EP4295423A1 - Cellule électrochimique à étanchéité périphérique améliorée - Google Patents

Cellule électrochimique à étanchéité périphérique améliorée

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Publication number
EP4295423A1
EP4295423A1 EP22703417.0A EP22703417A EP4295423A1 EP 4295423 A1 EP4295423 A1 EP 4295423A1 EP 22703417 A EP22703417 A EP 22703417A EP 4295423 A1 EP4295423 A1 EP 4295423A1
Authority
EP
European Patent Office
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membrane
seal
electrochemical cell
sheet
waterproof sheet
Prior art date
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Pending
Application number
EP22703417.0A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Christophe Baverel
Yannick Godard
Jean-Philippe Poirot-Crouvezier
Pierre-André Jacques
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Symbio SAS
Original Assignee
Symbio SAS
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Filing date
Publication date
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Pending legal-status Critical Current

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Definitions

  • the field of the invention is that of electrochemical cells of the proton exchange membrane type such as fuel cell or electrolyser electrochemical cells, and relates more specifically to the peripheral sealing of the electrochemical cell at least around its active area.
  • Electrode for Proton Exchange Membrane, in English
  • MEA membrane electrode assembly
  • An electrochemical cell usually comprises two retaining plates, between which the membrane-electrode assembly is arranged.
  • the holding plates are called bipolar plates when, in a stack of electrochemical cells, they are each in contact with the anode of a cell on one side, and with the cathode of the adjacent cell on the other side. They are suitable for ensuring the mechanical retention of the membrane-electrode assembly, the fluidic distribution of the reactive gases at the level of the electrodes, and the electrical connection of the latter.
  • the retaining plates usually include distribution channels located on the faces facing the membrane-electrode assembly, and adapted to bring the reactive fluid to the corresponding electrode and to evacuate the products of the electrochemical reaction.
  • the fuel for example hydrogen
  • the oxidant for example oxygen contained in air
  • the electrochemical reaction is subdivided into two half-reactions, an oxidation reaction and a reduction reaction, which take place respectively at the anode/electrolyte interface and at the cathode/electrolyte interface.
  • the electrochemical reaction requires the presence of an ionic conductor between the two electrodes, namely the electrolyte contained in a polymer membrane, and an electronic conductor formed by the external electrical circuit.
  • the cell is thus the place of the electrochemical reaction: the reactive gases are brought into it, the products and the non-reactive species are evacuated, as well as the heat produced during the reaction.
  • Figure IA illustrates an example of an electrochemical cell 1 of the PEM type described in the document US2004/0209150.
  • the peripheral seal around the active zone is ensured by two seals 20.1, 20.2 arranged on either side of the membrane 4, and which extend continuously around the active zone (and here around collectors of input and output, not shown in the figure).
  • each seal 20.1, 20.2 is in contact with a bipolar plate 10 and one face of the membrane 4.
  • the fact of using two seals 20.1, 20.2 superimposed on one another another leads to greater constraints in terms of manufacturing tolerances in thickness of these seals.
  • the document US2019/0036130 describes another configuration of electrochemical cell 1 of the PEM type, as illustrated in FIG. IB.
  • the peripheral seal around the active zone is ensured by the same seal 20.
  • This seal 20 is in contact with the two bipolar plates 10 on the one hand, and with an outer edge of the membrane electrolytic 4 (and here AME 2). More specifically, the seal 20 is assembled to GAME 2 by overmoulding.
  • the object of the invention is to remedy at least in part the drawbacks of the prior art, and more particularly to propose an electrochemical cell of the proton exchange membrane type having improved peripheral sealing.
  • the object of the invention is an electrochemical cell comprising: a membrane-electrode assembly, comprising a proton-exchanging electrolytic membrane; two holding plates, located on either side of the membrane-electrode assembly, comprising distribution channels for distributing reactive fluids to the electrodes; and a single seal, along a thickness axis orthogonal to a main plane of the electrochemical cell, (that is to say a single seal along the thickness axis), extending around the membrane-electrode assembly in the main plane, and placed in contact with the two holding plates.
  • the electrochemical cell comprises at least one intermediate sealed sheet, extending around the membrane-electrode assembly in the main plane, and placed between the latter and the seal, made of a material tight to the fluids intended to circulate in the distribution channels, and assembled in a sealed manner, on the one hand to the membrane, and on the other hand to the seal.
  • the retaining plates have retaining ribs projecting from the main plane, and coming into contact with the seal.
  • the intermediate sealed sheet is assembled to a surface of the seal, which is located: radially between the membrane-electrode assembly and the retaining ribs; and radially at a non-zero distance from the membrane-electrode assembly on the one hand and from the retaining ribs on the other.
  • radially we mean: along an axis contained in the main plane and oriented orthogonally, or opposite, to the membrane assembly electrode. Moreover, by non-zero distance, it is meant that the surface of the gasket assembled to the sheet is entirely spaced, in the main plane, on the one hand from GAME and on the other hand from the retaining ribs.
  • the sealed junction between the intermediate sealed sheet and the seal is located outside the sealed junction formed by the contact of the retaining ribs on the seal.
  • this sheet/seal tight junction is entirely surrounded, in the main plane, by the joint/rib tight junction, and is therefore not superimposed on it along the thickness axis. This further reduces the risk of leaks.
  • the mechanical forces induced by the tightening of the joint between the retaining ribs of the two retaining plates, and the possible deformations which may result therefrom, are not directly applied to the intermediate waterproof sheet, reducing the risk that such deformations are then transferred to GAME.
  • the electrochemical cell has a single seal, along the thickness axis, in contact with the retaining ribs.
  • the same seal is on the one hand in contact, by a first of its faces, with a first retaining plate, and more precisely with a retaining rib of this first retaining plate, and on the other hand is in contact, via a second face opposite the first face, with a second retaining plate, and more precisely with a retaining rib of this second retaining plate.
  • the seal between the two retaining plates is ensured by this same seal (known as the main seal), and not, as in the prior art, by two seals superimposed one on the other. another along the thickness axis.
  • the electrochemical cell may include other seals, called auxiliary seals, which may, for example, extend around the membrane-electrode assembly in the main plane, and which come into contact with the two retaining plates .
  • auxiliary seals may or may not be superimposed along the thickness axis. They may or may not be in contact with the main seal.
  • the intermediate waterproof sheet can be assembled to the membrane by gluing, using an adhesive material.
  • the intermediate sealed sheet can be made of a different material from that of the seal.
  • the intermediate sealed sheet can be assembled to the seal by gluing, overmolding or welding.
  • the membrane may have two faces opposite each other and parallel to the main plane of the electrochemical cell, the intermediate sealed sheet extending over one of said faces of the membrane.
  • the intermediate waterproof sheet can be glued to one of said faces of the membrane.
  • the peripheral sealed sheet may extend in a peripheral zone of the electrochemical cell, surrounding in the main plane an active zone where an electrochemical reaction is intended to take place.
  • the seal may be in contact with retaining ribs of the retaining plates, the retaining ribs projecting vis-à-vis the main plane, and arranged opposite one another.
  • the seal may be in contact with retaining ribs of the retaining plates, the retaining ribs projecting vis-à-vis the main plane, and arranged offset from one another. other. This offset extends in a radial direction relative to the active area, in the main plane.
  • the membrane may have first and second faces opposite each other and parallel to the main plane of the electrochemical cell, and comprising first and second intermediate sealed sheets superimposed on each other, each being assembled in leaktight manner to the membrane and to the gasket, the first intermediate leaktight sheet extending over the first face, and the second intermediate leaktight sheet extending over the second face.
  • the first intermediate waterproof sheet can be glued to the first face, and the second intermediate waterproof sheet can be glued to the second face.
  • the invention also relates to an electrochemical reactor, comprising a stack of electrochemical cells according to any one of the preceding characteristics, the electrochemical reactor being a fuel cell or an electrolyser.
  • the invention also relates to a method of manufacturing an electrochemical cell according to any one of the preceding characteristics, comprising a first step of assembling the intermediate sealed sheet to the seal, followed by a second step of assembling the intermediate waterproof sheet to the membrane.
  • the first assembly step can be performed by gluing, welding or overmolding, and the second assembly step can be performed by gluing.
  • the second assembly step can be carried out by bonding at a temperature less than or equal to 200° C.
  • FIG. 1A already described, is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to an example of the prior art, comprising two seals located on either side another and in contact with the electrolyte membrane
  • FIG. 1B already described, is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to another example of the prior art, comprising a single seal located in contact with the electrolytic membrane
  • FIG. 1A already described, is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to an example of the prior art, comprising two seals located on either side another and in contact with the electrolyte membrane
  • FIG. 1B already described, is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to another example of the prior art, comprising a single seal located in contact with the electrolytic membrane
  • FIG. 1A already described, is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to an example of the prior art, comprising two seals located on either
  • FIG. 2A is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to one embodiment, comprising an intermediate sealed sheet assembled in a sealed manner to the electrolytic membrane and to the same seal
  • FIG. 2B is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to a variant embodiment, in which two intermediate sealed sheets are superposed on one another, and each assembled in a sealed manner to the electrolytic membrane and to the same seal
  • FIG. 2C is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to an alternative embodiment, in which the seal is in contact with several retaining ribs of the retaining plates, the retaining ribs being radially offset from each other
  • FIG. 3 is a top view, schematic and partial, of an electrochemical cell according to the embodiment of FIG. 2A.
  • the invention relates to an electrochemical cell of the proton exchange membrane (PEM) type.
  • PEM proton exchange membrane
  • Various embodiments and variants will be described with reference to an electrochemical cell of a fuel cell of the PEM type, and in particular to a hydrogen cell whose cathode is supplied with oxygen and the anode with hydrogen.
  • Such a fuel cell can also operate from methanol, among others.
  • the invention however applies to any type of fuel cell type
  • FIG. 2A is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell 1 according to one embodiment.
  • the retaining plates 10 are made using the technology of stamped conductive sheets.
  • graphite-filled composite support plate technology can be used here.
  • peripheral sealing is ensured around GAME 2 but it can also, in addition, be ensured around the inlet and outlet manifolds (not shown).
  • a direct orthonormal reference (X, Y, Z), where the XY plane extends parallel to the main plane of the electrochemical cell 1, the X axis is oriented along a direction of fluid flow of the reactive gases, and where the Z axis is oriented along the thickness dimension of the retaining plates 10.
  • the terms “lower” and “upper” refer here to an increasing positioning along the direction +Z.
  • the terms “internal” and “external” refer to an orientation in the XY plane, directed respectively in the direction of the active zone Za or in an opposite direction.
  • the electrochemical cell 1 comprises a membrane electrode assembly 2 (AME) formed of two electrodes 3 (anode and cathode) separated from each other by an electrolytic membrane 4.
  • the AME 2 extends along a plane principal of the electrochemical cell parallel to the plane XY.
  • the electrodes 3 and the membrane 4 are conventional elements known to those skilled in the art.
  • the electrolytic membrane 4 is a proton exchange membrane. It allows the diffusion of protons from an anode to a cathode, the protons possibly being present within the membrane 4 in the form of H 3 OL ions It also provides the electrical insulation between the electrodes 3, and is made of a material impervious to fluids circulating in the distribution channels 11 of the retaining plates 10.
  • Each electrode 3 is here formed of a gas diffusion layer (GDL, for Gas Diffusion Layer, in English) and of an active layer in contact with the membrane 4.
  • the active layers are the site of the electrochemical reactions. They comprise materials allowing the oxidation and reduction reactions at the respective interfaces of the anode and the cathode with the membrane 4.
  • the diffusion layers are made of a porous material allowing the diffusion of the reactive species between the distribution channels 11 holding plates 10 and the active layers, as well as the diffusion of the products resulting from the electrochemical reaction.
  • the MEA is arranged between two retaining plates 10 adapted to bring reactive gases to the electrodes 3, and to ensure the electrical connection thereof. They can also be adapted to evacuate the heat produced during the electrochemical reaction, and to evacuate the products resulting from the reaction. electrochemical.
  • Each holding plate 10 comprises distribution channels 11 oriented towards the corresponding electrode 3.
  • Each distribution channel 11 is formed by a bottom wall 12, a side wall 13, and is separated from the adjacent distribution channel 11 by a contact wall 14. There is therefore a lateral alternation of distribution channels 11 and ribs separation 15 (which are formed by the walls 13 and 14).
  • the holding plates 10 here each comprise at least one holding rib 16, located in the peripheral zone Zp which surrounds the active zone Za.
  • a holding rib 16 is a portion of the holding plate which has a projection with respect to the XY plane. It is formed of a side wall and a contact wall intended to be in contact with the seal 20.
  • the lower and upper retaining ribs 16 can be superimposed on one another (i.e perpendicular from each other), as shown in Fig.2A, or even be radially offset from each other, as shown in Fig.2C. “Radially” is understood to mean along a radial direction in the XY plane and opposite to the active zone Za.
  • the seal 20 is in contact with the retaining plates 10 at the level of the retaining ribs 16.
  • the active area Za extends in an XY plane and corresponds to the area where the electrochemical reactions take place. It can be defined by the zone where the electrodes 3 are located, and/or by the zone where the distribution channels 11 extend.
  • An electrolytic ink can be arranged only in the active zone Za, and not in the peripheral zone Zp (although it could alternatively be arranged over the entire surface of the membrane 4, and therefore also in the Zp zone).
  • the peripheral zone Zp extends in the XY plane and continuously surrounds the active zone Za.
  • the membrane 4, and here GAME 2 comprises an edge which is present in the peripheral zone Zp.
  • the seal 20 is located in the peripheral zone Zp, as well as the intermediate sealed sheet(s) 30.
  • the electrochemical cell 1 comprises one and the same seal 20, which is unique along the axis of thickness Z, and which provides peripheral sealing around the active zone Za and therefore prevents leaks from outside.
  • the peripheral seal is ensured by the single seal 20 which ensures contact between the two retaining plates 10, unlike the document US2004/0209150 which describes a superposition of two superposed seals according to the thickness axis Z and distinct from each other.
  • the electrochemical cell 1 can include at least one other seal (called auxiliary seal). This or these auxiliary seals can be superposed along the thickness axis Z, or not be superimposed (in which case the same auxiliary seal is in contact with the two retaining plates 10). They may or may not be in contact with the main seal 20.
  • the seal 20 here extends continuously around the active area Za in the XY plane. As indicated in the document US2004/0209150, the seal 20 can also extend around the inlet and outlet manifolds.
  • the seal 20 is here located in contact with two holding ribs 16, lower and upper, of the holding plates 10.
  • the holding ribs 16 are arranged facing one of the another along the Z axis, but they may have a radial offset in the plane, as detailed below with reference to FIG. 2C.
  • the seal 20 is made here, according to its thickness, in the same material and in one piece. It seals in the XY plane by contact (and preferably compression) with the two retaining plates 10. Also, depending on the thickness of the electrochemical cell 1, the same seal extends along the Z axis to contact the two retaining plates 10. Furthermore, along its longitudinal extent in the XY plane, this seal 20 is preferably made of the same material and in one piece, but it can be made of sections of materials different, the sections being assembled together in a sealed manner.
  • the seal 20 is preferably made of an elastic material so as to ensure sealed contact by compression with the two retaining plates 10. It may be, among other things, silicone or an elastomer. (eg EPDM) optionally fluorinated (eg FKM).
  • the seal 20 may have a thickness of the order of a millimeter, or even a tenth of a millimeter.
  • the electrochemical cell 1 further comprises at least one intermediate sealed sheet 30, ensuring a sealed assembly between on the one hand the membrane 4 and on the other hand the seal 20.
  • the intermediate waterproof sheet 30 is thus placed between the membrane 4 and the seal 20 in the XY plane. It is made in one piece and preferably in one material. Preferably, it continuously surrounds the active area Za in the XY plane.
  • FIG. 3 is a top view, schematic and partial, of the electrochemical cell 1 illustrated in FIG. 2A.
  • the inner limit 20i (short dotted lines) of the seal 20 is therefore laterally spaced from the limit 4 e (long dotted lines ) of the membrane 4.
  • the retaining rib 16 extends in contact with the seal 20.
  • the intermediate sealed sheet 30 extends longitudinally in the XY plane while being continuously in contact with the membrane 4 (forming an internal junction 3 li) and in contact with the seal 20 (forming an external junction 31e ).
  • the intermediate waterproof sheet 30 is assembled in a sealed manner to the membrane 4 on the one hand and to the seal 20 on the other hand. It therefore forms two sealed junctions 31, a so-called internal junction 311 with the membrane 4, and a so-called external junction 31 e with the seal 20.
  • the intermediate sealed sheet 30 comprises an internal border assembled with the membrane 4 (internal junction 3 li), an external edge assembled to the seal 20 (external junction 31 e ), and a main part extending in the XY plane between the internal and external edges.
  • the intermediate waterproof sheet 30 extends over one of the main faces 5, 6 of the membrane 4, here the upper main face 6 of the membrane 4, and is assembled there in a sealed manner, possibly being at the contact with the face in question. It can be assembled to the lower main face 5.
  • the internal junction 3 li is located in the peripheral zone Zp, so as not to disturb the electrochemical reactions that could result from the possible presence of the intermediate sealed sheet 30 in the active zone Za .
  • the radial dimension of the internal junction 3 li (in a direction opposite to the active zone Za, in the XY plane) can be of the order of a few millimeters, or even tenths of a millimeter.
  • the intermediate waterproof sheet 30 is glued to one of the faces of the membrane 4 by means of an adhesive material which can be crosslinked at low temperature, for example at a temperature less than or equal to 200° C, for example of the order of 100° C. to 150° C. or which can be crosslinked with ultraviolet radiation.
  • the adhesive material may in particular be an epoxy adhesive, a silane-modified polymer adhesive (MS polymer) or a cyanoacrylate adhesive. It is chosen according to its chemical compatibility with the materials of membrane 4 and/or GAME 2.
  • the intermediate waterproof sheet 30 therefore extends over a surface of the seal 20, here its upper face 22 (although it may extend over the lower face 21, or even against the side face, is possible). It can be glued to the seal 20 by means of an adhesive material which can be crosslinked at low temperature or under ultraviolet rays. It can also be assembled by overmoulding, as described below with reference to FIG. 2B, or even by hot welding.
  • the intermediate waterproof sheet 30 can be made of a material distinct from that of the seal 20, for example of a polymer material such as PEN (polyethylene naphthalate) or PET (polyethylene terephthalate).
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PET polyethylene terephthalate
  • the material is impermeable to the fluids circulating in the electrochemical cell 1, and more precisely in the distribution channels 11 of the retaining plates 10 and in GAME 2.
  • the electrochemical cell 1 has an improved peripheral seal insofar as the seal is provided jointly by the same seal 20 coming into contact with the two retaining plates 10 along the Z axis, and by a intermediate waterproof sheet 30 assembled in a leaktight manner to the membrane 4 and to the gasket 20.
  • the contact surface of the gasket 20 with the intermediate waterproof sheet 30 is located between and at a distance from GAME 2 and the retaining ribs 16 in the XY plane.
  • the sheet 30/seal 20 sealed junction is completely surrounded in the XY plane by the seal 20/ribs 16 sealed junction, without there being even partial superposition of these junctions along the thickness axis Z, thus reducing the risk of leaks.
  • the risks are also limited that the mechanical stresses undergone by the seal 16, due to the forces exerted by the ribs 16, will degrade the sealing quality of the sheet 30 / AME junction, or even degrade the intermediate sheet 30 or GAME 2.
  • the risk of leaks in the XY plane is limited by the use of the same seal 20, which is unique along the thickness axis Z and which comes into contact with the two retaining plates 10, and not, as in the example of document US2004/0209150 mentioned above, by the use of two seals. Indeed, the manufacturing tolerances of the seals can lead, with two superimposed seals, to risks of leakage in the XY plane. These risks are reduced by the use of the same seal 20. In addition, the risks of embrittlement of the membrane 4 which can appear when a shearing force is present between the two seals described in US2004/0209150.
  • the risk of leakage along the Z axis is limited by the use of the intermediate waterproof sheet 30 which is assembled in a sealed manner to at least one of the main faces 5, 6 of the membrane 4 d on the one hand and to the seal 20 on the other hand, and in particular the risk of leaks between the two diffusion layers 3 is limited by bypassing the membrane 4.
  • the seal is molded over GAME 2 and therefore only comes into contact with the side surface of the membrane (which increases the risk of leakage by bypassing the membrane 4, at the interface with the seal).
  • the internal junction between the intermediate waterproof sheet 30 and the membrane 4 can have a larger surface than in the cited document, thus improving the sealing efficiency.
  • the seal 20 presents fewer constraints in terms of the choice of the waterproof material. Indeed, in document US2019/0036130 where the seal is assembled to GAME by overmolding, it is necessary to choose a waterproof material that is chemically compatible with GAME materials. This constraint is eliminated within the scope of the invention.
  • the manufacturing process of the electrochemical cell 1 may comprise two different stages of assembly of the intermediate sealed sheet 30 to the seal 20 and to the membrane 4, making it possible to limit the risks of degradation or pollution of membrane 4 and GAME 2.
  • the assembly with the seal 20 can be carried out before the assembly with the membrane 4, in particular when the assembly technique is likely to cause pollution or degradation of the membrane 4 or of GAME 2, as for example in the case of overmolding or heat sealing. Bonding at low temperature can however be carried out.
  • the assembly of the intermediate waterproof sheet 30 to the membrane 4 can be carried out using a technique that is not likely to degrade the membrane 4 or GAME 2, for example by bonding at low temperature.
  • Figure 2B is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell 1 according to an alternative embodiment. This differs from that illustrated in Fig. 2A essentially in that it comprises two intermediate sealed sheets 30.1, 30.2, superimposed on one another, each assembled to the membrane 4 and to the seal 20 One is located above the membrane 4, while the other is located below the membrane 4.
  • the upper waterproof sheet 30.2 is then assembled in a sealed manner to the upper main face 6, and more precisely to an upper surface of the peripheral edge of the membrane 4 located in the peripheral zone Zp, preferably by gluing. In addition, it is assembled in a sealed manner to an upper surface of the peripheral inner edge of the seal 20, for example by gluing, heat welding, or even overmoulding.
  • the lower waterproof sheet 30.1 is assembled in a sealed manner to the lower main face 5, and more precisely to a lower surface of the edge of the membrane 4, preferably by gluing. In addition, it is assembled in a sealed manner to a lower surface of the peripheral inner edge of the seal 20, for example by gluing, heat welding, or even overmoulding.
  • the lower waterproof sheet 30.1 extends over a first face of the membrane 4 (possibly being in contact with the latter), and the upper waterproof sheet 30.2 extends over a second face of the membrane 4 (in being possibly in contact with it).
  • Figure 2C is a cross-sectional view, schematic and partial, of an electrochemical cell 1 according to another alternative embodiment. This differs from that illustrated in Fig. 2A essentially in that the seal 20 is in contact with several retaining ribs 16 offset from each other in a radial direction.
  • the upper plate 10.2 comprises two retaining ribs 16.2
  • the lower plate 10.1 comprises a retaining rib 16.1, arranged radially on either side of the upper retaining rib 16.2.
  • the seal 20 is in contact with the two retaining plates 10, and here is in contact with at least a part of the three retaining ribs 16. It is then deformed in the XY plane, in particular along the radial direction, thus improving the peripheral sealing of the electrochemical cell 1.

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Abstract

L'invention porte sur une cellule électrochimique comportant : o un assemblage membrane électrodes (2); o deux plaques de maintien (10); o un seul joint d'étanchéité (20), s'étendant autour de l'assemblage membrane électrodes (2) et disposé au contact des deux plaques de maintien (10); o au moins une feuille étanche intermédiaire (30), s'étendant autour de l'assemblage membrane électrodes (2), disposée entre ce dernier et le joint d'étanchéité (20), et assemblée de manière étanche à la membrane (4) d'une part et au joint d'étanchéité (20) d'autre part.

Description

CELLULE ELECTROCHIMIQUE A ETANCHEITE PERIPHERIQUE AMELIOREE
DOMAINE TECHNIQUE
[001] Le domaine de l’invention est celui des cellules électrochimiques de type à membrane échangeuse de protons telles que des cellules électrochimiques de pile à combustible ou d’électrolyseur, et porte plus précisément sur l’étanchéité périphérique de la cellule électrochimique au moins autour de la zone active de celle-ci.
ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE [002] Les cellules électrochimiques de type à membrane échangeuse de protons
(PEM, pour Proton Exchange Membrane, en anglais) comprennent une anode et une cathode séparées électriquement l’une de l’autre par la membrane électrolytique. L’empilement des électrodes et de la membrane électrolytique est appelé assemblage membrane électrodes (AME). Elles peuvent être les cellules d’un réacteur électrochimique tel qu’une pile à combustible ou d’un électrolyseur.
[003] Une cellule électrochimique comporte habituellement deux plaques de maintien, entre lesquelles est disposé l’assemblage membrane électrodes. Les plaques de maintien sont appelées plaques bipolaires lorsque, dans un empilement de cellules électrochimiques, elles sont chacune au contact de l’anode d’une cellule sur une face, et de la cathode de la cellule adjacente sur l’autre face. Elles sont adaptées à assurer le maintien mécanique de l’assemblage membrane électrodes, la distribution fluidique des gaz réactifs au niveau des électrodes, et la connexion électrique de ces dernières. Aussi, les plaques de maintien comportent habituellement des canaux de distribution situés sur les faces orientées vers l’assemblage membrane électrodes, et adaptés à amener le fluide réactif à l’électrode correspondante et à évacuer les produits de la réaction électrochimique.
[004] A titre d’exemple, dans le cas d’une pile à combustible, le combustible (par exemple de l’hydrogène) est apporté jusqu’à l’anode alors que le comburant (par exemple de l’oxygène contenu dans l’air) est amené à la cathode. La réaction électrochimique est subdivisée en deux demi-réactions, une réaction d’oxydation et une réaction de réduction, qui ont lieu respectivement à l’interface anode/ électrolyte et à l’interface cathode /électrolyte. Pour avoir lieu, la réaction électrochimique requiert la présence d’un conducteur ionique entre les deux électrodes, à savoir l’électrolyte contenu dans une membrane polymère, et un conducteur électronique formé par le circuit électrique externe. La cellule est ainsi le lieu de la réaction électrochimique : les gaz réactifs y sont apportés, les produits et les espèces non réactives en sont évacués, ainsi que la chaleur produite lors de la réaction.
[005] Par ailleurs, il importe d’assurer l’étanchéité périphérique de la cellule électrochimique, c’est-à-dire l’étanchéité autour de la zone active où ont lieu les réactions électrochimiques, de manière à éviter que les fluides circulant dans les canaux de distribution ne fuient hors de la cellule électrochimique.
[006] A ce titre, la figure IA illustre un exemple de cellule électrochimique 1 de type PEM décrit dans le document US2004/0209150. L’étanchéité périphérique autour de la zone active est assurée par deux joints d’étanchéité 20.1, 20.2 disposés de part et d’autre de la membrane 4, et qui s’étendent continûment autour de la zone active (et ici autour de collecteurs d’entrée et de sortie, non représentés sur la figure). Ainsi, chaque joint d’étanchéité 20.1, 20.2 est au contact d’une plaque bipolaire 10 et d’une face de la membrane 4. Cependant, le fait d’utiliser deux joints d’étanchéité 20.1, 20.2 superposés l’un à l’autre conduit à des contraintes plus importantes en termes de tolérances de fabrication en épaisseur de ces joints. Il est en effet nécessaire de maîtriser précisément l’épaisseur des joints d’étanchéité 20.1, 20.2 lors de la fabrication, ce qui est particulièrement difficile dans la mesure où les joints d’étanchéité peuvent présenter une épaisseur de l’ordre du millimètre voire moins. Aussi, des tolérances de fabrication pas assez faibles peuvent conduire à une fuite localisée dans le plan XY de la cellule électrochimique.
[007] Pour réduire ces contraintes en termes de tolérances de fabrication en épaisseur des joints d’étanchéité, le document US2019/0036130 décrit une autre configuration de cellule électrochimique 1 de type PEM, tel que l’illustre la figure IB. Ici, l’étanchéité périphérique autour de la zone active est assurée par un même joint d’étanchéité 20. Ce joint d’étanchéité 20 est au contact des deux plaques bipolaires 10 d’une part, et d’une bordure externe de la membrane électrolytique 4 (et ici de l’AME 2). Plus précisément, le joint d’étanchéité 20 est assemblé à GAME 2 par surmoulage. Si l’utilisation d’un seul joint d’étanchéité 20 permet de réduire les contraintes en termes d’épaisseur, cette configuration présente l’inconvénient qu’un défaut localisé de contact entre le joint d’étanchéité 20 et la membrane 4 peut conduire à une fuite localisée, suivant l’axe Z, entre les deux côtés de la membrane 4 (ici via les couches de diffusion des électrodes 3). De plus, cette solution nécessite que le joint d’étanchéité 20 soit réalisé en un matériau présentant une compatibilité chimique avec ceux de GAME 2. EXPOSÉ DE L’INVENTION
[008] L’invention a pour objectif de remédier au moins en partie aux inconvénients de l’art antérieur, et plus particulièrement de proposer une cellule électrochimique de type membrane échangeuse de protons présentant une étanchéité périphérique améliorée. [009] Pour cela, l’objet de l’invention est une cellule électrochimique comportant : un assemblage membrane électrodes, comportant une membrane électrolytique échangeuse de protons ; deux plaques de maintien, situées de part et d’autre de l’assemblage membrane électrodes, comportant des canaux de distribution pour distribuer des fluides réactifs aux électrodes ; et un seul joint d’étanchéité, selon un axe d’épaisseur orthogonal à un plan principal de la cellule électrochimique, (c’est-à-dire un unique joint d’étanchéité selon l’axe d’épaisseur), s’étendant autour de l’assemblage membrane électrodes dans le plan principal, et disposé au contact des deux plaques de maintien.
[0010] Selon l’invention, la cellule électrochimique comporte au moins une feuille étanche intermédiaire, s’étendant autour de l’assemblage membrane électrodes dans le plan principal, et disposée entre ce dernier et le joint d’étanchéité, réalisée en un matériau étanche aux fluides destinés à circuler dans les canaux de distribution, et assemblée de manière étanche, d’une part à la membrane, et d’autre part au joint d’étanchéité. [0011] De plus, les plaques de maintien comportent des nervures de maintien en saillie vis-à-vis du plan principal, et venant au contact du joint d’étanchéité. La feuille étanche intermédiaire est assemblée à une surface du joint d’étanchéité, laquelle étant située : radialement entre l’assemblage membrane électrodes et les nervures de maintien ; et radialement à une distance non nulle de l’assemblage membrane électrodes d’une part et des nervures de maintien d’autre part.
[0012] Par radialement, on entend : suivant un axe contenu dans le plan principal et orienté de manière orthogonale, ou opposée, à l’assemblage membrane électrode. Par ailleurs, par à distance non nulle, on entend que la surface du joint d’étanchéité assemblée à la feuille est entièrement espacée, dans le plan principal, d’une part de GAME et d’autre part des nervures de maintien.
[0013] On comprend alors que la jonction étanche entre la feuille étanche intermédiaire et le joint d’étanchéité se situe en-dehors de la jonction étanche formée par le contact des nervures de maintien sur le joint d’étanchéité. De plus, cette jonction étanche feuille /joint est entièrement entourée, dans le plan principal, par la jonction étanche joint/ nervures, et n’est donc pas superposée à celle-ci suivant l’axe d’épaisseur. On réduit ainsi davantage les risques de fuites. De plus, les efforts mécaniques induits par le serrage du joint entre les nervures de maintien des deux plaques de maintien, et les éventuelles déformations qui peuvent en découler ne sont pas directement appliquées à la feuille étanche intermédiaire, réduisant le risque que de telles déformations soient ensuite reportées sur GAME.
[0014] Notons ici que la cellule électrochimique comporte un seul joint d’étanchéité, suivant l’axe d’épaisseur, au contact des nervures de maintien. Autrement dit, le même joint d’étanchéité est d’une part au contact, par une première de ses faces, à une première plaque de maintien, et plus précisément à une nervure de maintien de cette première plaque de maintien, et d’autre part est au contact, par une deuxième face opposée à la première face, à une deuxième plaque de maintien, et plus précisément à une nervure de maintien de cette deuxième plaque de maintien.
[0015] Ainsi, l’étanchéité entre les deux plaques de maintien est assurée par ce même joint d’étanchéité (dit joint principal), et non pas, comme dans l’art antérieur, par deux joints superposés l’un à l’autre suivant l’axe d’épaisseur. En revanche, la cellule électrochimique peut comporter d’autres joints d’étanchéité, dits auxiliaires, qui peuvent, par exemple, s’étendre autour de l’assemblage membrane électrode dans le plan principal, et qui viennent au contact des deux plaques de maintien. Ces joints auxiliaires peuvent être superposés ou non suivant l’axe d’épaisseur. Ils peuvent être au contact, ou non, du joint principal.
[0016] Certains aspects préférés mais non limitatifs de cette cellule électrochimique sont les suivants.
[0017] La feuille étanche intermédiaire peut être assemblée à la membrane par collage, au moyen d’un matériau adhésif. [0018] La feuille étanche intermédiaire peut être réalisée en un matériau différent de celui du joint d’étanchéité.
[0019] La feuille étanche intermédiaire peut être assemblée au joint d’étanchéité par collage, surmoulage ou soudure.
[0020] La membrane peut présenter deux faces opposées l’une à l’autre et parallèles au plan principal de la cellule électrochimique, la feuille étanche intermédiaire s’étendant sur l’une desdites faces de la membrane.
[0021] La feuille étanche intermédiaire peut être collée à l’une desdites faces de la membrane.
[0022] La feuille étanche périphérique peut s’étendre dans une zone périphérique de la cellule électrochimique, entourant dans le plan principal une zone active où est destinée à avoir lieu une réaction électrochimique.
[0023] Le joint d’étanchéité peut être au contact de nervures de maintien des plaques de maintien, les nervures de maintien étant en saillie vis-à-vis du plan principal, et disposées en regard l’une de l’autre.
[0024] Le joint d’étanchéité peut être au contact de nervures de maintien des plaques de maintien, les nervures de maintien étant en saillie vis-à-vis du plan principal, et disposées de manière décalée l’une par rapport à l’autre. Ce décalage s’étend suivant une direction radiale vis-à-vis de la zone active, dans le plan principal.
[0025] La membrane peut présenter des première et deuxième faces opposées l’une à l’autre et parallèles au plan principal de la cellule électrochimique, et comportant des première et deuxième feuilles étanches intermédiaires superposées l’une à l’autre, chacune étant assemblée de manière étanche à la membrane et au joint d’étanchéité, la première feuille étanche intermédiaire s’étendant sur la première face, et la deuxième feuille étanche intermédiaire s’étendant sur la deuxième face.
[0026] La première feuille étanche intermédiaire peut être collée à la première face, et la deuxième feuille étanche intermédiaire peut être collée à la deuxième face.
[0027] L’invention porte également sur un réacteur électrochimique, comportant un empilement de cellules électrochimiques selon l’une quelconque des caractéristiques précédentes, le réacteur électrochimique étant une pile à combustible ou un électrolyseur. [0028] L’invention porte également sur un procédé de fabrication d’une cellule électrochimique selon l’une quelconque des caractéristiques précédentes, comportant une première étape d’assemblage de la feuille étanche intermédiaire au joint d’étanchéité, suivie d’une deuxième étape d’assemblage de la feuille étanche intermédiaire à la membrane.
[0029] La première étape d’assemblage peut être effectuée par collage, soudure ou surmoulage, et la deuxième étape d’assemblage peut être effectuée par collage.
[0030] La deuxième étape d’assemblage peut être effectuée par collage à une température inférieure ou égale à 200°C.
BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS
[0031] D’autres aspects, buts, avantages et caractéristiques de l’invention apparaîtront mieux à la lecture de la description détaillée suivante de formes de réalisation préférées de celle-ci, donnée à titre d’exemple non limitatif, et faite en référence aux dessins annexés sur lesquels : la figure IA, déjà décrite, est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique selon un exemple de l’art antérieur, comportant deux joints d’étanchéité situés de part et d’autre et au contact de la membrane électrolytique ; la figure IB, déjà décrite, est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique selon un autre exemple de l’art antérieur, comportant un seul joint d’étanchéité situé au contact de la membrane électrolytique ; la figure 2A est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique selon un mode de réalisation, comportant une feuille étanche intermédiaire assemblée de manière étanche à la membrane électrolytique et à un même joint d’étanchéité ; la figure 2B est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique selon une variante de réalisation, dans laquelle deux feuilles étanches intermédiaires superposées l’une à l’autre, et assemblées chacune de manière étanche à la membrane électrolytique et à un même joint d’étanchéité ; la figure 2C est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique selon une variante de réalisation, dans laquelle le joint d’étanchéité est au contact de plusieurs nervures de maintien des plaques de maintien, les nervures de maintien étant radialement décalées les unes vis-à-vis des autres ; la figure 3 est une vue de dessus, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique selon le mode de réalisation de la fig.2A.
EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS [0032] Sur les figures et dans la suite de la description, les mêmes références représentent les éléments identiques ou similaires. De plus, les différents éléments ne sont pas représentés à l’échelle de manière à privilégier la clarté des figures. Par ailleurs, les différents modes de réalisation et variantes ne sont pas exclusifs les uns des autres et peuvent être combinés entre eux. Sauf indication contraire, les termes « sensiblement », « environ », « de l’ordre de » signifient à 10% près, et de préférence à 5% près. Par ailleurs, les termes « compris entre ... et ... » et équivalents signifient que les bornes sont incluses, sauf mention contraire.
[0033] L’invention porte sur une cellule électrochimique de type à membrane échangeuse de protons (PEM). On décrira différents modes de réalisation et variantes en référence à une cellule électrochimique d’une pile à combustible de type PEM, et en particulier à une pile à hydrogène dont la cathode est alimentée en oxygène et l’anode en hydrogène. Une telle pile à combustible peut également fonctionner à partir de méthanol, entre autres. [0034] L’invention s’applique cependant à tout type de pile à combustible de type
PEM, en particulier à celles fonctionnant à basse température, c’est-à-dire à une température inférieure à 200°C, ainsi qu’aux électrolyseurs électrochimiques basse température, par exemple les électrolyseurs générant de l’hydrogène et de l’oxygène à partir d’eau. [0035] La figure 2A est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique 1 selon un mode de réalisation. Dans cet exemple, les plaques de maintien 10 sont réalisées selon la technologie des tôles conductrices embouties. Cependant, la technologie des plaques de maintien à base de composite chargé de graphite peut être utilisée ici. De plus, dans cet exemple, l’étanchéité périphérique est assurée autour de GAME 2 mais elle peut également, en outre, être assurée autour des collecteurs d’entrée et de sortie (non représentés).
[0036] On définit ici et pour la suite de la description un repère orthonormé direct (X, Y, Z), où le plan XY s’étend de manière parallèle au plan principal de la cellule électrochimique 1, l’axe X est orienté suivant une direction d’écoulement fluidique des gaz réactifs, et où l’axe Z est orienté suivant la dimension d’épaisseur des plaques de maintien 10. Les termes « inférieur » et « supérieur » font référence ici à un positionnement croissant suivant la direction +Z. Par ailleurs, les termes « interne » et « externe » font référence à une orientation dans le plan XY, dirigée respectivement en direction de la zone active Za ou suivant une direction opposée.
[0037] La cellule électrochimique 1 comporte un assemblage membrane électrodes 2 (AME) formé de deux électrodes 3 (anode et cathode) séparées l’une de l’autre par une membrane électrolytique 4. L’AME 2 s’étend suivant un plan principal de la cellule électrochimique parallèle au plan XY. Les électrodes 3 et la membrane 4 sont des éléments classiques connus de l’homme du métier.
[0038] La membrane électrolytique 4 est une membrane échangeuse de protons. Elle permet la diffusion de protons d’une anode jusqu’ à une cathode, les protons pouvant se présenter au sein de la membrane 4 sous la forme d’ions H3OL Elle assure également l’isolation électrique entre les électrodes 3, et est réalisée en un matériau étanche aux fluides circulant dans les canaux de distribution 11 des plaques de maintien 10.
[0039] Chaque électrode 3 est ici formée d’une couche de diffusion gazeuse (GDL, pour Gas Diffusion Layer, en anglais) et d’une couche active au contact de la membrane 4. Les couches actives sont le lieu des réactions électrochimiques. Elles comportent des matériaux permettant les réactions d’oxydation et de réduction aux interfaces respectives de l’anode et la cathode avec la membrane 4. Les couches de diffusion sont réalisées en un matériau poreux autorisant la diffusion des espèces réactives entre les canaux de distribution 11 des plaques de maintien 10 et les couches actives, ainsi que la diffusion des produits issus de la réaction électrochimique.
[0040] L’AME est disposée entre deux plaques de maintien 10 adaptées à amener des gaz réactifs aux électrodes 3, et à assurer la connexion électrique de celles-ci. Elles peuvent également être adaptées à évacuer la chaleur produite lors de la réaction électrochimique, et à évacuer les produits issus de la réaction électrochimique. Chaque plaque de maintien 10 comporte des canaux de distribution 11 orientés vers l’électrode 3 correspondante. Chaque canal de distribution 11 est formé par une paroi de fond 12, une paroi latérale 13, et est séparé du canal de distribution 11 adjacent par une paroi de contact 14. Il y a donc une alternance latérale de canaux de distribution 11 et de nervures de séparation 15 (lesquelles sont formées par les parois 13 et 14).
[0041] Par ailleurs, les plaques de maintien 10 comportent ici chacune au moins une nervure de maintien 16, située dans la zone périphérique Zp qui entoure la zone active Za. Une nervure de maintien 16 est une portion de la plaque de maintien qui présente une saillie vis-à-vis du plan XY. Elle est formée d’une paroi latérale et d’une paroi de contact destinée à être au contact du joint d’étanchéité 20. Les nervures de maintien 16 inférieure et supérieure peuvent être superposées l’une à l’autre (i.e à la perpendiculaire l’une de l’autre), comme l’illustre la iîg.2A, voire être radialement décalées l’une par rapport à l’autre, comme l’illustre la fïg.2C. Par « radialement », on entend suivant une direction radiale dans le plan XY et opposée à la zone active Za. Comme détaillé plus loin, le joint d’étanchéité 20 est au contact des plaques de maintien 10 au niveau des nervures de maintien 16.
[0042] La zone active Za s’étend dans un plan XY et correspond à la zone où ont lieu les réactions électrochimiques. Elle peut être définie par la zone où sont situées les électrodes 3, et/ou par la zone où s’étendent les canaux de distribution 11. Une encre électrolytique peut être disposée uniquement dans la zone active Za, et non pas dans la zone périphérique Zp (bien qu’elle puisse en variante être disposée sur toute la surface de la membrane 4, et donc également dans la zone Zp). La zone périphérique Zp s’étend dans le plan XY et entoure continûment la zone active Za. Dans cet exemple, la membrane 4, et ici GAME 2, comporte une bordure qui est présente dans la zone périphérique Zp. Le joint d’étanchéité 20 est situé dans la zone périphérique Zp, ainsi que la ou les feuilles étanches intermédiaires 30.
[0043] La cellule électrochimique 1 comporte un seul et même joint d’étanchéité 20, qui est unique suivant l’axe d’épaisseur Z, et qui assure l’étanchéité périphérique autour de la zone active Za et empêche donc les fuites hors de la cellule électrochimique 1 des fluides circulant dans les canaux de distribution 11 et dans GAME 2. [0044] L’étanchéité périphérique est assurée par le seul joint d’étanchéité 20 qui assure le contact entre les deux plaques de maintien 10, à la différence du document US2004/0209150 qui décrit une superposition de deux joints d’étanchéité superposés suivant l’axe d’épaisseur Z et distincts l’un de l’autre. En revanche, comme indiqué précédemment, si ce même joint d’étanchéité 20 (appelé joint principal) est au contact des deux plaques de maintien 10, la cellule électrochimique 1 peut comporter au moins un autre joint d’étanchéité (appelé joint auxiliaire). Ce ou ces joints auxiliaires peuvent être superposés suivant l’axe d’épaisseur Z, ou ne pas être superposés (auquel cas un même joint auxiliaire est au contact des deux plaques de maintien 10). Ils peuvent être ou non au contact du joint principal 20.
[0045] Le joint d’étanchéité 20 s’étend ici continûment autour de la zone active Za dans le plan XY. Comme indiqué dans le document US2004/0209150, le joint d’étanchéité 20 peut en outre s’étendre autour des collecteurs d’entrée et de sortie.
[0046] Le joint d’étanchéité 20 est ici situé au contact de deux nervures de maintien 16, inférieure et supérieure, des plaques de maintien 10. Dans cet exemple, les nervures de maintien 16 sont agencées en regard l’une de l’autre suivant l’axe Z, mais elles peuvent présenter un décalage radial dans le plan, comme détaillé plus loin en référence à la fïg.2C.
[0047] Le joint d’étanchéité 20 est réalisé ici, suivant son épaisseur, en un même matériau et d’un seul tenant. Il assure l’étanchéité dans le plan XY par contact (et de préférence compression) avec les deux plaques de maintien 10. Aussi, suivant l’épaisseur de la cellule électrochimique 1, un même joint s’étend suivant l’axe Z pour contacter les deux plaques de maintien 10. Par ailleurs, suivant son étendue longitudinale dans le plan XY, ce joint d’étanchéité 20 est de préférence réalisé en un même matériau et d’un seul tenant, mais il peut être réalisé en des tronçons de matériaux différents, les tronçons étant assemblés les uns aux autres de manière étanche.
[0048] Le joint d’étanchéité 20 est de préférence réalisé en un matériau élastique de manière à assurer un contact étanche par compression avec les deux plaques de maintien 10. Il peut s’agir, entre autres, de silicone ou d’un élastomère (par ex. EPDM) éventuellement fluoré (par ex. FKM). Le joint d’étanchéité 20 peut présenter une épaisseur de l’ordre du millimètre, voire du dixième de millimètre. [0049] La cellule électrochimique 1 comporte en outre au moins une feuille étanche intermédiaire 30, assurant un assemblage étanche entre d’une part la membrane 4 et d’autre part le joint d’étanchéité 20.
[0050] La feuille étanche intermédiaire 30 est ainsi disposée entre la membrane 4 et le joint d’étanchéité 20 dans le plan XY. Elle est réalisée d’un seul tenant et de préférence en un seul matériau. De préférence, elle entoure continûment la zone active Za dans le plan XY.
[0051] Elle est une feuille dans la mesure où elle présente une épaisseur inférieure à ses dimensions de largeur et de longueur dans le plan XY. Elle peut s’étendre dans le plan XY sous forme d’une bande, sa longueur étant alors supérieure à sa largeur. A ce titre, la figure 3 est une vue de dessus, schématique et partielle, de la cellule électrochimique 1 illustrée sur la fïg.2A. On y voit le joint d’étanchéité 20 qui s’étend de manière continue autour de la membrane 4. La limite intérieure 20i (traits pointillés courts) du joint d’étanchéité 20 est donc latéralement espacée de la limite 4e (traits pointillés longs) de la membrane 4. La nervure de maintien 16 s’étend au contact du joint d’étanchéité 20. La feuille étanche intermédiaire 30 s’étend longitudinalement dans le plan XY en étant continûment au contact de la membrane 4 (formant une jonction interne 3 li) et au contact du joint d’étanchéité 20 (formant une jonction externe 31e).
[0052] La feuille étanche intermédiaire 30 est assemblée de manière étanche à la membrane 4 d’une part et au joint d’étanchéité 20 d’autre part. Elle forme donc deux jonctions étanches 31, une jonction dite interne 3 li avec la membrane 4, et une jonction dite externe 31e avec le joint d’étanchéité 20. Autrement dit, la feuille étanche intermédiaire 30 comporte une bordure interne assemblée à la membrane 4 (jonction interne 3 li) , une bordure externe assemblée au joint d’étanchéité 20 (jonction externe 31e), et une partie principale s’étendant dans le plan XY entre les bordures interne et externe.
[0053] La feuille étanche intermédiaire 30 s’étend sur l’une des faces principales 5, 6 de la membrane 4, ici de la face principale supérieure 6 de la membrane 4, et y est assemblée de manière étanche, en étant éventuellement au contact de la face en question. Elle peut être assemblée à la face principale inférieure 5. La jonction interne 3 li est située dans la zone périphérique Zp, de manière à ne pas perturber les réactions électrochimiques que pourrait entraîner la présence éventuelle de la feuille étanche intermédiaire 30 dans la zone active Za. La dimension radiale de la jonction interne 3 li (suivant une direction opposée à la zone active Za, dans le plan XY) peut être de l’ordre de quelques millimètres, voire dixièmes de millimètre.
[0054] De préférence, la feuille étanche intermédiaire 30 est collée à l’une des faces de la membrane 4 par l’intermédiaire d’un matériau adhésif pouvant être réticulé à basse température, par exemple à une température inférieure ou égale à 200°C, par exemple de l’ordre de 100°C à 150°C ou pouvant être réticulé aux rayonnements ultraviolets. Le matériau adhésif peut notamment être une colle époxyde, une colle polymère modifiée silane (MS polymère) ou un colle cyanoacrylate. Il est choisi en fonction de sa compatibilité chimique avec les matériaux de la membrane 4 et/ou de GAME 2.
[0055] La feuille étanche intermédiaire 30 s’étend donc sur une surface du joint d’étanchéité 20, ici de sa face supérieure 22 (bien qu’elle puisse s’étendre sur la face inférieure 21, voire contre la face latérale, est possible). Elle peut être collée au joint d’étanchéité 20 par l’intermédiaire d’un matériau adhésif pouvant être réticulé à basse température ou aux ultraviolets. Elle peut également être assemblée par surmoulage, comme décrit plus loin en référence à la fig.2B, voire par une soudure à chaud.
[0056] La feuille étanche intermédiaire 30 peut être réalisée en un matériau distinct de celui du joint d’étanchéité 20, par exemple en un matériau polymère tel que le PEN (polynaphtalate d’éthylène) ou le PET (polytéréphtalate d’éthylène). Le matériau est étanche aux fluides circulant dans la cellule électrochimique 1, et plus précisément dans les canaux de distribution 11 des plaques de maintien 10 et dans GAME 2.
[0057] Ainsi, la cellule électrochimique 1 présente une étanchéité périphérique améliorée dans la mesure où l’étanchéité est assurée conjointement par un même joint d’étanchéité 20 venant au contact des deux plaques de maintien 10 suivant l’axe Z, et par une feuille étanche intermédiaire 30 assemblée de manière étanche à la membrane 4 et au joint d’étanchéité 20. De plus, la surface de contact du joint d’étanchéité 20 avec la feuille étanche intermédiaire 30 est située entre et à distance de GAME 2 et des nervures de maintien 16 dans le plan XY. Ainsi, la jonction étanche feuille 30 / joint 20 est entièrement entourée dans le plan XY par la jonction étanche joint 20 / nervures 16, sans qu’il y ait superposition même partielle de ces jonctions suivant l’axe d’épaisseur Z, réduisant ainsi les risques de fuites. On limite de plus les risques que les contraintes mécaniques subies par le joint 16, du fait des efforts exercées par les nervures 16, ne viennent dégrader la qualité d’étanchéité de la jonction feuille 30 / AME, ou encore dégrader la feuille intermédiaire 30 ou GAME 2.
[0058] Aussi, on limite les risques de fuites dans le plan XY par l’utilisation d’un même joint d’étanchéité 20, qui est unique selon l’axe d’épaisseur Z et qui vient au contact des deux plaques de maintien 10, et non pas, comme dans l’exemple du document US2004/ 0209150 mentionné précédemment, par l’utilisation de deux joints d’étanchéité. En effet, les tolérances de fabrication des joints d’étanchéité peuvent conduire, avec deux joints d’étanchéité superposés, à des risques de fuite dans le plan XY. Ces risques sont réduits par l’utilisation d’un même joint d’étanchéité 20. De plus, on limite les risques de fragilisation de la membrane 4 qui peut apparaître lorsqu’un effort de cisaillement est présent entre les deux joints d’étanchéité décrits dans le document US2004/0209150.
[0059] De plus, on limite les risques de fuites suivant l’axe Z par l’utilisation de la feuille étanche intermédiaire 30 qui est assemblée de manière étanche à au moins l’une des faces principales 5, 6 de la membrane 4 d’une part et au joint d’étanchéité 20 d’autre part, et on limite en particulier les risques de fuites entre les deux couches de diffusion 3 par contournement de la membrane 4. On se distingue ainsi clairement du document US2019/0036130 mentionné précédemment où le joint d’étanchéité est surmoulé à GAME 2 et donc ne vient au contact que de la surface latérale de la membrane (ce qui augmente les risques de fuites par contournement de la membrane 4, à l’interface avec le joint). Dans l’invention, la jonction interne entre la feuille étanche intermédiaire 30 et la membrane 4 peut présenter une surface plus importante que dans le document cité, améliorant ainsi l’efficacité d’étanchéité.
[0060] Par ailleurs, dans la mesure où le joint d’étanchéité 20 n’est pas assemblé directement à la membrane 4, le joint d’étanchéité 20 présente moins de contraintes en termes de choix du matériau étanche. En effet, dans le document US2019/0036130 où le joint d’étanchéité est assemblé à GAME par surmoulage, il est nécessaire de choisir un matériau étanche qui soit chimiquement compatible avec les matériaux de GAME. Cette contrainte est écartée dans le cadre de l’invention.
[0061] Par ailleurs, le procédé de fabrication de la cellule électrochimique 1 peut comporter deux étapes différentes d’assemblage de la feuille étanche intermédiaire 30 au joint d’étanchéité 20 et à la membrane 4, permettant de limiter les risques de dégradation ou de pollution de la membrane 4 et de GAME 2. [0062] Ainsi, dans un premier temps, l’assemblage au joint d’étanchéité 20 peut être effectué avant l’assemblage à la membrane 4, en particulier lorsque la technique d’assemblage est susceptible d’entraîner une pollution ou une dégradation de la membrane 4 ou de GAME 2, comme par exemple dans le cas d’un surmoulage ou d’une soudure à chaud. Un collage à basse température peut toutefois être effectué.
[0063] Ensuite, l’assemblage de la feuille étanche intermédiaire 30 à la membrane 4 peut être effectué suivant une technique non susceptible de dégrader la membrane 4 ou GAME 2, par exemple par collage à basse température.
[0064] La figure 2B est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique 1 selon une variante de réalisation. Celle-ci se distingue de celle illustrée sur la fïg.2A essentiellement en ce qu’elle comporte deux feuilles étanches intermédiaires 30.1, 30.2, superposées l’une à l’autre, assemblées chacune à la membrane 4 et au joint d’étanchéité 20. L’une est située au-dessus de la membrane 4, alors que l’autre est située en dessous de la membrane 4.
[0065] La feuille étanche supérieure 30.2 est alors assemblée de manière étanche à la face principale supérieure 6, et plus précisément à une surface supérieure de la bordure périphérique de la membrane 4 située dans la zone périphérique Zp, de préférence par collage. De plus, elle est assemblée de manière étanche à une surface supérieure de la bordure interne périphérique du joint d’étanchéité 20, par exemple par collage, soudure à chaud, voire surmoulage.
[0066] De manière similaire, la feuille étanche inférieure 30.1 est assemblée de manière étanche à la face principale inférieure 5, et plus précisément à une surface inférieure de la bordure de la membrane 4, de préférence par collage. De plus, elle est assemblée de manière étanche à une surface inférieure de la bordure interne périphérique du joint d’étanchéité 20, par exemple par collage, soudure à chaud, voire surmoulage. Autrement dit, la feuille étanche inférieure 30.1 s’étend sur une première face de la membrane 4 (en étant éventuellement au contact de celle-ci), et la feuille étanche supérieure 30.2 s’étend sur une deuxième face de la membrane 4 (en étant éventuellement au contact de celle-ci).
[0067] On obtient ainsi une tenue mécanique améliorée de l’assemblage indirect du joint d’étanchéité 20 à la membrane 4 par l’intermédiaire des deux feuilles étanches intermédiaires 30.1, 30.2, améliorant ainsi l’étanchéité périphérique de la cellule électrochimique 1.
[0068] La figure 2C est une vue en coupe transversale, schématique et partielle, d’une cellule électrochimique 1 selon une autre variante de réalisation. Celle-ci se distingue de celle illustrée sur la fïg.2A essentiellement en ce que le joint d’étanchéité 20 est au contact de plusieurs nervures de maintien 16 décalées les unes par rapport aux autres suivant une direction radiale.
[0069] Dans cet exemple, la plaque supérieure 10.2 comporte deux nervures de maintien 16.2, et la plaque inférieure 10.1 comporte une nervure de maintien 16.1, disposées radialement de part et d’autre de la nervure de maintien supérieure 16.2.
[0070] Aussi, le joint d’étanchéité 20 est au contact des deux plaques de maintien 10, et ici est au contact d’au moins une partie des trois nervures de maintien 16. Il est alors déformé dans le plan XY, en particulier suivant la direction radiale, améliorant ainsi l’étanchéité périphérique de la cellule électrochimique 1.
[0071] Cette déformation du joint d’étanchéité 20 dans le plan XY peut être obtenue sans que cela n’affecte son assemblage avec la feuille étanche intermédiaire.
[0072] Dans cet exemple, trois nervures de maintien 16 sont représentées, mais d’autres configurations sont bien entendu possibles.
[0073] Des modes de réalisation particuliers viennent d’être décrits. Différentes variantes et modifications apparaîtront à l’homme du métier.

Claims

REVENDICATIONS
1. Cellule électrochimique (1), comportant : o un assemblage membrane électrodes (2), comportant une membrane (4) électrolytique échangeuse de protons ; o deux plaques de maintien (10), situées de part et d’autre de l’assemblage membrane électrodes (2), comportant des canaux de distribution (11) pour distribuer des fluides réactifs aux électrodes (3) ; o un seul joint d’étanchéité (20), selon un axe d’épaisseur orthogonal à un plan principal de la cellule électrochimique (1)
• s’étendant autour de l’assemblage membrane électrodes (2) dans le plan principal, et
• disposé au contact des deux plaques de maintien (10) ; o au moins une feuille étanche intermédiaire (30), réalisée en un matériau étanche aux fluides destinés à circuler dans les canaux de distribution (11),
• s’étendant autour de l’assemblage membrane électrodes (2) dans le plan principal, et disposée entre ce dernier (2) et le joint d’étanchéité (20),
• assemblée de manière étanche, d’une part à la membrane (4), et d’autre part au joint d’étanchéité (20) o caractérisée en ce que :
• les plaques de maintien (10) comportent des nervures de maintien (16) en saillie vis-à-vis du plan principal, et venant au contact du joint d’étanchéité (20) ;
• la feuille étanche intermédiaire (30) est assemblée à une surface du joint d’étanchéité (20), laquelle étant située : radialement entre l’assemblage membrane électrodes (2) et les nervures de maintien (16), et radialement à une distance non nulle de l’assemblage membrane électrodes (2) et des nervures de maintien (16).
2. Cellule électrochimique (1) selon la revendication 1, dans laquelle la feuille étanche intermédiaire (30) est assemblée par collage, surmoulage ou soudure au joint d’étanchéité (20).
3. Cellule électrochimique (1) selon la revendication 1 ou 2, dans laquelle la feuille étanche intermédiaire (30) est assemblée à la membrane (4) par collage, au moyen d’un matériau adhésif.
4. Cellule électrochimique (1) selon l’une quelconque des revendications 1 à 3, dans laquelle la feuille étanche intermédiaire (30) est réalisée en un matériau différent de celui du joint d’étanchéité (20).
5. Cellule électrochimique (1) selon l’une quelconque des revendications 1 à 4, dans laquelle la membrane (4) présente deux faces opposées l’une à l’autre et parallèles au plan principal de la cellule électrochimique (1), la feuille étanche intermédiaire (30) s’étendant sur l’une desdites faces de la membrane (4).
6. Cellule électrochimique (1) selon les revendications 4 et 5, dans laquelle la feuille étanche intermédiaire (30) est collée à l’une desdites faces de la membrane
(4) ·
7. Cellule électrochimique (1) selon l’une quelconque des revendications 1 à 6, dans laquelle la feuille étanche périphérique (30) s’étend dans une zone périphérique (Zp) de la cellule électrochimique, entourant dans le plan principal une zone active (Za) où est destinée à avoir lieu une réaction électrochimique.
8. Cellule électrochimique (1) selon l’une quelconque des revendications 1 à 7, dans laquelle les nervures de maintien sont disposées en regard l’une de l’autre.
9. Cellule électrochimique (1) selon l’une quelconque des revendications 1 à 7, dans laquelle les nervures de maintien sont disposées de manière décalée l’une par rapport à l’autre.
10. Cellule électrochimique (1) selon l’une quelconque des revendications 1 à 9, dans laquelle la membrane (4) présente des première et deuxième faces opposées l’une à l’autre et parallèles au plan principal de la cellule électrochimique (1), et comportant des première et deuxième feuilles étanches intermédiaires (30.1, 30.2) superposées l’une à l’autre, chacune étant assemblée de manière étanche à la membrane (4) et au joint d’étanchéité (20), la première feuille étanche intermédiaire (30.1) s’étendant sur la première face de la membrane (4), et la deuxième feuille étanche intermédiaire (30.2) s’étendant sur la deuxième face de la membrane (4).
11. Cellule électrochimique (1) selon la revendication 10, dans laquelle la première feuille étanche intermédiaire (30.1) est collée à la première face de la membrane (4), et la deuxième feuille étanche intermédiaire (30.2) est collée à la deuxième face de la membrane (4).
12. Réacteur électrochimique, comportant un empilement de cellules électrochimiques selon l’une quelconque des revendications précédentes, le réacteur électrochimique étant une pile à combustible ou un électrolyseur.
13. Procédé de fabrication d’une cellule électrochimique selon l’une quelconque des revendications 1 à 11, comportant une première étape d’assemblage de la feuille étanche intermédiaire (30) au joint d’étanchéité (20), suivie d’une deuxième étape d’assemblage de la feuille étanche intermédiaire (30) à la membrane (4).
14. Procédé selon la revendication 13, dans laquelle la première étape d’assemblage est effectuée par collage, soudure ou surmoulage, et la deuxième étape d’assemblage est effectuée par collage.
15. Procédé selon la revendication 14, dans laquelle la deuxième étape d’assemblage est effectuée par collage à une température inférieure ou égale à
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