JP2000180399A - 基質の定量方法 - Google Patents
基質の定量方法Info
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Abstract
能であって、少なくともバックグラウンド電流のバラツ
キを排除できる基質の定量方法を提供すること。 【解決手段】 試料と反応層が接触してから一定時間経
過後に対極を基準とした作用極電位E1を印加してバッ
クグラウンド電流を得、更にE1印加から一定時間経過
後、E2>E1の条件を満たす電位E2での応答電流を
得、応答電流とバックグラウンド電流の差に基づいて検
知することを特徴とする基質の定量法。
Description
いて、試料中のグルコースなどの基質を定量する定量法
に関する。
の定量法について説明する。電気化学的にグルコ−スを
定量する方法としては、グルコ−スオキシダ−ゼと酸素
電極あるいは過酸化水素電極とを組み合わせた方式が一
般的に知られている(例えば、鈴木周一編「バイオセン
サ−」講談社)。グルコースオキシダーゼは、酸素をメ
ディエータとして、基質であるβ−D−グルコ−スをD
−グルコノ−δ−ラクトンに選択的に酸化する。この反
応に伴い、酸素は過酸化水素に還元される。この時の酸
素消費量を酸素電極によって測定するか、もしくは過酸
化水素の生成量を過酸化水素電極によって測定すること
によって、グルコ−スを定量することができる。
所定の電位を作用極、対極間に印加し、このときに得ら
れる電流に基づいて目的対象物の濃度を定量する。しか
し、所定の電位を印加した時に得られる応答電流は、目
的対象物に由来するシグナル電流と目的対象物以外に由
来するバックグラウンド電流からなる。すなわち、(応
答電流)=(バックグラウンド電流)+(シグナル電
流)と表せる。当然、バックグラウンド電流を含む応答
電流に基づいて目的対象物の濃度を定量するよりも、目
的対象物に由来するシグナル電流のみに基づいた方が精
度良く、正確な定量が可能である。そこで、上記のよう
に酸素電極や過酸化水素電極を用いて目的対象物の濃度
を定量する場合、緩衝液など目的対象物を含まない、言
い換えれば目的対象物の濃度がゼロである溶液を用い
て、予めバックグラウンド電流を測定しておき、未知濃
度の目的対象物質を含む溶液を測定するときには、応答
電流からバックグラウンド電流を差し引くことによって
シグナル電流を抽出し、これに基づいて目的対象物の濃
度を求めている。
方法は、例えば、一回使い捨てタイプのバイオセンサを
用いる場合などには適用できない。一回使い捨てタイプ
のバイオセンサは、文字通り、一回の測定にしか使用で
きず、同一のセンサを用いて連続的に別々の溶液を測定
することはできず、予め目的対象物の濃度がゼロである
溶液を測定することは不可能だからである。しかし、通
常、バックグラウンド電流はセンサ毎に異なり、あるセ
ンサにおけるバックグラウンド電流を予め測定してお
き、その値を別のセンサに適用する、という方法は正確
さを欠く。
方法によると、その反応過程からも推測できるように、
測定結果は試料溶液中に溶存している酸素濃度の影響を
大きく受ける。また、酸素のない条件下では測定が不可
能となる。
ず、フェリシアン化カリウム、フェロセン誘導体、キノ
ン誘導体等の有機化合物や金属錯体をメディエータとし
て用いる新しいタイプのグルコ−スセンサが開発されて
きた。このタイプのセンサは、酵素反応の結果生じたメ
ディエータの還元体を、電極で酸化することにより、そ
の酸化電流からグルコ−ス濃度を求めるものである。
代わりに用いると、既知量のグルコースオキシダーゼと
メディエータを、安定な状態で、正確に電極上に担持さ
せることが可能となる。その場合、電極系と反応層を乾
燥状態に近い状態で一体化することができる。この技術
に基づいた使い捨てタイプのグルコ−スセンサは、測定
器に挿入されたセンサチップに検体試料を導入するだけ
で容易にグルコ−ス濃度を測定することができることか
ら、近年多くの注目を集めている。このような手法は、
グルコ−スの定量に限らず、他の特定化合物の定量にも
応用可能である。
イオセンサにあっては、通常、目的対象物以外に由来す
るバックグラウンド電流を含む応答電流全体に基づいて
目的対象物の濃度を定量しており、シグナル電流の抽出
を行っていない。というのは、応答電流全体の内、バッ
クグラウンド電流の構成比がどれほどであって、シグナ
ル電流の構成比がどれほどであるのかを知る手段が無か
ったためである。このため、シグナル電流に全くバラツ
キが無い場合であっても、バックグラウンド電流のセン
サ間差によって、定量結果にバラツキを生じるという問
題がある。
タを用い、さらに電極系と反応層を一体化する技術によ
り、基質の簡便な電気化学的定量評価が可能となった。
様な技術の発展により、同様のタイプのセンサが多数開
発され、市場競争は激化する一方である。また、センサ
の主使用者である糖尿病患者も、上昇の一途をたどって
いる。
性能化が望まれており、その開発競争が激化している。
流(全体)のバラツキのうち、少なくともバックグラウ
ンド電流のバラツキを排除でき、一回使い捨てタイプの
バイオセンサに適用可能である基質の定量方法を提供す
ることである。
グラウンド電流のバラツキが排除できる基質の定量方法
を提供するため、本発明は、以下の手段を用いる。すな
わち、絶縁性の基板上に形成された少なくとも作用極お
よび対極から成る電極系と、少なくとも酸化還元酵素お
よびメディエータを含む反応層とを具備するバイオセン
サを用いて、試料中の基質と前記酸化還元酵素およびメ
ディエータとの反応に際しての物質濃度変化を、前記作
用極と対極との間に電圧を印加することで得られる電流
に基づいて検知する定量法において、対極を基準とした
作用極電位E1を印加してバックグラウンド電流を得、
その後、E2>E1の条件を満たす電位E2での応答電
流を得、前記応答電流と前記バックグラウンド電流の差
に基づいて検知することを特徴とする基質の定量方法で
ある。
例に限るものではなく、E1、E2の値、印加時間およ
び組み合わせ方等は、これに限定されるものではない。
コ−スオキシダ−ゼを用いたが、これに限定されること
はない。酸化還元酵素として乳酸オキシダーゼまたは乳
酸デヒドロゲナーゼを用いた乳酸センサ、グルコースデ
ヒドロゲナーゼを用いたグルコースセンサ、コレステロ
ールオキシダーゼまたはコレステロールデヒドロゲナー
ゼを用いたコレステロールセンサ、ウリカ−ゼを用いた
尿酸センサ、グルコースオキシダーゼ、インベルターゼ
の組合せ、グルコースオキシダーゼ、インベルターゼ、
ムタロターゼの組合せ、フルクトースデヒドロゲナー
ゼ、インベルターゼの組合せ、フルクトースデヒドロゲ
ナーゼ、インベルターゼ、ムタロターゼの組合せを用い
たしょ糖センサ等においても、実施例にあげたグルコ−
スセンサと同様の効果が得られる。
ボキシメチルセルロース(以下、CMCと略記)を用い
たが、これに限定されることはなく、ポリビニルピロリ
ドン、ポリビニルアルコール、ゼラチンおよびその誘導
体、アクリル酸およびその塩、メタアクリル酸およびそ
の塩、スターチおよびその誘導体、無水マレイン酸およ
びその塩、そして、セルロース誘導体、具体的には、ヒ
ドロキシプロピルセルロース、メチルセルロース、エチ
ルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、エチルヒ
ドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルエチルセ
ルロースを用いても同様の効果が得られる。
したフェリシアン化カリウムは安定性の点等から優れて
いるが、これ以外にもp−ベンゾキノン、o−ベンゾキ
ノン等のキノン化合物、フェロセンおよびフェロセン誘
導体等のメタロセン化合物、ならびにオスミウム錯体等
の金属錯体なども使用できる。さらに、実施例では測定
極と対極からなる二電極系について述べたが、参照極を
加えた三電極方式においても同様の効果が得られる。
を溶解する方式について示したが、これに制限されるこ
とはなく、固定化によって試料液に不溶化させた場合に
も適用することができる。
解酸化が実質的に起こらない範囲の電位であって良い
が、得られる電流の絶対値が小さいと精密な測定装置が
必要となるため、少なくとも10-9アンペア以上の電流
が得られる電位に設定するのが望ましい。また、印加電
位E2については、実質的に目的対象物の電解酸化が起
こる範囲の電位であって良いが、溶媒の電解酸化が起こ
る電位以下であることが必要である。溶媒の電解酸化が
起こる電位では、溶媒の電解酸化に由来する電流がノイ
ズとなり、正確な測定が不可能となるためである。
−スの定量について説明する。まず実施例に用いたグル
コ−スセンサについて説明する。図1に示すように、ポ
リエチレンテレフタレ−トからなる絶縁性の基板11
に、銀ペーストをスクリ−ン印刷することによりリ−ド
12を形成した後、樹脂バインダ−を含む導電性カ−ボ
ンペ−ストを印刷して作用極13が形成される。この作
用極は、リ−ドと接触している。
4が形成される。絶縁層は、作用極の外周部を覆ってお
り、これによって作用極13の露出部分の面積を一定に
保っている。さらに、絶縁層14は、リ−ド12を部分
的に覆っている。
ンペ−ストをリ−ドと接触するように印刷して対極15
が形成される。図2に示すように、前記の電極系(作用
極13、対極15)上にCMCの水溶液を滴下し、乾燥
させることによりCMC層21が形成される。更に、前
記電極系上に、酵素としてグルコースオキシダーゼ、メ
ディエータとしてフェリシアン化カリウムを含有する水
溶液を滴下し、乾燥させることにより、一部がCMC層
と混ざり合った反応層22が形成される。
り一層円滑にするために、レシチンの有機溶媒溶液、例
えばトルエン溶液を試料供給部(センサ先端部)から反
応層上にわたって広げ、乾燥させることによりレシチン
層23が形成される。最後に、図3に示すようなカバ−
31および200μmの厚みを持つスペ−サ−32を接
着する。こうすることにより、試料供給孔33から空気
穴34へと通じるとともに反応層22を覆う試料エリア
35が形成され、試料は毛細管現象により試料エリア3
5へ導かれることとなる。こうしてグルコ−スセンサが
作製される。
してグルコ−ス水溶液3μlを試料供給孔33より供給
した。グルコース濃度は、84mg/dlのものと26
0mg/dlのものを用いた。試料液は、空気穴34部
分まで達し、電極系上の反応層22が溶解した。図4に
示すように、まず、試料供給から10秒経過後、作用極
に対極を基準として10mV(E1a)、パルス幅20
0ミリ秒の電位を印加し、パルスの最終17ミリ秒間に
電流を測定し、バックグラウンド電流aを得た。続い
て、800ミリ秒の開回路の後、作用極に対極を基準と
して20mV(E1b)、パルス幅200ミリ秒の電位
を印加し、パルスの最終17ミリ秒間に電流を測定し、
バックグラウンド電流bを得た。同様にして、10mV
間隔で30〜100mV(E1c〜j)の印加電位に対
してバックグラウンド電流c〜jを得た。その後、試料
供給から55秒経過後に500mV(E2)を印加し
て、電位印加から5秒後の電流を測定し、応答電流を得
た。測定はグルコース1濃度に対して16回づつ行っ
た。
の印加電圧に対して得られたバックグラウンド電流a〜
jの差を取り、シグナル電流を算出した。応答電流その
まま、および各バックグランド電流から得られたシグナ
ル電流の変動系数をプロットしたものが、図5である。
E1として0〜70mVを選ぶことによって、再現性が
向上することが分かった。
たグルコースセンサを用いて、異なるE1とE2の組み
合わせにて測定を行った。図6に示すように、試料供給
から20秒経過後、作用極に対極を基準として40mV
(E1)を印加し、電位印加から5秒後の電流を測定し
てバックグラウンド電流を得た。その直後、すなわち、
試料供給から25秒経過後、作用極に対極を基準として
500mV(E2)を印加し、電位印加から5秒後の電
流を測定して応答電流を得た。
ックグラウンド電流の差を取り、シグナル電流を算出し
た。グルコース濃度と応答電流の関係、および、グルコ
ース濃度とシグナル電流の関係をプロットしたところ、
両者ともに良好な直線関係が得られた。しかしながら、
応答電流の再現性が変動係数(CV)=5.89(%)
であったのに対して、シグナル電流においては、CV=
3.85(%)と、より良好な再現性が得られた。測定
数は、30であった。
オセンサに適用可能で、少なくともバックグラウンド電
流のバラツキのない基質の定量が可能となる。
応層を除いた平面図である。
反応層等の断面図である。
である。
を示すグラフである。
Claims (1)
- 【請求項1】 絶縁性の基板上に形成された少なくとも
作用極および対極から成る電極系と、少なくとも酸化還
元酵素およびメディエータを含む反応層とを具備するバ
イオセンサを用いて、試料中の基質と前記酸化還元酵素
およびメディエータとの反応に際しての物質濃度変化
を、前記作用極と対極との間に電圧を印加することで得
られる電流に基づいて検知する定量法において、試料と
反応層が接触してから一定時間経過後に対極を基準とし
た作用極電位E1を印加してバックグラウンド電流を
得、その後、E2>E1の条件を満たす電位E2での応
答電流を得、前記応答電流と前記バックグラウンド電流
の差に基づいて検知することを特徴とする基質の定量
法。
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