JP2001196174A - Organic el display device - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、有機ＥＬ（エレク
トロルミネッセンス）素子に関し、詳しくは、有機化合
物の薄膜に電界を印加して光を放出する素子に用いられ
る有機ＥＬ表示装置のフィルター構造に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an organic EL (electroluminescence) device, and more particularly, to a filter structure of an organic EL display device used for an element which emits light by applying an electric field to a thin film of an organic compound.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、有機ＥＬ素子が盛んに研究されて
いる。これは、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）など
のホール注入電極上に、トリフェニルジアミンなどのホ
ール輸送材料を成膜し、さらにアルミキノリノール錯体
（Ａｌｑ３）などの蛍光物質を発光層として積層し、さ
らにＭｇなどの仕事関数の小さな金属電極（電子注入電
極）を形成した基本構成を有する素子で、１０Ｖ前後の
電圧で数１００から数１０，０００cd/m2と極めて高い
輝度が得られることで注目されている。2. Description of the Related Art In recent years, organic EL devices have been actively studied. In this method, a hole transporting material such as triphenyldiamine is formed on a hole injection electrode such as tin-doped indium oxide (ITO), and a fluorescent substance such as an aluminum quinolinol complex (Alq3) is laminated as a light emitting layer. It is an element that has a basic configuration in which a metal electrode (electron injection electrode) with a small work function such as Mg is formed, and is attracting attention because an extremely high luminance of several hundreds to several 10,000 cd / m 2 can be obtained at a voltage of about 10 V. ing.
【０００３】ところで、このような有機ＥＬ素子を用い
たディスプレイとして、種々の応用例が考えられるが、
中でもカラーディスプレイへの応用は重要な課題であ
る。発光体をカラーディスプレイとして応用する場合、
例えば、 （１）赤、緑、青の各色の発光層を各画素毎に形成す
る。 （２）発光層を白色発光とし、カラーフィルター層を用
いて青、緑、赤の３元色を得る。 （３）発光層は青色などの単色発光とし、蛍光材料で構
成された蛍光変換層、あるいはこれとカラーフィルタ層
とを組み合わせてその他の表示色を得る。といった手法
が一般的である。[0003] By the way, as a display using such an organic EL element, various application examples are considered.
In particular, application to a color display is an important issue. When applying the luminous body as a color display,
For example, (1) A light emitting layer of each color of red, green, and blue is formed for each pixel. (2) The light-emitting layer emits white light, and a ternary color of blue, green and red is obtained using a color filter layer. (3) The light-emitting layer emits monochromatic light such as blue light, and obtains other display colors by combining a fluorescence conversion layer made of a fluorescent material or a color filter layer with this. Such a method is common.
【０００４】しかし、発光体自体で複数の発光色を用意
する場合、赤色発光の発光層に用いる蛍光材料として適
当なものが少なく、色純度の高い赤色が得られ難いとい
う問題がある。しかも、青色発光層の寿命が他の発光層
に比べて極端に短いため、発光装置全体の寿命が青色発
光層の寿命に支配されてしまう。However, when a plurality of luminescent colors are prepared by the luminous body itself, there are few suitable fluorescent materials for the luminescent layer for emitting red light, and there is a problem that it is difficult to obtain red with high color purity. In addition, the lifetime of the blue light emitting layer is extremely shorter than that of the other light emitting layers, so that the lifetime of the entire light emitting device is governed by the lifetime of the blue light emitting layer.
【０００５】一方、単一の発光層と、蛍光材料で構成さ
れた蛍光変換層および／またはカラーフィルター層とを
組み合わせてカラーディスプレイとする方法は、単独の
有機ＥＬ素子のみで構成できるため、構成が単純で安価
であるばかりか、蛍光変換層および／またはカラーフィ
ルター層をパターン形成することによりフルカラー化で
きる点で優れた方式といえる。しかし、有機ＥＬ構造体
上にフォトレジスト技術により所定のパターンで蛍光変
換層および／またはカラーフィルター層を設けること
は、パターニング技術や有機ＥＬ構造体へのダメージ等
の点から極めて困難である。また、基板上に蛍光変換層
および／またはカラーフィルター層をパターン形成し、
その上に有機ＥＬ構造体を積層すると、段差ができてい
るので、断切れ（膜の不連続部分）が生じ、配線がつな
げられなくて電流が流れないために、有機ＥＬ素子とし
て機能しなくなってしまうという問題があった。On the other hand, the method of forming a color display by combining a single light emitting layer and a fluorescence conversion layer and / or a color filter layer made of a fluorescent material can be constituted only by a single organic EL element. However, it can be said that this method is excellent not only in that it is simple and inexpensive, but also in that full color can be obtained by patterning the fluorescence conversion layer and / or the color filter layer. However, it is extremely difficult to provide a fluorescence conversion layer and / or a color filter layer in a predetermined pattern on the organic EL structure by a photoresist technique in terms of a patterning technique, damage to the organic EL structure, and the like. In addition, a fluorescent conversion layer and / or a color filter layer are formed on the substrate by patterning,
When the organic EL structure is laminated thereon, a step is formed, which causes a break (discontinuous portion of the film), and the wiring cannot be connected, so that no current flows and the organic EL element does not function as an organic EL element. There was a problem that would.
【０００６】しかも、カラーフィルター層を形成する際
に用いられるカラーレジスト材はかなり高価な材料であ
り、このような材料を用いることなくカラーフィルター
層を形成することができれば有機ＥＬ素子を応用した製
品を極めて安価に提供することができる。In addition, the color resist material used for forming the color filter layer is a very expensive material. If the color filter layer can be formed without using such a material, a product using an organic EL element is used. Can be provided at extremely low cost.
【０００７】[0007]
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、高品
位で低コストで歩留まりがよく、しかもカラーフィルタ
ーの段差による配線の段切れをも防止しうる有機ＥＬ表
示装置を実現することである。SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to realize an organic EL display device which is high in quality, low in cost, has good yield, and can prevent disconnection of wiring due to a step of a color filter. .
【０００８】[0008]
【課題を解決するための手段】すなわち、上記目的は、
以下の構成により達成される。 （１） 基板上にカラーフィルター層と、バリア層と、
ホール注入電極と電子注入電極とを順次有し、これらの
電極間に発光機能に関与する有機層を有し、前記カラー
フィルター層は、蒸着法により形成されている有機ＥＬ
表示装置。 （２） 前記カラーフィルター層は、顔料により形成さ
れている上記（１）の有機ＥＬ表示装置。 （３） 前記カラーフィルター層の膜厚は、２０００nm
以下である上記（１）の有機ＥＬ表示装置。 （４） 前記蒸着法は、マスク蒸着法である上記（１）
〜（３）のいずれかの有機ＥＬ表示装置。 （５） 発光層から得られる発光光は、少なくとも波長
４５０〜６５０nmの連続した発光スペクトルを有する白
色発光である上記（１）〜（４）のいずれかの有機ＥＬ
表示装置。 （６） 基板上に電子注入電極と、ホール注入電極と、
カラーフィルター層とを順次有し、前記各電極間に発光
機能に関与する有機層を有し、前記カラーフィルター層
は、蒸着法により形成されている有機ＥＬ表示装置。 （７） 前記カラーフィルター層は、顔料により形成さ
れている上記（６）の有機ＥＬ表示装置。 （８） 前記カラーフィルター層の膜厚は、２０００nm
以下である上記（６）または（７）の有機ＥＬ表示装
置。 （９） 前記蒸着法は、マスク蒸着法である上記（６）
〜（８）のいずれかの有機ＥＬ表示装置。 （１０） 発光層から得られる発光光は、少なくとも波
長４５０〜６５０nmの連続した発光スペクトルを有する
白色発光である上記（６）〜（９）のいずれかの有機Ｅ
Ｌ表示装置。 （１１） 樹脂封止構造体を有する上記（６）〜（１
０）のいずれかの有機ＥＬ表示装置。Means for Solving the Problems That is, the above object is as follows.
This is achieved by the following configuration. (1) a color filter layer, a barrier layer,
A hole injection electrode and an electron injection electrode in order, an organic layer involved in a light emitting function between these electrodes, and the color filter layer is formed of an organic EL formed by an evaporation method.
Display device. (2) The organic EL display device according to (1), wherein the color filter layer is formed of a pigment. (3) The thickness of the color filter layer is 2000 nm.
The following organic EL display device of (1): (4) The vapor deposition method is a mask vapor deposition method (1).
The organic EL display device according to any one of (1) to (3). (5) The organic EL according to any one of the above (1) to (4), wherein the light emitted from the light emitting layer is white light having a continuous emission spectrum of at least a wavelength of 450 to 650 nm.
Display device. (6) an electron injection electrode, a hole injection electrode,
An organic EL display device having a color filter layer in order, an organic layer involved in a light emitting function between the electrodes, and the color filter layer formed by a vapor deposition method. (7) The organic EL display device according to (6), wherein the color filter layer is formed of a pigment. (8) The thickness of the color filter layer is 2000 nm.
The following organic EL display device of (6) or (7). (9) The vapor deposition method is a mask vapor deposition method (6).
The organic EL display device according to any one of (1) to (8). (10) The organic light-emitting device according to any of (6) to (9), wherein the light emitted from the light-emitting layer is white light having at least a continuous emission spectrum having a wavelength of 450 to 650 nm.
L display device. (11) The above (6) to (1) having a resin sealing structure
0) The organic EL display device according to any one of the above.
【０００９】[0009]
【発明の実施の形態】本発明の有機ＥＬ表示装置は、基
板上にカラーフィルター層と、バリア層と、ホール注入
電極と電子注入電極とを順次有し、これらの電極間に発
光機能に関与する有機層を有し、前記カラーフィルター
層は、蒸着法により形成されている。あるいはこれとは
逆の積層の、基板上に電子注入電極と、ホール注入電極
と、カラーフィルター層と、バリア層とを順次有し、前
記各電極間に発光機能に関与する有機層を有し、前記カ
ラーフィルター層は、蒸着法により形成されているもの
である。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS An organic EL display device according to the present invention has a color filter layer, a barrier layer, a hole injection electrode and an electron injection electrode sequentially on a substrate, and a light emitting function is involved between these electrodes. And the color filter layer is formed by an evaporation method. Alternatively, an electron injection electrode, a hole injection electrode, a color filter layer, and a barrier layer are sequentially provided on a substrate having a stack opposite to this, and an organic layer involved in a light emitting function is provided between the electrodes. The color filter layer is formed by a vapor deposition method.
【００１０】このように、カラーフィルター層を蒸着法
で形成することにより、カラーフィルター層の厚みを極
めて薄くすることができ、段差部での配線切れなどの不
具合を防止できる。また、高価なレジスト材を用いるこ
となくフィルター層を形成できるので、有機ＥＬ表示装
置のコストを引き下げることができ、しかも顔料以外の
成分を含有していないので、色純度の高いフィルターを
形成することができる。また、カラーフィルター層は平
坦な薄膜で形成されるので、オーバーコート層が不要と
なり、製造工程が少なくなり、製造工数を短縮でき、さ
らにコストを低減することができる。また、マスク蒸着
法を用いることで、極めて容易に３原色の塗り分けを行
うことが出来、小さな画素面積内にもフルカラー表示用
のフィルターを配置することが出来る。[0010] As described above, by forming the color filter layer by the vapor deposition method, the thickness of the color filter layer can be made extremely thin, and problems such as disconnection of wiring at the step portion can be prevented. In addition, since a filter layer can be formed without using an expensive resist material, the cost of the organic EL display device can be reduced, and since a component other than a pigment is not contained, a filter having high color purity can be formed. Can be. Further, since the color filter layer is formed of a flat thin film, an overcoat layer is not required, the number of manufacturing steps is reduced, the number of manufacturing steps can be reduced, and the cost can be further reduced. Further, by using the mask vapor deposition method, the three primary colors can be separated very easily, and a filter for full-color display can be arranged even in a small pixel area.
【００１１】カラーフィルター層の膜厚は、好ましくは
２０００nm以下、特に３００〜６００nm程度である。カ
ラーフィルター層の膜厚が薄すぎるとカラーフィルター
層としての機能が低下してくる。逆に膜厚が厚すぎる
と、成膜工程に時間がかかりすぎるとともに、素子全体
の厚みが厚くなり、段切れなどの問題も生じやすくなっ
てくる。The thickness of the color filter layer is preferably 2,000 nm or less, particularly about 300 to 600 nm. If the thickness of the color filter layer is too small, the function as the color filter layer is reduced. On the other hand, if the film thickness is too large, the film-forming step takes too much time, and the thickness of the entire device becomes too large, which tends to cause problems such as disconnection.
【００１２】カラーフィルター層には、蒸着法で形成可
能なもののなかから好適なものを適宜選択して用いれば
よく、有機ＥＬ素子の発光する光に合わせてカラーフィ
ルターの特性を調整し、取り出し効率・色純度を最適化
すればよい。具体的には、有機顔料が好ましく、なかで
も多環式顔料またはアゾ顔料が好ましい。The color filter layer may be appropriately selected from those which can be formed by a vapor deposition method, and may be used. The characteristics of the color filter are adjusted according to the light emitted from the organic EL device, and the extraction efficiency is adjusted. -Color purity may be optimized. Specifically, organic pigments are preferred, and among them, polycyclic pigments or azo pigments are preferred.
【００１３】多環式顔料としては、フタロシアニン系、
アントラキノン系、ペリレンおよびペリノン系、チオイ
ンジゴ系、キナクリドン系、ジオキサジン系、イソイン
ドリノン系、キノフタロン系等が挙げられ、これらのな
かでも、赤色系のフィルターとしてキナクリドン系、青
色系のフィルターとしてフタロシアニン系、緑色系のフ
ィルターとして前記キナクリドン系とフタロシアニン系
の混合物が好ましい。The polycyclic pigments include phthalocyanine-based pigments,
Anthraquinone-based, perylene and perinone-based, thioindigo-based, quinacridone-based, dioxazine-based, isoindolinone-based, quinophthalone-based and the like, among these, quinacridone-based as a red-based filter, phthalocyanine-based as a blue-based filter, As the green filter, a mixture of the quinacridone type and the phthalocyanine type is preferable.
【００１４】アゾ顔料としては、不溶性アゾ顔料が好ま
しく、β−ナフトール系、ナフトールＡＳ系、アセト酢
酸アリールアミド系等のモノアゾ顔料、アセト酢酸アリ
ールアミド系、ピラゾロン系等のジスアゾ顔料が好まし
い。As the azo pigments, insoluble azo pigments are preferable, and monoazo pigments such as β-naphthol type, naphthol AS type, acetoacetate arylamide type and the like, and disazo pigments such as acetoacetate arylamide type and pyrazolone type are preferable.
【００１５】また、ＥＬ素子材料や蛍光変換層が光吸収
するような短波長の外光をカットできる材料を併用すれ
ば、素子の耐光性・表示のコントラストも向上する。Further, when an EL element material or a material capable of cutting off short-wavelength external light that is absorbed by the fluorescence conversion layer is used in combination, the light resistance of the element and the display contrast are improved.
【００１６】カラーフィルター層の形成には蒸着法を用
いるが、特にマスク蒸着法が好ましい。蒸着法を用いる
場合、上記カラーフィルター材料を直接気化し、成膜さ
せる。A vapor deposition method is used for forming the color filter layer, and a mask vapor deposition method is particularly preferable. When the vapor deposition method is used, the color filter material is directly vaporized to form a film.
【００１７】真空蒸着の条件は特に限定されないが、１
０-4 Pa以下の真空度とし、蒸着速度は０．０１〜１nm
／sec 程度とすることが好ましい。The conditions for vacuum deposition are not particularly limited.
The degree of vacuum is 0 -4 Pa or less, and the deposition rate is 0.01 to 1 nm.
/ Sec.
【００１８】カラーフィルター層の形成に真空蒸着法を
用いる場合において、複数の化合物を含有させる場合、
化合物を入れた各ボートを個別に温度制御して共蒸着す
ることが好ましい。In the case where a vacuum evaporation method is used for forming a color filter layer, when a plurality of compounds are contained,
It is preferable to co-deposit each boat containing the compound by individually controlling the temperature.
【００１９】カラーフィルター層が下地層となる場合、
つまり基板と有機ＥＬ構造体との間に形成される場合に
は、カラーフィルター層と電極との間にバリア層を形成
することが好ましい。バリア層を形成することにより、
カラーフィルター層を電極のパターニングの際のエッチ
ング、洗浄液等から保護することができる。また、いわ
ゆる逆積層構成の場合には、ホール注入電極上に形成さ
れたカラーフィルター層を覆うようにバリア層を形成す
ることが好ましい。この場合バリア層は、水分、ガスを
防ぎ、有機ＥＬ構造体が腐食・汚染されるのを防止す
る。あるいは、必要によりカラーフィルター層と電極と
の間に形成してもよい。When the color filter layer serves as an underlayer,
That is, when formed between the substrate and the organic EL structure, it is preferable to form a barrier layer between the color filter layer and the electrode. By forming a barrier layer,
The color filter layer can be protected from etching, cleaning liquid, and the like when patterning the electrode. In the case of a so-called reverse lamination structure, it is preferable to form a barrier layer so as to cover the color filter layer formed on the hole injection electrode. In this case, the barrier layer prevents moisture and gas, and prevents the organic EL structure from being corroded and contaminated. Or you may form between a color filter layer and an electrode as needed.
【００２０】バリア層は、好ましくは酸化ケイ素により
形成され、好ましくは６３２nmにおける屈折率が１．４
０〜１．５５、より好ましくは１．４４〜１．４８であ
る。屈折率がこれより高いと、有機層中の成分に対する
バリア性がなくなってくる。低いと、水分等に対するバ
リア性がなくなってくる。The barrier layer is preferably formed of silicon oxide and preferably has a refractive index at 632 nm of 1.4.
0 to 1.55, more preferably 1.44 to 1.48. If the refractive index is higher than this, barrier properties against components in the organic layer will be lost. If it is low, barrier properties against moisture and the like will be lost.
【００２１】バリア層は、ＳｉＯx以外に、ＳｉＮyとし
てもよく、さらに不可避不純物として、Ｃ、Ａｒ等を
０．５wt％以下含有していてもよい。また、膜内の応力
を緩和させるためにＨを３０at％以下含有していてもよ
い。The barrier layer may be made of SiN y other than SiO x , and may further contain C, Ar, etc. at 0.5 wt% or less as unavoidable impurities. Further, H may be contained in an amount of 30 at% or less in order to reduce the stress in the film.
【００２２】ＳｉＯxのｘは１．８〜２．２、特に１．
９０〜２．０５であることが好ましい。ＳｉＮyのｙは
０．１〜０．５であることが好ましい。ｘ、ｙがバリア
層全体の平均値としてこのような値であれば、ｘ、ｙの
値は厚さ方向に勾配をもっていてもよい。 X of SiO x is 1.8 to 2.2, especially 1.
It is preferably from 90 to 2.05. Y of SiN y is preferably 0.1 to 0.5. If x and y are such values as an average value of the entire barrier layer, the values of x and y may have a gradient in the thickness direction.
【００２３】バリア層表面の平均表面粗さ（Ｒa ）は、
２〜５０nmが好ましい。また、最大表面粗さ（Ｒmax ）
は、１０〜５０nmが好ましい。バリア層表面で膜の平坦
性が悪くなると、電流リークやダークスポットが発生す
る要因となる。そのため、適当な成膜条件を選び、異常
粒成長を抑え、ホール注入電極に接する界面の平均表面
粗さ（Ｒa ）、最大表面粗さ（Ｒmax ）を上記範囲内に
することが好ましい。The average surface roughness (Ra) of the barrier layer surface is as follows:
2-50 nm is preferred. Also, the maximum surface roughness (Rmax)
Is preferably 10 to 50 nm. If the flatness of the film on the surface of the barrier layer deteriorates, current leakage and dark spots may occur. Therefore, it is preferable that appropriate film forming conditions are selected, abnormal grain growth is suppressed, and the average surface roughness (Ra) and the maximum surface roughness (Rmax) of the interface in contact with the hole injection electrode are within the above ranges.
【００２４】また、バリア層の発光光の透過率は８０％
以上であることが好ましい。透過率が低くなると、発光
層からの発光自体が減衰され、発光素子として必要な輝
度が得られなくなる傾向がある。The transmittance of emitted light of the barrier layer is 80%.
It is preferable that it is above. When the transmittance is low, the light emission from the light emitting layer itself is attenuated, and the luminance required for the light emitting element tends not to be obtained.
【００２５】また、バリア層の膜厚は、前記の範囲内で
あれば特に制限されないが、５〜５０nm、特に１０〜３
０nmであることが好ましい。The thickness of the barrier layer is not particularly limited as long as it is within the above range, but is 5 to 50 nm, especially 10 to 3 nm.
Preferably, it is 0 nm.
【００２６】このＳｉＯxを含有する膜は、プラズマＣ
ＶＤ法等によっても成膜できるが、スパッタ法で成膜す
ることが好ましい。上述のような膜を形成するために
は、特にＲＦ電源を用いた高周波スパッタ法が好まし
い。プラズマＣＶＤ法では、反応ガスによって水素が膜
中に混入する可能性が高く、それによって水分に対する
バリア性が劣化してしまうことがある。The film containing SiO x is made of plasma C
Although a film can be formed by a VD method or the like, the film is preferably formed by a sputtering method. In order to form a film as described above, a high-frequency sputtering method using an RF power source is particularly preferable. In the plasma CVD method, there is a high possibility that hydrogen is mixed into a film due to a reaction gas, which may deteriorate the barrier property against moisture.
【００２７】スパッタ法を用いて成膜する場合、スパッ
タガスには、通常のスパッタ装置に使用される不活性ガ
スが使用できる。中でも、Ａｒ、Ｋｒ、Ｘｅのいずれ
か、あるいは、これらの少なくとも１種以上のガスを含
む混合ガスを用いることが好ましい。When a film is formed by a sputtering method, an inert gas used in a usual sputtering apparatus can be used as a sputtering gas. Among them, it is preferable to use any of Ar, Kr, and Xe, or a mixed gas containing at least one of these gases.
【００２８】スパッタガスにＡｒ、Ｋｒ、Ｘｅのいずれ
かを主スパッタガスとして用いる場合、基板ターゲット
間距離の積は２０〜６０Pa・cm、特に３０〜５０Pa・cm
の範囲が好ましい。この条件であればいずれのスパッタ
ガスを用いても好ましい結果を得ることができるが、特
にＡｒを用いることが好ましい。When any of Ar, Kr, and Xe is used as the main sputtering gas, the product of the distance between the substrate targets is 20 to 60 Pa · cm, particularly 30 to 50 Pa · cm.
Is preferable. Under these conditions, a preferable result can be obtained by using any sputtering gas, but it is particularly preferable to use Ar.
【００２９】スパッタ法としては、ＲＦスパッタ法を用
いることが好ましい。ＲＦスパッタ装置の電力は１０〜
１００Ｗ／cm2 の範囲が好ましい。周波数は１３．５６
ＭHzが好ましい。成膜レートは５〜５０nm／分の範囲が
好ましい。成膜中の圧力は０．１〜１Ｐａの範囲が好ま
しい。It is preferable to use an RF sputtering method as the sputtering method. The power of the RF sputtering device is 10
A range of 100 W / cm 2 is preferred. The frequency is 13.56
MHz is preferred. The deposition rate is preferably in the range of 5 to 50 nm / min. The pressure during film formation is preferably in the range of 0.1 to 1 Pa.
【００３０】発光層は、少なくとも発光機能に関与する
１種類、または２種類以上の有機化合物薄膜、またはそ
の積層膜からなる。本発明における発光層は、好ましく
は白色発光が得られる発光層である。白色発光とは、代
表的な有機ＥＬ素子では、少なくとも波長４５０〜６５
０nm、特に４００〜７００nmの連続した発光スペクトル
が得られることをいう。この場合、発光波長帯域中にお
いて発光強度の強弱が有る程度見られるが、本発明にお
いては上記波長帯域に発光光が得られるもので有れば白
色発光とする。白色発光は単一の発光層から得られるも
のでも、複数の発光層の発光光を合成して得られるもの
であってもよい。The light emitting layer comprises at least one kind or two or more kinds of organic compound thin films involved in the light emitting function, or a laminated film thereof. The light emitting layer in the present invention is a light emitting layer that preferably emits white light. White light emission refers to at least a wavelength of 450 to 65 in a typical organic EL element.
It means that a continuous emission spectrum of 0 nm, particularly 400 to 700 nm is obtained. In this case, the intensity of light emission is seen in the emission wavelength band to some extent, but in the present invention, white light is emitted if emission light is obtained in the above wavelength band. White light emission may be obtained from a single light emitting layer or may be obtained by combining light emitted from a plurality of light emitting layers.
【００３１】本発明では好ましくは発光層は２層とし、
それぞれホスト物質に蛍光物質であるドーパントがドー
プされた構造を有するものとする。発光層はホール（正
孔）および電子の注入機能、それらの輸送機能、ホール
と電子の再結合により励起子を生成させる機能を有す
る。発光層には比較的電子的にニュートラルな化合物を
用いることが好ましい。また、発光層を２層とし、好ま
しくはそれぞれ異なった発光波長を有する蛍光物質をド
ーピングさせることで、広い発光波長帯域を確保した
り、発光色の色彩の自由度を広くすることができる。発
光帯域を広くすることで、これと蛍光物質などを用いた
色変換膜や、カラーフィルター等と組み合わせ、容易に
フルカラーのディスプレイや、白色発光を得ることがで
きる。また、発光層の発光色の組み合わせによっても種
々の発光色や、白色発光を得ることができる。なお、発
光層が２層より多くなると、各発光層への電子／ホール
の注入効率が低下し、発光効率が著しく低下してくる。In the present invention, preferably, the light emitting layer has two layers,
Each has a structure in which a host material is doped with a dopant which is a fluorescent material. The light emitting layer has a function of injecting holes (holes) and electrons, a function of transporting them, and a function of generating excitons by recombination of holes and electrons. It is preferable to use a relatively electronically neutral compound for the light emitting layer. Further, by forming two light-emitting layers and preferably doping with fluorescent substances having different light-emitting wavelengths, a wide light-emitting wavelength band can be secured, and the degree of freedom of the color of light emission can be increased. By widening the emission band, a full-color display or white light emission can be easily obtained by combining this with a color conversion film using a fluorescent substance or the like, a color filter, or the like. Various luminescent colors and white luminescence can be obtained depending on the combination of the luminescent colors of the luminescent layers. When the number of light emitting layers is more than two, the efficiency of injecting electrons / holes into each light emitting layer is reduced, and the light emitting efficiency is significantly reduced.
【００３２】本発明の有機ＥＬ素子の発光層には、発光
作用を有する化合物である蛍光性物質をドーパントとし
て含有させる。このような蛍光性物質としては、例え
ば、特開昭６３−２６４６９２号公報に開示されている
ような化合物、例えばルブレン系、クマリン系、キナク
リドン系、ジシアノメチルピラン系等の化合物から選択
される少なくとも１種以上が挙げられる。The light emitting layer of the organic EL device of the present invention contains a fluorescent substance which is a compound having a light emitting action as a dopant. As such a fluorescent substance, for example, at least one selected from compounds such as those disclosed in JP-A-63-264892, such as rubrene-based, coumarin-based, quinacridone-based, and dicyanomethylpyran-based compounds. One or more types may be mentioned.
【００３３】このような化合物の好ましい例として以下
に示すものがある。Preferred examples of such compounds include the following.
【００３４】[0034]
【化１】 Embedded image
【００３５】[0035]
【化２】 Embedded image
【００３６】[0036]
【化３】 Embedded image
【００３７】[0037]
【化４】 Embedded image
【００３８】[0038]
【化５】 Embedded image
【００３９】また、これとは別に、あるいはこれに加え
て、本出願人による、特願平１０−１３７５０５号、特
願平１１−１２４９７１号、同１２５０４４号に記載さ
れているようなナフタセン系化合物も好ましい。特に前
記化合物と併用することにより、素子の寿命を飛躍的に
向上させることができる。In addition to or in addition to the above, naphthacene-based compounds described in Japanese Patent Application Nos. 10-137505, 11-124971, and 125044 by the present applicant. Is also preferred. In particular, when used in combination with the above compound, the life of the device can be significantly improved.
【００４０】ナフタセン系化合物は、好ましくは下記式
（III）で表される基本骨格を有する。The naphthacene-based compound preferably has a basic skeleton represented by the following formula (III).
【００４１】[0041]
【化６】 Embedded image
【００４２】式（III）中、Ｒ1 〜Ｒ4 はそれぞれ非置
換、または置換基を有するアルキル基、アリール基、ア
ミノ基、複素環基およびアルケニル基のいずれかを表
す。また、好ましくはアリール基、アミノ基、複素環基
およびアルケニル基のいずれかである。In the formula (III), R 1 to R 4 each represent an unsubstituted or substituted alkyl, aryl, amino, heterocyclic or alkenyl group. Further, it is preferably any of an aryl group, an amino group, a heterocyclic group and an alkenyl group.
【００４３】Ｒ1 〜Ｒ4 で表されるアリール基として
は、単環もしくは多環のものであって良く、縮合環や環
集合も含まれる。総炭素数は、６〜３０のものが好まし
く、置換基を有していても良い。The aryl group represented by R 1 to R 4 may be monocyclic or polycyclic, and includes condensed rings and ring assemblies. The total carbon number is preferably 6 to 30, and may have a substituent.
【００４４】Ｒ1 〜Ｒ4 で表されるアリール基として
は、好ましくはフェニル基、（ｏ−，ｍ−，ｐ−）トリ
ル基、ピレニル基、ペリレニル基、コロネニル基、（１
−、および２−）ナフチル基、アントリル基、（ｏ−，
ｍ−，ｐ−）ビフェニリル基、ターフェニル基、フェナ
ントリル基等である。The aryl group represented by R 1 to R 4 is preferably a phenyl group, (o-, m-, p-) tolyl group, pyrenyl group, perylenyl group, coronenyl group, (1)
-, And 2-) naphthyl group, anthryl group, (o-,
(m-, p-) biphenylyl group, terphenyl group, phenanthryl group and the like.
【００４５】Ｒ1 〜Ｒ4 で表されるアミノ基としては、
アルキルアミノ基、アリールアミノ基、アラルキルアミ
ノ基等いずれでも良い。これらは、総炭素数１〜６の脂
肪族、および／または１〜４環の芳香族炭素環を有する
ことが好ましい。具体的には、ジメチルアミノ基、ジエ
チルアミノ基、ジブチルアミノ基、ジフェニルアミノ
基、ジトリルアミノ基、ビスジフェニリルアミノ基、ビ
スナフチルアミノ基等が挙げられる。The amino group represented by R 1 to R 4 includes
Any of an alkylamino group, an arylamino group and an aralkylamino group may be used. These preferably have an aliphatic having 1 to 6 carbon atoms in total and / or 1 to 4 aromatic carbon rings. Specific examples include a dimethylamino group, a diethylamino group, a dibutylamino group, a diphenylamino group, a ditolylamino group, a bisdiphenylylamino group, and a bisnaphthylamino group.
【００４６】Ｒ1 〜Ｒ4 で表される複素環基としては、
ヘテロ原子としてＯ，Ｎ，Ｓを含有する５員または６員
環の芳香族複素環基、および炭素数２〜２０の縮合多環
芳香複素環基等が挙げられる。The heterocyclic groups represented by R 1 to R 4 include:
Examples thereof include a 5- or 6-membered aromatic heterocyclic group containing O, N, and S as a hetero atom, and a fused polycyclic aromatic heterocyclic group having 2 to 20 carbon atoms.
【００４７】Ｒ1 〜Ｒ4 で表されるアルケニル基として
は、少なくとも置換基の１つにフェニル基を有する（１
−、および２−）フェニルアルケニル基、（１，２−、
および２，２−）ジフェニルアルケニル基、（１，２，
２−）トリフェニルアルケニル基等が好ましいが、非置
換のものであっても良い。As the alkenyl group represented by R 1 to R 4 , at least one of the substituents has a phenyl group (1
-, And 2-) phenylalkenyl groups, (1,2-,
And 2,2-) diphenylalkenyl groups, (1,2,2)
2-) A triphenylalkenyl group or the like is preferable, but an unsubstituted one may be used.
【００４８】芳香族複素環基および縮合多環芳香複素環
基としては、例えばチエニル基、フリル基、ピロリル
基、ピリジル基、キノリル基、キノキサリル基等が挙げ
られる。Examples of the aromatic heterocyclic group and the condensed polycyclic aromatic heterocyclic group include a thienyl group, a furyl group, a pyrrolyl group, a pyridyl group, a quinolyl group and a quinoxalyl group.
【００４９】Ｒ1 〜Ｒ4 が置換基を有する場合、これら
の置換基のうちの少なくとも２つがアリール基、アミノ
基、複素環基、アルケニル基およびアリーロキシ基のい
ずれかであることが好ましい。アリール基、アミノ基、
複素環基およびアルケニル基については上記Ｒ1 〜Ｒ4
と同様である。When R 1 to R 4 have a substituent, at least two of these substituents are preferably any of an aryl group, an amino group, a heterocyclic group, an alkenyl group and an aryloxy group. Aryl group, amino group,
For the heterocyclic group and the alkenyl group, the above R 1 to R 4
Is the same as
【００５０】Ｒ1 〜Ｒ4 の置換基となるアリーロキシ基
としては、総炭素数６〜１８のアリール基を有するもの
が好ましく、具体的には（ｏ−，ｍ−，ｐ−）フェノキ
シ基等である。The aryloxy group serving as a substituent of R 1 to R 4 is preferably an aryloxy group having an aryl group having a total of 6 to 18 carbon atoms, specifically, an (o-, m-, p-) phenoxy group or the like. It is.
【００５１】これら置換基の２種以上が縮合環を形成し
ていてもよい。また、さらに置換されていても良く、そ
の場合の好ましい置換基としては上記と同様である。Two or more of these substituents may form a condensed ring. Further, it may be further substituted, and in that case, preferred substituents are the same as described above.
【００５２】Ｒ1 〜Ｒ4 が置換基を有する場合、少なく
ともその２種以上が上記置換基を有することが好まし
い。その置換位置としては特に限定されるものではな
く、メタ、パラ、オルト位のいずれでも良い。また、Ｒ
1 とＲ4 、Ｒ2 とＲ3 はそれぞれ同じものであることが
好ましいが異なっていてもよい。When R 1 to R 4 have a substituent, it is preferable that at least two or more thereof have the above substituent. The substitution position is not particularly limited, and may be any of meta, para, and ortho positions. Also, R
1 and R 4 , and R 2 and R 3 are preferably the same, but may be different.
【００５３】また、Ｒ1 〜Ｒ8 のうちの少なくとも５種
以上、より好ましくは６種以上が非置換または置換基を
有するアルキル基、アリール基、アミノ基、アルケニル
基または複素環基である。At least 5 or more, more preferably 6 or more of R 1 to R 8 are an unsubstituted or substituted alkyl group, aryl group, amino group, alkenyl group or heterocyclic group.
【００５４】Ｒ5 ，Ｒ6 ，Ｒ7 およびＲ8 は、それぞれ
水素または置換基を有していても良いアルキル基、アリ
ール基、アミノ基およびアルケニル基のいずれかを表
す。R 5 , R 6 , R 7 and R 8 each represent hydrogen or an alkyl group, an aryl group, an amino group or an alkenyl group which may have a substituent.
【００５５】Ｒ5 ，Ｒ6 ，Ｒ7 およびＲ8 で表されるア
ルキル基としては、炭素数が１〜６のものが好ましく、
直鎖状であっても分岐を有していても良い。アルキル基
の好ましい具体例としては、メチル基、エチル基、
（ｎ，ｉ）プロピル基、（ｎ，ｉ，ｓｅｃ，ｔｅｒｔ）
−ブチル基、（ｎ，ｉ，ｎｅｏ，ｔｅｒｔ）−ペンチル
基等が挙げられる。The alkyl group represented by R 5 , R 6 , R 7 and R 8 preferably has 1 to 6 carbon atoms.
It may be linear or branched. Preferred specific examples of the alkyl group include a methyl group, an ethyl group,
(N, i) propyl group, (n, i, sec, tert)
-Butyl group, (n, i, neo, tert) -pentyl group and the like.
【００５６】Ｒ5 ，Ｒ6 ，Ｒ7 およびＲ8 で表されるア
リール基、アミノ基、アルケニル基としては、上記Ｒ1
〜Ｒ4 の場合と同様である。また、Ｒ5 とＲ6 、Ｒ7 と
Ｒ8は、それぞれ同じものであることが好ましいが、異
なっていても良い。The aryl group, amino group and alkenyl group represented by R 5 , R 6 , R 7 and R 8 include the above-mentioned R 1
For to R 4 is the same as. Further, R 5 and R 6 and R 7 and R 8 are preferably the same, but may be different.
【００５７】また、ナフタセン系化合物は、さらに下記
の式（IV）で表される基本骨格を有するものが好まし
い。The naphthacene-based compound preferably further has a basic skeleton represented by the following formula (IV).
【００５８】[0058]
【化７】 Embedded image
【００５９】上記式（IV）中、Ｒ11〜Ｒ13、Ｒ21〜
Ｒ23、Ｒ31〜Ｒ33およびＲ41〜Ｒ43は水素、アリール
基、アミノ基、複素環基、アリーロキシ基およびアルケ
ニル基のいずれかである。また、これらのうちの少なく
とも１群中にはアリール基、アミノ基、複素環基および
アリーロキシ基のいずれかを置換基として有することが
好ましい。これらの２種以上が縮合環を形成していても
よい。あるいは、これらの全てが水素である場合にはＲ
5 ，Ｒ6 ，Ｒ7 およびＲ8 のいずれかにはアルキル基、
またはアリール基を有することが好ましい。In the above formula (IV), R 11 to R 13 and R 21 to
R 23 , R 31 to R 33 and R 41 to R 43 are any of hydrogen, an aryl group, an amino group, a heterocyclic group, an aryloxy group and an alkenyl group. Further, it is preferable that at least one of these groups has any of an aryl group, an amino group, a heterocyclic group and an aryloxy group as a substituent. Two or more of these may form a condensed ring. Alternatively, when all of them are hydrogen, R
5 , R 6 , R 7 and R 8 each have an alkyl group,
Alternatively, it preferably has an aryl group.
【００６０】アリール基、アミノ基、複素環基およびア
リーロキシ基の好ましい態様としては上記Ｒ1 〜Ｒ4 と
同様である。また。Ｒ11〜Ｒ13とＲ41〜Ｒ43、Ｒ21〜Ｒ
23とＲ31〜Ｒ33は、それぞれ同じであることが好ましい
が異なっていてもよい。Preferred embodiments of the aryl group, amino group, heterocyclic group and aryloxy group are the same as those described above for R 1 to R 4 . Also. R 11 to R 13 and R 41 to R 43 , R 21 to R
23 and R 31 to R 33 are preferably the same but may be different.
【００６１】Ｒ11〜Ｒ13、Ｒ21〜Ｒ23、Ｒ31〜Ｒ33およ
びＲ41〜Ｒ43の置換基となるアミノ基としては、アルキ
ルアミノ基、アリールアミノ基、アラルキルアミノ基等
いずれでも良い。これらは、総炭素数１〜６の脂肪族、
および／または１〜４環の芳香族炭素環を有することが
好ましい。具体的には、ジメチルアミノ基、ジエチルア
ミノ基、ジブチルアミノ基、ジフェニルアミノ基、ジト
リルアミノ基、ビスビフェニリルアミノ基等が挙げられ
る。The amino group to be a substituent of R 11 to R 13 , R 21 to R 23 , R 31 to R 33 and R 41 to R 43 may be any of an alkylamino group, an arylamino group, an aralkylamino group and the like. good. These are aliphatics having 1 to 6 carbon atoms in total,
And / or preferably has 1 to 4 aromatic carbon rings. Specific examples include a dimethylamino group, a diethylamino group, a dibutylamino group, a diphenylamino group, a ditolylamino group, and a bisbiphenylylamino group.
【００６２】形成される縮合環としては、例えばインデ
ン、ナフタレン、アントラセン、フェナントレン、キノ
リン、ｉｓｏキノリン、キノクサリン、フェナジン、ア
クリジン、インドール、カルバゾール、フェノキサジ
ン、フェノチアジン、ベンゾチアゾール、ベンゾチオフ
ェン、ベンゾフラン、アクリドン、ベンズイミダゾー
ル、クマリン、フラボン等を挙げることができる。Examples of the condensed ring to be formed include indene, naphthalene, anthracene, phenanthrene, quinoline, isoquinoline, quinoxaline, phenazine, acridine, indole, carbazole, phenoxazine, phenothiazine, benzothiazole, benzothiophene, benzofuran, acridone, Benzimidazole, coumarin, flavone and the like can be mentioned.
【００６３】このような化合物の好ましい例として以下
に示すものがある。Preferred examples of such compounds include the following.
【００６４】[0064]
【化８】 Embedded image
【００６５】[0065]
【化９】 Embedded image
【００６６】これらの蛍光物質は、各発光層において少
なくとも１種以上が、それぞれ異なった発光波長を有す
るものが含有されていることが好ましい。It is preferable that at least one kind of these fluorescent substances in each light emitting layer contains a substance having a different light emission wavelength.
【００６７】また、それ自体で発光が可能なホスト物質
と組み合わせて使用することが好ましい。このような場
合の発光層におけるドーパントの含有量は、０．０１〜
２０wt％、さらには０．１〜１５wt％とすることが好ま
しい。また、発光層中の前記テトラセン骨格を有する化
合物の含有量は、０．０１〜１０wt% 、さらには０．１
〜５wt% であることが好ましい。Further, it is preferable to use in combination with a host substance capable of emitting light by itself. In such a case, the content of the dopant in the light emitting layer is from 0.01 to
It is preferably 20% by weight, more preferably 0.1 to 15% by weight. The content of the compound having a tetracene skeleton in the light emitting layer is 0.01 to 10% by weight, and more preferably 0.1 to 10% by weight.
It is preferably about 5% by weight.
【００６８】発光層は、ホスト物質して、ホール輸送性
化合物、電子注入輸送性化合物のいずれかを有するか、
またはこれらの混合層とする。The light emitting layer may contain any of a hole transporting compound and an electron injecting and transporting compound as a host material.
Alternatively, these are mixed layers.
【００６９】混合層では、キャリアのホッピング伝導パ
スができるため、各キャリアは極性的に優勢な物質中を
移動し、逆の極性のキャリア注入は起こり難くなり、有
機化合物がダメージを受け難くなり、素子寿命がのびる
という利点がある。前述のドーパントをこのような混合
層に含有させることにより、混合層自体のもつ発光波長
特性を変化させることができ、発光波長を長波長に移行
させることができるとともに、発光強度を高め、かつ素
子の安定性を向上させることができる。In the mixed layer, a hopping conduction path of carriers is formed, so that each carrier moves in a material having a polarity predominant, injection of a carrier having the opposite polarity is less likely to occur, and organic compounds are less likely to be damaged. There is an advantage that the element life is extended. By including the above-mentioned dopant in such a mixed layer, the emission wavelength characteristics of the mixed layer itself can be changed, the emission wavelength can be shifted to a longer wavelength, the emission intensity is increased, and the device Can be improved in stability.
【００７０】発光層のホスト物質に用いられるホール輸
送性化合物および電子輸送性化合物は、各々、後述のホ
ール注入輸送層用の化合物および電子注入輸送層用の化
合物の中から選択すればよい。なかでも、ホール輸送層
用の化合物としては、強い蛍光を持ったアミン誘導体、
例えばホール輸送材料であるトリフェニルジアミン誘導
体を用いるのが好ましい。The hole-transporting compound and the electron-transporting compound used as the host material of the light-emitting layer may be selected from a compound for a hole injection / transport layer and a compound for an electron injection / transport layer, respectively, which will be described later. Among them, as compounds for the hole transport layer, amine derivatives having strong fluorescence,
For example, it is preferable to use a triphenyldiamine derivative that is a hole transport material.
【００７１】電子注入輸送性の化合物としては、キノリ
ン誘導体、さらには８−キノリノールないしその誘導体
を配位子とする金属錯体、特に下記構造のトリス（８−
キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ3 ）を用いること
が好ましい。また、フェニルアントラセン誘導体、テト
ラアリールエテン誘導体を用いることもできる。Examples of the compound capable of injecting and transporting an electron include a quinoline derivative, a metal complex having 8-quinolinol or a derivative thereof as a ligand, and particularly a tris (8-
It is preferable to use (quinolinolato) aluminum (Alq3). Further, a phenylanthracene derivative or a tetraarylethene derivative can also be used.
【００７２】[0072]
【化１０】 Embedded image
【００７３】ホール輸送性化合物としては、強い蛍光を
持ったアミン誘導体、例えばホール輸送材料であるテト
ラアリールベンジシン化合物（トリアリールジアミンな
いしトリフェニルジアミン：ＴＰＤ）、芳香族三級アミ
ン、ヒドラゾン誘導体、カルバゾール誘導体、トリアゾ
ール誘導体、イミダゾール誘導体、アミノ基を有するオ
キサジアゾール誘導体、ポリチオフェン等を挙げること
ができる。特にテトラアリールベンジシン化合物（トリ
アリールジアミンないしトリフェニルジアミン：ＴＰ
Ｄ）、特願平８−３５８４１６号に示されているような
トリアリールアミン多量体（ＡＴＰ）が好ましい。Examples of the hole transporting compound include amine derivatives having strong fluorescence, for example, a tetraarylbendicine compound (triaryldiamine or triphenyldiamine: TPD) which is a hole transporting material, an aromatic tertiary amine, a hydrazone derivative, Examples thereof include carbazole derivatives, triazole derivatives, imidazole derivatives, oxadiazole derivatives having an amino group, and polythiophene. In particular, tetraarylbendicine compounds (triaryldiamine or triphenyldiamine: TP
D) and triarylamine multimers (ATP) as disclosed in Japanese Patent Application No. 8-358416 are preferred.
【００７４】トリフェニルジアミン誘導体の好ましい例
として以下に示すものがある。Preferred examples of the triphenyldiamine derivative include the following.
【００７５】[0075]
【化１１】 Embedded image
【００７６】[0076]
【化１２】 Embedded image
【００７７】[0077]
【化１３】 Embedded image
【００７８】トリアリールアミン多量体の好ましい例と
して以下に示すものがある。Preferred examples of the triarylamine multimer include the following.
【００７９】[0079]
【化１４】 Embedded image
【００８０】[0080]
【化１５】 Embedded image
【００８１】[0081]
【化１６】 Embedded image
【００８２】この場合の混合比は、それぞれのキャリア
移動度とキャリア濃度を考慮する事で決定するが、一般
的には、ホール注入輸送性化合物／電子注入輸送性化合
物の重量比が、好ましくは１／９９〜９９／１、より好
ましくは１０／９０〜９０／１０、特に２０／８０〜８
０／２０、さらには４０／６０〜６０／４０程度となる
ようにすることが好ましい。The mixing ratio in this case is determined by considering the respective carrier mobilities and carrier concentrations. In general, the weight ratio of the hole injecting and transporting compound / the electron injecting and transporting compound is preferably 1/99 to 99/1, more preferably 10/90 to 90/10, especially 20/80 to 8
0/20, and preferably about 40/60 to 60/40.
【００８３】また、混合層の形成方法としては、異なる
蒸着源より蒸発させる共蒸着が好ましいが、蒸気圧（蒸
発温度）が同程度あるいは非常に近い場合には、予め同
じ蒸着ボード内で混合させておき、蒸着することもでき
る。混合層は化合物同士が均一に混合している方が好ま
しいが、場合によっては、化合物が島状に存在するもの
であってもよい。発光層は、一般的には、有機蛍光物質
を蒸着するか、あるいは樹脂バインダー中に分散させて
コーティングすることにより、発光層を所定の厚さに形
成する。As a method of forming the mixed layer, co-evaporation in which evaporation is performed from different evaporation sources is preferable. However, when the vapor pressures (evaporation temperatures) are the same or very close, the mixed layers are previously mixed in the same evaporation board. Alternatively, it can be deposited. In the mixed layer, it is preferable that the compounds are uniformly mixed, but in some cases, the compounds may exist in an island shape. The light-emitting layer is generally formed to a predetermined thickness by vapor-depositing an organic fluorescent substance or by dispersing and coating the resin in a resin binder.
【００８４】ホール注入輸送層は、ホール注入電極から
のホールの注入を容易にする機能、ホールを安定に輸送
する機能および電子を妨げる機能を有し、電子注入輸送
層は、電子注入電極からの電子の注入を容易にする機
能、電子を安定に輸送する機能およびホールを妨げる機
能を有するものであり、これらの層は、発光層に注入さ
れるホールや電子を増大・閉じこめさせ、再結合領域を
最適化させ、発光効率を改善する。The hole injecting / transporting layer has a function of facilitating the injection of holes from the hole injecting electrode, a function of stably transporting holes, and a function of blocking electrons. It has a function of facilitating electron injection, a function of stably transporting electrons, and a function of hindering holes. These layers increase and confine holes and electrons injected into the light-emitting layer, and form a recombination region. To optimize luminous efficiency.
【００８５】発光層一層分の厚さは、分子層一層に相当
する厚みから、発光層の膜厚未満とすることが好まし
く、具体的には１〜８５nmとすることが好ましく、さら
には５〜６０nm、特には５〜５０nmとすることが好まし
い。The thickness of one light-emitting layer is preferably less than the thickness of the light-emitting layer from the thickness corresponding to one molecular layer, more preferably from 1 to 85 nm, and more preferably from 5 to 85 nm. It is preferably 60 nm, particularly preferably 5 to 50 nm.
【００８６】発光層全体の厚さは特に限定されず、形成
方法によっても異なるが、通常、５〜５００nm程度、特
に１０〜３００nmとすることが好ましい。The thickness of the entire light emitting layer is not particularly limited, and varies depending on the forming method, but it is usually preferably about 5 to 500 nm, particularly preferably 10 to 300 nm.
【００８７】ホール注入層、ホール輸送層、および電子
注入輸送層の厚さは、再結合・発光領域の設計による
が、発光層の厚さと同程度もしくは１／１０〜１０倍程
度とすればよい。ホール注入層とホール輸送層は、それ
ぞれ１nm以上とするのが好ましい。このときの注入層、
輸送層の厚さの上限は、通常、注入層で５００nm程度、
輸送層で５００nm程度である。The thickness of the hole injection layer, the hole transport layer, and the electron injection transport layer depends on the design of the recombination / light emitting region, but may be about the same as the thickness of the light emitting layer or about 1/10 to 10 times. . It is preferable that each of the hole injection layer and the hole transport layer has a thickness of 1 nm or more. The injection layer at this time,
The upper limit of the thickness of the transport layer is usually about 500 nm in the injection layer,
The thickness is about 500 nm in the transport layer.
【００８８】ホール注入層、およびホール輸送層には、
例えば、テトラアリールベンジシン化合物（トリアリー
ルジアミンないしトリフェニルジアミン：ＴＰＤ）、芳
香族三級アミン、ヒドラゾン誘導体、カルバゾール誘導
体、トリアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、アミノ
基を有するオキサジアゾール誘導体、ポリチオフェン等
を挙げることができる。これらのなかでもテトラアリー
ルベンジシン化合物（トリアリールジアミンないしトリ
フェニルジアミン：ＴＰＤ）、特願平８−３５８４１６
号に示されているようなトリアリールアミン多量体（Ａ
ＴＰ）が好ましい。その他、特開昭６３−２９５６９５
号公報、特開平２−１９１６９４号公報、特開平３−７
９２号公報、特開平５−２３４６８１号公報、特開平５
−２３９４５５号公報、特開平５−２９９１７４号公
報、特開平７−１２６２２５号公報、特開平７−１２６
２２６号公報、特開平８−１００１７２号公報、ＥＰ０
６５０９５５Ａ１等に記載されている各種有機化合物を
用いることができる。これらの化合物は２種以上を併用
してもよく、併用するときは別層にして積層したり、混
合したりすればよい。The hole injection layer and the hole transport layer include:
For example, a tetraarylbendicine compound (triaryldiamine or triphenyldiamine: TPD), an aromatic tertiary amine, a hydrazone derivative, a carbazole derivative, a triazole derivative, an imidazole derivative, an oxadiazole derivative having an amino group, polythiophene, and the like can be given. be able to. Among these, tetraarylbendicine compounds (triaryldiamine or triphenyldiamine: TPD), Japanese Patent Application No. 8-358416.
The triarylamine multimer (A
TP) is preferred. In addition, JP-A-63-295695
JP, JP-A-2-191694, JP-A-3-7
No. 92, JP-A-5-234681, JP-A-5-234681
-239455, JP-A-5-299174, JP-A-7-126225, JP-A-7-126
No. 226, JP-A-8-100172, EP0
Various organic compounds described in 650955 A1 and the like can be used. Two or more of these compounds may be used in combination, and when they are used in combination, they may be stacked as separate layers or mixed.
【００８９】ホール注入層とホール輸送層とを設層する
場合、上記化合物のなかから好ましい組合せを選択して
用いることができる。このとき、ホール注入電極（ＩＴ
Ｏ等）側からイオン化ポテンシャルの小さい化合物の層
の順に積層することが好ましい。また、ホール注入電極
表面には薄膜性の良好な化合物を用いることが好まし
い。特に、ＡＴＰをホール注入層に用い、ＴＰＤをホー
ル輸送層に用いるとよい。このような積層とすることに
よって、駆動電圧が低下し、電流リークの発生やダーク
スポットの発生・成長を防ぐことができる。また、素子
化する場合、蒸着を用いているので１〜１０nm程度の薄
い膜も、均一かつピンホールフリーとすることができる
ため、ホール注入層にイオン化ポテンシャルが小さく、
可視部に吸収をもつような化合物を用いても、発光色の
色調変化や再吸収による効率の低下を防ぐことができ
る。ホール注入輸送層は、発光層等と同様に上記の化合
物を蒸着することにより形成することができる。When a hole injection layer and a hole transport layer are provided, a preferred combination can be selected from the above compounds. At this time, the hole injection electrode (IT
It is preferable to stack the layers of the compound having the smaller ionization potential in order from the (O) side. Further, it is preferable to use a compound having a good thin film property on the surface of the hole injection electrode. In particular, it is preferable to use ATP for the hole injection layer and TPD for the hole transport layer. With such a stack, the drive voltage is reduced, and the occurrence of current leakage and the occurrence and growth of dark spots can be prevented. In the case of forming an element, a thin film having a thickness of about 1 to 10 nm can be made uniform and pinhole-free because evaporation is used.
Even if a compound having absorption in the visible region is used, it is possible to prevent a change in the color tone of the emission color or a decrease in efficiency due to reabsorption. The hole injecting and transporting layer can be formed by vapor deposition of the above compound in the same manner as the light emitting layer and the like.
【００９０】また、電子注入輸送層には、トリス（８−
キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ3 ）等の８−キノ
リノールなしいその誘導体を配位子とする有機金属錯体
などのキノリン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリ
レン誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、キノ
キサリン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、ニトロ置換
フルオレン誘導体等を用いることができる。発光層は電
子輸送層を兼ねたものであってもよく、このような場合
はトリス（８−キノリノラト）アルミニウム等を使用す
ることが好ましい。電子注入輸送層の形成は発光層と同
様に蒸着等によればよい。The electron injection / transport layer has a tris (8-
A quinoline derivative such as an organometallic complex having 8-quinolinol or a derivative thereof such as quinolinolato) aluminum (Alq3) as a ligand, an oxadiazole derivative, a perylene derivative, a pyridine derivative, a pyrimidine derivative, a quinoxaline derivative, a diphenylquinone derivative; Nitro-substituted fluorene derivatives and the like can be used. The light emitting layer may also serve as an electron transport layer. In such a case, it is preferable to use tris (8-quinolinolato) aluminum or the like. The electron injecting and transporting layer may be formed by vapor deposition or the like, similarly to the light emitting layer.
【００９１】真空蒸着の条件は特に限定されないが、１
０-4Pa以下の真空度とし、蒸着速度は０．０１〜１nm／
sec 程度とすることが好ましい。また、真空中で連続し
て各層を形成することが好ましい。真空中で連続して形
成すれば、各層の界面に不純物が吸着することを防げる
ため、高特性が得られる。また、素子の駆動電圧を低く
したり、ダークスポットの成長・発生を抑えたりするこ
とができる。The conditions for vacuum deposition are not particularly limited.
The degree of vacuum is 0 -4 Pa or less, and the deposition rate is 0.01 to 1 nm /
It is preferable to set it to about sec. Further, it is preferable to form each layer continuously in a vacuum. If they are formed continuously in a vacuum, impurities can be prevented from adsorbing at the interface between the layers, so that high characteristics can be obtained. Further, the driving voltage of the element can be reduced, and the growth and generation of dark spots can be suppressed.
【００９２】これら各層の形成に真空蒸着法を用いる場
合において、１層に複数の化合物を含有させる場合、化
合物を入れた各ボートを個別に温度制御して共蒸着する
ことが好ましい。When a plurality of compounds are contained in one layer when a vacuum evaporation method is used to form each of these layers, it is preferable to co-deposit each boat containing the compounds by individually controlling the temperature.
【００９３】ホール注入電極材料は、ホール注入層等へ
ホールを効率よく注入することのできるものが好まし
く、仕事関数４．５eV〜５．５eVの物質が好ましい。具
体的には、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、亜鉛ド
ープ酸化インジウム（ＩＺＯ）、酸化インジウム（Ｉｎ
2Ｏ3 ）、酸化スズ（ＳｎＯ2 ）および酸化亜鉛（Ｚｎ
Ｏ）のいずれかを主組成としたものが好ましい。これら
の酸化物はその化学量論組成から多少偏倚していてもよ
い。Ｉｎ2 Ｏ3 に対するＳｎＯ2 の混合比は、１〜２０
wt％、さらには５〜１２wt％が好ましい。また、ＩＺＯ
でのＩｎ2 Ｏ3 に対するＺｎＯの混合比は、通常、１２
〜３２wt％程度である。The material for the hole injection electrode is preferably a material capable of efficiently injecting holes into the hole injection layer or the like, and is preferably a substance having a work function of 4.5 eV to 5.5 eV. Specifically, tin-doped indium oxide (ITO), zinc-doped indium oxide (IZO), indium oxide (In
2 O 3 ), tin oxide (SnO 2 ) and zinc oxide (Zn
O) having a main composition of either of them is preferable. These oxides may deviate somewhat from their stoichiometric composition. The mixing ratio of SnO 2 to In 2 O 3 is 1 to 20.
wt%, more preferably 5 to 12 wt%. Also, IZO
The mixing ratio of ZnO to In 2 O 3 is usually 12
About 32% by weight.
【００９４】ホール注入電極は、仕事関数を調整するた
め、酸化シリコン（ＳｉＯ2 ）を含有していてもよい。
酸化シリコン（ＳｉＯ2 ）の含有量は、ＩＴＯに対する
ＳｉＯ2 の mol比で０．５〜１０％程度が好ましい。Ｓ
ｉＯ2 を含有することにより、ＩＴＯの仕事関数が増大
する。The hole injection electrode may contain silicon oxide (SiO 2 ) in order to adjust the work function.
The content of silicon oxide (SiO 2 ) is preferably about 0.5 to 10% by mol ratio of SiO 2 to ITO. S
The inclusion of iO 2 increases the work function of ITO.
【００９５】光を取り出す側の電極は、発光波長帯域、
通常４００〜７００nm、特に各発光光に対する光透過率
が５０％以上、さらには８０％以上、特に９０％以上で
あることが好ましい。透過率が低くなりすぎると、発光
層からの発光自体が減衰され、発光素子として必要な輝
度を得難くなってくる。The electrode on the side from which light is extracted has an emission wavelength band,
The light transmittance is usually 400 to 700 nm, particularly preferably 50% or more, more preferably 80% or more, and particularly preferably 90% or more for each emitted light. If the transmittance is too low, the light emission itself from the light emitting layer is attenuated, and it becomes difficult to obtain the luminance required for the light emitting element.
【００９６】電極の厚さは、５０〜５００nm、特に５０
〜３００nmの範囲が好ましい。また、その上限は特に制
限はないが、あまり厚いと透過率の低下や剥離などの心
配が生じる。厚さが薄すぎると、十分な効果が得られ
ず、製造時の膜強度等の点でも問題がある。The thickness of the electrode is 50 to 500 nm, especially 50 to 500 nm.
The range of -300 nm is preferred. The upper limit is not particularly limited. However, if the thickness is too large, there is a fear that the transmittance is reduced or the layer is peeled off. If the thickness is too small, a sufficient effect cannot be obtained, and there is a problem in film strength at the time of production and the like.
【００９７】陰電極は、有機の電子注入輸送層等との組
み合わせにおいては電子注入性を有する電極として必要
に応じて下記のものを用いることができる。例えば、
Ｋ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂ
ａ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｚｒ等の金属元素単体、または安定性
を向上させるためにそれらを含む２成分、３成分の合金
系、例えばＡｇ・Ｍｇ（Ａｇ：０．１〜５０at％）、Ａ
ｌ・Ｌｉ（Ｌｉ：０．０１〜１４at％）、Ｉｎ・Ｍｇ
（Ｍｇ：５０〜８０at％）、Ａｌ・Ｃａ（Ｃａ：０．０
１〜２０at％）等が挙げられる。As the negative electrode, in combination with an organic electron injection / transport layer or the like, the following electrode can be used as necessary as an electrode having electron injection properties. For example,
K, Li, Na, Mg, La, Ce, Ca, Sr, B
a, Sn, Zn, Zr or other metal element alone, or a binary or ternary alloy system containing them to improve stability, for example, Ag.Mg (Ag: 0.1 to 50 at%), A
l·Li (Li: 0.01 to 14 at%), In · Mg
(Mg: 50-80 at%), Al.Ca (Ca: 0.0
1 to 20 at%).
【００９８】陰電極薄膜の厚さは、電子注入を十分行え
る一定以上の厚さとすれば良く、０．１nm以上、好まし
くは０．５nm以上、特に１nm以上とすればよい。また、
その上限値には特に制限はないが、通常膜厚は１〜５０
０nm程度とすればよい。The thickness of the negative electrode thin film may be a certain thickness or more for sufficiently injecting electrons, and may be 0.1 nm or more, preferably 0.5 nm or more, particularly 1 nm or more. Also,
Although there is no particular upper limit, the film thickness is usually 1 to 50.
It may be about 0 nm.
【００９９】陰電極（電子注入電極）は、無機電子注入
輸送層との組み合わせでは、低仕事関数で電子注入性を
有している必要がないため、特に限定される必要はな
く、通常の金属を用いることができる。なかでも、導電
率や扱い易さの点で、Ａｌ，Ａｇ，Ｉｎ，Ｔｉ，Ｃｕ，
Ａｕ，Ｍｏ，Ｗ，Ｐｔ，ＰｄおよびＮｉ、特にＡｌ，Ａ
ｇから選択される１種または２種等の金属元素が好まし
い。The negative electrode (electron injection electrode) does not need to be particularly limited because it does not need to have a low work function and has an electron injection property when combined with an inorganic electron injection transport layer. Can be used. Among them, in terms of conductivity and ease of handling, Al, Ag, In, Ti, Cu,
Au, Mo, W, Pt, Pd and Ni, especially Al, A
One or two or more metal elements selected from g are preferable.
【０１００】この場合の陰電極薄膜の厚さは、電子を無
機電子注入輸送層に与えることのできる一定以上の厚さ
とすれば良く、５０nm以上、好ましくは１００nm以上と
すればよい。また、その上限値には特に制限はないが、
通常膜厚は５０〜５００nm程度とすればよい。In this case, the thickness of the negative electrode thin film may be a certain thickness or more capable of giving electrons to the inorganic electron injecting and transporting layer, and may be 50 nm or more, preferably 100 nm or more. There is no particular upper limit,
Usually, the film thickness may be about 50 to 500 nm.
【０１０１】陰電極と保護層とを併せた全体の厚さとし
ては、特に制限はないが、通常５０〜５００nm程度とす
ればよい。The total thickness of the negative electrode and the protective layer is not particularly limited, but may be generally about 50 to 500 nm.
【０１０２】さらに、素子の有機層や電極の劣化を防ぐ
ために、素子を封止板等により封止することが好まし
い。封止板は、湿気の浸入を防ぐために、接着性樹脂層
を用いて、封止板を接着し密封する。封止ガスは、Ａ
ｒ、Ｈｅ、Ｎ2 等の不活性ガス等が好ましい。また、こ
の封止ガスの水分含有量は、１００ppm 以下、より好ま
しくは１０ppm 以下、特には１ppm 以下であることが好
ましい。この水分含有量に下限値は特にないが、通常
０．１ppm 程度である。Further, in order to prevent deterioration of the organic layers and electrodes of the device, it is preferable to seal the device with a sealing plate or the like. The sealing plate adheres and seals the sealing plate using an adhesive resin layer in order to prevent moisture from entering. The sealing gas is A
An inert gas such as r, He, and N 2 is preferable. Further, the moisture content of the sealing gas is preferably 100 ppm or less, more preferably 10 ppm or less, and particularly preferably 1 ppm or less. Although there is no particular lower limit for the water content, it is usually about 0.1 ppm.
【０１０３】封止板の材料としては、好ましくは平板状
であって、ガラスや石英、樹脂等の透明ないし半透明材
料が挙げられるが、特にガラス、樹脂が好ましい。この
ようなガラス材として、コストの面からアルカリガラス
が好ましいが、特に、ソーダガラスで、表面処理の無い
ガラス材が安価に使用でき、好ましい。樹脂材として
は、下記基板で例示したものが好ましい。The material of the sealing plate is preferably a flat plate, and may be a transparent or translucent material such as glass, quartz, and resin. Particularly, glass and resin are preferable. As such a glass material, an alkali glass is preferable from the viewpoint of cost. In particular, a soda glass material having no surface treatment can be used at a low cost, and is preferable. As the resin material, those exemplified for the following substrate are preferable.
【０１０４】封止板は、スペーサーを用いて高さを調整
し、所望の高さに保持してもよい。スペーサーの材料と
しては、樹脂ビーズ、シリカビーズ、ガラスビーズ、ガ
ラスファイバー等が挙げられ、特にガラスビーズ等が好
ましい。The height of the sealing plate may be adjusted to a desired height by using a spacer. Examples of the material of the spacer include resin beads, silica beads, glass beads, and glass fibers, and glass beads are particularly preferable.
【０１０５】なお、封止板に凹部を形成した場合には、
スペーサーは使用しても、使用しなくてもよい。使用す
る場合の好ましい大きさとしては、前記範囲でよいが、
特に２〜８μm の範囲が好ましい。When a recess is formed in the sealing plate,
Spacers may or may not be used. The preferred size when used is within the above range,
Particularly, the range of 2 to 8 μm is preferable.
【０１０６】接着剤としては、安定した接着強度が保
て、気密性が良好なものであれば特に限定されるもので
はないが、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ
樹脂接着剤を用いることが好ましい。The adhesive is not particularly limited as long as it can maintain stable adhesive strength and has good airtightness, but it is preferable to use a cationic curing type ultraviolet curing epoxy resin adhesive. .
【０１０７】基板材料としては特に限定するものではな
く、積層する有機ＥＬ構造体の電極の材質等により適宜
決めることができ、例えば、Ａｌ等の金属材料や、ガラ
ス、石英や樹脂等の透明ないし半透明材料、あるいは不
透明であってもよく、この場合はガラス等のほか、アル
ミナ等のセラミックス、ステンレス等の金属シートに表
面酸化などの絶縁処理を施したものを用いることができ
る。好ましい樹脂としては、フェノール樹脂等の熱硬化
性樹脂、ポリカーボネートや、ポリエチレンテレフタレ
ート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢ
Ｔ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）等の熱可塑
性ポリエステル樹脂、ポリアミドイミド、ポリイミド、
ポリアリールエーテルニトリル（ＰＥＮ）等の樹脂材料
を用いることができる。The material of the substrate is not particularly limited, and can be appropriately determined depending on the material of the electrodes of the organic EL structure to be laminated. For example, a metal material such as Al, or a transparent or transparent material such as glass, quartz, or resin. A translucent material or an opaque material may be used. In this case, in addition to glass or the like, a ceramic sheet such as alumina or a metal sheet such as stainless steel subjected to an insulation treatment such as surface oxidation can be used. Preferred resins include thermosetting resins such as phenolic resins, polycarbonate, polyethylene terephthalate (PET), and polybutylene terephthalate (PB).
T), thermoplastic polyester resins such as polybutylene naphthalate (PBN), polyamide imide, polyimide,
A resin material such as polyarylether nitrile (PEN) can be used.
【０１０８】本発明の有機ＥＬ素子は、通常、直流駆動
型、パルス駆動型のＥＬ素子として用いられるが、交流
駆動とすることもできる。印加電圧は、通常、２〜３０
V 程度とされる。The organic EL device of the present invention is generally used as a DC drive type or pulse drive type EL device, but it can also be driven by AC. The applied voltage is usually 2 to 30
V.
【０１０９】本発明の有機ＥＬ素子は、例えば図１に示
すように、基板１／カラーフィルター層２／バリア層３
／ホール注入電極４／ホール注入輸送層５／発光層６／
電子注入輸送層７／陰電極（電子注入電極）８とが順次
積層された構成とすることができる。また、図２に示す
ように、基板１／陰電極（電子注入電極）８／電子注入
輸送層７／発光層６／ホール注入輸送層５／ホール注入
電極４／カラーフィルター層２／バリア層３とが順次積
層された逆積層構成とすることもできる。図２の構成で
は、光取り出し側は基板と反対側のホール注入電極側と
なる。この場合、バリア層３は省略してもよいし、ホー
ル注入電極４とカラーフィルター層２との間に形成して
もよい。図１，２において、ホール注入電極４と陰電極
８の間には、駆動電源９が接続されている。For example, as shown in FIG. 1, the organic EL device of the present invention comprises a substrate 1 / color filter layer 2 / barrier layer 3
/ Hole injection electrode 4 / hole injection transport layer 5 / light emitting layer 6 /
The electron injection / transport layer 7 / negative electrode (electron injection electrode) 8 may be sequentially laminated. As shown in FIG. 2, the substrate 1 / negative electrode (electron injection electrode) 8 / electron injection / transport layer 7 / light emitting layer 6 / hole injection / transport layer 5 / hole injection electrode 4 / color filter layer 2 / barrier layer 3 May be sequentially laminated to form a reverse lamination structure. In the configuration of FIG. 2, the light extraction side is the hole injection electrode side opposite to the substrate. In this case, the barrier layer 3 may be omitted, or may be formed between the hole injection electrode 4 and the color filter layer 2. In FIGS. 1 and 2, a driving power supply 9 is connected between the hole injection electrode 4 and the negative electrode 8.
【０１１０】また、上記発明の素子は、膜厚方向に多段
に重ねてもよい。このような素子構造により、発光色の
色調調整や多色化を行うこともできる。The elements of the present invention may be stacked in multiple layers in the film thickness direction. With such an element structure, it is also possible to adjust the color tone of the emitted light and to make it multi-colored.
【０１１１】本発明の有機ＥＬ素子は、ディスプレイと
しての応用の他、例えばメモり読み出し／書き込み等に
利用される光ピックアップ、光通信の伝送路中における
中継装置、フォトカプラ等、種々の光応用デバイスに用
いることができる。The organic EL device of the present invention can be applied to various optical applications such as an optical pickup used for memory read / write, a relay device in an optical communication transmission line, and a photocoupler, in addition to application as a display. Can be used for devices.
【０１１２】[0112]
【実施例】＜実施例１＞コーニング社製７０５９ガラス
基板上に、青色フィルター層と、赤色フィルター層と、
緑色フィルター層として、フタロシアニンブルー（青
色）、キナクリドンレッド（赤色）、フタロシアニンブ
ルーおよびキナクリドンレッド（緑色）をそれぞれマス
ク蒸着法により形成した。<Example 1> On a 7059 glass substrate manufactured by Corning Incorporated, a blue filter layer, a red filter layer,
As a green filter layer, phthalocyanine blue (blue), quinacridone red (red), phthalocyanine blue and quinacridone red (green) were each formed by a mask deposition method.
【０１１３】蒸着時の圧力は１×１０-4Pa以下とし、各
フィルター層の膜厚は、４００nmとした。The pressure at the time of vapor deposition was 1 × 10 −4 Pa or less, and the thickness of each filter layer was 400 nm.
【０１１４】次に、ターゲットにＳｉＯ2を用い、ＲＦ
スパッタ法で、バリア層を、成膜速度１０nm／minで、
３０nmの厚さに成膜した。このときのスパッタガスはＡ
ｒ１００sccmで、成膜中の圧力は０．５Paとした。ま
た、温度は室温で、投入電力は周波数１３．５６ＭHzで
５００Ｗ、基板・ターゲット間は５cmであった。成膜し
たバリア層の組成はＳｉＯ1.9であった。Next, using SiO 2 as a target, RF
By the sputtering method, the barrier layer is formed at a deposition rate of 10 nm / min.
A film was formed to a thickness of 30 nm. The sputtering gas at this time is A
The pressure during film formation was 0.5 Pa at r 100 sccm. The temperature was room temperature, the input power was 500 W at a frequency of 13.56 MHz, and the distance between the substrate and the target was 5 cm. The composition of the formed barrier layer was SiO 1.9 .
【０１１５】次に、ＩＴＯ透明電極（ホール注入電極）
を膜厚８５nmで６４ドット×７ラインの画素（一画素当
たり２００×２００μm ）を構成するよう成膜、パター
ニングした。そして、パターニングされたホール注入電
極が形成された基板を、中性洗剤、アセトン、エタノー
ルを用いて超音波洗浄し、煮沸エタノール中から引き上
げて乾燥した。その後、ＵＶ／Ｏ3 洗浄を行った。Next, an ITO transparent electrode (hole injection electrode)
Was formed and patterned so as to form pixels of 64 dots × 7 lines (200 × 200 μm per pixel) with a film thickness of 85 nm. Then, the substrate on which the patterned hole injection electrode was formed was subjected to ultrasonic cleaning using a neutral detergent, acetone and ethanol, pulled up from boiling ethanol, and dried. Thereafter, UV / O 3 cleaning was performed.
【０１１６】次に、再び真空蒸着装置の基板ホルダーに
固定して、槽内を１×１０-4Pa以下まで減圧した。Next, the vessel was fixed again to the substrate holder of the vacuum evaporation apparatus, and the pressure in the tank was reduced to 1 × 10 −4 Pa or less.
【０１１７】減圧状態を保ったまま、下記構造のＮ，
Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス［Ｎ−（４−メチル
フェニル）−Ｎ−フェニル−（４−アミノフェニル）］
−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＡＴＰ
３４）を蒸着速度０．２nm／sec で４０nmの膜厚に蒸着
し、ホール注入層とした。While keeping the reduced pressure, N,
N'-diphenyl-N, N'-bis [N- (4-methylphenyl) -N-phenyl- (4-aminophenyl)]
-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine (ATP
34) was deposited at a deposition rate of 0.2 nm / sec to a thickness of 40 nm to form a hole injection layer.
【０１１８】[0118]
【化１７】 Embedded image
【０１１９】次いで、下記構造のＮ，Ｎ´−ビス（ｍ−
メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ´−ジフェニル−１，１´−
ビフェニル−４，４´−ジアミン（ＴＰＤ２７）を蒸着
速度０．２nm/secで２０nmの厚さに蒸着し、ホール輸送
層とした。Next, N, N'-bis (m-
Methylphenyl) -N, N'-diphenyl-1,1'-
Biphenyl-4,4'-diamine (TPD27) was deposited at a deposition rate of 0.2 nm / sec to a thickness of 20 nm to form a hole transport layer.
【０１２０】[0120]
【化１８】 Embedded image
【０１２１】次いで、減圧を保ったまま、ＴＰＤ２７
と、Ａｌｑ3 とを１：１で混合したものに、下記構造の
ルブレンを、１体積％ドープしたものを、全体の蒸着速
度０．２nm/secとして４０nmの厚さに蒸着し、第１の発
光層とした。Next, the TPD 27 is kept under reduced pressure.
And Alq3 mixed at a ratio of 1: 1 and doped with 1% by volume of rubrene having the following structure, and vapor-deposited to a thickness of 40 nm at an overall vapor deposition rate of 0.2 nm / sec to obtain a first light emission. Layers.
【０１２２】[0122]
【化１９】 Embedded image
【０１２３】さらに、減圧を保ったまま、ＴＰＤ２７
と、Ａｌｑ3 とを１：１で混合したものに、下記構造の
ＤＳＭＡを、２．５体積％ドープしたものを、全体の蒸
着速度０．２nm/secとして４０nmの厚さに蒸着し、第２
の発光層とした。Further, the TPD 27 is kept under reduced pressure.
And a 1: 1 mixture of Alq3 and DSMA having the following structure, doped with 2.5% by volume, was deposited to a thickness of 40 nm at an overall deposition rate of 0.2 nm / sec.
As the light emitting layer.
【０１２４】[0124]
【化２０】 Embedded image
【０１２５】次に、減圧状態を保ったまま、Ａｌｑ3 を
蒸着速度０．２nm／sec.で５０nmの厚さに蒸着して、電
子注入輸送層とした。Next, while maintaining the reduced pressure, Alq3 was deposited to a thickness of 50 nm at a deposition rate of 0.2 nm / sec. To form an electron injection transport layer.
【０１２６】次いで、減圧を保ったまま、ＡｌＬｉ（Ｌ
ｉ：７at％）を１nmの厚さに蒸着し、続けてＡｌを２０
０nmの厚さに蒸着し、電子注入電極および補助電極の陰
電極とした。Next, while maintaining the reduced pressure, AlLi (L
i: 7 at%) to a thickness of 1 nm, followed by Al
Evaporation was performed to a thickness of 0 nm to form a negative electrode for an electron injection electrode and an auxiliary electrode.
【０１２７】最後にガラス封止して有機ＥＬ表示装置を
得た。Finally, glass sealing was performed to obtain an organic EL display device.
【０１２８】このようにして得られた有機ＥＬ素子は、
マスク蒸着法により形成されているため、２００μm 角
の画素内に３原色のフィルター層を形成することができ
た。また、発光層から得られる発光光は４００〜７００
nmの波長帯域の白色光であった。The organic EL device thus obtained is:
Since it was formed by the mask evaporation method, a filter layer of three primary colors could be formed in a pixel of 200 μm square. The light emitted from the light emitting layer is 400 to 700.
It was white light in the wavelength band of nm.
【０１２９】得られたサンプルを１０サンプル用意し、
各画素を１０mA/cm2 の定電流密度で所定のパターンに
駆動し、表示面を目視により観察したところ、従来のカ
ラーフィルターを用いたものに比べ色味、彩度の表現に
優れた表示画面が得られることが確認できた。また、カ
ラーレジスト材とオーバーコートの形成が不要になった
ため、約３０％以上のコスト低減が可能となった。[0129] Ten samples were prepared.
Each pixel was driven in a predetermined pattern at a constant current density of 10 mA / cm 2 , and the display surface was visually observed. As a result, the display screen was superior in expressing color and saturation compared to those using conventional color filters. Was obtained. Further, since the formation of the color resist material and the overcoat is not required, the cost can be reduced by about 30% or more.
【０１３０】＜実施例２＞コーニング社製７０５９ガラ
ス基板上に、真空蒸着法によりＡｌを２００nmの厚さに
蒸着し、続けてＡｌＬｉ（Ｌｉ：７at％）を１nmの厚さ
に蒸着し、所定のパターンにパターニングして補助電極
および電子注入電極の陰電極とした。Example 2 Al was vapor-deposited to a thickness of 200 nm on a 7059 glass substrate manufactured by Corning Co., Ltd. by vacuum vapor deposition, followed by vapor deposition of AlLi (Li: 7 at%) to a thickness of 1 nm. To form a negative electrode for the auxiliary electrode and the electron injection electrode.
【０１３１】次に、減圧状態を保ったまま、Ａｌｑ3 を
蒸着速度０．２nm／sec.で５０nmの厚さに蒸着して、電
子注入輸送層とした。Next, while maintaining the reduced pressure, Alq3 was deposited to a thickness of 50 nm at a deposition rate of 0.2 nm / sec. To form an electron injecting and transporting layer.
【０１３２】次いで、減圧を保ったまま、ＴＰＤ２７
と、Ａｌｑ3 とを１：１で混合したものに、ＤＳＭＡ
を、２．５体積％ドープしたものを、全体の蒸着速度
０．２nm/secとして４０nmの厚さに蒸着し、第２の発光
層とした。Next, the TPD 27 is kept under reduced pressure.
And Alq3 in a ratio of 1: 1 with DSMA
Was deposited to a thickness of 40 nm at an overall deposition rate of 0.2 nm / sec to form a second light emitting layer.
【０１３３】さらに、減圧を保ったまま、ＴＰＤ２７
と、Ａｌｑ3 とを１：１で混合したものに、ルブレン
を、１体積％ドープしたものを、全体の蒸着速度０．２
nm/secとして４０nmの厚さに蒸着し、第１の発光層とし
た。Further, the TPD 27 is kept under reduced pressure.
And Alq3 mixed at a ratio of 1: 1 and doped with rubrene at 1% by volume.
The first light-emitting layer was formed by vapor deposition to a thickness of 40 nm at nm / sec.
【０１３４】次いで、ＴＰＤ２７を蒸着速度０．２nm/s
ecで２０nmの厚さに蒸着し、ホール輸送層とした。Next, TPD 27 was deposited at a deposition rate of 0.2 nm / s.
Evaporated to a thickness of 20 nm by ec to form a hole transport layer.
【０１３５】減圧状態を保ったまま、Ｎ，Ｎ’−ジフェ
ニル−Ｎ，Ｎ’−ビス［Ｎ−（４−メチルフェニル）−
Ｎ−フェニル−（４−アミノフェニル）］−１，１’−
ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＡＴＰ３４）を蒸着
速度０．２nm／sec で４０nmの膜厚に蒸着し、ホール注
入層とした。While maintaining the reduced pressure, N, N'-diphenyl-N, N'-bis [N- (4-methylphenyl)-
N-phenyl- (4-aminophenyl)]-1,1'-
Biphenyl-4,4'-diamine (ATP34) was deposited at a deposition rate of 0.2 nm / sec to a thickness of 40 nm to form a hole injection layer.
【０１３６】次に、スパッタ装置に移し、ＩＴＯ透明電
極（ホール注入電極）を膜厚８５nmで６４ドット×７ラ
インの画素（一画素当たり２００×２００μm ）を構成
するよう成膜、パターニングした。Next, the film was transferred to a sputtering apparatus, and an ITO transparent electrode (hole injection electrode) was formed and patterned so as to form 64 dots × 7 lines of pixels (200 × 200 μm per pixel) with a film thickness of 85 nm.
【０１３７】次いで、青色フィルター層と、赤色フィル
ター層と、緑色フィルター層として、フタロシアニンブ
ルー（青色）、キナクリドンレッド（赤色）、フタロシ
アニンブルーおよびキナクリドンレッド（緑色）をそれ
ぞれマスク蒸着法により形成した。Next, phthalocyanine blue (blue), quinacridone red (red), phthalocyanine blue and quinacridone red (green) were formed by a mask vapor deposition method as a blue filter layer, a red filter layer, and a green filter layer.
【０１３８】次に、ターゲットにＳｉＯ2を用い、ＲＦ
スパッタ法で、バリア層を、成膜速度１０nm／minで、
３０nmの厚さに成膜した。このときのスパッタガスはＡ
ｒ１００sccmで、成膜中の圧力は０．５Paとした。ま
た、温度は室温で、投入電力は周波数１３．５６ＭHzで
５００Ｗ、基板・ターゲット間は５cmであった。成膜し
たバリア層の組成はＳｉＯ1.9であった。Next, using SiO 2 as a target, RF
By the sputtering method, the barrier layer is formed at a deposition rate of 10 nm / min.
A film was formed to a thickness of 30 nm. The sputtering gas at this time is A
The pressure during film formation was 0.5 Pa at r 100 sccm. The temperature was room temperature, the input power was 500 W at a frequency of 13.56 MHz, and the distance between the substrate and the target was 5 cm. The composition of the formed barrier layer was SiO 1.9 .
【０１３９】最後にガラス封止して有機ＥＬ表示装置を
得た。Finally, the resultant was sealed with glass to obtain an organic EL display device.
【０１４０】得られた有機ＥＬ表示装置を実施例１と同
様にして評価したところ、実施例１とほぼ同様の結果が
得られた。また、カラーフィルター層の形成に伴う有機
ＥＬ素子へのダメージはほとんど見られなかった。When the obtained organic EL display was evaluated in the same manner as in Example 1, almost the same results as in Example 1 were obtained. Further, almost no damage to the organic EL element due to the formation of the color filter layer was observed.
【０１４１】＜実施例３＞実施例２において、封止板を
ガラス板からＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フ
ィルムにＳｉＯ2 コートを施したものに代えた以外は実
施例２と同様にして作製した有機ＥＬ表示装置につい
て、実施例２の表示装置とともに輝度半減時間を評価し
たところ、ほぼ同様の結果となり、ＰＥＴ製の封止板を
用いても十分実用性を有することがわかった。<Example 3> An organic EL device manufactured in the same manner as in Example 2 except that the sealing plate was changed from a glass plate to a PET (polyethylene terephthalate) film coated with SiO 2. The display device was evaluated for the luminance half-life together with the display device of Example 2, and the results were almost the same. It was found that the display device was sufficiently practicable even when a PET sealing plate was used.
【０１４２】[0142]
【発明の効果】以上のように本発明によれば、高品位で
低コストで歩留まりがよく、しかもカラーフィルターの
段差による配線の段切れをも防止しうる有機ＥＬ表示装
置を実現することができる。As described above, according to the present invention, it is possible to realize an organic EL display device which is high in quality, low in cost, has good yield, and can prevent disconnection of wiring due to a step of a color filter. .
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の基本構成を示す概略断
面図である。FIG. 1 is a schematic sectional view showing a basic configuration of an organic EL device of the present invention.
【図２】本発明の有機ＥＬ素子の他の基本構成（逆積
層）を示す概略断面図である。FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing another basic configuration (reverse stacking) of the organic EL device of the present invention.
１ 基板 ２ カラーフィルター層 ３ バリア層 ４ ホール注入電極 ５ ホール注入輸送層 ６ 発光層 ７ 電子注入輸送層 ８ 陰電極（電子注入電極） Reference Signs List 1 substrate 2 color filter layer 3 barrier layer 4 hole injection electrode 5 hole injection and transport layer 6 light emitting layer 7 electron injection and transport layer 8 negative electrode (electron injection electrode)
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 33/00 Ｈ０１Ｌ 33/00 Ｆ Ｈ０５Ｂ 33/04 Ｈ０５Ｂ 33/04 33/10 33/10 33/14 33/14 Ａ Ｆターム(参考） 3K007 AB00 AB04 AB06 AB13 BB00 BB01 BB02 BB04 BB06 CA01 CA02 CA04 CA05 CB01 DA00 DB03 EB00 FA01 FA02 4K029 AA11 BA62 BB03 BC07 BD00 CA01 DB06 EA01 GA03 HA01 5C094 AA24 AA42 AA44 AA60 BA27 EA05 EB02 ED02 HA08 5F041 AA12 AA25 AA41 CA45 CA64 CA88 EE22 FF01 FF14 5G435 AA00 AA16 BB05 GG12 KK05──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification code FI Theme coat ゛ (Reference) H01L 33/00 H01L 33/00 F H05B 33/04 H05B 33/04 33/10 33/10 33/14 33 / 14 A F-term (reference) 3K007 AB00 AB04 AB06 AB13 BB00 BB01 BB02 BB04 BB06 CA01 CA02 CA04 CA05 CB01 DA00 DB03 EB00 FA01 FA02 4K029 AA11 BA62 BB03 BC07 BD00 CA01 DB06 EA01 GA03 HA01 5C094 AA24 AA02 AA24 AA04 AA24 AA02A AA12 AA25 AA41 CA45 CA64 CA88 EE22 FF01 FF14 5G435 AA00 AA16 BB05 GG12 KK05
Claims (11)
層と、ホール注入電極と電子注入電極とを順次有し、 これらの電極間に発光機能に関与する有機層を有し、 前記カラーフィルター層は、蒸着法により形成されてい
る有機ＥＬ表示装置。1. A color filter layer, a barrier layer, a hole injection electrode and an electron injection electrode are sequentially provided on a substrate, and an organic layer involved in a light emitting function is provided between these electrodes. Is an organic EL display device formed by a vapor deposition method.
形成されている請求項１の有機ＥＬ表示装置。2. The organic EL display according to claim 1, wherein the color filter layer is formed of a pigment.
００nm以下である請求項１の有機ＥＬ表示装置。3. The film thickness of the color filter layer is 20.
2. The organic EL display according to claim 1, which has a thickness of not more than 00 nm.
項１〜３のいずれかの有機ＥＬ表示装置。4. The organic EL display device according to claim 1, wherein said vapor deposition method is a mask vapor deposition method.
も波長４５０〜６５０nmの連続した発光スペクトルを有
する白色発光である請求項１〜４のいずれかの有機ＥＬ
表示装置。5. The organic EL device according to claim 1, wherein the light emitted from the light emitting layer is white light having at least a continuous emission spectrum having a wavelength of 450 to 650 nm.
Display device.
極と、カラーフィルター層とを順次有し、 前記各電極間に発光機能に関与する有機層を有し、 前記カラーフィルター層は、蒸着法により形成されてい
る有機ＥＬ表示装置。6. An electron injection electrode, a hole injection electrode, and a color filter layer are sequentially provided on a substrate, and an organic layer involved in a light emitting function is provided between each of the electrodes. An organic EL display device formed by a method.
形成されている請求項６の有機ＥＬ表示装置。7. The organic EL display according to claim 6, wherein the color filter layer is formed of a pigment.
００nm以下である請求項６または７の有機ＥＬ表示装
置。8. The film thickness of the color filter layer is 20
The organic EL display device according to claim 6 or 7, wherein the thickness is not more than 00 nm.
項６〜８のいずれかの有機ＥＬ表示装置。9. The organic EL display device according to claim 6, wherein said vapor deposition method is a mask vapor deposition method.
とも波長４５０〜６５０nmの連続した発光スペクトルを
有する白色発光である請求項６〜９のいずれかの有機Ｅ
Ｌ表示装置。10. The organic E according to claim 6, wherein the light emitted from the light emitting layer is white light having at least a continuous light emission spectrum having a wavelength of 450 to 650 nm.
L display device.
０のいずれかの有機ＥＬ表示装置。11. A method according to claim 6, further comprising a resin sealing structure.
0 organic EL display device.
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| KR1020010000943A KR20010083094A (en) | 2000-01-07 | 2001-01-08 | Organic electroluminescent display panel and organic electroluminescent device used therefor |
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