JP2002011495A - 排水からの窒素・リンの除去方法 - Google Patents
排水からの窒素・リンの除去方法Info
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Abstract
率的に安定して除去する方法を提供する。 【解決手段】 最前段の嫌気槽に硫黄化合物を添加した
後、無酸素槽と好気槽により、窒素とリンを除去するこ
とを特徴とする、微生物を使用した排水からの窒素・リ
ンの除去方法である。
Description
窒素・リンを安定的かつ効率的に除去する方法に関する
ものである。
明する。排水中の窒素は、アンモニア性窒素、又は、硝
酸性窒素の形で含有されることが多い。アンモニア性窒
素を含有する排水は、都市下水、屎尿、製鉄所コークス
工場排水、肥料工場排水、半導体工場排水、皮革工場排
水などがある。特に、製鉄所コークス工場から発生する
アンモニア性窒素含有排水は、安水とも呼ばれ、アンモ
ニア性窒素を数百〜数千mg/l程度も含有している。
また、硝酸性窒素を含有する例としては、ステンレス鋼
板洗浄排水や農薬で汚染された地下水などがある。
のような生物学的硝化−脱窒素法が広く知見されてい
る。これは、絶対好気性・独立栄養細菌(ニトロゾモナ
ス(Nitrosomonas)、ニトロバクター(Nitrobacte
r))等の硝化細菌)による生物学的酸化反応と通性嫌
気性・従属栄養細菌(シュードモナス(Pseudomonas)
等)による生物学的還元反応の組み合わせから成ってい
る。
っており、関与する硝化細菌の種類は異なっている。
代表種とするアンモニア酸化細菌によってもたらされ、
(2)式に示す反応は、ニトロバクターを代表種とする
亜硝酸酸化細菌によってもたらされる。
生成した亜硝酸性窒素並びに硝酸性窒素は、通性嫌気性
従属栄養細菌を用いて、無酸素の条件下で、以下のよう
に還元されて酸化窒素ガス(N2O)あるいは窒素ガス
(N2)となり大気中に放散される。
が必要であり、水素供与体として有機物が通常利用され
る。都市下水などでは、下水中の有機物がそのまま用い
られ、有機物を含まない排水ではメタノールなどが添加
されることが多い。
ア性窒素濃度が100mg/l以下の排水では最も安価
であり、安定した処理方法として広く用いられている。
アンモニア性窒素ではなく硝酸性窒素を含む排水の場合
は、先に述べた脱窒反応だけを用いれば良い。
る。リンを含む排水としては化学工場、食品工場排水、
都市下水などがある。例えば、都市下水中の全リン濃度
は、PO4のリンとして、5〜10mg/l程度であ
り、これは屎尿、洗剤、工業薬品などに由来している。
リンを除去する方法としては、鉄やアルミの凝集剤を用
いる凝集沈殿法が最も確実であるが、発生汚泥量や薬品
費の増大の短所がある。このため、排水からのリンの除
去方法として、生物学的なリン除去方法も広く用いられ
るようになった。
を放出させると、好気性条件下ではリンを過剰に摂取し
ようとする性質を利用したもので、下水処理の分野で実
用化が進んでいる。このような方式を採用すると下水の
活性汚泥中のリン濃度が2〜3%から5〜6%程度に増
大するといわれている。
の除去方法の課題について説明する。生物学的な脱リン
法は、処理の不安定性が課題である。例えば、排水中の
有機物濃度が低い場合や雨水の希釈効果により、嫌気槽
の酸化還元電位が上昇すると、嫌気槽でのリンの放出が
抑制される。このリンの放出現象が抑制されると、好気
槽でのリンの過剰取り込み能力が低下してしまう。した
がって、嫌気槽の酸化還元電位をいかに安定して下げて
おくかが課題となる。これに対して発明者らは、嫌気槽
の酸化還元電位が−270mV(銀/塩化銀基準)以下
になるように、有機物を多く含む沈砂池越流水を流入さ
せる方法を提案している(特開平03−278893号
公報)。しかし、この方法においても、沈砂池越流水中
の有機物濃度が一定でない場合、流入水量が変動しやす
く、この結果、排水中の有機物や窒素の除去に影響がで
る課題が残されている。
べる。生物学的硝化−脱窒素法は、有機物濃度が窒素濃
度より3倍以上あり、アンモニア性窒素濃度が100m
g/l以下で、また、硝化細菌への阻害成分が少ない排
水には、最適な技術といえる。課題は、硝化細菌や脱窒
細菌の活性が低水温下で低下しやすいため、処理時間が
比較的長く、敷地を要することなどが上げられる。した
がって、敷地が狭い場合や既設設備の改造などの場合に
は、硝化細菌や脱窒細菌の高濃度化を検討する必要があ
る。
モニア性窒素濃度が100mg/lを超える場合、様々
な課題が生じ、安定した処理が困難となる。
/lを超えると、硝化工程においてニトロバクターが阻
害を受け、アンモニア性窒素の酸化が硝酸性窒素まで進
行せず、処理水中の亜硝酸性窒素が蓄積しやすいことが
知見されている。この原因として、遊離のアンモニウム
イオンのニトロバクターへの阻害が知られている。特
に、排水のpHが高い場合、遊離のアンモニウムイオン
が発生しやすいため、阻害が大きくなるといわれてい
る。
して毒性が強く、処理水質が悪化しやすいことは広く知
られている(例えば、遠矢泰典、下水道協会誌、VOL
7、NO74、1970)。この結果、脱窒素に用いら
れている細菌は、通常、従属栄養細菌であるから、蓄積
した亜硝酸性窒素によって脱窒素反応の進行にも阻害が
生ずる。
窒素が処理水に流出し、窒素規制をクリアできないばか
りか、亜硝酸性窒素起因のCOD(化学的酸素要求量)
も増大してしまう。
度が100mg/lを超えるような排水の場合、従来の
生物学的硝化−脱窒素法の適用がかなり難しい。
のコークス炉排水への適用事例を報告している(鉄と
鋼,VOL82,No.5,447〜452,199
6)。この中で、特に、亜硝酸性窒素濃度を50mg/
l以下にしなければならないと述べている。用いている
脱窒素細菌は、メタノールを添加していることから、従
属栄養細菌であると思われる。
栄養細菌に限らない。水素細菌や硫黄酸化細菌などの独
立栄養細菌も、酸素の無い状態で脱窒素機能を有するこ
とは広く知られている。これらの独立栄養細菌は、それ
ぞれ水素や還元性硫黄化合物を酸化した時に発生するエ
ネルギーと空気中の炭酸ガスから菌体を合成し増殖す
る。これらの細菌は、増殖速度が小さいことやフロック
(凝集粒子)形成能力が弱い等の理由から脱窒素作用が
知られているものの、脱窒素に用いられた事例はほとん
どない。
菌の一部が亜硝酸性窒素に対し、従属栄養細菌と比較し
極めて強い耐性を有していることを知見し、アンモニア
性窒素を高濃度に含む排水処理方法として、独立栄養細
菌を用いた方法を確立している。さらに、発明者らは、
独立栄養細菌の中でも、一部の硫黄酸化細菌は、自己造
粒作用を有している場合もあるため、リアクターでの高
濃度化が容易で、処理の高効率化が可能であることを知
見している(特開平11−299481号公報)。
立栄養細菌を用いることにより、従来は困難であった高
濃度のアンモニア性窒素を含有する排水の安定処理が可
能となると考えられる。
性汚泥のようにリンを取り込めるかどうかの知見は全く
得られていない。窒素ばかりでなく、リンを同時に除去
する必要がある場合、これまでの知見のみでは対応でき
ない。
題を解決すべく検討を重ねた結果、活性汚泥から馴養し
た硫黄酸化細菌はリンの過剰摂取機能を有することを新
たに知見し、以下の方法により、窒素とリンを含有する
排水を安定して効率的に処理することに成功した。本発
明の要旨とするところは、次の(1)〜(9)である。
した後、無酸素槽と好気槽により窒素とリンを除去する
ことを特徴とする、微生物を使用した排水からの窒素・
リンの除去方法。
気槽の酸化還元電位が−270mV以下(銀/塩化銀基
準)に維持できるように添加することを特徴とする
(1)に記載の排水からの窒素・リンの除去方法。
ることを特徴とする(1)または(2)に記載の排水か
らの窒素・リンの除去方法。
上用いることを特徴とする(1)〜(3)いずれか一項
に記載の排水からの窒素・リンの除去方法。
は硫黄化合物を含有もしくは、付着させた担体を添加す
ることを特徴とする(1)〜(4)のいずれか一項に記
載の排水からの窒素・リンの除去方法。
−200mV(銀/塩化銀基準)に維持できるように、
硫黄化合物および/または硫黄化合物含有もしくは付着
担体の添加量を調整することを特徴とする(1)〜
(5)のいずれか一項に記載の排水からの窒素・リンの
除去方法。
性窒素と硝酸性窒素濃度を測定し、質量比で硫黄成分/
窒素成分(亜硝酸性窒素および硝酸性窒素の窒素成分の
和)が3.5〜4になるように、無酸素槽に添加するこ
とを特徴とする(1)〜(6)のいずれか一項に記載の
排水からの窒素・リンの除去方法。
ら馴養した硫黄酸化細菌を用いることを特徴とする
(1)〜(7)のいずれか一項に記載の排水からの窒素
・リンの除去方法。
ることを特徴とする(1)〜(8)のいずれか一項に記
載の排水からの窒素・リンの除去方法。
に示す。更に、表1に各槽の機能を示す。図1に示され
たような処理フローの場合、嫌気槽の後に、無酸素槽お
よび好気槽を2段連続して用いた構成になっている。よ
ってこのような構成の処理フローを本発明の一例とし
て、本発明の排水からの窒素・リンの除去方法を説明す
る。
し、酸化還元電位を低下させ、微生物からのリンの放出
を起こさせる。しかし、活性汚泥は従属栄養細菌の複合
系であり、一般に、硫黄化合物の阻害を受けやすい。例
えば、硫化物(S2-)で70〜200mg/l、チオ硫
酸ナトリウムで2500mg/lが限界濃度とされてい
る(水処理工学、技報堂出版、p238)。したがっ
て、還元性硫黄化合物の添加によって、酸化還元電位は
低下するものの、従属栄養細菌は機能阻害を受け、リン
除去機能も低下してしまう。しかし、硫黄酸化細菌は、
還元性硫黄化合物を酸化することにより、エネルギーを
得て生育する微生物であるからこのレベルの硫黄によっ
て阻害を受けることはない。更に、硫黄酸化細菌も酸化
還元電位が低下することにより、リンを多量に放出する
ことが確認された。更に酸化還元電位においても、従来
の従属栄養細菌の知見と同様に−270mV以下(銀/
塩化銀基準)とすることが望ましいことを知見した。こ
こで−270mVを超過するとリンの放出が抑制され好
ましくない。したがって、嫌気槽の酸化還元電位が−2
70mV以下(銀/塩化銀基準)となるように、チオ硫
酸、亜硫酸、硫黄、硫化物等の硫黄化合物を添加すれば
よい。これらの硫黄化合物を含有する排水を用いてもか
まわない。
によりアンモニア性窒素から生成した亜硝酸性窒素及び
硝酸性窒素を、硫黄酸化細菌を用いて窒素ガスまで還元
する反応を行う。すなわち該第1無酸素槽では以下のよ
うな反応が進行する。
なく、大半が亜硝酸性窒素となっていてもかまわない。
硫黄分は嫌気槽で添加されており、これを用いて反応が
進行する。また、排水中に硫黄成分が含まれている場合
は、その硫黄成分を用いて反応が進行する。ここでは、
排水中に有機物が含まれる場合、従来の従属栄養細菌に
よっても脱窒反応が進行する。第1無酸素槽の酸化還元
電位は、亜硝酸、硝酸の還元反応が進行するが、リンの
放出が生じない0〜−200mV(銀/塩化銀標準)が
望ましい。第1無酸素槽の酸化還元電位が0〜−200
mVに維持されるように、チオ硫酸等の硫黄化合物およ
び/または硫黄化合物含有または硫黄化合物付着担体を
添加してもかまわない。ここで、酸化還元電位が−20
0mV未満の場合、リンの放出がおこり、0mV以上に
なると脱窒素反応が低下するため、いずれも好ましくな
い。また、第1無酸素槽から流出する水中の窒素(硝酸
性窒素と亜硝酸性窒素の和)に対する硫黄の質量比率
(以下、S/N比という)が、3.5〜4になるように
添加することが好ましい。ここで窒素の質量は、硝酸性
窒素濃度および亜硝酸性窒素濃度を測定して得られた質
量値の和である。前記S/N比が4を超過する比率で添
加される場合、処理水中に多量のチオ硫酸、硫黄などの
硫黄源が残留することとなり、一方で3.5未満の場
合、窒素除去が十分でなく、いずれも好ましくない。
によりアンモニア性窒素を亜硝酸性窒素まで酸化する。
すなわち以下のような反応が進行する。
酸性窒素を硝酸性窒素まで酸化してもかまわない。すな
わち以下のような反応が進行する。
槽に循環する。
しやすい場合、微生物固定化担体(プラスチックス、セ
ラミックス、スラグ、ゲル等)を投入し微生物を高濃度
化することにより、高効率処理が可能となる。中でも、
ポリプロピレン製の中空円筒状担体は、微生物が付着
し、かつ反応槽内で浮遊しやすため、また強度も大きい
ため担体として最も望ましい。投入量は、担体のみかけ
容積で反応槽容量あたり、5〜20%程度である。
菌によるリンの過剰取り込みも行われ、リンが水中から
除去される。従属栄養細菌によるリンの過剰取り込み
は、嫌気槽でのリン放出が小さいため、ほとんど期待で
きない。
濃度が高い場合、残留する有機物や硫黄化合物の酸化が
行われる場合がある。
窒素濃度に比べて小さい場合、処理水中に亜硝酸性窒素
や硝酸性窒素が残留しやすい。窒素除去率を向上させる
必要がある場合、以下の第2無酸素槽や第2好気槽を設
置すればよい。
酸、硫黄などの還元性硫黄化合物を外部から添加すれば
よい。ここで第2無酸素槽から流出する水中のS/N比
が3.5〜4になるように添加することが望ましい。こ
こで、S/N比が4を超過すると処理水中に多量のチオ
硫酸、硫黄などの硫黄源が多量に残留し、一方で3.5
未満の場合、窒素除去が十分でなく、いずれも好ましく
ない。
または包含させた担体を第2無酸素槽に添加してもよ
い。また、第2無酸素槽の酸化還元電位が0mVから−
200mV(銀/塩化銀基準)に維持されるように、チ
オ硫酸等の硫黄化合物および/または硫黄化合物含有ま
たは硫黄化合物付着担体を添加することが好ましい。
2無酸素槽で細菌濃度を高めるために、活性汚泥から馴
養した自己造粒作用を有する硫黄酸化細菌または凝集剤
を併用して造粒させた硫黄酸化細菌を用いてもかまわな
い。
酸、硫黄などの還元性硫黄化合物を好気性条件下で硫黄
酸化細菌により硫酸イオンまで酸化して、放流する。
なく、高濃度の亜硝酸性窒素および/または硝酸性窒素
の場合、後段の第2無酸素槽および第2好気槽は必要な
く、さらに第1好気槽から第1無酸素槽へ循環する必要
もない。
前段の嫌気槽を設ける必要はない。第1無酸素槽−第1
好気槽(硝化促進、循環有)−第2無酸素槽(硫黄化合
物添加)−第2好気槽のプロセスでほぼ100%の窒素
除去が可能となる。
と処理が不安定になりやすく、そのような場合、無酸素
槽と好気槽を連続して2段以上用いることも可能であ
る。
に流入し高濃度の窒素を含有している都市下水処理へ適
用し、従来法の改善を検討した。
殿池(2)で除去した後、嫌気槽(3)、続いて第1無
酸素槽(4)、第1好気槽(5)に通液し、更に後段に
第2無酸素槽(6)、第2好気槽(7)に通液するプロ
セスを模式的に図示したものである。下水(1)の水質
は、BOD(生化学的酸素要求量)が平均500mg/
l、T−N(総窒素濃度)が平均150mg/l(大半
が有機性窒素とアンモニア性窒素)、T−P(総リン濃
度)が10mg/l程度であった。
ため、嫌気槽(3)の酸化還元電位計(22)を指標と
してチオ硫酸(19)を添加した。酸化還元電位は、−
270mV(銀/塩化銀基準)に設定した。
(5)から循環されてくる硝化液(9)中の硝酸性窒素
及び亜硝酸性窒素を、都市下水中の有機物(BOD)及
び残留しているチオ硫酸を用いて除去を行った。硝化液
(9)から第1無酸素槽(4)に溶存酸素が持ち込まれ
て酸化還元電位が上昇しやすいため、酸化還元電位計
(22)によって酸化還元電位を測定し、酸化還元電位
が0mVから−100mVになるように硫黄化合物添加
装置(19)よりチオ硫酸を添加した。
ニア性窒素の硝酸性窒素までの酸化、及び、硫黄酸化細
菌によるリンの取り込みを促進するため、以下の運転条
件で第1好気槽を運転した。すなわち、第1好気槽
(5)には、浮遊性の円筒型プラスチックス担体(内径
3mm、長さ4mm)を第1好気槽容積あたりみかけ容
量で15%投入し、硝化細菌を付着させた。さらに第1
好気槽(5)は、水酸化ナトリウム等のアルカリ剤をア
ルカリ剤添加装置(20)によって添加し、pH計(2
1)によりpHを7〜8に制御するとともに、ブロア
(23)によって酸化還元電位を+100mV(銀/塩
化銀基準)以上に維持するように運転した。この結果、
第1好気槽(5)において、アンモニア性窒素のほぼ1
00%が硝酸性窒素となった。硝化液(9)の循環率は
150%(原水量に対して)に設定した。更に、返送汚
泥(10)の量が50%の条件で運転した。
(4)、第1好気槽(5)による処理水中の窒素濃度
(すべて硝酸性窒素)は、年間を通じ40mg/l程度
となり、70%以上の安定した窒素除去率が得られた。
また、リン濃度も1mg/l以下となった。
第2無酸素槽(6)から流出する水中の硝酸性窒素濃度
を窒素濃度計(24)で測定し、添加する窒素に対する
硫黄の質量比率(S/N比)が3.5となるようにチオ
硫酸を硫黄化合物添加装置(19)によって添加した。
また、水酸化ナトリウム等のアルカリ剤をアルカリ剤添
加装置(20)によって添加し、pHを7〜8に制御し
た。
のアルカリ剤をアルカリ剤添加装置(20)によって添
加し、pHを7〜8に制御するとともに、ブロア(2
3)によって酸化還元電位を+50mV(銀/塩化銀基
準)以上に維持するように運転した。
で、処理水中の窒素は5mg/l以下、リンは1mg/
l以下となった。
含有する排水から、安定して窒素・リンを除去すること
が可能となる。
る。
Claims (9)
- 【請求項1】 最前段の嫌気槽に硫黄化合物を添加した
後、無酸素槽と好気槽により窒素とリンを除去すること
を特徴とする、微生物を使用した排水からの窒素・リン
の除去方法。 - 【請求項2】 最前段の嫌気槽へ硫黄化合物を、嫌気槽
の酸化還元電位が−270mV以下(銀/塩化銀基準)
に維持できるように添加することを特徴とする請求項1
に記載の排水からの窒素・リンの除去方法。 - 【請求項3】 好気槽の処理水を無酸素槽に循環するこ
とを特徴とする請求項1または2に記載の排水からの窒
素・リンの除去方法。 - 【請求項4】 無酸素槽と好気槽を連続して2段以上用
いることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記
載の排水からの窒素・リンの除去方法。 - 【請求項5】 無酸素槽に、硫黄化合物、及び/または
硫黄化合物を含有もしくは付着させた担体を添加するこ
とを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の排
水からの窒素・リンの除去方法。 - 【請求項6】 無酸素槽の酸化還元電位が0mV〜−2
00mV(銀/塩化銀基準)に維持できるように、硫黄
化合物および/または硫黄化合物含有もしくは付着担体
の添加量を調整することを特徴とする請求項1〜5のい
ずれか一項に記載の排水からの窒素・リンの除去方法。 - 【請求項7】 無酸素槽から流出する水中の亜硝酸性窒
素濃度および硝酸性窒素濃度を測定し、質量比で硫黄成
分/窒素成分(亜硝酸性窒素および硝酸性窒素の窒素成
分の和)が3.5〜4になるように硫黄化合物を無酸素
槽に添加することを特徴とする、請求項1〜6のいずれ
か一項に記載の排水からの窒素・リンの除去方法。 - 【請求項8】 嫌気槽の微生物として、活性汚泥から馴
養した硫黄酸化細菌を用いることを特徴とする請求項1
〜7のいずれか一項に記載の排水からの窒素・リンの除
去方法。 - 【請求項9】 好気槽に微生物固定化担体を投入するこ
とを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の排
水からの窒素・リンの除去方法。
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