JP2000173810A

JP2000173810A - 磁気異方性ボンド磁石およびその製法

Info

Publication number: JP2000173810A
Application number: JP10345113A
Authority: JP
Inventors: Katsunori Iwasaki; 克典岩崎; Masahiro Tobise; 飛世　　正博; Mikio Shindo; 幹夫新藤; Hiroshi Okajima; 弘岡島
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 1998-12-04
Filing date: 1998-12-04
Publication date: 2000-06-23

Abstract

(57)【要約】【課題】実用的な低い配向磁場強度でも良好な異方性
が付与でき、従来よりも高い残留磁束密度（Ｂｒ）およ
び高い最大エネルギー積((ＢＨ)max)を有する希土類・
鉄・窒素系の磁気異方性ボンド磁石およびその製造方法
を提供する。【解決手段】磁気異方性を示す希土類・鉄・窒素系磁
石材料粉末を液状熱硬化性樹脂とこの液状熱硬化性樹脂
の硬化開始温度よりも低い沸点を有する有機溶媒とから
なる混合液中に投入してスラリー化し、このスラリーを
用いて圧縮成形法により湿式磁場中成形し、得られた成
形体を前記有機溶媒の沸点以上でかつ前記液状熱硬化性
樹脂の硬化開始温度未満の温度に保持して脱溶媒後加熱
硬化し、必要に応じてコイニングあるいはサイジングを
行い成形体密度を高めることを特徴とする磁気異方性ボ
ンド磁石の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は磁場配向性を大きく
向上した希土類・鉄・窒素系の磁気異方性ボンド磁石お
よびその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】希土類ボンド磁石に多用されている磁石
粉末の主流はＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型金属間化合物を主相とす
る磁気等方性の磁石粉末である。この磁気等方性磁石粉
末はＮｄ、Ｆｅ、Ｂを主成分として所定組成に配合した
原料合金を溶解後、溶湯急冷法により超急冷しいったん
非晶質合金を作製し、その後適温で熱処理を施すことに
より平均結晶粒径を０．０１〜０．５μｍにしたもので
ある。その他、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型金属間化合物を主相と
する磁気異方性の磁石粉末として、前記所定組成に配合
した原料合金をストリップキャスト法や高周波溶解法等
により溶解、鋳造して所定の組成、結晶粒径の合金を
得、その後この合金を適当なサイズに粉砕し、続いてい
わゆるＨＤＤＲ法により異方性を付与しながら結晶を微
細化する方法による磁気異方性磁石粉末がある。あるい
は前記非晶質合金の薄片をホットプレス等により温間で
加圧成形し高密度化後、さらに温間で据込み加工等の塑
性加工を施すことにより異方性を付与した磁石粉末があ
る。

【０００３】昨今の希土類ボンド磁石応用製品のダウン
サイジング化にともない、必然的に前記製品に使用され
る希土類ボンド磁石にはより小寸法で高い磁気特性のも
のが求められている。例えばコンピューターのハードデ
ィスクを構成するスピンドルモーター用、ＣＤ−ＲＯＭ
駆動装置のモーター用、さらには今後ＤＶＤ（デジタル
ビデオディスク）用等といった回転機器用途で小型化、
高性能化の要求が非常に強く、この要求を満足できる希
土類ボンド磁石が切望されている。前記回転機器用途の
希土類ボンド磁石は、ほぼリング形状のものが主であ
り、用途に応じて特有の着磁が施されて所定の磁気回路
に実装される。

【０００４】Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型金属間化合物を主相とす
る磁気等方性の希土類磁石粉末を配合した希土類ボンド
磁石は成形が容易でかつ着磁に自由度があるため総合的
に使い勝手に優れている。しかし、磁気異方性が付与さ
れていないので前記磁石応用製品の小型化、高性能化の
要求に適合しない場合が多い。

【０００５】前記の磁石応用製品の小型化、高性能化の
要求を満たす候補として、上記のＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型金属
間化合物を主相とする磁気異方性の希土類磁石粉末を配
合した磁気異方性ボンド磁石があるが、下記の問題点を
有している。まず、磁気異方性を付与するための磁場中
成形工程において、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型金属間化合物を主
相とする磁気異方性の磁石粉末を十分に配向させるには
例えば３０〜５０ｋＯｅという非常に強い印加磁場強度
（配向磁場強度）を必要とする。しかし、実用に供され
る希土類ボンド磁石は単純ブロック状、リング状、アー
クセグメント状、亀の子状等種々の多様な形状を有す
る。のみならず、これらの多様な希土類ボンド磁石に、
それぞれの用途に応じて極異方性やラジアル異方性等の
実用に即した多様な磁気異方性が付与される。しかし、
これらの多様な磁気異方性の付与のために、３０〜５０
ｋＯｅという非常に強い印加磁場強度を確保することは
工業生産上困難を伴う。例えばリング形状のラジアル異
方性希土類ボンド磁石を製作する場合、成形体のリング
形状に対応する成形金型のキャビティの内径側に設けた
強磁性コアからラジアル（外径）方向に印加磁場を通す
必要があるが、金型構造上の制約から印加磁場発生用磁
気回路の一部を担う前記内径側の強磁性コアの断面積が
大きくとれないので、低い印加磁場強度を発生した段階
でその強磁性コア部が磁気飽和してしまい、結果的に３
０〜５０ｋＯｅというような高い印加磁場強度を得るこ
とは困難である。したがって、コンパウンド中のＮｄ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ型金属間化合物を主相とする希土類磁石粉末を
ラジアル方向に配列させるための十分な印加磁場強度が
得られないという問題がある。この印加磁場強度不足の
問題は極異方性のリング形状、あるいはラジアル異方性
または極異方性を有するセグメント磁石のみならず、一
般的な問題である。さらに印加磁場強度不足による配向
不足（不良）のボンド磁石は着磁した後の脱磁が困難で
あるという問題がある。磁場配向性を向上するために、
特開平９−１９９３６３では加熱した金型内に磁気異方
性を有する希土類磁石粉末および熱硬化性樹脂から実質
的になる混合物を充填し前記樹脂が液状化した時に最大
磁場を印加する成形方法を提案している。この提案によ
れば希土類磁石粉末の保磁力が低下して磁場配向性が向
上し、希土類磁石粉末本来のポテンシャルに近い磁気特
性が得られる旨報告されている。しかし、この提案では
金型を加熱する煩雑さに加えて結着樹脂を液状化するま
での時間を要し成形タクトが劣るという問題を有する。

【０００６】近年上記従来のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末
に代わるボンド磁石用の希土類磁石粉末として、希土類
・鉄・窒素系磁石粉末の研究が行われている。この磁石
粉末は磁化機構がニュークリエーション型に属し、平均
粒径数μｍのものが用いられる。この希土類・鉄・窒素
系磁石粉末を樹脂で結着した成形原料（コンパウンド）
を用いて例えば１８０〜２５０℃で磁場中射出成形を行
うことにより異方性ボンド磁石を得ることができる。こ
の場合は特開平９−１９９３６３の提案と同様に加熱に
よりコンパウンド中の希土類・鉄・窒素系磁石粉末の保
磁力が低下し、かつ結着樹脂の比率が多いため比較的良
好な配向性を有するものが得られる。しかし、磁場中射
出成形法による場合はコンパウンドの流動性を確保する
ために約２０〜５０体積％の樹脂が添加されるので、希
土類・鉄・窒素系磁石粉末の充填比率が相対的に低くな
り、より高性能の異方性ボンド磁石を得ることが困難で
ある。

【０００７】次に、磁場中射出成形用のコンパウンドよ
りも希土類・鉄・窒素系磁石粉末の充填比率を高めたコ
ンパウンドを用いて、従来の磁場中圧縮成形法により異
方性ボンド磁石を作製する場合は、３〜１０ｋＯｅ程度
の実用的な配向磁場強度で良好な配向性が付与できず、
高い磁気特性の希土類ボンド磁石が得られないという問
題がある。この点に関し、本発明者が詳細に調査した結
果以下の知見が得られた。従来はコンパウンドを得るた
めに適温に加熱した二軸混練機等を用いて混練するが、
比表面積の大きい（粉末粒径が小さい）希土類・鉄・窒
素系磁石粉末等の表面をまんべんなく結着樹脂で被覆す
ることは困難であり、この傾向は結着樹脂に対する希土
類・鉄・窒素系磁石粉末比率の高い圧縮成形用のコンパ
ウンドで顕著である。そして、上記の実用的な配向磁場
強度下で従来の圧縮成形を行うと、結着樹脂の高い粘性
による磁場配向の劣化要因に加えて、結着樹脂で被覆さ
れていない希土類・鉄・窒素系磁石粉末相互の接触が顕
著となり最終的に得られるボンド磁石の配向性が大きく
低下してしまう。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】したがって、本発明の
課題は実用的な低い配向磁場強度でも良好な異方性が付
与でき、従来よりも高い残留磁束密度（Ｂｒ）および高
い最大エネルギー積((ＢＨ)max)を有する希土類・鉄・
窒素系の磁気異方性ボンド磁石およびその製造方法を提
供することである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決した本発
明は、磁気異方性を示す希土類・鉄・窒素系磁石材料粉
末を液状熱硬化性樹脂とこの液状熱硬化性樹脂の硬化開
始温度よりも低い沸点を有する有機溶媒とからなる混合
液中に投入してスラリー化し、このスラリーを用いて前
記有機溶媒の沸点未満の温度（例えば室温）にて圧縮成
形法により湿式磁場中成形し、得られた成形体を前記有
機溶媒の沸点以上でかつ前記液状熱硬化性樹脂の硬化開
始温度未満の温度に保持して脱溶媒後加熱硬化し、必要
に応じてコイニングあるいはサイジングを行い成形体密
度を高める磁気異方性ボンド磁石の製造方法である。磁
気異方性を有する希土類・鉄・窒素系磁石材料粉末の表
面を液状熱硬化性樹脂により略均一に被覆するために、
攪拌によりスラリー化することが好ましい。

【００１０】液状熱硬化性樹脂は室温では高い粘性を有
するが有機溶媒で希釈することにより多くの有用な効果
をもたらす。前記の液状熱硬化性樹脂と有機溶媒とから
なる混合液の粘性は有機溶媒の寄与により小さくなるの
で混合液は前記磁石粉末の表面をほぼ完全に覆うことが
できる。同時に混合液が内部まで侵入して最終的に結着
効果を高めることができる。さらに、例えば加熱を要せ
ず室温において簡単な撹拌装置を用いてスラリー化でき
るので混練設備コストを低減できる他、容易に混練（樹
脂被覆）できる。特に有用な効果は、スラリー状にする
ことにより、湿式磁場中圧縮成形工程において、前記磁
石粉末同士の直接接触および結着樹脂の高い粘性による
拘束等の磁場配向劣化要因を大きく低減できることであ
る。このように、個々の磁石粉末粒子表面がほぼ均一に
樹脂被覆されており、かつ低粘度のスラリー状態にある
ために、室温において３〜１０ｋＯｅという低い配向磁
場強度でもって個々の磁石粉末粒子を良好に配向させる
ことができる。したがって、従来に比べて高いＢｒおよ
び高い(ＢＨ)maxの希土類・鉄・窒素系磁気異方性ボン
ド磁石が得られる。さらに湿式磁場中圧縮成形工程にお
いて、混合液が成形中途の成形体から滲みだしてくるた
め一種の潤滑効果を有し、金型カジリを改善できる。な
お、有機溶媒は希土類・鉄・窒素系磁石材料粉末の酸化
を阻止するために防錆作用を有するものが選択される。
成形体の内部には有機溶媒が残留するため、有機溶媒の
沸点以上でかつ液状熱硬化性樹脂の硬化開始温度未満の
温度で脱溶媒する。脱溶媒後のものは有機溶媒が抜ける
ため実質的に上記磁石粉末とエポキシ樹脂とからなる。
続いて加熱硬化処理を施せば本発明の磁気異方性ボンド
磁石が得られる。この脱溶媒と加熱硬化とを同時に行え
る加熱条件を選択してもよい。あるいは、前記脱溶媒後
のものにコイニングあるいはサイジングを施して高密度
化後加熱硬化することにより、より高いＢｒおよび（Ｂ
Ｈ）maxを有する磁気異方性ボンド磁石が得られる。コ
イニングあるいはサイジング処理は、無磁場の圧縮成形
用金型のキャビティに前記の脱溶媒処理したものを投入
し、前記湿式磁場中圧縮成形の加圧力よりも高い加圧力
を１回または２回以上、短時間（通常１秒以下／回）加
えて高密度化する工程である。コイニングあるいはサイ
ジング処理により有機溶媒が抜けた後の空隙をある程度
まで埋められるが、完全になくすには至らない。よって
本発明により得られる磁気異方性ボンド磁石は高いＢｒ
および高い(ＢＨ)maxを有するととともに必然的に体積
比率で５〜２２％の空隙率を有する。

【００１１】前記の磁気異方性を示す希土類・鉄・窒素
系磁石材料粉末は、Ｒ_αＴ_{１００−α−β}Ｎ_β、（Ｒは
Ｙを含む希土類元素の１種または２種以上でありＳｍを
必ず含む、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）、α、βはそれ
ぞれ原子百分率で、５≦α≦２０、５≦β≦３０で示さ
れる組成を有している。前記磁石粉末として例えばＴｈ
₂Ｚｎ₁₇型、Ｔｈ₂Ｎｉ₁₇型、ＴｂＣｕ₇型の結晶構造の
うちのいずれかを磁石主相とするＳｍ−Ｔ−Ｎ系磁石合
金粉末（ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用いることがで
きる。Ｒ含有量は原子百分率で５〜２０％にあることが
好ましい。５％未満では保磁力が大きく低下する。２０
％を越えると飽和磁化が小さくなり、Ｂｒが大きく低下
する。ＲにはＹを含む希土類元素の１種または２種以上
を不可避に含有することが許容されるが、５ＫＯｅ以上
の保磁力（ｉＨｃ）を確保するために、Ｒに占めるＳｍ
比率を原子百分率で５０％以上、より好ましくは９０％
以上、理想的には不可避不純物を除いてＲ＝Ｓｍとする
ことがよい。窒素は原子百分率で５〜３０％であること
が好ましい。５％未満では磁気異方性が小さくなり、保
磁力が大きく低下する。３０％を越えると磁気異方性、
飽和磁化が小さくなるため、実用的な磁石材料を構成す
ることができない。本発明において、ＳｍやＦｅの一部
をＣｏ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｚｒ、
Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｈｆ、Ｒｅ、Ｏｓ
やＩｒに置換することができる。これらの添加量はＣｏ
を除いてＳｍとＦｅの合計量に対して約１０原子％以下
である。これより多くなると飽和磁化が小さくなるため
好ましくない。なお、Ｃｏ置換の場合は飽和磁化の低下
は小さく、Ｆｅ量に対し０．１〜７０原子％の範囲で置
換可能であり、キュリー温度を高める効果が得られる。
また、Ｎの一部をＣ、Ｐ、Ｓｉ、Ｓ、Ａｌ等に置換す
ることも可能である。その添加量はＮ含有量に対し約１
０原子％以下であり、これより多い添加量では保磁力が
低下するため好ましくない。

【００１２】また、本発明において、液状熱硬化性樹脂
がエポキシ樹脂であり、有機溶媒として沸点が１３０℃
未満のケトンを用いることが実用的である。粉末状エポ
キシ樹脂でも本発明を構成可能ではあるが有機溶媒への
可溶性を考慮した場合、液状熱硬化性樹脂の方が圧倒的
に短時間で混合液を作製できる。液状エポキシ樹脂に対
し可溶しうる好適な有機溶媒として、アセトン、メチル
エチルケトン、ブチルエチルケトン等の極性溶媒と称す
るケトンの１種または２種以上が望ましい。その理由は
室温付近での蒸発が少なくかつ結着樹脂の硬化開始温度
付近に沸点が存在する点である。液状熱硬化性エポキシ
樹脂には使用環境により種々のタイプが存在するため一
概に硬化開始温度を決定できないが、例えば１２０〜１
４０℃に硬化開始温度を有するものがよい。

【００１３】また本発明は、粒径分布が０.５〜３０μ
ｍであり、かつＲ_αＴ_{１００−α−} _βＮ_β、（ＲはＹを
含む希土類元素の１種または２種以上でありＳｍを必ず
含む、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）、α、βはそれぞれ
原子百分率で、５≦α≦２０、５≦β≦３０で示される
組成を有する磁気異方性の希土類・鉄・窒素系磁石材料
粉末と熱硬化性樹脂とから実質的になる磁気異方性ボン
ド磁石であって、空隙率が５〜２２％であり、かつ２０
℃において１０ＭＧＯｅ以上の最大エネルギー積((Ｂ
Ｈ)max)を有する高性能の磁気異方性ボンド磁石であ
る。本発明の磁気異方性ボンド磁石は湿式磁場中圧縮成
形法を用いて作製される。

【００１４】本発明では窒化処理に供する母合金粉末の
作製または窒化処理後の粉末を微粒化するために粉砕を
行う。この粉砕は不活性ガス雰囲気に保持したハンマー
ミル、ディスクミル、振動ミル、アトライターあるいは
ジェットミル等で効率的に行うことができる。続いて、
粉砕して得られた窒化用母合金粉末に窒化処理を施すこ
とにより高い飽和磁化および高い異方性磁界を付与す
る。窒化処理は、窒化用母合金粉末を、窒素ガスあるい
は窒素と水素の混合ガスあるいはアンモニアガスあるい
はアンモニアを含む還元性の混合ガス（例えばアンモニ
アと水素の混合ガス、アンモニアと窒素の混合ガス、ア
ンモニアとアルゴンの混合ガス）雰囲気（気流中）に、
３００〜６５０℃×０．１〜３０時間加熱保持すること
により行う。３００℃×０．１時間未満および６５０℃
×３０時間を超えると上記の最適な窒素含有量のものを
得ることが困難である。窒化用母合金粉末は窒化処理の
有無に関係なく不可避に水素を含むが、水素を含む窒化
ガス中にさらされることにより、最終的に０．０１〜１
０原子％の水素を含有する。窒化用母合金粉末が芯部ま
で窒化されるように粉末粒径分布を０.５〜３０μｍと
することが好ましい。３０μｍを超えると窒化されない
芯部が多くなり磁気特性が低下する。０.５μｍ未満で
は酸化が顕著になり磁気特性が劣化する。その後、窒
化、粉砕、スラリー化、湿式磁場中圧縮成形、脱溶媒、
加熱硬化、必要に応じてコイニング（サイジング）を順
次行う。本発明ではスラリー化に供する前記磁石粉末ま
たは液状熱硬化性樹脂に、予め、シラン系またはチタン
系カップリング剤等の公知の表面改質剤を０．５ｗｔ％
以下添加することが結着強度および磁気特性を向上する
ために好ましい。０．５ｗｔ％を越えて表面改質剤を添
加すると磁気特性が劣化する。

【００１５】

【発明の実施の形態】以下、実施例により本発明を詳し
く説明するが、これら実施例により本発明が限定される
ものではない。

【００１６】まず、スラリー化により実現された低い配
向磁場強度での良好な配向性について説明する。（実施例１）磁石粉末として平均粉末粒径が約１５μｍ
で粉末粒径分布が０．５〜３０μｍであり、かつａｔ％
でＳｍ_９．１Ｆｅ_７７．３Ｎ_１３．６の組成を有する窒
化磁石粉末を準備した。続いて、ジェットミルにて平均
粉末粒径４．０μｍまで微粉砕し、さらにヘキサンを用
いた湿式ボールミル粉砕により微粉砕して粉末粒径分布
が０．５〜３０μｍの範囲内にありかつ平均粉末粒径
１．９μｍの微粉を得た。ジェットミル粉砕と湿式ボー
ルミル粉砕とを組み合わせた理由は、ジェットミル粉砕
では０．５〜３０μｍの範囲内のシャープな粒径分布の
微粉が得られるが平均粉末粒径を４μｍ未満にすること
は工業生産上困難を伴う。また、湿式ボールミル粉砕の
みでは０．５μｍ未満の非常に細かいサブミクロン微粒
子が多く発生するためである。この磁石微粉末１００重
量部に対し、２.６重量部の液状エポキシ樹脂および２.
６重量部の硬化剤（ＤＤＳ：ジアミノジフェニルスルフ
ォン）、ならびに有機溶媒として液状エポキシ樹脂と同
重量（２.６重量部）のメチルエチルケトン（沸点７９.
５℃）を用いた。撹拌混練は前記の各重量比率に調整さ
れた液状エポキシ樹脂とＤＤＳとメチルエチルケトンか
らなる混合液をあらかじめ作製した後に前記磁石粉末を
添加し２０分間撹拌しスラリー化した。このスラリーを
用いて配向磁場強度５、１０ｋＯｅ、６ｔｏｎ／ｃｍ^２
の成形圧力で湿式磁場中圧縮成形した。得られた成形後
を８５℃で１時間加熱保持し脱溶媒した後、１７０℃で
２時間加熱硬化処理することにより本発明の磁気異方性
ボンド磁石を得た。得られたボンド磁石の密度、空隙
率、磁気特性を評価した結果を表１に示す。磁気特性は
２０℃において測定された。空隙率は下記式で定義し
た。

【００１７】

【数１】空隙率＝（理論密度−実測密度）／（理論密
度）×１００（％）

【００１８】

【表１】

【００１９】（実施例２）配向磁場強度を１０ｋＯｅと
した以外は実施例１と同様にして本発明のボンド磁石を
作製し、評価した結果を表１に示す。（比較例１、２）実施例１と同様の磁石粉末を用いて、
下記の通り、従来の混練条件により得られたコンパウン
ドを用いて乾式の磁場中圧縮成形法により比較例の磁気
異方性ボンド磁石を作製し、評価した。前記磁石粉末１
００重量部に対し２.６重量部の液状エポキシ樹脂およ
び２.６重量部の硬化剤（ＤＤＳ）を配合し混合後、二
軸混練機により加熱混練した。この二軸混練機による混
練物のペレットは粘性に富んでいるため、さらに１３０
℃で１時間加熱処理を施した後粉砕してコンパウンドと
した。次に、配向磁場強度５、１０ｋＯｅ、６ｔｏｎ／
ｃｍ^２の成形圧力で乾式磁場中圧縮成形した。成形後、
１７０℃で２時間加熱硬化処理を施し比較例のボンド磁
石を得た。以後は実施例１と同様にして評価した結果を
表１に示す。（比較例３）磁石粉末として米国ＭＱＩ（マグネクエン
チインターナショナル）社のＭＱＰ−Ｂ材（ＭＱＰ−Ｂ
材は溶湯急冷法により作製したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系等方性
磁石粉末である）を用いた以外は、実施例１と同様にし
てスラリー化、湿式の圧縮成形、脱溶媒、加熱硬化を行
い比較例のボンド磁石を得た。なお、湿式の圧縮成形は
無磁場で行った。得られたボンド磁石の評価結果を表１
に示す。（比較例４）磁石粉末として米国ＭＱＩ（マグネクエン
チインターナショナル）社のＭＱＰ−Ｂ材（ＭＱＰ−Ｂ
材は溶湯急冷法により作製したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系等方性
磁石粉末である）を用いた以外は、比較例１と同様にし
て二軸混練機による混練、コンパウンド化、乾式の圧縮
成形、加熱硬化を行い比較例のボンド磁石を得た。な
お、乾式の圧縮成形は無磁場で行った。得られたボンド
磁石の評価結果を表１に示す。（比較例５、６）磁石粉末として米国ＭＱＩ（マグネク
エンチインターナショナル）社のＭＱＡ−Ｔ材（ＭＱＡ
−Ｔ材はＨＤＤＲ法により作製されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系
の異方性磁石粉末である）を用いた以外は、実施例１ま
たは実施例２と同様にしてスラリー化、湿式の磁場中圧
縮成形、脱溶媒、加熱硬化を行い比較例のボンド磁石を
得た。得られたボンド磁石の評価結果を表１に示す。（比較例７、８）磁石粉末として米国ＭＱＩ（マグネク
エンチインターナショナル）社のＭＱＡ−Ｔ材（ＭＱＡ
−Ｔ材はＨＤＤＲ法により作製されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系
の異方性磁石粉末である）を用いた以外は、比較例１ま
たは比較例２と同様にして二軸混練機による混練、コン
パウンド化、乾式の磁場中圧縮成形、加熱硬化を行い比
較例のボンド磁石を得た。得られたボンド磁石の評価結
果を表１に示す。表１より、実施例１、２のものは比較
例１〜８のものに比べて高いＢｒおよび高い（ＢＨ）ma
xを有しており、かつ１５％を越えた大きな空隙率を有
していることがわかる。このように、スラリー化するこ
とによって、５〜１０ｋＯｅという低い配向磁場強度に
て１２ＭＧＯｅ以上の高いＢｒ、（ＢＨ）maxのものが
得られた。さらに、関連した検討から、３ｋＯｅ以上の
低い配向磁場強度にて１０ＭＧＯｅ以上の高いＢｒ、
（ＢＨ）maxのものを得られることが確認された。

【００２０】（実施例３）湿式磁場中圧縮成形の加圧力
を３ｔｏｎ／ｃｍ^２とした以外は実施例１と同様にして
湿式磁場中圧縮成形を行い成形体を得た。次に、成形体
を８０℃で１時間脱溶媒後、さらに１２０℃で１時間の
加熱処理を施して結着樹脂をやや硬化させた。次に、こ
のボンド磁石試料にコイニング（サイジング）処理を施
した効果について以下に説明する。コイニング処理とし
て、前記ボンド磁石試料の任意のものを無磁場の乾式圧
縮成形機の金型キャビティに投入後４〜１０ｔｏｎ／ｃ
ｍ^２の成形圧力範囲で各１回約０．３秒間加圧する処理
を行い高密度化した。前記各加圧力範囲でコイニング処
理（高密度化）したものを１７０℃で２時間加熱硬化し
て本発明のボンド磁石を得た。図１にこのコイニングの
加圧力と空隙率、最大エネルギー積との相関の一例を示
す。図１より、コイニングにより空隙率を効果的に低減
できる（最大エネルギー積を向上できる）ことがわか
る。しかし、成形金型の破損の発生等を考慮すると１０
ｔｏｎ／ｃｍ^２を越えるコイニングは工業生産上好まし
くない。また、空隙率が２２％を越えると下記比較例９
のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系ボンド磁石の最大エネルギー積との
有意差がほぼ消失する。よって、空隙率は５〜２２％、
より好ましくは５〜２０％、特に好ましくは５〜１０％
がよい。（比較例９）湿式磁場中圧縮成形の加圧力を３ｔｏｎ／
ｃｍ^２とした以外は比較例５と同様にして湿式磁場中圧
縮成形を行い成形体を得た。次に、成形体を８０℃で１
時間脱溶媒後、さらに１２０℃で１時間の加熱処理を施
して結着樹脂をやや硬化させた。次に、このボンド磁石
試料に実施例３と同条件のコイニング（サイジング）処
理を施した結果を図１に示す。図１に示す通り、実施例
３の場合に比べて低い（ＢＨ）maxが得られた。

【００２１】（実施例４）実施例１で作製したスラリー
を用いて、外径２５ｍｍ、内径（コア外径）２２ｍｍの
キャビティを有し、対称８極の極異方性を付与すること
ができる磁場コイル付き磁気異方性金型（極異方性付与
方向の配向磁場強度は約５ｋＯｅ）を設置した圧縮成形
機にて成形圧力３ｔｏｎ／ｃｍ^２で湿式磁場中成形し、
極異方性の対称８極のリング状ボンド磁石成形体（外径
２５ｍｍ、内径２２ｍｍ、厚さ１．５ｍｍ）を得た。成
形体を適温に加熱して脱溶媒後、無磁場の圧縮成形機を
用いて８ｔｏｎ／ｃｍ^２の加圧力でコイニングし、その
後加熱硬化して本発明による極異方性ボンド磁石が得ら
れた。このボンド磁石の空隙率は５〜２２％の範囲に入
っていた。次にこのボンド磁石の極異方性付与方向に沿
って着磁（着磁磁場強度約５ｋＯｅ）を行った後、表面
磁束密度を測定した結果を図２に示す。図２より、本発
明の対称８極極異方性リングボンド磁石の表面磁束密度
は２６００〜２６５０Ｇという非常に高い値である。（実施例５）実施例１で作製したスラリーを用いて、外
径２５ｍｍ、内径（コア外径）２２ｍｍのキャビティを
有し、ラジアル異方性を付与することができる磁場コイ
ル付き磁気異方性金型（ラジアル異方性付与方向の配向
磁場強度は約５ｋＯｅ）を設置した圧縮成形機にて成形
圧力３ｔｏｎ／ｃｍ^２で湿式磁場中成形し、ラジアル異
方性のリング状ボンド磁石成形体（外径２５ｍｍ、内径
２２ｍｍ、厚さ１．５ｍｍ）を得た。成形体を適温に加
熱して脱溶媒後、無磁場の圧縮成形機を用いて８ｔｏｎ
／ｃｍ^２の加圧力でコイニングし、その後加熱硬化して
本発明によるラジアル異方性ボンド磁石が得られた。こ
のボンド磁石の空隙率は５〜２２％の範囲に入ってい
た。次に対称８極の極異方性着磁（着磁磁場約５ｋＯ
ｅ）を行った後表面磁束密度を測定したところ、図２と
略同等の良好な結果が得られた。（比較例１０）比較例４のコンパウンドを用いてかつ実
施例４の成形機において無磁場でかつ８ｔｏｎ／ｃｍ^２
の成形圧力で乾式圧縮成形し、外径２５ｍｍ、内径２２
ｍｍ、厚さ１．５ｍｍのボンド磁石成形体を得た。次
に、加熱硬化処理を施した後、実施例４と同条件で対称
８極の極異方性着磁を行い、表面磁束密度を測定した結
果を図２に示す。図２より、この比較例の極異方性ボン
ド磁石の表面磁束密度は約１７００Ｇという低い値だっ
た。

【００２２】実施例４、５に関連した検討から、本発明
によれば、内径３〜５０ｍｍという配向磁場強度が約３
〜１０ｋＯｅに制限される条件下で作製された希土類・
鉄・窒素系ボンド磁石であって、対応する外径４〜５１
ｍｍ、厚み５０ｍｍ以下の寸法を有するラジアル異方性
リング形状、あるいは対称または非対称の４〜１６極の
極異方性リング形状、あるいは前記寸法に対応するラジ
アル異方性のアークセグメント形状、あるいは前記寸法
に対応する極異方性のアークセグメント形状のものの表
面磁束密度を好ましくは２３００Ｇ以上、より好ましく
は２６００Ｇ以上、特に好ましくは３０００Ｇ以上とす
ることも可能である。

【００２３】本発明のボンド磁石に占める熱硬化性樹脂
の比率は特に限定されないが、例えば、成形用コンパウ
ンドに占める液状熱硬化性樹脂の比率を０．５〜２０ｗ
ｔ％とすることがよい。２０ｗｔ％を越えると従来の射
出成形品に対する高いＢｒ、高い（ＢＨ）ｍａｘの優位
性が消失する。０．５ｗｔ％未満では結着強度が大きく
低下する。

【００２４】上記では、圧縮成形用途の実施例を記載し
たが、相対的に磁石粉末配合比率の低い射出成形用途で
も、本発明の優位性が実現できることが期待される。

【００２５】本発明によれば、ＴｈＭｎ_１２型の結晶構
造相を磁石主相とし、原子％表示でＮｄ_５〜１０Ｔ
_ｂａｌＮ_３〜１３の基本組成を有するとともに、粉末粒
径分布が０．５〜３０μｍである磁石合金粉末（ＴはＦ
ｅまたはＦｅとＣｏ）を用いて、従来に比べて高いＢ
ｒ、高い（ＢＨ）maxを有する湿式磁場中圧縮成形法に
よる磁気異方性ボンド磁石を実現することも可能であ
る。Ｎｄが５〜１０原子％、Ｎが３〜１３原子％を外れ
ると従来の射出成形品に対する高いＢｒ、高い（ＢＨ）
ｍａｘの優位性を確保することが困難である。

【００２６】

【発明の効果】以上記述の通り、本発明によれば、低い
配向磁場強度でも良好な配向性を示す希土類・鉄・窒素
系の磁気異方性ボンド磁石およびその製造方法を提供す
ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】コイニング時の加圧力と空隙率、（ＢＨ）max
の相関の一例を示す図である。

【図２】本発明の磁気異方性ボンド磁石の表面磁束密度
波形の一例を示す図である。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｈ０１Ｆ 1/053 Ｂ２２Ｆ 3/02 Ｒ 7/02 3/10 Ｂ 41/02 Ｈ０１Ｆ 1/04 Ａ (72)発明者岡島弘埼玉県熊谷市三ヶ尻5200番地日立金属株式会社磁性材料研究所内Ｆターム(参考） 4K018 BB04 CA04 CA07 CA33 DA03 DA11 FA02 KA46 5E040 AA03 AA19 BB05 CA01 HB05 HB06 NN01 NN06 NN14 NN17 NN18 5E062 CD04 CE04 CG01

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】磁気異方性を示す希土類・鉄・窒素系磁
石材料粉末を液状熱硬化性樹脂とこの液状熱硬化性樹脂
の硬化開始温度よりも低い沸点を有する有機溶媒とから
なる混合液中に投入してスラリー化し、このスラリーを
用いて圧縮成形法により湿式磁場中成形し、得られた成
形体を前記有機溶媒の沸点以上でかつ前記液状熱硬化性
樹脂の硬化開始温度未満の温度に保持して脱溶媒後加熱
硬化し、必要に応じてコイニングあるいはサイジングを
行い成形体密度を高めることを特徴とする磁気異方性ボ
ンド磁石の製造方法。
【請求項２】室温において湿式磁場中成形する請求項
１に記載の磁気異方性ボンド磁石の製造方法。
【請求項３】磁気異方性を示す希土類・鉄・窒素系磁
石材料粉末の組成が、Ｒ_αＴ_{１００−α−β}Ｎ_β、（Ｒ
はＹを含む希土類元素の１種または２種以上でありＳｍ
を必ず含む、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）、α、βはそ
れぞれ原子百分率で、５≦α≦２０、５≦β≦３０であ
る請求項１または２に記載の磁気異方性ボンド磁石の製
造方法。
【請求項４】磁気異方性を示す希土類・鉄・窒素系磁
石材料粉末の粒径分布が０.５〜３０μｍである請求項
１乃至３のいずれかに記載の磁気異方性ボンド磁石の製
造方法。
【請求項５】液状熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であ
り、かつ前記有機溶媒が沸点１３０℃未満のケトンであ
る請求項１乃至４のいずれかに記載の磁気異方性ボンド
磁石の製造方法。
【請求項６】粒径分布が０.５〜３０μｍであり、か
つＲ_αＴ_{１００−α} _−βＮ_β、（ＲはＹを含む希土類元
素の１種または２種以上でありＳｍを必ず含む、ＴはＦ
ｅまたはＦｅとＣｏ）、α、βはそれぞれ原子百分率
で、５≦α≦２０、５≦β≦３０で示される組成を有す
る磁気異方性の希土類・鉄・窒素系磁石材料粉末と熱硬
化性樹脂とから実質的になる磁気異方性ボンド磁石であ
って、空隙率が５〜２２％であり、かつ２０℃において
１０ＭＧＯｅ以上の最大エネルギー積((ＢＨ)max)を有
することを特徴とする磁気異方性ボンド磁石。