ES2278644T3 - Procedimiento y dispositivo para reducir impurezas cationicas y dosificar litio en el agua de refrigeracion de un reactor de agua ligera y sistema de agua de refrigeracion de un reactor de agua ligera con un dispositivo semejante. - Google Patents
Procedimiento y dispositivo para reducir impurezas cationicas y dosificar litio en el agua de refrigeracion de un reactor de agua ligera y sistema de agua de refrigeracion de un reactor de agua ligera con un dispositivo semejante. Download PDFInfo
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Abstract
Procedimiento para reducir impurezas catiónicas en un circuito de agua de refrigeración de un reactor de agua ligera que contiene una disolución de cationes, conduciéndose el agua de refrigeración del circuito de agua de refrigeración por un primer lado de una unidad de electrodiálisis y un medio de un circuito de concentrado por un segundo lado de la unidad de electrodiálisis, y filtrándose en un intercambiador de iones selectivo en el circuito de concentrado las impurezas catiónicas del medio, caracterizado porque antes de la introducción del medio en el intercambiador de iones se genera una alta concentración de cationes.
Description
Procedimiento y dispositivo para reducir
impurezas catiónicas y dosificar litio en el agua de refrigeración
de un reactor de agua ligera y sistema de agua de refrigeración de
un reactor de agua ligera con un dispositivo semejante.
La invención se refiere a un procedimiento para
reducir impurezas catiónicas en el circuito de agua de refrigeración
de un reactor de agua ligera, así como al uso del procedimiento,
conteniendo el circuito de agua de refrigeración una disolución de
cationes. Además, la invención se refiere a un procedimiento y al
uso del procedimiento para dosificar litio en un circuito de agua
de refrigeración de un reactor de agua ligera que contiene impurezas
catiónicas. Además, la invención se refiere a un dispositivo con
una unidad de electrodiálisis que por un lado está conectada a un
circuito de agua y por el otro lado a un circuito de concentrado.
Finalmente, la invención se refiere a un sistema de agua de
refrigeración de un reactor de agua ligera.
En centrales nucleares con un reactor de agua
ligera, al refrigerante del reactor (agua) se añade boro en forma
de ácido bórico (H_{3}BO_{3}) con el fin de absorber neutrones.
Esto sirve para la protección frente a la radiación de los
componentes del reactor y se lleva a la práctica tanto en reactores
de agua en ebullición como especialmente también en reactores de
agua a presión. El ácido bórico tiene el efecto secundario de
disminuir el valor de pH del agua de refrigeración, lo cual no se
desea para la protección anticorrosiva de los componentes y debe
compensarse al menos parcialmente mediante la adición de un agente
de alcalinización. Normalmente, como agente de alcalinización se
usa litio 7 isotópicamente puro (^{7}Li) ya que este no presenta,
por una parte, casi ninguna reacción nuclear no deseada con los
neutrones presentes en el núcleo del reactor y, por otra parte, se
forma continuamente en el propio reactor mediante la reacción
nuclear ^{10}B(n, \alpha)^{7}Li que transcurre
en la absorción de neutrones por el eficaz isótopo de boro
^{10}B.
Es necesaria la pureza isotópica del litio usado
ya que el otro isótopo ^{6}Li presente en la composición natural
del litio presenta una reacción muy fuerte con los neutrones que
genera tritio como producto de desintegración. No se desea el
enriquecimiento excesivo de tritio en el agua de refrigeración. El
^{7}Li se añade en forma de disolución de hidróxido de litio
(LiOH) y a causa de la disociación del LiOH está presente como
catión monovalente ^{7}Li^{+}. Es necesaria la preparación de
^{7}Li isotópicamente puro. Por esto el ^{7}Li isotópicamente
puro es muy valioso y para esto se desea un manejo económico.
Por una parte, la continua regeneración deLi a
causa de la reacción nuclear del ^{10}B y las pequeñas pérdidas
por fugas del agua de refrigeración provocan en el transcurso de un
ciclo de combustible de un reactor de agua ligera un aumento de la
concentración de ^{7}Li en el agua de refrigeración. Esto se
refiere especialmente al agua de refrigeración del circuito
primario de un reactor de agua ligera, especialmente al agua de
refrigeración del circuito primario de un reactor de agua a
presión. La concentración de ^{7}Li en el agua de refrigeración
aumenta especialmente al principio, es decir, en un intervalo de
tiempo temprano de un ciclo de combustible. Debido a que el litio
puede producir una corrosión en las piezas del reactor al superar
una concentración de aproximadamente 2 ppm, es necesario volver a
retirar del agua de refrigeración una cantidad suficiente de
^{7}Li^{+}. Con esto se reduce sobre todo una corrosión de las
vainas de las barras de combustible que contienen el combustible
nuclear en la barra de combustible.
Pero debido a que en el transcurso de un ciclo
de combustible disminuye además la densidad de material fisible en
el combustible, en el transcurso de un ciclo de combustible también
es necesario reducir la concentración de boro absorbente de
neutrones en el agua de refrigeración. Esto se consigue normalmente
mediante una extracción de agua de refrigeración que contiene boro
del circuito de agua de refrigeración y la alimentación de la misma
cantidad de agua libre de boro. En este proceso, con el agua de
refrigeración que contiene boro también se elimina litio del
circuito, el cual no se repone mediante la alimentación del agua
normalmente desionizada. Por tanto, como resultado, mediante la
disminución de la concentración de boro también disminuye la
concentración de litio. Al final de un ciclo de combustible, las
masas de intercambio de agua de refrigeración se amplían
considerablemente para conseguir una disminución suficiente de la
concentración de boro. Entonces, en el circuito de agua de
refrigeración normalmente se alimenta una disolución de LiOH para
mantener una concentración de litio necesaria, especialmente en el
circuito primario de un reactor de agua a presión.
Por tanto, el contenido de litio en el agua de
refrigeración del reactor de agua ligera debe dosificarse en
función del ciclo de funcionamiento de un reactor de agua ligera.
Esta dosificación introduce, especialmente sobre todo en momentos
tempranos de un ciclo de combustible, litio al agua de refrigeración
y evacua, especialmente en momentos tardíos de un ciclo de
combustible, litio del agua de refrigeración.
Debido a que mediante la fisión nuclear en el
reactor y mediante la activación de material a causa de la radiación
de neutrones se producen continuamente sustancias radioactivas, es
inevitable que éstas lleguen en parte al agua de refrigeración y la
contaminen. Estas sustancias pueden estar presentes en el agua de
refrigeración como aniones o cationes en diferente forma química y
parcialmente no disueltas y parcialmente disueltas. Esto se refiere
especialmente a núclidos radiantes, sobre todo a cesio y cobalto,
que están presentes como cationes. Debido a que la separación del
litio del agua de refrigeración tiene lugar normalmente con
aprovechamiento de la carga eléctrica positiva del catión litio,
una parte de las impurezas radioactivas catiónicas también se
separa junto con el litio del agua de refrigeración. Con esto el
valioso litio separado, isotópicamente puro, está contaminado, por
tanto generalmente ya no puede reutilizarse.
Por ejemplo, para la disminución de la
concentración de litio, el agua de refrigeración se guía normalmente
por intercambiadores de iones que comprenden resinas
intercambiadoras de cationes. Estas resinas intercambiadoras de
cationes fijan casi completamente a la resina los iones litio
contenidos en el agua que circula y al mismo tiempo liberan una
cantidad equivalente de iones hidrógeno al agua. Pero también fijan
las impurezas catiónicas, por tanto concentran núclidos radiantes.
Si están saturadas y finalmente son ineficaces para la retirada de
litio, entonces se sustituyen por resinas nuevas. Una regeneración
de las resinas intercambiadoras, en la que podría recuperarse el
valioso ^{7}Li y alimentarse de nuevo en caso de necesidad en el
circuito de agua de refrigeración, fracasa ya que con éste también
se liberan las impurezas concentradas junto con el ^{7}Li. Por
tanto, las resinas intercambiadoras agotadas deben desecharse como
residuo peligroso altamente radiante.
La invención parte de que las concentraciones de
iones pueden ajustarse en dos disoluciones cuando se efectúa una
electrodiálisis entre los circuitos de ambas disoluciones. A este
respecto, por electrodiálisis se entiende un transporte de iones a
través de una disposición de membrana con al menos una membrana que
separa los circuitos, en la que la dirección y el caudal del
transporte de iones puede controlarse mediante la aplicación de una
tensión eléctrica. Ejemplos de tales procedimientos de
electrodiálisis se describen, por ejemplo, en las solicitudes de
patente europeas nº 19747077.7 y 19747076.9. Sin embargo, el
procedimiento descrito especialmente en la solicitud de patente
citada en primer lugar tiene la desventaja de que con una reducción
de la concentración de litio tiene lugar simultáneamente una
disminución de la concentración de boro.
Del documento US4.1438.708 se conoce un
procedimiento y un dispositivo según el preámbulo de las
reivindicaciones independientes 1,2 o la reivindicación
independiente 17. Sin embargo, el intercambiador de iones allí
previsto sólo está limitado por su eficiencia.
Objetivo de la invención es mejorar los
procedimientos y dispositivos que trabajan con una electrodiálisis
de este tipo.
Para conseguir el objetivo, la invención parte
correspondientemente a este estado de la técnica de un procedimiento
para dosificar litio en un agua de refrigeración que contiene
impurezas catiónicas en un circuito de agua de refrigeración de un
reactor de agua ligera. A este respecto, el agua de refrigeración se
conduce por un primer lado de una unidad de electrodiálisis y un
medio en un circuito de concentrado se conduce por el segundo lado
de la unidad de electrodiálisis. A este respecto, mediante la
aplicación de una tensión eléctrica en la unidad de electrodiálisis
se controla el intercambio de cationes litio entre el agua de
refrigeración en el circuito de agua de refrigeración y el medio en
el circuito de concentrado.
Según la invención, el objetivo se consigue en
el procedimiento mencionado ajustando una alta concentración de
cationes en el medio en el circuito de concentrado antes de que las
impurezas catiónicas se filtren mediante un intercambiador de iones
selectivo. Para esto es especialmente adecuado un intercambiador de
cationes. Este intercambiador de iones selectivo está dispuesto en
el circuito de concentrado; por tanto, la purificación tiene lugar
en un intercambiador de iones selectivo que no es atravesado por el
agua de refrigeración, sino por el medio con los cationes
concentrados.
A este respecto, la invención parte del
conocimiento sorprendente de que el factor de descontaminación de
un intercambiador de iones selectivo depende de la concentración de
la disolución guiada por el intercambiador de iones. El factor de
descontaminación indica la relación de la actividad antes del
intercambiador de iones respecto a la actividad después del
intercambiador de iones. En una disolución de baja concentración de
iones es esencialmente inferior que en una de concentración más
alta. Además, puede depender del valor de pH y la conductividad de
la disolución. Por esto, una disposición de membrana intercambiadora
selectiva para cationes o un intercambiador de iones selectivo sólo
es eficaz como membrana de la unidad de electrodiálisis con la que
se ajusta, por ejemplo, las concentraciones de Li en dos circuitos.
Pero la selectividad de un intercambiador de iones puede
aprovecharse esencialmente mejor cuando sólo se utiliza como filtro
en el circuito correcto para los iones que van a seleccionarse.
En el uso de una unidad de electrodiálisis para
dosificar litio en un agua de refrigeración que contiene impurezas
catiónicas se usa preferiblemente un intercambiador de cationes
usado como membrana de diálisis. No necesita sustituirse o sólo en
grandes intervalos. Mejor dicho, sólo se agota el intercambiador de
iones dispuesto en el circuito de concentrado, habiéndose
intercambiado entonces una cantidad considerablemente mayor de
impurezas catiónicas por iones H^{+}, como en el caso de que el
intercambiador estuviera dispuesto en el circuito de agua con la
concentración más baja. Por tanto, cantidades relativamente bajas de
intercambiador de iones selectivo ya son suficientes para reducir
eficazmente en el sistema mencionado (es decir, en el circuito de
agua y en el circuito de concentrado) la concentración de impurezas
catiónicas. Además, en el intercambiador agotado, la relación de
impurezas respecto a los cationes que se necesitan para el circuito
de agua, se ha desplazado fuertemente a favor de las impurezas. Por
tanto, de esta manera sólo resultan, por ejemplo en el reactor,
pequeñas pérdidas de ^{7}Li y pequeñas cantidades de
intercambiador de iones que necesitan
desecharse.
desecharse.
Según una variante de la invención, el medio
conducido en el circuito de concentrado se almacena y, en caso de
necesidad, se introduce al agua de refrigeración. Esto tiene la
ventaja de que en un momento futuro del ciclo de combustible no
debe añadirse al agua de refrigeración litio isotópicamente puro
adicional que va a reanudar el funcionamiento. Entonces, según el
procedimiento mencionado, el litio isotópicamente puro retirado en
un momento temprano puede usarse de nuevo en el circuito de agua de
refrigeración ya que está liberado de manera efectiva de
impurezas.
Preferiblemente, el medio se conduce para esto
en el circuito de concentrado por un circuito parcial con un
depósito para concentrar los cationes y por otro circuito parcial
también conectado al depósito con el intercambiador de iones
selectivo para filtrar las impurezas catiónicas.
Se prefiere que ambas lados de la unidad de
electrodiálisis (es decir, el circuito de agua de refrigeración y
el circuito de concentrado) estén separados por una disposición de
membrana que sea prácticamente permeable para cationes, pero que
evite en gran parte la entrada de aniones (membrana intercambiadora
de cationes). De este modo, en el transporte de litio (cationes)
entre el agua de refrigeración y el medio no tiene lugar
prácticamente ningún transporte de aniones boro. Debe impedirse
prácticamente, concretamente de manera ventajosa, un transporte de
aniones, especialmente aniones que contengan boro, por la unidad de
electrodiálisis. De este modo tiene lugar la dosificación o la
purificación del agua de refrigeración que contiene Li sin
modificarse la concentración de boro. Por tanto, el boro y el litio
pueden dosificarse respectivamente, en caso de necesidad,
independientemente entre sí.
Según una variante de la invención, en el
procedimiento se conduce opcionalmente el agua de refrigeración del
circuito de agua por el primer lado de la unidad de electrodiálisis
y correspondientemente el medio del circuito de concentrado por el
segundo lado de la unidad de electrodiálisis. Opcionalmente también
es posible conducir el agua de refrigeración por el segundo lado de
la unidad de electrodiálisis y el medio por el primer lado.
Correspondientemente es posible invertir la polaridad de la tensión
en el procedimiento en la unidad de electrodiálisis. Esto tiene la
ventaja de que, en caso de cambio de los circuitos para agua y medio
y simultánea inversión de la polaridad de la tensión eléctrica, los
electrodos de la unidad de electrodiálisis se limpian de
deposiciones.
Además, es ventajoso extraer agua de
refrigeración del circuito de agua de refrigeración y almacenarla.
Preferiblemente este depósito se airea de manera que se evacuen
especialmente mezclas de gas de H_{2}O_{2}. El circuito de
concentrado y/o el circuito de agua de refrigeración se airean
especialmente de manera que en éstos también se evacuen
especialmente mezclas de gas de H_{2}O_{2}.
Según una variante de la invención, también es
ventajoso que el circuito de agua de refrigeración se conduzca por
un recombinador de H_{2}O_{2}.
Según una variante de la invención, el
procedimiento se realiza de tal manera que los cationes se
transportan del circuito de agua de refrigeración a través de una
membrana intercambiadora de cationes al circuito de concentrado. A
este respecto, en el circuito de agua de refrigeración se produce
oxígeno en el lado del ánodo de la unidad de electrodiálisis, es
decir, en este caso en el primer lado de la unidad de
electrodiálisis. Por esto es ventajoso que por lo menos una parte
del agua de refrigeración se introduzca en una tubería parcial de
agua de refrigeración, por lo menos a esta parte del agua de
refrigeración se añada H_{2} y por lo menos esta parte del agua
de refrigeración se conduzca por un recombinador de H_{2}O_{2}.
Esto tiene la ventaja de que el agua de refrigeración se libera de
oxígeno y con ello se reducen los daños por corrosión en las piezas
del reactor.
Según una variante de la invención, el
procedimiento se realiza de tal manera que los cationes se
transfieren del circuito de concentrado a través de una membrana
intercambiadora de cationes al circuito de agua de refrigeración.
Los cationes son preferiblemente cationes litio. Es decir, que el
procedimiento según la invención se realiza según esta variante
para recircular prácticamente el litio al circuito de agua de
refrigeración. Para esto el agua de refrigeración se introduce
especialmente a una tubería de derivación que evita un recombinador
de H_{2}O_{2}. Entonces, en la variante del procedimiento
mencionada anteriormente, en el circuito de agua de refrigeración
no se produce, en el primer lado (de los ánodos) de la unidad de
electrodiálisis, oxígeno adicional por el proceso de
electrodiálisis, de manera que la tubería de derivación evita ahora
el recombinador de H_{2}O_{2} anteriormente mencionado.
El procedimiento anteriormente mencionado puede
usarse especialmente no sólo para dosificar litio, sino aplicarse
sobre todo para reducir impurezas catiónicas en el refrigerante.
El objetivo anteriormente mencionado también se
consigue según la invención mediante un procedimiento para reducir
impurezas catiónicas en un circuito de agua de refrigeración de un
reactor de agua ligera que contiene una disolución de cationes. A
este respecto, el agua de refrigeración del circuito de agua de
refrigeración se conduce por un primer lado de una unidad de
electrodiálisis y un medio de un circuito de concentrado por un
segundo lado de la unidad de electrodiálisis. En el medio, en el
procedimiento según la invención se genera una alta concentración
de cationes, filtrándose las impurezas catiónicas del medio en un
intercambiador de iones selectivo en el circuito de
concentrado.
Según una variante de la invención, este
procedimiento también se aplica para dosificar litio en el
refrigerante. También es especialmente ventajoso realizar el último
procedimiento mencionado según una de las variantes anteriormente
mencionadas.
El objetivo se consigue además mediante un
dispositivo que es especialmente adecuado para realizar una de las
variantes anteriormente mencionadas del procedimiento o
perfeccionamientos de una de las variantes. Un dispositivo tal
presenta correspondientemente al estado de la técnica una unidad de
electrodiálisis que por un primer lado está conectada a un circuito
de agua de refrigeración y por otro segundo lado a un circuito de
concentrado. Según la invención, en el dispositivo está conectado en
el circuito de concentrado un intercambiador de iones selectivo.
Los lados de la unidad de electrodiálisis están separados
especialmente por una disposición de membrana que sólo intercambia
cationes con al menos una membrana intercambiadora de cationes.
Ventajosamente, la disposición de membrana es prácticamente
permeable para cationes litio. Por otro lado, es ventajoso que la
disposición de membrana sea prácticamente impermeable para aniones
boro.
El intercambiador de iones es especialmente
selectivo para núclidos de cesio y/o cobalto catiónicos.
Ventajosamente, el intercambiador de iones está diseñado para esto
como intercambiador de cationes. Especialmente contiene resinas
basadas en fenol y/o formaldehído, especialmente aquellas que se
conocen bajo los nombres Duolite y/o Amberlite habituales en el
comercio. Éstas presentan la ventaja de que son especialmente
selectivas para núclidos de cesio y/o cobalto catiónicos.
Según una variante de la invención, al circuito
de agua está conectado un recombinador de H_{2}O_{2}. Este
sirve para la recombinación del oxígeno producido especialmente en
la unidad de electrodiálisis. El recombinador de H_{2}O_{2}
comprende ventajosamente para esto un lecho catalítico relleno con
un intercambiador de aniones. El intercambiador de aniones
comprende preferiblemente una resina dopada con paladio. Para esto
es especialmente adecuada una resina dopada con paladio que puede
obtenerse bajo el nombre Lewatit habitual en el comercio y se
describe más detalladamente, por ejemplo, en publicaciones de
empresa de Bayer AG.
Según una variante de la invención, la unidad de
electrodiálisis está conectada mediante una válvula de conmutación
al circuito de agua y al circuito de concentrado. Mediante esta
válvula de conmutación el circuito de agua puede conectarse
opcionalmente al primer o también al segundo lado de la unidad de
electrodiálisis. Correspondientemente, la conexión del circuito de
concentrado puede conmutarse luego a la unidad de electrodiálisis.
Es decir, o el circuito de agua puede conectarse al primer lado y
el circuito de concentrado al segundo de la unidad de
electrodiálisis, o bien el circuito de agua puede conectarse al
segundo lado y el circuito de concentrado al primero. Por tanto,
las conexiones de los circuitos pueden conmutarse mediante la
válvula de conmutación. La tensión eléctrica aplicada a la unidad
de electrodiálisis puede conmutarse correspondientemente a un
circuito de los circuitos de agua. Esto tiene la ventaja de que un
electrodo de la unidad de electrodiálisis puede usarse
opcionalmente como cátodo o también como ánodo, de manera que puede
invertirse la dirección del proceso de electrodiálisis. Con esto,
un electrodo de la unidad de electrodiálisis puede liberarse de
deposiciones acumuladas que se acumulan en una dirección de
conmutación elegida antes.
Según una variante de la invención, al circuito
de concentrado está conectado un depósito con una abertura de
alimentación con cierre en el circuito de agua. El depósito sirve
ventajosamente en el circuito de concentrado para almacenar la
disolución de hidróxido de litio y la abertura de alimentación debe
abrirse en caso de necesidad para recircular la disolución de
hidróxido de litio, de manera que el ^{7}Li isotópicamente puro se
recircule al circuito de agua.
Según una variante de la invención, el sistema
de agua de refrigeración de un reactor de agua ligera comprende una
instalación de depuración de refrigerante, un almacenamiento de
refrigerante, una instalación de evaporación de refrigerante y un
dispositivo según una de las variantes mencionadas de la invención.
A este respecto, el circuito de agua del dispositivo según la
invención está conectado a la instalación de depuración de
refrigerante o al almacenamiento de refrigerante o a la instalación
de evaporación de refrigerante.
Mediante un dibujo se explican más
detalladamente formas de realización ventajosas de la invención.
Las figuras muestran en parte en representación esquemática:
la fig. 1 el intercambio de cationes
en la unidad de electrodiálisis,
la fig. 2 una medición para filtrar
impurezas catiónicas en un intercambiador de iones selectivo
dispuesto en el circuito de concentrado,
la fig. 3 un dispositivo para
realizar del procedimiento según la invención que también aclara el
transcurso del procedimiento,
la fig. 4 posibilidades alternativas
para disponer el dispositivo en el sistema de agua de refrigeración
de un reactor de agua ligera.
En la figura 1 se representa esquemáticamente
una unidad de electrodiálisis para realizar el procedimiento. La
disposición de membrana representada como membrana M semipermeable
está formada ventajosamente como pila de alternativamente
electrodos y membranas de solamente un tipo (para la retirada de
litio: diseñadas como membranas intercambiadoras de cationes). Los
electrodos se distribuyen alternativamente como cátodo K y como
ánodo A. En los espacios entre un electrodo K, A y una membrana M se
conduce o agua de refrigeración WV o un medio KO de un circuito de
concentrado. En la figura 1 esto se representa esquemáticamente de
tal manera que en el primer lado S1 de la unidad de electrodiálisis
MED se conduce agua de refrigeración WV de un circuito de agua de
refrigeración. Ésta deja de nuevo la unidad de electrodiálisis MED
como agua de refrigeración parcialmente desionizada WD (Dilnat). En
el segundo lado S2 de la unidad de electrodiálisis, el medio KO
(concentrado) se conduce a un circuito de concentrado. Al aplicarse
una tensión, como se muestra en la figura 1, los cationes litio se
intercambian entre el agua de refrigeración WV y el concentrado KO.
En el caso representado en la figura 1, los cationes litio se
retiran del agua de refrigeración y pasan al concentrado. El
intercambio tiene lugar mediante la membrana intercambiadora de
cationes M. A este respecto, en el agua de refrigeración WV se
produce oxígeno O_{2}. En el concentrado KO tiene lugar una
compensación de cargas mediante la descomposición del agua H_{2}O
en iones hidróxido OH^{-}.
El refrigerante del reactor (por ejemplo, agua
WV, WD), que sirve para que el litio ^{7}Li^{+} deba retirarse
completa o parcialmente con el fin del acondicionamiento químico
correcto, también contiene, además de las sustancias boro y litio
^{7}Li^{+} añadidas intencionadamente, impurezas radioactivas
que se producen o mediante la fisión nuclear o mediante activación
a causa de la radiación de neutrones. Estos llegan mediante
distintos mecanismos inevitables al refrigerante y no pueden
eliminarse completamente por los sistemas de depuración en la
central eléctrica. Así, en el refrigerante del reactor (agua WV, WD)
de reactores de agua a presión modernos normalmente se miden
concentraciones de actividad de los núclidos ^{134}Cs, ^{137}Cs,
^{58}Co, ^{60}Co que aparecen como cationes especialmente
interesantes en este contexto. A este respecto, el orden de
magnitud está aproximadamente entre 10^{6} y 10^{7} Bq/Mg. En el
funcionamiento de una instalación con una disposición de electrodos
K, A y membranas M correspondientemente a la figura 1 con un
refrigerante tal puede reducirse, por ejemplo el litio, de una
concentración inicial de 1,4 ppm a una concentración residual de
aproximadamente 0,22 ppm sin que al mismo tiempo se produzca una
modificación de la concentración de boro. A este respecto, en el
concentrado KO se ajusta una concentración de aproximadamente 1250
ppm de Li.
Las impurezas radioactivas catiónicas,
especialmente ambos isótopos de cesio ^{134}Cs y ^{137}Cs,
también pasan en esta realización hasta por encima del 90% en el
concentrado KO, es decir, en el circuito de concentrado. En cierta
parte esto también se refiere al núclido ^{60}Co.
Según el procedimiento mencionado, por ejemplo
con el dispositivo mencionado, el concentrado se guía por un
intercambiador de iones. Éste está relleno con resinas
intercambiadoras de cationes que preferiblemente presentan una
selectividad especial para cesio. En un intercambiador de cationes
utilizado según el procedimiento en un dispositivo correspondiente,
como se deduce de la figura 2, la capacidad de absorción ya está
agotada para el litio después de hacer pasar aproximadamente 10
volúmenes de lecho y no se absorbe más litio del concentrado KO.
Esto puede deducirse de la curva VF(^{7}Li) en la figura 2
que muestra la concentración de litio antes del filtro en
comparación con la curva NF(^{7}Li) que muestra el
transcurso de la concentración de litio después del filtro. Pero en
oposición a esto, la capacidad de absorción para cesio todavía no
está ni siquiera agotada después de hacer pasar aproximadamente 140
volúmenes de lecho y las resinas mencionadas todavía presentan un
factor de descontaminación de aproximadamente 40 para los isótopos
de cesio ^{134}Cs y ^{137}Cs. Esto puede deducirse en la
figura 2, por un lado, de la comparación de las curvas
VF(^{134}Cs) y NF(^{134}Cs), así como de la
comparación de las curvas VF(^{137}Cs) y
NF(^{137}Cs).
Por tanto, en el procedimiento es posible una
separación muy eficaz de cesio Cs y cobalto Co de litio Li. Esto se
consigue especialmente por la alta selectividad de las resinas
usadas, la alta concentración de litio y cesio, los altos valores
de pH y la alta conductividad del medio KO (concentrado) en el
circuito de concentrado. Una resina tal ya tiene agotada, en
comparación con resina normalmente conectada a un circuito de
refrigerante con agua de refrigeración WV, WD, su capacidad de
absorción para litio después de pocos volúmenes de lecho y, sin
embargo, para los radionúclidos mencionados ni siquiera presenta tan
sólo un bajo factor de descontaminación.
Pero en el procedimiento y el dispositivo el
litio previsto para la reutilización permanece por tanto en
disolución acuosa, mientras que el cesio u otras impurezas se unen
a la resina. Después de su agotamiento, la resina puede desecharse
de manera habitual como residuo.
El circuito de concentrado sólo puede presentar
ventajosamente para un reactor de agua a presión de 1,3 GW un
pequeño volumen en el orden de magnitud de aproximadamente 1 m^{3}
y un pequeño caudal en el orden de magnitud de aproximadamente 1,5
m^{3}/h. En un volumen tal del concentrado KO puede almacenarse de
manera intermedia prácticamente todo el litio que debe retirarse
del refrigerante en el transcurso de un ciclo de
funcionamiento.
Esto tiene la ventaja de que el intercambiador
de iones puede diseñarse de manera correspondientemente pequeña
para la filtración de cesio, cobalto u otras impurezas. Por ejemplo,
es suficiente un volumen de lecho de aproximadamente 80 l. Esta
actividad retenida en la resina puede desecharse en una forma muy
compacta y fácil de manipular. Si se retuviera la misma cantidad de
actividad en los filtros de lecho combinado presentes en los
sistemas de depuración de refrigerante de las instalaciones que
normalmente están en uso entonces el residuo radioactivo producido
por esto ocuparía varias veces el volumen y originaría costes
correspondientemente más altos en la eliminación de residuos.
De la figura 3 puede deducirse un dispositivo
para realizar el procedimiento. En una tubería 1 de refrigerante
circula refrigerante WV que procede del circuito 3 primario de un
reactor de agua a presión con la concentración de boro B y litio
^{7}Li^{+} allí presente, por
tanto una concentración inevitable de sustancias radioactivas contaminantes (Cs, Co). El refrigerante WV está normalmente refrigerado a aproximadamente 50ºC y tiene una baja presión necesaria para superar las resistencias al flujo en conducciones, accesorios y aparatos. El refrigerante WV (agua) se introduce completa o parcialmente con una tubería 5 de introducción de refrigerante a la unidad de electrodiálisis, es decir, a una unidad de electrodiálisis de membrana MED. La unidad de electrodiálisis MED se abastece con corriente continua mediante un suministro 7 eléctrico, la tensión necesaria puede ajustarse en el suministro 7 eléctrico. En la unidad de electrodiálisis de membrana MED se retiran del refrigerante WV los cationes, especialmente litio y cesio, y se pasan al concentrado KO. El concentrado KO se elimina por la tubería 9 de desagüe de concentrado de la unidad de electrodiálisis MED. El refrigerante WD (Dilnat) enriquecido fuertemente en cationes circula por la tubería 11 de desagüe de refrigerante en un recipiente colector de refrigerante BW. El recipiente colector de refrigerante BW está conectado a un sistema 13 de aire de escape o gas de escape presente en la central eléctrica, de manera que éste está sin presión. Con una bomba 15 de recirculación el refrigerante DD se aspira del recipiente colector de refrigerante BW. En el lado de impulsión de la bomba 15 de recirculación se encuentra en la conducción 17 una conexión 19 con la que puede añadirse hidrógeno gaseoso H_{2} al refrigerante WD.
tanto una concentración inevitable de sustancias radioactivas contaminantes (Cs, Co). El refrigerante WV está normalmente refrigerado a aproximadamente 50ºC y tiene una baja presión necesaria para superar las resistencias al flujo en conducciones, accesorios y aparatos. El refrigerante WV (agua) se introduce completa o parcialmente con una tubería 5 de introducción de refrigerante a la unidad de electrodiálisis, es decir, a una unidad de electrodiálisis de membrana MED. La unidad de electrodiálisis MED se abastece con corriente continua mediante un suministro 7 eléctrico, la tensión necesaria puede ajustarse en el suministro 7 eléctrico. En la unidad de electrodiálisis de membrana MED se retiran del refrigerante WV los cationes, especialmente litio y cesio, y se pasan al concentrado KO. El concentrado KO se elimina por la tubería 9 de desagüe de concentrado de la unidad de electrodiálisis MED. El refrigerante WD (Dilnat) enriquecido fuertemente en cationes circula por la tubería 11 de desagüe de refrigerante en un recipiente colector de refrigerante BW. El recipiente colector de refrigerante BW está conectado a un sistema 13 de aire de escape o gas de escape presente en la central eléctrica, de manera que éste está sin presión. Con una bomba 15 de recirculación el refrigerante DD se aspira del recipiente colector de refrigerante BW. En el lado de impulsión de la bomba 15 de recirculación se encuentra en la conducción 17 una conexión 19 con la que puede añadirse hidrógeno gaseoso H_{2} al refrigerante WD.
El refrigerante WD se guía entonces en primer
lugar por un mezclador 21 estático, en el que se disuelve
completamente el H_{2} añadido, y luego por un recombinador R de
H_{2}-O_{2}. En el recombinador R se elimina
completamente el oxígeno \theta_{2} aportado por el
procedimiento de electrólisis de membrana al agua mediante reacción
con el hidrógeno H_{2}. El sistema 13 de gas de escape también
sirve igualmente al recipiente colector de refrigerante BW para
ventilar el circuito de refrigerante, especialmente de gas de
H_{2}O_{2}. A la salida del catalizador R, el refrigerante WD
se alimenta de nuevo por una tubería 23 de realimentación de
refrigerante en la tubería 25 de refrigerante. Sin embargo, las
partes 19, 21 y R descritas también pueden estar conectadas según
otro diseño directamente a la tubería 25 de refrigerante. En el
diseño de la invención, en la figura 3 están conectadas a una
tubería 27 parcial de agua de refrigeración, que también puede
evitarse por una tubería 29 de derivación. Tanto la tubería 27
parcial de refrigerante como la tubería 29 de derivación desembocan
finalmente de nuevo en la tubería 25 de refrigerante. A partir de la
tubería 25 de refrigerante es posible una alimentación del
refrigerante en el circuito primario en un punto 31 de conexión, o
bien una realimentación en la tubería 1 de introducción de
refrigerante en el punto 33.
El medio KO del circuito de concentrado se
introduce al recipiente de concentrado BK por la tubería de desagüe
de concentrado. Este contiene esencialmente el hidróxido de litio en
disolución acuosa. El recipiente de concentrado BK también está
conectado al sistema 13 de gas de escape o de aire de escape, por
tanto también sin presión. De este modo se evita especialmente que
el hidrógeno producido en el concentrado KO (retirada de litio del
agua de refrigeración) se mezcle con oxígeno también posiblemente
producido (dosificación de litio al agua de refrigeración) para dar
un gas de H_{2}-O_{2} explosivo. El concentrado
KO puede aspirarse con una bomba de circulación de concentrado y
conducirse por las celdas de concentrado del aparato de electrólisis
de membrana MED. Finalmente se introduce de nuevo al recipiente de
concentrado BK por la tubería 9 de desagüe de concentrado.
En un segundo circuito 37 parcial conectado al
recipiente de concentrado BK, el concentrado puede aspirarse con
una bomba 39 de concentrado y conducirse por el intercambiador de
iones IT, el intercambiador de iones está especialmente diseñado
como intercambiador de cationes que contiene resinas
intercambiadoras de cationes selectivas para cesio. Por la otra
tubería del circuito 37 parcial se introduce finalmente de nuevo el
concentrado al recipiente de concentrado BK.
Para completar el líquido extraído del circuito
de concentrado, en el recipiente de concentrado BK también está
prevista una conexión 41 para un agua 43 desionizada.
Una alimentación del concentrado en el circuito
primario, y con ello una recirculación del litio isotópicamente
puro en el circuito primario, puede tener lugar mediante una tubería
45, que también está conectada al recipiente de concentrado BK.
La válvula de conmutación 47, 49 en el lado del
circuito de concentrado (47) o en el lado del circuito de
refrigerante (49) sirve para cambiar el medio respectivo en los
lados de la unidad de electrodiálisis de membrana. A este respecto,
al mismo tiempo se cambia la polaridad de los electrodos de la
unidad de electrodiálisis de membrana, de manera que también se
invierte la dirección de transporte de los iones en la unidad.
Mediante este proceso se consigue una limpieza de la membrana M y
de los electrodos K, A de eventuales deposiciones.
Pero si el cambio de la polaridad de la tensión
de los electrodos se efectúa sin reajustar las válvulas de
conmutación, entonces la unidad de electrodiálisis de membrana MED
provoca una dosificación de cationes del concentrado KO en el
refrigerante. Esto es posible en el procedimiento ya que la
disolución acuosa de litio en el circuito de concentrado puede
depurarse en el intercambiador de iones IT de impurezas según el
procedimiento mencionado.
En el último uso mencionado del procedimiento ya
no es necesario efectuar una eliminación de oxígeno del refrigerante
secundario por un circuito 27 parcial de refrigerante. Entonces, un
recombinador R puede evitarse por una tubería 29 de derivación.
Pero en este caso, en el recipiente de concentrado BK se proporciona
un lavado suficiente de la atmósfera del recipiente ya que en éste
se añade ahora oxígeno al hidrógeno originalmente presente. El
lavado (ventilación de gases de H_{2}O_{2}) tiene lugar mediante
una tubería de introducción-evacuación en el
sistema 13 de gas de escape.
En el sistema 51 de agua de refrigeración de un
reactor de agua ligera, la unidad de electrodiálisis de membrana
puede hacerse funcionar en una de las formas de realización
mencionadas, como se deduce alternativamente de la figura 4, por
ejemplo, a la salida de la instalación 53 de depuración de
refrigerante del sistema 51 de agua de refrigeración. Pero
alternativamente también puede estar conectada a la instalación para
almacenar refrigerante primario, es decir, al almacenamiento 55 de
refrigerante. Pero alternativamente, la unidad de electrodiálisis
de membrana MED también puede estar conectada a la salida de la
instalación de evaporación para concentrar ácido bórico y generar
agua desionizada, es decir, a la salida de una instalación 57 de
evaporación de refrigerante. Sin embargo, eventualmente también
puede ser ventajoso combinar estas alternativas entre sí. La
instalación 53 de depuración de refrigerante, el almacenamiento 55
de refrigerante y la instalación 57 de evaporación de refrigerante
se designan simbólicamente en la figura 4 mediante una agrupación de
componentes no mencionados en particular.
La conmutación de la unidad de electrodiálisis
de membrana MED a la salida de la instalación 53 de depuración de
refrigerante puede tener lugar haciendo que una corriente parcial
del refrigerante extraído del sistema de regulación del volumen se
trate con la electrodiálisis de membrana y se alimente directamente
de nuevo en el circuito primario con las bombas de alimentación de
alta presión, liberada en gran parte del litio y de los cationes
contaminantes. La concentración constructiva no tiene especialmente
ninguna influencia en el circuito primario por la retirada de
litio-cesio. Tampoco es necesario ningún intercambio
de refrigerante con ayuda del almacenamiento de refrigerante y del
sistema para la alimentación de boro/agua desionizada.
Especialmente no es necesaria ninguna alimentación adicional de
H_{2} para eliminar el oxígeno ya que la concentración de
hidrógeno presente en el refrigerante extraído es suficiente. Si el
refrigerante se intercambia con una velocidad mayor que la que se
corresponde con la capacidad de la unidad de electrodiálisis de
membrana, entonces éste ya no puede tratarse.
Por esto, dado el caso es ventajosa una
conmutación de la MED en un almacenamiento 55 de refrigerante. En
este caso tiene lugar la disminución de la concentración de litio
por intercambio de refrigerante. El refrigerante del circuito
primario, que contiene boro y litio, se extrae con sistema de
regulación del volumen y se sustituye por refrigerante del
almacenamiento 55 de refrigerante con la misma concentración de boro
pero sin litio. Esto tiene la ventaja de que en la unidad de
electrodiálisis de membrana el procedimiento transcurre
temporalmente y desde el punto de vista de la tecnología de
sistemas de manera completamente independiente de la extracción y
la realimentación de refrigerante con el sistema de regulación del
volumen. El refrigerante también puede tratarse con el
procedimiento ya que se extrajo con una gran velocidad de flujo del
circuito primario. Para la eliminación de oxígeno del refrigerante
(agua) tratado según el procedimiento es necesario un suministro de
hidrógeno del exterior ya que mediante el almacenamiento intermedio
puede tener lugar un desprendimiento de hidrógeno.
Si la MED se conecta a la salida de una
instalación 57 de evaporación de refrigerante, entonces esto tiene
la ventaja de que el sistema para realizar el procedimiento puede
dimensionarse de manera especialmente reducida ya que la corriente
de concentrado KO es especialmente pequeña en comparación con el
flujo másico de refrigerante RV, WW. La disminución de la
concentración de litio tiene lugar mediante intercambio de
refrigerante: refrigerante del circuito primario, que contiene boro
y litio, se extrae con el sistema de regulación del volumen y se
sustituye por refrigerante del almacenamiento de refrigerante con la
misma concentración de boro pero sin litio. El procedimiento
transcurre de nuevo temporalmente y desde el punto de vista de la
tecnología de sistemas de manera independiente de la extracción y
la realimentación de refrigerante. Por consiguiente también puede
tratarse especialmente el refrigerante que se extrajo del circuito
primario con una gran velocidad de flujo. No obstante, aquí también
es necesaria una eliminación de oxígeno. Además, el concentrado de
ácido bórico debe refrigerarse antes del tratamiento en la unidad
de electrodiálisis de membrana.
Claims (27)
1. Procedimiento para reducir impurezas
catiónicas en un circuito de agua de refrigeración de un reactor de
agua ligera que contiene una disolución de cationes, conduciéndose
el agua de refrigeración del circuito de agua de refrigeración por
un primer lado de una unidad de electrodiálisis y un medio de un
circuito de concentrado por un segundo lado de la unidad de
electrodiálisis, y filtrándose en un intercambiador de iones
selectivo en el circuito de concentrado las impurezas catiónicas del
medio, caracterizado porque antes de la introducción del
medio en el intercambiador de iones se genera una alta concentración
de cationes.
2. Procedimiento para dosificar litio en
un agua de refrigeración que contiene impurezas catiónicas en un
circuito de agua de refrigeración de un reactor de agua ligera,
conduciéndose el agua de refrigeración por un primer lado de una
unidad de electrodiálisis y un medio de un circuito de concentrado
por un segundo lado de la unidad de electrodiálisis, controlándose
mediante la aplicación de una tensión eléctrica el intercambio de
cationes litio en la unidad de electrodiálisis entre el agua de
refrigeración en el circuito de agua de refrigeración y el medio en
el circuito de concentrado, y filtrándose las impurezas catiónicas
del medio mediante un intercambiador de iones selectivo dispuesto
en el circuito de concentrado, caracterizado porque antes de
la introducción del medio en el intercambiador de iones se genera
una alta concentración de cationes.
3. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 ó 2, caracterizado porque el medio
conducido en el circuito de concentrado se almacena y, en caso de
necesidad, se alimenta en el circuito de agua de refrigeración.
4. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1, 2 ó 3, caracterizado porque el agua de
refrigeración en el primer lado de la unidad de electrodiálisis y
el medio en el segundo lado de la unidad de electrodiálisis están
separados por una disposición de membrana que prácticamente sólo
intercambia cationes.
5. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 4, caracterizado porque prácticamente se
impide un transporte de aniones, especialmente aniones que
contienen boro, del agua de refrigeración al medio.
6. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque el medio en el
circuito de concentrado se conduce por un circuito parcial con un
depósito para concentrar cationes y también por otro circuito
parcial conectado igualmente al depósito con el intercambiador de
iones selectivo para filtrar las impurezas catiónicas.
7. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 6, caracterizado porque el agua de
refrigeración del circuito de agua se conduce opcionalmente por el
primer lado de la unidad de electrodiálisis y, correspondientemente,
el medio del circuito de concentrado por el segundo lado de unidad
de electrodiálisis, u opcionalmente el agua de refrigeración por el
segundo lado de la unidad de electrodiálisis y el medio por el
primer lado.
8. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 7, caracterizado porque el agua de
refrigeración se extrae del circuito de agua de refrigeración y se
almacena.
9. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 8, caracterizado porque el circuito de
concentrado y/o el circuito de agua de refrigeración se airea,
especialmente se evacúan las mezclas de gas de
H_{2}-O_{2}.
10. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 9, caracterizado porque el circuito de
agua de refrigeración se conduce por un recombinador de
H_{2}-O_{2}.
11. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 10, caracterizado porque los cationes se
transportan del circuito de agua de refrigeración a través de una
membrana intercambiadora de cationes al circuito de
concentrado.
12. Procedimiento según la reivindicación
11, caracterizado porque por lo menos una parte del agua de
refrigeración se introduce a una conducción parcial de agua de
refrigeración, por lo menos a esta parte del agua de refrigeración
se le añade H_{2} y por lo menos esta parte del agua de
refrigeración se conduce por un recombinador de
H_{2}-O_{2}.
13. Procedimiento según una de las
reivindicaciones 1 a 10, caracterizado porque los cationes,
preferiblemente cationes litio, se transfieren del circuito de
concentrado a través de una membrana intercambiadora de cationes al
circuito de agua de refrigeración.
14. Procedimiento según la reivindicación
13, caracterizado porque el agua de refrigeración se
introduce en una tubería de derivación que rodea un recombinador de
H_{2}-O_{2}.
15. Uso del procedimiento según la
reivindicación 2 o según la reivindicación 2 y una de las otras
reivindicaciones para reducir impurezas catiónicas en el agua de
refrigeración.
16. Uso del procedimiento según la
reivindicación 1 o según la reivindicación 1 y una de las
reivindicaciones 3 a 14 para dosificar litio en el agua de
refrigeración.
17. Dispositivo, especialmente para
realizar un procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a
14, con una unidad de electrodiálisis, que por un lado está
conectado a un circuito de agua de refrigeración y por el otro lado
a un circuito de concentrado, caracterizado porque un
intercambiador de iones selectivo está conectado en el circuito de
concentrado en un punto aguas abajo en el lado de flujo del medio de
la unidad de electrodiálisis.
18. Dispositivo según la reivindicación
17, caracterizado porque los lados de la unidad de
electrodiálisis están separados por una disposición de membrana que
sólo intercambia cationes con al menos una membrana intercambiadora
de cationes.
19. Dispositivo según una de las
reivindicaciones 17 ó 18, caracterizado porque el
intercambiador de iones es selectivo para núclidos de Cs y/o Co
catiónicos.
20. Dispositivo según una de las
reivindicaciones 17 a 19, caracterizado porque la disposición
de membrana es prácticamente permeable para cationes Li.
21. Dispositivo según una de las
reivindicaciones 17 a 20, caracterizado porque el
intercambiador de iones está diseñado como intercambiador de
cationes y contiene resinas basadas en fenol y/o formaldehído,
especialmente Duolite y/o Amberlite.
22. Dispositivo según una de las
reivindicaciones 17 a 21, caracterizado porque al circuito de
agua está conectado un recombinador de
H_{2}-O_{2}.
23. Dispositivo según la reivindicación
22, caracterizado porque el recombinador de
H_{2}-O_{2} comprende un lecho catalítico
relleno con un intercambiador de aniones.
24. Dispositivo según la reivindicación
23, caracterizado porque el intercambiador de aniones
comprende una resina dopada con paladio, especialmente Lewatit.
25. Dispositivo según una de las
reivindicaciones 17 a 24, caracterizado porque la unidad de
electrodiálisis está conectada al circuito de agua y al circuito de
concentrado mediante una válvula de conmutación con la que el
circuito de agua puede conectarse opcionalmente al primer lado o al
segundo de la unidad de electrodiálisis y correspondientemente la
conexión del circuito de concentrado también puede
conmutarse a la unidad de electrodiálisis.
conmutarse a la unidad de electrodiálisis.
26. Dispositivo según una de las
reivindicaciones 17 a 25, caracterizado porque al circuito de
concentrado está conectado un depósito con una abertura de
alimentación con cierre en el circuito de agua.
27. Sistema de agua de refrigeración de un
reactor de agua ligera que comprende una instalación de depuración
de agua de refrigeración, un almacenamiento de agua de
refrigeración, una instalación de evaporación de agua de
refrigeración y un dispositivo según una de las reivindicaciones 17
a 26, cuyo circuito de agua está conectado a la instalación de
depuración de agua de refrigeración o al almacenamiento de agua de
refrigeración o a la instalación de evaporación de agua de
refrigeración.
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