ES2251205T3 - Procedimiento para la reformacion autotermica de una carga hidrocarbonada. - Google Patents

Procedimiento para la reformacion autotermica de una carga hidrocarbonada.

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ES2251205T3 ES99932778T ES99932778T ES2251205T3 ES 2251205 T3 ES2251205 T3 ES 2251205T3 ES 99932778 T ES99932778 T ES 99932778T ES 99932778 T ES99932778 T ES 99932778T ES 2251205 T3 ES2251205 T3 ES 2251205T3
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Abstract

Un proceso para preparar un gas rico en hidrógeno y/o monóxido de carbono mediante conversión autotérmica en un convertidor autotérmico de un suministro de alimentación de hidrocarburos con una corriente que contiene oxígeno reactante en presencia de vapor, que incluye: la provisión de una primera corriente que contiene oxígeno y de una segunda corriente que contiene el suministro de hidrocarburos; la distribución del vapor en las citadas primera y segunda corrientes de modo que el contenido de vapor de dicha primera corriente sea inferior al 12% molar y que el contenido de vapor de dicha segunda corriente sea superior al de dicha primera corriente; el envío de las citadas primera y segunda corrientes a un quemador del convertidor autotérmico; la mezcla de las dos corrientes en el sentido descendente del quemador con el fin de formar una corriente mezclada y de oxidar parcialmente la corriente mezclada.

Description

Procedimiento para la reformación autotérmica de una carga hidrocarbonada.
Campo de la invención
La presente invención hace referencia a un procedimiento de conversión autotérmica ("Autothermal Reforming" - ATR) libre de hollín para un suministro de alimentación de hidrocarburos.
En la conversión autotérmica, la combustión del suministro de alimentación de hidrocarburos se lleva a cabo con cantidades subestequiométricas de oxígeno mediante reacciones de llama en una zona de combustión del quemador, convirtiendo posteriormente el vapor del suministro parcialmente quemado en un lecho fijo de catalizador convertidor de vapor. La combustión subestequiométrica de hidrocarburos provoca de forma inconveniente la formación de hollín. La formación de hollín se puede evitar utilizando un diseño específico de quemador y mediante el control de las condiciones de operación del proceso ATR. El hollín se forma en la llama de un reactor autotérmico dentro de determinadas gamas de condiciones de operación. Cuando la cantidad de vapor en relación con los otros componentes que son sometidos a la reacción ATR se encuentra por debajo de un valor crítico, se forma hollín en el suministro de alimentación sujeto a reacción. La cantidad límite de vapor se puede expresar como el ratio crítico entre vapor y carbono, calculado como el ratio entre la velocidad del flujo molar del vapor y la velocidad del flujo molar del carbono en el suministro de alimentación de hidrocarburos. El suministro de alimentación de hidrocarburos puede ser en forma de gas natural o de cualquier otro tipo de hidrocarburo con inclusión del LPG, el butano, la nafta, etc. La velocidad del flujo molar del carbono se calcula como la velocidad del flujo molar del hidrocarburo tomando en consideración el contenido de carbono del hidrocarburo. El diseño de las boquillas de los quemadores tiene una influencia sobre el ratio crítico de vapor y carbono. Uno de dichos quemadores aplicados a la ATR se describe en la Patente US Nº 5.496.170.
El Documento US-A-4666680 describe un proceso y un aparato para la producción autotérmica de un gas de síntesis rico en hidrógeno en el que una mezcla de vapor y de suministro de alimentación de hidrocarburos se pasa a través de unos tubos de reacción que contienen un catalizador de conversión con el fin de llevar a cabo la conversión primaria. El gas convertido de forma primaria pasa a una cámara de combustión en la que se introduce oxígeno u oxígeno enriquecido con el fin de llevar a cabo la combustión. El efluente resultante de la reacción de combustión es pasado entonces a través de una segunda zona de catalizador en la que se realiza la conversión secundaria.
El Documento US-A-5358696 describe la producción de gas rico en hidrógeno por medio de la oxidación parcial no catalítica de un combustible hidrocarbúrico gaseoso saturado con agua o de una mezcla de un combustible hidrocarbúrico gaseoso saturado con agua y un combustible hidrocarbúrico líquido.
Se resumen ejemplos de condiciones de operación, que no ocasionan la formación de hollín, en el documento de Christensen y Primdahl (Hydrocarbon processing, marzo de 1994, páginas 39 - 46). Las condiciones descritas en dicho documento se reseñan en la Tabla 1. Debido a la pérdida de calor de la relativamente pequeña unidad piloto empleada en los experimentos de Christensen y Primdahl, la temperatura adiabática de salida ATR será más elevada que la temperatura reseñada en la Tabla 1. Esto quiere decir que si se somete a una unidad grande, en relación con la cual la pérdida de calor es insignificante, a exactamente las mismas condiciones, la temperatura de salida ATR se encontrará próxima a la temperatura adiabática de salida ATR.
De forma ventajosa, el proceso se realiza con unos reducidos ratios de vapor y carbono, puesto que un ratio reducido permite disminuir los gastos de inversión de una planta ATR y reduce el consumo de energía necesario para el funcionamiento de la planta. Además, el ratio reducido de vapor y carbono posibilita la optimización de la composición del gas de síntesis producido con el fin de producir unos gases ricos en CO, por ejemplo, una síntesis de dimetil-éter o metanol y unos procesos Fisher-Tropsh.
El suministro de alimentación al ATR se divide en dos corrientes separadas que son enviadas al quemador. Una corriente contiene oxígeno y vapor. La otra corriente contiene hidrocarburos y vapor y opcionalmente hidrógeno y/o dióxido de carbono. Las dos corrientes se mezclan en el sentido descendente del quemador y se lleva a cabo la combustión.
Ahora se ha descubierto que el ratio de vapor y carbono depende de la distribución del vapor en la corriente de alimentación de hidrocarburos y de oxígeno. Cuando la cantidad de vapor contenida en la corriente de alimentación de oxígeno disminuye, el ratio crítico de vapor y carbono también se reduce.
Descripción de la invención
La presente invención proporciona un proceso con el fin de preparar un gas rico en hidrógeno y/o monóxido de carbono mediante la conversión autotérmica en un convertidor autotérmico de conformidad con las reivindicaciones 1ª a 3ª.
La presente invención permite la realización del proceso con un ratio de vapor y carbono más reducido en comparación con el ratio crítico de vapor y carbono con una distribución idéntica del vapor entre las corrientes que contienen los hidrocarburos y el oxígeno. De este modo, la distancia existente hasta el ratio crítico de vapor y carbono se ve incrementada por la presente invención al tiempo que se reduce el riesgo de formación de hollín en caso de cambio en las condiciones de operación, por ejemplo, en caso de trastornos en el suministro de alimentación.
A continuación se ilustra el proceso de la invención con un contenido de vapor en la corriente que contiene oxígeno de hasta el 5%, aunque el proceso también se puede aplicar a unas concentraciones de vapor más bajas.
Ejemplo
La unidad de verificación utilizada constaba de un sistema para proporcionar el suministro de alimentación al reactor ATR, el propio reactor ATR, y el equipo de post-tratamiento del gas producido.
Las corrientes de alimentación constaban de gas natural, vapor, oxígeno e hidrógeno. Todos los gases se comprimieron hasta alcanzar la presión de operación y se precalentaron hasta alcanzar la temperatura de operación. El gas natural se desulfurizó antes de entrar en el reactor ATR. Los suministros de alimentación se combinaron en dos corrientes y se enviaron al quemador del ATR. Se calentó una primera corriente de alimentación de gas natural, hidrógeno y vapor hasta una temperatura de 500ºC. Se calentó una segunda corriente de alimentación que contenía oxígeno y vapor hasta una temperatura de 220ºC.
En el reactor ATR, se llevaron a cabo la combustión subestequiométrica y la conversión catalítica del vapor y las reacciones de cambio. Las composiciones del gas de entrada y de salida se analizaron mediante cromatografía de gases. El gas producido se encontraba en equilibrio con respecto a las reacciones de conversión y de cambio.
En el sentido descendente del reactor ATR, el gas del proceso se enfrió y la mayoría del contenido de vapor del gas producido fue condensado. Cualquier hollín formado durante la reacción anterior quedaría capturado en el condensado. El condensado fue sometido a análisis tanto gravimétrico como espectrofotométrico.
Se realizaron las siguientes pruebas de verificación para ilustrar la influencia de la distribución del vapor sobre los ratios críticos de vapor y carbono de conformidad con la invención. El hidrocarburo utilizado fue gas natural. La composición del gas natural se resume en la Tabla 2.
TABLA 2
Composición del gas natural
Componente Fracción molar %
N_{2} 0,45
CO_{2} 1,20
CH_{4} 95,36
C_{2} 2,22
C_{3} 0,45
C_{4} 0,23
C_{5}^{+} 0,08
Cada una de las pruebas de verificación se llevó a cabo mediante aproximación al ratio crítico de vapor y carbono desde el lado rico en vapor. Las pruebas de verificación se iniciaron con flujo de vapor suficientemente elevado como para garantizar unas condiciones libres de hollín. Se redujo entonces del flujo de vapor de forma gradual por etapas hasta un ratio de carbono de aproximadamente 0,03. Se permitió que el sistema se convirtiera en estable tras lo cual se examinó el condensado en relación con el contenido de hollín. Si el condensado se mantenía todavía libre de hollín, se llevaba a cabo la siguiente etapa. El término "condiciones libres de hollín" hace referencia a las condiciones en las que la formación de hollín es insignificante. La cantidad de hollín formada en el ratio crítico de vapor y carbono fue de aproximadamente 3 - 5 ppm.
La Tabla 3 muestra el ratio crítico de vapor y carbono a dos niveles diferentes de temperatura y con una distribución variable del vapor. Las velocidades del flujo se mantuvieron todas por debajo de las pruebas de verificación descritas, 100 Nm^{3}/hr en relación con el gas natural y 3 Nm^{3}/hr con el hidrógeno. 100 Nm^{3}/hr de gas natural se corresponden con una velocidad del flujo de carbono de 103 Nm^{3}/hr. La velocidad del flujo de oxígeno se ajustó para obtener la temperatura deseada de operación y varió dentro de una gama de 58 - 61 Nm^{3}/hr.
Debido a la pérdida de calor de la relativamente pequeña unidad piloto, la temperatura adiabática de salida ATR será más elevada que la temperatura reseñada en la Tabla 3. Esto quiere decir que si se somete a una unidad grande, en relación con la cual la pérdida de calor es insignificante, a exactamente las mismas condiciones, la temperatura de salida ATR se encontrará próxima a la temperatura adiabática de salida ATR.
TABLA 3
Ratio crítico de vapor y carbono como una Función de la distribución del vapor y de la temperatura.
La presión es de 24,5 bares
Prueba de O_{2}/C Flujo de Concentración Flujo de Ratio Temperatura Temp.
verificación vapor de la de vapor en la vapor de la crítico del gas en la Adiab.
Nº corriente de corriente de corriente de Vap./ salida ATR de
alimentación alimentación alimentación Carb. salida
que contiene que contiene que contiene
oxígeno oxígeno gas natural
Nm_{3}/h % Molar Nm_{3}/h ºC
1.1 0,59 25 29 67 0,89 970 1032
1.2 0,57 8 12 61 0,67 971 1024
1.3 3 Aprox. 5 61 0,62 (971)
2.1 0,59 18 24 22 0,39 1032 1105
2.2 0,58 4 6 31 0,34 1030 1102
La composición del gas producido por el reactor ATR en las pruebas de verificación que se reseñan en la Tabla 4 fue medida mediante cromatografía de gases. Las composiciones seleccionadas de gas se indican en la Tabla 4. La composición del gas se reseña como % molar seco, que es la composición molar de los componentes del gas cuando no se incluye el vapor.
TABLA 4
Composición del gas producido (% molar seco) de las Pruebas de Verificación de la Tabla 3
Prueba de verificación nº H_{2} N_{2} CO CO_{2} CH_{4}
% % % % %
1.1 64,6 0,3 25,8 7,9 1,4
1.2 64,2 0,3 27,0 6,5 2,0
2.1 64,1 0,2 29,9 4,7 1,1
2.2 63,4 0,2 30,7 4,3 1,4
Los datos de la Tabla 3 demuestran claramente la influencia de la distribución del vapor sobre el ratio crítico de vapor y carbono. El ratio crítico de vapor y carbono es un 44% más elevado en la prueba de verificación 1.1 que en la prueba de verificación 1.3. La concentración de vapor en la corriente de alimentación que contiene oxígeno es del 29% en la prueba de verificación 1.1 y del 5% en la prueba de verificación 1.3. Se detecta una influencia similar pero menos significativa a una temperatura más elevada. El ratio crítico de vapor y carbono es un 15% más elevado en la prueba de verificación 2.1 que en la prueba de verificación 2.2, y las concentraciones de vapor son del 24% y del 6% respectivamente en la corriente que contiene oxígeno.

Claims (3)

1. Un proceso para preparar un gas rico en hidrógeno y/o monóxido de carbono mediante conversión autotérmica en un convertidor autotérmico de un suministro de alimentación de hidrocarburos con una corriente que contiene oxígeno reactante en presencia de vapor, que incluye:
la provisión de una primera corriente que contiene oxígeno y de una segunda corriente que contiene el suministro de hidrocarburos;
la distribución del vapor en las citadas primera y segunda corrientes de modo que el contenido de vapor de dicha primera corriente sea inferior al 12% molar y que el contenido de vapor de dicha segunda corriente sea superior al de dicha primera corriente;
el envío de las citadas primera y segunda corrientes a un quemador del convertidor autotérmico;
la mezcla de las dos corrientes en el sentido descendente del quemador con el fin de formar una corriente mezclada y de oxidar parcialmente la corriente mezclada.
2. El proceso realizado de conformidad con la 1ª reivindicación, en el que la fase de oxidación parcial se lleva a cabo en un quemador colocado en la parte superior de un convertidor autotérmico.
3. El proceso realizado de conformidad con la 1ª reivindicación, en el que menos de 1/3 del suministro total de alimentación de vapor es introducido junto con la corriente que contiene oxígeno.
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