JP2001276661A - Superfine particles classifying device - Google Patents

Superfine particles classifying device

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JP2001276661A JP2000091902A JP2000091902A JP2001276661A JP 2001276661 A JP2001276661 A JP 2001276661A JP 2000091902 A JP2000091902 A JP 2000091902A JP 2000091902 A JP2000091902 A JP 2000091902A JP 2001276661 A JP2001276661 A JP 2001276661A
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Toshiharu Makino
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Nobuyasu Suzuki
信靖 鈴木
Takehito Yoshida
岳人 吉田
Yuka Yamada
由佳 山田
Akifumi Seto
章文 瀬戸
Nobuhiro Aya
信博 綾
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To classify the superfine particles of nm level by excellent resolvality in a disk type superfine particles classifying device. SOLUTION: A conventional disk type superfine particles classifying device using kinetic movement (gravity) is improved to a superfine particles classifying device using electric mobility. Moreover, a classifying area is improved from one stage to multistage. Applied direct voltage, a kind and a flow rate of sheath gas and a flow rate of carrier gas are made settable in every classifying area so that the classification resolvality is enhanced as the number of stages in classifying area is in eased.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION 【発明の属する技術分野】TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION

【0001】本発明は超微粒子分級装置に関するもので
あり、特に静電界中での荷電粒子の粒径に依存した電気
移動度を利用した微分型電気移動度分級装置に関する。
The present invention relates to an ultrafine particle classifier, and more particularly to a differential-type electric mobility classifier utilizing electric mobility depending on the particle size of charged particles in an electrostatic field.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来、粒子径に依存した移動度を利用し
て微粒子の粒径を選別する微粒子分級装置は、サブミク
ロンの微粒子を高効率で捕集分離する高性能エアフィル
ターの性能テストや、浄化雰囲気のモニタリング等にお
ける標準微粒子の生成および粒径測定に用いられてき
た。粒径選別に利用する移動度としては、主に、静電界
中での荷電粒子に働く電気移動度と、重力等による動的
移動度がある。また、前記微粒子分級装置の構造として
は、主に二重円筒型と円盤型がある。
2. Description of the Related Art Conventionally, a fine particle classification apparatus that uses a mobility depending on a particle size to select a particle size of a fine particle has been used for a performance test of a high-performance air filter for collecting and separating submicron fine particles with high efficiency. It has been used for generation of standard fine particles and particle size measurement in monitoring a purification atmosphere and the like. The mobility used for particle size selection mainly includes electric mobility acting on charged particles in an electrostatic field and dynamic mobility due to gravity or the like. The structure of the fine particle classification apparatus mainly includes a double cylindrical type and a disk type.

【0003】図3は、例えばエアロゾル研究Vol.2, No.
2, p106 (1987)あるいは粉体工学会誌Vol.21, No.12, p
753 (1984)に記載された、従来の微分型電気移動度分級
装置の概略図である。前記微分型電気移動度分級装置は
二重円筒型構造である。図3において、荷電された微粒
子301はキャリアガス302により搬送され、二重円筒型分
級装置の上端部から流入し、内側を流れるシースガス30
3である清浄空気と合流する。荷電された微粒子301とシ
ースガス303の混合ガスは、層流として二重円筒部分を
流れる。この二重円筒部分では、前記の混合ガスの流れ
の方向と垂直に、直流電源307により静電界が印加され
ている。従って荷電された微粒子301は各々の電気移動
度に応じた軌道を描く。前記電気移動度は微粒子の粒径
に依存しているため、ある特定粒径の微粒子だけが下部
のスリット308に達し、分級されてキャリアガス排気口3
05より取り出される。その他の粒径の微粒子は、シース
ガスと共に排気されるか、あるいは内側の集電極306へ
移動、付着する。
FIG. 3 shows, for example, Aerosol Research Vol. 2, No.
2, p106 (1987) or Journal of the Society of Powder Technology, Vol. 21, No. 12, p.
FIG. 1 is a schematic diagram of a conventional differential-type electric mobility classifier described in 753 (1984). The differential electric mobility classifier has a double cylindrical structure. In FIG. 3, the charged fine particles 301 are carried by a carrier gas 302, flow in from the upper end of the double cylindrical classifier, and flow inside the sheath gas 30.
Merge with 3 clean air. The mixed gas of the charged fine particles 301 and the sheath gas 303 flows through the double cylindrical portion as a laminar flow. In this double cylindrical portion, a static electric field is applied by a DC power supply 307 in a direction perpendicular to the flow direction of the mixed gas. Therefore, the charged fine particles 301 draw an orbit according to each electric mobility. Since the electric mobility depends on the particle diameter of the fine particles, only the fine particles having a specific particle diameter reach the lower slit 308, are classified, and are classified.
Retrieved from 05. The fine particles having other particle diameters are exhausted together with the sheath gas, or move and adhere to the inner collecting electrode 306.

【0004】また、円盤型構造の動的移動度分級装置
が、特開平9-269288号広報に開示されている。図4は前
記円盤型の動的移動度分級装置の概略図である。図4に
おいて、分級領域409は、同軸で平行に配置された上部
ディスク403と下部ディスク404の間の空間に形成され
る。シースガスである空気流402は、分級領域409へ上下
部ディスク周囲から流入し、分級領域409を求心性の層
流として流れ、中央吸込ダクト405から排気される。微
粒子401はキャリアガス410により搬送され、上部ディス
ク403に配された環状導入スリット407から分級領域409
に導入される。上部ディスク403に配された環状導入ス
リット407から分級領域409に導入された微粒子401は、
空気流402により中心軸方向へ移動すると同時に、重力
場により上部ディスク403から下部ディスク404の方向へ
と落下する。落下速度は微粒子401の粒径に依存してい
るため、ある特定粒径の微粒子だけが、下部ディスク40
4に配された環状スリット408に達し、分級されて引出ダ
クト406から取り出される。その他の粒径の微粒子は、
空気流と共に中央吸込ダクト405から排気されるか、あ
るいは下部ディスク404へ移動、付着する。
A dynamic mobility classifier having a disk-type structure is disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-269288. FIG. 4 is a schematic view of the disk-type dynamic mobility classifier. In FIG. 4, a classification area 409 is formed in a space between an upper disk 403 and a lower disk 404 that are coaxially arranged in parallel. The air flow 402, which is a sheath gas, flows into the classification area 409 from around the upper and lower discs, flows through the classification area 409 as a centripetal laminar flow, and is exhausted from the central suction duct 405. The fine particles 401 are conveyed by the carrier gas 410 and are classified from the annular introduction slit 407 arranged on the upper disk 403 into the classification region 409.
Will be introduced. The fine particles 401 introduced into the classification area 409 from the annular introduction slit 407 arranged on the upper disk 403 are:
At the same time as moving in the direction of the central axis by the air flow 402, it falls from the upper disk 403 to the lower disk 404 due to the gravitational field. Since the falling speed depends on the particle size of the particles 401, only particles having a certain particle size
After reaching the annular slit 408 arranged in 4, it is classified and taken out from the extraction duct 406. Fine particles of other particle sizes
The air is exhausted from the central suction duct 405 together with the air flow, or moves and adheres to the lower disk 404.

【0005】[0005]

【発明が解決しようとする課題】粒径が数nmから数十nm
程度の超微粒子では、その超微粒子の物性値は、粒径に
依存して変化することが知られている。例えば、半導体
超微粒子では、粒径の減少と共にエネルギーギャップが
増加する。前記半導体超微粒子の物性を利用することに
より、新たなデバイスの作製も試みられている。近年、
前記新たなデバイスを構成する物質として、Siが注目さ
れるようになっており、希ガス中でのパルスレーザアブ
レーションにより、粒径が数nmから十数nm程度のSi超微
粒子の作製が試みられている。このSi超微粒子を用いた
新たなデバイスを作製するためには、数nmから十数nm程
度の様々な粒径をもったSi超微粒子を分級して、単一粒
径と見なせる程度狭い粒径分布をもったSi超微粒子を抽
出する必要がある。また、分級されるSi超微粒子の平均
粒径は変化させられることが望ましい。
[Problems to be Solved by the Invention] Particle size is several nm to several tens nm
It is known that the property value of ultra-fine particles varies depending on the particle size. For example, in semiconductor ultrafine particles, the energy gap increases as the particle diameter decreases. Attempts have also been made to produce new devices by utilizing the physical properties of the semiconductor ultrafine particles. recent years,
As a material constituting the new device, attention has been paid to Si, and pulsed laser ablation in a rare gas has been attempted to produce ultrafine Si particles having a particle size of several nm to about several tens of nm. ing. In order to fabricate a new device using these Si ultra-fine particles, Si ultra-fine particles having various particle diameters of several nm to several tens of nanometers are classified, and the particle diameter is narrow enough to be regarded as a single particle diameter. It is necessary to extract Si ultrafine particles having a distribution. Further, it is desirable that the average particle size of the Si ultrafine particles to be classified can be changed.

【0006】一方、図4に示した従来の円盤型動的移動
度分級装置の場合は、サブミクロン程度の粒径を持った
微粒子を分級することを目的としており、粒径選別には
重力場が利用されている。重力場は一定であるため、分
級する超微粒子の平均粒径を変化させるためには、空気
流402の流量を変化させる必要がある。nmレベルの超微
粒子の平均粒径を変化させるには、前記空気流402の流
量の変化も微少になる。この微少な流量変化の制御と、
流量を安定させるための制御は非常に困難である。
On the other hand, the conventional disk-type dynamic mobility classifier shown in FIG. 4 aims at classifying fine particles having a particle size of about submicron. Is used. Since the gravitational field is constant, it is necessary to change the flow rate of the air flow 402 in order to change the average particle size of the ultrafine particles to be classified. In order to change the average particle size of the ultra-fine particles at the nm level, the change in the flow rate of the air flow 402 is also small. Control of this minute flow rate change,
Control for stabilizing the flow rate is very difficult.

【0007】また、前記円盤型動的移動度分級装置のサ
イズを大きくする(環状導入スリット407と環状スリッ
ト408の射影距離を長くする)ことなく、サブミクロン
以下の粒径をもった超微粒子を分級するためには、分級
領域409中においてシースガスである空気流402と垂直な
方向(上部ディスク403から下部ディスク404へと向かう
方向)で超微粒子に作用する力を、重力以上の大きさを
もったものにする必要がある。
Further, ultra-fine particles having a particle size of submicron or less can be obtained without increasing the size of the disk type dynamic mobility classifier (extending the projection distance between the annular introduction slit 407 and the annular slit 408). In order to classify the particles, a force acting on the ultrafine particles in a direction perpendicular to the air flow 402 serving as the sheath gas (a direction from the upper disk 403 to the lower disk 404) in the classification region 409 has a magnitude greater than gravity. Need to be

【0008】超微粒子の分級分解能を向上させる方法と
して、分級領域を1段から多段にし、分級回数を増加さ
せるという手法がある。図3に示した二重円筒型分級装
置の場合、例えば粉体工学会誌Vol.21, No.12, p753 (1
984)に記載された二重円筒型分級装置の分級領域寸法は
L = 400mm, R = 15 mm, R = 25 mmである。従って、
前記二重円筒型分級装置の外周にさらに円筒型の分級領
域を配置して、分級領域を多段にすると、分級装置全体
の寸法が非常に大型化する。そのため、分級装置全体の
寸法を小さくするためには、二重円筒型以外の構造にす
る必要がある。
As a method of improving the classification resolution of ultrafine particles, there is a method of increasing the number of classifications by increasing the classification region from one stage to multiple stages. In the case of the double-cylindrical classifier shown in FIG. 3, for example, Journal of the Society of Powder Technology, Vol. 21, No. 12, p753 (1
984) The classification area dimensions of the double cylindrical classifier described in
L = 400 mm, R = 15 mm, R = 25 mm. Therefore,
If a cylindrical classification area is further arranged on the outer periphery of the double-cylindrical classification apparatus and the classification area is multi-staged, the overall size of the classification apparatus becomes very large. Therefore, in order to reduce the size of the entire classification device, it is necessary to adopt a structure other than the double cylindrical type.

【0009】本発明は、かかる点に鑑みてなされたもの
であり、nmレベルの超微粒子を良好な分解能で分級する
ために、分級装置の分級領域を多段にすることを目的と
する。
SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in view of the above circumstances, and has as its object to increase the number of classification regions of a classification device in order to classify ultrafine particles of nm level with good resolution.

【0010】[0010]

【課題を解決するための手段】図4に示した従来の円盤
型動的移動度分級装置の上部ディスク403および下部デ
ィスク404間に直流電圧を印加可能とする。これによ
り、分級領域409において上下方向(空気流402と垂直な
方向)に静電界を発生させることが可能となり、前記円
盤型動的移動度分級装置に導入される微粒子が荷電され
ている場合は、重力場による動的移動度ではなく、静電
界による電気移動度により荷電微粒子を分級することが
可能となる。上部ディスク403および下部ディスク404間
に印加する直流電圧を大きくすることにより、重力より
大きい静電気力を発生させることができるため、前記円
盤型動的移動度分級装置のサイズを大きくする(環状導
入スリット407と環状スリット408の射影距離を長くす
る)ことなく、nmレベルの粒径をもった超微粒子を分級
することが可能となる。
A DC voltage can be applied between the upper disk 403 and the lower disk 404 of the conventional disk-type dynamic mobility classifier shown in FIG. This makes it possible to generate an electrostatic field in the vertical direction (direction perpendicular to the air flow 402) in the classification region 409, and when the fine particles introduced into the disk-type dynamic mobility classification device are charged, In addition, it is possible to classify the charged fine particles based on electric mobility based on an electrostatic field instead of dynamic mobility based on a gravitational field. By increasing the DC voltage applied between the upper disk 403 and the lower disk 404, it is possible to generate an electrostatic force greater than gravity, so that the size of the disk-type dynamic mobility classifier is increased (annular introduction slit). Without increasing the projection distance between the 407 and the annular slit 408), it is possible to classify ultrafine particles having a particle size of nm level.

【0011】また、上部ディスク403および下部ディス
ク404間に印加する直流電圧を変化させることにより、
静電界の強度を精密に変化させることが可能である。従
って、空気流402の流量一定の元で、nmレベルの荷電超
微粒子を分級する際の平均粒径をも精密に変化させるこ
とが可能である。
By changing the DC voltage applied between the upper disk 403 and the lower disk 404,
It is possible to precisely change the strength of the electrostatic field. Therefore, it is possible to precisely change the average particle diameter at the time of classifying the charged ultrafine particles of nm level under the constant flow rate of the air flow 402.

【0012】さらに、前記円盤型動的移動度分級装置に
おいて、分級領域を1段から多段にする。これにより、
分級装置全体の寸法が小さく、しかもnmレベルの荷電超
微粒子の分級分解能を向上させることが可能となる。具
体的には、前記円盤型動的移動度分級装置の下部ディス
ク404の下部にさらに同軸で平行に第3のディスクを配置
し、下部ディスク404と第3のディスクの間の空間を2段
目の分級領域とする。これと同じ要領で第4、第5、等の
ディスクを配し、3段目、4段目、等の分級領域を形成す
る。
Further, in the above-mentioned disk-type dynamic mobility classifier, the classification region is changed from one stage to multiple stages. This allows
The size of the entire classifier is small, and the classification resolution of charged ultrafine particles of nm level can be improved. Specifically, a third disk is further arranged coaxially and parallel to a lower portion of the lower disk 404 of the disk-type dynamic mobility classifier, and a space between the lower disk 404 and the third disk is formed in the second stage. Classification area. The fourth, fifth, etc. disks are arranged in the same manner as above to form a third, fourth, etc. classification area.

【0013】この本発明によれば、nmレベルの超微粒子
を良好な分解能で分級する円盤型の超微粒子分級装置が
得られる。
According to the present invention, it is possible to obtain a disk-type ultrafine particle classifier for classifying ultrafine particles of nm level with good resolution.

【0014】[0014]

【発明の実施の形態】本発明の請求項1に記載の発明
は、間隔を開けて平行に配置された2つの同軸のディス
ク間に形成される空間を分級領域とし、前記分級領域に
おいて荷電超微粒子を粘性流体中で静電界が印加された
際の荷電粒子の粒径に依存した電気移動度を利用して分
級し、前記同軸のディスクを3つ以上配置することによ
り前記分級領域が2つ以上の多段で構成される超微粒子
分級装置である。分級領域を多段にすることにより、分
級領域が1段の従来の円盤型動的移動度分級装置よりも
分級分解能を向上させることが可能となる。また、装置
形状を円盤型にすることにより、多段の分級領域を配し
ていても装置寸法の大型化を抑制することが可能とな
る。
DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS According to the first aspect of the present invention, a space formed between two coaxial disks spaced apart from each other in parallel is defined as a classification area, and the charged super-charged area is defined in the classification area. The fine particles are classified by utilizing the electric mobility depending on the particle diameter of the charged particles when an electrostatic field is applied in a viscous fluid, and the three or more coaxial disks are arranged so that the classification region becomes two. This is an ultrafine particle classifier composed of multiple stages as described above. By making the classification area multi-stage, it is possible to improve the classification resolution as compared with a conventional disk-type dynamic mobility classification device having a single classification area. In addition, by making the shape of the device a disk, it is possible to suppress an increase in the size of the device even if a multi-stage classification region is provided.

【0015】請求項2に記載の発明は、多段分級領域の
各段に個別に直流電圧を印加可能であることを特徴とす
る請求項1に記載の超微粒子分級装置である。多段分級
領域の各段ごとに異なった値の直流電圧を印加できるた
め、多段分級領域の各段ごとに超微粒子の分級粒径の設
定を変更することが可能となる。
The invention according to claim 2 is the ultrafine particle classification apparatus according to claim 1, wherein a DC voltage can be individually applied to each stage of the multi-stage classification region. Since a DC voltage of a different value can be applied to each stage of the multi-stage classification region, it is possible to change the setting of the classified particle size of the ultrafine particles for each stage of the multi-stage classification region.

【0016】請求項3に記載の発明は、多段の分級領域
を仕切るディスクには一方の分級領域から他方の分級領
域へキャリアガスを流入させるスリットが形成されてい
ることを特徴とする請求項1または2に記載の超微粒子
分級装置であり、前記スリットにより、分級領域で分級
された超微粒子を、キャリアガスとともに、後段の分級
領域へ搬送することが可能となる。
According to a third aspect of the present invention, a disk for partitioning a multi-stage classification region is provided with a slit for allowing a carrier gas to flow from one classification region to another classification region. Or the ultrafine particle classification apparatus according to 2, wherein the slit enables the ultrafine particles classified in the classification region to be transported together with the carrier gas to a subsequent classification region.

【0017】請求項4に記載の発明は、多段分級領域の
各段ごとに、流入するキャリアガス流量が異なることを
特徴とする請求項3に記載の超微粒子分級装置であり、
多段分級領域の各段ごとのキャリアガス流量を変えるこ
とにより、多段分級領域の各段ごとでの分級分解能の設
定を変更することが可能となる。
According to a fourth aspect of the present invention, there is provided the ultrafine particle classification apparatus according to the third aspect, wherein the flow rate of the carrier gas flowing in each stage of the multi-stage classification region is different.
By changing the carrier gas flow rate for each stage in the multi-stage classification region, it is possible to change the setting of the classification resolution for each stage in the multi-stage classification region.

【0018】請求項5に記載の発明は、多段分級領域の
段数の増加につれて、各段へ流入するキャリアガス流量
が減少していくことを特徴とする請求項3または4に記
載の超微粒子分級装置であり、多段分級領域の段数の増
加につれて、分級分解能を向上させることが可能とな
る。
The invention according to claim 5 is characterized in that as the number of stages in the multi-stage classification region increases, the flow rate of the carrier gas flowing into each stage decreases. This is a device, and the classification resolution can be improved as the number of stages in the multi-stage classification region increases.

【0019】請求項6に記載の発明は、ディスクの外周
部分から分級領域の中心部方向へ、シースガスが流入す
ることを特徴とする請求項1から5のいずれかに記載の
超微粒子分級装置であり、超微粒子の粒径に依存した分
級を行なうことができるという作用を有する。
According to a sixth aspect of the present invention, in the ultrafine particle classification apparatus according to any one of the first to fifth aspects, the sheath gas flows from the outer peripheral portion of the disk toward the center of the classification region. There is an effect that classification can be performed depending on the particle size of the ultrafine particles.

【0020】請求項7に記載の発明は、多段分級領域の
各段ごとに、シースガスの種類が異なっていることを特
徴とする請求項6に記載の超微粒子分級装置であり、多
段分級領域の各段ごとのシースガスの種類を変えること
により、多段分級領域の各段ごとでの分級分解能の設定
を変更することが可能となる。
The invention according to claim 7 is the ultrafine particle classification apparatus according to claim 6, wherein the type of the sheath gas is different for each stage of the multi-stage classification region. By changing the type of the sheath gas for each stage, it is possible to change the setting of the classification resolution for each stage in the multi-stage classification region.

【0021】請求項8に記載の発明は、多段分級領域の
段数の増加につれて、各段のシースガスの粘度あるいは
衝突直径が増加していることを特徴とする請求項6また
は7に記載の超微粒子分級装置であり、多段分級領域の
段数の増加につれて、分級分解能を向上させることが可
能となる。
The invention according to claim 8 is characterized in that the viscosity or collision diameter of the sheath gas at each stage increases as the number of stages in the multistage classification region increases. This is a classifier, and the classification resolution can be improved as the number of stages in the multi-stage classification region increases.

【0022】請求項9に記載の発明は、多段分級領域の
各段ごとに、シースガスの流量が異なっていることを特
徴とする請求項6から8のいずれかに記載の超微粒子分
級装置であり、多段分級領域の各段ごとのシースガスの
流量を変えることにより、多段分級領域の各段ごとでの
分級分解能の設定を変更することが可能となる。
According to a ninth aspect of the present invention, there is provided the ultrafine particle classification apparatus according to any one of claims 6 to 8, wherein the flow rate of the sheath gas is different for each stage of the multistage classification region. By changing the flow rate of the sheath gas for each stage of the multi-stage classification region, it is possible to change the setting of the classification resolution for each stage of the multi-stage classification region.

【0023】請求項10に記載の発明は、多段分級領域
の段数の増加につれて、各段へ流入するシースガス流量
が増加していくことを特徴とする請求項9に記載の超微
粒子分級装置であり、分級領域の段数の増加につれて、
分級分解能を向上させることが可能となる。
According to a tenth aspect of the present invention, there is provided the ultrafine particle classification apparatus according to the ninth aspect, wherein the flow rate of the sheath gas flowing into each stage increases as the number of stages in the multistage classification region increases. , As the number of stages in the classification area increases,
The classification resolution can be improved.

【0024】請求項11に記載の発明は、ディスクがセ
ラミック系絶縁体と、金属とから構成されていることを
特徴とする請求項1から10のいずれかに記載の超微粒
子分級装置であり、超微粒子分級装置を高温でベーキン
グできるため、超微粒子分級装置内を清浄に保持するこ
とが可能となり、超微粒子分級装置内を通過する超微粒
子への不純物の混入を抑制することが可能となる。
An invention according to claim 11 is the ultrafine particle classification apparatus according to any one of claims 1 to 10, wherein the disk is made of a ceramic-based insulator and a metal. Since the ultrafine particle classifier can be baked at a high temperature, the inside of the ultrafine particle classifier can be kept clean, and the contamination of the ultrafine particles passing through the ultrafine particle classifier with impurities can be suppressed.

【0025】請求項12に記載の発明は、同軸で平行に
配置され、間に超微粒子を分級する分級領域を形成する
複数のディスクと、キャリアガスと超微粒子をディスク
を通して次段の分級領域へ導入するために前記ディスク
に形成されたスリットと、各ディスクの軸部分に設けら
れ各分級領域にディスクの周囲からそれぞれ流入するシ
ースガスを排気するためのシースガス排気口と、最終段
のディスクの下部に設けられ、キャリアガスと分級され
た超微粒子を排気するためのキャリアガス排気口とを備
え、前記分級領域において荷電超微粒子を分級すること
を特徴とする超微粒子分級装置であり、分級領域を多段
にすることにより、分級領域が1つの従来型の円盤型動
的移動度分級装置よりも分級分解能を向上させることが
可能となる。
According to a twelfth aspect of the present invention, there are provided a plurality of disks coaxially arranged in parallel and forming a classification region for classifying ultrafine particles, and a carrier gas and ultrafine particles passing through the disks to the next classification region. A slit formed in the disk for introduction, a sheath gas exhaust port provided in a shaft portion of each disk for exhausting a sheath gas flowing from the periphery of the disk to each classification area, and a lower portion of the final stage disk. Provided is a carrier gas and a carrier gas exhaust port for exhausting the classified ultrafine particles, and is an ultrafine particle classification device characterized in that the charged ultrafine particles are classified in the classification region, and the classification region is multistage. By doing so, it is possible to improve the classification resolution as compared with a conventional disk-type dynamic mobility classification device having a single classification region.

【0026】請求項13に記載の発明は、ディスクの、
スリットより外周の部分は、当該ディスクの面に対して
垂直の方向に3つの部分に分割され、前記ディスクの3
分割部分の上部は、直流電圧が印加され、下部は接地さ
れ、さらに、中部は上部と下部を絶縁する構成となって
いることを特徴とする請求項12記載の超微粒子分級装
置であり、荷電超微粒子に対して効果的に静電場を印加
することが可能となる。
According to a thirteenth aspect of the present invention,
The portion outside the slit is divided into three portions in a direction perpendicular to the surface of the disc, and
13. The ultrafine particle classification apparatus according to claim 12, wherein a DC voltage is applied to an upper part of the divided part, a lower part is grounded, and a middle part is configured to insulate the upper part and the lower part. It is possible to effectively apply an electrostatic field to the ultrafine particles.

【0027】(実施の形態)図1は本発明の一実施の形
態を示しており、円盤型超微粒子分級装置の概略図であ
る。この円盤型超微粒子分級装置は、n+1個(ただしn
は1以上の整数)のディスクが同軸で平行に配置された
構造になっている。第1ディスク101と第2ディスク102の
間の空間を第1分級領域113とし、第2ディスク102と第3
ディスク103の間の空間を第2分級領域114とし、同様に
して、第nディスク104と第n+1ディスク105の間の空間を
第n分級領域115とする。第1ディスク101はキャリアガス
と超微粒子を前記円盤型超微粒子分級装置へ導入するた
めの環状導入スリット106を半径r1 の位置に具備し、
第2ディスク102は半径r1 より小さい半径r2 の位置に
第1環状スリット107を具備し、第3ディスク103は半径r
2 より小さい半径r3 の位置に第2環状スリット108を具
備し、同様にして、第n+1 ディスク105は半径rnより小
さい半径rn+1 の位置に第n環状スリット110を具備す
る。
(Embodiment) FIG. 1 shows an embodiment of the present invention, and is a schematic view of a disk-type ultrafine particle classification apparatus. This disk type ultrafine particle classifier has n + 1 pieces (where n
Is an integer greater than or equal to 1). The space between the first disk 101 and the second disk 102 is defined as a first classification area 113, and the second disk 102 and the third
The space between the disks 103 is defined as a second classification area 114, and similarly, the space between the n-th disk 104 and the (n + 1) -th disk 105 is defined as an n-th classification area 115. The first disk 101 includes an annular introduction slit 106 for introducing a carrier gas and fine particles to the disc-type ultrafine particle classifier to the position of the radius r 1,
The second disc 102 is provided with a first annular slit 107 at the position of the radius r 1 is less than the radius r 2, a third disk 103 radius r
2 comprises a second annular slit 108 at the position of smaller radius r 3, in the same manner, the first n + 1 disk 105 comprises a first n annular slit 110 at the position of radius r n smaller radius r n + 1 .

【0028】また、第1ディスク101、第2ディスク10
2、…、第nディスク105は、第1分級領域113、第2分級領
域114、…、第n分級領域115にディスクの周囲からそれ
ぞれ流入する第1シースガス117、第2シースガス118、
…、第nシースガス119を排気するためのシースガス排気
口111を具備する。第n+1ディスク105下部には、キャリ
アガスと分級された超微粒子を排気するためのキャリア
ガス排気口112を具備する。第2ディスク102において、
半径r2 以上の、第1環状スリット107より外周の部分
は、上下方向に3つの部分に分割されている。前記3分割
部分の上部は、第1直流電圧電源120により正または負の
直流電圧を印加することが可能であり、下部は接地され
ている。また中部は、上部と下部を絶縁するための絶縁
体116で構成されている。同様にして、第n+1ディスク10
5において、半径rn+1 以上の、第n環状スリット110よ
り外周の部分は、上下方向に3つの部分に分割されてお
り、前記3分割部分の上部は、第n直流電圧電源122によ
り正または負の直流電圧を印加することが可能であり、
下部は接地されている。また中部は、上部と下部を絶縁
するための絶縁体116で構成されている。円盤型超微粒
子分級装置において、前記した第2ディスク102から第n+
1ディスク105までの各ディスクの3分割部分以外の構成
部分は、全て接地されている。
The first disk 101 and the second disk 10
,..., The n-th disc 105 includes a first sheath gas 117, a second sheath gas 118, which flow into the first classification area 113, the second classification area 114,.
, A sheath gas exhaust port 111 for exhausting the n-th sheath gas 119 is provided. A carrier gas exhaust port 112 for exhausting ultrafine particles classified as a carrier gas is provided below the (n + 1) th disk 105. On the second disk 102,
Radius r 2 or more, the portion of the outer periphery than the first annular slit 107 is divided into three portions in the vertical direction. The upper part of the three divided parts can be applied with a positive or negative DC voltage by the first DC voltage power supply 120, and the lower part is grounded. The middle part is formed of an insulator 116 for insulating the upper part from the lower part. Similarly, the (n + 1) th disk 10
In 5, the portion of the outer circumference of the n-th annular slit 110 having a radius of rn + 1 or more is vertically divided into three portions, and the upper part of the three divided portions is positively controlled by the n-th DC voltage power supply 122. Or it is possible to apply a negative DC voltage,
The lower part is grounded. The middle part is formed of an insulator 116 for insulating the upper part from the lower part. In the disc-shaped ultrafine particle classifier, the second disk 102
All components other than the three divided portions of each disk up to one disk 105 are grounded.

【0029】図1に示した円盤型超微粒子分級装置にお
いて、以下に示す動作により超微粒子の分級を行った。
第1シースガス117、第2シースガス118、…、第nシース
ガス119は、ディスクの周囲からそれぞれ第1分級領域11
3、第2分級領域114、…、第n分級領域115へと導入され
る。前記導入された各シースガスは、各分級領域を層流
状態で通過した後、シースガス排気口111より排気され
る。
In the disk-type ultrafine particle classifier shown in FIG. 1, ultrafine particles were classified by the following operation.
The first sheath gas 117, the second sheath gas 118,...
3. Introduced to the second classification area 114,..., The n-th classification area 115. Each of the introduced sheath gases passes through each classification region in a laminar flow state, and is then exhausted from the sheath gas exhaust port 111.

【0030】一方、荷電された超微粒子はキャリアガス
により搬送され、第1ディスク101に具備された環状導入
スリット106から円盤型超微粒子分級装置に導入され、
第1分級領域113へ噴出される。前記第1分級領域113に
は、第1ディスク101および第2ディスク102間に第1直流
電圧電源120により第1シースガス流に垂直な方向に静電
界が印加されているため、環状導入スリット106より噴
出された荷電超微粒子は、第1シースガス117により横方
向に搬送されつつ、その荷電数と粒径に依存した電気移
動度に応じた軌跡を描きながら、第1ディスク101から第
2ディスク102の方向へ偏曲される。前記偏曲された荷電
超微粒子において、第2ディスク102に具備された第1環
状スリット107に到達したもののみが第1分級領域113で
分級された荷電超微粒子として第2分級領域114へ噴出さ
れる。前記第2分級領域114には、第2ディスク102および
第3ディスク103間に第2直流電圧電源121により第2シー
スガス流に垂直な方向に静電界が印加されているため、
第1環状スリット107より噴出された荷電超微粒子は、第
2シースガス118により横方向に搬送されつつ、その荷電
数と粒径に依存した電気移動度に応じた軌跡を描きなが
ら、第2ディスク102から第3ディスク103の方向へ偏曲さ
れる。前記偏曲された荷電超微粒子において、第3ディ
スク103に具備された第2環状スリット108に到達したも
ののみが第2分級領域114で分級された荷電超微粒子とし
て第3分級領域へ噴出される。同様にして、第n分級領域
115には、第nディスク104および第n+1ディスク105間に
第n直流電圧電源122により第nシースガス流に垂直な方
向に静電界が印加されているため、第n-1環状スリット1
09より噴出された荷電超微粒子は、第nシースガス119に
より横方向に搬送されつつ、その荷電数と粒径に依存し
た電気移動度に応じた軌跡を描きながら、第nディスク1
04から第n+1ディスク105の方向へ偏曲される。前記偏曲
された荷電超微粒子において、第n+1ディスク105に具備
された第n環状スリット110に到達したもののみが第n分
級領域115で分級された荷電超微粒子としてキャリアガ
ス排気口112より取り出される。
On the other hand, the charged ultrafine particles are carried by a carrier gas and introduced into a disc-shaped ultrafine particle classifier through an annular introduction slit 106 provided in the first disk 101.
It is ejected to the first classification area 113. In the first classification region 113, since an electrostatic field is applied between the first disk 101 and the second disk 102 by the first DC voltage power supply 120 in a direction perpendicular to the first sheath gas flow, the annular introduction slit 106 The ejected charged ultrafine particles are conveyed in the lateral direction by the first sheath gas 117, and draw a trajectory according to the electric mobility depending on the number of charges and the particle size, while moving from the first disk 101
It is deflected in the direction of the two disks 102. Of the deflected charged ultrafine particles, only those that have reached the first annular slit 107 provided in the second disk 102 are ejected to the second classification region 114 as charged ultrafine particles classified in the first classification region 113. You. In the second classification area 114, an electrostatic field is applied between the second disk 102 and the third disk 103 by the second DC voltage power supply 121 in a direction perpendicular to the second sheath gas flow.
The charged ultrafine particles ejected from the first annular slit 107
While being conveyed laterally by the two-sheath gas 118, it is deflected from the second disk 102 to the third disk 103 while drawing a trajectory according to the electric mobility depending on the number of charges and the particle diameter. Of the deflected charged ultrafine particles, only those that have reached the second annular slit 108 provided in the third disk 103 are ejected to the third classification region as charged ultrafine particles classified in the second classification region 114. . Similarly, the n-th classification area
115, an electrostatic field is applied between the n-th disk 104 and the n + 1-th disk 105 by the n-th DC voltage power supply 122 in a direction perpendicular to the n-th sheath gas flow.
The charged ultrafine particles ejected from 09 are transported in the lateral direction by the nth sheath gas 119, and draw a trajectory according to the electric mobility depending on the number of charges and the particle size.
It is deflected from 04 toward the (n + 1) th disk 105. Of the deflected charged ultrafine particles, only those that have reached the nth annular slit 110 provided in the (n + 1) th disk 105 are charged ultrafine particles classified in the nth classification region 115 from the carrier gas exhaust port 112. Taken out.

【0031】図1に示した円盤型超微粒子分級装置にお
いて、分級される超微粒子の平均粒径および分級分解能
に関与するパラメータ(以後、分級パラメータと表記)
には、分級領域上部の環状スリットと分級領域下部の環
状スリットの投影距離(図1中ではrn+1 - rn に相当
する)、分級領域となる空間を形成する2つのディスク
間距離、分級領域となる空間を形成する2つのディスク
間に印加される直流電圧、キャリアガスの種類、キャリ
アガスの流量、シースガスの種類、シースガスの流量、
等がある。前記分級パラメータを第1分級領域113から第
n分級領域115まで全て等しくした場合、分級条件(分級
される超微粒子の平均粒径および分級分解能)も全て等
しくなる。つまり、第1分級領域113において分級された
超微粒子の分級分解能は、その後の第2分級領域114から
第n分級領域115まで通過した後でも向上することはな
い。そこで、各分級領域の分級パラメータを変更可能と
する事によって、多段分級領域を通過する超微粒子の分
級分解能を向上させることを可能とした。具体的には分
級パラメータとして、分級領域となる空間を形成する2
つのディスク間に印加される直流電圧、キャリアガスの
流量、シースガスの流量、シースガスの種類、を変更可
能とした。以下に、分級パラメータを変更する事により
超微粒子の分級分解能を向上させる方法について詳細に
説明する。
In the disk-type ultrafine particle classifier shown in FIG. 1, parameters relating to the average particle diameter of the ultrafine particles to be classified and the classification resolution (hereinafter referred to as classification parameters)
The classification area upper annular slit and classifying region projection distance of the lower annular slit (r n + 1 is in Figure 1 - corresponds to r n), 2 single disk distance defining a space to be a classifying region, DC voltage applied between two disks forming a space to be a classification area, carrier gas type, carrier gas flow rate, sheath gas type, sheath gas flow rate,
Etc. The classification parameter is changed from the first classification area 113 to the
When the same is performed up to the n classification regions 115, the classification conditions (the average particle diameter of the ultrafine particles to be classified and the classification resolution) are all the same. That is, the classification resolution of the ultrafine particles classified in the first classification region 113 does not improve even after the subsequent passage from the second classification region 114 to the n-th classification region 115. Therefore, by making it possible to change the classification parameters of each classification region, it is possible to improve the classification resolution of the ultrafine particles passing through the multi-stage classification region. Specifically, as a classification parameter, a space that forms a classification area is formed.
The DC voltage applied between the two disks, the flow rate of the carrier gas, the flow rate of the sheath gas, and the type of the sheath gas can be changed. Hereinafter, a method of improving the classification resolution of ultrafine particles by changing the classification parameter will be described in detail.

【0032】図2に、各分級領域において分級された超
微粒子の粒子数と粒径に関する模式図を示す。図2(a)に
示す様に、例えば第1分級領域113において分級された超
微粒子は、厳密には単一粒径ではなく、平均粒径dp1
中心として、その周りにいくらかの分散△dp1をもつ。
分級される超微粒子の平均粒径は、分級領域に印加され
る直流電圧に依存するため、第2分級領域114に印加され
る直流電圧を、第1分級領域113に印加される直流電圧よ
り僅かに正または負にずらす事により、第2分級領域114
で分級される超微粒子の平均粒径dp2をdp1より僅かに
ずらす事ができる。これに伴い、平均粒径dp2の周りの
分散△dp2も△dp1より僅かにずれる。従って第2分級
領域で分級される超微粒子において、dp1より大きい粒
径側の分散か、あるいは小さい粒径側の分散かのいずれ
か一方を減少させることができる。さらに、図2(b)に示
す様に、第3分級領域に印加される直流電圧を、第2分級
領域114でずらした直流電圧の極性とは逆の極性へ僅か
にずらすことにより、第2分級領域で減少させた側の分
散とは逆の粒径側の分散を減少させることができる。結
果として、1段の分級領域だけから構成される円盤型超
微粒子分級装置よりも分級分解能を向上させることが可
能となった。
FIG. 2 is a schematic diagram showing the number and size of ultrafine particles classified in each classification region. As shown in FIG. 2 (a), for example, the ultrafine particles classified in the first classification region 113 are not strictly a single particle size, but have some dispersion around the average particle size d p1. It has d p1 .
Since the average particle diameter of the ultrafine particles to be classified depends on the DC voltage applied to the classification area, the DC voltage applied to the second classification area 114 is slightly smaller than the DC voltage applied to the first classification area 113. By shifting it to positive or negative, the second classification area 114
The average particle diameter d p2 of the ultrafine particles classified by the above can be slightly shifted from d p1 . Accordingly, the dispersion around the mean particle size d p2 △ d p2 even slightly deviated from △ d p1. Therefore, in the ultrafine particles classified in the second classification region, either the dispersion on the particle size side larger than d p1 or the dispersion on the smaller particle size side can be reduced. Further, as shown in FIG. 2B, the DC voltage applied to the third classification area is slightly shifted to a polarity opposite to the polarity of the DC voltage shifted in the second classification area 114, so that the second The dispersion on the particle size side opposite to the dispersion reduced on the classification region can be reduced. As a result, it has become possible to improve the classification resolution as compared with a disc-type ultrafine particle classification device composed of only one stage classification region.

【0033】なお、第3分級領域よりさらに後段の分級
領域において、第2および第3分級領域と同様に、前段の
分級領域より僅かに印加電圧をずらすことを繰り返し
て、さらに分級分解能を向上させていくことも可能であ
る。
In the classification area further downstream than the third classification area, similar to the second and third classification areas, the application voltage is slightly shifted from the previous classification area to repeatedly improve the classification resolution. It is also possible to go.

【0034】前記した様に、荷電した超微粒子は、ディ
スクに垂直で上部ディスクから下部ディスクへ向かう方
向へは、粒径に依存した速度(すなわち電気移動度)で
移動する。同時に、ディスクに平行でディスク中心に向
かう方向へはシースガスにより一定の搬送速度で移動す
る。結果として、上部ディスクの環状スリットから分級
領域へ噴出された粒径分布をもった超微粒子は、下部デ
ィスクへ到達するまでに、ディスクに平行でディスク中
心に向かう方向へ粒径分散する。この粒径分散した超微
粒子の一部だけが、下部ディスクの環状スリットから分
級された超微粒子として取り出される。従って、超微粒
子の分級分解能を向上させるためには、前記ディスクに
平行でディスク中心に向かう方向の粒径分散を大きくす
ればよい。すなわち、シースガス流量を大きくし、超微
粒子の搬送速度を大きくすればよい。
As described above, the charged ultrafine particles move in a direction perpendicular to the disk from the upper disk to the lower disk at a speed (ie, electric mobility) depending on the particle size. At the same time, the sheath gas moves at a constant transport speed in a direction parallel to the disk toward the center of the disk. As a result, the ultrafine particles having a particle size distribution ejected from the annular slit of the upper disk to the classification region are dispersed in a direction parallel to the disk toward the center of the disk before reaching the lower disk. Only a part of the ultrafine particles having the dispersed particle diameter is taken out as classified ultrafine particles from the annular slit of the lower disk. Therefore, in order to improve the classification resolution of the ultrafine particles, the particle size distribution in the direction parallel to the disk and toward the center of the disk may be increased. That is, the flow rate of the ultrafine particles may be increased by increasing the sheath gas flow rate.

【0035】そこで、図1に示した円盤型超微粒子分級
装置において、各分級領域ごとにシースガス流量を変更
可能とし、分級分解能を変更可能とした。さらに、第1
シースガス流量より第2シースガス流量を、第2シースガ
ス流量より第3シースガス流量を、…、第n-1シースガス
流量より第nシースガス流量を大きくすることにより、
徐々に分級分解能を向上させることを可能とした。結果
として、1段の分級領域だけから構成される円盤型超微
粒子分級装置よりも分級分解能を向上させることが可能
となった。
Therefore, in the disk-type ultrafine particle classification apparatus shown in FIG. 1, the sheath gas flow rate can be changed for each classification area, and the classification resolution can be changed. Furthermore, the first
By increasing the second sheath gas flow rate from the sheath gas flow rate, the third sheath gas flow rate from the second sheath gas flow rate, ..., the n-th sheath gas flow rate from the n-1th sheath gas flow rate,
It is possible to gradually improve the classification resolution. As a result, it has become possible to improve the classification resolution as compared with a disc-type ultrafine particle classification device composed of only one stage classification region.

【0036】粒径がnmレベルの超微粒子では、その輸送
過程においてブラウン運動による拡散が無視できなくな
る。図1に示した円盤型超微粒子分級装置において、上
部ディスクの環状スリットから分級領域へ流入した荷電
超微粒子は、個々のもつ電気移動度に従って下部ディス
クへ到達するまでに、前記ブラウン運動による拡散の影
響を受ける。このブラウン運動により、超微粒子は、シ
ースガスの流れの方向(すなわちディスクの周囲から中
心へ向かう方向)と、その逆方向(すなわちディスクの
中心から周囲へ向かう方向)へ全くランダムに(すなわ
ち粒径に全く依存せず)拡散する。従って、分級領域内
でのブラウン拡散は超微粒子の分級分解能を低下させる
ことになる。
In the case of ultrafine particles having a particle size of nm level, diffusion due to Brownian motion in the transport process cannot be ignored. In the disk-type ultrafine particle classifier shown in FIG. 1, charged ultrafine particles flowing into the classification region from the annular slit of the upper disk are not diffused by the Brownian motion until reaching the lower disk according to their individual electric mobilities. to be influenced. Due to this Brownian motion, the ultrafine particles are quite randomly (ie, the particle size is changed) in the direction of the sheath gas flow (ie, the direction from the periphery to the center of the disk) and the opposite direction (ie, the direction from the center of the disk to the periphery). Spread without any dependency). Therefore, the brown diffusion in the classification region lowers the classification resolution of the ultrafine particles.

【0037】一般に、ガス中超微粒子のブラウン拡散に
おける拡散係数は、ガス粘度の増加と共に減少する。ま
た、ガス原子・分子の衝突直径の増加と共に減少する。
従って、分級領域を流れるシースガスとして、ガス粘度
の高いもの、あるいは衝突直径の大きいものを選ぶこと
によって、超微粒子の分級分解能を向上させることがで
きる。
In general, the diffusion coefficient in brown diffusion of ultrafine particles in a gas decreases as the gas viscosity increases. Also, it decreases as the collision diameter of gas atoms / molecules increases.
Therefore, by selecting a sheath gas having a high gas viscosity or a large collision diameter as the sheath gas flowing through the classification region, the classification resolution of the ultrafine particles can be improved.

【0038】そこで、図1に示した円盤型超微粒子分級
装置において、第1分級領域113ではHeガスを第1シース
ガス117として用い、第2分級領域114ではArガスを第2シ
ースガス118として用いた。ここで、Heガスのガス粘度
は19.6×10-6 Pa ・s、ガス原子衝突直径は2.15×10
-10 mであり、Arガスのガス粘度は22.3×10-6 Pa ・s、
ガス原子衝突直径は3.58×10-10 mである(ただしガス
粘度は圧力1 atm、温度20℃の場合)。これにより、第1
分級領域113よりも第2分級領域114の方が超微粒子のブ
ラウン拡散の影響を抑制することができ、結果として、
1段の分級領域だけから構成される円盤型超微粒子分級
装置よりも分級分解能を向上させることができた。
Therefore, in the disc-type ultrafine particle classifier shown in FIG. 1, He gas was used as the first sheath gas 117 in the first classification region 113, and Ar gas was used as the second sheath gas 118 in the second classification region 114. . Here, the gas viscosity of He gas is 19.6 × 10 −6 Pas, and the gas atom collision diameter is 2.15 × 10
-10 m, the gas viscosity of Ar gas is 22.3 × 10 −6 Pa
The gas atom collision diameter is 3.58 × 10 −10 m (when the gas viscosity is 1 atm and the temperature is 20 ° C.). This allows the first
The second classification region 114 can suppress the effect of the brown diffusion of the ultrafine particles more than the classification region 113, and as a result,
Classification resolution was improved compared to a disc-type ultrafine particle classifier consisting of only one stage classification area.

【0039】なお、第3分級領域に第3シースガスとして
Krガス(ガス原子衝突直径:4.08×10-10 m)を、また
第4分級領域に第4シースガスとしてXeガス(ガス原子衝
突直径:4.78×10-10 m)を用いる等、第3分級領域以降
にさらにガス粘度の高いガス、または衝突直径の大きい
ガスをシースガスとして用いることにより、さらに超微
粒子の分級分解能を向上させることも可能である。
In the third classifying region, a third sheath gas is used.
Third classification area such as using Kr gas (gas atom collision diameter: 4.08 × 10 -10 m) and Xe gas (gas atom collision diameter: 4.78 × 10 -10 m) as fourth sheath gas in the fourth classification area Thereafter, by using a gas having a higher gas viscosity or a gas having a larger collision diameter as the sheath gas, it is also possible to further improve the classification resolution of the ultrafine particles.

【0040】超微粒子を搬送するキャリアガスの流量
も、超微粒子の分級分解能に影響を及ぼす。キャリアガ
スは超微粒子とともに、上部ディスクの環状スリットか
ら分級領域へ流入する。キャリアガス流量が大きい場
合、上部環状スリットから超微粒子が分級領域へ流入す
る時、上部ディスクから下部ディスクの方向へ大きな初
速を与えることになる。前記初速の方向は、電気移動度
による速度方向と等しい。そのため上部ディスクから下
部ディスクの方向への超微粒子の移動距離に前記初速の
大きさ分の誤差が生じ、これが分級分解能を低下させ
る。
The flow rate of the carrier gas carrying the ultrafine particles also affects the classification resolution of the ultrafine particles. The carrier gas flows into the classification region from the annular slit of the upper disk together with the ultrafine particles. When the flow rate of the carrier gas is large, when the ultrafine particles flow into the classification area from the upper annular slit, a large initial velocity is applied from the upper disk to the lower disk. The direction of the initial velocity is equal to the velocity direction based on the electric mobility. Therefore, an error corresponding to the magnitude of the initial velocity occurs in the moving distance of the ultrafine particles from the upper disk to the lower disk, which lowers the classification resolution.

【0041】一方、キャリアガス流量が小さい場合、ブ
ラウン拡散による超微粒子同士の会合・凝集の問題が生
じる。前記凝集は、超微粒子の初期濃度が高いほど、ま
た初期粒径が小さいほど、時間的に早く生じる。何らか
の方法で生成されたnmレベルの超微粒子を図1に示した
円盤型超微粒子分級装置まで搬送する過程において、搬
送時間が長いと、円盤型超微粒子分級装置により分級す
る以前に超微粒子同士の会合・凝集により粒径が変化し
てしまう。これを抑制するには、超微粒子を搬送するキ
ャリアガスの流量を大きくし、前記搬送時間を短縮する
必要がある。
On the other hand, when the flow rate of the carrier gas is small, the problem of association and aggregation of ultrafine particles due to Brownian diffusion occurs. The aggregation occurs earlier in time as the initial concentration of the ultrafine particles is higher and as the initial particle size is smaller. In the process of transporting nm-level ultrafine particles generated by some method to the disk-type ultrafine particle classifier shown in Fig. 1, if the transport time is long, the ultrafine particles are separated before being classified by the disk-type ultrafine particle classifier. The particle size changes due to association / aggregation. In order to suppress this, it is necessary to increase the flow rate of the carrier gas for transporting the ultrafine particles and shorten the transport time.

【0042】前記の相反する2つの問題(即ち、大きい
キャリアガス流量での分級分解能の低下および小さいキ
ャリアガス流量での凝集の問題)を解決するために、図
1に示した円盤型超微粒子分級装置において、各分級領
域ごとに流入するキャリアガス流量を異ならせた。そし
て以下の要領で超微粒子の分級を行った。第1ディスク1
01の環状導入スリット106から第1分級領域113へ流入す
るキャリアガス流量は大きくすることにより、生成され
た超微粒子が円盤型超微粒子分級装置へ搬送されるまで
に生じる凝集の影響を抑制した。第1分級領域113で分
級された超微粒子の粒子濃度は、環状導入スリット106
上流での超微粒子濃度と比較して小さくなっている。す
なわち、第1分級領域113で分級された超微粒子の凝集に
要する時間は、環状導入スリット106上流での超微粒子
の凝集に要する時間に比較して長くなっている。従っ
て、第1環状スリット107から第2分級領域114へ流入する
キャリアガス流量は、第1分級領域113へ流入するキャリ
アガス流量よりも小さくし、分級分解能の向上を図っ
た。前記の様に、後段の分級領域にいくにつれて、環状
スリットから流入するキャリアガス流量を減少させるこ
とにより、前記超微粒子同士の凝集と分級分解能の低下
の問題を解決した。
To solve the two conflicting problems described above (ie, the problem of reduced classification resolution at large carrier gas flow rates and the problem of aggregation at small carrier gas flow rates), FIG.
In the disc-type ultrafine particle classifier shown in FIG. 1, the flow rate of the carrier gas flowing into each classification area was varied. Then, ultrafine particles were classified in the following manner. 1st disk 1
By increasing the flow rate of the carrier gas flowing into the first classification region 113 from the annular introduction slit 106 of 01, the influence of aggregation generated before the generated ultrafine particles are conveyed to the disc-shaped ultrafine particle classification device was suppressed. The particle concentration of the ultrafine particles classified in the first classification region
It is smaller than the ultrafine particle concentration upstream. That is, the time required for the aggregation of the ultrafine particles classified in the first classification region 113 is longer than the time required for the aggregation of the ultrafine particles upstream of the annular introduction slit 106. Accordingly, the flow rate of the carrier gas flowing from the first annular slit 107 into the second classification area 114 is made smaller than the flow rate of the carrier gas flowing into the first classification area 113, thereby improving the classification resolution. As described above, by reducing the flow rate of the carrier gas flowing from the annular slit toward the subsequent classification region, the problems of the aggregation of the ultrafine particles and the reduction of the classification resolution have been solved.

【0043】nmレベルの超微粒子は、構成原子数が少な
いことと、内部原子数に対する表面に露出している原子
数の割合が大きいことから、不純物の混入には非常に敏
感である。そこで、図1に示した円盤型超微粒子分級装
置において、絶縁体116をセラミック系物質で構成し、
他の部分を全て金属で構成することにより、超微粒子分
級装置を高真空下で高温ベーキング可能とした。これに
より、超微粒子分級装置内を清浄に保持することが可能
となり、超微粒子中への不純物の混入を抑制することが
可能となった。
Ultra-fine particles at the nm level are very sensitive to the contamination of impurities because the number of constituent atoms is small and the ratio of the number of atoms exposed on the surface to the number of internal atoms is large. Therefore, in the disc-shaped ultrafine particle classifier shown in FIG. 1, the insulator 116 is made of a ceramic material,
By making all other parts of metal, the ultrafine particle classifier can be baked at high temperature under high vacuum. This makes it possible to keep the inside of the ultrafine particle classifier clean, and it is possible to prevent impurities from being mixed into the ultrafine particles.

【0044】[0044]

【発明の効果】以上のように本発明によれば、多段の分
級領域を持った円盤型超微粒子分級装置により、nmレベ
ルの超微粒子を良好な分解能で分級することが可能とな
る。
As described above, according to the present invention, it is possible to classify ultra-fine particles on the order of nanometers with good resolution by using a disc-shaped ultra-fine particle classifier having a multi-stage classification region.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】本発明の一実施の形態による円盤型超微粒子分
級装置の概略図
FIG. 1 is a schematic diagram of a disk-type ultrafine particle classification device according to an embodiment of the present invention.

【図2】上記実施の形態による円盤型超微粒子分級装置
の各分級領域において分級された超微粒子の粒子数と粒
径に関する模式図
FIG. 2 is a schematic diagram showing the number and size of ultrafine particles classified in each classification region of the disk-type ultrafine particle classification device according to the embodiment.

【図3】従来の二重円筒型構造の微分型電気移動度分級
装置の概略図
FIG. 3 is a schematic diagram of a conventional differential-type electric mobility classifier having a double cylindrical structure.

【図4】従来の円盤型動的移動度分級装置の概略図FIG. 4 is a schematic diagram of a conventional disk-type dynamic mobility classifier.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

101 第1ディスク 102 第2ディスク 103 第3ディスク 104 第nディスク 105 第n+1ディスク 106 環状導入スリット 107 第1環状スリット 108 第2環状スリット 109 第n-1環状スリット 110 第n環状スリット 111 シースガス排気口 112 キャリアガス排気口 113 第1分級領域 114 第2分級領域 115 第n分級領域 116 絶縁体 117 第1シースガス 118 第2シースガス 119 第nシースガス 120 第1直流電圧電源 121 第2直流電圧電源 122 第n直流電圧電源 301 微粒子 302 キャリアガス 303 シースガス 304 シースガス排気口 305 キャリアガス排気口 306 集電極 307 直流電源 308 スリット 401 微粒子 402 空気流 403 上部ディスク 404 下部ディスク 405 中央吸込ダクト 406 引出ダクト 407 導入環状スリット 408 環状スリット 409 分級領域 410 キャリアガス 101 first disk 102 second disk 103 third disk 104 nth disk 105 n + 1th disk 106 annular introduction slit 107 first annular slit 108 second annular slit 109 n-1 annular slit 110 nth annular slit 111 sheath gas Exhaust port 112 Carrier gas exhaust port 113 First classification area 114 Second classification area 115 Nth classification area 116 Insulator 117 First sheath gas 118 Second sheath gas 119 Nth sheath gas 120 First DC voltage power supply 121 Second DC voltage power supply 122 Nth DC voltage power supply 301 Fine particles 302 Carrier gas 303 Sheath gas 304 Sheath gas exhaust port 305 Carrier gas exhaust port 306 Collector electrode 307 DC power supply 308 Slit 401 Fine particles 402 Air flow 403 Upper disk 404 Lower disk 405 Central suction Inlet duct 406 Outlet duct 407 Introductory annular slit 408 Annular slit 409 Classification area 410 Carrier gas

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 牧野 俊晴 神奈川県川崎市多摩区東三田3丁目10番1 号 松下技研株式会社内 (72)発明者 鈴木 信靖 神奈川県川崎市多摩区東三田3丁目10番1 号 松下技研株式会社内 (72)発明者 吉田 岳人 神奈川県川崎市多摩区東三田3丁目10番1 号 松下技研株式会社内 (72)発明者 山田 由佳 神奈川県川崎市多摩区東三田3丁目10番1 号 松下技研株式会社内 (72)発明者 瀬戸 章文 茨城県つくば市並木1丁目2番地 工業技 術院機械技術研究所内 (72)発明者 綾 信博 茨城県つくば市並木1丁目2番地 工業技 術院機械技術研究所内 Fターム(参考) 4D021 FA02 FA11 FA30 GA07 GA11 GA16 GA21 HA10 4D054 GA02 GA08 GA10 GB06 GB08 GB10  ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuing on the front page (72) Inventor Toshiharu Makino 3-10-1 Higashi-Mita, Tama-ku, Kawasaki, Kanagawa Prefecture Inside Matsushita Giken Co., Ltd. (72) Nobuyasu Suzuki 3, Higashi-Mita, Tama-ku, Kawasaki-shi, Kanagawa Prefecture Matsushita Giken Co., Ltd. (72) Inventor Taketo Yoshida 3-10-1, Matsushita Giken Co., Ltd. (72) Inventor Yuka Yamada Yuka Yamada Higashi Mita, Kawasaki City, Kanagawa Prefecture 3-10-1 Mita Matsushita Giken Co., Ltd. (72) Inventor Akifumi Seto 1-2-2 Namiki, Tsukuba, Ibaraki Pref. Machinery Research Laboratory, Industrial Technology Institute (72) Inventor Nobuhiro Aya 1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki Pref. 2-chome F-term in the Technical Research Institute of Industrial Technology (reference) 4D021 FA02 FA11 FA30 GA07 GA11 GA16 GA21 HA10 4D054 GA02 GA08 GA10 GB06 GB08 GB10

Claims (13)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 間隔を開けて平行に配置された2つの同
軸のディスク間に形成される空間を分級領域とし、前記
分級領域において荷電超微粒子を粘性流体中で静電界が
印加された際の荷電粒子の粒径に依存した電気移動度を
利用して分級し、前記同軸のディスクを3つ以上配置す
ることにより前記分級領域が2つ以上の多段で構成され
る超微粒子分級装置。
A space formed between two coaxial disks arranged in parallel at an interval is defined as a classifying region, and charged ultrafine particles are applied to the classifying region when an electrostatic field is applied in a viscous fluid in a viscous fluid. An ultrafine particle classifier, wherein classification is performed using electric mobility depending on the particle size of charged particles, and three or more coaxial disks are arranged to form the classification region in two or more stages.
【請求項2】 多段分級領域の各段に個別に直流電圧を
印加可能であることを特徴とする請求項1記載の超微粒
子分級装置。
2. The ultrafine particle classification apparatus according to claim 1, wherein a DC voltage can be individually applied to each stage of the multistage classification region.
【請求項3】 多段の分級領域を仕切るディスクには一
方の分級領域から他方の分級領域へキャリアガスを流入
させるスリットが形成されていることを特徴とする請求
項1または2に記載の超微粒子分級装置。
3. The ultrafine particle according to claim 1, wherein a slit for allowing a carrier gas to flow from one classification region to another classification region is formed in a disk partitioning the multi-stage classification region. Classifier.
【請求項4】 多段分級領域の各段ごとに、流入するキ
ャリアガスの流量が異なることを特徴とする請求項3に
記載の超微粒子分級装置。
4. The ultrafine particle classification device according to claim 3, wherein the flow rate of the carrier gas flowing in is different for each stage of the multistage classification region.
【請求項5】 多段分級領域の段数の増加につれて、各
段へ流入するキャリアガス流量が減少していくことを特
徴とする請求項3または4に記載の超微粒子分級装置。
5. The ultrafine particle classification device according to claim 3, wherein the flow rate of the carrier gas flowing into each stage decreases as the number of stages in the multistage classification region increases.
【請求項6】 ディスクの外周部分から分級領域の中心
部方向へ、シースガスが流入することを特徴とする請求
項1から5のいずれかに記載の超微粒子分級装置。
6. The ultrafine particle classification apparatus according to claim 1, wherein the sheath gas flows from the outer peripheral portion of the disk toward the center of the classification region.
【請求項7】 多段分級領域の各段ごとに、シースガス
の種類が異なっていることを特徴とする請求項6に記載
の超微粒子分級装置。
7. The ultrafine particle classification apparatus according to claim 6, wherein the type of the sheath gas is different for each stage of the multi-stage classification region.
【請求項8】 多段分級領域の段数の増加につれて、各
段のシースガスの粘度あるいは衝突直径が増加すること
を特徴とする請求項6または7に記載の超微粒子分級装
置。
8. The ultrafine particle classification device according to claim 6, wherein the viscosity of the sheath gas or the collision diameter of each stage increases as the number of stages in the multistage classification region increases.
【請求項9】 多段分級領域の各段ごとに、シースガス
の流量が異なっていることを特徴とする請求項6から8
のいずれかに記載の超微粒子分級装置。
9. The flow rate of the sheath gas is different for each stage of the multi-stage classification region.
The ultrafine particle classification device according to any one of the above.
【請求項10】 多段分級領域の段数の増加につれて、
各段へ流入するシースガス流量が増加していくことを特
徴とする請求項9に記載の超微粒子分級装置。
10. As the number of stages in the multi-stage classification region increases,
The ultrafine particle classification device according to claim 9, wherein the flow rate of the sheath gas flowing into each stage increases.
【請求項11】 ディスクはセラミック系絶縁体と、金
属とから構成されていることを特徴とする請求項1から
10のいずれかに記載の超微粒子分級装置。
11. The ultrafine particle classification apparatus according to claim 1, wherein the disk is made of a ceramic-based insulator and a metal.
【請求項12】 同軸で平行に配置され、間に超微粒子
を分級する多段の分級領域を形成する複数のディスク
と、キャリアガスと超微粒子をディスクを通して次段の
分級領域へ導入するために前記ディスクに形成されたス
リットと、各ディスクの軸部分に設けられ各分級領域に
ディスクの周囲からそれぞれ流入するシースガスを排気
するためのシースガス排気口と、最終段のディスクの下
部に設けられ、キャリアガスと分級された超微粒子を排
気するためのキャリアガス排気口とを備え、前記分級領
域において荷電超微粒子を分級することを特徴とする超
微粒子分級装置。
12. A plurality of disks coaxially arranged in parallel and forming a multi-stage classification region for classifying ultrafine particles therebetween, and a carrier gas and ultrafine particles are introduced through the disks to the next classification region. A slit formed in the disk, a sheath gas exhaust port provided in a shaft portion of each disk for exhausting a sheath gas flowing from the periphery of the disk into each classification area, and a carrier gas provided in a lower portion of the final stage disk And a carrier gas exhaust port for exhausting the classified ultrafine particles, wherein the charged ultrafine particles are classified in the classification region.
【請求項13】 ディスクの、スリットより外周の部分
は、当該ディスクの面に対して垂直の方向に3つの部分
に分割され、前記ディスクの3分割部分の上部は、直流
電圧が印加され、下部は接地され、さらに、中部は上部
と下部を絶縁する構成となっていることを特徴とする請
求項12記載の超微粒子分級装置。
13. A portion of the disk, which is outer than the slit, is divided into three portions in a direction perpendicular to the surface of the disk. A DC voltage is applied to an upper portion of the three divided portions of the disk, 13. The ultrafine particle classification apparatus according to claim 12, wherein the ground is grounded, and the middle part is configured to insulate the upper part and the lower part.
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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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US7552741B2 (en) 2005-06-07 2009-06-30 Fuji Xerox Co., Ltd. Fluid controlling method, microfluidic device and process for fabricating the same
JP2011158399A (en) * 2010-02-02 2011-08-18 Institute Of Physical & Chemical Research Differential mobility analyzer, particle measuring system, and particle selection system

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7552741B2 (en) 2005-06-07 2009-06-30 Fuji Xerox Co., Ltd. Fluid controlling method, microfluidic device and process for fabricating the same
JP2007064893A (en) * 2005-09-01 2007-03-15 Mitsubishi Heavy Ind Ltd Electromobility classifier, and measuring system for fine particle
JP4611155B2 (en) * 2005-09-01 2011-01-12 三菱重工業株式会社 Electric mobility classifier and particle component measurement system
JP2011158399A (en) * 2010-02-02 2011-08-18 Institute Of Physical & Chemical Research Differential mobility analyzer, particle measuring system, and particle selection system
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