JP2002025526A - 非水電解液電池 - Google Patents
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Abstract
よる異常温度上昇、熱暴走が防止される信頼性に優れた
非水電解液電池を得る。 【解決手段】 少なくとも一対の帯状の正極3及び負極
7と、2種以上の帯状のセパレータ5a、5bとが巻回
されてなる電極体9を有する非水電解液電池1におい
て、2種以上のセパレータ5a、5bの熱的機械特性を
それぞれ異なるもので構成した。2種以上のセパレータ
5a、5bは、シャットダウン特性を有するものと、シ
ャットダウン特性を有さないものとが混在されていても
良い。また、2種以上のセパレータ5a、5bが、シャ
ットダウン特性を有し、且つこれらのセパレータ5a、
5bのシャットダウン温度が10℃以上異なるものであ
ることが好ましい。
Description
する非水電解液電池に関する。
の高性能化、小型化、ポータブル化が進んでいる。これ
ら電子機器に使用される電池に対しても、高エネルギー
密度化が要求されていることから、非水電解質電池の研
究・開発が盛んに進められている。中でも、リチウム電
池若しくはリチウムイオン二次電池は、従来の電池に比
べて、3V、4Vといった高い起電力を有する等の優れ
た性能を有するため、カムコーダ、携帯電話、及びノー
ト型パソコン等の各種携帯用電子機器に採用されてい
る。このリチウム若しくはリチウムイオン電池の電解液
としては、低分子のエチレンカーボネート、プロピレン
カーボネートや、炭酸ジエチル等の炭酸エステル系非水
溶媒に、電解質としてLiPF6 等のリチウム系電解質
塩を溶解させた液体状態であるものが、比較的電導率も
高く、電位的にも安定である点から広く用いられてい
る。
は、有機溶媒を電解液として用いているため、例えば仕
様電圧範囲を大きく上回る過充電を行ったり、電池が異
常加熱されるなどの、仕様外の条件での誤用を行うと、
電解液や活物質が分解、発熱を起こし、ガスを発生させ
たり、異常発熱することがある。このため、上記のよう
な異常を防止するための対策として、シャットダウン特
性を備えた非水電解液電池が知られている。
した場合、リチウムが発火する前にセパレータが溶融
し、その開孔部を目詰まりさせて電池反応を停止させ、
温度上昇を抑止させるというものである。シャットダウ
ン特性を有したこの種の非水電解液電池は、例えば外装
缶や封口蓋群の外装部品に、電極体を収容して構成され
る。電極体は、正極、セパレータ及び負極の積層物を、
正極、セパレータ、負極、セパレータの渦巻状に巻回し
てなる。このように構成された非水電解液電池は、例え
ば過充電状態により加熱されると、セパレータ内にある
イオン伝導経路である細孔が、温度の上昇とともにシャ
ットダウン特性によって閉塞され、電流を流さなくする
ことにより非水電解液電池のジュール熱による温度上昇
が未然に防止される。
た従来の非水電解液電池は、シャットダウン特性を有し
ているため、この機構が作用して電池反応を停止させる
と、正極体と負極体との間で放電がなくなり、正極及び
負極の活物質が高い充電状態のまま保持されることに
る。このような過充電状態では、活物質が異常加熱に対
して熱的に不安定となる。従って、シャットダウン特性
が作用した状態であっても、過充電の状況下では、活物
質自体が加熱されるのみでも、異常温度上昇をもたらす
可能性がある。即ち、シャットダウン特性によるショー
ト防止のみでは、異常温度上昇の抑止に不充分な場合も
あるといった問題があった。そして、このような活物質
の自己発熱が発生すれば、セパレータの溶融が進行さ
れ、セパレータの完全溶融や溶融による亀裂が生じ、電
極間の接触が起こり、再びショート電流が流れて熱暴走
による異常温度上昇の生じる虞れがあった。本発明は上
記状況に鑑みてなされたもので、異常時(特に、過充電
時)に活物質の自己発熱による非水電解液電池の異常温
度上昇、熱暴走を防止し、信頼性に優れた非水電解液電
池を提供することを目的とする。
の本発明に係る請求項1記載の非水電解液電池は、少な
くとも一対の帯状の正極及び負極と、2種以上の帯状の
セパレータとが巻回されてなる電極体を有する非水電解
液電池において、上記2種以上のセパレータの熱的機械
特性がそれぞれ異なることを特徴とする。
種以上のセパレータのうちシャットダウン特性を有する
ものと、シャットダウン特性を有さないものとが混在す
ることを特徴とする。
ャットダウン特性のシャットダウン温度が、130〜1
70℃の範囲にあることを特徴とする。
種以上のセパレータがシャットダウン特性を有し、且つ
該シャットダウン特性のシャットダウン温度が10℃以
上異なることを特徴とする。
ャットダウン温度が110〜180℃の範囲であること
を特徴とする。
種以上のセパレータが溶融し、その溶融温度が10℃以
上異なることを特徴とする。
とも1種以上のセパレータがシャットダウン特性を有
し、且つその他の1種以上が溶融することを特徴とす
る。
ャットダウン温度が、110〜180℃の範囲内にあり
且つ溶融する他の1種以上のセパレータの溶融温度より
10℃以上低いことを特徴とする。
極及び上記正極が、リチウムのドープ・脱ドープ可能な
材料からなることを特徴とする。
負極が、炭素材料を含有することを特徴とする。
正極が、リチウム含有遷移金属酸化物を含有することを
特徴とする。
2種以上のセパレータのうち一方が他方と異なる材質か
らなることを特徴とする。
セパレータのうち1種以上が、ポリオレフィンフィル
ム、織布又は不織布のいずれかを材質としてなることを
特徴とする。
ポリオレフィンフィルムが、ポリプロピレン、ポリエチ
レンのいずれかであることを特徴とする。
織布が、ガラス繊維、ポリイミド繊維、ポリアミド繊
維、セルロースのいずれかであることを特徴とする。
は、異常時に温度上昇が生じると、2種以上のセパレー
タのうち少なくとも一つが溶融し正極体と負極体の間で
シャットダウンを生じる。この時に熱的機械特性の高い
その他のセパレータではイオン伝導パスである細孔をま
だ保持しており、電池として機能する。そのために、正
極体と負極体を通じて電池反応が持続されることによっ
て、熱的機械特性の高いセパレータ間を挟む正極体と負
極体では放電が起こり、その正極及び負極の活物質の充
電状態が下げられる。充電状態の低い活物質は異常加熱
状態においても熱的に安定であるために、過充電などの
状況下で生じる自己発熱や熱暴走が抑止されることにな
る。
の2種の異なるセパレータが電極体に設けられている場
合、 A及びB層のシャットダウン温度をTSA、TSB
(℃) A及びB層の溶融温度をTMA、TMB(℃) として、 110≦TSA≦180 且つ TMB−TSA>10 の要件を満足することになる。
のセパレータのうち一つはシャットダウン特性を示さな
くてもよい。
ン特性を示してもよく、その場合には、 110≦TSA≦180 且つ TSB−TSA>10 の要件を満たせばよい。
は、異常加熱時に一方のセパレータにシャットダウンが
生じるとともに、セパレータ機能を保っている他方のセ
パレータを挟む正極及び負極間で放電が生じ、それらを
構成する活物質の充電状態が低下され、異常な自己発熱
及び熱暴走が防止される。
池の好適な実施の形態を図面を参照して詳細に説明す
る。図1は本発明に係る非水電解液電池の電極体の一部
分を展開し且つ切り欠いた斜視図である。
正極3、セパレータ5a、5b及び負極7の積層物を渦
巻状に巻回してなる電極体9と、電極体9を収容する外
装缶11と、外装缶11の上端開口部に絶縁ガスケット
13を介してかしめ固定されている封口蓋群15と、外
装缶11内に密閉された電解液とを有している。
が外装缶11に電気的に接触されている。中央に孔を有
するボトムインシュレータ19は、外装缶11の底部に
配置され、電極体9が外装缶11と電気的に接触するこ
とを防止している。
上部に配置され、電極体9が封口蓋群15と電気的に接
触することを防止している。なお、電極体9の巻芯空間
部には、巻芯空問部の潰れを防止し、分解ガスの流通経
路を確保するためのステンレス等の金属、或いはプラス
チック等からなるセンターピン23が配置されてもよ
い。
る負極合剤を負極集電体上に塗布、乾燥することにより
負極活物質層が形成されて作製される。上記負極集電体
には、例えば銅箔等の金属箔が用いられる。
構成する場合、負極材料としては、リチウム、リチウム
合金、又はリチウムをドープ、脱ドープできる材料を使
用することが好ましい。リチウムをドープ、脱ドープで
きる材料として、例えば、難黒鉛化炭素系材料やグラフ
ァイト系材料等の炭素材料を使用することができる。具
体的には、熱分解炭素類、コークス類、グラファイト
類、ガラス状炭素繊維、有機高分子化合物焼成体、炭素
繊維、活性炭等の炭素材料を使用することができる。上
記コークス類には、ピッチコークス、ニートルコーク
ス、石油コークス等がある。また、上記有機高分子化合
物焼成体とは、フェノール樹脂、フラン樹指等を適当な
温度で焼成し炭素化したものを示す。
トープできる材料として、ポリアセチレン、ポリピロー
ル等の高分子やSnO2 等の酸化物を使用することもで
きる。また、リチウム合金として、リチウム−アルミニ
ウム合金等を使用することができる。
常リチウムイオン電池の負極合剤に用いられている公知
の結着剤を用いることができる他、上記負極合剤に公知
の添加剤等を添加することができる。
有する正極合剤を正極集電体上に塗布、乾燥することに
より正極活物質層が形成されて作製される。正極集電体
には例えばアルミニウム箔等の金属箔が用いられる。
応じて金属酸化物、金属硫化物又は特定の高分子を用い
ることができる。例えば、リチウム一次電池を構成する
場合、正極活物質としては、TiS2 、MnO2 、黒
鉛、FeS2 等を使用することができる。また、リチウ
ム二次電池を構成する場合、正極活物質としては、Ti
S2 、MoS2 、NbSe2 、V2 O5 等の金属硫化物
或いは酸化物を使用することができる。また、LiMx
O2 (式中、Mは一種以上の遷移金属を表し、xは電池
の充放電状熊によって異なり、通常0.05以上、1.
10以下である。)を主体とするリチウム含有遷移金属
酸化物等を使用することができる。
る遷移金属Mとしては、Co、Ni、Mn等が好まし
い。このようなリチウム含有遷移金属酸化物の具体例と
しては、LiCoO2 、LiNiO2 、LiNiy Co
1-y O2 (式中、0<y<1である。)、LiMn2 O
4 等を挙げることができる。
高電圧を発生でき、エネルギー密度的に優れた正極活物
質となる。特に、大容量を得られるという点から、正極
活物質としてスピネル型結晶構造を有するマンガン酸化
物又はリチウムマンガン複合酸化物を用いることが好ま
しい。正極3には、これらの正極活物質の複数種をあわ
せて使用してもよい。
常、電池の正極合剤に用いられている公知の結着剤を用
いることができる他、上記正極合剤に導電剤等、公知の
添加剤を添加することができる。
との間に配され、正極3と負極7との物理的接触による
短絡を防止する。このセパレータ5a及び5bとして
は、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム等
の微孔性ポリオレフィンフィルムとガラス繊維、ポリイ
ミド、ポリアミド、セルロース等の繊維からなる織布又
は不織布等が用いられる。
は、シャットダウン特性若しくは溶融特性(熱的機械特
性)を有し、比較的低い熱的機械特性、即ち、シャット
ダウン又は溶融が110〜180℃の範囲で生じるもの
を用いる。また、他方には、一方のシャットダウン温度
若しくは溶融温度よりも10℃以上高い温度でシャット
ダウン又は溶融を生じるセパレータを選択する。仮に、
A及びBという2種類のセパレータ層を同一電極体中に
設けて、 A及びB層のシャットダウン温度をTSA、TSB
(℃) A及びB層の溶融温度をTMA、TMB(℃) とした場合に、 110≦TSA≦180 且つ TMB−TSA>10 を満足するようにA層及びB層のセパレータ材質を選択
する。
を満たせばよく、熱的機械特性の異なる2層のセパレー
タ層のうち1層がシャットダウン特性を示さないもので
あってもよい。
ン特性を有しても良く、その場合には、 110≦TSA≦180 且つ TSB−TSA>10 を満たすようにセパレータ材質を選択すればよい。
性を持つ2種類の層のみである必要はなく、3種類以上
であっても良く、そのセパレータ層種中の2種類が上記
二つの要件のいずれかを満たせばよい。そして、好まし
くは低シャットダウン及び低溶融温度側(低熱的機械特
性側)のセパレータには、PE(ポリエチレン)を材質
とするものを用い、シャットダウン若しくは溶融温度が
110〜130℃の範囲内にあるものを選択する。
材質としては、一方のシャットダウン温度よりも10℃
以上、より好ましくは15〜20℃以上高温でもシャッ
トダウン及び溶融が起こらないセパレータを選択する。
材質としては、シャットダウン特性を155〜160℃
で示すものとしてPP(ポリプロピレン)、シャットダ
ウン及び溶融を示さないものとしてガラス繊維やポリイ
ミド繊維よりなる織布が好ましい。
調製される。電解質塩としては、通常、電池電解液に用
いられている公知の電解質塩を使用することができる。
具体的には、LiPF6 、LiBF4 、LiAsF6 、
LiClO4 、LiCF3 SO3 、LiN(SO2 CF
3 )2 、LiC(SO2 CF3 )3 、LiAlCl4、
LiSiF6 等のリチウム塩を挙げることができる。そ
の中でも特にLiPF 6 、LiBF4 が酸化安定性の点
から望ましい。
1mol/1〜3.0mol/lの濃度で溶解されてい
ることが好ましい。さらに好ましくは、0.5mol/
1〜2.0mol/lである。
解液に使用されている種々の非水溶媒を使用することが
できる。例えば、炭酸プロピレン、炭酸エチレン等の環
状炭酸エステルや、炭酸ジエチル、炭酸ジメチル等の鎖
状炭酸エステル、プロピオン酸メチルや酪酸メチル等の
カルボン酸エステル、γ−ブチルラクトン、スルホラ
ン、2−メチルテトラヒドロフランやジメトキシエタン
等のエーテル類等を使用することができる。これらの非
水溶媒は単独で使用してもよく複数種を混合して使用し
てもよい。その中でも特に、酸化安定性の点からは、炭
酸エステルを用いることが好ましい。
以下に述べるようにして製造することができる。先ず、
正極集電体の両主面に正極活物質層が形成された帯状の
正極3、及び負極集電体の両主面に負極活物質層が形成
された帯状の負極7にそれぞれ正極リード25及び負極
リード17を溶接する。そして、電極巻き取り用割りピ
ンの溝にセパレータ5a、5bを挟んで巻き始め、さら
に、それぞれリードが取り付けられた帯状の正極3及び
負極7を互いに接触しないようにセパレータ5a、5b
を介在させながら巻回し、規定の径及び高さの渦巻状の
円柱形状に巻き取る。
上下面に貫通した中央孔部を有する渦巻型の電極体9が
得られる。本発明においては、これらセパレータ5a、
5bに上記したような熱的機械特性の異なるセパレータ
を使用する。
19と、得られた電極体9とを挿入し、その後で負極リ
ード17を低抗溶接にて外装缶11の底に溶接する。次
に、外装缶11に挿入された電極体9上にトップインシ
ュレータ21を組み付け、さらに規定の寸法で外装缶1
1の上部の一部を絞り、くびれ部27を設ける。
に、規定量の電解液を注入する。次に、電解液で満たさ
れた外装缶11のくびれ部27上に絶縁ガスケット13
を組み付ける。最後に、PTC素子29を配し、封口蓋
群15と外装缶11の上端部とをかしめ合わせてシール
し、非水電解液電池1が得られる。
は、同一電極体9内部に異なる熱的機械特性を有する2
種以上のセパレータ5a、5bを設けたので、低熱的機
械特性側でシャットダウンを生じさせる一方、高熱的機
械特性側のセパレータを挟んだ電極3、7間で電池反応
を持続させることによって、その電極3、7をなす正極
及び負極活物質の充電状態を低下させ、自己発熱を抑制
して耐熱安定性を向上させることができる。
法によれば、過充電、異常加熱の際に自己発熱を抑えて
熱暴走に至ることがなく、信頼性に優れた非水電解液電
池1を得ることができる。
を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるも
のではなく、一次電池についても適用可能である。ま
た、本発明の電池は、円筒型、角型等、その形状につい
ては特に限定されることはなく、また、種々の大きさに
対応させることができるものである。
層種のシャットダウン及び溶融温度を検討するために、
以下のようにして非水電解液電池を作製した。
の複合酸化物(LiCoO2 )、導電剤、バインダを混
合して正極合剤を作製し、これをN−メチル−2−ピロ
リドンに分散してスラリー状とした。得られたスラリー
状の正極合剤を正極集電体である帯状アルミニウム箔の
両面に塗布、乾燥して、シート状の正極を作製した。次
に、炭素材料及びバインダを混合して負極合剤を作製
し、これをN−2−メチル−2−ピロリドンに分散して
スラリー状とした。得られたスラリー状の負極合剤を銅
箔の両面に塗布・乾燥して、シート状の負極を作製し
た。以上のように作製された負極及び正極を、ポリエチ
レン製とポリプロピレン製の2種類の多孔質フィルムよ
りなるセパレータを挟んで積層し、渦巻状に巻回するこ
とにより電極体を作製した。ここで用いた2種のセパレ
ータのシャットダウン及び溶融温度(℃)は以下の通り
である。 材質 シャットダウン温度℃ 溶融温度℃ ポリエチレン 130〜133 140〜145 ポリプロピレン 156〜163 165〜177 次に、ステンレス製の有底筒状の円筒型電池缶内に電極
体を収納し、プロピレンカーボネートとジメチルカーボ
ネートとの混合溶媒(体積比率50:50)にLiPF
6 を溶解した電解液を注入した。次に、防爆機能及び正
極端子を兼ねる内部蓋体と、上記電池缶内に収納した電
極体の正極とを正極リードで接続し、PTC素子と、中
央に貫通孔を有するステンレス製の金属板と、帽子型の
外部蓋体とを電池缶の開口部に絶縁ガスケットを介して
気密にかしめ固定することにより、外径が18mmであ
り、総高さが65mmであり、放電容量が6Whである
構成の非水電解液電池を作製した。
レン製フィルムとガラス繊維織布の2種類を用いた以外
は、サンプル1と同様にして非水電解液電池を作製し
た。ここで用いたガラス繊維織布の熱的機械特性温度は
以下の通りである。 材質 シャットダウン温度℃ 溶融温度℃ ガラス繊維織布 なし 400℃以上
レン製フィルムとポリイミド繊維織布の2種類を用いた
以外は、サンプル1と同様にして非水電解液電池を作製
した。ここで用いたポリイミド繊維織布の熱的機械特性
温度は以下の通りである。 材質 シャットダウン温度℃ 溶融温度℃ ポリイミド繊維織布 なし 250℃
ピレン製フィルム1種類のみを用いた以外は、サンプル
1と同様にして非水電解液電池を作製した。
維織布1種類のみを用いた以外は、サンプル1と同様に
して非水電解液電池を作製した。
て、加熱試験を行った結果を表1に示す。加熱試験の条
件は、実施例のサンプルを1000mAの定電流一定電
圧条件で2時間30分で4.4Vまで充電した後に、オ
ーブン中に設置し、所定の試験温度まで5℃/minの
昇温速度で昇温と、所定温度到達後に2時間30分の保
持を行った。表1中の○はOK、×はNGに相当する。
OKとNGの判定基準は電池の表面温度が200℃以上
に上昇したものについてはNG、200まで上昇しない
ものについてはOKとした。
的機械特性を有している2種類のセパレータを用い、且
つそれぞれをA層及びB層として、 A及びB層のシャットダウン温度をTSA、TSB
(℃) A及びB層の溶融温度をTMA、TMB(℃) とした場合に、 110≦TSA≦180 且つ TMB−TSA>10 若しくは、両方がシャットダウン特性を有する場合、 110≦TSA≦180 且つ TSB−TSA>10 を満たすようにセパレータ材質を選択しているサンプル
1〜3までは、150℃保持でOKであるが、上記要件
を満たさないサンプル4及び5は、NGである。従っ
て、上記要件を満たすように異種のセパレータを選択し
た場合には、異常高温伏態での異常自己発熱を抑える効
果があることが明らかとなった。
る非水電解液電池によれば、同一電極体内部に異なる熱
的機械特性を有する2種以上のセパレータを設けたの
で、低熱的機械特性側でシャットダウンを生じさせ、高
熱的機械特性側のセパレータを挟んだ電極間で電池反応
を持続させることによって、その電極をなす正極及び負
極活物質の充電状態を低下させ、自己発熱を抑制して耐
熱安定性を向上させることができる。この結果、耐熱安
全性に優れた非水電解液電池を提供することができる。
を展開し且つ切り欠いた斜視図である。
タ、7…負極、9…電極体、11…外装缶、13…絶縁
ガスケット、15…封口蓋群、17…負極リード、19
…ボトムインシュレータ、21…トップインシュレー
タ、23…センターピン、25…正極リード、29…P
TC素子
Claims (15)
- 【請求項1】 少なくとも一対の帯状の正極及び負極
と、2種以上の帯状のセパレータとが巻回されてなる電
極体を有する非水電解液電池において、 上記2種以上のセパレータの熱的機械特性がそれぞれ異
なることを特徴とする非水電解液電池。 - 【請求項2】 上記2種以上のセパレータのうちシャッ
トダウン特性を有するものと、シャットダウン特性を有
さないものとが混在することを特徴とする請求項1記載
の非水電解液電池。 - 【請求項3】 上記シャットダウン特性のシャットダウ
ン温度が、130〜170℃の範囲にあることを特徴と
する請求項2記載の非水電解液電池。 - 【請求項4】 上記2種以上のセパレータがシャットダ
ウン特性を有し、且つ該シャットダウン特性のシャット
ダウン温度が10℃以上異なることを特徴とする請求項
1記載の非水電解液電池。 - 【請求項5】 上記シャットダウン温度が110〜18
0℃の範囲であることを特徴とする請求項4記載の非水
電解液電池。 - 【請求項6】 上記2種以上のセパレータが溶融し、そ
の溶融温度が10℃以上異なることを特徴とする請求項
1記載の非水電解液電池。 - 【請求項7】 少なくとも1種以上のセパレータがシャ
ットダウン特性を有し、且つその他の1種以上が溶融す
ることを特徴とする請求項1記載の非水電解液電池。 - 【請求項8】 上記シャットダウン温度が、110〜1
80℃の範囲内にあり且つ溶融する他の1種以上のセパ
レータの溶融温度より10℃以上低いことを特徴とする
請求項7記載の非水電解液電池。 - 【請求項9】 上記負極及び上記正極が、リチウムのド
ープ・脱ドープ可能な材料からなることを特徴とする請
求項1記載の非水電解液電池。 - 【請求項10】 上記負極が、炭素材料を含有すること
を特徴とする請求項1記載の非水電解液電池。 - 【請求項11】 上記正極が、リチウム含有遷移金属酸
化物を含有することを特徴とする請求項1記載の非水電
解液電池。 - 【請求項12】 上記2種以上のセパレータのうち一方
が他方と異なる材質からなることを特徴とする請求項1
記載の非水電解液電池。 - 【請求項13】 上記セパレータのうち1種以上が、ポ
リオレフィンフィルム、織布又は不織布のいずれかを材
質としてなることを特徴とする請求項1記載の非水電解
液電池。 - 【請求項14】 上記ポリオレフィンフィルムが、ポリ
プロピレン、ポリエチレンのいずれかであることを特徴
とする請求項13記載の非水電解液電池。 - 【請求項15】 上記織布が、ガラス繊維、ポリイミド
繊維、ポリアミド繊維、セルロースのいずれかであるこ
とを特徴とする請求項13記載の非水電解液電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000206224A JP2002025526A (ja) | 2000-07-07 | 2000-07-07 | 非水電解液電池 |
Applications Claiming Priority (1)
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