JP2001348460A - 潤滑性ゴム組成物 - Google Patents
潤滑性ゴム組成物Info
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- JP2001348460A JP2001348460A JP2000171417A JP2000171417A JP2001348460A JP 2001348460 A JP2001348460 A JP 2001348460A JP 2000171417 A JP2000171417 A JP 2000171417A JP 2000171417 A JP2000171417 A JP 2000171417A JP 2001348460 A JP2001348460 A JP 2001348460A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ロール混練性および摩擦特性にすぐれたオイ
ルブリードタイプの潤滑性ゴム組成物を提供する。 【解決手段】 ジエン系ゴムに対し分子量が約20000以
下のシリコーンオイルおよび分子量が約100000以上のシ
リコーンガムを添加した潤滑性ゴム組成物。
ルブリードタイプの潤滑性ゴム組成物を提供する。 【解決手段】 ジエン系ゴムに対し分子量が約20000以
下のシリコーンオイルおよび分子量が約100000以上のシ
リコーンガムを添加した潤滑性ゴム組成物。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、潤滑性ゴム組成物
に関する。更に詳しくは、ロール混練性および摩擦特性
にすぐれた潤滑性ゴム組成物に関する。
に関する。更に詳しくは、ロール混練性および摩擦特性
にすぐれた潤滑性ゴム組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】一般にゴム材料は摩擦係数が高く、滑り
防止用として使用される場合が多い。しかしながら、動
的シールに代表されるような弾性を必要とする摺動材用
途では、高い摩擦力による発熱、ステックスリップ、鳴
きなどの問題や起動トルク、消費電力の増大、さらには
摩擦摩耗による破損、不具合などといった問題が発生す
る。
防止用として使用される場合が多い。しかしながら、動
的シールに代表されるような弾性を必要とする摺動材用
途では、高い摩擦力による発熱、ステックスリップ、鳴
きなどの問題や起動トルク、消費電力の増大、さらには
摩擦摩耗による破損、不具合などといった問題が発生す
る。
【0003】こうした摩擦摩耗に起因する問題を解決す
るために、摺動材製品にオイルやグリースを塗布して使
用することが行われているが、こうした対策は工程負荷
が大きく、コストアップになるばかりではなく、長時間
使用するとオイル切れとなって効果がなくなるという問
題があり、摺動特性が求められる用途では、ゴム材料自
体の潤滑性アップが強く要求されている。
るために、摺動材製品にオイルやグリースを塗布して使
用することが行われているが、こうした対策は工程負荷
が大きく、コストアップになるばかりではなく、長時間
使用するとオイル切れとなって効果がなくなるという問
題があり、摺動特性が求められる用途では、ゴム材料自
体の潤滑性アップが強く要求されている。
【0004】従来、ゴム材料の摩擦係数を下げるため
に、オイルブリードタイプ、固体潤滑剤添加タイプ、表
面処理法などが検討されているが、これらの対策には次
のような問題点がみられる。 オイルブリードタイプ:初期的な摩擦係数の低減には有
効であるが、経時的にオイルがブリードアウトされるた
め、効果に持続性がみられない 固体潤滑剤添加タイプ:ポリテトラフルオロエチレン
系、シリコーン系等の固体潤滑剤の添加による低摩擦化
が多数提案されているが、固体潤滑剤の添加による硬さ
の上昇やシール性の低下がみられ、実使用には不十分で
あることが多い 表面処理法:代表的な方法としては、ポリテトラフルオ
ロエチレンコーティング法が挙げられるが、ゴム材料と
ポリテトラフルオロエチレンは密着性に欠け、高圧条件
下で長時間使用すると剥がれが発生するなど十分な効果
が得られない
に、オイルブリードタイプ、固体潤滑剤添加タイプ、表
面処理法などが検討されているが、これらの対策には次
のような問題点がみられる。 オイルブリードタイプ:初期的な摩擦係数の低減には有
効であるが、経時的にオイルがブリードアウトされるた
め、効果に持続性がみられない 固体潤滑剤添加タイプ:ポリテトラフルオロエチレン
系、シリコーン系等の固体潤滑剤の添加による低摩擦化
が多数提案されているが、固体潤滑剤の添加による硬さ
の上昇やシール性の低下がみられ、実使用には不十分で
あることが多い 表面処理法:代表的な方法としては、ポリテトラフルオ
ロエチレンコーティング法が挙げられるが、ゴム材料と
ポリテトラフルオロエチレンは密着性に欠け、高圧条件
下で長時間使用すると剥がれが発生するなど十分な効果
が得られない
【0005】さらに、固体潤滑剤添加タイプと表面処理
法では、原料価格や後処理による工程負荷などにより、
廉価なジエン系ゴムに適用すると材料のコストアップに
つながり、この点からも望ましくない。コスト的にはオ
イルブリードタイプのものが最も好ましく、潤滑性付与
という点からはシリコーンオイルの添加が最も効果的で
ある。
法では、原料価格や後処理による工程負荷などにより、
廉価なジエン系ゴムに適用すると材料のコストアップに
つながり、この点からも望ましくない。コスト的にはオ
イルブリードタイプのものが最も好ましく、潤滑性付与
という点からはシリコーンオイルの添加が最も効果的で
ある。
【0006】その場合、潤滑性効果の持続性を確保する
には、シリコーンオイルを多量に配合することが有効で
あるが、添加量を多くするとジエン系ゴムとの相溶性が
悪くなり、分散不良やバギング(ロール間隙を通過した
ゴムバンドがロールから浮き上がる現象)の発生など、
混練作業性を著しく低下させるという問題がみられる。
そのため、加工性および生産性を重視した場合には自ら
添加量に限界があり、潤滑性付与のために十分な量を添
加することができないのが実情である。
には、シリコーンオイルを多量に配合することが有効で
あるが、添加量を多くするとジエン系ゴムとの相溶性が
悪くなり、分散不良やバギング(ロール間隙を通過した
ゴムバンドがロールから浮き上がる現象)の発生など、
混練作業性を著しく低下させるという問題がみられる。
そのため、加工性および生産性を重視した場合には自ら
添加量に限界があり、潤滑性付与のために十分な量を添
加することができないのが実情である。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、ロー
ル混練性および摩擦特性にすぐれたオイルブリードタイ
プの潤滑性ゴム組成物を提供することにある。
ル混練性および摩擦特性にすぐれたオイルブリードタイ
プの潤滑性ゴム組成物を提供することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】かかる本発明の目的は、
ジエン系ゴムに対し分子量が約20000以下のシリコーン
オイルおよび分子量が約100000以上のシリコーンガムを
添加した潤滑性ゴム組成物によって達成される。
ジエン系ゴムに対し分子量が約20000以下のシリコーン
オイルおよび分子量が約100000以上のシリコーンガムを
添加した潤滑性ゴム組成物によって達成される。
【0009】
【発明の実施の形態】ジエン系ゴムとしては、ニトリル
ゴム、水素化ニトリルゴム、スチレンブタジエンゴム、
イソプレンゴム、クロロプレンゴム、ブタジエンゴム、
ブチルゴム等の合成ゴムあるいは天然ゴムが挙げられ
る。これらのジエン系ゴムには、シリコーンオイルおよ
びシリコーンガムが添加される。
ゴム、水素化ニトリルゴム、スチレンブタジエンゴム、
イソプレンゴム、クロロプレンゴム、ブタジエンゴム、
ブチルゴム等の合成ゴムあるいは天然ゴムが挙げられ
る。これらのジエン系ゴムには、シリコーンオイルおよ
びシリコーンガムが添加される。
【0010】シリコーンオイルとしては、分子量が約20
000以下、一般には約5000〜20000のジメチルシリコーン
オイル、フェニルメチルシリコーンオイル等のストレー
トシリコーンオイルあるいはアルキル、アルキル/アラ
ルキル、フッ素化アルキル等の非反応型変性シリコーン
オイルが用いられ、好ましくはコスト的にも有利なジメ
チルシリコーンオイルが用いられる。実際には市販品が
そのまま用いられ、ジメチルシリコーンオイルの場合に
は、各種分子量(粘度)を有する東レ・ダウコーニング・
シリコーン製品SH200、信越化学製品KF96、東芝シリコ
ーン製品TSF451等が、またフェニルメチルシリコーンオ
イルの場合には、東レ・ダウコーニング・シリコーン製
品SH510、SH550、SH710等がそれぞれ用いられる。シリ
コーンオイルとしてこれ以上の分子量のものを用いた場
合には、潤滑効果が見られなくなる。
000以下、一般には約5000〜20000のジメチルシリコーン
オイル、フェニルメチルシリコーンオイル等のストレー
トシリコーンオイルあるいはアルキル、アルキル/アラ
ルキル、フッ素化アルキル等の非反応型変性シリコーン
オイルが用いられ、好ましくはコスト的にも有利なジメ
チルシリコーンオイルが用いられる。実際には市販品が
そのまま用いられ、ジメチルシリコーンオイルの場合に
は、各種分子量(粘度)を有する東レ・ダウコーニング・
シリコーン製品SH200、信越化学製品KF96、東芝シリコ
ーン製品TSF451等が、またフェニルメチルシリコーンオ
イルの場合には、東レ・ダウコーニング・シリコーン製
品SH510、SH550、SH710等がそれぞれ用いられる。シリ
コーンオイルとしてこれ以上の分子量のものを用いた場
合には、潤滑効果が見られなくなる。
【0011】また、シリコーンガムとしては、シリコー
ンオイル中約100000以上、一般には数100000程度の分子
量を有する超高粘度グレードのものが用いられる。
ンオイル中約100000以上、一般には数100000程度の分子
量を有する超高粘度グレードのものが用いられる。
【0012】シリコーンオイルは、ジエン系ゴム100重
量部当り約1〜20重量部、好ましくは約5〜15重量部の割
合で用いられる。添加割合がこれよりも少ないと、混練
性は良好であるが摩擦特性が悪化するようになり、一方
これ以上の割合で添加して用いられると、混練性が悪化
し、加工が困難となる。また、シリコーンガムは、ジエ
ン系ゴム100重量部当り約1〜20重量部、好ましくは約5
〜15重量部の割合で用いられる。添加割合がこれよりも
少ないと、摩擦特性は改良効果がなくなり、一方これ以
上の割合で用いられると、ゴムの分散性が低下し、混練
性が悪くなる。
量部当り約1〜20重量部、好ましくは約5〜15重量部の割
合で用いられる。添加割合がこれよりも少ないと、混練
性は良好であるが摩擦特性が悪化するようになり、一方
これ以上の割合で添加して用いられると、混練性が悪化
し、加工が困難となる。また、シリコーンガムは、ジエ
ン系ゴム100重量部当り約1〜20重量部、好ましくは約5
〜15重量部の割合で用いられる。添加割合がこれよりも
少ないと、摩擦特性は改良効果がなくなり、一方これ以
上の割合で用いられると、ゴムの分散性が低下し、混練
性が悪くなる。
【0013】以上の各成分を必須成分とする組成物中に
は、補強剤、加工助剤、老化防止剤、可塑剤、架橋剤、
架橋助剤等が適宜配合されて用いられる。
は、補強剤、加工助剤、老化防止剤、可塑剤、架橋剤、
架橋助剤等が適宜配合されて用いられる。
【0014】ゴムの補強剤は、充填剤としての機能も果
し、例えばカーボンブラック、シリカ、クレー、タル
ク、けい酸、けい酸塩、水酸化カルシウム、炭酸カルシ
ウム等が用いられる。加工助剤としては、例えば酸化亜
鉛、ステアリン酸、ポリエチレングリコール、液状ポリ
ブタジエン等が用いられる。老化防止剤としては、例え
ば2,6-ジ第3ブチル-4-メチルフェノール、N-イソプロピ
ル-N′-フェニル-p-フェニレンジアミン、ポリメライズ
ド(2,2,4-トリメチル-1,2-ジヒドロキノリン)、2-メル
カプトイミダゾール等が用いられる。また、可塑剤とし
ては、例えばプロセスオイル、ジオクチルフタレート、
ジブチルカルビトールアジペート、植物油等が用いられ
る。
し、例えばカーボンブラック、シリカ、クレー、タル
ク、けい酸、けい酸塩、水酸化カルシウム、炭酸カルシ
ウム等が用いられる。加工助剤としては、例えば酸化亜
鉛、ステアリン酸、ポリエチレングリコール、液状ポリ
ブタジエン等が用いられる。老化防止剤としては、例え
ば2,6-ジ第3ブチル-4-メチルフェノール、N-イソプロピ
ル-N′-フェニル-p-フェニレンジアミン、ポリメライズ
ド(2,2,4-トリメチル-1,2-ジヒドロキノリン)、2-メル
カプトイミダゾール等が用いられる。また、可塑剤とし
ては、例えばプロセスオイル、ジオクチルフタレート、
ジブチルカルビトールアジペート、植物油等が用いられ
る。
【0015】架橋剤としては、用いられるジエン系ゴム
の種類に応じて、粉末イオウ、沈降イオウ、コロイドイ
オウ、不溶性イオウ等のイオウ系架橋剤あるいは過酸化
物系架橋剤が用いられる。過酸化物系架橋剤としては、
例えば1,3-ビス(第3ブチルパーオキシイソプロピル)ベ
ンゼン、1,4-ビス(第3ブチルパーオキシイソプロピル)
ベンゼン、第3ブチルヒドロキシパーオキサイド、ジク
ミルパーオキサイド、2,5-ジメチルヘキサン-2,5-ジヒ
ドロパーオキサイド、1,1-ビス(第3ブチルパーオキシ)-
3,3,5-トリメチルシクロヘキサン等が用いられる。過酸
化物系架橋剤を用いた場合には、架橋助剤として例えば
トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロ
ールプロパントリメタクリレート、トリアリルイソシア
ヌレート、トリアリルシアヌレート、ジアリルフタレー
ト、N,N-m-フェニレンジマレイミド等の多官能性不飽和
化合物を併用することが好ましい。
の種類に応じて、粉末イオウ、沈降イオウ、コロイドイ
オウ、不溶性イオウ等のイオウ系架橋剤あるいは過酸化
物系架橋剤が用いられる。過酸化物系架橋剤としては、
例えば1,3-ビス(第3ブチルパーオキシイソプロピル)ベ
ンゼン、1,4-ビス(第3ブチルパーオキシイソプロピル)
ベンゼン、第3ブチルヒドロキシパーオキサイド、ジク
ミルパーオキサイド、2,5-ジメチルヘキサン-2,5-ジヒ
ドロパーオキサイド、1,1-ビス(第3ブチルパーオキシ)-
3,3,5-トリメチルシクロヘキサン等が用いられる。過酸
化物系架橋剤を用いた場合には、架橋助剤として例えば
トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロ
ールプロパントリメタクリレート、トリアリルイソシア
ヌレート、トリアリルシアヌレート、ジアリルフタレー
ト、N,N-m-フェニレンジマレイミド等の多官能性不飽和
化合物を併用することが好ましい。
【0016】さらに、例えば粉末状黒鉛、球状黒鉛、二
硫化モリブデン、粉末状ポリテトラフルオロエチレン、
ガラス繊維、炭素繊維等の固体潤滑剤を、組成物中に添
加して用いることもできる。
硫化モリブデン、粉末状ポリテトラフルオロエチレン、
ガラス繊維、炭素繊維等の固体潤滑剤を、組成物中に添
加して用いることもできる。
【0017】
【発明の効果】本発明に係る潤滑性ゴム組成物は、シリ
コーンオイルとシリコーンガムとを併用することによ
り、ロール混練性を損うことなく潤滑成分の多量配合を
可能とし、潤滑性にすぐれたゴム材料を廉価に提供する
ことを可能とする。また、シンプルな配合のため、他の
物性への悪影響を避けることができる。
コーンオイルとシリコーンガムとを併用することによ
り、ロール混練性を損うことなく潤滑成分の多量配合を
可能とし、潤滑性にすぐれたゴム材料を廉価に提供する
ことを可能とする。また、シンプルな配合のため、他の
物性への悪影響を避けることができる。
【0018】かかる潤滑性組成物は、加硫成形時にシリ
コーンオイルが適度にブリードアウトするため、加硫ゴ
ム成形品表面の摩擦係数が非常に低く、摺動材料用途に
使用した場合には、この低摩耗性が継続的に発揮され、
トルクが低減されるので、製品寿命を延長できる。ま
た、オイルやグリースを塗布しなくても挿入抵抗が低
く、製品装着性が良好である。
コーンオイルが適度にブリードアウトするため、加硫ゴ
ム成形品表面の摩擦係数が非常に低く、摺動材料用途に
使用した場合には、この低摩耗性が継続的に発揮され、
トルクが低減されるので、製品寿命を延長できる。ま
た、オイルやグリースを塗布しなくても挿入抵抗が低
く、製品装着性が良好である。
【0019】このような特徴を有する本発明の潤滑性組
成物は、摺動特性を必要とするオイルシール、トナーシ
ール、Oリング、パッキン等の成形材料として有効に用
いることができる。
成物は、摺動特性を必要とするオイルシール、トナーシ
ール、Oリング、パッキン等の成形材料として有効に用
いることができる。
【0020】
【実施例】次に、実施例について本発明を説明する。
【0021】 実施例1 水素化ニトリルゴム(日本ゼオン製品ゼットポール2020L) 100 重量部 SRFカーボンブラック(東海カーボン製品シーストS) 35 〃 酸化亜鉛 5 〃 ステアリン酸 1 〃 ジオクチルフタレート 5 〃 シリコーンオイル(東レ・ダウコーニング・シリコーン製品 5 〃 SH-200;分子量5000) シリコーンガム(分子量約400000) 10 〃 ジクミルパーオキサイド 7 〃 以上の各配合成分を密閉式混練機およびオープンロール
を用いて混練し、混練物を170℃で15分間プレス加硫し
た後、150℃で1時間のオーブン加硫を行ない、厚さ2mm
の加硫ゴムシートを得た。
を用いて混練し、混練物を170℃で15分間プレス加硫し
た後、150℃で1時間のオーブン加硫を行ない、厚さ2mm
の加硫ゴムシートを得た。
【0022】得られた加硫ゴムシートについて、次の各
項目の評価および測定を行った。 ロール混練性:通常のゴム材料と何ら変りなくロールで
混練できると判断された場合は〇、ゴム生地のバギング
によりロール混練が困難と判断された場合は×と評価 摩擦係数:新東科学製表面性測定機トライボギァ14型を
用い、10mm径の鋼球ボール圧子により、荷重50g、移動
速度50mm/分の条件下で測定 常態物性:JIS K-6251,-6253準拠 圧縮永久歪:JIS K-6262準拠(120℃、70時間)
項目の評価および測定を行った。 ロール混練性:通常のゴム材料と何ら変りなくロールで
混練できると判断された場合は〇、ゴム生地のバギング
によりロール混練が困難と判断された場合は×と評価 摩擦係数:新東科学製表面性測定機トライボギァ14型を
用い、10mm径の鋼球ボール圧子により、荷重50g、移動
速度50mm/分の条件下で測定 常態物性:JIS K-6251,-6253準拠 圧縮永久歪:JIS K-6262準拠(120℃、70時間)
【0023】実施例2 実施例1において、分子量5000のシリコーンオイルの代
りに、分子量10000のシリコーンオイル(SH200)が同量用
いられた。
りに、分子量10000のシリコーンオイル(SH200)が同量用
いられた。
【0024】比較例1 実施例1において、シリコーンオイルおよびシリコーン
ガムが用いられなかった。
ガムが用いられなかった。
【0025】比較例2 実施例1において、シリコーンガムが用いられなかっ
た。
た。
【0026】比較例3 実施例2において、シリコーンオイル量を10重量部に変
更し、シリコーンガムが用いられなかった。
更し、シリコーンガムが用いられなかった。
【0027】比較例4 実施例1において、シリコーンオイルが用いられなかっ
た。
た。
【0028】比較例5 実施例1において、シリコーンガム量を15重量部に変更
し、シリコーンオイルが用いられなかった。
し、シリコーンオイルが用いられなかった。
【0029】以上の各実施例および比較例における評価
および測定結果は、次の表に示される。 表 評価・測定項目 実-1 実-2 比-1 比-2 比-3 比-4 比-5 ロール混練性 〇 〇 〇 × × 〇 × 摩擦係数 0.2 0.2 1.2 0.1 0.2 1.0 0.4 常態物性 硬さ (デュロA) 70 70 70 70 70 69 68 引張強さ (MPa) 19.9 20.6 22.5 22.2 21.1 21.5 20.9 伸び (%) 440 420 300 320 370 380 440 圧縮永久歪 (%) 15 13 10 10 11 13 15
および測定結果は、次の表に示される。 表 評価・測定項目 実-1 実-2 比-1 比-2 比-3 比-4 比-5 ロール混練性 〇 〇 〇 × × 〇 × 摩擦係数 0.2 0.2 1.2 0.1 0.2 1.0 0.4 常態物性 硬さ (デュロA) 70 70 70 70 70 69 68 引張強さ (MPa) 19.9 20.6 22.5 22.2 21.1 21.5 20.9 伸び (%) 440 420 300 320 370 380 440 圧縮永久歪 (%) 15 13 10 10 11 13 15
【0030】以上の結果から、次のようなことがいえ
る。 (1)各実施例では、通常ゴムと同等の混練性を示しなが
ら、非常に低い摩擦係数を示している。 (2)各比較例では、混練性のよいものは摩擦係数が高く
(比較例1および4)、一方摩擦係数が低いものは混練性が
悪い(比較例2、3および5)という結果が示されている。
る。 (1)各実施例では、通常ゴムと同等の混練性を示しなが
ら、非常に低い摩擦係数を示している。 (2)各比較例では、混練性のよいものは摩擦係数が高く
(比較例1および4)、一方摩擦係数が低いものは混練性が
悪い(比較例2、3および5)という結果が示されている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C10M 147/02 C10M 147/02 149/08 149/08 155/02 155/02 159/10 159/10 169/04 169/04 // C10N 20:02 C10N 20:02 20:04 20:04 40:02 40:02 40:34 40:34 Fターム(参考) 4F071 AA12 AA67 AF27 AH17 EA01 4H104 CA12C CD01C CE04C CJ02A DA07C EA02A EA03A PA01 PA19 QA23 4J002 AC01W AC03W AC06W AC07W AC08W AC09W BB18W CP03X CP03Y GM00
Claims (2)
- 【請求項1】 ジエン系ゴムに対し分子量が約20000以
下のシリコーンオイルおよび分子量が約100000以上のシ
リコーンガムを添加してなる潤滑性ゴム組成物。 - 【請求項2】 摺動材の成形材料として用いられる請求
項1記載の潤滑性ゴム組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000171417A JP2001348460A (ja) | 2000-06-08 | 2000-06-08 | 潤滑性ゴム組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000171417A JP2001348460A (ja) | 2000-06-08 | 2000-06-08 | 潤滑性ゴム組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2001348460A true JP2001348460A (ja) | 2001-12-18 |
Family
ID=18673970
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2000171417A Pending JP2001348460A (ja) | 2000-06-08 | 2000-06-08 | 潤滑性ゴム組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2001348460A (ja) |
Cited By (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2007169386A (ja) * | 2005-12-20 | 2007-07-05 | Sumitomo Rubber Ind Ltd | ゴム組成物 |
JP2014101480A (ja) * | 2012-11-22 | 2014-06-05 | Dow Corning Toray Co Ltd | 潤滑被膜用塗料組成物 |
CN104277250A (zh) * | 2014-05-26 | 2015-01-14 | 安徽宁国尚鼎橡塑制品有限公司 | 一种汽车密封圈橡胶材料的制备工艺 |
US10377932B2 (en) | 2015-08-18 | 2019-08-13 | Jtekt Corporation | Sealing rubber composition and seal member |
US11512188B2 (en) | 2019-06-19 | 2022-11-29 | Jtekt Corporation | Sealing member |
-
2000
- 2000-06-08 JP JP2000171417A patent/JP2001348460A/ja active Pending
Cited By (5)
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