JP2000285930A - Separator for fuel cell and manufacture thereof - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、イオン交換膜を有
した固体高分子型燃料電池に使用される燃料電池用セパ
レータ及びその製造方法に関する。The present invention relates to a fuel cell separator used for a polymer electrolyte fuel cell having an ion exchange membrane and a method for producing the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】周知の如く、最近、都市化につれてガソ
リン等を使用する自動車の数が増加し、一家に約２台の
自動車を所有するまでに至っている。従って、当然の如
く排気ガスの発生が問題視されており、地球環境保護の
観点から燃料電池を自動車の内燃機関に代えて作動する
モーターの電源として利用し、このモーターにより自動
車を駆動することが検討されている。この燃料電池は、
資源の枯渇問題を有する化石燃料を使う必要がないので
排気ガス等を発生することがないとともに、騒音をほと
んど発生せず、またエネルギーの回収効率も他のエネル
ギー機関と比べて高くできる等の優れた特徴を有してい
る。2. Description of the Related Art As is well known, the number of automobiles using gasoline and the like has recently increased with urbanization, and the family owns about two automobiles. Therefore, the generation of exhaust gas is naturally regarded as a problem, and from the viewpoint of protecting the global environment, it is possible to use a fuel cell as a power source for a motor that operates instead of the internal combustion engine of a vehicle, and drive the vehicle with this motor. Are being considered. This fuel cell
There is no need to use fossil fuels that have the problem of resource depletion, so there is no emission of gas, etc., almost no noise is generated, and the energy recovery efficiency can be increased compared to other energy institutions. It has features.
【０００３】しかるに、燃料電池を自動車に利用する場
合、あまり大きな出力は必要としないが、燃料電池は他
の付帯設備とともにできるだけ小型であることが望まし
い。このようなことから、燃料電池の中でもイオン交換
膜（電解質膜）を２種類の電極で挟み込み、更にこれら
の部材をセパレータで挟んだ構成の固体高分子型燃料電
池が注目されている。[0003] However, when a fuel cell is used in an automobile, a very large output is not required, but it is desirable that the fuel cell be as small as possible together with other auxiliary equipment. For this reason, among polymer fuel cells, a polymer electrolyte fuel cell in which an ion exchange membrane (electrolyte membrane) is sandwiched between two types of electrodes and these members are further sandwiched between separators has been receiving attention.
【０００４】図１は、固体高分子型燃料電池の基本構造
を示す。以下、図１を用いてかかる燃料電池の基本的な
構成及び動作について説明する。電池本体１は、固体高
分子電解質膜２の両側に酸素極３、水素極４を接合する
ことにより構成されている。そして、この接合体は、固
体高分子電解質膜２の両側に酸素極３，水素極４を合わ
せた後、ホットプレス等により製造されている。前記酸
素極３，水素極４は、夫々反応膜５ａ，５ｂ及びガス拡
散膜６ａ，６ｂが接合されたもので、前記固体高分子電
解質膜２とは反応膜５ａ，５ｂの表面が接触している。
電池反応は、主に固体高分子電解質膜２と反応膜５ａ，
５ｂとの間の接触面で起こる。前記酸素極３の表面には
酸素供給溝７ａを有するセパレータ７が、前記水素極４
の表面には水素供給溝８ａを有するセパレータ８が夫々
接合されている。FIG. 1 shows the basic structure of a polymer electrolyte fuel cell. Hereinafter, the basic configuration and operation of such a fuel cell will be described with reference to FIG. The battery body 1 is configured by joining an oxygen electrode 3 and a hydrogen electrode 4 on both sides of a solid polymer electrolyte membrane 2. The joined body is manufactured by hot pressing or the like after aligning the oxygen electrode 3 and the hydrogen electrode 4 on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 2. The oxygen electrode 3 and the hydrogen electrode 4 are formed by bonding reaction films 5a and 5b and gas diffusion films 6a and 6b, respectively, and the surfaces of the reaction films 5a and 5b come into contact with the solid polymer electrolyte membrane 2. I have.
The battery reaction mainly includes the solid polymer electrolyte membrane 2 and the reaction membrane 5a,
5b. A separator 7 having an oxygen supply groove 7 a is provided on the surface of the oxygen electrode 3.
Separator 8 having hydrogen supply groove 8a is joined to each surface.
【０００５】こうした構成の燃料電池において、酸素供
給溝７ａ及び水素供給溝８ａは酸素及び水素を夫々供給
すると、酸素，水素は各々のガス拡散膜６ａ，６ｂを介
して反応膜５ａ，５ｂ側へ供給され、各反応膜５ａ，５
ｂと固体高分子電解質２との界面で次のような反応が起
こる。In the fuel cell having such a configuration, when the oxygen supply groove 7a and the hydrogen supply groove 8a supply oxygen and hydrogen, respectively, the oxygen and hydrogen are supplied to the reaction films 5a and 5b via the gas diffusion films 6a and 6b. Supplied to each reaction film 5a, 5
The following reaction occurs at the interface between b and the solid polymer electrolyte 2.
【０００６】反応膜５ａ界面での反応：Ｏ2 ＋４Ｈ+ →
２Ｈ2 Ｏ 反応膜５ｂ界面での反応：２Ｈ2 →４Ｈ+ ＋４ｅ- ここで、４Ｈ+ は固体高分子電解質膜２を通って水素極
４から酸素極３へ流れるが、４ｅ- は負荷９を通って水
素極４から酸素極３へ流れ、電気エネルギーが得られ
る。Reaction at the interface of the reaction film 5a: O 2 + 4H + →
Reaction at the interface of the 2H 2 O reaction membrane 5b: 2H 2 → 4H + + 4e − Here, 4H + flows from the hydrogen electrode 4 to the oxygen electrode 3 through the solid polymer electrolyte membrane 2, while 4e − loads the load 9 Then, it flows from the hydrogen electrode 4 to the oxygen electrode 3 to obtain electric energy.
【０００７】ところで、上記燃料電池においては、前記
セパレータ７，８は、各々の背面に燃料ガスと酸化剤ガ
スを均一にかつ完全に分離して供給するとともに、反応
によって発生した電気を効率良く集電するという性能を
有する必要がある。また、電池反応により発熱が生じる
ので、運転条件の安定化を図るために反応熱をガスセパ
レータを介して放熱させる必要がある。In the above-mentioned fuel cell, the separators 7 and 8 supply the fuel gas and the oxidizing gas to the respective back surfaces uniformly and completely, and efficiently collect the electricity generated by the reaction. It must have the ability to charge. In addition, since heat is generated by the battery reaction, it is necessary to dissipate the reaction heat through the gas separator in order to stabilize the operating conditions.
【０００８】そこで、従来、図２や図３のようなセパレ
ータが提案されている。図２のセパレータは、片面に燃
料ガス供給溝１１ａを有し他方の面に冷却水用溝１１ｂ
を有した燃料ガス供給板１１と、片面に酸化剤ガス供給
溝１２ａを有し他方の面に冷却水用溝１２ｂを有した酸
化剤ガス供給板１２を、互いの供給板の冷却水用溝が重
なるように合わせ、拡散接合した金属製セパレータであ
る。Therefore, conventionally, separators as shown in FIGS. 2 and 3 have been proposed. The separator of FIG. 2 has a fuel gas supply groove 11a on one side and a cooling water groove 11b on the other side.
A fuel gas supply plate 11 having an oxidizing gas supply groove 12a on one surface and a cooling water groove 12b on the other surface. Are overlapped and diffusion bonded.
【０００９】図３のセパレータは、片面に燃料ガス供給
溝１３ａを有し他方の面に冷却水用溝１３ｂ及びＯリン
グ用溝１３ｃを有した燃料ガス供給板１３と、片面に酸
化剤ガス供給溝１４ａを有し他方の面に冷却水用溝１４
ｂ及びＯリング用溝１４ｃを有した酸化剤ガス供給板１
４を、ゴム製のＯリング１５を前記溝１３ｃ，１４ｃに
よって形成された領域に装着されるように互いの供給板
を重ね合わせたグラファイト製（又はカーボン製）セパ
レータである。The separator shown in FIG. 3 has a fuel gas supply plate 13 having a fuel gas supply groove 13a on one side and a cooling water groove 13b and an O-ring groove 13c on the other side, and an oxidizing gas supply side on one side. A groove 14a for cooling water on the other surface;
gas supply plate 1 having b and O-ring groove 14c
Reference numeral 4 denotes a graphite (or carbon) separator in which the supply plates are overlapped so that the rubber O-ring 15 is mounted in the region formed by the grooves 13c and 14c.
【００１０】いずれのセパレータの場合も、燃料ガス供
給板と酸化剤ガス供給板を重ね合わせた際、２種類の溝
によって形成される通路に冷却水を流して、酸素極、水
素極と固体高分子電解質との界面での反応によって生じ
る反応熱を抑制させるものである。In any of the separators, when the fuel gas supply plate and the oxidizing gas supply plate are overlapped, cooling water flows through a passage formed by the two types of grooves, and the oxygen electrode, the hydrogen electrode, and the solid high This is to suppress the heat of reaction generated by the reaction at the interface with the molecular electrolyte.
【００１１】[0011]
【発明が解決しようとする課題】しかし、図２の金属製
セパレータの場合、セパレータ自体が一般にＳＵＳ等の
金属製であるため、重くなり、自動車等にこうしたセパ
レータを有した燃料電池を搭載するのは好ましくない。However, in the case of the metal separator shown in FIG. 2, since the separator itself is generally made of a metal such as SUS, the separator becomes heavy, and a fuel cell having such a separator is mounted on an automobile or the like. Is not preferred.
【００１２】一方、図３のセパレータは図２と比べ軽く
できるという利点を有するものの、Ｏリング１５を供給
板１３，１４同士間の冷却水用通路の形成に利用してい
るため、Ｏリング１５の耐久性に問題があり、セパレー
タの寿命が短い。また、Ｏリング１５を収納させる溝の
分、セパレータの寸法が大きくなるという問題がある。
更に、供給板同士は溝部を除いて面接触しているだけな
ので、接触部の電気抵抗が大きくなるという問題があ
る。On the other hand, although the separator of FIG. 3 has the advantage of being lighter than that of FIG. 2, the O-ring 15 is used for forming a cooling water passage between the supply plates 13 and 14, so that the O-ring 15 is used. Has a problem in durability, and the life of the separator is short. Further, there is a problem that the size of the separator is increased by the size of the groove for accommodating the O-ring 15.
Further, since the supply plates are only in surface contact with each other except for the groove, there is a problem that the electrical resistance of the contact portion increases.
【００１３】本発明は、こうした事情を考慮してなされ
たもので、燃料ガス供給板及び酸化剤ガス供給板あるい
はこれらの供給板間に介在する冷却水用板をもグラファ
イト製又はカーボン製とするとともに、これら構成部材
同士を接合する層として導電性粉末とバインダーとから
なる接合層を用いた構成とすることにより、従来の金属
製セパレータと比べ軽く、また従来のグラファイト製又
はカーボン製のセパレータと比べて耐久性、電気抵抗の
点で優れかつ小型化しえる燃料電池用セパレータを提供
することを目的とする。The present invention has been made in view of such circumstances, and the fuel gas supply plate and the oxidizing gas supply plate or the cooling water plate interposed between these supply plates is also made of graphite or carbon. In addition, by adopting a configuration using a bonding layer composed of a conductive powder and a binder as a layer for bonding these constituent members, it is lighter than a conventional metal separator, and also a conventional graphite or carbon separator. An object of the present invention is to provide a fuel cell separator which is more excellent in durability and electric resistance and can be downsized.
【００１４】また、本発明は、燃料ガス供給板及び酸化
剤ガス供給板の裏面同士間あるいはこれらの供給板の裏
面同士間に冷却水用板を、導電性粉末とバインダーと溶
剤からなる接合剤を塗布した後、面圧を加えて焼結する
ことにより、金属製セパレータと比べ軽く、また従来の
グラファイト製又はカーボン製のセパレータと比べて耐
久性、電気抵抗の点で優れかつ小型化しえる燃料電池用
セパレータの製造方法を提供することを目的とする。The present invention also provides a cooling water plate between the back surfaces of a fuel gas supply plate and an oxidizing gas supply plate or between the back surfaces of these supply plates. By applying surface pressure and sintering, a fuel that is lighter than metal separators, and that is more durable and smaller in electrical resistance than conventional graphite or carbon separators An object of the present invention is to provide a method for manufacturing a battery separator.
【００１５】[0015]
【課題を解決するための手段】本願第１の発明は、燃料
電池のガス拡散電極間に挟持されて一方のガス拡散電極
へ燃料ガスを他方側のガス拡散電極へ酸化剤ガスを供給
するための燃料電池用セパレータであり、表面に燃料ガ
ス供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグラファイト製
又はカーボン製の燃料ガス供給板と、表面に酸化剤ガス
供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグラファイト製又
はカーボン製の酸化剤ガス供給板と、前記両ガス供給板
の裏面間に接合により設けられた接合層とを具備し、前
記接合層は導電性粉末とバインダーとからなる層である
ことを特徴とする燃料電池用セパレータである。A first aspect of the present invention is to supply a fuel gas to one gas diffusion electrode and an oxidant gas to the other gas diffusion electrode sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell. And a fuel gas supply plate made of graphite or carbon having a fuel gas supply groove on the surface and a water supply groove on the back surface, and a water supply on the back surface having an oxidant gas supply groove on the surface. A graphite or carbon oxidizing gas supply plate having grooves, and a bonding layer provided by bonding between the back surfaces of the two gas supply plates, wherein the bonding layer is a layer made of conductive powder and a binder. A fuel cell separator characterized by the following.
【００１６】本願第２の発明は、燃料電池のガス拡散電
極間に挟持されて一方のガス拡散電極へ燃料ガスを他方
側のガス拡散電極へ酸化剤ガスを供給するための燃料電
池用セパレータであり、表面に燃料ガス供給溝を有した
グラファイト製又はカーボン製の燃料ガス供給板と、表
面に酸化剤ガス供給溝を有したグラファイト製又はカー
ボン製の酸化剤ガス供給板と、前記両ガス供給板の裏面
間に接合により設けられ、片面に水供給溝を有した少な
くとも１つの冷却水用板と、前記両ガス供給板と冷却水
用板間に夫々接合により設けられた接合層とを具備し、
前記接合層は導電性粉末とバインダーとからなる層であ
ることを特徴とする燃料電池用セパレータである。The second invention of this application is a fuel cell separator sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell for supplying fuel gas to one gas diffusion electrode and oxidizing gas to the other gas diffusion electrode. A graphite or carbon fuel gas supply plate having a fuel gas supply groove on its surface, a graphite or carbon oxidant gas supply plate having an oxidant gas supply groove on its surface, At least one cooling water plate provided by bonding between the back surfaces of the plates and having a water supply groove on one surface, and a bonding layer provided by bonding between the two gas supply plates and the cooling water plate. And
The joining layer is a layer comprising a conductive powder and a binder, and is a fuel cell separator.
【００１７】本願第３の発明は、燃料電池のガス拡散電
極間に挟持されて一方のガス拡散電極へ燃料ガスを他方
側のガス拡散電極へ酸化剤ガスを供給するための燃料電
池用セパレータの製造方法であり、表面に燃料ガス供給
溝を有し裏面に水供給溝を有するグラファイト製又はカ
ーボン製の燃料ガス供給板と、表面に酸化剤ガス供給溝
を有し裏面に水供給溝を有するグラファイト製又はカー
ボン製の酸化剤ガス供給板との裏面間に、導電性粉末と
バインダーと溶剤からなる接合剤を塗布する工程と、面
圧を加えて焼結する工程とを具備することを特徴とする
燃料電池用セパレータの製造方法である。According to a third aspect of the present invention, there is provided a fuel cell separator sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell for supplying a fuel gas to one gas diffusion electrode and an oxidizing gas to the other gas diffusion electrode. A manufacturing method, comprising a fuel gas supply plate made of graphite or carbon having a fuel gas supply groove on the front surface and a water supply groove on the back surface, and having a water supply groove on the back surface with an oxidant gas supply groove on the front surface A step of applying a bonding agent comprising a conductive powder, a binder and a solvent, and a step of applying a surface pressure and sintering between the back surfaces of a graphite or carbon oxidizing gas supply plate. A method for manufacturing a fuel cell separator.
【００１８】本願第４の発明は、燃料電池のガス拡散電
極間に挟持されて一方のガス拡散電極へ燃料ガスを他方
側のガス拡散電極へ酸化剤ガスを供給するための燃料電
池用セパレータの製造方法であり、表面に燃料ガス供給
溝を有し裏面に水供給溝を有するグラファイト製又はカ
ーボン製の燃料ガス供給板と、表面に酸化剤ガス供給溝
を有し裏面に水供給溝を有するグラファイト製又はカー
ボン製の酸化剤ガス供給板との裏面間に、片面に水供給
溝を有した少なくとも１つの冷却水用板を介在させる工
程と、前記両ガス供給板と冷却水用板間に導電性粉末と
バインダーと溶剤からなる接合剤を塗布する工程と、面
圧を加えて焼結を行なう工程とを具備することを特徴と
する燃料電池用セパレータの製造方法である。According to a fourth aspect of the present invention, there is provided a fuel cell separator sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell for supplying fuel gas to one gas diffusion electrode and oxidizing gas to the other gas diffusion electrode. A manufacturing method, comprising a fuel gas supply plate made of graphite or carbon having a fuel gas supply groove on the front surface and a water supply groove on the back surface, and having a water supply groove on the back surface with an oxidant gas supply groove on the front surface A step of interposing at least one cooling water plate having a water supply groove on one surface between a back surface of the graphite or carbon oxidizing gas supply plate, and a step of interposing between the two gas supply plates and the cooling water plate. A method for producing a fuel cell separator, comprising: a step of applying a bonding agent comprising a conductive powder, a binder, and a solvent; and a step of performing sintering by applying a surface pressure.
【００１９】[0019]
【発明の実施の形態】以下、本発明について更に具体的
に説明する。本発明に係る燃料電池用セパレータは、主
として、図４と図５に分けられる。 図４のタイプ：図中の付番２１は、表面に燃料ガス供給
溝２１ａを有し裏面に水供給溝２１ｂを有するグラファ
イト製又はカーボン製の燃料ガス供給板である。また、
付番２２は、表面に酸化剤ガス供給溝２２ａを有し裏面
に水供給溝２２ｂを有するグラファイト製又はカーボン
製の酸化剤ガス供給板である。前記両ガス供給板２１，
２２の裏面間は、高結晶度グラファイト粉末とバインダ
ーからなる接合層（接着層）２３により接合されてい
る。ここで、接合層２３は、導電性粉末とバインダーと
溶剤からなる接合剤を所定量塗布し、所定の温度の真空
中あるいは低酸素（Ｏ2 ）分圧雰囲気で面圧を加え、焼
結することにより形成される。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Hereinafter, the present invention will be described more specifically. The fuel cell separator according to the present invention is mainly divided into FIG. 4 and FIG. Type of FIG. 4: Reference numeral 21 in the drawing denotes a fuel gas supply plate made of graphite or carbon having a fuel gas supply groove 21a on the front surface and a water supply groove 21b on the back surface. Also,
Reference numeral 22 denotes an oxidant gas supply plate made of graphite or carbon having an oxidant gas supply groove 22a on the front surface and a water supply groove 22b on the back surface. The two gas supply plates 21,
The back surfaces 22 are joined by a joining layer (adhesion layer) 23 made of high-crystalline graphite powder and a binder. Here, the bonding layer 23 is formed by applying a predetermined amount of a bonding agent composed of a conductive powder, a binder, and a solvent, applying a surface pressure in a vacuum at a predetermined temperature or in a low oxygen (O 2 ) partial pressure atmosphere, and sintering. It is formed by this.
【００２０】図５のタイプ：図４と同部材は同符号を付
して説明を省略する。但し、燃料ガス供給板２１及び酸
化剤ガス供給板２２の夫々の裏面はフラットである。図
５において、付番２４は片面に冷却水用溝２４ａを有し
た冷却水用板であり、付番２５は片面（冷却水用板２４
側）に冷却水用溝２５ａを有した冷却水用板である。こ
こで、冷却水用板は１枚である必要はなく、２枚以上用
いてもよい。前記燃料ガス供給板２１裏面と冷却水用板
２４間、冷却水用板２４,２５間、冷却水用板２５と酸
化剤ガス供給板２２間には、夫々上述した接合層２３が
介在し、接合されている。Type of FIG. 5: The same members as those in FIG. However, the back surfaces of the fuel gas supply plate 21 and the oxidant gas supply plate 22 are flat. In FIG. 5, reference numeral 24 denotes a cooling water plate having a cooling water groove 24a on one surface, and reference numeral 25 denotes a cooling water plate on one surface (the cooling water plate 24a).
This is a cooling water plate having a cooling water groove 25a on the (side) side. Here, the cooling water plate does not need to be one, and two or more plates may be used. The bonding layer 23 described above is interposed between the back surface of the fuel gas supply plate 21 and the cooling water plate 24, between the cooling water plates 24 and 25, and between the cooling water plate 25 and the oxidizing gas supply plate 22, respectively. Are joined.
【００２１】図６は、上述した燃料電池用セパレータ２
７を用いたＰＥＦＣ（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｉ
ｃ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）構造体の展開図を示す。FIG. 6 shows the fuel cell separator 2 described above.
7 using PEFC (Polymer Electric)
3 shows a development view of a (c Fuel Cell) structure.
【００２２】本発明において、前記バインダーとしては
例えばエポキシ樹脂あるいはフェノール樹脂が挙げられ
る。また、導電性粉末としては、例えば高結晶度グラフ
ァイト粉末（黒鉛粉末）、炭素粉が挙げられる。ここ
で、エポキシ樹脂、炭素粉を用いてセパレータを製造す
る場合は、接合剤を各構成部材間に塗布した後、２０℃
〜３００℃（好ましくは２０℃〜２００℃）の真空中あ
るいは低酸素分圧雰囲気で面圧を加えて焼結することが
好ましい。In the present invention, examples of the binder include an epoxy resin and a phenol resin. Examples of the conductive powder include high-crystalline graphite powder (graphite powder) and carbon powder. Here, when manufacturing a separator using an epoxy resin and a carbon powder, after applying a bonding agent between each structural member, 20 degreeC
It is preferable to perform sintering by applying a surface pressure in a vacuum of 300 to 300 ° C. (preferably 20 to 200 ° C.) or a low oxygen partial pressure atmosphere.
【００２３】エポキシ樹脂＋炭素粉の場合、温度と接着
層の単位面積当たりの抵抗との関係は、下記表１に示す
とおりである。つまり、前記抵抗は熱処理温度が０〜１
００℃までは変化なく、２００℃付近から増加し始め、
５００℃付近まで増加し続ける。また、０℃及び２０℃
で接着した接着層は、燃料電池が使用される４０〜９０
℃では熱膨張により厚くなるために、抵抗が増加する。In the case of epoxy resin + carbon powder, the relationship between the temperature and the resistance per unit area of the adhesive layer is as shown in Table 1 below. That is, the resistor has a heat treatment temperature of 0 to 1;
No change up to 00 ° C, starting to increase from around 200 ° C,
Continue to increase to around 500 ° C. 0 ° C and 20 ° C
The adhesive layer adhered at 40 to 90 when the fuel cell is used
At ° C., the resistance increases because the film becomes thicker due to thermal expansion.
【００２４】また、温度と接着層の曲げ強度との関係
は、下記表２に示す通りである。つまり、接着層の曲げ
強度は０℃〜２０℃で増加するが、これは低温ではアン
カー効果による接着の作用が小さいためだと考えられ
る。また、２０℃〜１００℃までは変化がなく、２００
℃付近から減少し始め、５００℃付近ではほとんど接着
していない状態となっている。従って、エポキシ樹脂＋
炭素粉での適正熱処理温度範囲は２０℃〜３００℃であ
り、好ましくは２０℃〜２００℃である。The relationship between the temperature and the bending strength of the adhesive layer is as shown in Table 2 below. That is, the bending strength of the adhesive layer increases at 0 ° C. to 20 ° C., which is considered to be due to the fact that the bonding effect by the anchor effect is small at low temperatures. Further, there is no change from 20 ° C to 100 ° C,
At around 500 ° C., it starts to decrease, and at around 500 ° C., almost no adhesion occurs. Therefore, epoxy resin +
The appropriate heat treatment temperature range for carbon powder is 20 ° C to 300 ° C, preferably 20 ° C to 200 ° C.
【００２５】一方、フェノール樹脂＋炭素粉では、温度
と接着層の単位面積当たりの抵抗との関係は、表１に示
すとおりである。つまり、前記抵抗は熱処理温度が０℃
〜３００℃まではほぼ変化なく、熱処理温度が３００℃
以上になると減少する。また、熱処理温度が５００℃〜
７００℃ではほぼ一定で、更に温度が上昇すると、８０
０℃付近から接着層の抵抗は再び増加し始める。On the other hand, in the case of the phenol resin + carbon powder, the relationship between the temperature and the resistance per unit area of the adhesive layer is as shown in Table 1. That is, the resistor has a heat treatment temperature of 0 ° C.
Almost unchanged up to 300 ℃, heat treatment temperature is 300 ℃
It decreases when it becomes above. In addition, the heat treatment temperature is 500 ° C.
It is almost constant at 700 ° C, and 80
From around 0 ° C., the resistance of the adhesive layer starts to increase again.
【００２６】また、温度と接着層の曲げ強度との関係
は、下記表２に示すとおりである。接着層の曲げ強度も
熱処理温度が３００℃までは変化なく、これ以降は曲げ
強度は増加し始め、７００℃付近をピークにして減少す
る。従って、フェノール樹脂＋炭素粉での適正熱処理温
度範囲は、接着層の抵抗が相対的に小さく、接着層の曲
げ強度が大きな２００℃〜８００℃であり、好ましくは
３００℃〜７００℃である。The relationship between the temperature and the bending strength of the adhesive layer is as shown in Table 2 below. The bending strength of the adhesive layer does not change until the heat treatment temperature reaches 300 ° C., and thereafter, the bending strength starts to increase and peaks around 700 ° C. and decreases. Therefore, the appropriate heat treatment temperature range for the phenol resin + carbon powder is 200 ° C. to 800 ° C., preferably 300 ° C. to 700 ° C., where the resistance of the adhesive layer is relatively small and the bending strength of the adhesive layer is large.
【００２７】なお、上記接着層の抵抗、曲げ強度は、下
記の方法による。 １）試験試料 等方性黒鉛材料：東洋炭素製の商品名：ＩＳＯ ８８ ２）試験片製作 炭素材料ＩＳＯを２０×２０×４０ｍｍに切り出し、接
合面をかみヤスリ（１０００番）で研磨し、エアガンで
研磨屑を除去した後、アセトンで洗浄し、１００℃で乾
燥し水分を除去する。次に、導電性を付与した接着剤
（エポキシ系樹脂高強度が期待できる。、フェノール系
樹脂：熱処理でガラス状炭素となる。）を接着面に塗布
し、５００ｇ／ｃｍ2 の面圧力を加えながら乾燥させ
る。その後、不活性熱処理を行なう。 ３）試験条件 絶縁性である樹脂に黒鉛粉を混合し、この樹脂を用いて
炭素材料ＩＳＯを接着し、接合層の電気抵抗を測定す
る。又、接合層を不活性ガス（Ｎ2 ）中で熱処理を行な
い、接合層の電気抵抗及び曲げ強度を測定する。ここ
で、曲げ強度は、ＪＩＳ Ｒ １６０４に準ずるものと
する。The resistance and bending strength of the adhesive layer are determined by the following methods. 1) Test sample Isotropic graphite material: trade name: ISO 88 made by Toyo Carbon Co., Ltd. 2) Production of test piece Cut out carbon material ISO into 20 × 20 × 40 mm, grind the joint surface with a file (No. 1000), air gun After removing the polishing debris with, it is washed with acetone and dried at 100 ° C. to remove moisture. Next, an adhesive having conductivity (an epoxy resin having high strength can be expected. Phenol resin: becomes glassy carbon by heat treatment) is applied to the bonding surface, and a surface pressure of 500 g / cm 2 is applied. While drying. Thereafter, an inert heat treatment is performed. 3) Test conditions A graphite powder is mixed with an insulating resin, a carbon material ISO is bonded using this resin, and the electric resistance of the bonding layer is measured. Further, the bonding layer is heat-treated in an inert gas (N2), and the electrical resistance and the bending strength of the bonding layer are measured. Here, the bending strength shall conform to JIS R 1604.
【００２８】[0028]
【表１】 [Table 1]
【００２９】[0029]
【表２】 [Table 2]
【００３０】下記表３は、炭素粉の配合分率と接着層の
単位面積の抵抗との関係を示す。エポキシ樹脂＋炭素
粉、フェノール樹脂＋炭素粉の配合分率が１０ｗｔ％か
ら増加するに従い、接着層の単位面積の抵抗は減少す
る。また、配合分率が３０ｗｔ％になると抵抗の減少は
鈍くなり、配合分率４０〜６０ｗｔ％までは変化がな
く、接着層の単位面積の抵抗は一定値（≒０．００１Ω
・ｃｍ2 ）を示す。その後は、再び増加し始め、配合分
率８０ｗｔ％では接着層の単位面積の抵抗は０．００３
８Ω・ｃｍ2 になる。従って、適性な炭素粉の配合分率
範囲は２０〜７０ｗｔ％であり、好ましくは３０〜６０
ｗｔ％である。Table 3 below shows the relationship between the blending ratio of carbon powder and the resistance per unit area of the adhesive layer. As the mixing ratio of the epoxy resin + carbon powder and the phenol resin + carbon powder increases from 10 wt%, the resistance per unit area of the adhesive layer decreases. Further, when the blending ratio is 30 wt%, the decrease in resistance becomes slow, there is no change up to the blending ratio of 40 to 60 wt%, and the resistance per unit area of the adhesive layer is constant (一定 0.001Ω).
· Cm 2 ). Thereafter, it starts to increase again, and the resistance per unit area of the adhesive layer is 0.003 at a blending ratio of 80 wt%.
It becomes 8 Ω · cm 2 . Therefore, a suitable range of the blending ratio of the carbon powder is 20 to 70% by weight, preferably 30 to 60% by weight.
wt%.
【００３１】[0031]
【表３】 [Table 3]
【００３２】[0032]
【実施例】以下、本発明の実施例について図７（Ａ），
（Ｂ）を参照して説明する。ここで、図７（Ａ）は本発
明に係る燃料電池用セパレータの断面図、図７（Ｂ）は
図７（Ａ）の要部の拡大図を示す。FIG. 7A shows an embodiment of the present invention.
This will be described with reference to FIG. Here, FIG. 7A is a cross-sectional view of the fuel cell separator according to the present invention, and FIG. 7B is an enlarged view of a main part of FIG. 7A.
【００３３】図中の付番３１は、表面に燃料ガス供給溝
３１ａを有し裏面に水供給溝３１ｂを有するグラファイ
ト製の燃料ガス供給板である。また、付番３２は、表面
に酸化剤ガス供給溝３２ａを有し裏面に水供給溝３２ｂ
を有するグラファイト製の酸化剤ガス供給板である。前
記両ガス供給板３１，３２の裏面間は、炭素粉３３とエ
ポキシ樹脂３４からなる接合層３５により接合されてい
る。なお、接合層３５は、図７（Ｂ）の点線で示す領域
の燃料ガス供給板３１、酸化剤ガス供給板３２まで浸透
し、浸透層３６を形成している。Reference numeral 31 in the drawing denotes a fuel gas supply plate made of graphite having a fuel gas supply groove 31a on the front surface and a water supply groove 31b on the back surface. Reference numeral 32 designates an oxidant gas supply groove 32a on the front surface and a water supply groove 32b on the back surface.
This is a graphite oxidizing gas supply plate having the following. The back surfaces of the two gas supply plates 31 and 32 are joined by a joining layer 35 made of carbon powder 33 and epoxy resin 34. Note that the bonding layer 35 penetrates to the fuel gas supply plate 31 and the oxidizing gas supply plate 32 in the region indicated by the dotted line in FIG.
【００３４】こうした構成の燃料電池セパレータ３７
は、まず燃料ガス供給板３１と酸化剤ガス供給板３２の
裏面同士間に、炭素粉３３とエポキシ樹脂３４と溶剤と
してのキシレンからなる配合物を所定量塗布した後、５
０〜１２０℃程度の温度で面圧を加え、焼結することに
より製造した。ここで、エポキシ樹脂は乾留され、カー
ボン化する。また、炭素粉は、電気抵抗と焼結に伴う体
積変化の低減に有効である。更に、キシレンは、粘度調
整により、前記供給板３１、３２の気孔内に樹脂を確実
に含浸させて浸透層３６を形成させ、高接着強度を得る
のに有効である。The fuel cell separator 37 having the above-described structure is used.
First, a predetermined amount of a compound comprising carbon powder 33, epoxy resin 34 and xylene as a solvent is applied between the back surfaces of the fuel gas supply plate 31 and the oxidant gas supply plate 32,
It was manufactured by applying surface pressure at a temperature of about 0 to 120 ° C and sintering. Here, the epoxy resin is carbonized and carbonized. Further, carbon powder is effective in reducing electric resistance and volume change due to sintering. Further, xylene is effective in ensuring that the pores of the supply plates 31 and 32 are impregnated with a resin to form the permeable layer 36 by adjusting the viscosity, thereby obtaining high adhesive strength.
【００３５】上記実施例に係る燃料電池セパレータによ
れば、表面に燃料ガス供給溝３１ａを有し裏面に水供給
溝３１ｂを有するグラファイト製の燃料ガス供給板３１
と、表面に酸化剤ガス供給溝３２ａを有し裏面に水供給
溝３２ｂを有するグラファイト製の酸化剤ガス供給板３
２と、前記両ガス供給板３１，３２の裏面間に接合によ
り設けられた，炭素粉３３とエポキシ樹脂３４からなる
接合層３５を具備した構成となっている。しかるに、セ
パレータは主としてグラファイト製の供給板３１，３２
から構成されるため、従来の金属製セパレータと比べ軽
いという利点を有する。また、従来のグラファイト製又
はカーボン製のセパレータのようにＯリングを用いる必
要がないため、耐久性に優れるとともに、小型化が可能
となり、更に浸透層３６の形成によりガス供給板３１，
３２間の接触抵抗を低減することができる。According to the fuel cell separator according to the above embodiment, the fuel gas supply plate 31 made of graphite having the fuel gas supply groove 31a on the front surface and the water supply groove 31b on the back surface.
And an oxidizing gas supply plate 3 made of graphite having an oxidizing gas supply groove 32a on the front surface and a water supply groove 32b on the back surface.
2 and a bonding layer 35 made of carbon powder 33 and epoxy resin 34 provided between the back surfaces of the gas supply plates 31 and 32 by bonding. However, the separators are mainly the supply plates 31 and 32 made of graphite.
, It has the advantage of being lighter than conventional metal separators. Further, since it is not necessary to use an O-ring unlike a conventional graphite or carbon separator, it is excellent in durability and can be downsized. Further, by forming the permeable layer 36, the gas supply plate 31,
It is possible to reduce the contact resistance between the 32.
【００３６】なお、上記実施例では、導電性粉末として
炭素粉を用い、バインダーとしてエポキシ樹脂を用いた
場合について述べたが、これに限定されない。また、焼
結時の温度も実施例に記載された温度に限定されない。In the above embodiment, the case where carbon powder was used as the conductive powder and epoxy resin was used as the binder was described, but the present invention is not limited to this. Further, the temperature during sintering is not limited to the temperature described in the examples.
【００３７】[0037]
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、燃
料ガス供給板及び酸化剤ガス供給板あるいはこれらの供
給板間に介在する冷却水用板をもグラファイト製又はカ
ーボン製とするとともに、これら構成部材同士を接合す
る層として導電性とバインダーとからなる接合層を用い
た構成とすることにより、従来の金属製セパレータと比
べ軽く、また従来のグラファイト製又はカーボン製のセ
パレータと比べて耐久性、電気抵抗の点で優れかつ小型
化しえる燃料電池用セパレータを提供できる。As described above in detail, according to the present invention, the fuel gas supply plate and the oxidizing gas supply plate or the cooling water plate interposed between these supply plates are made of graphite or carbon. By adopting a configuration using a bonding layer made of a conductive material and a binder as a layer for bonding these constituent members, it is lighter than a conventional metal separator, and also compared to a conventional graphite or carbon separator. It is possible to provide a fuel cell separator which is excellent in durability and electric resistance and can be miniaturized.
【００３８】また、本発明によれば、燃料ガス供給板及
び酸化剤ガス供給板の裏面同士間あるいはこれらの供給
板の裏面同士間に冷却水用板を、導電性粉末とバインダ
ーと溶剤からなる接合剤を塗布した後、面圧を加えて焼
結することにより、金属製セパレータと比べ軽く、また
従来のグラファイト製又はカーボン製のセパレータと比
べて耐久性、電気抵抗の点で優れかつ小型化しえる燃料
電池用セパレータの製造方法を提供できる。Further, according to the present invention, the cooling water plate is formed of conductive powder, a binder, and a solvent between the back surfaces of the fuel gas supply plate and the oxidizing gas supply plate or between the back surfaces of these supply plates. After applying the bonding agent, by applying surface pressure and sintering, it is lighter than metal separators, and it is superior in terms of durability and electric resistance compared to conventional graphite or carbon separators, and it has been downsized. Thus, a method for producing a fuel cell separator can be provided.
【図１】固体高分子型燃料電池の原理を説明するための
説明図。FIG. 1 is an explanatory diagram for explaining the principle of a polymer electrolyte fuel cell.
【図２】従来の金属製の燃料電池用セパレータの断面
図。FIG. 2 is a cross-sectional view of a conventional metal fuel cell separator.
【図３】従来のグラファイト製の燃料電池用セパレータ
の断面図。FIG. 3 is a cross-sectional view of a conventional graphite fuel cell separator.
【図４】本発明に係る燃料電池用セパレータの断面図。FIG. 4 is a cross-sectional view of a fuel cell separator according to the present invention.
【図５】本発明に係る他の燃料電池用セパレータの断面
図。FIG. 5 is a cross-sectional view of another fuel cell separator according to the present invention.
【図６】本発明に係る燃料電池用セパレータを用いたＰ
ＥＦＣセル構造体の説明図。FIG. 6 shows P using the fuel cell separator according to the present invention.
Explanatory drawing of an EFC cell structure.
【図７】本発明の実施例に係る燃料電池用セパレータの
説明図。FIG. 7 is an explanatory view of a fuel cell separator according to an embodiment of the present invention.
【符号の説明】 ２１、３１…燃料ガス供給板、 ２１ａ、３１ａ…燃料ガス供給溝、 ２１ｂ、２２ｂ，３１ｂ…水供給溝、 ２２、３２…酸化剤ガス供給板、 ２２ａ、３２…酸化剤ガス供給溝、 ２３、３５…接合層、 ２４、２５…冷却水用板、 ３３…炭素粉、 ３４…エポキシ樹脂、 ３６…浸透層、 ３７…燃料電池用セパレータ。[Description of Signs] 21, 31: fuel gas supply plate, 21a, 31a: fuel gas supply groove, 21b, 22b, 31b: water supply groove, 22, 32: oxidant gas supply plate, 22a, 32 ... oxidant gas Supply groove, 23, 35 ... joining layer, 24, 25 ... cooling water plate, 33 ... carbon powder, 34 ... epoxy resin, 36 ... permeation layer, 37 ... fuel cell separator.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 森賀 卓也 広島県広島市西区観音新町四丁目６番22号 三菱重工業株式会社広島研究所内 Ｆターム(参考） 5H026 AA01 AA02 BB01 BB02 BB04 CC03 CX07 EE05 EE06 EE17 EE18 HH08 HH09 ────────────────────────────────────────────────── ─── Continuing on the front page (72) Inventor Takuya Moriga 4-22, Kannonshinmachi, Nishi-ku, Hiroshima-shi, Hiroshima F-term in Hiroshima Research Laboratory, Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. 5H026 AA01 AA02 BB01 BB02 BB04 CC03 CX07 EE05 EE06 EE17 EE18 HH08 HH09
Claims (7)
一方のガス拡散電極へ燃料ガスを他方側のガス拡散電極
へ酸化剤ガスを供給するための燃料電池用セパレータで
あり、 表面に燃料ガス供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグ
ラファイト製又はカーボン製の燃料ガス供給板と、表面
に酸化剤ガス供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグラ
ファイト製又はカーボン製の酸化剤ガス供給板と、前記
両ガス供給板の裏面間に接合により設けられた接合層と
を具備し、 前記接合層は導電性粉末とバインダーとからなる層であ
ることを特徴とする燃料電池用セパレータ。1. A fuel cell separator sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell for supplying a fuel gas to one gas diffusion electrode and an oxidant gas to the other gas diffusion electrode. A graphite or carbon fuel gas supply plate having a gas supply groove and a water supply groove on the back surface, and a graphite or carbon oxidant having a oxidant gas supply groove on the front surface and a water supply groove on the back surface A fuel cell separator comprising: a gas supply plate; and a bonding layer provided by bonding between the back surfaces of the two gas supply plates, wherein the bonding layer is a layer made of a conductive powder and a binder. .
一方のガス拡散電極へ燃料ガスを他方側のガス拡散電極
へ酸化剤ガスを供給するための燃料電池用セパレータで
あり、 表面に燃料ガス供給溝を有したグラファイト製又はカー
ボン製の燃料ガス供給板と、表面に酸化剤ガス供給溝を
有したグラファイト製又はカーボン製の酸化剤ガス供給
板と、前記両ガス供給板の裏面間に接合により設けら
れ、片面に水供給溝を有した少なくとも１つの冷却水用
板と、前記両ガス供給板と冷却水用板間に夫々接合によ
り設けられた接合層とを具備し、 前記接合層は導電性粉末とバインダーとからなる層であ
ることを特徴とする燃料電池用セパレータ。2. A fuel cell separator sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell for supplying a fuel gas to one gas diffusion electrode and an oxidant gas to the other gas diffusion electrode. A fuel gas supply plate made of graphite or carbon having a gas supply groove, an oxidant gas supply plate made of graphite or carbon having an oxidant gas supply groove on the surface, and between the back surfaces of the two gas supply plates. At least one cooling water plate provided by bonding and having a water supply groove on one surface, and a bonding layer provided by bonding between the two gas supply plates and the cooling water plate, respectively, the bonding layer Is a layer comprising a conductive powder and a binder, wherein the separator is a fuel cell.
はフェノール樹脂のいずれかであることを特徴とする請
求項１もしくは請求項２記載の燃料電池用セパレータ。3. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the binder is one of an epoxy resin and a phenol resin.
一方のガス拡散電極へ燃料ガスを他方側のガス拡散電極
へ酸化剤ガスを供給するための燃料電池用セパレータの
製造方法であり、 表面に燃料ガス供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグ
ラファイト製又はカーボン製の燃料ガス供給板と、表面
に酸化剤ガス供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグラ
ファイト製又はカーボン製の酸化剤ガス供給板との裏面
間に、導電性粉末とバインダーと溶剤からなる接合剤を
塗布する工程と、面圧を加えて焼結する工程とを具備す
ることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。4. A method for producing a fuel cell separator sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell, for supplying a fuel gas to one gas diffusion electrode and an oxidizing gas to the other gas diffusion electrode, A graphite or carbon fuel gas supply plate having a fuel gas supply groove on the front surface and a water supply groove on the back surface, and a graphite or carbon fuel gas supply plate having an oxidant gas supply groove on the front surface and a water supply groove on the back surface. A step of applying a bonding agent comprising a conductive powder, a binder, and a solvent, and a step of applying surface pressure and sintering between the back surfaces of the oxidizing gas supply plate and the fuel cell. Manufacturing method of separator.
一方のガス拡散電極へ燃料ガスを他方側のガス拡散電極
へ酸化剤ガスを供給するための燃料電池用セパレータの
製造方法であり、 表面に燃料ガス供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグ
ラファイト製又はカーボン製の燃料ガス供給板と、表面
に酸化剤ガス供給溝を有し裏面に水供給溝を有するグラ
ファイト製又はカーボン製の酸化剤ガス供給板との裏面
間に、片面に水供給溝を有した少なくとも１つの冷却水
用板を介在させる工程と、前記両ガス供給板と冷却水用
板間に導電性粉末とバインダーと溶剤からなる接合剤を
塗布する工程と、面圧を加えて焼結を行なう工程とを具
備することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方
法。5. A method for producing a fuel cell separator sandwiched between gas diffusion electrodes of a fuel cell, for supplying a fuel gas to one gas diffusion electrode and an oxidant gas to the other gas diffusion electrode. A graphite or carbon fuel gas supply plate having a fuel gas supply groove on the front surface and a water supply groove on the back surface, and a graphite or carbon fuel gas supply plate having an oxidant gas supply groove on the front surface and a water supply groove on the back surface. Interposing at least one cooling water plate having a water supply groove on one surface between the back surface of the oxidizing gas supply plate and the conductive powder and binder between the gas supply plate and the cooling water plate. A method for producing a fuel cell separator, comprising: a step of applying a bonding agent made of a solvent and a solvent; and a step of performing sintering by applying a surface pressure.
いるとともに、接合剤を塗布した後、２０℃〜３００℃
の真空中あるいは低酸素分圧雰囲気で面圧を加えて焼結
することを特徴とする請求項４もしくは請求項５記載の
燃料電池用セパレータの製造方法。6. An epoxy resin is used as the binder, and after applying a bonding agent, the epoxy resin is applied at 20 ° C. to 300 ° C.
6. The method for producing a fuel cell separator according to claim 4, wherein sintering is performed by applying a surface pressure in a vacuum or a low oxygen partial pressure atmosphere.
用いるとともに、接合剤を塗布した後、２００℃〜８０
０℃の真空中あるいは低酸素分圧雰囲気で面圧を加えて
焼結することを特徴とする請求項４もしくは請求項５記
載の燃料電池用セパレータの製造方法。7. A phenol resin is used as the binder, and after applying a bonding agent, the phenol resin is applied at 200 ° C. to 80 ° C.
6. The method for producing a fuel cell separator according to claim 4, wherein sintering is performed by applying a surface pressure in a vacuum at 0 ° C. or in a low oxygen partial pressure atmosphere.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20060606 |