JP2001085033A - Electrochemical reaction cell and its manufacture - Google Patents

Electrochemical reaction cell and its manufacture

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JP2001085033A
JP2001085033A JP26381499A JP26381499A JP2001085033A JP 2001085033 A JP2001085033 A JP 2001085033A JP 26381499 A JP26381499 A JP 26381499A JP 26381499 A JP26381499 A JP 26381499A JP 2001085033 A JP2001085033 A JP 2001085033A
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ridges
polymer electrolyte
electrolyte membrane
solid polymer
catalyst
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Japanese (ja)
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Satoru Kubota
哲 久保田
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Isuzu Motors Ltd
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Isuzu Motors Ltd
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  • Inert Electrodes (AREA)
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a device applied with electrochemical reactions such as a fuel cell wherein a three-phase interface effective for reaction can be formed apart from the contingency or theory of probability. SOLUTION: An electrochemical reaction cell is composed of electrode bases 3 and 5, a solid highpolymer electrolyte film 1 and catalyst particulates 72 in such an arrangement that the catalyst particulates 72 are positioned between the bases 3 and 5 and the film 1, wherein the bases 3 and 5 or the film 1 is furnished on the surface with a plurality of ridges 31 and 51 and a plurality of grooves 32 and 52 formed between the ridges, and the catalyst particulates 72 are jointed with the ridgelines 33 and 53 where the top surface of each ridge intersects the wall surfaces of each groove.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、電気化学反応を利
用する、燃料電池，電解，センサー類，レドックスフロ
ー電池などの電気化学反応セルに関し、ことに電気化学
反応セルにおいて、偶然性に期待せずに三相界面を確実
に形成できる電極構造に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an electrochemical reaction cell utilizing an electrochemical reaction, such as a fuel cell, electrolysis, sensors, a redox flow battery, and the like. And an electrode structure capable of reliably forming a three-phase interface.

【０００２】[0002]

【従来の技術】上記電気化学反応セル、例えば、固体高
分子電解質を用いた燃料電池においては、特開平７−１
７６３１０号公報、特開平８−８８００７号公報、特開
平８−８８００８号公報などに示されるように、電極の
電解質に対向する面に細孔を有する触媒層を形成し、こ
の細孔に三相界面を形成している。2. Description of the Related Art The above-mentioned electrochemical reaction cell, for example, a fuel cell using a solid polymer electrolyte is disclosed in
As described in JP-A-76310, JP-A-8-88007, JP-A-8-88008, etc., a catalyst layer having pores on a surface of an electrode facing an electrolyte is formed, and a three-phase catalyst is formed in the pores. Forming an interface.

【０００３】従来の固体高分子電解質燃料電池の構成例
を、図９および図１０を用いて説明する。図９は、固体
電解質燃料電池の構造の概要を示す分解斜視図であり、
図１０は、図９に示した単位セルの縦断面図である。こ
の固体高分子電解質燃料電池は、固体高分子電解質膜１
０１の両面にアノード電極１０３とカソード電極１０５
を接触させて構成されている。アノード電極１０３の裏
面には燃料ガス通路基板１０４が接触しており、カソー
ド電極１０５の裏面には、酸化剤ガス通路基板１０６が
接している。燃料ガス通路基板１０４−アノード電極１
０３−高分子電解質膜１０１−カソード電極１０５−酸
化剤通路基板１０６の順に積層して単位セルが形成され
る。複数の単位セルが単位セル分離部材１０７を介して
積層されて、燃料電池スタックを形成する。A configuration example of a conventional solid polymer electrolyte fuel cell will be described with reference to FIGS. 9 and 10. FIG. FIG. 9 is an exploded perspective view showing the outline of the structure of the solid oxide fuel cell,
FIG. 10 is a longitudinal sectional view of the unit cell shown in FIG. This solid polymer electrolyte fuel cell has a solid polymer electrolyte membrane 1
01 on both sides of the anode electrode 103 and the cathode electrode 105
Are brought into contact with each other. The back surface of the anode electrode 103 is in contact with the fuel gas passage substrate 104, and the back surface of the cathode electrode 105 is in contact with the oxidant gas passage substrate 106. Fuel gas passage substrate 104-anode electrode 1
A unit cell is formed by laminating 03-polymer electrolyte membrane 101-cathode electrode 105-oxidant passage substrate 106 in this order. A plurality of unit cells are stacked via the unit cell separating member 107 to form a fuel cell stack.

【０００４】アノード電極１０３は、電気伝導性を有す
るとともに燃料ガスを拡散させる例えばカーボンペーパ
からなる拡散電極１３１と、該拡散電極１３１の電解質
側の全面に接触して設けられた触媒付き電極１３２とか
ら構成される。触媒付き電極１３２は、例えば、表面に
プラチナなどの触媒７２の極微細粒子を担持した炭素微
粒子７１をポリテトラフロオロエチレンなどを用いて拡
散電極１３１の表面に支持している。アノード電極１０
３の電解質と反対側に接する燃料ガス通路基板１０４
は、例えば緻密なカーボン板の一面に複数の線状の凸条
１４１を残して機械加工して複数の線状の溝１４２が形
成されている。水素ガスなどの燃料ガスは、溝１４２に
供給され、拡散電極１３１を経由して触媒電極１３２に
到達する。The anode electrode 103 has a diffusion electrode 131 made of, for example, carbon paper, which has electric conductivity and diffuses a fuel gas, and an electrode 132 with a catalyst provided in contact with the entire surface of the diffusion electrode 131 on the electrolyte side. Consists of The electrode with catalyst 132 supports, for example, carbon fine particles 71 having ultrafine particles of a catalyst 72 such as platinum on the surface of the diffusion electrode 131 using polytetrafluoroethylene or the like. Anode electrode 10
No. 3 fuel gas passage substrate 104 in contact with the opposite side of the electrolyte
For example, a plurality of linear grooves 142 are formed by machining with leaving a plurality of linear projections 141 on one surface of a dense carbon plate. Fuel gas such as hydrogen gas is supplied to the groove 142 and reaches the catalyst electrode 132 via the diffusion electrode 131.

【０００５】カソード電極１０５は、電気伝導性を有す
るとともに燃料ガスを拡散させる例えばカーボンペーパ
からなる拡散電極１５１と、該拡散電極１５１の電解質
側の全面に接触して設けられた触媒付き電極１５２とか
ら構成される。触媒付き電極１５２は、例えば、表面に
プラチナなどの触媒７２の極微細粒子を担持した炭素微
粒子７１をポリテトラフロオロエチレンなどを用いて拡
散電極１５１の表面に支持している。カソード電極１０
５の電解質と反対側に接する酸化剤ガス通路基板１０６
は、例えば緻密なカーボン板の一面に複数の線状の凸条
を残して機械加工して複数の線状の溝１６２が形成され
ている。図１０においては、溝１６２は縦方向に形成さ
れているので、凸条は示されていない。酸素ガスなどの
酸化剤ガスは、溝１６２に供給され、拡散電極１５１を
経由して触媒電極１５２に到達する。The cathode electrode 105 has a diffusion electrode 151 made of, for example, carbon paper, which has electric conductivity and diffuses a fuel gas, and a catalyst-equipped electrode 152 provided in contact with the entire surface of the diffusion electrode 151 on the electrolyte side. Consists of The electrode with catalyst 152 supports, for example, carbon fine particles 71 having ultrafine particles of a catalyst 72 such as platinum on the surface of the diffusion electrode 151 using polytetrafluoroethylene or the like. Cathode electrode 10
Oxidant gas passage substrate 106 in contact with the electrolyte 5
For example, a plurality of linear grooves 162 are formed by machining while leaving a plurality of linear ridges on one surface of a dense carbon plate. In FIG. 10, since the groove 162 is formed in the vertical direction, no ridge is shown. An oxidant gas such as oxygen gas is supplied to the groove 162 and reaches the catalyst electrode 152 via the diffusion electrode 151.

【０００６】図１１を用いて、固体高分子電解質を使用
した酸素−水素燃料電池に例をとって三相界面の構造を
模式的に説明する。燃料電池セルにおいては、アノード
電極１０３の固体高分子電解質膜１０１に対向する表面
には、触媒７２を担持した炭素微粒子７１が分散付着し
ている。同様にカソード電極１０５の固体高分子電解質
膜１０１に対向する表面には、触媒７２を担持した炭素
微粒子７１が分散付着されている。Referring to FIG. 11, the structure of a three-phase interface will be schematically described by taking an example of an oxygen-hydrogen fuel cell using a solid polymer electrolyte. In the fuel cell, carbon fine particles 71 carrying a catalyst 72 are dispersed and attached to the surface of the anode electrode 103 facing the solid polymer electrolyte membrane 101. Similarly, carbon fine particles 71 supporting a catalyst 72 are dispersed and attached to the surface of the cathode electrode 105 facing the solid polymer electrolyte membrane 101.

【０００７】固体高分子電解質膜１０１に接する炭素微
粒子７１の表面は、電解質２の薄い皮膜によって被われ
ている。しかしながら、固体高分子電解質膜１０１に接
触していない炭素微粒子７１の表面は電解質２で被われ
ない。[0007] The surface of the carbon fine particles 71 in contact with the solid polymer electrolyte membrane 101 is covered with a thin film of the electrolyte 2. However, the surface of the carbon fine particles 71 not in contact with the solid polymer electrolyte membrane 101 is not covered with the electrolyte 2.

【０００８】アノード電極１０３の連続する微細な孔を
介して供給された水素ガス（Ｈ２：燃料ガス）は、炭素
微粒子７１の表面を薄く膜状に被った電解質２を透過し
て触媒に到達する。ここで水素分子（Ｈ２）は水素原子
（Ｈ）となり、電子（ｅ）を炭素微粒子７１に放出して
水素イオンを形成する。電子は、電極１０３に移動す
る。水素イオンは、電解質２を移動し電解質膜１０１に
移行する。The hydrogen gas (H2: fuel gas) supplied through the continuous fine holes of the anode electrode 103 permeates the electrolyte 2 covering the surface of the carbon fine particles 71 in a thin film and reaches the catalyst. . Here, the hydrogen molecule (H2) becomes a hydrogen atom (H), and emits an electron (e) to the carbon fine particles 71 to form a hydrogen ion. The electrons move to the electrode 103. The hydrogen ions move through the electrolyte 2 and move to the electrolyte membrane 101.

【０００９】一方、カソード電極１０５の連続する微細
な孔を介して供給された酸素ガス（Ｏ２：酸化剤ガス）
は、炭素微粒子７１の表面を薄く膜状に被った電解質２
を透過して触媒に到達する。ここで酸素分子（Ｏ２）は
酸素原子（Ｏ）となり、導体を介してアノード電極１０
３から移動してきた電子（ｅ）２個を、炭素微粒子７１
から受け取って２価の酸素イオンを形成する。On the other hand, oxygen gas (O2: oxidant gas) supplied through continuous fine holes of the cathode electrode 105
Is a thin film-shaped electrolyte 2 covering the surface of the carbon fine particles 71.
To reach the catalyst. Here, the oxygen molecule (O2) becomes an oxygen atom (O), and the anode electrode 10
The two electrons (e) that have moved from 3
To form divalent oxygen ions.

【００１０】電解質膜１０１内を移動してきた水素イオ
ンは炭素微粒子７１の表面を被った電解質２を介して触
媒７２に到達し、ここで酸素イオンと結合して水の分子
（Ｈ２Ｏ）を形成する。[0010] Hydrogen ions that have moved inside the electrolyte membrane 101 reach the catalyst 72 via the electrolyte 2 covering the surface of the carbon fine particles 71, where they combine with oxygen ions to form water molecules (H2O). .

【００１１】電極と電解質と反応物質との三相界面で生
じる電気化学反応では、その反応を起こす部位の構造的
側面から見た反応性を決める基本要素として、以下の三
点が上げられる。 （１）三相界面の構成数 （２）三相界面部への反応物質の供給性 （３）反応の結果生ずる生成物の三相界面部からの除去
性In an electrochemical reaction that occurs at a three-phase interface between an electrode, an electrolyte, and a reactant, the following three points can be raised as basic elements that determine the reactivity of the site where the reaction occurs from the structural aspect. (1) Number of constituents of three-phase interface (2) Ease of supply of reactants to three-phase interface (3) Ease of removal of products resulting from the reaction from three-phase interface

【００１２】これらの要素は、反応性すなわち反応効率
ばかりではなく、構造を作り上げるためのコストへも大
きな影響を与え、また、反応を続ける上ではランニング
コストをも決めてゆく重要な要素である。These factors have a significant effect not only on the reactivity, ie, the reaction efficiency, but also on the cost for constructing the structure, and are important factors for determining the running cost for continuing the reaction.

【００１３】このように形成された三相界面は、うまく
ゆけば電極上の多数の個所に構成し得るが、電極に接触
しない炭素微粒子７１や、電解質２で被われない炭素微
粒子７１では、三相界面を形成することができず、ま
た、炭素微粒子７１を電極表面に分散付着させるために
使われる物質が、反応物質を三相界面反応部に入らせな
いという現象をも生み出す。さらにこのような手法で
は、反応後、カソード電極１０５に生ずる生成物（Ｈ２
Ｏ）を除去するための経路を充分に確保することが困難
であるという問題を有している。The three-phase interface formed in this manner can be formed at many places on the electrode if hopefully. However, the carbon fine particles 71 not in contact with the electrode and the carbon fine particles 71 not covered with the electrolyte 2 have three phases. A phase interface cannot be formed, and a substance used for dispersing and attaching the carbon fine particles 71 to the electrode surface also causes a phenomenon that a reactant does not enter the three-phase interface reaction part. Further, in such a method, a product (H2
There is a problem that it is difficult to secure a sufficient path for removing O).

【００１４】まとめれば、このような手法を使用した三
相界面の形成方法は、触媒体上に反応に有効な三相界面
を形成するとともに反応生成物を除去して反応を継続す
るためには、偶然性、確率論を頼りとして製作されてい
るといえる。すなわち、図１１に示すように、電極１０
３または電極１０５に接した炭素微粒子７１上の触媒極
微粒子７２と、電解質２と、反応物質（水素ガス／酸化
ガス）の三者が接触して形成される三相界面は、電極上
に分散された炭素微粒子７１の一部分においてのみ形成
されるに過ぎない。In summary, the method of forming a three-phase interface using such a technique is not enough to form a three-phase interface effective for the reaction on the catalyst body and to remove the reaction product to continue the reaction. It can be said that it is made based on randomness and probability theory. That is, as shown in FIG.
The three-phase interface formed by the contact between the catalyst particles 3 or the catalyst electrode fine particles 72 on the carbon fine particles 71 in contact with the electrode 105, the electrolyte 2, and the reactant (hydrogen gas / oxidizing gas) is dispersed on the electrode. It is formed only in a part of the carbon fine particles 71 thus obtained.

【００１５】上記の説明では、触媒７２を担持した炭素
微粒子７１を電極上に分散保持させているが、この炭素
微粒子７１を、電解質膜１０１の面上に分散付着させる
手法を取る場合もある。このような固体高分子電解質を
使用した燃料電池においては、固体高分子型電解質を溶
液化し、その中に触媒を混ぜて電解質面に塗り、溶液の
溶媒を蒸発させて電解質面に分散付着させている。この
場合も、三相界面の形成に関しては、上述の場合と同様
な問題を生じるおそれが有る。In the above description, the carbon fine particles 71 supporting the catalyst 72 are dispersed and held on the electrode. However, a method of dispersing and attaching the carbon fine particles 71 on the surface of the electrolyte membrane 101 may be adopted. In a fuel cell using such a solid polymer electrolyte, a solid polymer electrolyte is converted into a solution, a catalyst is mixed therein, the solution is applied to the electrolyte surface, and the solvent of the solution is evaporated to be dispersed and adhered to the electrolyte surface. I have. Also in this case, there is a possibility that the same problem as in the above-described case may occur with respect to the formation of the three-phase interface.

【００１６】[0016]

【発明が解決しようとする課題】本発明は、燃料電池の
ような電気化学反応を利用した装置において、反応に有
効な三相界面を、偶然性や確率論から脱却させて形成す
る方法を提供することを目的とする。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention provides a method for forming a three-phase interface effective for a reaction in an apparatus utilizing an electrochemical reaction such as a fuel cell by deviating from chance and probability theory. The purpose is to:

【００１７】また、本発明は、 （１）使用した触媒すべてが理論的に三相界面を構成し
得る （２）反応物質（水素系、酸素系共に）が、その三相界
面部に確実に到達し得る （３）酸素側に生成するＨ２Ｏを確実に排除し続け得る 電気化学反応用の電極の構造を提供することを目的とす
る。Further, the present invention is characterized in that (1) all of the catalysts used can theoretically form a three-phase interface, and (2) the reactants (both hydrogen-based and oxygen-based) are surely formed at the three-phase interface. (3) An object of the present invention is to provide a structure of an electrode for an electrochemical reaction capable of continuously eliminating H2O generated on the oxygen side.

【００１８】さらに、本発明は、電気化学反応セルの構
成部品数を減少させ、また、製作方法においてもより単
純化し得る手段を提供することを目的とする。Another object of the present invention is to provide a means for reducing the number of components of an electrochemical reaction cell and for simplifying the manufacturing method.

【００１９】[0019]

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、請求項１の発明は、電極基板と固体高分子電解質膜
と触媒微粒子とからなり前記電極基板と前記固体高分子
電解質膜との間に前記触媒粒子を設けた電気化学反応セ
ルにおいて、前記電極基板または前記固体高分子電解質
膜の表面に複数の凸条と該凸条の間に形成された複数の
溝を形成し、前記凸条の上面と前記溝の壁面が交差して
形成される稜線部分に前記触媒微粒子を接合配置した。Means for Solving the Problems In order to solve the above-mentioned problems, the invention according to claim 1 comprises an electrode substrate, a solid polymer electrolyte membrane, and catalyst fine particles, wherein the electrode substrate and the solid polymer electrolyte membrane are combined. In the electrochemical reaction cell provided with the catalyst particles therebetween, a plurality of ridges and a plurality of grooves formed between the ridges are formed on a surface of the electrode substrate or the solid polymer electrolyte membrane, The catalyst fine particles were bonded and arranged at a ridge portion formed by the intersection of the upper surface of the strip and the wall surface of the groove.

【００２０】請求項２の発明は、請求項１の電気化学反
応セルにおいて、複数の凸条および溝を電極基板の表面
に設けた。また、請求項３の発明は、請求項１の電気化
学反応セルにおいて、複数の凸条および溝を固体高分子
電解質膜の表面に設けた。According to a second aspect of the present invention, in the electrochemical reaction cell of the first aspect, a plurality of ridges and grooves are provided on the surface of the electrode substrate. According to a third aspect of the present invention, in the electrochemical reaction cell of the first aspect, a plurality of ridges and grooves are provided on the surface of the solid polymer electrolyte membrane.

【００２１】請求項４の発明は、請求項１ないし請求項
３の電気化学反応セルにおいて、前記溝に反応物質の供
給路または反応物質の供給路と生成物質の排出路として
の機能を持たせた。According to a fourth aspect of the present invention, in the electrochemical reaction cell according to any one of the first to third aspects, the groove has a function as a supply path for the reactant or a supply path for the reactant and a discharge path for the product. Was.

【００２２】請求項５の発明は、請求項１ないし請求項
４の電気化学反応セルにおいて、前記溝の一方の端の断
面積を他方の端の断面積より大きい形状とし、物質が生
成される側に用いる時は断面積の小さい方から反応物質
を供給し、物質が生成されない側で使用する時は断面積
の大きい方から反応物質を供給するようにした。According to a fifth aspect of the present invention, in the electrochemical reaction cell according to any one of the first to fourth aspects, the cross-sectional area of one end of the groove is formed to be larger than the cross-sectional area of the other end, and a substance is generated. When used on the side, the reactant is supplied from the smaller cross-sectional area, and when used on the side where no substance is generated, the reactant is supplied from the larger cross-sectional area.

【００２３】請求項６の発明は、請求項１ないし請求項
５の電気化学反応セルにおいて、前記凸条の長手方向に
直角な面での断面形状を矩形または頭頂部の幅が狭い台
形とした。According to a sixth aspect of the present invention, in the electrochemical reaction cell of the first to fifth aspects, the cross-sectional shape of the ridge on a plane perpendicular to the longitudinal direction is rectangular or trapezoidal with a narrow top portion. .

【００２４】請求項７の発明は、請求項１ないし請求項
６の電気化学反応セルにおいて、電極基板または電解質
膜に形成された前記凸条の一端と他端を結ぶ線の長さ
が、該一端と該他端を結ふ直線線分の長さより長くなる
ように、稜線部の形状が連続的に蛇行する曲線または階
段状や鋸歯状波のような不連続線で構成した。According to a seventh aspect of the present invention, in the electrochemical reaction cell according to any one of the first to sixth aspects, the length of a line connecting one end and the other end of the ridge formed on the electrode substrate or the electrolyte membrane is the same as that of the first aspect. The shape of the ridge portion was constituted by a continuously meandering curve or a discontinuous line such as a step-like or saw-tooth wave so as to be longer than the length of a straight line segment connecting one end and the other end.

【００２５】請求項８の発明は、電極基板と固体高分子
電解質膜と触媒微粒子とからなり前記電極基板と前記固
体高分子電解質膜との間に前記触媒粒子を設けた電気化
学反応セル製造方法において、前記電極基板または前記
固体高分子電解質膜の表面に複数の凸条と該凸条の間に
位置する複数の溝を形成する工程、前記凸条の上面と前
記溝の壁面が交差して形成される稜線部分に触媒微粒子
を接合配置する工程、前記凸条と前記凸条および前記溝
が形成されていない前記固体高分子電解質膜または前記
電極基板を前記触媒微粒子を介して接合する工程とを有
している。The invention according to claim 8 is a method for producing an electrochemical reaction cell comprising an electrode substrate, a solid polymer electrolyte membrane, and catalyst fine particles, wherein the catalyst particles are provided between the electrode substrate and the solid polymer electrolyte membrane. In the step of forming a plurality of ridges and a plurality of grooves located between the ridges on the surface of the electrode substrate or the solid polymer electrolyte membrane, the upper surface of the ridges and the wall surfaces of the grooves intersect Bonding and disposing the catalyst fine particles on the formed ridge portion, and bonding the solid polymer electrolyte membrane or the electrode substrate on which the ridges and the ridges and the grooves are not formed via the catalyst fine particles. have.

【００２６】請求項９の発明は、電極基板と固体高分子
電解質膜と触媒微粒子とからなり前記電極基板と前記固
体高分子電解質膜との間に前記触媒粒子を設けた電気化
学反応セル製造方法において、前記電極基板または前記
固体高分子電解質膜の表面に複数の凸条と該凸条の間に
位置する複数の溝を形成する工程、前記凸条と前記溝が
形成されない前記固体高分子電解質膜または前記電極基
板の前記凸条の上面と前記溝の壁面が交差して形成され
る前記稜線部分に対向する部分に触媒微粒子を接合配置
する工程、前記凸条を設けた前記固体高分子電解質膜ま
たは前記電極基板の前記凸条と凸条と溝が形成されてい
ない前記電極基板または前記固体高分子電解質膜を前記
触媒微粒子を介して接合する工程とを有している。A ninth aspect of the present invention is a method of manufacturing an electrochemical reaction cell comprising an electrode substrate, a solid polymer electrolyte membrane, and catalyst fine particles, wherein the catalyst particles are provided between the electrode substrate and the solid polymer electrolyte membrane. Forming a plurality of ridges and a plurality of grooves located between the ridges on the surface of the electrode substrate or the solid polymer electrolyte membrane, wherein the ridges and the solid polymer electrolyte where the grooves are not formed A step of bonding and arranging catalyst fine particles on a portion of the membrane or the electrode substrate opposed to the ridge portion formed by intersecting the upper surface of the ridge and the wall surface of the groove, the solid polymer electrolyte provided with the ridge Bonding the electrode substrate or the solid polymer electrolyte membrane, on which the ridges, ridges, and grooves of the membrane or the electrode substrate are not formed, via the catalyst fine particles.

【００２７】[0027]

【発明の実施の形態】以下、本発明にかかる電気化学反
応セルの構造の概要を図を用いて説明する。本発明にか
かる電気化学反応セルとしては、燃料電池、電解槽、セ
ンサー類、レドックスフロー電池など反応物質と電解質
との間で電気化学反応を生じる装置が対象となる。本明
細書においては、燃料電池を例に取って説明するが、本
発明にかかる電気化学反応セルは燃料電池に限られるの
ではない。また、本明細書においては、反応物質として
気体を用いて説明したが、反応物質はこれに限らず液体
であっても、液体に分散した固体または液体であっても
良い。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS The outline of the structure of an electrochemical reaction cell according to the present invention will be described below with reference to the drawings. As the electrochemical reaction cell according to the present invention, a device that causes an electrochemical reaction between a reactant and an electrolyte, such as a fuel cell, an electrolytic cell, sensors, and a redox flow battery, is an object. In this specification, a fuel cell will be described as an example, but the electrochemical reaction cell according to the present invention is not limited to a fuel cell. In this specification, gas is used as a reactant. However, the reactant is not limited thereto, and may be a liquid, a solid dispersed in a liquid, or a liquid.

【００２８】図１は、本発明にかかる電気化学反応用電
極の基本的な構造の概要を燃料電池を例にして示す断面
図である。図２は、図１に示した燃料電池の電極の固体
高分子電解質に接する側の平面図である。図３は、図
１，２に示した電気化学反応電極を両面にアノード電極
３とカソード電極４を設けてバイポーラ電極４として用
いた積層型燃料電池の形状を説明する斜視図である。図
１は図２のＡ−Ａ線での横断面図である。図２（Ａ）は
図１に示したＡ−Ａ線での平面図であり、図２（Ｂ）は
図１に示したＢ−Ｂ線での平面図である。FIG. 1 is a sectional view showing an outline of a basic structure of an electrode for electrochemical reaction according to the present invention, taking a fuel cell as an example. FIG. 2 is a plan view of the electrode of the fuel cell shown in FIG. 1 on the side in contact with the solid polymer electrolyte. FIG. 3 is a perspective view illustrating the shape of a stacked fuel cell in which the electrochemical reaction electrode shown in FIGS. 1 and 2 is provided with an anode electrode 3 and a cathode electrode 4 on both sides and used as a bipolar electrode 4. FIG. 1 is a cross-sectional view taken along line AA of FIG. FIG. 2A is a plan view taken along line AA shown in FIG. 1, and FIG. 2B is a plan view taken along line BB shown in FIG.

【００２９】本発明にかかる電気化学反応用電極を用い
た燃料電池は、固体高分子電解質膜１の両面に、アノー
ド電極３とカソード電極５を接触させて設けて構成され
る。アノード電極３の固体高分子電解質膜１と接する側
の表面には、複数の微細な凸条３１が設けられ、隣接す
る凸条間に複数の微細な溝３２を形成している。アノー
ド電極３の溝３２は、一端が燃料ガスの供給通路につな
がっており、他端が余剰な燃料ガスの排出通路につなが
っている。同様に、カソード電極５の固体高分子電解質
膜１と接する側の表面には、複数の微細な凸条５１が設
けられ、隣接する凸条間に複数の微細な溝５２を形成し
ている。カソード電極５の溝５２は、一端が酸化剤ガス
の供給通路につながっており、他端が余剰な酸化剤ガス
および反応生成物の排出通路につながっている。A fuel cell using the electrode for electrochemical reaction according to the present invention is constituted by providing an anode electrode 3 and a cathode electrode 5 on both surfaces of a solid polymer electrolyte membrane 1. A plurality of fine ridges 31 are provided on the surface of the anode electrode 3 in contact with the solid polymer electrolyte membrane 1, and a plurality of fine grooves 32 are formed between adjacent ridges. One end of the groove 32 of the anode electrode 3 is connected to a fuel gas supply passage, and the other end is connected to a surplus fuel gas discharge passage. Similarly, a plurality of fine ridges 51 are provided on the surface of the cathode electrode 5 in contact with the solid polymer electrolyte membrane 1, and a plurality of fine grooves 52 are formed between adjacent ridges. One end of the groove 52 of the cathode electrode 5 is connected to an oxidant gas supply passage, and the other end is connected to a surplus oxidant gas and a reaction product discharge passage.

【００３０】それぞれの電極３／５の凸条３１／５１の
上面と溝３２／５２の壁面が交差して形成される稜線３
３／５３部分には、触媒７２が接合配置されている。触
媒７２は、図１では球形で示し、図２および図３ではハ
ッチングを施した帯で示している。電極３／５と、固体
高分子電解質膜１は、電極３／５の稜線３３／５３部分
に接合配置された触媒７２が、固体高分子電解質膜１の
表面または裏面に接するように組み立てられ、触媒７２
の表面は固体高分子電解質膜１に含浸保持された電解液
２で表面が薄く被われて（濡れて）いる。A ridge line 3 formed by intersecting the upper surface of the ridge 31/51 of each electrode 3/5 with the wall surface of the groove 32/52.
The catalyst 72 is joined to the 3/53 portion. The catalyst 72 is shown in a spherical shape in FIG. 1, and is shown by a hatched band in FIGS. 2 and 3. The electrode 3/5 and the solid polymer electrolyte membrane 1 are assembled so that the catalyst 72 joined and disposed on the ridge line 33/53 of the electrode 3/5 is in contact with the front surface or the back surface of the solid polymer electrolyte membrane 1. Catalyst 72
Is thinly covered (wet) with the electrolyte solution 2 impregnated and held in the solid polymer electrolyte membrane 1.

【００３１】電極３／５の溝３２／５２は、反応物質の
供給路または、生成物質の供給路および未反応物質の排
除通路としての働きを有している。アノード電極３の溝
３２の幅および深さは、燃料ガスが触媒７２に十分供給
される大きさとされる。同様にカソード電極５の溝５２
の幅および深さは、酸化剤ガスが触媒７２に十分供給さ
れるとともに、カソード電極５の三相界面で生成された
反応生成物が外部に確実に排除される大きさとされる。The groove 32/52 of the electrode 3/5 functions as a supply path for a reactant, a supply path for a product, and a passage for removing unreacted substances. The width and the depth of the groove 32 of the anode electrode 3 are set to be large enough to supply the fuel gas to the catalyst 72. Similarly, the groove 52 of the cathode electrode 5
The width and the depth are set such that the oxidizing gas is sufficiently supplied to the catalyst 72 and the reaction products generated at the three-phase interface of the cathode electrode 5 are reliably excluded to the outside.

【００３２】各電極３／５の凸条３１／５１の上面は、
固体高分子電解質１を支持するに十分な幅を有している
が、溝３２／５２の数と幅が小さくなり過ぎないように
定められる。The upper surface of the ridge 31/51 of each electrode 3/5 is
Although it has a width sufficient to support the solid polymer electrolyte 1, the number and width of the grooves 32/52 are determined so as not to be too small.

【００３３】この実施の形態では、溝３２／５２は、一
方の端から他方の端に向けて幅および／または深さを変
化させることによって、断面積が変化するように設けら
れている。反応生成物が生じないアノード電極３では、
溝３２の断面積は、燃料ガスの供給口側が大きく、出口
側が小さく構成される。反応生成物を生じるカソード電
極５では、溝５２の断面積は、酸化剤ガスの供給側が小
さく、酸化剤ガスと反応物質の出口側が大きく構成され
る。In this embodiment, the groove 32/52 is provided so that the cross-sectional area changes by changing the width and / or depth from one end to the other end. In the anode electrode 3 where no reaction product is generated,
The cross-sectional area of the groove 32 is large on the fuel gas supply port side and small on the outlet side. In the cathode electrode 5 where the reaction product is generated, the cross-sectional area of the groove 52 is configured such that the supply side of the oxidizing gas is small and the outlet side of the oxidizing gas and the reactant is large.

【００３４】アノード電極３の溝３２に供給された燃料
（水素）ガスと、電極３の稜線３３部分に接合配置され
た触媒７２と、触媒７２の表面を薄く被った（濡らし
た）電解液２とで三相界面を形成する。１分子の水素ガ
ス（Ｈ２）は、三相界面で電子２個（２ｅ）を電極３に
放出してイオン化され、２個の陽子を生成する。この陽
子は、電解液２から固体高分子電解質膜１内をカソード
電極５へ向けて移動する。反応に寄与しなかった水素ガ
スは、溝３２の下流から排出される。The fuel (hydrogen) gas supplied to the groove 32 of the anode electrode 3, the catalyst 72 joined and disposed on the ridge 33 of the electrode 3, and the electrolyte 2 having a thin coating on the surface of the catalyst 72 (wet) And form a three-phase interface. One molecule of hydrogen gas (H2) emits two electrons (2e) to the electrode 3 at the three-phase interface and is ionized to generate two protons. The protons move from the electrolyte solution 2 to the cathode electrode 5 in the solid polymer electrolyte membrane 1. Hydrogen gas that has not contributed to the reaction is discharged from the downstream of the groove 32.

【００３５】カソード電極５の溝５２に供給された酸化
剤（酸素）ガスと、電極５の稜線５３部分に接合配置さ
れた触媒７２と、触媒７２の表面を薄く被った（濡らし
た）電解液２とで三相界面を形成する。１分子の酸素ガ
ス（Ｏ２）は、外部の配線を経由してきた４個の電子を
三相界面で得て２個の酸素イオンを生成し、１個の酸素
イオンは固体高分子電解質膜１内を移動してきた２個の
陽子と結合して反応生成物（Ｈ２Ｏ）を生成する。未反
応物質および反応生成物（Ｈ２Ｏ）は、過剰な酸素ガス
や未反応物質によって溝５２の下流から排出される。The oxidizing agent (oxygen) gas supplied to the groove 52 of the cathode electrode 5, the catalyst 72 joined and disposed on the ridge 53 of the electrode 5, and the electrolyte solution which slightly covers (wet) the surface of the catalyst 72 2 form a three-phase interface. One molecule of oxygen gas (O2) obtains four electrons passing through the external wiring at the three-phase interface to generate two oxygen ions, and one oxygen ion is generated in the solid polymer electrolyte membrane 1. Combines with the two protons that have migrated to produce a reaction product (H2O). Unreacted substances and reaction products (H 2 O) are discharged from the downstream of the groove 52 by excess oxygen gas and unreacted substances.

【００３６】触媒７２は、電極３／５の稜線３３／５３
部分に触媒金属を直接接合配置しても良く、また、図１
０，１１に示したように表面に触媒金属の極微小粒子を
担持した炭素微粒子を電極３／５の稜線３３／５３部分
に接合配置しても良い。すなわち、本発明における触媒
微粒子は、触媒の極微粒子単体であっても良く、触媒の
極微粒子を活性炭などの担持体に担持した複合体であっ
ても良い。The catalyst 72 has a ridge 33/53 of the electrode 3/5.
The catalyst metal may be directly joined to the portion, and
As shown in FIGS. 0 and 11, carbon fine particles having ultrafine particles of the catalyst metal supported on the surface may be joined and disposed on the ridgeline 33/53 of the electrode 3/5. That is, the catalyst fine particles in the present invention may be single catalyst fine particles, or may be a composite in which the catalyst fine particles are supported on a carrier such as activated carbon.

【００３７】このような構造を有する電気化学反応電極
を双極（バイポーラ）電極４として形成し、固体高分子
電解質膜１を挾んで構成した単位セルを複数積層して、
図３に示す積層型燃料電池を構成することができる。An electrochemical reaction electrode having such a structure is formed as a bipolar electrode 4, and a plurality of unit cells sandwiching the solid polymer electrolyte membrane 1 are laminated.
The stacked fuel cell shown in FIG. 3 can be configured.

【００３８】本発明にかかる電気化学反応セルを積層し
て構成した燃料電池の構成を図４を用いて説明する。こ
の例では、それぞれ異なる面にアノード電極３とカソー
ド電極５を形成した双極電極（バイポーラ電極）４と、
固体高分子電解質膜１とを交互に複数枚積層して積層型
の燃料電池を形成している。バイポーラ電極４は、隣接
する単位セル間の各壁としての機能と、単位セル間を電
気的に直列に接続する導体としての機能を合わせて有し
ている。バイポーラ電極４の一面には、凸条３１と溝３
２と稜線３３部分に接合配置した触媒７２とを有するア
ノード電極３が形成され、他面には、凸条５１と溝５２
と稜線５３部分に接合配置した触媒７２とを有するカソ
ード電極５が形成されている。The configuration of a fuel cell constituted by stacking the electrochemical reaction cells according to the present invention will be described with reference to FIG. In this example, a bipolar electrode (bipolar electrode) 4 having an anode electrode 3 and a cathode electrode 5 formed on different surfaces, respectively,
A plurality of solid polymer electrolyte membranes 1 are alternately stacked to form a stacked fuel cell. The bipolar electrode 4 has a function as each wall between adjacent unit cells and a function as a conductor for electrically connecting the unit cells in series. On one surface of the bipolar electrode 4, the ridge 31 and the groove 3 are provided.
And an anode electrode 3 having a catalyst 72 joined and disposed at the ridge line 33 portion, and a ridge 51 and a groove 52 on the other surface.
A cathode electrode 5 having a catalyst 72 joined to the ridge 53 is formed.

【００３９】バイポーラ電極４のアノード電極３側の溝
３２に燃料ガスが供給され、カソード電極５側の溝５２
に酸化剤ガスが供給される。余剰の燃料ガスは、溝３２
からセル外部に排出される。余剰の酸化剤ガスおよび未
反応物質ならびに反応生成物は溝５２からセル外部に排
出される。The fuel gas is supplied to the groove 32 on the anode electrode 3 side of the bipolar electrode 4, and the groove 52 on the cathode electrode 5 side is supplied.
Is supplied with an oxidizing gas. Excess fuel gas is supplied to the groove 32
From the cell. Excess oxidant gas, unreacted substances and reaction products are discharged from the groove 52 to the outside of the cell.

【００４０】この実施の形態では、触媒７２は、稜線３
３／５３部分のみならず、凸条３１／３２の上面３４／
５４にも分散して接合配置されており、触媒７２の表面
は電解質２で被われ（濡れて）いる。稜線３３／５３部
分に接合配置した触媒７２のみならず凸条３１／５１の
上面３４／５４に配置した触媒７２の表面にも三相界面
を形成して電気化学反応に寄与させることができる。さ
らに、このような構成とすることは、稜線３３／５３部
分にのみ触媒７２を接合配置することに比較して、凸条
３１／５１の上面にも触媒７２を分散して接合配置する
ことの方が容易であるので、製造上の利点も有してい
る。In this embodiment, the catalyst 72 has the ridge 3
Not only the 3/53 portion but also the upper surface 34 /
The catalyst is also dispersed and joined to the catalyst 54, and the surface of the catalyst 72 is covered (wetted) with the electrolyte 2. A three-phase interface can be formed not only on the catalyst 72 joined to the ridge line 33/53 but also on the surface of the catalyst 72 disposed on the upper surface 34/54 of the ridge 31/51 to contribute to the electrochemical reaction. Further, such a configuration makes it possible to disperse and join the catalyst 72 also on the upper surface of the ridge 31/51, as compared with the case where the catalyst 72 is joined and arranged only on the ridgeline 33/53. Since it is easier, it also has a manufacturing advantage.

【００４１】電極３／５に設けた凸条３１／５１の上面
３４／５４に触媒７２を設けた実施の形態を図５を用い
て説明する。図に示すように、凸条３１／５１は、上面
３４／５４の幅が極めて狭く形成されており、この上面
３４／５４に触媒７２が接合配置されている。すなわ
ち、凸条の長手方向の断面形状が、第１および第２の実
施の形態では矩形であったのに対し、この実施の形態で
は、台形である点に特徴を有している。この実施の形態
によれば、稜線３３／５３部分に触媒７２を接合配置す
る手法に比較して、電極３／５の凸条３１／５１の上面
３４／５４に触媒を接合配置すればよく、製造工程を簡
易化することができる。An embodiment in which the catalyst 72 is provided on the upper surface 34/54 of the ridge 31/51 provided on the electrode 3/5 will be described with reference to FIG. As shown in the figure, the width of the upper surface 34/54 of the ridge 31/51 is extremely narrow, and the catalyst 72 is joined to the upper surface 34/54. That is, the cross-sectional shape in the longitudinal direction of the ridge is rectangular in the first and second embodiments, but is trapezoidal in this embodiment. According to this embodiment, the catalyst may be joined and arranged on the upper surface 34/54 of the ridge 31/51 of the electrode 3/5, as compared with the method of joining and disposing the catalyst 72 on the ridge line 33/53. The manufacturing process can be simplified.

【００４２】図６を用いて、本発明にかかる電気化学反
応セルの第４の実施の形態を説明する。この実施の形態
は、固体高分子電解質膜１の両面に、凸条１１と溝１２
とを設けるとともに、凸条１１の上面１４と溝１２の壁
面とが交差して形成される稜線１３部分に触媒７２を接
合配置した点に特徴を有している。図６Ａは図６ＢのＢ
−Ｂ線での拡大横断面図であり、図６Ｂは図６ＡのＡ−
Ａ線での拡大縦断面図である。Referring to FIG. 6, a fourth embodiment of the electrochemical reaction cell according to the present invention will be described. In this embodiment, the ridges 11 and the grooves 12 are provided on both surfaces of the solid polymer electrolyte membrane 1.
Are provided, and the catalyst 72 is joined to the ridge 13 formed by the intersection of the upper surface 14 of the ridge 11 and the wall surface of the groove 12. FIG. 6A shows B in FIG. 6B.
FIG. 6B is an enlarged cross-sectional view taken along line B of FIG.
It is an expanded longitudinal cross-sectional view in the A line.

【００４３】固体高分子電解質膜１の両面には、複数の
微細な凸条１１が設けられている。この凸条１１は、図
２に示した実施の形態と同様に、一方の端から他方の端
にかけて幅が狭くなるように変化している。凸条の間に
形成された溝１２は、図２に示した実施の形態と同様に
他方の端から一方の端にかけて幅が広くなるように変化
しいる。A plurality of fine ridges 11 are provided on both surfaces of the solid polymer electrolyte membrane 1. As in the embodiment shown in FIG. 2, the ridge 11 changes so that the width decreases from one end to the other end. The groove 12 formed between the ridges changes so as to increase in width from the other end to one end similarly to the embodiment shown in FIG.

【００４４】この溝１２の幅と深さは、図１および図２
に示した実施の形態と同様に、燃料ガスまたは酸化剤ガ
スが触媒７２に十分に到達し、未反応物質および反応生
成物質が十分に排除される深さと幅を有している。触媒
７２は、凸条１１の上面１４と溝１２の壁面が交差する
稜線１３部分に接合配置されている。The width and depth of the groove 12 are shown in FIGS.
As in the embodiment shown in FIG. 5, the fuel gas or the oxidizing gas has a depth and a width enough to reach the catalyst 72 and to sufficiently remove unreacted substances and reaction products. The catalyst 72 is arranged at the ridge 13 where the upper surface 14 of the ridge 11 intersects the wall surface of the groove 12.

【００４５】固体高分子電解質膜１に、複数の微細な凸
条１１と溝１２を形成する工程は、第１または第２の実
施の形態のように電極３，５／もしくはバイポーラ電極
４の表面に凸条３１／５１および溝３２／５２を形成す
る工程に比較して極めて容易に処理できる。The step of forming a plurality of fine ridges 11 and grooves 12 on the solid polymer electrolyte membrane 1 is performed according to the method of the first or second embodiment. Can be processed very easily as compared with the step of forming the ridges 31/51 and the grooves 32/52.

【００４６】本発明にかかる電気化学反応電極に設ける
溝の形状の例を、模式的に示す図７および図８を用いて
説明する。図７および図８においては、アノード電極３
の溝３１について説明するが、カソード電極５について
も同様な形状を採用することができる。図７は、反応物
質の入口と出口の大きさが異なるようにした形状の例で
ある。An example of the shape of the groove provided in the electrochemical reaction electrode according to the present invention will be described with reference to FIGS. 7 and 8, the anode electrode 3
The groove 31 will be described, but the cathode electrode 5 may have a similar shape. FIG. 7 is an example of a shape in which the sizes of the inlet and outlet of the reactant are different.

【００４７】図７（Ａ）は、凸条３１と溝３２の壁面が
交差して形成される稜線３３を階段状に形成した例であ
る。稜線３３の頂部３３１と底部３３２の中間を結ぶ線
３３３は一定の比率で（直線的に）変化している。この
ように稜線３３を階段状に形成することによって、触媒
７２を接合配置する長さを増加させることができる。FIG. 7A shows an example in which a ridge line 33 formed by intersecting the wall surfaces of the ridges 31 and the grooves 32 is formed in a stepwise manner. The line 333 that connects the middle of the top 331 and the bottom 332 of the ridgeline 33 changes at a fixed ratio (linearly). By forming the ridge lines 33 in a stepped manner in this manner, the length of the joint arrangement of the catalyst 72 can be increased.

【００４８】図７（Ｂ）は、凸条３１と溝３２の壁面が
交差して形成される稜線３３をジグザグ状に形成した例
である。このように稜線３３をジグザグ状に形成するこ
とによって、図７（Ａ）の場合よりも、触媒７２を接合
配置する長さをさらに増加させることができる。FIG. 7B shows an example in which a ridge line 33 formed by intersecting the wall surfaces of the ridges 31 and the grooves 32 is formed in a zigzag shape. By forming the ridge lines 33 in a zigzag shape in this manner, the length of the joint arrangement of the catalyst 72 can be further increased as compared with the case of FIG.

【００４９】図７（Ｃ）は、図７（Ｂ）に示したジグザ
グの形状において、ジグザグの頂部３３１と底部３３２
の角に円みを持たせてゆるやかにして、反応物質の流れ
に乱れが生じないようにした例である。FIG. 7C shows a zigzag top portion 331 and a bottom portion 332 of the zigzag shape shown in FIG. 7B.
In this example, the corners are rounded so that the reactant flows are not disturbed.

【００５０】図７（Ｄ）は、図７（Ｃ）に示した溝３２
の形状を、さらに溝３２の幅が一定の率で変化しないよ
うにした例を示している。すなわち、頂部３３１と底部
３３２の中間を結ぶ線３３３が形成する溝の幅は、上部
から中央部にかけて幅の変化率が順次大きくなり、中央
部から下部にかけて変化率が順次小さくなっている。FIG. 7D shows the groove 32 shown in FIG.
In this example, the width of the groove 32 is not changed at a constant rate. That is, in the width of the groove formed by the line 333 that connects the middle between the top 331 and the bottom 332, the rate of change of the width gradually increases from the top to the center, and the rate of change gradually decreases from the center to the bottom.

【００５１】図８は、反応物質の入口と出口の大きさが
等しくなるようにした形状の例である。図８（Ａ）は、
溝３２を直線状にした例である。凸条３１の上面と溝３
２の壁面が交差して形成される稜線３３は直線状に形成
され、稜線３３部分に触媒７２が接合配置される。FIG. 8 shows an example of a shape in which the inlet and outlet of the reactant are made equal in size. FIG. 8 (A)
This is an example in which the groove 32 is linear. The upper surface of the ridge 31 and the groove 3
The ridge line 33 formed by the two wall surfaces intersecting is formed in a straight line, and the catalyst 72 is joined and disposed at the ridge line 33 portion.

【００５２】図８（Ｂ）は、溝３２内に突出する堰３５
を一定の間隔で設けた例で、反応物質は堰３５によって
方向を変えられて流れる。このようにして、稜線３３部
分に接合配置される触媒７２の長さを長くすることがで
きる。FIG. 8B shows a weir 35 projecting into the groove 32.
Are provided at regular intervals, and the reactant flows in a direction changed by the weir 35. In this manner, the length of the catalyst 72 joined and disposed at the ridge 33 can be increased.

【００５３】図８（Ｃ）は、図７（Ｂ）と同様に、溝３
２をジグザグ状にした例である。凸条３１の上面と溝３
２の壁面が交差して形成される稜線３３はジグザグ状に
形成され、稜線３３部分に触媒７２が接合配置される。FIG. 8C shows the groove 3 as in FIG. 7B.
This is an example in which 2 is zigzag. The upper surface of the ridge 31 and the groove 3
The ridge line 33 formed by the two wall surfaces intersecting each other is formed in a zigzag shape, and the catalyst 72 is joined to the ridge line 33 portion.

【００５４】図８（Ｄ）は、図８（Ｃ）に示したジグザ
グの形状において、ジグザグの頂部３３１と底部３３２
の角に円みを持たせてゆるやかにして、反応物質の流れ
に乱れが生じないようにした例である。FIG. 8D shows a zigzag top portion 331 and a bottom portion 332 of the zigzag shape shown in FIG. 8C.
In this example, the corners are rounded so that the reactant flows are not disturbed.

【００５５】図８（Ｅ）は、図８（Ｄ）に示した溝３２
を斜めに配置した例である。このように溝３２を斜めに
配置するころによって、溝３２の１本の長さを長くする
ことができる。FIG. 8E shows the groove 32 shown in FIG.
Are arranged diagonally. By arranging the grooves 32 obliquely in this manner, the length of one groove 32 can be increased.

【００５６】図８（Ｆ）は、図８（Ｄ）に示した溝３２
自体を、蛇行させた例である。このように溝３２を蛇行
させることによって、溝３２の１本の長さを長くするこ
とができる。FIG. 8F shows the groove 32 shown in FIG.
This is an example of meandering itself. Thus, by making the groove 32 meander, the length of one groove 32 can be increased.

【００５７】以上に説明した複数の実施の形態では、触
媒７２を凸条３１／５１の稜線３３／５３部分に接合配
置して固体高分子電解質膜１に接合させたり、凸条１１
の稜線１３部分に接合配置して電極３／５に接合させて
いるが、触媒７２を凸条および溝を設けない固体高分子
電解質膜１または、凸条および溝を設けない電極３／５
の面に接合配置しても良い。この場合、凸条および溝を
設けた電極または固体高分子電解質膜の稜線部分に対応
する位置に触媒を設けることが肝要であり、凸条を設け
た電極と触媒を担持させた固体高分子電解質膜を稜線部
分に触媒が位置するように接合させるか、凸条を設けた
固体高分子電解質膜と触媒を接合配置した電極を稜線部
分に触媒が位置するように接合して、電気化学反応セル
を形成する。In the embodiments described above, the catalyst 72 is joined to the ridges 33/53 of the ridges 31/51 and joined to the solid polymer electrolyte membrane 1 or the ridges 11/51.
Of the solid polymer electrolyte membrane 1 having no ridges and grooves, or the electrode 3/5 having no ridges and grooves.
May be jointly arranged on the surface. In this case, it is important to provide a catalyst at a position corresponding to the ridge portion of the electrode or the solid polymer electrolyte membrane provided with the ridge and the groove, and the solid polymer electrolyte carrying the catalyst and the electrode provided with the ridge. Either the membrane is bonded so that the catalyst is located on the ridgeline, or the polymer electrolyte membrane with the ridge is bonded to the electrode on which the catalyst is arranged so that the catalyst is located on the ridgeline, and the electrochemical reaction cell To form

【００５８】本発明は、凸条および溝の幅を極微小な寸
法とすることによって、極めて多数の三相界面を作り出
すことが可能となる。溝の幅および深さは、反応物質が
通ることができ、かつ酸化剤ガス（Ｏ２／空気）側では
生成水を排除しうる寸法に設定することによって効率の
よい反応が可能となる。また燃料ガス（Ｈ２）側では、
供給する物質が通ることができる幅および深さの溝とす
る。なお、固体高分子電解質膜の加湿が必要な場合は、
燃料ガスにＨ２Ｏ分子（或いは蒸発分子）を混合して供
給するようにしても良い。この場合には、燃料ガスとＨ
２Ｏ分子あるいは水蒸気が通ことができる溝の幅と深さ
とする。溝の幅や深さの具体的な寸法は、反応の速さや
流路長（＝反応量）などにより反応物質供給量や生成水
の量によって当然変化する。According to the present invention, an extremely large number of three-phase interfaces can be created by making the widths of the ridges and grooves extremely small. Efficient reaction is possible by setting the width and depth of the groove so that the reactants can pass through and the oxidant gas (O2 / air) side can exclude generated water. On the fuel gas (H2) side,
The width and the depth of the groove through which the substance to be supplied can pass. If humidification of the solid polymer electrolyte membrane is required,
H2O molecules (or evaporated molecules) may be mixed and supplied to the fuel gas. In this case, the fuel gas and H
The width and depth of the groove through which 2O molecules or water vapor can pass are used. The specific dimensions of the width and depth of the groove naturally vary depending on the amount of reactant supplied and the amount of generated water depending on the reaction speed, the flow path length (= reaction amount) and the like.

【００５９】山の幅は触媒微粒子のサイズ相当が最小寸
法となる。しかし、山の幅は、山の強度や加工法などに
よって決められる。The minimum width of the peak is equivalent to the size of the catalyst fine particles. However, the width of the peak is determined by the strength of the peak, the processing method, and the like.

【００６０】上記各実施の形態では、溝の幅を変化させ
ることによって溝の断面積を変化させる例を示したが、
溝の深さを変化させること、または溝の幅と深さを変化
させることによって断面積を変化させても、上記各実施
の形態に示した場合と略同等の効果を奏することができ
る。In each of the above embodiments, an example in which the sectional area of the groove is changed by changing the width of the groove has been described.
Even if the cross-sectional area is changed by changing the depth of the groove, or by changing the width and depth of the groove, substantially the same effects as in the above embodiments can be achieved.

【００６１】[0061]

【発明の効果】本発明によれば、偶然性に支配される従
来の三相界面形成から構造設計時点で予測しうる三相界
面形成となり、かつそこに反応物質（Ｈ２、Ｏ２）が到
達し、さらに生成水を容易に排除しうることにより、反
応性の高い電極となる。また、本発明に用いる電極は、
従来形成と異なり反応物質供給路部品およびセル間隔壁
兼バイポーラ電極を兼ねることから、部品構成数が減少
し、さらにセル一つ一つを薄く構成することができる。
また、本発明によれば、反応性が高いことから、この電
極を組み込んだスタック（多段のセルを組んだもの）
は、同性能であるならば従来構造のスタックに比べ、小
型化が可能となる。つまり、高出力密度／体積となる。
これは高出力密度／重量にもつながるものである。さら
に、本発明によれば、部品数を減少するとともに、簡単
な構造となることから、従来構造に比してコスト低減を
はかることができる。According to the present invention, the conventional three-phase interface formation, which is governed by chance, becomes a three-phase interface formation that can be predicted at the time of structural design, and the reactants (H2, O2) arrive there, Further, since the generated water can be easily removed, an electrode having high reactivity can be obtained. Further, the electrode used in the present invention,
Unlike the conventional formation, since it also serves as a reactant supply path component and a cell spacing wall and a bipolar electrode, the number of components is reduced, and each cell can be made thinner.
Further, according to the present invention, since the reactivity is high, a stack (in which a plurality of cells are assembled) incorporating this electrode is used.
With the same performance, it is possible to reduce the size of the stack as compared with a stack having a conventional structure. That is, high output density / volume is obtained.
This also leads to high power density / weight. Further, according to the present invention, the number of parts is reduced and the structure is simple, so that the cost can be reduced as compared with the conventional structure.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図１】本発明にかかる電気化学反応セルの構造を説明
する部分拡大断面図。FIG. 1 is a partially enlarged cross-sectional view illustrating the structure of an electrochemical reaction cell according to the present invention.

【図２】本発明にかかる電気化学反応セルの電極の概念
的構造を説明する部分断面図。FIG. 2 is a partial cross-sectional view illustrating a conceptual structure of an electrode of the electrochemical reaction cell according to the present invention.

【図３】本発明にかかる電気化学反応セルの構造を説明
する斜視図。FIG. 3 is a perspective view illustrating the structure of an electrochemical reaction cell according to the present invention.

【図４】本発明の第２の実施の形態にかかる電気化学反
応セルの構造を説明する部分拡大断面図。FIG. 4 is a partially enlarged cross-sectional view illustrating a structure of an electrochemical reaction cell according to a second embodiment of the present invention.

【図５】本発明の第３の実施の形態にかかる電気化学反
応セルの構造を説明する部分拡大断面図。FIG. 5 is a partially enlarged cross-sectional view illustrating a structure of an electrochemical reaction cell according to a third embodiment of the present invention.

【図６】本発明の第４の実施の形態にかかる電気化学反
応セルの構造を説明する部分拡大断面図。FIG. 6 is a partially enlarged cross-sectional view illustrating a structure of an electrochemical reaction cell according to a fourth embodiment of the present invention.

【図７】本発明にかかる電気化学反応セルの電極の溝の
形態を説明する図。FIG. 7 is a diagram illustrating a form of a groove of an electrode of the electrochemical reaction cell according to the present invention.

【図８】本発明にかかる電気化学反応セルの電極の溝の
他の形態を説明する図。FIG. 8 is a view for explaining another embodiment of the groove of the electrode of the electrochemical reaction cell according to the present invention.

【図９】従来の電気化学反応セル（燃料電池）の構造を
説明する分解斜視図。FIG. 9 is an exploded perspective view illustrating the structure of a conventional electrochemical reaction cell (fuel cell).

【図１０】従来の電気化学反応セルの電極の概念的構造
を説明する部分断面図。FIG. 10 is a partial cross-sectional view illustrating a conceptual structure of an electrode of a conventional electrochemical reaction cell.

【図１１】電気化学反応セルにおける三相界面の形成お
よび三相界面における電気化学反応を説明する図。FIG. 11 is a diagram illustrating formation of a three-phase interface in an electrochemical reaction cell and an electrochemical reaction at the three-phase interface.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

１ 固体高分子電解質膜 １１ 凸条 １２ 溝 １３ 稜線 ２ 電解液 ３ アノード電極 ３１ 凸条 ３２ 溝 ３３ 稜線 ３３１ 頂部 ３３２ 底部 ３３３ 中間線 ３４ 凸条上面 ３５ 堰 ４ 双極電極（バイポーラ電極） ５ カソード電極 ５１ 凸条 ５２ 溝 ５３ 稜線 ７ 触媒粒子 ７１ 触媒金属 ７２ 活性炭（触媒担持体） REFERENCE SIGNS LIST 1 solid polymer electrolyte membrane 11 ridge 12 groove 13 ridge 2 electrolyte 3 anode electrode 31 ridge 32 groove 33 ridge 331 top 332 bottom 333 middle line 34 convex top surface 35 weir 4 bipolar electrode (bipolar electrode) 5 cathode electrode 51 Ridge 52 Groove 53 Ridge line 7 Catalyst particles 71 Catalyst metal 72 Activated carbon (catalyst carrier)

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 8/18 Ｇ０１Ｎ 27/58 Ｚ ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification symbol FI Theme coat ゛ (Reference) H01M 8/18 G01N 27/58 Z

Claims (9)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 電極基板と固体高分子電解質膜と触媒微
粒子とからなり前記電極基板と前記固体高分子電解質膜
との間に前記触媒粒子を設けた電気化学反応セルにおい
て、前記電極基板または前記固体高分子電解質膜の表面
に複数の凸条と該凸条の間に形成された複数の溝を形成
し、前記凸条の上面と前記溝の壁面が交差して形成され
る稜線部分に前記触媒微粒子を接合配置したことを特徴
とする電気化学反応セル。1. An electrochemical reaction cell comprising an electrode substrate, a solid polymer electrolyte membrane, and catalyst fine particles, wherein said catalyst particles are provided between said electrode substrate and said solid polymer electrolyte membrane. A plurality of ridges and a plurality of grooves formed between the ridges are formed on the surface of the solid polymer electrolyte membrane, and the ridge portion formed by crossing an upper surface of the ridges and a wall surface of the groove is formed. An electrochemical reaction cell in which catalyst fine particles are bonded and arranged. 【請求項２】 複数の凸条および溝が電極基板の表面に
設けられていることを特徴とする請求項１に記載の電気
化学反応セル。2. The electrochemical reaction cell according to claim 1, wherein a plurality of ridges and grooves are provided on a surface of the electrode substrate. 【請求項３】 複数の凸条および溝が固体高分子電解質
膜の表面に設けられていることを特徴とする請求項１に
記載の電気化学反応セル。3. The electrochemical reaction cell according to claim 1, wherein a plurality of ridges and grooves are provided on a surface of the solid polymer electrolyte membrane. 【請求項４】 前記溝は反応物質の供給路または反応物
質の供給路と生成物質の排出路としての機能を有するこ
とを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか１項
に記載の電気化学反応セル。4. The method according to claim 1, wherein the groove has a function as a supply path of a reactant or a supply path of the reactant and a discharge path of a produced substance. Electrochemical reaction cell. 【請求項５】 前記溝の一方の端の断面積を他方の端の
断面積より広い形状とし、物質が生成される側に用いる
時は、断面積の小さい方から反応物質を供給し、物質が
生成されない側で使用する時は、断面積の大きい方から
反応物質を供給することを特徴とする請求項１ないし請
求項４のいずれか１項に記載の電気化学反応セル。5. A cross-sectional area of one end of the groove is made larger than a cross-sectional area of the other end, and when used on a side where a substance is generated, a reactant is supplied from a smaller cross-sectional area, The electrochemical reaction cell according to any one of claims 1 to 4, wherein the reactant is supplied from a side having a larger cross-sectional area when used on a side where no is generated. 【請求項６】 前記凸条の長手方向に直角な面での断面
形状が矩形または頭頂部の幅が狭い台形であることを特
徴とする請求項１ないし請求項５のいずれか１項に記載
の電気化学反応セル。6. The ridge according to claim 1, wherein a cross section of the ridge on a plane perpendicular to the longitudinal direction is a rectangle or a trapezoid having a narrow head portion. Electrochemical reaction cell. 【請求項７】 電極基板または電解質膜に形成された前
記凸条の一端と他端を結ぶ線の長さが、該一端と該他端
を結ふ直線線分の長さより長くなるように、稜線部の形
状が連続的に蛇行する曲線または階段状や鋸歯状波のよ
うな不連続線で構成されていることを特徴とする請求項
１ないし請求項６のいずれか１項に記載の電気化学反応
セル。7. The length of a line connecting one end and the other end of the ridge formed on the electrode substrate or the electrolyte membrane is longer than the length of a straight line connecting the one end and the other end. The electric power according to any one of claims 1 to 6, wherein the shape of the ridge portion is a continuously meandering curve or a discontinuous line such as a step-like or saw-tooth wave. Chemical reaction cell. 【請求項８】 電極基板と固体高分子電解質膜と触媒微
粒子とからなり前記電極基板と前記固体高分子電解質膜
との間に前記触媒粒子を設けた電気化学反応セル製造方
法において、前記電極基板または前記固体高分子電解質
膜の表面に複数の凸条と該凸条の間に位置する複数の溝
を形成する工程、前記凸条の上面と前記溝の壁面が交差
して形成される稜線部分に触媒微粒子を接合配置する工
程、前記凸条と前記凸条および前記溝が形成されていな
い前記固体高分子電解質膜または前記電極基板を前記触
媒微粒子を介して接合する工程とからなることを特徴と
する電気化学反応セルの製造方法。8. An electrochemical reaction cell manufacturing method comprising an electrode substrate, a solid polymer electrolyte membrane and catalyst fine particles, wherein said catalyst particles are provided between said electrode substrate and said solid polymer electrolyte membrane. Or a step of forming a plurality of ridges and a plurality of grooves located between the ridges on the surface of the solid polymer electrolyte membrane, and a ridge portion formed by intersecting an upper surface of the ridges and a wall surface of the groove. Bonding the catalyst fine particles to the solid polymer electrolyte membrane or the electrode substrate on which the ridges and the ridges and the grooves are not formed through the catalyst fine particles. A method for producing an electrochemical reaction cell. 【請求項９】 電極基板と固体高分子電解質膜と触媒微
粒子とからなり前記電極基板と前記固体高分子電解質膜
との間に前記触媒粒子を設けた電気化学反応セル製造方
法において、前記電極基板または前記固体高分子電解質
膜の表面に複数の凸条と該凸条の間に位置する複数の溝
を形成する工程、前記凸条と前記溝が形成されない前記
固体高分子電解質膜または前記電極基板の前記凸条の上
面と前記溝の壁面が交差して形成される前記稜線部分に
対向する部分に触媒微粒子を接合配置する工程、前記凸
条を設けた前記固体高分子電解質膜または前記電極基板
の前記凸条と凸条と溝が形成されていない前記電極基板
または前記固体高分子電解質膜を前記触媒微粒子を介し
て接合する工程とからなることを特徴とする電気化学反
応セルの製造方法。9. An electrochemical reaction cell manufacturing method comprising an electrode substrate, a solid polymer electrolyte membrane, and catalyst fine particles, wherein the catalyst particles are provided between the electrode substrate and the solid polymer electrolyte membrane. Or a step of forming a plurality of ridges and a plurality of grooves located between the ridges on the surface of the solid polymer electrolyte membrane, the solid polymer electrolyte membrane or the electrode substrate in which the ridges and the grooves are not formed. The step of bonding and arranging catalyst fine particles at a portion facing the ridge portion formed by the upper surface of the ridge and the wall surface of the groove intersecting, the solid polymer electrolyte membrane or the electrode substrate provided with the ridge Joining the electrode substrate or the solid polymer electrolyte membrane, on which the ridges, ridges and grooves are not formed, via the catalyst fine particles.
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