FR2960943A1 - Oxycombustion of solids, liquids and/or gaseous fuels comprises oxidizing solid oxygen carrier, transporting solid into fluidized bed, releasing oxygen from solid, recycling solid, producing gas effluent and introducing fuel charge - Google Patents

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Abstract

Process of oxycombustion of solids, liquids and/or gaseous fuels comprises: oxidizing a solid oxygen carrier in the oxidation area (R1); transporting, into a fluidized bed, the solid in a maximum oxidation state towards an area of oxygen production (R2); releasing oxygen from the solid in the production zone; recycling, into the fluidized bed, the solid in a decreased state of oxidation towards the oxidation area; producing a gas effluent containing oxygen and introducing in one oxycombustion area (R3); and introducing a fuel charge in the oxycombustion area. Process of oxycombustion of solids, liquids and/or gaseous fuels comprises: oxidizing a solid oxygen carrier in the oxidation zone (R1); transporting, into a fluidized bed, the solid in a maximum oxidation state towards an area of oxygen production (R2); releasing oxygen from the solid in the production zone by lowering the partial pressure of oxygen at 400-700[deg] C; recycling, into the fluidized bed, the solid in a decreased state of oxidation towards the oxidation area; producing a gas effluent containing oxygen by an evacuation pipe in the outlet of the production area and introducing in one oxycombustion area (R3); and introducing a fuel charge in the oxycombustion area. An independent claim is included for installation of oxycombustion of solid, liquid and/or gaseous fuels comprising: an oxidation area in which a solid oxygen carrier is oxidized; means of transport in fluidized bed of the solid in maximum oxidation state towards an oxygen production area, where the oxygen production area comprises means of lowering of the partial pressure of oxygen at a temperature of 400-700[deg] C; means of transport in fluidized bed of the solid in a decreased oxidation state towards the oxidation area; an evacuation pipe in outlet of the production area of a gaseous effluent containing oxygen towards an oxycombustion area; and means for introducing a fuel charge in the oxycombustion area.

Description

La présente invention concerne un procédé d'oxycombustion de combustibles solides, liquides et/ou gazeux, comprenant une boucle de production d'oxygène. 10 Compte tenu des évolutions climatiques observées ces dernières décennies et de celles prévisibles à long terme, la maîtrise des émissions de gaz à effet de serre devient une exigence de plus en plus forte pour tous les secteurs économiques, et en particulier ceux concernant la production 15 d'énergie. Une des voies possibles pour maîtriser les rejets de gaz à effet de serre à l'atmosphère est le captage et la séquestration du dioxyde de carbone. Cette option est spécialement adaptée dans le cas de l'utilisation centralisée d'énergies fossiles. La plupart des solutions envisagées induisent une pénalité énergétique importante, avec une autoconsommation de l'ordre de 20 à 30%, 20 comme pour les procédés de captage aux amines en postcombustion. The present invention relates to a method for oxycombustion of solid fuels, liquid and / or gaseous, comprising an oxygen production loop. In view of the climatic changes observed in recent decades and those foreseeable in the long term, the control of greenhouse gas emissions is becoming an increasingly demanding requirement for all economic sectors, and in particular those relating to the production of greenhouse gases. energy. One of the possible ways to control greenhouse gas emissions to the atmosphere is the capture and sequestration of carbon dioxide. This option is especially adapted in the case of the centralized use of fossil energies. Most of the solutions envisaged induce a significant energy penalty, with a self-consumption of the order of 20 to 30%, as in the post-combustion amine capture processes.

Parmi les moyens de combustion permettant la capture du CO2, les unités d'oxycombustion présentent l'avantage de produire des fumées de combustion exemptes d'azote venant de l'air de combustion puisque la 25 combustion se fait à partir d'oxygène pur. Cet oxygène pur est habituellement produit par une unité de séparation d'air (ou ASU, "Air Separation Unit" selon la terminologie anglo-saxonne). Un inconvénient de ce mode de combustion, et des ASU en particulier, est leur forte consommation énergétique et leur coût d'investissement élevé qui augmente sensiblement le coût global du captage. 1 30 Among the combustion means for capturing CO2, the oxy-fuel combustion units have the advantage of producing combustion fumes that are free of nitrogen from the combustion air since the combustion is from pure oxygen. This pure oxygen is usually produced by an air separation unit (or ASU, "Air Separation Unit" according to the English terminology). A disadvantage of this mode of combustion, and ASUs in particular, is their high energy consumption and their high investment cost which significantly increases the overall cost of capture. 1 30

La demanderesse a mis en évidence les avantages multiples d'un procédé combinant une boucle chimique de production d'oxygène avec une unité d'oxycombustion. The Applicant has demonstrated the multiple advantages of a process combining a chemical oxygen production loop with an oxycombustion unit.

Ainsi, la présente invention concerne un procédé d'oxycombustion de combustibles solides, liquides et/ou gazeux, dans lequel on effectue les étapes suivantes: - on oxyde un solide transporteur d'oxygène dans une zone d'oxydation (Rl), - on transporte en lit fluidisé ledit solide dans un état maximal d'oxydation vers une zone de production d'oxygène (R2), - on libère l'oxygène dudit solide dans la zone de production par abaissement de la pression partielle d'oxygène à une température comprise entre 400 et 700°C, - on recycle en lit fluidisé ledit solide dans un état diminué d'oxydation vers la zone d'oxydation, - on produit un effluent gazeux contenant de l'oxygène par un conduit d'évacuation en sortie de la zone de production (R2), et on l'introduit dans une zone d'oxycombustion (R3), - on introduit une charge combustible dans la zone d'oxycombustion (R3). Au moins une partie de l'effluent pauvre en oxygène en sortie de la zone d'oxycombustion (R3) peut être injectée dans la zone de production d'oxygène (R2). Thus, the present invention relates to a method for the oxycombustion of solid, liquid and / or gaseous fuels, in which the following steps are carried out: an oxide-carrying solid is oxidized in an oxidation zone (R1); fluidized bed conveying said solid in a maximum oxidation state to an oxygen production zone (R2); oxygen is released from said solid into the production zone by lowering the oxygen partial pressure to a temperature between 400 and 700 ° C, the fluid is recycled in a fluidized bed in a state reduced oxidation to the oxidation zone, is produced a gaseous effluent containing oxygen through a discharge pipe at the outlet of the production zone (R2), and introduced into an oxycombustion zone (R3), - a combustible charge is introduced into the oxycombustion zone (R3). At least a portion of the oxygen-poor effluent leaving the oxy-combustion zone (R3) can be injected into the oxygen production zone (R2).

Le solide transporteur d'oxygène peut répondre à la formule AXMnO2_ 8yH2O, avec 0<x<_2, 0<_y<_2 et 0,4<_8<_0,4, où A est un ion alcalin ou alcalino- terreux ou un mélange d'ions alcalins et/ou alcalino-terreux. Le solide transporteur d'oxygène peut être choisi parmi: - les oxydes de manganèse de type OMS comprenant au moins un oxyde de manganèse de formule générale AXMnYOZ_5 à structure de tamis moléculaire avec un agencement sous forme de canaux à section polygonale, où 0<x<_2, 5<_y<_8, The solid oxygen carrier may be of the formula AXMnO 2 -8yH 2 O, where 0 <x <2, 0 <_y <_2 and 0.4 <_8 <_0.4, where A is an alkaline or alkaline earth ion or a mixture alkaline and / or alkaline earth ions. The oxygen-carrying solid can be chosen from: - OMS-type manganese oxides comprising at least one manganese oxide of general formula AXMnYOZ_5 with a molecular sieve structure with an arrangement in the form of polygonal section channels, where 0 <x <_2, 5 <_y <_8,

10<_z<_16, -0,4<_8<_0,4 et où A est au moins un élément sélectionné dans le groupe comprenant Li, Na, K, Pb, Mg, Ca, Sr, Ba, Co, Cu, Ag, Tl, Y, et - les oxydes mixtes fer-manganèse de formule générale (MnXFe1-X)2O3 , avec x compris entre 0,10 et 0,99 et dont la forme oxydée présente une structure bixbyite et/ou hématite. La zone d'oxydation et la zone de réduction et de production d'oxygène peuvent être opérées à une température comprise entre 500 et 600°C. L'effluent pauvre en oxygène en sortie de la zone d'oxycombustion (R3) peut être introduit dans une zone de réduction (R4) constituant une seconde boucle chimique avec une zone d'oxydation (R5), un solide porteur d'oxygène circulant dans ladite seconde boucle. Le porteur d'oxygène de la seconde boucle peut être choisi dans le groupe formé par les oxydes de Fe, Ti, Ni, Cu, Mg, Mn, Co, V, et leurs mélanges. And wherein A is at least one member selected from the group consisting of Li, Na, K, Pb, Mg, Ca, Sr, Ba, Co, Cu, Ag. , Tl, Y, and - iron-manganese mixed oxides of general formula (MnXFe1-X) 2O3, with x ranging from 0.10 to 0.99 and whose oxidized form has a bixbyite and / or hematite structure. The oxidation zone and the zone for reducing and producing oxygen can be operated at a temperature of between 500 and 600 ° C. The oxygen-poor effluent leaving the oxycombustion zone (R3) can be introduced into a reduction zone (R4) constituting a second chemical loop with an oxidation zone (R5), a circulating oxygen-carrying solid in said second loop. The oxygen carrier of the second loop may be selected from the group formed by the oxides of Fe, Ti, Ni, Cu, Mg, Mn, Co, V, and mixtures thereof.

On peut introduire dans la zone d'oxycombustion (R3) une charge de type sable et/ou schiste bitumineux et on peut évacuer les composants minéraux de ladite zone. La zone d'oxycombustion (R3-R4) peut comporter une zone de réduction constituant une seconde boucle chimique avec une zone d'oxydation, un solide 20 porteur d'oxygène circulant dans ladite seconde boucle. On peut disposer une zone de gazéification entre la zone de production d'oxygène (R2) et la zone d'oxydation (R3), la charge étant introduite dans ladite zone de gazéification (R6). L'invention concerne également une installation d'oxycombustion de 25 combustibles solides, liquides et/ou gazeux comportant: - une zone d'oxydation (Rl) dans laquelle un solide transporteur d'oxygène est oxydé, - des moyens de transport en lit fluidisé dudit solide dans un état maximal d'oxydation vers une zone de production d'oxygène (R2), - ladite zone de production d'oxygène comporte des moyens d'abaissement de la pression partielle d'oxygène à une température comprise entre 400 et 700°C, - des moyens de transport en lit fluidisé dudit solide dans un état 5 diminué d'oxydation vers la zone d'oxydation, - un conduit d'évacuation en sortie de la zone de production (R2) d'un effluent gazeux contenant de l'oxygène vers une zone d'oxycombustion (R3), - des moyens d'introduction d'une charge combustible dans la zone d'oxycombustion (R3). 10 L'installation peut comporter des moyens de transfert d'au moins une partie de l'effluent pauvre en oxygène de la zone d'oxycombustion (R3) vers la zone de production d'oxygène (R2). L'installation peut comporter une seconde boucle chimique de combustion de l'effluent pauvre en oxygène provenant de la zone 15 d'oxycombustion (R3), ladite seconde boucle comportant une zone de réduction (R4) et une zone d'oxydation (R5). Ladite zone de réduction (R4) de ladite seconde boucle peut être intégrée dans la zone d'oxycombustion (R3) L'installation peut comporter des moyens d'alimentation de la zone 20 d'oxycombustion en charge de type sable ou schiste bitumineux et des moyens d'évacuation de la composante minérale de la charge de ladite zone. l'installation peut comporter une zone de gazéification (R6) dans laquelle la charge est introduite, ladite zone étant disposée entre la zone de production d'oxygène (R2) et la zone d'oxycombustion (R3). 25 La mise en oeuvre d'une boucle chimique de production d'oxygène en amont d'une unité d'oxycombustion conduit à un procédé intégré présentant un potentiel important en terme d'efficacité énergétique et de réduction des coûts. Notamment, ce procédé permet de s'affranchir de la pénalité énergétique liée à 30 la séparation de l'oxygène de l'air. A sand and / or oil shale charge may be introduced into the oxycombustion zone (R3) and the mineral components of said zone may be removed. The oxycombustion zone (R3-R4) may comprise a reduction zone constituting a second chemical loop with an oxidation zone, an oxygen-carrying solid flowing in said second loop. A gasification zone can be arranged between the oxygen production zone (R2) and the oxidation zone (R3), the feedstock being introduced into the said gasification zone (R6). The invention also relates to an oxy-fuel combustion installation for solid, liquid and / or gaseous fuels comprising: an oxidation zone (R1) in which an oxygen-carrying solid is oxidized, fluidized-bed transport means said solid in a state of maximum oxidation towards an oxygen production zone (R2), said oxygen production zone comprises means for lowering the oxygen partial pressure at a temperature of between 400 and 700 C., means for transporting said solid in a reduced oxidation state to the oxidation zone in a fluidized bed, an outlet pipe leaving the production zone (R2) of a gaseous effluent containing oxygen to an oxycombustion zone (R3), means for introducing a combustible charge into the oxy-fuel combustion zone (R3). The plant may comprise means for transferring at least a portion of the oxygen-poor effluent from the oxy-fuel combustion zone (R3) to the oxygen production zone (R2). The plant may comprise a second chemical combustion loop of the oxygen-poor effluent from the oxy-fuel combustion zone (R3), said second loop comprising a reduction zone (R4) and an oxidation zone (R5). . Said reduction zone (R4) of said second loop may be integrated in the oxycombustion zone (R3). The installation may comprise means for feeding the charged oxy-fuel combustion zone of the sand or oil shale type, and means for evacuating the mineral component of the charge of said zone. the installation may comprise a gasification zone (R6) into which the charge is introduced, said zone being arranged between the oxygen production zone (R2) and the oxy-fuel combustion zone (R3). The implementation of a chemical oxygen production loop upstream of an oxycombustion unit leads to an integrated process with significant potential in terms of energy efficiency and cost reduction. In particular, this method makes it possible to dispense with the energy penalty linked to the separation of oxygen from the air.

Un des avantages est de permettre d'injecter directement une charge telle que du charbon, du coke de pétrole, du sable bitumineux ou une charge lourde dans l'unité (ou réacteur) d'oxycombustion dans laquelle la charge est mise en contact avec l'oxygène produit en amont par une boucle chimique. One of the advantages is to allow a charge such as coal, petroleum coke, bituminous sand or a heavy load to be directly injected into the oxy-fuel combustion unit (or reactor) in which the charge is brought into contact with the fuel. oxygen produced upstream by a chemical loop.

En particulier, le procédé selon l'invention permet de traiter directement des charges de type sable bitumineux, sans prétraitement préliminaire. Une charge de type sable bitumineux est composée majoritairement d'une composante minérale, généralement du sable, et d'une composante organique, généralement du bitume. La part respective de ces composantes dans la composition globale du sable bitumineux est variable. Les sables bitumineux les plus couramment exploités comportent généralement une fraction massique de bitume comprise entre 5 et 20%. Parmi les composants minoritaires figurent de l'eau et des métaux. In particular, the process according to the invention makes it possible to directly treat bituminous sand-type fillers, without preliminary pretreatment. A bitumen-type load is composed mainly of a mineral component, usually sand, and an organic component, generally bitumen. The respective share of these components in the overall composition of the oil sands is variable. The most commonly exploited oil sands generally have a mass fraction of bitumen between 5 and 20%. Minority components include water and metals.

Dans la description de la présente invention, on désigne par le terme "porteur d'oxygène" ou "transporteur d'oxygène", tout oxyde métallique dont le degré d'oxydation du métal peut varier en fonction de sa teneur en oxygène. Cette variation peut être exploitée pour transporter de l'oxygène entre deux milieux réactifs. Dans un milieu oxydant riche en 02, le, degré d'oxydation du métal est à son degré d'oxydation maximal, c'est-à-dire que la teneur en oxygène du solide est maximale. Dans un milieu pauvre en 02, et/ou dans un milieu réducteur, le solide préalablement oxydé va céder une partie de son oxygène et voir son état d'oxydation diminuer par rapport à son degré d'oxydation maximal, soit l'état complètement oxydé. In the description of the present invention, the term "oxygen carrier" or "oxygen carrier" means any metal oxide whose degree of oxidation of the metal may vary depending on its oxygen content. This variation can be exploited to transport oxygen between two reactive media. In an oxidizing medium rich in O2, the oxidation state of the metal is at its maximum oxidation state, i.e., the oxygen content of the solid is maximum. In a medium that is poor in O 2 and / or in a reducing medium, the previously oxidized solid will give up some of its oxygen and see its oxidation state decrease with respect to its maximum oxidation state, ie the completely oxidized state. .

Un porteur d'oxygène est également défini par sa capacité de transport d'oxygène, c'est-à-dire la quantité d'oxygène que ce porteur est susceptible d'échanger entre son état le plus oxydé et le moins oxydé de façon réversible. On définit X (en %) comme la fraction de la capacité totale de transfert d'oxygène restant dans l'oxyde et on définit AX comme une variation de la fraction de la capacité de transfert d'oxygène totale. An oxygen carrier is also defined by its oxygen transport capacity, that is to say the amount of oxygen that this carrier is likely to exchange between its most oxidized state and the least reversibly oxidized . X (in%) is defined as the fraction of the total oxygen transfer capacity remaining in the oxide and AX is defined as a variation of the fraction of the total oxygen transfer capacity.

Un transporteur d'oxygène utilisé par l'invention est un solide, qui en plus de son comportement de porteur d'oxygène, va pouvoir majoritairement libérer spontanément son oxygène sous forme gazeuse dans le milieu réactionnel sans que celui-ci soit nécessairement réducteur. An oxygen carrier used by the invention is a solid which, in addition to its oxygen carrier behavior, will be able to mainly spontaneously release its oxygen in gaseous form in the reaction medium without it being necessarily reducing.

Le procédé selon l'invention peut, par exemple et de manière avantageuse et préférée, mettre en oeuvre en tant que transporteur d'oxygène, un composé répondant à la formule: AXMnO2_8yH2O, avec 0<x<_2, 0<_y<_2 et -0,4<_8<_0,4, et préférentiellement 0<x<_1, où A est un ion alcalin ou alcalino-terreux (éléments IA ou IIA de la classification périodique des éléments) ou un mélange d'ions alcalins et/ou alcalino-terreux. Ces composés, encore appelés "birnessites", présentent une structure lamellaire composée de feuillets générés par l'enchaînement d'octaèdres liés entre eux par les arêtes. Ces composés sont décrits dans la demande de brevet français 09/06.013 de la demanderesse. The process according to the invention may, for example and advantageously and preferably, carry out, as oxygen transporter, a compound corresponding to the formula: AXMnO 2 -8yH 2 O, with 0 <x <2, 0 <_y <_ 2 and -0.4 <8 <_0.4, and preferably 0 <x <_1, where A is an alkaline or alkaline-earth ion (elements IA or IIA of the Periodic Table of Elements) or a mixture of alkaline ions and / or alkaline earth. These compounds, also called "birnessites", have a lamellar structure composed of leaflets generated by the sequence of octahedra bound together by the edges. These compounds are described in the French patent application 09 / 06,013 of the applicant.

Le procédé selon l'invention peut également mettre en oeuvre des oxydes de manganèse de type OMS (Octahedral Molecular Sieves selon la terminologie anglo-saxonne) comprenant au moins un oxyde de manganèse de formule générale AXMnYOZ_s à structure de tamis moléculaire avec un agencement sous forme de canaux à section polygonale, où 0<x<_2, 5Sy<_8, 10<_z<_16, -0,4<_550,4, et où A est au moins un élément sélectionné dans le groupe comprenant Li, Na, K, Pb, Mg, Ca, Sr, Ba, Co, Cu, Ag, Tl, Y, tels que décrits dans la demande de brevet français 09/06.018 de la demanderesse, ou encore les oxydes mixtes fer-manganèse de formule générale (MnXFe1_X)2O3 ,avec x compris entre 0,10 et 0,99 et dont la forme oxydée présente une structure bixbyite et/ou hématite, tels que décrits dans la demande de brevet français 09/02.095 de la demanderesse. Le transporteur d'oxygène mis en oeuvre dans le procédé selon l'invention peut également être choisi parmi les pérovskites, les brownmillerites, les matériaux supraconducteurs du type YBaCuO et les oxydes mixtes de type cérine dopée, ces matériaux étant décrits dans les demandes de brevet US2005/0176588, US2005/0176589 et US2005/0226798. The method according to the invention can also use oxides of manganese type OMS (Octahedral Molecular Sieves according to the English terminology) comprising at least one manganese oxide of general formula AXMnYOZ_s molecular sieve structure with an arrangement in form of polygonal section channels, where 0 <x <_2, 5Sy <_8, 10 <_z <_16, -0.4 <_550.4, and where A is at least one member selected from the group consisting of Li, Na, K , Pb, Mg, Ca, Sr, Ba, Co, Cu, Ag, T1, Y, as described in the French patent application 09 / 06,018 of the applicant, or the mixed iron-manganese oxides of general formula (MnXFe1_X ) 20, with x between 0.10 and 0.99 and whose oxidized form has a bixbyite and / or hematite structure, as described in the French patent application 09 / 02.095 of the applicant. The oxygen carrier used in the process according to the invention may also be chosen from perovskites, brownmillerites, superconducting materials of the YBaCuO type and mixed oxides of the doped ceria type, these materials being described in the patent applications US2005 / 0176588, US2005 / 0176589 and US2005 / 0226798.

Le réacteur air (ou zone réactionnelle d'oxydation) et le réacteur de réduction (ou zone de production d'oxygène) sont opérés à une température comprise entre 400 et 700°C, de préférence comprise entre 500 et 600°C. The air reactor (or oxidation reaction zone) and the reduction reactor (or oxygen production zone) are operated at a temperature between 400 and 700 ° C, preferably between 500 and 600 ° C.

Ces plages de températures modérées par rapport à celles relevées dans la littérature, généralement supérieures à 800°C, autorisent l'utilisation d'organes de contrôle des débits de solides tels que des vannes mécaniques. Dans le réacteur de production, le solide porteur d'oxygène libère spontanément une partie de son oxygène dans un gaz vecteur constitué de vapeur et/ou des effluents issus de la zone d'oxycombustion ou de combustion (éduction), pauvres en oxygène. Avantageusement, le gaz vecteur peut assurer le transport de l'oxygène libéré vers la zone d'oxycombustion (R3). Un appoint en gaz vecteur peut être réalisé directement dans le réacteur de production d'oxygène par introduction, par exemple, d'un gaz riche en CO2 et/ou H2O. These moderate temperature ranges compared to those found in the literature, generally above 800 ° C, allow the use of solid flow rate control organs such as mechanical valves. In the production reactor, the oxygen carrier solid spontaneously releases a portion of its oxygen in a carrier gas consisting of steam and / or effluents from the oxy-fuel combustion zone (combustion), low oxygen. Advantageously, the carrier gas can transport oxygen released to the oxycombustion zone (R3). An additional carrier gas can be produced directly in the oxygen production reactor by introducing, for example, a gas rich in CO2 and / or H2O.

A la sortie du réacteur de production d'oxygène, la concentration en oxygène dans le flux gazeux est généralement comprise entre 5 et 20% vol., de préférence entre 7 et 15% vol. At the output of the oxygen production reactor, the oxygen concentration in the gas stream is generally between 5 and 20% vol., Preferably between 7 and 15% vol.

Selon un mode avantageux de réalisation de l'invention, une seconde 20 boucle chimique mettant en oeuvre un solide porteur d'oxygène peut être présente à la sortie de la zone d'oxycombustion. La seconde boucle chimique agit en tant que zone de finition et son rôle est d'assurer un apport complémentaire en oxygène et de pousser la combustion. Pour cette seconde boucle chimique, la zone de combustion est 25 dénommée (R4) et la zone de réduction (R5). Selon les configurations, la zone de finition peut être couplée ou non avec la zone d'oxycombustion, c'est-à-dire regroupée ou non dans une même enceinte. Le solide porteur d'oxygène mis en oeuvre dans cette seconde boucle 30 chimique est généralement choisi dans le groupe formé par les oxydes de Fe, Ti, Ni, Cu, Mg, Mn, Co, V, utilisés seuls ou en mélange. Ces métaux peuvent According to an advantageous embodiment of the invention, a second chemical loop employing an oxygen-carrying solid may be present at the outlet of the oxy-fuel combustion zone. The second chemical loop acts as a finishing zone and its role is to ensure a complementary supply of oxygen and to push the combustion. For this second chemical loop, the combustion zone is denoted (R4) and the reduction zone (R5). Depending on the configurations, the finishing zone may or may not be coupled with the oxy-combustion zone, that is to say, grouped or not in the same enclosure. The oxygen-carrying solid used in this second chemical loop is generally chosen from the group formed by Fe, Ti, Ni, Cu, Mg, Mn, Co and V oxides, used alone or as a mixture. These metals can

être sous la forme de minerais naturels ou déposés sur un support synthétique ou sur un catalyseur usagé. De préférence, ces solides sont conditionnés sous la forme de poudre, de diamètre de Sauter compris préférentiellement entre 30 et 500 microns, et de masse volumique de grain comprise entre 1400 et 8000 kg/m3, préférentiellement entre 1400 et 5000 kg/m3. Selon un autre mode de réalisation de l'invention, la charge introduite dans la zone d'oxycombustion est une charge de type sable et/ou schiste bitumineux. La composante organique de la charge est brûlée dans la zone d'oxycombustion et la composante minérale de la charge est ensuite extraite de la zone. Selon un autre mode avantageux de réalisation de l'invention, les zones d'oxycombustion (R3) et de réduction (R4) sont confondues, ce qui revient à mettre la charge en contact à la fois avec le porteur d'oxygène et avec l'oxygène issu de la zone de production d'oxygène (R2). be in the form of natural ores or deposited on a synthetic support or on a spent catalyst. Preferably, these solids are packaged in the form of powder, Sauter diameter preferably between 30 and 500 microns, and grain density of between 1400 and 8000 kg / m3, preferably between 1400 and 5000 kg / m3. According to another embodiment of the invention, the charge introduced into the oxycombustion zone is a load of sand and / or oil shale type. The organic component of the feed is burned in the oxy-fuel zone and the mineral component of the feed is then extracted from the zone. According to another advantageous embodiment of the invention, the zones of oxycombustion (R3) and reduction (R4) are combined, which amounts to putting the charge in contact with both the oxygen carrier and with the oxygen from the oxygen production zone (R2).

Selon une variante, les zones d'oxycombustion et de combustion par mise en contact avec le porteur d'oxygène sont adjacentes. Selon un autre mode avantageux de réalisation de l'invention, la charge est introduite dans une zone de gazéification (R6), préalablement à celle d'oxycombustion et de réduction (R3-R4). According to a variant, the zones of oxycombustion and combustion by contact with the oxygen carrier are adjacent. According to another advantageous embodiment of the invention, the feed is introduced into a gasification zone (R6), prior to that of oxycombustion and reduction (R3-R4).

Les zones réactionnelles (R1) à (R6) sont contenues dans des réacteurs de type lit fluidisé, bouillonnant ou circulant, des lits fixes ou des agencements de plusieurs de ces éléments opérant en série ou en parallèle. The reaction zones (R1) to (R6) are contained in fluidized bed, bubbling or circulating bed reactors, fixed beds or arrangements of several of these elements operating in series or in parallel.

Par la suite, par souci de simplification, on assimilera chaque zone 25 réactionnelle au réacteur associé. - Réacteur (R1): son fonctionnement est couplé avec celui du réacteur R2. Dans ce réacteur, le solide transporteur d'oxygène, qui a été au moins en partie réduit (état diminué d'oxydation) pour fournir de l'oxygène au système, est oxydé au contact de l'air introduit pour retrouver un état maximal 30 d'oxydation. Subsequently, for the sake of simplification, each reaction zone will be assimilated to the associated reactor. Reactor (R1): its operation is coupled with that of the reactor R2. In this reactor, the oxygen-carrying solid, which has been at least partly reduced (reduced oxidation state) to supply oxygen to the system, is oxidized upon contact with the introduced air to recover a maximum state. oxidation.

- Réacteur (R2): dans ce réacteur, le solide transporteur d'oxygène est exposé à une pression d'oxygène maintenue basse, notamment par le balayage avec un gaz vecteur pauvre en oxygène, ou par mise sous dépression. De cette façon, l'oxygène contenu dans le solide est libéré spontanément dans le milieu réactionnel (R2) sous forme gazeuse. - Réacteur (R3): il permet, par mise en contact à haute température de l'oxygène provenant du réacteur (R2) avec la charge, de brûler celle-ci. Il s'agit de la zone principale de combustion. - Réacteur (R4): il permet la réaction entre un solide porteur d'oxygène 10 avec la charge, ce qui permet de réduire le solide. - Réacteur (R5): son fonctionnement est couplé avec celui du réacteur (R4) dans une boucle chimique. Dans ce réacteur, le solide porteur d'oxygène qui a été réduit au moins en partie dans le réacteur (R4) pour fournir de l'oxygène au système, est oxydé pour atteindre son état maximal d'oxydation 15 par mise en contact avec de l'air. - Réacteur (R6): dans ce réacteur, la charge est gazéifiée par l'oxygène libéré par le solide dans le réacteur (R2), et/ou par la vapeur contenue dans le gaz vecteur utilisé pour balayer la zone de production d'oxygène. Reactor (R2): in this reactor, the oxygen-carrying solid is exposed to a low oxygen pressure maintained, in particular by scanning with an oxygen-poor carrier gas, or by underpressure. In this way, the oxygen contained in the solid is released spontaneously into the reaction medium (R2) in gaseous form. - Reactor (R3): it allows, by high temperature contact oxygen from the reactor (R2) with the load, to burn it. This is the main combustion zone. - Reactor (R4): it allows the reaction between an oxygen carrier solid 10 with the load, which reduces the solid. - Reactor (R5): its operation is coupled with that of the reactor (R4) in a chemical loop. In this reactor, the oxygen-carrying solid which has been at least partially reduced in the reactor (R4) to supply oxygen to the system, is oxidized to reach its maximum oxidation state by contacting with oxygen. the air. - Reactor (R6): in this reactor, the feedstock is gasified by the oxygen released by the solid into the reactor (R2), and / or by the vapor contained in the carrier gas used to sweep the oxygen production zone .

20 En ce qui concerne la première boucle chimique, les zones réactionnelles (R1) et (R2) sont opérées à une température comprise entre 400 et 700°C, de préférence entre 500 et 600°C. Pour la seconde boucle chimique, les zones réactionnelles de combustion (R3) et d'oxydation (R4) sont opérées à une température comprise entre 750 et 25 1000°C, de préférence entre 850 et 950°C. Le temps de séjour du transporteur d'oxygène dans la zone (R1) dépend de son état d'oxydation et/ou, de réduction et varie généralement entre 10 et 600 secondes, de préférence entre 20 et 300 secondes. Le temps de séjour du transporteur d'oxygène dans la zone de 30 production d'oxygène (R2) varie généralement entre 1 et 360 secondes, de préférence entre 1 et 120 secondes. With regard to the first chemical loop, the reaction zones (R1) and (R2) are operated at a temperature of between 400 and 700 ° C, preferably between 500 and 600 ° C. For the second chemical loop, the reaction zones of combustion (R3) and of oxidation (R4) are operated at a temperature of between 750 and 1000 ° C., preferably between 850 and 950 ° C. The residence time of the oxygen carrier in the zone (R1) depends on its oxidation state and / or reduction and generally varies between 10 and 600 seconds, preferably between 20 and 300 seconds. The residence time of the oxygen carrier in the oxygen producing zone (R2) generally ranges from 1 to 360 seconds, preferably from 1 to 120 seconds.

Le temps de séjour du combustible dans la zone d'oxycombustion varie généralement entre 15 et 60 secondes, de préférence entre 1 et 20 secondes. Le temps de séjour du porteur d'oxygène dans la zone d'oxydation R4 dépend de la nature du combustible et varie généralement entre 0,02 et 5 minutes, de préférence entre 0,02 et 0,5 minutes. The residence time of the fuel in the oxycombustion zone generally varies between 15 and 60 seconds, preferably between 1 and 20 seconds. The residence time of the oxygen carrier in the oxidation zone R4 depends on the nature of the fuel and generally varies between 0.02 and 5 minutes, preferably between 0.02 and 0.5 minutes.

La présente invention sera mieux comprise. et ses avantages apparaîtront plus clairement à la lecture de la description qui suit d'exemples de réalisation, nullement limitatifs, et illustrés par les figures ci-après annexées parmi lesquelles: - la figure 1 représente le principe général de l'invention, - la figure 2 représente une seconde boucle chimique de finition en sortie de la zone d'oxycombustion, - la figure 3 représente. une installation où la charge introduite dans la 15 zone d'oxycombustion est de type sable ou schiste bitumineux, - la figure 4 représente une variante de la zone d'oxycombustion, - la figure 5 illustre un schéma où la charge est introduite dans une zone de gazéification. The present invention will be better understood. and its advantages will appear more clearly on reading the description which follows of non-limiting exemplary embodiments, and illustrated by the appended figures in which: FIG. 1 represents the general principle of the invention; FIG. 2 represents a second chemical finishing loop at the outlet of the oxy-fuel combustion zone; FIG. an installation where the charge introduced into the oxy-fuel combustion zone is of the sand or oil shale type; FIG. 4 represents a variant of the oxy-fuel combustion zone; and FIG. 5 illustrates a diagram in which the charge is introduced into an area. gasification.

20 Sur la figure 1, un flux de particules d'oxydes métalliques transporteurs d'oxygène circule du réacteur "air" d'oxydation (R1) où il obtient son état le plus oxydé (0,81 et de préférence 0,951), vers un réacteur R2 de production d'oxygène par une conduite (8). Dans le réacteur R2, le solide transporteur libère spontanément son oxygène dans un flux de gaz vecteur 25 amené par une conduite (4) et composé, au moins en partie, d'un effluent provenant de la zone d'oxycombustion (R3) pauvre en oxygène et contenant principalement CO2 et/ou H2O. Cet effluent traverse la 'zone (R2), transporte l'oxygène libéré, et est évacué par une conduite (2) vers la zone d'oxycombustion (R3). L'effluent chargé en oxygène évacué du réacteur R2 est 30 mis en contact avec un combustible amené par une conduite (1) pour en effectuer la combustion dans la zone d'oxycombustion R3. Ledit combustible In FIG. 1, a stream of oxygen-carrying metal oxide particles circulates from the "air" oxidation reactor (R1) where it obtains its most oxidized state (0.81 and preferably 0.951) to a R2 reactor for producing oxygen through a pipe (8). In the reactor R2, the carrier solid spontaneously releases its oxygen into a carrier gas stream supplied via a line (4) and composed, at least in part, of an effluent from the oxygen-poor oxy-fuel (R3) zone. oxygen and containing mainly CO2 and / or H2O. This effluent passes through the zone (R2), carries the oxygen released, and is evacuated via a line (2) to the oxycombustion zone (R3). The effluent charged with oxygen discharged from the reactor R2 is brought into contact with a fuel brought by a pipe (1) to effect combustion in the oxycombustion zone R3. Said fuel

est soit solide, liquide ou gazeux. Le flux gaz vecteur riche en CO2 et/ou H2O provenant de (R3) par la conduite (4) peut être complété pour un autre flux gazeux riche en CO2 et/ou H2O amené par une conduite (14). A la sortie de (R3), le flux gazeux extrait par une conduite (3) ne contient généralement plus que du dioxyde de carbone et de la vapeur d'eau. Après avoir fourni son oxygène dans la zone R2, le solide porteur d'oxygène se présente sous sa forme la plus réduite (00,5, de préférence 00,1) et est renvoyé par une conduite (7) vers le réacteur d'oxydation (R1), dans lequel il est oxydé à nouveau pour atteindre son degré d'oxydation maximal (0,81,0, de préférence 0,951,0) au cours d'une réaction exothermique avec l'oxygène de l'air. Le réacteur (R1) est alimenté en air par une conduite (5) et l'effluent gazeux extrait de (R1) par une conduite (6) contient de l'air appauvri en oxygène. is either solid, liquid or gaseous. The CO2 and / or H2O-rich carrier gas stream from (R3) via line (4) may be completed for another gas stream rich in CO2 and / or H2O supplied via line (14). At the outlet of (R3), the gas stream extracted by a pipe (3) usually contains only carbon dioxide and water vapor. After supplying its oxygen in zone R2, the oxygen carrier solid is in its smallest form (00.5, preferably 00.1) and is returned via a pipe (7) to the oxidation reactor (R1), wherein it is oxidized again to reach its maximum oxidation state (0.81.0, preferably 0.951.0) during an exothermic reaction with oxygen in the air. The reactor (R1) is supplied with air via a line (5) and the gaseous effluent extracted from (R1) via a line (6) contains oxygen-depleted air.

La figure 2 représente une variante de la figure 1 en ce que l'on traite l'effluent extrait de la zone d'oxycombustion (R3), ledit effluent contenant entre autres des particules de combustible imbrûlées. Ces imbrulés sont envoyés par une conduite (2') vers une zone d'oxydation (R4) où l'effluent est mis en contact avec des particules de solide porteur d'oxygène dans un état maximal d'oxydation (0,81,0, et de préférence 0,95<_X<_1,0). A l'issue de cette opération, le porteur d'oxygène est dans son état d'oxydation le plus réduit (00,95, et de préférence 00,5). Il est alors renvoyé vers un réacteur d'oxydation dédié (R5) par une conduite (11) pour retrouver son état d'oxydation maximal (0,81, et de préférence 0,951,0). Le réacteur (R5) est alimenté en air par une conduite (9) et l'effluent gazeux extrait de (R5) par une conduite (10) contient de l'air appauvri en oxygène. L'effluent gazeux extrait de (R4) par la conduite (3) contient majoritairement du dioxyde de carbone et de la vapeur d'eau. Au moins une partie de cet effluent est envoyé vers la zone de production d'oxygène R2 par la conduite (4). FIG. 2 represents a variant of FIG. 1 in that the effluent extracted from the oxycombustion zone (R3) is treated, said effluent containing inter alia unburned fuel particles. These unbreated are sent via a pipe (2 ') to an oxidation zone (R4) where the effluent is brought into contact with particles of solid oxygen carrier in a maximum oxidation state (0.81.0 and preferably 0.95 <_X <_ 1.0). At the end of this operation, the oxygen carrier is in its lowest oxidation state (00.95, and preferably 00.5). It is then sent to a dedicated oxidation reactor (R5) via a pipe (11) to recover its maximum oxidation state (0.81, and preferably 0.951.0). The reactor (R5) is supplied with air via a line (9) and the gaseous effluent extracted from (R5) via a line (10) contains oxygen-depleted air. The gaseous effluent extracted from (R4) through line (3) contains mainly carbon dioxide and water vapor. At least a portion of this effluent is sent to the oxygen production zone R2 via line (4).

La figure 3 est une variante de la variante illustrée par la figure 2, en ce que la zone d'oxycombustion R3 est alimentée par la conduite (1) en charge combustible de type sable ou schiste bitumineux mise en contact avec l'oxygène provenant de la zone (R2). Dans ce cas, la composante organique de la charge est brûlée et/ou gazéifiée. La composante minérale de la charge est séparée de l'effluent gazeux dans un séparateur solide-gaz, non représenté sur la figure 3, mais intégré à la zone d'oxycombustion, par exemple un cyclone. La composante minérale de la charge est alors extraite de la zone (R3) par une conduite (13). FIG. 3 is a variant of the variant illustrated in FIG. 2, in that the oxycombustion zone R3 is fed by the pipe (1) in sand or oil shale fuel charge brought into contact with the oxygen coming from the zone (R2). In this case, the organic component of the charge is burned and / or gasified. The mineral component of the feedstock is separated from the gaseous effluent in a solid-gas separator, not shown in FIG. 3, but integrated in the oxy-fuel combustion zone, for example a cyclone. The mineral component of the charge is then extracted from the zone (R3) by a pipe (13).

Selon l'installation représentée par la figure 4, la zone d'oxycombustion est réalisée avec intégration de la zone (R4) dans la zone de combustion (R3), qui permet de réaliser la combustion de la charge au contact de particules porteurs d'oxygène. La charge est introduite par le conduit (1) au niveau de la zone (R4), confondue avec la zone (R3). Le réacteur (R1) et le réacteur (R2) constituent une boucle chimique permettant la production d'un effluent gazeux riche en oxygène. Même si cet effluent gazeux riche en oxygène est insuffisant pour effectuer la combustion complète de la charge, il permet d'accélérer la combustion de la charge en présence du solide porteur d'oxygène dans le réacteur (R3-R4), plus particulièrement lorsque la charge est solide ou liquide. Les autres éléments sont identiques à ceux de la figure 3. According to the installation represented by FIG. 4, the oxycombustion zone is made with integration of the zone (R4) in the combustion zone (R3), which makes it possible to carry out the combustion of the charge on contact with carrier particles. oxygen. The charge is introduced via the conduit (1) at the zone (R4), coinciding with the zone (R3). The reactor (R1) and the reactor (R2) constitute a chemical loop enabling the production of an oxygen-rich effluent gas. Even if this gaseous effluent rich in oxygen is insufficient to carry out the complete combustion of the charge, it makes it possible to accelerate the combustion of the charge in the presence of the solid carrying oxygen in the reactor (R3-R4), more particularly when the charge is solid or liquid. The other elements are identical to those of FIG.

La figure 5 diffère de la figure 4 en ce qu'une zone de gazéification (R6) 25 est présente dans le procédé et intercalée entre la zone de production d'oxygène (R2) et la zone de combustion (R3-R4). Le flux riche en oxygène extrait de (R2) par la conduite (2) est introduit dans la zone de gazéification (R6) dans laquelle la charge est introduite par la conduite (1). Dans la zone (R6), la composante organique de la charge est au 30 moins partiellement et préférentiellement totalement gazéifiée, et le flux gazeux en résultant est envoyé par une conduite (2') vers la zone (R3-R4) pour en effectuer la combustion au contact de particules porteurs d'oxygène. Exemple Une charge de type charbon est traitée par oxycombustion pour produire de la vapeur. La charge de charbon est traitée par le procédé de l'invention selon le schéma de l'installation illustrée par la figure 1. L'apport d'un flux gazeux enrichi en oxygène est réalisé par l'intermédiaire d'une boucle chimique. La charge considérée est un charbon de composition CHONS décrite à partir du tableau suivant: composition du charbon sec C wt% 73,46 H wt% 3,87 N wt% 1,65 S wt% 0,57 Ash wt% 14,76 O (par différence) wt% 5,69 total wt% 100 autre données sur charbon Carbone fixe (%masse sec) wt% 9.3 Humidité (séchage à l'air) wt% 3 Capacité calorifique nette (séchage à l'air) kcal/kg 6431 Capacité calorifique nette (séchage ultime) kcal/kg 6630 % matières volatiles wt% ` 3,3 On souhaite produire 250 MWth à partir de cette charge, ce qui implique d'en effectuer la combustion (oxycombustion) à un débit massique de 9,3 kg/s. Pour réaliser cette combustion, il est nécessaire d'apporter 24 kg/s d'oxygène, l'oxygène étant produit par boucle chimique. FIG. 5 differs from FIG. 4 in that a gasification zone (R6) is present in the process and inserted between the oxygen production zone (R2) and the combustion zone (R3-R4). The oxygen-rich stream extracted from (R2) through line (2) is introduced into the gasification zone (R6) in which the feed is introduced via line (1). In the zone (R6), the organic component of the feedstock is at least partially and preferably completely gasified, and the resulting gas stream is sent via a pipe (2 ') to the zone (R3-R4) to carry out the combustion in contact with oxygen carrier particles. Example Charcoal filler is treated with oxycombustion to produce steam. The coal charge is treated by the process of the invention according to the scheme of the installation illustrated in FIG. 1. The supply of an oxygen-enriched gas stream is carried out via a chemical loop. The load considered is a coal of CHONS composition described from the following table: composition of dry coal C wt% 73.46 H wt% 3.87 N wt% 1.65 S wt% 0.57 Ash wt% 14.76 O (by difference) wt% 5.69 total wt% 100 other data on coal Fixed carbon (% dry weight) wt% 9.3 Moisture (air drying) wt% 3 Net heat capacity (air drying) kcal / kg 6431 Net heat capacity (ultimate drying) kcal / kg 6630% volatiles wt% to 3.3 It is desired to produce 250 MWth from this load, which involves burning (oxycombustion) at a mass flow rate. 9.3 kg / s. To achieve this combustion, it is necessary to provide 24 kg / s of oxygen, the oxygen being produced by chemical loop.

Le solide transporteur. d'oxygène mis en oeuvre répond à la formule (Mno,4Feos)O3. The solid carrier. of oxygen implemented corresponds to the formula (Mno, 4Feos) O3.

La chaleur de réaction prise en compte est de 66,3 kJ par mole de 02 produite. La fraction massique en oxygène libérable spontanément au milieu réactionnel est de 2%, ce qui implique, pour pouvoir disposer de la quantité d'oxygène nécessaire, de fixer le débit de circulation de solide à 1201 kg/s en sortie du réacteur air. La température de travail choisie pour la boucle est 500°C en sortie de réacteur de production d'oxygène. La fraction massique en oxygène libérable spontanément au milieu réactionnel est de 2%, ce qui implique, pour pouvoir disposer de la quantité d'oxygène nécessaire, de fixer le débit de circulation de solide à 1201 kg/s en sortie du réacteur air. La température de travail choisie pour la boucle est 500°C en sortie de réacteur de production d'oxygène. Le réacteur de production d'oxygène est balayé avec 359 m3/s de fumées recyclées à 675°C, sans qu'il soit nécessaire de les condenser. Les fumées enrichies en oxygène à 10% vol. sont extraites du réacteur à une température de 500°C. Au niveau du réacteur air, le flux de solide à 5009C est mis en contact avec 114 kg/s d'air à 86°C. Il en résulte, après la réaction exothermique inverse de la réaction de production d'O2 un flux d'air appauvri en 02 à 600°C et un flux de solide régénéré de 1201 kg/s à 600°C. The heat of reaction taken into account is 66.3 kJ per mole of O 2 produced. The mass fraction of oxygen released spontaneously to the reaction medium is 2%, which implies, in order to have the necessary amount of oxygen, to set the flow rate of solid at 1201 kg / s at the outlet of the air reactor. The working temperature chosen for the loop is 500 ° C. at the output of the oxygen production reactor. The mass fraction of oxygen released spontaneously to the reaction medium is 2%, which implies, in order to have the necessary amount of oxygen, to set the flow rate of solid at 1201 kg / s at the outlet of the air reactor. The working temperature chosen for the loop is 500 ° C. at the output of the oxygen production reactor. The oxygen production reactor is flushed with 359 m3 / s of recycled flue gas at 675 ° C, without the need to condense. Fumes enriched with oxygen at 10% vol. are removed from the reactor at a temperature of 500 ° C. At the air reactor, the stream of solid at 500 ° C. is contacted with 114 kg / s of air at 86 ° C. As a result, after the inverse exothermic reaction of the O 2 production reaction, a stream of O 2 depleted air at 600 ° C and a regenerated solid stream of 1201 kg / s at 600 ° C.

Réacteur d'oxycombustion: Le flux enrichi en 02 à 500°C provenant du réacteur de production d'oxygène est mis au contact de la charge charbon pour en effectuer 25 l'oxycombustion. Il en résulte un flux de fumées à une température de 1166°C. Oxyfuel Reactor: The 02 enriched stream at 500 ° C from the oxygen generating reactor is contacted with the coal filler for oxyfuel combustion. This results in a flue gas stream at a temperature of 1166 ° C.

Bilan énergétique: Les fumées extraites de la zone d'oxycombustion (R3) sont refroidies entre 1166°C et 675°C. 80% des fumées sont recyclées vers le réacteur de 30 production d'oxygène et les 20% restants sont exportés pour condensation et traitement complémentaire de façon à produire un flux riche en CO2 adapté au stockage. Cette unité est largement excédentaire en énergie et permet de récupérer en théorie (sans considérer de pertes thermiques) jusqu'à 240 MWth 5 dont 189 MWth à une température supérieure à 675°C. La consommation des utilités est limitée à la compression des gaz en entrée des réacteurs, soit une consommation électrique que l'on peut estimer à 3,6 MWe pour le réacteur air et 4,3 MWe pour le réacteur de production d'oxygène, ce qui correspond à une pénalité d'environ 20 MWth sur la 10 production de chaleur, soit 8,3% de la production totale. Par comparaison, la perte de rendement liée à l'utilisation d'une ASU cryogénique est de l'ordre de 15 MWe pour une production de 86,5 t/h d'oxygène, soit une pénalité de l'ordre de 16%. Le procédé selon l'invention présente donc un avantage économique 15 substantiel par rapport à l'art antérieur. Energy balance: The fumes extracted from the oxycombustion zone (R3) are cooled between 1166 ° C and 675 ° C. 80% of the fumes are recycled to the oxygen production reactor and the remaining 20% is exported for condensation and further processing to produce a CO2-rich stream suitable for storage. This unit is largely surplus in energy and allows to recover in theory (without considering thermal losses) up to 240 MWth 5 including 189 MWth at a temperature higher than 675 ° C. The consumption of the utilities is limited to the compression of the gases at the inlet of the reactors, ie an electrical consumption that can be estimated at 3.6 MWe for the air reactor and 4.3 MWe for the oxygen production reactor, this which corresponds to a penalty of about 20 MWth on heat production, ie 8.3% of the total production. In comparison, the yield loss associated with the use of a cryogenic ASU is of the order of 15 MWe for a production of 86.5 t / h of oxygen, a penalty of the order of 16%. The process according to the invention thus has a substantial economic advantage over the prior art.

Claims (16)

REVENDICATIONS1) Procédé d'oxycombustion de combustibles solides, liquides et/ou gazeux, dans lequel on effectue les étapes suivantes: - on oxyde un solide transporteur d'oxygène dans une zone d'oxydation (R1), - on transporte en lit fluidisé ledit solide dans un état maximal d'oxydation vers une zone de production d'oxygène (R2), - on libère l'oxygène dudit solide dans la zone de production par 10 abaissement de la pression partielle d'oxygène à une température comprise entre 400 et 700°C, - on recycle en lit fluidisé ledit solide dans un état diminué d'oxydation vers la zone d'oxydation, - on produit un effluent gazeux contenant de l'oxygène par un conduit 15 d'évacuation en sortie de la zone de production (R2), et on l'introduit dans une zone d'oxycombustion (R3), - on introduit une charge combustible dans la zone d'oxycombustion (R3). 20 CLAIMS1) Oxygen combustion process for solid fuels, liquid and / or gaseous, in which the following steps are carried out: - Oxygen-carrying solid is oxidized in an oxidation zone (R1), - Fluidized bed is transported in said fluidized bed. solid in a maximum oxidation state to an oxygen producing zone (R2), oxygen is released from said solid into the production zone by lowering the oxygen partial pressure to a temperature between 400 and 700 ° C, - said fluid is recycled in a fluidized bed in a state reduced oxidation to the oxidation zone, - a gaseous effluent containing oxygen is produced by a discharge pipe at the outlet of the zone of production (R2), and introduced into an oxycombustion zone (R3), - a combustible charge is introduced into the oxycombustion zone (R3). 20 2) Procédé selon la revendication 1, dans lequel au moins une partie de l'effluent pauvre en oxygène en sortie de la zone d'oxycombustion (R3) est injectée dans la zone de production d'oxygène (R2). 2) Process according to claim 1, wherein at least a portion of the oxygen-poor effluent leaving the oxy-fuel combustion zone (R3) is injected into the oxygen production zone (R2). 3) Procédé selon l'une des revendications 1 ou 2, dans lequel le solide 25 transporteur d'oxygène répond à la formule AXMnO2_SyH2O, avec 0<x<_2, 0<_y_<2 et -0,4<_8<_0,4, où A est un ion alcalin ou alcalino-terreux ou un mélange d'ions alcalins et/ou alcalino-terreux. 3) The process according to one of claims 1 or 2, wherein the oxygen carrier solid has the formula AXMnO2_SyH2O, with 0 <x <_2, 0 <_y_ <2 and -0.4 <_8 <_0, 4, where A is an alkaline or alkaline earth ion or a mixture of alkaline and / or alkaline earth ions. 4) Procédé selon l'une des revendications 1 ou 2, dans lequel le solide 30 transporteur d'oxygène est choisi parmi: - les oxydes de manganèse de type OMS comprenant au moins un oxyde de manganèse de formule généraleAXMnYOZ s à structure de tamis moléculaire avec un agencement sous forme de canaux à section polygonale, où 0<x<_2, 5<_y<_8, 10<_z<_16, -0,4<_8<_0,4 et où A est au moins un élément sélectionné dans le groupe comprenant Li, Na, K, Pb, Mg, Ca, Sr, Ba, Co, Cu, Ag, Tl, Y, et - les oxydes mixtes fer-manganèse de formule générale (Mn.Fel_,t)2O3 , avec x compris entre 0,10 et 0,99 et dont la forme oxydée présente une structure bixbyite et/ou hématite. 4) Method according to one of claims 1 or 2, wherein the solid oxygen carrier is selected from: - oxides of manganese type OMS comprising at least one manganese oxide of general formulaAXMnYOZ s molecular sieve structure with an arrangement in the form of polygonal section channels, where 0 <x <_2, 5 <_y <_8, 10 <_z <_16, -0,4 <_8 <_0,4 and where A is at least one element selected from the group comprising Li, Na, K, Pb, Mg, Ca, Sr, Ba, Co, Cu, Ag, Ti, Y, and the mixed iron-manganese oxides of general formula (Mn.Fe, t) 2 O 3, with x between 0.10 and 0.99 and whose oxidized form has a bixbyite and / or hematite structure. 5) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel la zone d'oxydation et la zone de réduction et de production d'oxygène sont opérées à 10 une température comprise entre 500 et 600°C. 5) Method according to one of the preceding claims, wherein the oxidation zone and the zone of reduction and oxygen production are operated at a temperature between 500 and 600 ° C. 6) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel l'effluent pauvre en oxygène en sortie de la zone d'oxycombustion (R3) est introduit dans une zone de réduction (R4) constituant une seconde boucle chimique avec une 15 zone d'oxydation (R5), un solide porteur d'oxygène circulant dans ladite seconde boucle. 6) Method according to one of the preceding claims, wherein the oxygen-poor effluent leaving the oxycombustion zone (R3) is introduced into a reduction zone (R4) constituting a second chemical loop with a zone d oxidation (R5), an oxygen carrier solid circulating in said second loop. 7) Procédé selon la revendication 6, dans lequel ledit porteur d'oxygène de la seconde boucle est choisi dans le groupe formé par les oxydes de Fe, Ti, Ni, Cu, 20 Mg, Mn, Co, V, et leurs mélanges. 7. The process according to claim 6, wherein said oxygen carrier of the second loop is selected from the group consisting of Fe, Ti, Ni, Cu, Mg, Mn, Co, V oxides, and mixtures thereof. 8) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel on introduit dans la zone d'oxycombustion (R3) une charge de type sable et/ou schiste bitumineux et on évacue les composants minéraux de ladite zone. 8) Method according to one of the preceding claims, wherein is introduced into the oxycombustion zone (R3) a load type sand and / or oil shale and removed the mineral components of said zone. 9) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel la zone d'oxycombustion (R3-R4) comporte une zone de réduction constituant une seconde boucle chimique avec une zone d'oxydation, un solide porteur d'oxygène circulant dans ladite seconde boucle. 25 30 9) Method according to one of the preceding claims, wherein the oxycombustion zone (R3-R4) comprises a reduction zone constituting a second chemical loop with an oxidation zone, an oxygen carrier solid flowing in said second loop. 25 30 10) Procédé selon l'une des revendications précédentes, dans lequel on dispose une zone de gazéification entre la zone de production d'oxygène (R2) et la zone d'oxydation (R3), la charge étant introduite dans ladite zone de gazéification (R6). 10) Method according to one of the preceding claims, wherein there is a gasification zone between the oxygen production zone (R2) and the oxidation zone (R3), the feed being introduced into said gasification zone ( R6). 11) Installation d'oxycombustion de combustibles solides, liquides et/ou gazeux comportant: - une zone d'oxydation (R1) dans laquelle un solide transporteur d'oxygène est oxydé, - des moyens de transport en lit fluidisé dudit solide dans un état maximal d'oxydation vers une zone de production d'oxygène (R2), - ladite zone de production d'oxygène comporte des moyens d'abaissement de la pression partielle d'oxygène à une température comprise entre 400 et 700°C, - des moyens de transport en lit fluidisé dudit solide dans un état diminué d'oxydation vers la zone d'oxydation, - un conduit d'évacuation en sortie de la zone de production (R2) d'un effluent gazeux contenant de l'oxygène vers une zone d'oxycombustion (R3), - des moyens d'introduction d'une charge combustible dans la zone d'oxycombustion (R3). 11) Oxyfuel combustion plant for solid, liquid and / or gaseous fuels comprising: an oxidation zone (R1) in which an oxygen-carrying solid is oxidized; fluidized-bed transport means for said solid in a state; maximum oxidation to an oxygen production zone (R2), - said oxygen production zone comprises means for lowering the oxygen partial pressure at a temperature of between 400 and 700 ° C., fluidized bed transport means of said solid in a state reduced oxidation to the oxidation zone, - a discharge pipe at the outlet of the production zone (R2) of a gaseous effluent containing oxygen to a oxycombustion zone (R3); means for introducing a combustible charge into the oxycombustion zone (R3). 12) Installation selon la revendication 11, comportant des moyens de transfert d'au moins une partie de l'effluent pauvre en oxygène de la zone d'oxycombustion (R3) vers la zone de production d'oxygène (R2). 12) Installation according to claim 11, comprising means for transferring at least a portion of the oxygen-poor effluent from the oxycombustion zone (R3) to the oxygen production zone (R2). 13) Installation selon l'une des revendications 11 ou 12, comportant une seconde boucle chimique de combustion de l'effluent pauvre en oxygène provenant de la zone d'oxycombustion (R3), ladite seconde boucle comportant une zone de réduction (R4) et une zone d'oxydation (R5). 30 13) Apparatus according to one of claims 11 or 12, comprising a second chemical combustion loop of the oxygen-poor effluent from the oxycombustion zone (R3), said second loop comprising a reduction zone (R4) and an oxidation zone (R5). 30 14) Installation selon la revendication 13, dans laquelle ladite zone de réduction (R4) de ladite seconde boucle est intégrée dans la zone d'oxycombustion (R3) 14) Apparatus according to claim 13, wherein said reduction zone (R4) of said second loop is integrated in the oxycombustion zone (R3) 15) Installation selon l'une des revendications 11 à 14, comportant des moyens d'alimentation de la zone d'oxycombustion en charge de type sable ou schiste bitumineux et des moyens d'évacuation de la composante minérale de la charge de ladite zone. 15) Installation according to one of claims 11 to 14, comprising means for supplying the oxycombustion zone in charge of sand or oil shale type and means for discharging the mineral component of the charge of said zone. 16) Installation selon l'une des revendications 11 à 15, comportant une zone de gazéification (R6) dans laquelle la charge est introduite, ladite zone étant disposée entre la zone de production d'oxygène (R2) et la zone d'oxycombustion (R3). 16) Installation according to one of claims 11 to 15, comprising a gasification zone (R6) into which the charge is introduced, said zone being disposed between the oxygen production zone (R2) and the oxyfuel combustion zone ( R3).
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