JP2001203467A - プリント基板用耐熱性接着剤フィルム及びその製造方法 - Google Patents
プリント基板用耐熱性接着剤フィルム及びその製造方法Info
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Abstract
損なうことなく、低温での熱圧着が可能なプリント基板
用耐熱性接着材フィルム及びその製法及びその使用方法
を提供する。 【解決手段】 シリコンユニットを有するポリイミド樹
脂70〜99重量%、エポキシ当量500以下のエポキ
シ樹脂1〜30重量%及びエポキシ樹脂硬化剤よりなる
プリント基板用耐熱性接着剤フィルム。このプリント基
板用耐熱性接着剤フィルムを被接着物の間に挿入し、圧
力1〜100kg/cm2、温度20〜250℃の条件
で熱圧着して使用する。
Description
性接着剤フィルムに関し、特にシリコンユニットを有す
る有機溶剤に可溶なポリイミド樹脂とエポキシ樹脂から
なる新規なプリント基板用耐熱性接着剤フィルムに関す
るものである。
−フェノール樹脂、ガラス繊維−エポキシ樹脂からなる
基板あるいはポリイミドフィルム、ポリエチレンテレフ
タレートフィルム等と金属箔を貼り合わせたものが用い
られている。
分野において用いるプリント配線板においては、配線占
有面積が小さくなり、このため多層配線基板の需要はま
すます高くなっている。プリント配線基板を積層して多
層配線板を作成したり、異種の回路材料を複合化する工
程においては、種々の接着剤あるいは接着剤フィルムが
用いられている。
の織物にエポキシ系あるいはビスマレイミド系樹脂を含
浸させたプリプレグ状接着剤が知られている。しかし、
これらは可撓性が不十分であり、寸法安定性に劣る等の
問題があった。また、従来よりアクリロニトリルブタジ
エンゴム/フェノール樹脂、フェノール樹脂/ブチラー
ル樹脂、アクリロニトリルブタジエンゴム/エポキシ樹
脂等の接着剤が提案されている(特開平4−29393
号公報、特開平4−36366号公報、特開平4−41
581号公報)。しかし、これらの接着剤は、耐薬品
性、耐熱性が充分ではなく熱劣化が大きく、吸湿はんだ
耐熱性が不十分で、スルーホール形成のためのドリル孔
空け加工時のスミアの発生等の加工性の点でも充分では
なかった。
着剤も提案されている。例えばUSP4,543,29
5に開示されている熱可塑性ポリイミド接着剤が知られ
ている。しかし、このようなポリイミドは、銅あるいは
ポリイミドフィルム等の基材同士を接着させ、満足でき
る接着強度を得るためには250℃以上の熱圧着温度を
必要としているため実用性の面で難点があった。
ロキサンと芳香族テトラカルボン酸を原料とするポリイ
ミドを用いた接着剤が提案されている(特開平4−23
879号公報)。しかし、このようなポリイミド単体で
は接着強度が充分でなく、信頼性に劣るという欠点があ
った。
ては、特開昭52−91082号公報にフレキシブルプ
リント配線板用銅張フィルムの製造用接着剤として、ポ
リアミドイミドとエポキシ樹脂とからなるフィルム接着
剤が開示されている。しかしながら、このようなフィル
ムは多層プリント配線板製造等の回路が形成された凹凸
面同士の接着に用いた場合、回路面への充填性が充分で
なく、はんだ浴に対する耐熱性を充分に得ることができ
ない。
バーレイフィルム用接着剤として、250℃以下の低温
圧着が可能で、しかも接着強度、耐薬品性、耐熱性、吸
湿はんだ耐熱性、配線加工時の寸法安定性等に優れた材
料が求められるようになってきた。
下の熱圧着条件で、耐熱性、吸湿はんだ耐熱性、加工性
等に優れたプリント基板用耐熱性接着剤フィルムを提供
することを目的とする。
コンユニットを有するポリイミド樹脂70〜99重量%
及びエポキシ樹脂1〜30重量%よりなる組成物の有機
溶媒に溶解した溶液を、表面が剥離処理された基材上に
コーティングした後、乾燥するプリント基板用耐熱性接
着剤フィルムの製造方法である。前記プリント基板用耐
熱性接着剤フィルムとしては、シリコンユニットを有す
るポリイミド樹脂70〜99重量%、エポキシ樹脂1〜
30重量%及びエポキシ樹脂硬化剤1〜15重量%より
なるものが挙げられる。
ポリイミド樹脂との混合が可能であれば特に限定はされ
ないが、好ましくはエポキシ当量が500以下の範囲で
ある液状又は粉末状エポキシ樹脂である。エポキシ当量
が500を超えると接着強度及び耐熱性が低下する。こ
のようなエポキシ樹脂の具体例としては、ビスフェノー
ルA、ビスフェノールF、ビスフェノールS、フルオレ
ンビスフェノール、4,4’−ビフェノール、2,2’
−ビフェノール、ハイドロキノン、レゾルシン等のフェ
ノール類、あるいは、トリス−(4−ヒドロキシフェニ
ル)メタン、1,1,2,2−テトラキス(4−ヒドロ
キシフェニル)エタン、フェノールノボラック、o−ク
レゾールノボラック等の3価以上のフェノール類、又
は、テトラブロモビスフェノールA等のハロゲン化ビス
フェノール類から誘導されるグリシジルエーテル化物が
ある。これらのエポキシ樹脂は1種または2種以上を混
合して使用することができる。
るポリイミド樹脂としては、フイルム成形性が良好な溶
剤可溶性ポリイミドを用いることが望ましい。溶剤可溶
性を有するポリイミドとして好適に用いられる例として
は、下記一般式(1)
の炭化水素基を示し、R3〜R6は炭素数1〜6価の炭化水
素基を示し、nは1〜20の整数を示す)及び下記一般
式(2)
族基を示す)で表される繰り返し単位を有し、好ましく
は上記一般式(2)におけるAr2 のうち少なくとも1
モル%が下記一般式(3)
基、アミノ基又はカルボキシル基を示し、mは1又は2
を示す)で表される芳香族基を有するポリイミド樹脂で
ある。
り返し単位を有するポリイミド樹脂はジアミノシロキサ
ン及び芳香族ジアミンと、テトラカルボン酸二無水物と
を反応させることにより得られる。
て、好ましくは3,3’,4,4’−ジフェニルエーテ
ルテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ジ
フェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、3,
3’,4,4’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無
水物、2,2’,2,3’−ベンゾフェノンテトラカル
ボン酸二無水物が挙げられる。他にテトラカルボン酸二
無水物成分の一部として、3,3’,4,4’−ビフェ
ニルテトラカルボン酸二無水物、2,3,3’,4’−
ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ピロメリット酸
二無水物、1,4,5,8−ナフタレンテトラカルボン
酸二無水物、1,2,5,6−ナフタレンテトラカルボ
ン酸二無水物、3,4,9,10−ペリレンテトラカル
ボン酸二無水物、3,3,6,7−アントラセンテトラ
カルボン酸二無水物、1,2,7,8−フェナントレン
テトラカルボン酸二無水物、4,4’−(ヘキサフルオ
ロイソピリデン)フタル酸二無水物等を併用することも
できる。
(4)
炭素数1〜6の炭化水素基を示し、nは1〜20の整数
を示す)で表されるジアミノシロキサンが用いられる。
具体例として、好ましくは
数は、好ましくは1〜20の範囲であり、より好ましく
は5〜15の範囲である。この範囲より少ないと耐熱性
接着剤フィルムの充填性が低下するので好ましくない。
また、この範囲より多いと接着性が低下するので好まし
くない。これらのジアミノシロキサンを用いてポリイミ
ド樹脂中にシリコンユニットを導入することにより、本
発明の耐熱性接着剤フィルムに、加熱圧着時の流動性を
与え、プリント基板回路面への充填性を向上させること
ができる。
m−フェニレンジアミン、p−フェニレンジアミン、
4,4’−ジアミノジフェニルプロパン、4,4’−ジ
アミノジフェニルメタン、ベンジジン、4,4’−ジア
ミノジフェニルスルフィド、4,4’−ジアミノジフェ
ニルスルホン、3,3’−ジアミノジフェニルスルホ
ン、4,4’−ジアミノジフェニルエーテル、3,3’
−ジアミノジフェニルエーテル、4,4’−ジアミノ−
p−ターフェニル等が挙げられるが、有機溶剤に対する
可溶性を向上させる目的で、2,2−ビス(3−アミノ
フェノキシフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−ア
ミノフェノキシフェニル)プロパン、3,3−ビス(3
−アミノフェノキシフェニル)スルホン、4,4−ビス
(3−アミノフェノキシフェニル)スルホン、3,3−
ビス(4−アミノフェノキシフェニル)スルホン、4,
4−ビス(4−アミノフェノキシフェニル)スルホン、
2,2−ビス(3−アミノフェノキシフェニル)ヘキサ
フルオロプロパン、2,2−ビス(4−アミノフェノキ
シフェニル)ヘキサフルオロプロパン、1,4−ビス
(4−アミノフェノキシ)ベンゼン、1,3−ビス(4
−アミノフェノキシ)ベンゼン、4,4−(p−フェニ
レンジイソプロピリデン)ビスアニリン、4,4−(m
−フェニレンジイソプロピリデン)ビスアニリン等の3
つ以上の芳香環を有するジアミンを用いることが好まし
い。
キシ樹脂と反応性を有する官能基を有する上記一般式
(3)で表される芳香族基を有するジアミンを配合する
ことがより好ましい。このようなエポキシ樹脂に対して
反応性官能基を有する芳香族ジアミンとしては、2,5
−ジアミノフェノール、3,5−ジアミノフェノール、
4,4’−(3,3’−ジヒドロキシ)ジアミノビフェ
ニル、4,4’−(2,2’−ジヒドロキシ)ジアミノ
ビフェニル、2,2’−ビス(3−アミノ−4−ヒドロ
キシフェニル)ヘキサフルオロプロパン、3,3’,
4,4’−ビフェニルテトラアミン、3,3’,4,
4’−テトラアミノジフェニルエーテル、4,4’−
(3,3’−ジカルボキシ)ジフェニルアミン、3,
3’−ジカルボキシ−4,4’−ジアミノジフェニルエ
ーテル等が挙げられるが、特に好ましくは4,4’−
(3,3’−ジヒドロキシ)ジフェニルアミン、4,
4’−(2,2’−ジヒドロキシ)ジフェニルアミンで
ある。これらの芳香族ジアミンを用いることにより加熱
圧着時にエポキシ樹脂と反応し架橋構造を形成するた
め、本発明の耐熱性接着剤の接着強度、耐薬品性をさら
に向上させることができる。上記エポキシ樹脂に対して
反応性官能基を有する芳香族ジアミンは全芳香族ジアミ
ンの少なくとも1モル%以上用いることが好ましく、特
に好ましくは1〜10モル%の範囲である。
及び芳香族ジアミンと、テトラカルボン酸二無水物を溶
媒中で反応させ前駆体樹脂を生成したのち加熱閉環させ
ることにより前記一般式(1)及び(2)で表される繰
り返し単位を有するポリイミド樹脂を製造できる。この
とき一般式(1)及び(2)で表される繰り返し単位の
構成比が、(1)/(2)=50/50〜10/90の
範囲であることが好ましい。この範囲外では本発明の効
果が得られない。
樹脂とエポキシ樹脂との配合割合は、ポリイミド樹脂7
0〜99重量%、エポキシ樹脂1〜30重量%の範囲で
ある。この範囲で配合することにより、ポリイミド樹脂
本来の特性を低下させることなく、耐熱性、接着性をさ
らに向上させることができる。
脂の他に、必要により硬化促進の目的でエポキシ樹脂硬
化剤を配合することもできる。エポキシ樹脂硬化剤の具
体例としては、フェノールノボラック、o−クレゾール
ノボラック、フェノールレゾール等のフェノール類、ジ
エチレントリアミン等のアミン類、無水ピロメリット
酸、無水フタル酸等の酸無水物類などが挙げられる。
分の配合割合は、ポリイミド樹脂70〜98重量%、エ
ポキシ樹脂1〜15重量%、エポキシ樹脂硬化剤1〜1
5重量%の範囲であることが好ましい。
要に応じて、従来より公知の硬化促進剤、カップリング
剤、充填剤、顔料等を適宜配合してもよい。
はフィルム状に成形して用いられるが、従来公知の方法
を用いてフィルム化することが可能である。好適な成形
方法の例としては、ポリイミド樹脂、エポキシ樹脂及び
その他の成分よりなる樹脂を溶媒に溶解し、得られた樹
脂溶液を、表面が剥離処理された金属箔、ポリエステル
フィルム、ポリイミドフィルム等の基材上に従来公知の
方法によりコーティングした後、乾燥し、基材から剥離
することにより本発明のプリント基板用耐熱性接着剤フ
ィルムとすることができる。
して代表的なものとしては、N,N−ジメチルホルムア
ミド、N,N−ジエチルホルムアミド、N,N−ジメチ
ルアセトアミド、N,N−ジエチルアセトアミド、N,
N−ジメチルメトキシアセトアミド、ジメチルスルホキ
シド、N−メチル−2−ピロリドン等のアミド系溶媒、
テトラヒドロフラン、ジエチレングリコールジメチルエ
ーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジオ
キサン、γ−ブチロラクトン、キシレノール、クロロフ
ェノール、フェノール、メチルセロソルブ、エチルセロ
ソルブ、メチルセロソルブアセテート、エチルセロソル
ブアセテート、トルエン、キシレン、メチルエチルケト
ン等のエーテル、エステル、アルコール系溶媒を挙げる
ことができる。また、フィルム成形時の溶媒として、前
記ポリイミド樹脂製造時に用いた溶媒をそのまま使用し
てもなんら差し支えない。
用方法としては、例えばフレキシブルプリント回路基
板、ガラス繊維−エポキシ配線基板、紙−フェノール配
線基板、金属、樹脂基材等の被接着物の間に、本発明の
耐熱性接着剤フィルムを挿入し、温度20〜250℃、
圧力1〜100kg/cm2の条件で熱圧着し、好まし
くはさらに50〜250℃の温度で所定時間熱処理し、
エポキシ樹脂を完全に硬化させることにより、被接着物
の間に接着層を形成させる方法が挙げられる。
に用いられるシリコンユニットを有するポリイミドは溶
剤可溶性であるためエポキシ樹脂との複合化が可能であ
るとともに、シリコンユニットを有するため熱圧着時に
良好な流動性を示し、被接着物に対して優れた充填性及
び密着性を有する。また、エポキシ樹脂と反応性を有す
る芳香族ジアミンを用いることによりエポキシ樹脂と架
橋し、強度、耐熱性にも優れた接着層を形成できるとい
う特徴を有する。また、ガラス転移点が低いため、従来
のポリイミド系接着剤に比べてはるかに低温で接着でき
る。
明する。なお、本実施例で用いた略号は以下の化合物を
示す。 ODPA:3,3',4,4'-ジフェニルエーテルテトラカルボ
ン酸二無水物 DSDA:3,3',4,4'-ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物 BTDA:3,3',4,4'-ベンゾフェノンテトラカルボン酸
二無水物 BPDA:3,3',4,4'-ビフェニルテトラカルボン酸二無
水物 BAPP:2,2'-ビス(4-アミノフェノキシフェニル)
プロパン BAPS:ビス(4-アミノフェノキシフェニル)スルホ
ン mBAPS:ビス(3-アミノフェノキシフェニル)スル
ホン BisAM:1,3-ビス(アミノイソプロピル)ベンゼン DABP:3,3'-ジアミノベンゾフェノン HAB:4,4'‐(3,3'-ジヒドロキシ)ジアミノビフェ
ニル oDAP:2,5-ジアミノフェノール HFP:2,2'-ビス(3-アミノ-4ヒドロキシフェニル)
ヘキサフルオロプロパン PSX-A:平均分子量740のジアミノシロキサン PSX-B:平均分子量1000のジアミノシロキサン PSX-C:平均分子量1240のジアミノシロキサン PSX-D:平均分子量2000のジアミノシロキサン DGEBA:ビスフェノール型Aエポキシ樹脂 oCNB:o-クレゾールノボラック型エポキシ樹脂 BCNB:ブロモクレゾールノボラック型エポキシ樹脂 PNB:フェノールノボラック樹脂
(0.11モル)、N-メチル-2-ピロリドン200g
及びジエチレングリコールジメチルエーテル200gを
装入し、室温で良く混合した、次にPSX-A31.5
6g(n=8.4、0.04モル)を滴下ロートを用い
て滴下し、この反応溶液を攪拌下で氷冷し、o-DAP
1.52g(0.01モル)、BAPP30.25g
(0.07モル)及びHAB1.04g(0.005モ
ル)を添加し、室温にて2時間攪拌し、ポリアミック酸
溶液を得た。このポリアミック酸溶液を190℃に昇温
し、20時間加熱、攪拌し、対数粘度0.9dl/gの
ポリイミド溶液を得た。
5重量部に対し、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(油
化シェルエポキシ(株)製、エピコート828)25重
量部を混合し、2時間室温にて攪拌させて、接着剤樹脂
溶液を調製した。この樹脂溶液をガラス板上に塗布し、
乾燥してフィルム化し、耐熱性接着剤フィルムとした。
このフィルムのガラス転移点は120℃、窒素雰囲気下
での5%重量減少温度は450℃であった。さらに、こ
のフィルムについて引張強度、比誘電率、体積抵抗をJ
IS C2330に基づいてそれぞれ測定した。結果を
表2に示す。
ルムを2枚のポリイミドフィルム(鐘淵化学(株)製、
アピカル)の間にはさみ、200℃、60分間、25k
g/cm2 の条件下で圧着試験を行ったところ、180
°ピールテストによる接着強度は2.6kg/cmであ
った。また、同様にして2枚の酸化処理した銅箔の間に
はさんみ、同一条件で熱圧着し、180°ピールテスト
による接着強度を測定したところ1.8kg/cmであ
った。また、銅箔を接着した後300℃のはんだ浴中に
30秒間浸漬したのち、その接着状態を観測したが、ふ
くれ、はがれ等の不良は観察されず、良好なはんだ耐熱
性を示した。
でフィルムを調製し、その諸特性を測定した。結果を表
2に示す。
し、その諸特性を測定した。結果を表2に示す。
対する180°ピール強度であり、接着強度2は硫酸処
理銅に対する180°ピール強度であり、接着強度3は
ポリイミドフィルムに対する180°ピール強度であ
る。はんだ耐熱性1ははんだ浴に30秒浸漬後、ふく
れ、はがれ、外観を検査であり、はんだ耐熱性2は40
℃、90%RH、24時間吸湿後、はんだ浴に30秒浸漬
後、ふくれ、はがれ、外観を検査したものである。
フレキシブルプリント回路基板2組を用意し、その間に
実施例1で得られた耐熱性接着剤フィルムを挿入し、温
度200℃、圧力25kg/cm2 、60分間の条件で
熱圧着した後、スルホールを形成して多層プリント配線
板を製造した。スルホール形成の際にスミア等の発生も
なく良好なスルホールが得られた。この多層プリント配
線板を300℃のはんだ浴に30秒間浸漬したが、ふく
れ、はがれ等の不良は観察されなかった。
着剤フィルムを用いて多層プリント配線板を製造した。
スルホール形成の際にスミア等の発生もなく良好なスル
ホールが得られた。この多層プリント配線板を300℃
のはんだ浴に30秒間浸漬したが、ふくれ、はがれ等の
不良は観察されなかった。
ィルムは、ポリイミド本来の優れた耐熱性、電気特性を
損なうことなく、従来のポリイミド系接着剤に比べ低温
での熱圧着が可能となる。従って、本発明によるプリン
ト基板用耐熱性接着材フィルムは多層プリント基板用接
着剤、複合回路基板用接着剤、カバーレイフィルム用接
着剤等に好適に用いることができる。
Claims (3)
- 【請求項1】 シリコンユニットを有するポリイミド樹
脂70〜99重量%及びエポキシ樹脂1〜30重量%よ
りなる組成物の有機溶媒に溶解した溶液を、表面が剥離
処理された基材上にコーティングした後、乾燥すること
を特徴とするプリント基板用耐熱性接着剤フィルムの製
造方法。 - 【請求項2】 シリコンユニットを有するポリイミド樹
脂70〜99重量%、エポキシ樹脂1〜30重量%及び
エポキシ樹脂硬化剤1〜15重量%よりなるプリント基
板用耐熱性接着剤フィルム。 - 【請求項3】 シリコンユニットを有するポリイミド樹
脂70〜99重量%、エポキシ樹脂1〜30重量%及び
エポキシ樹脂硬化剤0〜15重量%よりなるプリント基
板用耐熱性接着剤フィルムを被接着物の間に挿入し、圧
力1〜100kg/cm2 、温度20〜250℃の条件
で熱圧着することを特徴とするプリント基板用耐熱性接
着剤フィルムの使用方法。
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JP2000373152A JP3712606B2 (ja) | 2000-12-07 | 2000-12-07 | プリント基板用耐熱性接着剤フィルム及びその製造方法 |
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