸カルシウム、タルク、アルミ
ナ、シリカ、マイカ、酸化チタン、炭酸アルミニウム、
ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、ホウ酸アル
ミニウム、炭化ケイ素等が挙げられる。ビーズ、粉末、
繊維、粉砕品、ウィスカ、りん片等の形状で用いること
ができる。例えば、ホウ酸アルミニウム、炭化ケイ素の
ウィスカ、ガラスの単繊維等が挙げられる。

【００１５】（ｂ）成分は、難燃効果の発現と塗工作業
性・成形性、耐熱性及びピール強度を考慮すると、有機
樹脂成分１００重量部当り、５０〜１５０重量部配合す
ることが好ましく、７０〜１３０重量部配合することが
より好ましい。

【００１６】本発明に用いる（ｃ）シロキサンオリゴマ
ーは、（ｂ）水酸化アルミニウムの表面処理に加えて、
任意に配合し得る（ｂ）成分以外の無機充填剤の表面処
理にも用いることができる。（ｃ）成分は、ハロゲン元
素を含まないもので、シロキサン単位の重合度が２個以
上で、末端に水酸基と反応する官能基を１個以上有する
ものであり、その他、構造等は特に制限されない。

【００１７】本発明の（ｃ）成分が末端に有する官能基
としては、例えば、シラン類のヒドロキシル基、アルコ
ール類のヒドロキシル基、カルボン酸類のカルボキシル
基、ケトン類のカルボニル基などが挙げられる。Ｃ₁〜₂
アルコキシ基、シラノール基が好ましい。

【００１８】また、（ｃ）成分としては、下記式： ＲＲ′ＳｉＯ_2/2 （式中、Ｒ及びＲ′は、炭化水素基であり、互いに異な
っていてもよいし、同一でもよい）で表される２官能性
シロキサン単位から構成され、重合度２〜１０（ゲル浸
透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）による重量平均分子量
からの換算）であることが好ましい。また、直鎖状であ
ることが好ましい。（ｃ）成分は、（ｂ）成分の表面に
付着させるため、耐熱性を考慮すると、ゲル状態ではな
いことが好ましく、付着むらが生じない状態が好まし
い。

【００１９】本発明によれば、（ｃ）成分の分子中の炭
化水素基として、炭素数６〜１２のアリール基を少なく
とも１個以上有することが好ましい。更に、各シロキサ
ン単位中にアリール基を少なくとも１個以上有すること
が好ましい。ここで、アリール基は、アルカリルを含
む。例えば、フェニル、トリル、ナフチル、キシリル、
メシチル、シンナミル等が挙げられる。メチル基、エチ
ル基等の炭化水素基のみを有する（ｃ）成分と、分子量
の大きなアリール基を有した（ｃ）成分とを比較する
と、後者が水酸化アルミニウムの表面に付着すると、水
酸化アルミニウムの結晶水を脱水するのに必要な熱エネ
ルギー量が増加する結果、水酸化アルミニウムの脱水温
度は上昇して、水酸化アルミニウムの耐熱性を向上する
ことが可能となる。

【００２０】このような（ｃ）成分は、例えば、水の存
在下、酸触媒を用いて、所望のシロキサン単位に対応す
るクロロシラン類又はアルコキシシラン類を１種類以上
縮合させることにより合成することができる。しかし、
クロロシラン類を用いる場合は、最終的に配合される樹
脂組成物中にハロゲン化物質が混入する可能性があるた
め、アルコキシシラン類を用いることが好ましい。縮合
反応は、（ｃ）成分がゲル状態とならない程度に、反応
温度、反応時間、オリゴマー組成比、触媒の種類や量を
変更して調整する。触媒としては、酢酸、マレイン酸、
リン酸等を用いることが好ましい。

【００２１】本発明の（ｃ）成分を、（ｂ）成分及び任
意に配合し得る（ｂ）成分以外の無機充填剤の表面に、
付着させる方法は、特に制限されない。（ｃ）成分を直
接添加する乾式法、有機溶媒等で希釈した処理液を用い
る湿式法等が好ましい。熱硬化性樹脂ワニス中に配合し
て撹拌することによっても効果が得られる。

【００２２】（ｃ）成分の配合量は、界面接着性及び耐
熱性の両方を考慮すると、（ｂ）成分及び他の充填剤の
総重量当り、０．０１〜５重量部が好ましく、１〜４重
量部がより好ましい。また、有機樹脂固形分１００重量
部当り、０．００５〜７．５重量が好ましく、０．５〜
６重量がより好ましい。

【００２３】本発明によれば、積層板特性の改質剤とし
て、（ｄ）非ハロゲン系エポキシ樹脂を配合することが
好ましい。本発明の（ｄ）成分は、分子内にエポキシ基
を２個以上有し、かつハロゲン化されていない樹脂であ
る。有機臭素化合物、有機塩素化合物、又は無機塩素化
合物等のハロゲン化物を実質的に含有しない。例えば、
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型
エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフ
ェニル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、多官能フ
ェノールのグリシジルエーテル化物、多官能アルコール
のグリシジルエーテル化物、これらの水素添加物等が挙
げられる。これらを１種以上併用することもできる。

【００２４】また、本発明によれば、（ｄ）成分には、
樹脂ワニスの硬化後のＴｇや耐熱性を改善するために、
フェノール類とホルムアルデヒドの重縮合物のグリシジ
ルエーテル化物を用いることが好ましい。このような樹
脂としては、例えば、フェノールノボラック型エポキシ
樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェ
ノールＡノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられ、これ
らは単独若しくは併用して用いることができる。

【００２５】本発明の（ｄ）成分の配合量は、ドリル加
工性とＴｇ及び耐熱性との両方を考慮すると、（ａ）成
分１００重量部当り、３０〜１５０重量部が好ましく、
５０〜１００重量部がより好ましい。

【００２６】上記（ａ）、（ｂ）、（ｃ）及び（ｄ）成
分に加えて、本発明の目的を阻害しない範囲で、任意
に、硬化促進剤、水酸化アルミニウム以外の充填剤、着
色剤、酸化防止剤、還元剤、紫外線不透過剤等を加える
ことができる。特に無機充填剤は、難燃性を改善するの
に効果がある。これらは、１種類を用いても２種類以上
を併用してもよい。

【００２７】本発明において、全有機樹脂固形分の重量
に対し、難燃性を考慮すると、窒素元素の含有率である
窒素含有率が５重量％以上であることが好ましい。全有
機樹脂固形分は、（ａ）ポリイミド樹脂プレポリマー、
（ｄ）非ハロゲン系エポキシ樹脂、及びその他に配合し
た有機樹脂重量の合計量である。窒素含有率とは、その
合計量に対する窒素元素の含有率である。

【００２８】本発明によれば、上記（ａ）、（ｂ）、
（ｃ）及び任意に（ｄ）成分を、溶剤中で配合して得た
ポリイミド樹脂ワニスを、ガラス基材に含浸させて、乾
燥することによりプリプレグを得ることができる。慣用
のプリプレグの製造方法を用いることができる。ここで
用いるガラス基材の種類は特に制限されない。例えば、
ガラス布、ガラス不織布等が挙げられる。厚さ０．０２
〜０．４mmのものを、目的のプリプレグ又は積層板の厚
さに合わせて用いることができる。ここで、含浸量は樹
脂分として示されるが、樹脂分とは、プリプレグの全重
量に対する有機樹脂固形分と無機充填剤との合計重量の
割合である。含浸量又は樹脂分は、３０〜８０重量％で
あることが好ましく、４０〜７０重量％であることがよ
り好ましい。樹脂分は、目的のプリプレグの性能、及び
積層後の絶縁層の厚さに合わせて適宜決定することがで
きる。プリプレグを製造する乾燥条件は、乾燥温度６０
〜２００℃で、乾燥時間１〜３０分間の範囲で、目的の
プリプレグ特性に合わせて自由に選択することができ
る。

【００２９】目的とする積層板の厚さに合わせて得られ
たプリプレグを積層し、その片側又は両側に金属はくを
重ね、加熱加圧して積層板を製造する。金属はくには、
主に銅はくやアルミはくを用いるが、他の金属はくを用
いることができる。金属はくの厚さは、３〜２００μm
であることが好ましい。積層板の製造時の加熱温度は、
１３０〜２５０℃が好ましく、１６０〜２００℃がより
好ましい。圧力は０．５〜１０MPaが好ましく、１〜４M
Paがより好ましい。プリプレグ特性や、プレス機の能
力、目的の積層板の厚さ等により適宜決定することがで
きる。

【００３０】

【実施例】以下、本発明を実施例に基づき、より詳細に
説明する。これらの実施例は、本発明をいかなる意味に
おいても制限するものではない。なお、実施例中、他に
断らない限り、部は重量部を意味する。

【００３１】シロキサンオリゴマーＡ溶液の調製 撹拌装置及び温度計を備えたガラス製フラスコに、ジメ
トキシジフェニルシラン６０部、ジメトキシジメチルシ
ラン４０部及びエチレングリコールモノメチルエーテル
２０部の混合液を入れ、次いで、酢酸０．４部及び蒸留
水２０．８部を添加し、５０℃で１時間撹拌して、シロ
キサン単位の重合度が８であるシロキサンオリゴマーＡ
（以下、Ａ溶液と略す）を合成した。得られたＡ溶液
は、水酸基と対応する末端官能基としてメトキシ基及び
／又はシラノール基を有していた。このＡ溶液に、固形
分１５重量％となるまで、エチレングリコールモノメチ
ルエーテルを加えて、調製した。

【００３２】シロキサンオリゴマーＢ溶液の調製 撹拌装置及び温度計を備えたガラス製フラスコに、ジメ
トキシジフェニルシラン１００部及びエチレングリコー
ルモノメチルエーテル２０部を配合した溶液を入れ、次
いで、酢酸０．３部及び蒸留水１４．７部を添加し、３
０℃で１時間撹拌して、シロキサン単位の重合度が３で
あるシロキサンオリゴマーＢ溶液（以下、Ｂ溶液と略
す）を合成した。得られたＢ溶液は、水酸基と対応する
末端官能基としてメトキシ基及び／又はシラノール基を
有していた。このＢ溶液に、固形分１５重量％となるま
で、エチレングリコールモノメチルエーテルを加えて調
整した。

【００３３】実施例１ マレイン酸Ｎ，Ｎ′−４，４′−ジフェニルメタン−ビ
スイミド１００部及び４，４′−ジアミノジフェニルメ
タン３０部を、エチレングリコールモノメチルエーテル
１５０部中に入れ、撹拌しながら、１２５℃で９０分間
還流下加熱した。その後、液温を８０℃まで冷却し、ｏ
−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（東都化成株式
会社製、商品名ＹＤＣＮ−７０２Ｓ）１３０部を添加
し、更に６０分間撹拌し、その後３０℃まで冷却した。
次いで、ジシアンジアミド６部、イミダゾール硬化促進
剤（四国化成株式会社製、商品名キュアゾールＣ₁₁Ｚ−
Ａ）０．３部、Ａ溶液６４部、水酸化アルミニウム（キ
ブス石型）３２０部及びエチレングリコールモノメチル
エーテル４５．６部を加えて撹拌し、不揮発分７０重量
％、窒素含有率６．１重量％の樹脂ワニスを作成した。
このワニスを１００μmのガラス布（ＩＰＣ品番＃２１
１６タイプ）に含浸し、１８０℃の乾燥器中で６分間乾
燥させ、樹脂分６０％のＢステージ状態のプリプレグを
得た。

【００３４】実施例２ マレイン酸Ｎ，Ｎ′−４，４′−ジフェニルメタン−ビ
スイミド１００部及び２，２′−ビス〔４−（４−アミ
ノフェノキシ）フェニル〕プロパン５０部を、エチレン
グリコールモノメチルエーテル１５０部中に入れ、撹拌
しながら、１２５℃で９０分間還流下加熱した。その
後、液温を１００℃まで冷却し、ベンゾグアナミン２０
部及びフェノールノボラック型エポキシ樹脂（東都化成
株式会社製、商品名ＹＤＰＮ−６３８Ｐ）１１０部を添
加し、更に９０分間撹拌し、その後、室温でＢ溶液４０
部、水酸化アルミニウム（ギブス石型）２００部及びエ
チレングリコールモノメチルエーテル５６部を添加し、
撹拌して、不揮発分６７％、窒素含有率６．７重量％の
樹脂ワニスを作成した。このワニスを５０μmのガラス
布（ＩＰＣ品番＃１０８０タイプ）に含浸し、１７０℃
の乾燥器中で７分間乾燥させ、樹脂分７０％のＢステー
ジ状態のプリプレグを得た。

【００３５】比較例１ 実施例２において水酸化アルミニウムの配合量を１３０
部にした以外は、実施例２と同様にして、不揮発分６３
重量％、窒素含有率６．７重量％の樹脂ワニスを得た。
得られたワニスを実施例２と同様にして、樹脂分６８％
のＢステージ状態のプリプレグを得た。

【００３６】比較例２ Ａ溶液を用いず、エチレングリコールモノメチルエーテ
ルの配合量を１００部にした以外は、実施例１と同様に
して、ワニスを合成し、樹脂分６０％のＢステージ状態
のプリプレグを得た。

【００３７】比較例３ 実施例１における４，４′−ジアミノジフェニルメタン
の配合量を２０部に、ｏ−クレゾールノボラック型エポ
キシ樹脂の配合量を１７５部に、ジシアンジアミドの配
合量を５部にした以外は、実施例１と同様にして、不揮
発分７１重量％、窒素含有率４．７重量％の樹脂ワニス
を得た。得られたワニスを実施例１と同様にして、樹脂
分５９％のＢステージ状態のプリプレグを得た。

【００３８】金属張積層板の製造方法 実施例１及び比較例２、３については、上記の工程で得
られたプリプレグ４枚を重ね、その外側に、厚さ１８μ
mの銅はくを配し、圧力３MPa、温度１８５℃で９０分間
加熱加圧して、両面銅張積層板を得た。実施例２及び比
較例１については、得られたプリプレグ８枚を重ね、同
様の積層方法にて両面銅張積層板を得た。

【００３９】得られた両面銅張積層板の銅はくをエッチ
ングして、回路を形成した後、ＵＬ−９４難燃試験、Ｔ
ｇの測定及び基板はんだ耐熱性試験（ＪＩＳ Ｃ ５０
１２１０．１、１０．４）を行った。表１に、結果を示
す。

【００４０】なお、Ｔｇの測定は、（株）ユービーエム
製 Rheogel Ｅ−４０００型粘弾性測定装置を用いて測
定した。また、基板はんだ耐熱性は、表１に記載した吸
湿処理後、２８８℃のはんだ槽に２０秒間浸漬した基材
を観察し、評価した。各記号は、それぞれ、○：変化無
し、△：ミーズリング発生、×：ふくれ発生を意味す
る。

【００４１】

【表１】

【００４２】表１から明らかなように、本発明のプリプ
レグを用いた金属張積層板は、ハロゲン元素を用いずに
ＵＬ−９４難燃試験においてＶ−０を達成した。また、
ＴｇもＤＶＥ法で２００℃以上の高Ｔｇを有し、基板は
んだ耐熱性も良好であった。一方、比較例では、水酸化
アルミニウムの配合量を有機樹脂固形分１００重量部当
り５０重量部未満とした比較例１、及び全有機樹脂固形
分中の窒素含有率を５重量部未満に低くした比較例３
は、難燃試験でＶ−０を達成できなかった。更に、シロ
キサンオリゴマーを使用しなかった比較例２は、難燃性
はＶ−０であったが、基板はんだ耐熱性が劣り、所望の
性能を達成し得なかった。

【００４３】

【発明の効果】本発明によるプリプレグは、ハロゲン元
素を用いず、難燃性を有し、Ｔｇが高く、基板はんだ耐
熱性に優れており、これを用いることにより、プリント
配線板用金属張積層板を得ることができる。また、この
積層板は優れた難燃性を示すと同時に、燃焼時にダイオ
キシン等の有害物質を発生する原因となるハロゲン元素
成分を実質的に含有せず、環境問題に対応した金属張積
層板である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4F072 AA04 AA07 AB09 AB28 AD45 AE07 AE10 AF03 AF21 AG03 AH02 AH21 AJ04 AL12 AL13 4J002 CM041 CP032 DE146 FB266 FD062 FD136 GQ01

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 プリント配線板用プリプレグであって、 （ａ）ポリイミド樹脂プレポリマー； （ｂ）水酸化アルミニウム；及び（ｃ）末端に水酸基と
   反応する官能基を１個以上有するシロキサンオリゴマー
   を含むハロゲン元素を含有しない熱硬化性樹脂ワニスか
   ら得られたことを特徴とする、プリント配線板用のガラ
   ス基材ポリイミド樹脂プリプレグ。
2. 【請求項２】 該熱硬化性樹脂ワニスが、該（ａ）成分
   中の有機樹脂固形分１００重量部、該（ｂ）成分５０〜
   １５０重量部、及び該（ｃ）成分０．００５〜７．５重
   量部を含む、請求項１記載のプリプレグ。
3. 【請求項３】 該熱硬化性樹脂ワニスが、更に、（ｄ）
   １分子中にエポキシ基を少なくとも２個以上有する非ハ
   ロゲン系エポキシ樹脂を含む、請求項１又は２記載のプ
   リプレグ。
4. 【請求項４】 該（ｃ）成分が、下記式： ＲＲ′ＳｉＯ_2/2 （式中、Ｒ及びＲ′は炭化水素基であり、互いに異なっ
   ていてもよいし、同一でもよい）で表される２官能性シ
   ロキサン単位から構成され、重合度が２〜１０である、
   請求項１〜３のいずれか１項記載のプリプレグ。
5. 【請求項５】 該（ｃ）成分の分子中に、炭化水素基と
   して炭素数６〜１２のアリール基を少なくとも１個以上
   含む請求項１〜４のいずれか１項記載のプリプレグ。
6. 【請求項６】 該（ｃ）成分の各シロキサン単位中に、
   炭素数６〜１２のアリール基を少なくとも１個以上含む
   請求項１〜５のいずれか１項記載のプリプレグ。
7. 【請求項７】 該ワニスの全有機樹脂固形分中の窒素含
   有量が、５重量％以上である、請求項１〜６のいずれか
   １項記載のプリプレグ。
8. 【請求項８】 該（ｄ）成分が、フェノール類とホルム
   アルデヒドとの重縮合物のグリシジルエーテル化物であ
   る、請求項１〜７のいずれか１項記載のプリプレグ。
9. 【請求項９】 請求項１〜８のいずれか１項記載のプリ
   プレグを、少なくとも１枚以上積層し、その片面又は両
   面に金属はくを配して、加熱加圧成形して得られる金属
   張積層板。