JP2002117871A - 燃料電池カーボンセパレーター接着用プライマー組成物 - Google Patents
燃料電池カーボンセパレーター接着用プライマー組成物Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】燃料電池用カーボンセパレータの接着シール剤
の硬化不良を減少させる。 【解決手段】燃料電池のカーボンセパレーターの接着シ
ール用プライマーであり、有機溶媒に白金系触媒および
シランカップリング剤を溶解してなることを特徴とする
燃料電池接着用プライマー組成物。
の硬化不良を減少させる。 【解決手段】燃料電池のカーボンセパレーターの接着シ
ール用プライマーであり、有機溶媒に白金系触媒および
シランカップリング剤を溶解してなることを特徴とする
燃料電池接着用プライマー組成物。
Description
【発明の属する技術分野】本発明はカーボンセパレータ
ー、固体電解質、電極などの部材を積層して硬化性樹脂
により接着シールした燃料電池に適用するプライマー組
成物であり、特に、接着シール剤が付加重合イソブチレ
ン樹脂の時に効果を発揮する燃料電池カーボンセパレー
ター接着用プライマー組成物に関する。
ー、固体電解質、電極などの部材を積層して硬化性樹脂
により接着シールした燃料電池に適用するプライマー組
成物であり、特に、接着シール剤が付加重合イソブチレ
ン樹脂の時に効果を発揮する燃料電池カーボンセパレー
ター接着用プライマー組成物に関する。
【０００１】
【従来の技術】燃料電池は燃料の有するエネルギーを直
接的に電気エネルギーに変換する装置として知られてい
る。燃料電池では、水素を含む燃料ガスをアノードに供
給し、酸素を含む酸化ガスをカソードに供給して、両極
で起こる電気反応で化学反応によって起電力を得る。
接的に電気エネルギーに変換する装置として知られてい
る。燃料電池では、水素を含む燃料ガスをアノードに供
給し、酸素を含む酸化ガスをカソードに供給して、両極
で起こる電気反応で化学反応によって起電力を得る。
【０００２】燃料電池の一般的な形態は、電解質膜を挟
んで一対の電極を配し、アノード電極に水素を含む燃料
ガスを、対するカソード電極には酸素を含む酸化ガスを
供給する。この様な燃料電池では、各電極に供給される
ガスが混合した場合、発電効率の低下などの問題が生ず
る。従って、燃料電池では、燃料ガスと酸化ガスとの混
合を防ぐことが必要である。
んで一対の電極を配し、アノード電極に水素を含む燃料
ガスを、対するカソード電極には酸素を含む酸化ガスを
供給する。この様な燃料電池では、各電極に供給される
ガスが混合した場合、発電効率の低下などの問題が生ず
る。従って、燃料電池では、燃料ガスと酸化ガスとの混
合を防ぐことが必要である。
【０００３】固体高分子型燃料電池は、電解質膜として
固体高分子膜を備える燃料電池である。単セルを基本単
位としており、通常はこの単セルを積層したスタック構
造をとる。単セルでは、電解質膜を２枚のガス拡散電極
で狭持してサンドイッチ構造を形成し、このサンドイッ
チ構造をガス不透過なセパレーターが狭持している。
固体高分子膜を備える燃料電池である。単セルを基本単
位としており、通常はこの単セルを積層したスタック構
造をとる。単セルでは、電解質膜を２枚のガス拡散電極
で狭持してサンドイッチ構造を形成し、このサンドイッ
チ構造をガス不透過なセパレーターが狭持している。
【０００４】電解質膜は、供給される燃料ガスと酸化ガ
スを隔てる役割も果たしており、セパレーターは隣接す
る単セル間でガスを混合するのを防ぐ。また、電解質膜
は親水性の膜であり、燃料電池の動作時には水分の供給
を受けて湿潤状態に保たれる。
スを隔てる役割も果たしており、セパレーターは隣接す
る単セル間でガスを混合するのを防ぐ。また、電解質膜
は親水性の膜であり、燃料電池の動作時には水分の供給
を受けて湿潤状態に保たれる。
【０００５】従って、固体高分子型燃料電池で燃料ガス
と酸化ガスとの混合を防ぎ、且つセル内を湿潤状態に保
つためには、各単セルの周辺部で、電解質膜とセパレー
ターとの間のシールを性十分に確保することが重要とな
る。
と酸化ガスとの混合を防ぎ、且つセル内を湿潤状態に保
つためには、各単セルの周辺部で、電解質膜とセパレー
ターとの間のシールを性十分に確保することが重要とな
る。
【０００６】従来は、燃料電池セルの端部におけるシー
ル性を達成するために、セパレーター端部に溝部を設
け、この溝部にＯリングを配することで電解質膜間のシ
ール性を達成し、電解質膜の両側に供給されるガスの混
合を防止していた（特開平６−１１９９３０号公報、特
開平６−６８８８４など）。また、接着剤などを用い枠
体に固着する場合、電解質膜として用いられるフッ素系
樹脂は、接着性が非常に悪いため、電解質膜に事前にイ
オン交換処理を行い、不活性部位を作成しエポキシ樹脂
系接着剤を用いガスシールおよび接着を行ったり、電解
質膜自身を熱圧着していた（特開平９−１９９１４５号
公報）。
ル性を達成するために、セパレーター端部に溝部を設
け、この溝部にＯリングを配することで電解質膜間のシ
ール性を達成し、電解質膜の両側に供給されるガスの混
合を防止していた（特開平６−１１９９３０号公報、特
開平６−６８８８４など）。また、接着剤などを用い枠
体に固着する場合、電解質膜として用いられるフッ素系
樹脂は、接着性が非常に悪いため、電解質膜に事前にイ
オン交換処理を行い、不活性部位を作成しエポキシ樹脂
系接着剤を用いガスシールおよび接着を行ったり、電解
質膜自身を熱圧着していた（特開平９−１９９１４５号
公報）。
【０００７】しかしながら、Ｏリングは燃料電池の小型
化を妨げ、シール性もよくない。エポキシ樹脂などの接
着剤を用いた場合でもエポキシ樹脂からイオンが溶出さ
れたり、湿気やガスなどを透過してしまったりとシール
性も完全なものではなかった。
化を妨げ、シール性もよくない。エポキシ樹脂などの接
着剤を用いた場合でもエポキシ樹脂からイオンが溶出さ
れたり、湿気やガスなどを透過してしまったりとシール
性も完全なものではなかった。
【０００８】そこで本出願人は燃料電池のセパレーター
のシール接着剤として付加重合型ポリイソブチレンを使
用するとシール性、接着性ともに良好で燃料電池の高出
力化が達成できることを見いだし、ＷＯ９９／５３５５
９として開示した。その組成物は分子中の主鎖は直鎖状
のポリイソブチレン構造であって少なくともその両端に
アルケニル基を有する付加重合性オリゴマー、分子中に
少なくともケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも
２個以上有する含有する硬化剤およびヒドロシリル化反
応触媒からなる液状樹脂組成物であり、これらを混合す
ることにより三次元架橋させてシール層を形成させると
いうものである。
のシール接着剤として付加重合型ポリイソブチレンを使
用するとシール性、接着性ともに良好で燃料電池の高出
力化が達成できることを見いだし、ＷＯ９９／５３５５
９として開示した。その組成物は分子中の主鎖は直鎖状
のポリイソブチレン構造であって少なくともその両端に
アルケニル基を有する付加重合性オリゴマー、分子中に
少なくともケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも
２個以上有する含有する硬化剤およびヒドロシリル化反
応触媒からなる液状樹脂組成物であり、これらを混合す
ることにより三次元架橋させてシール層を形成させると
いうものである。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】付加重合型イソブチレ
ンは気体や湿度の透過性が極めて低く、シール剤自身を
透過することにより漏洩するということが少なく有用な
樹脂であるが、接着シール剤として付加重合型イソブチ
レン樹脂を用いて硬化させようとする場合、多孔質な炭
素で構成される被着体表面に硬化触媒が吸着され硬化不
良が発生し、充分な強度を得ることができなかった。
ンは気体や湿度の透過性が極めて低く、シール剤自身を
透過することにより漏洩するということが少なく有用な
樹脂であるが、接着シール剤として付加重合型イソブチ
レン樹脂を用いて硬化させようとする場合、多孔質な炭
素で構成される被着体表面に硬化触媒が吸着され硬化不
良が発生し、充分な強度を得ることができなかった。
【００１０】燃料電池用のカーボンセパレーターに付加
重合イソブチレンを塗布して硬化させようとする場合上
記の理由から硬化不良が発生し、特に１ｍｍ以下の薄膜
で硬化させようとする場合などは未硬化な部分ができる
ことがあった。その回避策として、より高い温度や長い
時間での加熱が必要となったり、樹脂中のヒドロシリル
化反応触媒の量を増量する方法があるが樹脂の保存性が
不安定になるばかりでなく、作業性やコストも不利にな
る等の問題点があった。
重合イソブチレンを塗布して硬化させようとする場合上
記の理由から硬化不良が発生し、特に１ｍｍ以下の薄膜
で硬化させようとする場合などは未硬化な部分ができる
ことがあった。その回避策として、より高い温度や長い
時間での加熱が必要となったり、樹脂中のヒドロシリル
化反応触媒の量を増量する方法があるが樹脂の保存性が
不安定になるばかりでなく、作業性やコストも不利にな
る等の問題点があった。
【００１１】
【課題を解決するための手段】上記した従来技術の課題
を解決すべく検討した結果、燃料電池のカーボンセパレ
ーターの接着シール用プライマー組成物を開発するに至
り、その組成は有機溶媒に白金系触媒およびシランカッ
プリング剤を溶解してなる燃料電池接着用プライマー組
成物を提供するものである。
を解決すべく検討した結果、燃料電池のカーボンセパレ
ーターの接着シール用プライマー組成物を開発するに至
り、その組成は有機溶媒に白金系触媒およびシランカッ
プリング剤を溶解してなる燃料電池接着用プライマー組
成物を提供するものである。
【００１２】また、本発明の別の形態として燃料電池の
カーボンセパレーターの接着シール剤が付加重合イソブ
チレン樹脂であるときに上記組成の燃料電池の接着シー
ル用プライマー組成物を適用する燃料電池カーボンセパ
レーター接着用プライマー組成物を提供するものであ
る。
カーボンセパレーターの接着シール剤が付加重合イソブ
チレン樹脂であるときに上記組成の燃料電池の接着シー
ル用プライマー組成物を適用する燃料電池カーボンセパ
レーター接着用プライマー組成物を提供するものであ
る。
【００１３】本発明において使用するイソブチレン硬化
用白金触媒は、通常のハイドロシリレーション反応に用
いられる物であればいずれも使用でき、たとえば塩化白
金酸、そのアルコール変性物、白金のビニルシロキサン
錯体等をあげることができる。
用白金触媒は、通常のハイドロシリレーション反応に用
いられる物であればいずれも使用でき、たとえば塩化白
金酸、そのアルコール変性物、白金のビニルシロキサン
錯体等をあげることができる。
【００１４】この白金系触媒の配合量は、接着用プライ
マー組成物である溶液全体に、白金換算で、１００ｐｐ
ｍ〜５０００ｐｐｍ、好ましくは３００ｐｐｍ〜１００
０ｐｐｍとなる量が好ましい。配合量が５０ｐｐｍの場
合は接着界面でのハイドロシリレーション反応の進行が
充分でなく硬化不良が発生し、接着シール用プライマー
組成物としての硬化が充分に発揮されない。また、１０
０００ｐｐｍ以上の添加をしてもそれ以上の接着シール
効果は発揮されず経済的にも不利になるばかりか、白金
黒を析出など保存安定性にも不利になる。
マー組成物である溶液全体に、白金換算で、１００ｐｐ
ｍ〜５０００ｐｐｍ、好ましくは３００ｐｐｍ〜１００
０ｐｐｍとなる量が好ましい。配合量が５０ｐｐｍの場
合は接着界面でのハイドロシリレーション反応の進行が
充分でなく硬化不良が発生し、接着シール用プライマー
組成物としての硬化が充分に発揮されない。また、１０
０００ｐｐｍ以上の添加をしてもそれ以上の接着シール
効果は発揮されず経済的にも不利になるばかりか、白金
黒を析出など保存安定性にも不利になる。
【００１５】本発明に用いられるプライマー組成物は必
要に応じてその物性を著しく低下させない範囲で、更に
他の添加剤を加えてもよい。添加剤の例としては、シラ
ンカップリング剤、表面改質剤、顔料、染料、紫外線吸
収剤等があげられる。
要に応じてその物性を著しく低下させない範囲で、更に
他の添加剤を加えてもよい。添加剤の例としては、シラ
ンカップリング剤、表面改質剤、顔料、染料、紫外線吸
収剤等があげられる。
【００１６】特にシランカップリング剤を添加するとカ
ーボンセパレーターとの接着性が格段に向上する。シラ
ンカップリング剤はグリシジル基、（メタ）アクリル
基、ビニル基から選択される基とアルコキシ基を有する
シランが好ましい。これらの例としてグリシジルプロピ
ルトリメトキシシラン、グリシドキシメチルトリエトキ
シシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、
アクリロキシエチルトリプロピルシラン、ビニルトリメ
トキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどが挙げら
れる。
ーボンセパレーターとの接着性が格段に向上する。シラ
ンカップリング剤はグリシジル基、（メタ）アクリル
基、ビニル基から選択される基とアルコキシ基を有する
シランが好ましい。これらの例としてグリシジルプロピ
ルトリメトキシシラン、グリシドキシメチルトリエトキ
シシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、
アクリロキシエチルトリプロピルシラン、ビニルトリメ
トキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどが挙げら
れる。
【００１７】白金系触媒の溶液とするための有機溶媒
は、当該白金触媒を溶解する有機溶媒であれば何ら制限
されずに使用可能であるが、乾燥作業性の面から低温で
揮発性を有する物が好ましい。また、プライマー組成物
の希釈溶媒のための有機溶媒は、各々の成分が溶解する
有機溶媒であれば何ら制限されずに使用可能であるが、
乾燥作業性の面から、低温で揮発性を有する物が好まし
い。
は、当該白金触媒を溶解する有機溶媒であれば何ら制限
されずに使用可能であるが、乾燥作業性の面から低温で
揮発性を有する物が好ましい。また、プライマー組成物
の希釈溶媒のための有機溶媒は、各々の成分が溶解する
有機溶媒であれば何ら制限されずに使用可能であるが、
乾燥作業性の面から、低温で揮発性を有する物が好まし
い。
【００１８】有機溶媒の例としてはトルエン、キシレ
ン、ヘキサン、アセトン、メタノール、エタノール、メ
チルエチルケトン、酢酸エチル、酢酸ブチル、メチルセ
ロソルブ、１，４−ジオキサンなどが挙げられる。
ン、ヘキサン、アセトン、メタノール、エタノール、メ
チルエチルケトン、酢酸エチル、酢酸ブチル、メチルセ
ロソルブ、１，４−ジオキサンなどが挙げられる。
【００１９】本発明の接着用プライマー組成物が適用さ
れる箇所は燃料電池のカーボンセパレーター同士を接着
及びシールする箇所であり、カーボンセパレーター、固
体電解質のイオン交換樹脂膜と一対の電極の積層板であ
るが、本プライマー組成物はカーボンセパレーターに対
して特に強い効果が得られる。カーボンセパレーターの
組成としては炭素を主成分とし、バインダー樹脂として
フェノール樹脂やエポキシ樹脂を含み、補強用としてシ
リカ系粉末やガラス粉末を含むものが挙げられる。
れる箇所は燃料電池のカーボンセパレーター同士を接着
及びシールする箇所であり、カーボンセパレーター、固
体電解質のイオン交換樹脂膜と一対の電極の積層板であ
るが、本プライマー組成物はカーボンセパレーターに対
して特に強い効果が得られる。カーボンセパレーターの
組成としては炭素を主成分とし、バインダー樹脂として
フェノール樹脂やエポキシ樹脂を含み、補強用としてシ
リカ系粉末やガラス粉末を含むものが挙げられる。
【００２０】本発明のプライマー組成物の適用方法とし
ては接着及びシールを行う被着体にあらかじめハケまた
はスプレーにより本発明のプライマー組成物を塗布して
乾燥させる。乾燥方法としては加熱しても自然放置でも
よい。
ては接着及びシールを行う被着体にあらかじめハケまた
はスプレーにより本発明のプライマー組成物を塗布して
乾燥させる。乾燥方法としては加熱しても自然放置でも
よい。
【００２１】本発明のプライマー組成物は燃料電池カー
ボンセパレーターの接着シール剤として付加重合型ポリ
イソブチレンを使用する時に特に効果を発揮する。この
接着シール剤の時に本プライマー組成物を使用するとシ
ール性、接着性ともに良好で燃料電池の高出力化が達成
できる。
ボンセパレーターの接着シール剤として付加重合型ポリ
イソブチレンを使用する時に特に効果を発揮する。この
接着シール剤の時に本プライマー組成物を使用するとシ
ール性、接着性ともに良好で燃料電池の高出力化が達成
できる。
【００２２】付加重合型ポリイソブチレンの組成物は少
なくとも下記Ａ）〜Ｃ）の成分から成り立っている。
Ａ）分子中の主鎖は直鎖状のポリイソブチレン構造であ
って少なくともその両端にアルケニル基を有する付加重
合性オリゴマー、Ｂ）分子中に少なくともケイ素原子に
結合した水素原子を少なくとも２個以上有する含有する
硬化剤、Ｃ）ヒドロシリル化反応触媒である。さらに、
付加重合型ポリイソブチレンは可塑剤、酸化防止剤、充
填剤、光劣化防止剤（光安定剤）などを添加することが
できる。
なくとも下記Ａ）〜Ｃ）の成分から成り立っている。
Ａ）分子中の主鎖は直鎖状のポリイソブチレン構造であ
って少なくともその両端にアルケニル基を有する付加重
合性オリゴマー、Ｂ）分子中に少なくともケイ素原子に
結合した水素原子を少なくとも２個以上有する含有する
硬化剤、Ｃ）ヒドロシリル化反応触媒である。さらに、
付加重合型ポリイソブチレンは可塑剤、酸化防止剤、充
填剤、光劣化防止剤（光安定剤）などを添加することが
できる。
【００２３】付加重合型ポリイソブチレンは例えば、以
下のような化合物によりで得ることができる。（ただ
し、これに限定されるものではない。） Ａ）下記構造に示すポリイソブチレン樹脂（鐘淵化学工
業株式会社社製 商品名：エピオン）：１００重量部
下のような化合物によりで得ることができる。（ただ
し、これに限定されるものではない。） Ａ）下記構造に示すポリイソブチレン樹脂（鐘淵化学工
業株式会社社製 商品名：エピオン）：１００重量部
【００２４】
【化１】
【００２５】Ｂ）オルガノハイドロジェンポリシロキサ
ン（鐘淵化学工業株式会社社製 商品名：ＣＲ−１０
０）：Ａ）成分のアルケニル基とＢ）成分のＳｉ−Ｈ基
量の比が１：１．５〜１：３．０になる量、 Ｄ）可塑剤としてＰＡＯ−５０１０（出光石油化学社
製）：２０〜５０重量部、 Ｅ）酸化防止剤としてＭＡＲＫ ＡＯ−５０（アデカ・
アーガス化学株式会社社製）およびＴＩＮＵＶＩＮ３２
７（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ株式会社社
製）：０．５〜１０部、 Ｆ）充填剤としてヒュームドシリカ（日本シリカ工業株
式会社社製）：１０〜５０部、 Ｇ）オルガノシラン（信越化学工業株式会社社製 商品
名：ＫＢＭ−３０３）：１〜１０重量部、 Ｈ）光安定剤（三共株式会社社製 商品名：サノールＬ
Ｓ−７６５）を１〜１０重量部 以上を秤量添加し撹拌脱泡を行った。この組成物中に
Ｃ）反応触媒としてビス（１，３−ジビニル−１，１，
３−テトラメチルジシロキサン）白金触媒（８．３×１
０−５ｍｏｌ／μｌ，キシレン溶液）を白金がＡ）成分
のアルケニル基量のモル数に対して３×１０−４〜６×
１０−４当量になるように添加し、更に保存安定性剤と
してジメチルマレートを白金に対して１０〜５０ｍｏｌ
当量になるように秤量し均一に混合する。
ン（鐘淵化学工業株式会社社製 商品名：ＣＲ−１０
０）：Ａ）成分のアルケニル基とＢ）成分のＳｉ−Ｈ基
量の比が１：１．５〜１：３．０になる量、 Ｄ）可塑剤としてＰＡＯ−５０１０（出光石油化学社
製）：２０〜５０重量部、 Ｅ）酸化防止剤としてＭＡＲＫ ＡＯ−５０（アデカ・
アーガス化学株式会社社製）およびＴＩＮＵＶＩＮ３２
７（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ株式会社社
製）：０．５〜１０部、 Ｆ）充填剤としてヒュームドシリカ（日本シリカ工業株
式会社社製）：１０〜５０部、 Ｇ）オルガノシラン（信越化学工業株式会社社製 商品
名：ＫＢＭ−３０３）：１〜１０重量部、 Ｈ）光安定剤（三共株式会社社製 商品名：サノールＬ
Ｓ−７６５）を１〜１０重量部 以上を秤量添加し撹拌脱泡を行った。この組成物中に
Ｃ）反応触媒としてビス（１，３−ジビニル−１，１，
３−テトラメチルジシロキサン）白金触媒（８．３×１
０−５ｍｏｌ／μｌ，キシレン溶液）を白金がＡ）成分
のアルケニル基量のモル数に対して３×１０−４〜６×
１０−４当量になるように添加し、更に保存安定性剤と
してジメチルマレートを白金に対して１０〜５０ｍｏｌ
当量になるように秤量し均一に混合する。
【００２６】本接着シール剤は８０℃〜１５０℃の温度
範囲において、３０〜６０分で硬化し、得られたゴム弾
性体は優れた伸びを有し、各種ガスに対して優れたガス
バリア性を有する。
範囲において、３０〜６０分で硬化し、得られたゴム弾
性体は優れた伸びを有し、各種ガスに対して優れたガス
バリア性を有する。
【００２７】
【発明の実施の形態】以下本発明の実施の形態を実施例
に基づき説明する。表１に示すとおりプライマー組成物
を調製した。
に基づき説明する。表１に示すとおりプライマー組成物
を調製した。
【００２８】
【表１】 ただし、３−ＧＰＴＭＳは３−グリシドキシプロピルト
リメトキシシラン、３−ＭＰＴＭＳはメタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン、ＶＴＭＳはビニルトリメト
キシシランである。また、エチルシリケートはテトラエ
トキシシランの縮合体（コルコート株式会社社製 商品
名：エチルシリケート４０）を使用した。白金触媒はデ
グサジャパンの白金ビニルシロキサン錯体を使用した。
リメトキシシラン、３−ＭＰＴＭＳはメタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン、ＶＴＭＳはビニルトリメト
キシシランである。また、エチルシリケートはテトラエ
トキシシランの縮合体（コルコート株式会社社製 商品
名：エチルシリケート４０）を使用した。白金触媒はデ
グサジャパンの白金ビニルシロキサン錯体を使用した。
【００２９】接着シール剤として付加重合性オリゴマー
がイソブチレン構造である熱硬化型シール剤（スリーボ
ンド株式会社社製スリーボンド１１Ｘ−０６６）を使用
した。
がイソブチレン構造である熱硬化型シール剤（スリーボ
ンド株式会社社製スリーボンド１１Ｘ−０６６）を使用
した。
【００３０】前述により得られたプライマー組成物と接
着シール剤を用いて以下のような接着試験を行った。 接着試験１ 被着試験体としてカーボンテストピース（厚さ１．０ｍ
ｍ）を用いた。カーボンテストピースの表面をトルエン
で洗浄した後に上記プライマー組成物を３０ｇ／ｍ２に
なるように均一に刷毛で塗布して、１００℃で３０分乾
燥させた。これに前述で得られた接着シール剤を塗布し
てカーボンテストピース同士を貼り合わせた。接着シー
ルの膜厚が５０μｍになるように試験体を作成した。１
００℃６０分で硬化させ、引っ張りせん断強度を測定し
た。この結果を表１に示す。剥離状況のＣＦは凝集破壊
を示し、ＡＦは界面剥離したことを示す。 接着試験２ 前記被着試験１と同様に作成した試験体を１００℃、１
２０℃の雰囲気下で１０００時間放置した後の引っ張り
せん断強度を測定した。これらの結果を表１に示す。剥
離状況のＣＦは凝集破壊を示し、ＡＦは界面剥離したこ
とを示す。
着シール剤を用いて以下のような接着試験を行った。 接着試験１ 被着試験体としてカーボンテストピース（厚さ１．０ｍ
ｍ）を用いた。カーボンテストピースの表面をトルエン
で洗浄した後に上記プライマー組成物を３０ｇ／ｍ２に
なるように均一に刷毛で塗布して、１００℃で３０分乾
燥させた。これに前述で得られた接着シール剤を塗布し
てカーボンテストピース同士を貼り合わせた。接着シー
ルの膜厚が５０μｍになるように試験体を作成した。１
００℃６０分で硬化させ、引っ張りせん断強度を測定し
た。この結果を表１に示す。剥離状況のＣＦは凝集破壊
を示し、ＡＦは界面剥離したことを示す。 接着試験２ 前記被着試験１と同様に作成した試験体を１００℃、１
２０℃の雰囲気下で１０００時間放置した後の引っ張り
せん断強度を測定した。これらの結果を表１に示す。剥
離状況のＣＦは凝集破壊を示し、ＡＦは界面剥離したこ
とを示す。
【００３１】以上のように本発明によるプライマー組成
物を用いた硬化性組成物は、燃料電池用カーボンセパレ
ーターに対して硬化不良を起こすことなく速やかに硬化
し、良好な接着性を示す。また、その特性は１２０℃に
おいても劣化しないことが明らかになった。
物を用いた硬化性組成物は、燃料電池用カーボンセパレ
ーターに対して硬化不良を起こすことなく速やかに硬化
し、良好な接着性を示す。また、その特性は１２０℃に
おいても劣化しないことが明らかになった。
【００３２】
【発明の効果】白金系触媒含む有機溶媒を接着用プライ
マー組成物として燃料電池用のカーボンセパレーターに
予め塗布しておき、その部分に未硬化の付加重合イソブ
チレンを塗布して硬化させることで作業性やコスト、樹
脂の保存性を犠牲にすることなく硬化し、充分な強度で
接着する。
マー組成物として燃料電池用のカーボンセパレーターに
予め塗布しておき、その部分に未硬化の付加重合イソブ
チレンを塗布して硬化させることで作業性やコスト、樹
脂の保存性を犠牲にすることなく硬化し、充分な強度で
接着する。
【００３３】本発明のプライマー組成物を燃料電池用カ
ーボンセパレーターに適用しない場合は接着シール剤と
の接着力が低く、衝撃や振動により剥離してしまい、燃
料ガスの漏洩が発生してしまうだけでなく、接着シール
層が薄膜になると全く硬化しないという不具合も発生す
る可能性がある。本発明のプライマー組成物を使用する
とこのような問題点を克服することができ、振動や衝撃
にも剥離することなく十分接着することができ、ガスシ
ール性も完璧なものとなる。また、接着シール層が薄膜
の場合でも同様に硬化することができる。
ーボンセパレーターに適用しない場合は接着シール剤と
の接着力が低く、衝撃や振動により剥離してしまい、燃
料ガスの漏洩が発生してしまうだけでなく、接着シール
層が薄膜になると全く硬化しないという不具合も発生す
る可能性がある。本発明のプライマー組成物を使用する
とこのような問題点を克服することができ、振動や衝撃
にも剥離することなく十分接着することができ、ガスシ
ール性も完璧なものとなる。また、接着シール層が薄膜
の場合でも同様に硬化することができる。
【００３４】このことにより、燃料電池用のカーボンセ
パレーターに対する接着信頼性を高めることができるだ
けでなく高温や長時間での加熱を加える必要が無く作業
性や経済性も向上させることができるようになった。
パレーターに対する接着信頼性を高めることができるだ
けでなく高温や長時間での加熱を加える必要が無く作業
性や経済性も向上させることができるようになった。
Claims (2)
- 【請求項１】燃料電池のカーボンセパレーターの接着シ
ール用プライマーであり、有機溶媒に白金系触媒および
シランカップリング剤を溶解してなることを特徴とする
燃料電カーボンセパレーター池接着用プライマー組成
物。 - 【請求項２】燃料電池のカーボンセパレーターの接着シ
ール剤が付加重合イソブチレン樹脂である燃料電池の接
着シール用プライマーであることを特徴とする請求項１
記載の燃料電池カーボンセパレーター接着用プライマー
組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000307386A JP5057002B2 (ja) | 2000-10-06 | 2000-10-06 | 燃料電池カーボンセパレーター接着用プライマー組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000307386A JP5057002B2 (ja) | 2000-10-06 | 2000-10-06 | 燃料電池カーボンセパレーター接着用プライマー組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002117871A true JP2002117871A (ja) | 2002-04-19 |
| JP5057002B2 JP5057002B2 (ja) | 2012-10-24 |
Family
ID=18787912
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000307386A Expired - Lifetime JP5057002B2 (ja) | 2000-10-06 | 2000-10-06 | 燃料電池カーボンセパレーター接着用プライマー組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP5057002B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004040681A1 (ja) * | 2002-10-29 | 2004-05-13 | Honda Motor Co., Ltd. | 膜一電極構造体及びその製造方法 |
Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0691783A (ja) * | 1992-05-12 | 1994-04-05 | Toshiba Silicone Co Ltd | プライマー組成物および熱定着用シリコーンゴムローラ |
| JPH11209702A (ja) * | 1998-01-26 | 1999-08-03 | Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd | プライマー組成物および接着方法 |
| JPH11345620A (ja) * | 1998-06-02 | 1999-12-14 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 高分子電解質型燃料電池およびその製造法 |
| JP2000007919A (ja) * | 1998-06-29 | 2000-01-11 | Shin Etsu Polymer Co Ltd | 触媒含有プライマー組成物及び発泡性シリコーンゴムロール |
| JP2000033630A (ja) * | 1998-07-21 | 2000-02-02 | Mitsubishi Plastics Ind Ltd | シリコーン樹脂−金属複合体の製造方法 |
| JP2000073010A (ja) * | 1998-08-31 | 2000-03-07 | Dow Corning Toray Silicone Co Ltd | プライマ―組成物及び接着方法 |
| JP2000086990A (ja) * | 1998-09-11 | 2000-03-28 | Sunstar Eng Inc | プライマー組成物 |
| JP2000176962A (ja) * | 1998-12-17 | 2000-06-27 | Mitsubishi Plastics Ind Ltd | シリコーン樹脂−金属複合体の製造方法 |
-
2000
- 2000-10-06 JP JP2000307386A patent/JP5057002B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0691783A (ja) * | 1992-05-12 | 1994-04-05 | Toshiba Silicone Co Ltd | プライマー組成物および熱定着用シリコーンゴムローラ |
| JPH11209702A (ja) * | 1998-01-26 | 1999-08-03 | Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd | プライマー組成物および接着方法 |
| JPH11345620A (ja) * | 1998-06-02 | 1999-12-14 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 高分子電解質型燃料電池およびその製造法 |
| JP2000007919A (ja) * | 1998-06-29 | 2000-01-11 | Shin Etsu Polymer Co Ltd | 触媒含有プライマー組成物及び発泡性シリコーンゴムロール |
| JP2000033630A (ja) * | 1998-07-21 | 2000-02-02 | Mitsubishi Plastics Ind Ltd | シリコーン樹脂−金属複合体の製造方法 |
| JP2000073010A (ja) * | 1998-08-31 | 2000-03-07 | Dow Corning Toray Silicone Co Ltd | プライマ―組成物及び接着方法 |
| JP2000086990A (ja) * | 1998-09-11 | 2000-03-28 | Sunstar Eng Inc | プライマー組成物 |
| JP2000176962A (ja) * | 1998-12-17 | 2000-06-27 | Mitsubishi Plastics Ind Ltd | シリコーン樹脂−金属複合体の製造方法 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004040681A1 (ja) * | 2002-10-29 | 2004-05-13 | Honda Motor Co., Ltd. | 膜一電極構造体及びその製造方法 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP5057002B2 (ja) | 2012-10-24 |
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