FR3022538B1 - Procede d'elimination d'un ou plusieurs elements chimiques compris dans une solution aqueuse - Google Patents
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Abstract
L'invention a trait à un procédé d'élimination, en tout ou partie, d'un ou plusieurs éléments métalliques et/ou d'un ou plusieurs éléments métalloïdes contenus dans une solution aqueuse, ledit procédé comprenant les étapes suivantes : a)une étape de précipitation du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes consistant à soumettre ladite solution aqueuse à une irradiation ultraviolette ; b) une étape d'élimination du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes ainsi précipités.
Description
PROCEDE D'ELIMINATION D'UN OU PLUSIEURS ELEMENTS
CHIMIQUES COMPRIS DANS UNE SOLUTION AQUEUSE
DESCRIPTION
DOMAINE TECHNIQUE
La présente invention a trait à un procédé d'élimination, en tout ou partie, d'un ou plusieurs éléments compris dans une solution aqueuse, lesdits éléments étant, en particulier, des métaux lourds, tels que Co, Ni, Hg, Tl, Pb ou Bi ou des éléments métalloïdes, tels que As, Sb.
Un tel procédé trouve notamment son application dans la décontamination ou dépollution de solutions aqueuses, destinées à un usage domestique.
ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE
Au début des années 2000, d'après l'Agence Européenne de l'Environnement, la consommation d'eau captée se répartissait, de la manière suivante : *environ 14% pour l'industrie (hormis l'eau utilisée pour assurer les opérations de refroidissement) ; *environ 30% pour l'agriculture, notamment pour l'agriculture irriguée ; *environ 38% pour les opérations de refroidissement mises en œuvre dans l'industrie, l'eau remplissant ainsi un rôle de fluide thermique ; et *environ 18% pour une consommation domestique (par exemple, la boisson, l'hygiène personnelle) .
Si, pour des domaines tels que le refroidissement, l'eau destinée à cet usage, peut être soumise uniquement, lorsque les critères de qualité ne sont pas trop contraignants, à des traitements d'élimination des particules en suspension (ces traitements pouvant être qualifiés de clarification), il n'en est pas de même, de l'eau destinée à une consommation domestique, où il peut s'avérer nécessaire de pratiquer des traitements plus poussés consistant notamment, à éliminer les polluants minéraux, qui existent dans l'eau sous forme dissoute, tels que les éléments métalliques (comme les métaux lourds) ou métalloïdes, qui sont particulièrement toxiques pour la santé.
Aussi, pour des raisons sanitaires évidentes, il a été nécessaire de mettre au point des techniques permettant, au moins, de limiter, de manière importante, si ce n'est éliminer, les éléments métalliques ou métalloïdes présents dans l'eau à traiter avant usage domestique de cette dernière. Il peut en être de même pour les eaux usées industrielles avant de rejeter celles-ci dans l'environnement et ainsi la réintégrer dans le cycle de l'eau.
Les techniques classiquement mises en œuvre font intervenir des processus physico-chimiques, parmi lesquelles on peut citer : -les techniques de précipitation chimique ; -les techniques d'adsorption sur charbon actif ; -les techniques de concentration par échange d'ions, par filtration (comme la filtration lente sur sable) ou par osmose inverse.
Concernant les techniques de précipitation chimique, celles-ci consistent à transformer, par réaction chimique, les éléments métalliques ou métalloïdes dissous (c'est-à-dire existant à un degré d'oxydation soluble dans l'eau) en matières solides non dissoutes et ce par l'action d'un précipitant, qui peut être : -une base (telle que de la soude) qui va permettre d'augmenter le pH et d'engendrer la formation de composés hydroxydes insolubles ; -des ions sulfures, qui vont permettre la formation de précipités insolubles de composés sulfures.
Une fois formés, les précipités peuvent se présenter sous forme de particules de faibles dimensions, qui présentent la même charge et qui, de ce fait, se repoussent mutuellement, ce qui empêchent celles-ci de se lier (ou coaguler) et de pouvoir être facilement éliminées. Il convient donc d'annuler les forces répulsives électrostatiques existant entre les particules. Ceci peut être obtenu, notamment, par une étape de coagulation ou floculation, consistant à ajouter un agent coagulant puis éventuellement un agent floculant (par exemple, certains ions métalliques), ce qui induit un phénomène de liaison des particules entre elles, pour former des matières solides de plus grandes dimensions, ce qui facilite, au final, l'élimination de ces matières de l'eau traitée, par exemple, par des traitements classiques de décantation, flottation voire filtration.
Ces techniques de précipitation présentent ainsi pour inconvénient de nécessiter l'ajout dans l'eau à traiter de différents réactifs chimiques (une base ou des ions sulfures pour la précipitation ainsi qu'un agent coagulant et éventuellement un agent floculant pour l'élimination de la matière produite par précipitation), ce qui contribue à « polluer » l'eau destinée à être traitée. Qui plus est, ces techniques de précipitation nécessitent la mise en œuvre de plusieurs étapes, ce qui, en matière de coûts et de durée de mise en œuvre, n'est pas forcément profitable à l'échelle industrielle.
Concernant les techniques d'adsorption sur charbon actif, celles-ci consistent à mettre en contact l'eau à traiter avec du charbon actif, qui a pour propriété de permettre la fixation à sa surface de certaines molécules organiques, qui elles-mêmes sont liées à des éléments métalliques et/ou métalloïdes par mécanisme de complexation. La mise en œuvre de ces techniques nécessite la mise en place du charbon actif, dans une ou plusieurs colonnes, sous forme d'un lit filtrant, qui est traversé par l'eau à traiter. Les éléments métalliques et/ou métalloïdes se trouvent ainsi soumis à une extraction par la masse de charbon actif qui se sature progressivement selon le déplacement du front d'adsorption dans la ou les colonnes de filtration. En conséquence, à l'issue du passage de l'eau à traiter, ces techniques d'adsorption génèrent d'importants volumes de déchets secondaires (en l'occurrence, le charbon actif saturé), qu'il convient de régénérer lors d'opérations ultérieures.
Concernant les techniques par échange d'ions, celles-ci consistent en un procédé physicochimique, au cours duquel une matière solide (classiquement, un matériau échangeur d'ions, tel qu'une zéolithe ou une résine échangeuse d'ions) placée sous forme d'un lit dans une colonne, absorbe les ions métalliques ou métalloïdes provenant de l'eau à traiter et fournit en échange à l'eau une quantité équivalente d'ions de même charge.
De manière plus spécifique, la mise en œuvre de cette technique comporte quatre étapes : -une étape de fixation consistant à faire passer le volume d'eau à traiter à travers le matériau échangeur d'ions placé sous forme d'une couche formant lit dans une colonne ; -une étape de détassage de ladite couche à contre-courant ; -une étape de régénération du matériau échangeur d'ions, consistant à faire passer du haut en bas de la couche de matériau un réactif régénérateur ; et -une étape de rinçage consistant à éliminer par un lavage de haut en bas à l'eau du réactif régénérateur imprégnant le matériau échangeur d'ions. Même si elles peuvent permettre une certaine efficacité, ces techniques nécessitent, après l'étape de traitement de l'eau à traiter, la mise en place de plusieurs étapes ultérieures pour la régénération du matériau échangeur d'ions, ce qui est peu avantageux pour l'application industrielle de ces techniques.
Concernant la technique de filtration lente sur sable, si elle ne nécessite pas l'adjonction de réactifs à l'eau à traiter, elle nécessite toutefois la mise à disposition de grandes quantités de sable et, a fortiori, d'installations de grande taille, pour permettre la percolation de l'eau à traiter à travers le sable.
Enfin, concernant la technique d'osmose inverse, celle-ci consiste à transférer l'eau à traiter à travers une membrane en instaurant une différence de potentiel chimique entre les deux faces de la membrane via une force motrice qui réside en une différence de pression supérieure à la pression osmotique. L'eau à traiter passe ainsi dans le compartiment dénué en élément métallique ou métalloïdes laissant derrière elle les éléments métalliques ou métalloïdes dont elle doit être débarrassée. Du fait de la nécessité d'appliquer une différence de pression entre les deux compartiments, cette technique s'avère très énergivore et, par conséquent, coûteuse. De plus, elle nécessite la mise en disposition de membranes spécifiques perméables à l'eau mais imperméables aux éléments métalliques ou métalloïdes.
En résumé, les techniques actuellement mises en œuvre pour décontaminer une eau des éléments métalliques ou métalloïdes, qu'elle contient, présente un certain nombre d'inconvénients tels que : -la génération d'importants volumes de « déchets » secondaires, comme cela est le cas pour les techniques par échange d'ions et les techniques d'adsorption sur charbon activé, qui nécessite des traitements ultérieurs ; -une consommation d'énergie importante, comme cela est le cas des techniques d'osmose inverse ; -l'utilisation indispensable de réactifs à ajouter dans l'eau à traiter, comme cela est le cas des techniques de précipitation ; et -la mise en place d'installations de taille conséquente, comme cela est le cas des techniques de filtration lente sur sable.
Aussi, au vu de ce qui existe, les inventeurs se sont proposé de mettre au point un procédé d'élimination, en tout ou partie, du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes contenus dans une solution aqueuse, qui ne présente pas les inconvénients susmentionnés.
EXPOSÉ DE L'INVENTION
Ainsi, l'invention a trait à un procédé d'élimination, en tout ou partie, d'un ou plusieurs éléments métalliques et/ou d'un ou plusieurs éléments métalloïdes contenus dans une solution aqueuse, ledit procédé comprenant les étapes suivantes : a) une étape de précipitation du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes consistant à soumettre ladite solution aqueuse à une irradiation ultraviolette ; b) une étape d'élimination du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes ainsi précipités.
De ce procédé nouvellement mis en œuvre découlent les avantages suivants : -une réduction voire une éradication de la teneur en éléments métalliques et/ou éléments métalloïdes de la solution aqueuse à traiter, sans qu'il soit nécessaire de recourir à l'ajout de réactifs chimiques ; -une production de déchets (en l'occurrence, les précipités d'élément(s) métallique(s) et/ou d'élément(s) métalloïde(s)) les plus chargés possible en ces éléments, ce qui limite le volume de déchets, qui devront être placés en décharge ; -la possibilité de mettre en œuvre ce procédé selon un fonctionnement continu, du fait que les moyens mis en œuvre dans l'invention sont compatibles avec ce type de fonctionnement.
On précise que, par solution aqueuse, on entend classiquement, une solution comprenant de l'eau en majorité (c'est-à-dire qu'elle comprend, comme solvant majoritaire, de l'eau) ou exclusivement (c'est-à-dire qu'elle est constituée d'un seul solvant, qui est de 1'eau).
De manière plus spécifique, la solution aqueuse destinée à être soumise à l'étape a) peut être choisie parmi les eaux suivantes : -les eaux naturelles, telles que les eaux superficielles ou de surface (eaux de rivières, eaux de fleuve, eaux de lacs), les eaux souterraines ; -les eaux résiduaires industrielles ; -les eaux usées issues d'une utilisation domestique.
Concernant les eaux naturelles, celles-ci sont destinées, tout particulièrement, à être traitées par le procédé, lorsqu'elles sont contaminées par des polluants du type élément(s) métallique(s) et/ou élément(s) métalloïde(s).
Concernant les eaux résiduaires industrielles, on précise qu'il s'agit de toutes les eaux rejetées par une industrie dans le milieu extérieur, après avoir contribué, par exemple, à la fabrication, au nettoyage, au transport, au refroidissement, en excluant généralement les eaux pluviales sauf si elles ont été polluées par des eaux de ruissellement suite aux lessivages des toitures d'usines à l'origine d'une forte pollution atmosphérique (par exemple, les cimenteries, les centrales thermiques) ou des sols de sites industriels en activité ou à l'abandon, contaminés par des sels d'éléments métalliques et/ou d'éléments métalloïdes.
Concernant le ou les éléments métalliques susmentionnés, il peut s'agir, en particulier : -d'élément(s) appartenant à la catégorie des métaux de transition, tels que les éléments des colonnes IIIB, IVB, VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB et IIB de la classification périodique, et plus spécifiquement encore, Co, Ni et Hg ; -d'élément(s) appartenant à la catégorie des métaux dits post-transitionnels (parfois, appelés également « métaux pauvres ») des colonnes IIIA, IVA et VA de la classification périodiques, tels que, plus spécifiquement, Tl, Pb et Bi.
Concernant le ou les éléments métalloïdes susmentionnés, il peut s'agir, tout particulièrement, des éléments As et Sb.
Il est bien entendu que, dans la solution aqueuse comprenant le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes susmentionnés, ce ou ces éléments sont présents dans cette solution à un ou plusieurs degrés d'oxydation, pour lesquels ce ou ces éléments sont solubles dans la solution aqueuse considérée. A titre d'exemples, lorsqu'il s'agit de Co, Ni, Hg, il peut s'agir respectivement de Co(II), Ni(II) et Hg(I) (II et I signifiant respectivement les degrés d'oxydation +2 et +1) . A titre d'exemples, lorsqu'il s'agit de Tl, Pb et Bi, il peut s'agir respectivement de T1(I), Pb(II) et Bi(III) (I, II et III signifiant respectivement les degrés d'oxydation +1, +2 et +3). A titre d'exemples, lorsqu'il s'agit de As et Sb, il peut s'agir respectivement de As (III) et de Sb(III) (III signifiant le degré d'oxydation +3).
Comme mentionné ci-dessus, la solution aqueuse à traiter est soumise à une étape a) de précipitation du ou des éléments métalliques et/ou éléments métalloïdes consistant à soumettre ladite solution aqueuse à une irradiation ultraviolette (ou rayonnement ultraviolet) .
Par irradiation ultraviolette (ou rayonnement ultraviolet), on entend, classiquement, un rayonnement électromagnétique présentant une longueur d'onde plus courte que celle de la lumière visible, mais plus longue que celle des rayons X, à savoir une longueur d'onde pouvant s'échelonner de 100 à 400 nm.
Plus spécifiquement, l'irradiation ultraviolette est une irradiation aux rayons UV-C, c'est-à-dire aux rayons présentant une longueur d'onde allant de 200 nm à 280 nm.
Il est bien entendu que l'homme du métier fixera la durée appropriée d'irradiation UV de la solution aqueuse pour aboutir à la formation de précipité(s) d'élément(s) métallique(s) et/ou d'élément(s) métalloïde(s).
Sans être lié par la théorie, l'application d'une irradiation ultraviolette, au cours de l'étape a) , engendre une augmentation du ou des degrés d'oxydation du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes présents dans la solution à traiter, lesquels éléments vont former, par réaction avec l'eau, des oxydes, des oxy-hydroxydes et/ou des hydroxydes, qui précipitent dans la solution aqueuse et ce, sur une large gamme de pH.
Au cours de l'étape a), il peut être, avantageusement, prévu d'ajouter, à la solution aqueuse, un gaz, par exemple, par bullage, ledit gaz pouvant être de l'air ou de l'oxygène. L'ajout de ce gaz peut contribuer à augmenter l'efficacité et la cinétique de précipitation du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes.
Cette étape a) peut être réalisée dans une large gamme de pH, sans qu'il soit forcément nécessaire d'ajuster celui-ci par ajout d'un acide ou d'une base. La solution aqueuse destinée à être soumise à l'étape a) peut ainsi présenter un pH pouvant aller de 0 à 12, de préférence de 3 à 9, de préférence encore de 6 à 8.
Le procédé de l'invention peut être destiné à traiter des solutions aqueuses présentant une large gamme de concentrations en élément(s) métallique(s) et/ou en élément(s) métalloïdes.
En particulier, dans la solution aqueuse destinée à être soumise à l'étape a), le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes peuvent être présents en une concentration égale ou inférieure à lg/L, de préférence inférieure à 10 mg/L.
Après la mise en œuvre de l'étape a), le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes existant désormais sous une forme précipitée sont éliminés au cours de l'étape b) susmentionnée.
De manière pratique, cette étape b) consiste en une étape de séparation des phases solide et liquide, la phase solide étant constituée par le ou les précipités d'élément(s) métallique(s) et/ou d'élément(s) métalloïde(s) et la phase liquide étant constituée par la solution aqueuse débarrassée ou appauvrie en le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes.
Cette étape b) peut être réalisée par toutes techniques adaptées pour effectuer une séparation liquide/solide.
Plus spécifiquement, l'étape b) peut être mise en œuvre par une technique choisie parmi : -la décantation, qui consiste à utiliser l'action de la pesanteur sur le ou les précipités, moyennant quoi l'on récupère la solution aqueuse débarrassée ou appauvrie en le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes en partie supérieure et le ou les précipités en partie inférieure ; -la flottation, dans le cas, notamment, où le ou les précipités sont légers, la situation étant alors inversée par rapport à la décantation, en ce sens que l'on récupère le ou les précipités sous forme d'écume en partie supérieure et la solution aqueuse débarrassée ou appauvrie en le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes en partie inférieure (cette solution aqueuse formant le sous-nageant) ; -la filtration, qui consiste à faire passer la solution aqueuse à travers un filtre ; et -les combinaisons de celles-ci.
Avantageusement, cette étape b) est réalisée par filtration.
Le procédé de l'invention peut être un procédé continu, c'est-à-dire un procédé qui fonctionne en continu, ce qui signifie, en d'autres termes, que les étapes a) et b) sont mises en œuvre sans interruption, à savoir que, à un instant t, un volume de solution aqueuse subit l'étape a) tandis qu'un autre volume de solution aqueuse (ayant préalablement subi l'étape a)) subit l'étape b).
Le procédé de l'invention peut être mis en œuvre dans un seul réacteur muni d'une source de rayonnement UV et de moyens de séparation des phases solide et liquide ou peut être encore mis en œuvre dans des réacteurs distincts, tels que : -un réacteur muni d'une source de rayonnement UV pour la mise en œuvre de l'étape a) ; -un réacteur (par exemple, un décanteur, un réacteur de flottation ou un réacteur muni d'un filtre) pour la mise en œuvre de l'étape b). L'invention va à présent être décrite en référence aux exemples fournis ci-dessous donnés à titre illustratif et non limitatif.
EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS
Exemple 1
Cet exemple illustre la mise en œuvre du procédé de l'invention pour la décontamination en cobalt de deux solutions aqueuses distinctes présentant des concentrations différentes en cobalt.
Premièrement, une solution aqueuse à 2,2 ppm de cobalt (II), dont le pH a été ajusté à 9 par ajout de soude est irradiée pendant 30 minutes à une longueur d'onde de 254 nm sous bullage d'air, moyennant quoi il se forme un précipité d'hydroxyde de cobalt Co(OH)3.
Après filtration, la teneur en cobalt de la solution est passée à 0,31 ppm, soit un facteur de décontamination de 7.
Deuxièmement, une solution aqueuse à 0,03 ppm de cobalt (II), dont le pH a été ajusté à 10 par ajout de soude est irradiée pendant 30 minutes à une longueur d'onde de 254 nm sous bullage d'air, moyennant quoi il se forme un précipité d'hydroxyde de cobalt Co(OH)3 .
Après filtration la teneur en cobalt de la solution est passée à 0,001 ppm, soit un facteur de décontamination de 30.
Dans les cas susmentionnés, que ce soit pour la solution initiale comprenant 2,2 ppm de cobalt, dont le pH a été ajusté à 9 ou que ce soit pour la solution initiale comprenant 0,03 ppm de cobalt, dont le pH a été ajusté à 10, la filtration de celles-ci aboutit à des solutions dont la teneur en cobalt n'a pas évolué, ce qui démontre que l'ajustement du pH n'est pas à l'origine de la précipitation du cobalt.
En revanche, comme attesté plus haut, l'application d'une irradiation UV permet d'obtenir, après filtration, des solutions présentant une teneur moindre en cobalt, ce qui atteste qu'il s'agit bien de l'irradiation UV qui est à l'origine de la précipitation du cobalt.
Exemple 2
Cet exemple illustre la mise en œuvre du procédé de l'invention pour la décontamination en nickel de deux solutions aqueuses distinctes présentant des concentrations différentes en nickel.
Premièrement, une solution aqueuse à 1,7 ppm de nickel (II), dont le pH a été ajusté à 9 par ajout de soude est irradiée pendant 30 minutes à une longueur d'onde de 254 nm sous bullage d'air, moyennant quoi il se forme un précipité de nickel N12O3.
Après filtration la teneur en nickel de la solution est passée à 0,31 ppm soit un facteur de décontamination de 5.
Deuxièmement, une solution aqueuse à 0,01 ppm de nickel (II) dont le pH a été ajusté à 10 par ajout de soude est irradiée pendant 30 minutes à une longueur d'onde de 254 nm sous bullage d'air, moyennant quoi il se forme un précipité de nickel N12O3.
Après filtration la teneur en nickel de la solution est passée à 0, 003 ppm soit un facteur de décontamination de 3.
On notera en particulier que ce simple traitement permet de passer sous les valeurs recommandées par l'Organisation Mondiale de la Santé pour la teneur en nickel des eaux de boisson.
Dans les cas susmentionnés, que ce soit pour la solution initiale comprenant 1,7 ppm de nickel, dont le pH a été ajusté à 9 ou que ce soit pour la solution initiale comprenant 0,01 ppm de nickel, dont le pH a été ajusté à 10, la filtration de celles-ci aboutit à des solutions dont la teneur en nickel n'a pas évolué, ce qui démontre que l'ajustement du pH n'est pas à l'origine de la précipitation du nickel.
En revanche, comme attesté plus haut, l'application d'une irradiation UV permet d'obtenir, après filtration, des solutions présentant une teneur moindre en nickel, ce qui atteste qu'il s'agit bien de l'irradiation UV qui est à l'origine de la précipitation du nickel.
Claims (12)
- REVENDICATIONS1. Procédé d'élimination, en tout ou partie, d'un ou plusieurs éléments métalliques et/ou d'un ou plusieurs éléments métalloïdes contenus dans une solution aqueuse, ledit procédé comprenant les étapes suivantes : a) une étape de précipitation du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes consistant à soumettre ladite solution aqueuse à une irradiation ultraviolette ; b) une étape d'élimination du ou des éléments métalliques et/ou du ou des éléments métalloïdes ainsi précipités, dans lequel, au cours de l'étape a), il est ajouté, par bullage, de l'air ou de l'oxygène à la solution aqueuse.
- 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le ou les éléments métalliques appartiennent à la catégorie des métaux de transition.
- 3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel le ou les éléments métalliques sont choisis parmi Co, Ni, Hg.
- 4. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le ou les éléments métalliques sont choisis parmi Tl, Pb et Bi.
- 5. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le ou les éléments métalloïdes sont choisis parmi As, Sb.
- 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'irradiation ultraviolette est une irradiation aux rayons LJV-C, c'est-à-dire aux rayons présentant une longueur d'onde allant de 200 nm à 280 nm.
- 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes dans lequel, pour la solution aqueuse destinée à être soumise à l'étape a), le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes sont présents en une concentration égale ou inférieure à lg/L.
- 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes dans lequel, pour la solution aqueuse destinée à être soumise à l'étape a), le ou les éléments métalliques et/ou le ou les éléments métalloïdes sont présents en une concentration inférieure à 10 mg/L.
- 9. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape b) est mise en œuvre par un technique choisie parmi la décantation, la flottation, la filtration et les combinaisons de celles-ci.
- 10. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape b) est mise en œuvre par filtration.
- 11. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, qui est un procédé continu.
- 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la solution aqueuse destinée à être soumise à l'étape a) est choisie parmi les eaux naturelles, les eaux résiduaires industrielles et les eaux usées issues d'une utilisation domestique.
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