EP2616572B1

EP2616572B1 - Assembly and method for influencing the kinetics of chemical reactions by means of acoustic surface waves

Info

Publication number: EP2616572B1
Application number: EP11771050.9A
Authority: EP
Inventors: Gerhard Lindner; Sandro Krempel; Katrin Schmidt
Original assignee: Hochschule fuer Angewandte Wissenschaften Fachhochschule Coburg
Current assignee: Hochschule fuer Angewandte Wissenschaften Fachhochschule Coburg
Priority date: 2010-09-17
Filing date: 2011-09-19
Publication date: 2019-07-10
Anticipated expiration: 2031-09-19
Also published as: EP2616572A2; WO2012035172A2; WO2012035172A3

Description

Die Erfindung betrifft eine Anordnung zur Beeinflussung der Kinetik chemischer Reaktionen mittels akustischer Oberflächenwellen gemäß Anspruch 1 sowie ein Verfahren gemäß Anspruch 5. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren basierend auf dem Einsatz akustischer Oberflächenwellen, über welches insbesondere chemische Reaktionen in Ihrem Ablauf beeinflusst werden können und damit die Effizienz dieser Reaktionen gesteigert werden kann (Beschleunigung der Reaktionsprozesse, erhöhter Stoffumsatz usw.).The invention relates to an arrangement for influencing the kinetics of chemical reactions by means of surface acoustic waves according to claim 1 and a method according to claim 5. In particular, the invention relates to a method based on the use of surface acoustic waves, which in particular chemical reactions can be influenced in their course and thus the efficiency of these reactions can be increased (acceleration of the reaction processes, increased material turnover, etc.).

Beim Ablauf chemischer Reaktionen bestimmt grundsätzlich der langsamste Reaktionsschritt die Kinetik der Gesamtreaktion. In elektrochemischen Prozessen beispielsweise wird die Geschwindigkeit der Gesamtreaktion daher vor allem durch die Rate bestimmt, mit welcher die elektrochemisch aktiven Teilchen zur Arbeitselektrode transportiert werden. Ist diese Rate nicht ausreichend, so nimmt bei konstanter Spannung der Strom über die Zeit kontinuierlich ab. Diese Abhängigkeit der Geschwindigkeit ist in der Literatur beschrieben ( V.M. Schmidt: Elektrochemische Verfahrenstechnik. Grundlagen, Reaktionstechnik, Prozeßoptimierung. WILEY-VHC Verlag ;2004; ISBN-Nr.: 9783527299584 )In the course of chemical reactions, in principle, the slowest reaction step determines the kinetics of the overall reaction. In electrochemical processes, for example, the speed of the overall reaction is therefore mainly due to the Rate determines with which the electrochemically active particles are transported to the working electrode. If this rate is insufficient, the current decreases continuously over time with constant voltage. This dependence of the speed is described in the literature ( VM Schmidt: Electrochemical Process Engineering. Basics, Reaction Engineering, Process Optimization. WILEY-VHC publishing house, 2004; ISBN No .: 9783527299584 )

Der Grund für diese Abnahme des Stroms liegt in der Ausbildung einer sogenannten Nernstschen Diffusionsschicht an der Grenzfläche Elektrode/Elektrolyt begründet. In dieser Diffusionsschicht findet nahezu keine Strömung statt und der Stofftransport kann alleine über Diffusionsprozesse geschehen. Die Ausbildung dieser Diffusionsschicht erfolgt dadurch, dass es gerade bei sehr hohen Stromdichten und einer schnellen Entladung von elektrochemisch aktiven Teilchen an der Elektrode vorkommt, dass die Elektrolytkonzentration an der Elektrodenoberfläche sehr stark abnimmt und dadurch ein Konzentrationsgradient zwischen Elektrode und Elektrolyt entsteht (vgl. C. Czeslik; H. Seemann; R. Winter: Basiswissen physikalische Chemie. Vieweg+Teubner Verlag; 4. Auflage; 2010; ISBN-Nr.: 978-3-8348-0937-7 ).The reason for this decrease of the current is due to the formation of a so-called Nernst diffusion layer at the electrode / electrolyte interface. Nearly no flow takes place in this diffusion layer, and the mass transport can take place solely via diffusion processes. The formation of this diffusion layer takes place in that it occurs at very high current densities and a rapid discharge of electrochemically active particles on the electrode that the electrolyte concentration at the electrode surface decreases very sharply and thereby a concentration gradient between the electrode and the electrolyte is formed (see. C. Czeslik; H. sailor; R. Winter: Basic knowledge of physical chemistry. Vieweg + Teubner Verlag; 4th edition; 2010; ISBN No .: 978-3-8348-0937-7 ).

Dieser Gradient ist die treibende Kraft für die Nachlieferung von weiteren elektrochemisch aktiven Teilchen zur Elektrode und bestimmt die Geschwindigkeit, mit welcher die Reaktion abläuft. Aus der Literatur ist bekannt, dass über den Einsatz von Ultraschall die sich ausbildende Grenzschicht und damit die chemische Reaktion beeinflusst werden kann. In der Regel wird dabei Hochleistungsultraschall im Frequenzbereich von 20 KHz bis 2 MHz mithilfe von Ultraschallhörnern (sog. Sonotroden) auf die Elektrode eingebracht, dabei muss die Sonotrode jedoch direkt an bzw. in die Nähe der Elektrode gebracht werden, was meist durch Eintauchen der Sonotrode in den Elektrolyten geschieht.This gradient is the driving force for the subsequent delivery of further electrochemically active particles to the electrode and determines the rate at which the reaction proceeds. It is known from the literature that the use of ultrasound can influence the forming boundary layer and thus the chemical reaction. As a rule, high-power ultrasound in the frequency range from 20 kHz to 2 MHz is applied to the electrode with the aid of ultrasonic horns (so-called sonotrodes), but the sonotrode must be brought directly to or in the vicinity of the electrode, usually by immersing the sonotrode happens in the electrolyte.

Das Dokument EP 0 890 658 A2 beschreibt eine galvanische Zelle mit einem Ultraschalltransducer. US 6 368 482 B1 offenbart ein System und Verfahren zur galvanischen Schichterzeugung unter dem Einfluss von akustischen Wellen. Darüber hinaus sind auch aus den Druckschriften US 2005/227488 A1 , US 2004/022957 A1 , US 2003/064586 A1 , RU 2 353 713 C1 und dem Artikel JENS GEORG KAUFMANN ET AL: "Megasonic agitation for enhanced electrodeposition of copper", MICROSYSTEM TECHNOLOGIES; MICRO AND NANOSYSTEMS INFORMATION STORAGE AND PROCESSING SYSTEMS, SPRINGER, BERLIN, DE, Bd. 15, Nr. 8, 2. Juni 2009 (2009-06-02), Seiten 1245-1254 Beschichtungsverfahren unter der Anwendung von Schallwellen bekannt.The document EP 0 890 658 A2 describes a galvanic cell with an ultrasonic transducer. US 6,368,482 B1 discloses a system and method for electroplating under the influence of acoustic waves. In addition, also from the pamphlets US 2005/227488 A1 . US 2004/022957 A1 . US 2003/064586 A1 . RU 2 353 713 C1 and the article JENS GEORG KAUFMANN ET AL: "Megasonic agitation for enhanced electrodeposition of copper", MICROSYSTEM TECHNOLOGIES; MICRO AND NANOSYSTEMS INFORMATION STORAGE AND PROCESSING SYSTEMS, SPRINGER, BERLIN, DE, Vol. 15, No. 8, 2 June 2009 (2009-06-02), pages 1245-1254 Coating method using the application of sound waves.

Des Weiteren offenbart die Druckschrift DE 10 2007 043563 A1 ein Verfahren zum Ätzen, Galvanisieren, Reinigen und Entwickeln von Fotolack mit Ultraschallunterstützung. Die betrifft ein Verfahren zur Metallabscheidung. Aus der US 2004/0168706 A1 ist ein Reinigungsverfahren unter der Verwendung von Ultraschallwellen bekannt.Furthermore, the document discloses DE 10 2007 043563 A1 a method of etching, plating, cleaning and developing photoresist with ultrasound support. This relates to a method for metal deposition. From the US 2004/0168706 A1 For example, a cleaning method using ultrasonic waves is known.

Das der Erfindung zugrundeliegende Problem besteht darin, eine Anordnung und ein Verfahren bereitzustellen, die es ermöglichen, auf möglichst einfache und effektive Art und Weise chemische Reaktionen beeinflussen zu können.The problem underlying the invention is to provide an arrangement and a method which make it possible to influence chemical reactions in the simplest and most effective manner possible.

Dieses Problem wird durch die Anordnung mit den Merkmalen des Anspruchs 1 sowie durch das Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 5 gelöst. Weiterbildungen der Erfindungen sind in den anhängigen Ansprüchen angegeben.This problem is solved by the arrangement with the features of claim 1 and by the method with the features of claim 5. Further developments of the inventions are specified in the appended claims.

Danach wird eine Anordnung zum Durchführen einer chemischen Reaktion bereitgestellt, mit

einem Reaktionsgefäß, in dem mindestens eine aktive Fläche, die wenigstens abschnittsweise mit einem Fluid in Kontakt ist, angeordnet ist,
Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen in der mindestens einen aktiven Fläche, wobei zumindest ein Teil der in der mindestens einen aktiven Fläche angeregten Oberflächenwellen in Volumenschallwellen innerhalb des Fluids umgewandelt wird, so dass
eine an der mindestens einen aktiven Fläche vorgehende chemische Reaktion oder ein dort vorgehender physikalischer Vorgang durch die Oberflächenwellen in der mindestens einen aktiven Fläche und/oder durch die Volumenschallwellen in dem Fluid beeinflusst, insbesondere beschleunigt, wird.

Thereafter, an arrangement for performing a chemical reaction is provided with

a reaction vessel in which at least one active surface, which is at least partially in contact with a fluid, is arranged,
Means for generating surface acoustic waves in the at least one active surface, wherein at least a portion of the surface waves excited in the at least one active surface are converted into volume sound waves within the fluid, so that
a chemical reaction preceding the at least one active surface or a physical process occurring there is influenced, in particular accelerated, by the surface waves in the at least one active surface and / or by the volume sound waves in the fluid.

Die Mittel zum Erzeugen von Oberflächenwellen umfassen insbesondere einen akustischen Wandler, der ein elektrisches Signal in Schwingungen umsetzt, die auf die aktive Fläche übertragen werden. Beispielsweise handelt es sich bei dem Wandler um einen Interdigitalwandler, mit dem z.B. auch in aktiven Flächen aus einem nichtpiezoelektrischen Material Oberflächenschallwellen angeregt werden können. Durch Schalleintrag in das Fluid in Form eines Elektrolyten, der durch die weiter unten erläuterte Konversion von Oberflächenschallwellen in Volumenschallwellen erfolgt, können an der Grenzfläche zwischen der aktiven Fläche und dem Fluid "Energie-Hotspots" entstehen, in welchen verschiedene Phänomene auftreten, die die ablaufende chemische Reaktion beeinflussen können. Dies ist zum einen der Effekt des "Acoustic streaming", zum anderen turbulente Konvektion, Kavitation sowie Mikroströmungen. Bedingt durch die genannten Effekte konnte ein erhöhter Massetransport experimentell nachgewiesen werden, welcher durch eine Ausdünnung der oben beschriebenen Nernstschen Diffusionsschicht begründet werden kann.In particular, the means for generating surface waves comprise an acoustic transducer which converts an electrical signal into vibrations which are transmitted to the active surface. By way of example, the converter is an interdigital transducer with which, for example, surface acoustic waves can also be excited in active areas made of a non-piezoelectric material. By sound input into the fluid in the form of an electrolyte, which is explained below by the conversion of surface acoustic waves in volume sound waves, at the interface between the active surface and the fluid "energy hotspots" arise in which various phenomena occur, the expiring can affect chemical reaction. This is on the one hand the effect of "Acoustic streaming", on the other hand turbulent convection, cavitation and microflow. Due to the mentioned effects, an increased mass transport could be detected experimentally, which can be justified by a thinning of the above-described Nernst diffusion layer.

All die genannten Effekte wirken sich z.B. folgendermaßen auf ablaufende Reaktionen aus (vgl. C.E. Banks; R.G. Compton: Ultrasonically Enhanced Voltammetric Analysis and Applications: An Overview. Electroanalysis 15(5- 6):329-346, 2003 ):

der Stoffaustausch und Wärmeaustauch wird erhöht, die an der aktiven Fläche ablaufenden Diffusionsprozesse werden beschleunigt
der Stoffumsatz wird bedingt durch die erhöhte Durchmischung und die ultraschallbedingte Bildung von Radikalen ebenfalls erhöht;
die Reaktionsmechanismen an der aktiven Fläche werden verändert;
es entsteht eine geringere Überspannung an der aktiven Fläche;
es kann eine erhöhte Oberflächenaktivierung der aktiven Fläche auftreten;
durch Ultraschall können Emulsionen von eigentlich nicht mischbaren Systemen erzeugt werden

All of these effects, for example, have the following effects on ongoing reactions (cf. CE Banks; RG Compton: Ultrasonically Enhanced Voltammetric Analysis and Applications: An Overview. Electroanalysis 15 (5-6): 329-346, 2003 ):

the mass transfer and heat exchange is increased, the diffusion processes taking place at the active surface are accelerated
the turnover is also increased due to the increased mixing and the ultrasound-induced formation of radicals;
the reaction mechanisms on the active surface are changed;
it creates a lower overvoltage on the active surface;
there may be an increased surface activation of the active area;
By ultrasound, emulsions of immiscible systems can be generated

Darüber hinaus kann z.B. in dem Bereich der Galvanotechnik Dicke, Qualität und Rate der metallischen Abscheidung erhöht werden. Auch die kathodische Effizienz kann gesteigert werden, da sich die Wasserstoffblasenbildung oder die Bildung von Oxidschichten an der aktiven Fläche verringert. Auch in der organischen Chemie finden sich Anwendungen, z.B. bei der Elektrosynthese verschiedener organischer Verbindungen.In addition, e.g. In the field of electroplating thickness, quality and rate of metal deposition can be increased. Also, the cathodic efficiency can be increased because the hydrogen bubbles or the formation of oxide layers on the active surface decreases. There are also applications in organic chemistry, e.g. in the electrosynthesis of various organic compounds.

Ein weiteres Anwendungsgebiet der erfindungsgemäßen Anordnung ist die Polymerchemie. Dort kann eine verbesserte Emulsion von Substanzen, die für Polymerisationsreaktionen benötigt werden, erreicht werden. Weiterhin kann die Entstehung dünner Polymerfilme an der aktiven Fläche verhindert werden(z.B. an einer Elektrodenoberfläche), die die weitere Elektrodenreaktion beeinflussen.Another field of application of the arrangement according to the invention is polymer chemistry. There, an improved emulsion of substances needed for polymerization reactions can be achieved. Furthermore, the Formation of thin polymer films on the active surface are prevented (eg on an electrode surface), which influence the further electrode reaction.

Weiterhin könnte sich die Kapazität und Lebensdauer von Akkumulatoren steigern lassen und die Selbstentladungsrate des Akkus reduziert werden. Derartige Effekte wurden im Prinzip von Gavrila beschrieben (" I. Gavrila: The influence of ultrasound on the capacity of lead accumulators. Ultrasonics 16(4):156-158. 1978 " und " I. Gavrila: Prolongation of accumulator life using ultrasound, Ultrasonics 18(5):210-212, 1980 ").Furthermore, the capacity and life of batteries could be increased and the self-discharge rate of the battery can be reduced. Such effects were described in principle by Gavrila (" I. Gavrila: The influence of ultrasound on the capacity of lead accumulators. Ultrasonics 16 (4): 156-158. 1978 " and " I. Gavrila: Prolongation of accumulator life using ultrasound, Ultrasonics 18 (5): 210-212, 1980 ").

Des Weiteren könnte bei Verwendung der erfindungsgemäßen Anordnung die katalytische Aktivität während einer Reaktion gesteigert werden.Furthermore, when using the arrangement according to the invention, the catalytic activity could be increased during a reaction.

Mit Hilfe der erfindungsgemäßen Anordnung ist es insbesondere möglich, auch Reaktionen zu beeinflussen, die nicht unmittelbar auf einem piezoelektrischen Substrat eines akustischen Wandlers ablaufen. Vielmehr kann der Wandler auf die aktive Fläche in Form einer Elektrode, die auch aus einem nicht piezoelektrischen Material bestehen kann, außen angeordnet (festgelegt) und Oberflächenwellen in der aktiven Fläche erzeugt werden. Mit dieser Technik ist es möglich, akustische Oberflächenwellen auf nichtpiezoelektrischen Substraten über von außen auf das Substrat aufgebrachte piezoelektrische Interdigitalwandler zu erzeugen, wobei es möglich ist, akustische Oberflächenwellen in nahezu allen technischen Substraten (Metalle, Glas, Kunststoffe, Keramiken) anzuregen.With the aid of the arrangement according to the invention, it is in particular possible to influence reactions which do not take place directly on a piezoelectric substrate of an acoustic transducer. Rather, the transducer can be externally mounted (fixed) on the active surface in the form of an electrode, which may also consist of a non-piezoelectric material, and surface waves are generated in the active surface. With this technique, it is possible to produce surface acoustic waves on non-piezoelectric substrates via piezoelectric interdigital transducers externally applied to the substrate, whereby it is possible to excite surface acoustic waves in almost all technical substrates (metals, glass, plastics, ceramics).

Der Typ der in der aktiven Fläche angeregten Oberflächenwellen hängt insbesondere von der Dicke der verwendeten Substrate und der akustischen Wellenlänge ab. Beispielsweise können Oberflächenwellen vom Typ Rayleigh-Wellen insbesondere bei dicken Substraten angeregt werden, d.h. falls die Substratdicke (die Dicke der aktiven Fläche) größer ist als die akustische Wellenlänge. Oberflächenwellen vom Typ Lamb-Wellen können bei dünnen Substraten angeregt werden, wobei die Substratdicke kleiner sein muss als die akustische Wellenlänge.The type of surface waves excited in the active area depends in particular on the thickness of the substrates used and the acoustic wavelength. For example, surface waves of the Rayleigh-wave type can be excited, in particular with thick substrates, i. if the substrate thickness (the thickness of the active area) is greater than the acoustic wavelength. Surface waves of the lamb wave type can be excited with thin substrates, wherein the substrate thickness must be smaller than the acoustic wavelength.

Weiterhin ist bekannt, dass akustische Oberflächenwellen beim Kontakt mit Flüssigkeiten unter einem spezifischen Winkel, dem sog. Rayleighwinkel, in die Flüssigkeit auskoppeln (Modenkonversion), aber umgekehrt bei Kontakt mit Festkörpern auch wieder einkoppeln (umgekehrte Modenkonversion) und auf diesem festen Substrat erneut eine Oberflächenwelle erzeugen können, wie bereits von Lindner et al. beschrieben (vgl. G. Lindner: Sensors and actuators based on surface acoustic waves propagating along solidliquid interfaces. J. Phys. D: Appl. Phys. 41:123002 (13pp), 2008 ).Furthermore, it is known that acoustic surface waves in contact with liquids at a specific angle, the so-called. Rayleigh angle, couple out in the liquid (mode conversion), but in turn in contact with solids also re-couple (reverse mode conversion) and on this solid substrate again a Surface wave, as already described by Lindner et al. described (cf. G. Lindner: Sensors and actuators based on acoustic waves propagating along solidliquid interfaces. J. Phys. D: Appl. Phys. 41: 123002 (13pp), 2008 ).

Bei beiden Wellenmoden (Rayleigh-Wellen und Lamb-Wellen) finden unter bestimmten Bedingungen Wechselwirkungen mit einer die Oberfläche bedeckenden Flüssigkeit statt. Die akustische Oberflächenwelle koppelt in die Flüssigkeit aus, sobald die Schallgeschwindigkeit der Flüssigkeit kleiner ist als die Schallgeschwindigkeit (Ausbreitungsgeschwindigkeit) der Oberflächenwelle. Der Rayleigh-Winkel für diese Auskopplung ist charakteristisch und durch das Verhältnis dieser Geschwindigkeiten bestimmt ("akustisches Brechungsgesetz"), wobei sich der Rayleigh-Winkel Θ gemessen in Bezug auf eine vertikale Referenzlinie zu der Oberfläche des Substrats, bestimmt durch: $Θ = \arcsin (c_{M} / c_{S}),$

wobei c_M die Schallgeschwindigkeit der Volumenwelle innerhalb der Flüssigkeit ist und c_S die Schallgeschwindigkeit der akustischen Oberflächenwelle in dem Substrat ist.In both wave modes (Rayleigh waves and Lamb waves), under certain conditions, interactions occur with a surface-covering liquid. The surface acoustic wave couples into the liquid as soon as the speed of sound of the liquid is smaller than the speed of sound (propagation velocity) of the surface wave. The Rayleigh angle for this decoupling is characteristic and determined by the ratio of these velocities ("acoustic refraction law"), where the Rayleigh angle Θ measured with respect to a vertical reference line to the surface of the substrate is determined by:

Θ = \arcsin (c_{M} / c_{S}) .

where c _{M is} the velocity of sound of the bulk wave within the liquid and c _{S is} the speed of sound of the surface acoustic wave in the substrate.

Sobald die oben genannten Bedingungen erfüllt sind, wird zumindest ein Teil der Energie der akustischen Oberflächenwellen, die durch einen Sender, wie beispielsweise einen Interdigitalwandler erzeugt werden, in Volumenwellen innerhalb der Flüssigkeit umgewandelt (Modenkonversion). Die Volumenwellen werden somit unter dem Rayleigh - Winkel in die Flüssigkeit abgestrahlt und dadurch wird die Energie der verbleibenden akustischen Oberflächenwelle reduziert.Once the above conditions are met, at least a portion of the energy of the surface acoustic waves generated by a transmitter, such as an interdigital transducer, is converted to bulk waves within the fluid (mode conversion). The bulk waves are thus radiated into the liquid at the Rayleigh angle, thereby reducing the energy of the remaining surface acoustic wave.

Dieser Effekt wird mit dem Vermögen der Oberflächenwellen, in Flüssigkeiten Strömungen zu erzeugen, für das erfindungsgemäße Verfahren kombiniert. In einer Kombination aus beiden Effekten wird durch das erfindungsgemäße Verfahren die Kinetik chemischer Prozesses verändert, ohne direkt über eingebrachte Bauteile in den Prozess eingreifen zu müssen oder dass die Elektronik direkt mit den chemisch aktiven Substanzen in Kontakt kommt.This effect is combined with the ability of the surface waves to generate flows in liquids for the method according to the invention. In a combination of both effects, the kinetics of chemical processes are changed by the method according to the invention without having to intervene directly in the process via introduced components or the electronics coming into direct contact with the chemically active substances.

Problematisch an den bekannten Systemen ist, dass die Schallwandler, welche die Oberflächenwellen erzeugen, inklusive der dazugehörigen Elektronik mit den chemisch aktiven Substanzen direkt in Berührung kommen oder eventuelle Einbauteile den Versuchsaufbau beeinträchtigen.The problem with the known systems is that the sound transducers which generate the surface waves, including the associated electronics with the chemically active substances come into direct contact or any built-in parts interfere with the experimental setup.

Es entfällt somit die Notwendigkeit, auf der aktiven Fläche eine Beschichtung mit Katalysatorsubstanzen vorzusehen. Daher kann auch der mit einer Beschichtung verbundene Nachteil reduziert oder eliminiert werden, dass die Reaktion, die es über Oberflächenwellen zu beeinflussen gilt, direkt in der Nähe bzw. auf dem piezoelektrischen Substrat stattfinden muss und somit das komplette Versuchsdesign und die Reaktionsparameter an die Geometrie des piezoelektrischen Interdigitalwandlers angepasst werden müssen. Bereits bestehende Versuchsabläufe und Aufbauten können über diese Methode nicht ohne eine massive Änderung des kompletten Versuchsaufbaus beeinflusst werden.It thus eliminates the need to provide on the active surface a coating with catalyst substances. Therefore, the disadvantage associated with a coating can also be reduced or eliminated, that the reaction which it has to influence via surface waves must take place directly in the vicinity or on the piezoelectric substrate and thus the complete experimental design and the reaction parameters to the geometry of the piezoelectric interdigital transducer must be adjusted. Already existing test procedures and abutments can not be influenced by this method without a massive change of the complete experimental setup.

Darüber hinaus kann der Zeitaufwand für das Erzeugen der selektiven katalytischen Schicht entfallen. Entsprechend entfällt auch ein regelmäßiges Erneuern der katalytischen Schutzschicht.In addition, the time required to produce the selective catalytic layer can be eliminated. Accordingly, there is no need for regular renewal of the catalytic protective layer.

Unter einer "aktiven Fläche" ist insbesondere die Oberfläche eines Festkörpers (beispielsweise aus Metall, Glas, Kunststoff, Keramik) zu verstehen, an der bzw. in deren nächster Umgebung eine chemische Reaktion oder ein physikalischer Vorgang abläuft und/oder angeregt bzw. beeinflusst werden kann.An "active surface" is to be understood in particular as meaning the surface of a solid (for example of metal, glass, plastic, ceramic) on or in whose immediate vicinity a chemical reaction or a physical process takes place and / or is excited or influenced can.

Dabei können beispielsweise auch Stoffe im Zuge der chemischen Reaktion sich an der aktiven Fläche ablagern oder die aktive Fläche kann im Lauf der chemischen Reaktion verbraucht werden. Bei dem innerhalb des Reaktionsgefäßes angeordneten Fluid kann es sich beispielsweise um Gase handeln, aber auch um Flüssigkeiten, die gelöste organische oder anorganische Substanzen (wie beispielsweise Salze) enthalten können. Derartige Flüssigkeiten wären beispielsweise Wasser, Ammoniak, THF, Aceton, Acetonitril, DMSO, Hexan, Toluol oder Benzol. Alternativ kann es sich bei dem Fluid auch um Schmelzen organischer oder anorganischer Substanzen bzw. Metalle handeln.In this case, for example, substances in the course of the chemical reaction can deposit on the active surface or the active surface can be consumed in the course of the chemical reaction. The fluid disposed within the reaction vessel may be, for example, gases, but also liquids which may contain dissolved organic or inorganic substances (such as salts). Such liquids would be, for example, water, ammonia, THF, acetone, acetonitrile, DMSO, hexane, toluene or benzene. Alternatively, the fluid may also be a melt of organic or inorganic substances or metals.

Das Reaktionsgefäß weist insbesondere einen Boden auf, wobei gegenüber dem Boden eine Öffnung zum Einfüllen des Fluids vorhanden ist. Vom Boden steht eine Seitenwand des Reaktionsgefäßes ab, die zusammen mit dem Boden ein inneres Volumen des Reaktionsgefäßes begrenzt. Die aktive Fläche befindet sich z.B. zumindest teilweise in dem inneren Volumen des Reaktionsgefäßes.In particular, the reaction vessel has a bottom, wherein an opening for filling in the fluid is present in relation to the bottom. From the bottom of a side wall of the reaction vessel from which, together with the bottom of an inner volume of the Reaction vessel limited. The active surface is located, for example, at least partially in the inner volume of the reaction vessel.

Die Anordnung zur Durchführung einer chemischen Reaktion weist weiterhin ein Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen auf, welches geeignet ist, akustische Oberflächenwellen innerhalb der mindestens einen aktiven Fläche anzuregen, wobei zumindest ein Teil der in der mindestens einen aktiven Fläche angeregten Oberflächenwellen in akustische Volumenwellen (Volumenschallwellen) innerhalb des Fluids umgewandelt wird.The arrangement for performing a chemical reaction further comprises a means for generating surface acoustic waves, which is suitable to excite surface acoustic waves within the at least one active surface, wherein at least a portion of the surface waves excited in the at least one active surface are transformed into bulk acoustic waves (volume sound waves ) is converted within the fluid.

Dadurch wird gewährleistet, dass eine an der mindestens einen aktiven Fläche vorgehende chemische Reaktion oder ein vorgehender physikalischer Vorgang durch die Oberflächenwellen in der mindestens einen aktiven Fläche und/oder durch die Volumenschallwellen in dem Fluid beeinflusst werden. Insbesondere wird dadurch die Reaktionsgeschwindigkeit erhöht. Auch ein erhöhter Stoffaustausch oder Wärmeaustausch bzw. eine erhöhte Durchmischung oder aber eine Änderung der Reaktionsmechanismen sind beispielsweise möglich.This ensures that a chemical reaction preceding the at least one active surface or a preceding physical process are influenced by the surface waves in the at least one active surface and / or by the volume sound waves in the fluid. In particular, this increases the reaction rate. An increased mass transfer or heat exchange or increased mixing or a change in the reaction mechanisms are possible, for example.

Gemäß der Erfindung weisen die Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen mindestens einen Sender auf. Dabei ist der Sender insbesondere in Form eines Interdigitalwandlers ausgebildet.According to the invention, the means for generating surface acoustic waves comprise at least one transmitter. In this case, the transmitter is designed in particular in the form of an interdigital transducer.

Denkbar ist auch, dass sich ein elektrisch isolierendes Substrat an der dem Reaktionsgefäß zugewandten Seite (der Montageseite) der mindestens einen aktiven Fläche erstreckt. Insbesondere kann das Substrat in Form eines Abschnitts einer Wandung des Reaktionsgefäßes ausgebildet sein.It is also conceivable that an electrically insulating substrate extends on the side facing the reaction vessel (the mounting side) of the at least one active surface. In particular, the substrate may be formed in the form of a portion of a wall of the reaction vessel.

Möglich ist auch, dass zwischen dem Substrat und der mindestens einen aktiven Fläche eine Zwischenschicht angeordnet ist, über die zumindest ein Teil der in dem Substrat angeregten Oberflächenwelle in die mindestens eine aktive Fläche einkoppelt.It is also possible for an intermediate layer to be arranged between the substrate and the at least one active surface, via which at least part of the surface wave excited in the substrate couples into the at least one active surface.

Die aktive Fläche befindet sich teilweise in Kontakt mit dem Fluid und das Mittel zur Erzeugung von akustischen Oberflächenwellen ist an der aktiven Fläche in dem Bereich angeordnet, der nicht in Kontakt mit dem Fluid steht.The active surface is partially in contact with the fluid, and the surface acoustic wave generating means is disposed on the active surface in the region which is not in contact with the fluid.

In einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung ist an dem Reaktionsgefäß ein Temperaturkontrollmittel angeordnet, welches geeignet ist, die Temperatur der mindestens einen aktiven Fläche und/oder des Fluids zu erhöhen oder zu erniedrigen.In a further embodiment of the invention, a temperature control means is arranged on the reaction vessel, which is suitable for increasing or decreasing the temperature of the at least one active surface and / or of the fluid.

Dies kann beispielsweise dadurch erfolgen, dass innerhalb der aktiven Fläche ein Hohlraum vorgesehen ist, mittels dessen ein Kühlmittel über ein Kühlkreislaufsystem durch die aktive Fläche eingeleitet wird und somit die aktive Fläche gekühlt wird. Auch ist es möglich, dass das Fluid direkt eine Temperaturerhöhung erfährt, beispielsweise mittels eines Tauchsieders oder indirekt mittels Öl- oder Wasserbädern, die zuerst das Reaktionsgefäß erhitzen und somit indirekt das Fluid eine Temperaturerhöhung über Wärmeleitung erhält. Es kann auch eine vergleichbare Kühlung des Fluids durch ein Eis- bzw. Trockeneisbad oder beispielsweise mittels einer Aceton-Ether-Mischung, die mittels flüssigen Stickstoffs auf einen Tieftemperaturbereich abgekühlt wird, erfolgen.This can be done, for example, by providing a cavity within the active area, by means of which a coolant is introduced through the active area via a cooling circulation system and thus the active area is cooled. It is also possible for the fluid to undergo an increase in temperature directly, for example by means of an immersion heater or indirectly by means of oil or water baths, which first heat the reaction vessel and thus indirectly the fluid receives a temperature increase via heat conduction. It can also be a comparable cooling of the fluid through an ice or dry ice bath or for example by means of an acetone-ether mixture, which is cooled by means of liquid nitrogen to a low temperature range, take place.

Alternativ oder zusätzlich kann vorgesehen sein, dass das Reaktionsgefäß innerhalb eines Gehäuses angeordnet ist, wobei an dem Gehäuse ein Druckkontrollmittel vorgesehen ist, welches geeignet ist, einen Druck innerhalb des Gehäuses bzw. innerhalb des Reaktionsgefäßes oberhalb oder unterhalb des Atmosphärendrucks einzustellen. Dies kann beispielsweise mittels üblicher Hochdruckpumpen bzw. Vakuumpumpen erfolgen.Alternatively or additionally, it may be provided that the reaction vessel is disposed within a housing, wherein on the housing, a pressure control means is provided, which is adapted to set a pressure within the housing or within the reaction vessel above or below the atmospheric pressure. This can be done for example by means of conventional high-pressure pumps or vacuum pumps.

Gemäß der Erfindung ist innerhalb des Reaktionsgefäßes eine zweite aktive Fläche angeordnet, wobei das Fluid zwischen der ersten und der zweiten aktiven Fläche angeordnet ist. Dabei regen die Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen in der ersten und/oder der zweiten aktiven Fläche akustische Oberflächenwellen an, wobei zumindest ein Teil der in der ersten und/oder der zweiten aktiven Fläche angeregten Oberflächenwellen in akustische Volumenwellen (Volumenschallwellen) in dem zwischen den aktiven Flächen befindlichen Fluid umgewandelt wird.According to the invention, a second active surface is arranged inside the reaction vessel, wherein the fluid is arranged between the first and the second active surface. The means for generating surface acoustic waves in the first and / or the second active surface excite surface acoustic waves, wherein at least a part of the surface waves excited in the first and / or the second active surface are reflected in bulk acoustic waves (volume sound waves) in the one between the two active surface fluid is converted.

Dadurch wird eine an der ersten und/oder zweiten aktiven Fläche vorgehende chemische Reaktion oder ein vorgehender physikalischer Vorgang durch die Oberflächenwellen in der ersten und/oder der zweiten aktiven Fläche und/oder durch die Volumenschallwellen in dem Fluid beeinflusst. Insbesondere wird dabei die chemische Reaktion oder der physikalische Vorgang beschleunigt.Thereby, a chemical reaction preceding the first and / or second active surface or a preceding physical process by the surface waves in the first and / or the second active surface and / or influenced by the volume sound waves in the fluid. In particular, the chemical reaction or the physical process is accelerated.

Die erste und die zweite aktive Fläche sind jeweils als Elektrode ausgebildet, die über Spannungsquellen miteinander verbunden sind. Zudem ist das Fluid als ein Elektrolyt ausgebildet. Dabei erzeugt das Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen in der ersten und/oder der zweiten Elektrode akustische Oberflächenwellen, wobei zumindest ein Teil der in der ersten und/oder der zweiten Elektrode angelegten Oberflächenwellen in akustische Volumenwellen (Volumenschallwellen) in dem zwischen den Elektroden befindlichen Elektrolyten umgewandelt wird. Dadurch wird eine in dem Elektrolyten vorgehende chemische Reaktion durch die Oberflächenwellen in der ersten und/oder der zweiten Elektrode und/oder die Volumenschallwellen in dem Elektrolyten beeinflusst. Insbesondere wird die chemische Reaktion beschleunigt.The first and second active surfaces are each formed as an electrode, which are connected to each other via voltage sources. In addition, the fluid is formed as an electrolyte. In this case, the means for generating surface acoustic waves in the first and / or the second electrode generates surface acoustic waves, wherein at least part of the surface waves applied in the first and / or the second electrode are in bulk acoustic waves (volume sound waves) in the electrolyte located between the electrodes is converted. As a result, a chemical reaction in the electrolyte is influenced by the surface waves in the first and / or the second electrode and / or the volume sound waves in the electrolyte. In particular, the chemical reaction is accelerated.

Dabei kann weisen die Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen mindestens einen Sender, wie erwähnt insbesondere in Form eines Interdigitalwandlers, auf. In einer alternativen Ausgestaltungsform ist der Sender auf einer dem Elektrolyten abgewandten Seite der ersten Elektrode angeordnet.In this case, the means for generating surface acoustic waves comprise at least one transmitter, as mentioned, in particular in the form of an interdigital transducer. In an alternative embodiment, the transmitter is arranged on a side of the first electrode facing away from the electrolyte.

In einer weiteren Anordnung kann sich ein elektrisch isolierendes Substrat an einer dem Elektrolyten abgewandten Seite der ersten Elektrode erstrecken. Dabei kann das elektrisch isolierende Substrat insbesondere in Form eines Abschnitts einer Wandung eines Reaktionsgefäßes vorgesehen sein.In a further arrangement, an electrically insulating substrate may extend on a side of the first electrode facing away from the electrolyte. In this case, the electrically insulating substrate may be provided in particular in the form of a portion of a wall of a reaction vessel.

Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur Beeinflussung der Kinetik chemischer Reaktionen mittels akustischer Oberflächenwellen, mit den Schritten

Bereitstellen mindestens einer aktiven Fläche;
Anordnen der mindestens einen aktiven Fläche innerhalb eines Fluids;
Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen in der mindestens einen aktiven Fläche, wobei zumindest ein Teil der in der mindestens einen aktiven Fläche angeregten Oberflächenwellen in akustische Volumenwellen (Volumenschallwellen) innerhalb des Fluids umgewandelt wird, so dass
eine in dem Fluid vorgehende chemische Reaktion oder ein vorgehender physikalischer Vorgang durch die Oberflächenwellen in der mindestens einen aktiven Fläche und/oder die Volumenschallwellen in dem Fluid beeinflusst, insbesondere beschleunigt wird.

The invention also relates to a method for influencing the kinetics of chemical reactions by means of surface acoustic waves, comprising the steps

Providing at least one active area;
Arranging the at least one active area within a fluid;
Generating surface acoustic waves in the at least one active area, wherein at least a portion of the surface waves excited in the at least one active area is converted to bulk acoustic waves within the fluid such that
an in the fluid preceding chemical reaction or a preceding physical process by the surface waves in the at least one active surface and / or the volume sound waves in the fluid influenced, in particular accelerated.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren werden akustischen Oberflächenwellen direkt auf die chemisch aktive Fläche (eine Elektrode) übertragen und beeinflussen dort gezielt die Reaktion. Dabei wird der Schall im Idealfall von außen in das Reaktionssystem eingebracht, so dass die Schallwandler, welche die Oberflächenwellen erzeugen, inklusive der dazugehörigen Elektronik nicht mit den chemisch aktiven Substanzen direkt in Berührung kommen oder eventuelle Einbauteile den Versuchsaufbau beeinträchtigen. Das erfindungsgemäße Verfahren soll in erster Linie bei elektrochemischen Prozessen Anwendung finden, ist allerdings auch für andere chemische Reaktionsabläufe geeignet. Weiterhin ist das Verfahren flexibel an unterschiedliche Versuchsaufbauten anpassbar, so dass bereits bestehende chemische Anlagen unverändert bleiben können.In the method according to the invention, surface acoustic waves are transmitted directly to the chemically active surface (an electrode), where they specifically influence the reaction. Ideally, the sound is introduced into the reaction system from the outside, so that the sound transducers which generate the surface waves, including the associated electronics, do not come into direct contact with the chemically active substances or any built-in components impair the experimental setup. The process according to the invention is intended to be used primarily in electrochemical processes, but is also suitable for other chemical reaction processes. Furthermore, the method is flexibly adaptable to different experimental setups, so that existing chemical plants can remain unchanged.

Gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren sind die folgenden Schritte vorgesehen:

Bereitstellen einer ersten und zweiten aktiven Fläche;
Anordnen eines Fluids zwischen der ersten und der zweiten aktiven Fläche;
Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen in der ersten und/oder zweiten aktiven Fläche, wobei zumindest ein Teil der in der ersten und/oder zweiten aktiven Fläche angeregten Oberflächenwellen in akustische Volumenschallwellen in dem zwischen den aktiven Flächen befindlichen Fluid umgewandelt wird, wobei
eine in dem Fluid vorgehende chemische Reaktion oder ein vorgehender physikalischer Vorgang durch die Oberflächenwellen in der ersten aktiven Fläche und/oder die Volumenschallwellen in dem Fluid beeinflusst wird. Insbesondere können die Geschwindigkeiten erhöht werden.

According to the method of the invention, the following steps are provided:

Providing a first and second active area;
Disposing a fluid between the first and second active surfaces;
Generating surface acoustic waves in the first and / or second active area, wherein at least a part of the surface waves excited in the first and / or second active area is converted into acoustic volume sound waves in the fluid located between the active areas, wherein
a chemical reaction occurring in the fluid or a preceding physical process is affected by the surface waves in the first active area and / or the volume sound waves in the fluid. In particular, the speeds can be increased.

In einer weiteren Ausgestaltung erfolgt ein

Anlegen einer Spannung an die erste und die zweite Elektrode.

In a further embodiment, a

Applying a voltage to the first and second electrodes.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren werden akustischen Oberflächenwellen direkt auf die chemisch aktive Fläche (eine Elektrode) übertragen, um dort gezielt die Reaktion zu beeinflussen. Dabei wird der Schall im Idealfall von außen in das Reaktionssystem eingebracht, so dass die Schallwandler, welche die Oberflächenwellen erzeugen inklusive der dazugehörigen Elektronik nicht mit den chemisch aktiven Substanzen direkt in Berührung kommen oder eventuelle Einbauteile den Versuchsaufbau beeinträchtigen.In the method according to the invention, surface acoustic waves are transmitted directly to the chemically active surface (an electrode) in order to specifically influence the reaction there. The sound is ideally from the outside into the reaction system introduced, so that the sound transducer, which generate the surface waves including the associated electronics does not come into direct contact with the chemically active substances or affect any built-in parts of the experimental setup.

Insbesondere durch das Vermögen der Oberflächenwellen, bei Kontakt mit Flüssigkeiten als Volumenwelle auszukoppeln und umgekehrt beim Auftreffen auf feste Substrate wieder einzukoppeln und dort erneut eine Oberflächenwelle zu erzeugen, wird es ermöglicht, den Schall auch direkt auf eine oder mehrere chemisch aktive Flächen zu übertragen. Dabei ist es nicht notwendig, wie bei den meisten sonokinetischen Verfahren, eine Sonotrode in das Medium einzubringen, sondern es wird ein piezoelektrischer Interdigitalwandler von außen auf die Elektrode aufgebracht, welcher dort die Oberflächenwellen erzeugt. Eine Verwendung bei Gasen ist ebenfalls möglich.In particular, by the ability of the surface waves to decouple in contact with liquids as a bulk wave and vice versa when impinging on solid substrates and re-generate a surface wave there, it is possible to transfer the sound directly to one or more chemically active surfaces. It is not necessary, as in most sonokinetic methods, to introduce a sonotrode into the medium, but instead a piezoelectric interdigital transducer is applied to the outside of the electrode, which generates the surface waves there. Use with gases is also possible.

Das neue bei dem erfindungsgemäßen Verfahren und der erfindungsgemäßen Anordnung besteht zum einen darin, dass die Schalleinstrahlung in das Reaktionssystem nicht über in das System eingebrachte Komponenten geschieht (z.B. Sonotroden), sondern der Schall über außen an das System direkt an der Elektrode) angebrachte spezielle piezoelektrische Interdigitalwandler, welche akustische Oberflächenwellen anregen, geschieht. Das heißt, eine im Inneren ablaufende Reaktion kann über ein außen angebrachtes Bauteil beeinflusst werden, was in einzelnen Experimenten durch eine starke Steigerung der Reaktionsrate bereits gezeigt werden konnte, wie oben bereits erläutert.The new in the inventive method and the arrangement according to the invention consists on the one hand, that the sound irradiation in the reaction system does not happen via introduced into the system components (eg sonotrodes), but the sound on the outside of the system directly to the electrode attached special piezoelectric Interdigital transducers, which stimulate surface acoustic waves, happens. That is, an internal reaction can be influenced via an externally mounted component, which could already be shown in individual experiments by a strong increase in the reaction rate, as already explained above.

Weiterhin ist die Schalleinstrahlung nicht diffus auf die Elektrode oder eine andere chemisch aktive Fläche gerichtet, wie es bei einem Ultraschallhorn der Fall ist; vielmehr wird der Schall insbesondere über Effekte wie Modenkonversion und umgekehrte Modenkonversion direkt auf die Elektrode geleitet, wo ebenfalls wieder eine Oberflächenwelle erzeugt wird. Diese Effekte erlauben es, direkt an der Elektrode die ablaufenden Prozesse zu beeinflussen und damit gezielt dort zu wirken, wo sich den Stofftransport limitierende Grenzschichten oder ähnliche Phänomene ausbilden.Furthermore, the sound irradiation is not diffusely directed to the electrode or other chemically active surface, as is the case with an ultrasonic horn; Rather, the sound is directed directly to the electrode, in particular via effects such as mode conversion and reverse mode conversion, where again a surface wave is generated. These effects make it possible to influence the processes taking place directly at the electrode and thus to act specifically where boundary layers limiting transport of substances or similar phenomena are formed.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren und der erfindungsgemäßen Anordnung wird jedoch ein einfaches piezoelektrisches Bauteil mitsamt zugehöriger Ansteuerelektronik auch auf nichtpiezoelektrische Substrate aufgebracht und es werden auf diesen Substraten Oberflächenwellen angeregt und damit Reaktionen, die außerhalb des piezoelektrischen Substrates ablaufen, beeinflusst.In the method according to the invention and the arrangement according to the invention, however, a simple piezoelectric component together with associated drive electronics is also applied to non-piezoelectric substrates, and surface waves are excited on these substrates and thus reactions which take place outside the piezoelectric substrate are influenced.

Beim erfindungsgemäßen Verfahren und der erfindungsgemäßen Anordnung sind z.B. keine Änderungen an bereits bestehenden Versuchsaufbauten oder chemischen Prozessanlagen notwendig, da als Mittel zum Erzeugen der Oberflächenschallwellen ein piezoelektrischer Interdigitalwandler verwendet werden kann, der "von außen" an die Anlage angebracht werden kann. Damit müssen keine zusätzlichen Bauteile in das Reaktionssystem eingebracht werden, was Probleme mit Chemikalienbeständigkeit der Bauteile oder speziellen Anpassungen des Bauteils an die Geometrie des Versuchsaufbaus (damit die Reaktion durch das Bauteil nicht gestört wird) deutlich minimiert.In the method and the arrangement according to the invention, e.g. No changes to existing experimental setups or chemical processing equipment necessary, since as means for generating the surface acoustic waves, a piezoelectric interdigital transducer can be used, which can be attached to the system "from the outside". Thus, no additional components must be introduced into the reaction system, which significantly minimizes problems with chemical resistance of the components or special adaptations of the component to the geometry of the experimental setup (so that the reaction is not disturbed by the component).

Ferner bietet das erfindungsgemäße Verfahren den Vorteil, dass es flexibel an unterschiedliche Aufbauten angepasst werden kann und es weiterhin nicht auf einen ganz bestimmten Bereich der Chemie oder ein ganz spezielles chemisches Verfahren festgelegt ist sondern vielfältig angewendet werden kann. Dasselbe ist für die erfindungsgemäße Anordnung zutreffend.Furthermore, the method according to the invention has the advantage that it can be flexibly adapted to different constructions and furthermore it is not fixed to a very specific area of chemistry or a very specific chemical process but can be applied in a variety of ways. The same is true for the arrangement according to the invention.

Folglich wird auf einfache Art und Weise eine chemische Reaktion oder ein physikalischer Vorgang innerhalb eines Reaktionsgefäßes durch ein gezieltes Anregen von akustischen Oberflächenwellen innerhalb mindestens einer oder mehrerer aktiver Flächen und/oder durch in einem Fluid erzeugte Volumenschallwellen beeinflusst, insbesondere beschleunigt. Dabei ist es nicht notwendig, dass das Mittel zur Erzeugung von akustischen Oberflächenwellen innerhalb des Reaktionsgefäßes insbesondere innerhalb des Reaktionsfluids angebracht werden muss. Dadurch wird vermieden, dass durch besonders aggressive chemische Vorgänge das Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen angegriffen wird bzw. derartige Einbauteile den Versuchsaufbau beeinträchtigen.Consequently, in a simple manner, a chemical reaction or a physical process within a reaction vessel is influenced, in particular accelerated, by targeted excitation of surface acoustic waves within at least one or more active surfaces and / or volume sound waves generated in a fluid. It is not necessary that the means for generating surface acoustic waves within the reaction vessel, in particular within the reaction fluid must be attached. This avoids that the means for generating surface acoustic waves is attacked by particularly aggressive chemical processes or such built-in parts affect the experimental design.

Insbesondere zeichnen sich die erfindungsgemäße Anordnung und das erfindungsgemäße Verfahren dadurch aus, dass eine gezielte und gesteuerte Anregung der aktiven Flächen mittels akustischer Oberflächenwellen erfolgt, die z.B. eine bessere Beeinflussung der chemischen Reaktionen ermöglicht als eine "Beschallung" über eine breite Fläche mittels beispielsweise eines Ultraschallhorns. Weiterhin ermöglicht der deutlich geringere Platzaufwand der erfindungsgemäßen Vorrichtung und des erfindungsgemäßen Verfahrens keine oder nur eine geringe Änderung eines bereits bekannten Versuchsaufbaus.In particular, the arrangement according to the invention and the method according to the invention are characterized in that a targeted and controlled excitation of the active surfaces by means of surface acoustic waves, for example, a better influence on the chemical reactions allows as a "sonication" over a wide area by means of, for example, an ultrasonic horn. Furthermore, the significantly lower space requirement of the device according to the invention and the method according to the invention makes no or only a slight change in one already possible known experimental setup.

Das erfindungsgemäße Verfahren (entsprechend auch die erfindungsgemäße Anordnung) kann insbesondere bei elektrochemischen Prozessen angewendet werden, es ist allerdings auch für andere chemische Reaktionsabläufe geeignet. Es kann Anwendung in nahezu allen Teilbereichen der Chemie finden, wo flüssige Medien und Grenzflächen im Spiel sind, wie oben bereits angedeutet, z.B.:

Elektrochemie (z.B. Galvanotechnik, Akkumulatorindustrie usw.)
Technische Chemie (Prozessoptimierung)
Organische Chemie (z.B. Synthese organischer Substanzen)

The method according to the invention (correspondingly also the arrangement according to the invention) can be used in particular in electrochemical processes, but it is also suitable for other chemical reaction sequences. It can find application in almost all areas of chemistry, where liquid media and interfaces are involved, as already indicated above, eg:

Electrochemistry (eg electroplating, accumulator industry etc.)
Technical Chemistry (Process Optimization)
Organic chemistry (eg synthesis of organic substances)

Das Verfahren kann flexibel an unterschiedliche Versuchsaufbauten angepasst werden, so dass bereits bestehende chemische Anlagen im Wesentlichen unverändert bleiben können.The process can be flexibly adapted to different experimental setups so that existing chemical plants can essentially remain unchanged.

Die Erfindung wird im Folgenden anhand von Ausführungsbeispielen unter Bezugnahme auf die Figuren näher erläutert. Es zeigen:

Figur 1 eine schematische Ansicht einer Anordnung zum Durchführen einer chemischen Reaktion;
Figur 2 eine Abbildung des Strom-Spannungsverlaufes einer beispielhaften Anordnung gemäß Figur 1 im Vergleich mit einer Standardanordnung;
Figur 3 eine Abbildung einer Strom-Spannungskurve bei Anregung akustischer Oberflächenwellen der Anordnung gemäß Figur 1;
Figur 4 schematischer Aufbau einer Ausführungsform der Erfindung;
Fig. 5 eine Abwandlung der Fig. 4; und
Figur 6 eine Abbildung einer Stromkurve deren Einfluss die erfindungsgemäßen angeregten Oberflächenwellen zeigt.

The invention is explained in more detail below with reference to embodiments with reference to the figures. Show it:

FIG. 1 a schematic view of an arrangement for performing a chemical reaction;
FIG. 2 an illustration of the current-voltage curve of an exemplary arrangement according to FIG. 1 in comparison with a standard arrangement;
FIG. 3 an illustration of a current-voltage curve when excited surface acoustic waves of the arrangement according to FIG. 1 ;
FIG. 4 schematic structure of an embodiment of the invention;
Fig. 5 a modification of the Fig. 4 ; and
FIG. 6 an illustration of a current curve whose influence shows the excited surface waves according to the invention.

Figur 1 zeigt eine Ausführungsform zum Durchführen einer chemischen Reaktion in einer schematischen Ansicht. Die Anordnung weist ein Reaktionsgefäß 8 auf, in dem eine erste und eine zweite aktive Fläche in Form einer ersten Elektrode 11 und einer zweiten Elektrode 12 angeordnet sind. Dabei ist zwischen der ersten und der zweiten Elektrode 11, 12 ein Fluid in Form eines Elektrolyts 31 angeordnet. Weiterhin weist die Anordnung ein an einer Seitenwand 81 des Reaktionsgefäßes 8 angeordnetes Mittel zum Erzeugen von akustischen Oberflächenwellen - hier ein Interdigitalwandler 4 - auf, wobei der Interdigitalwandler 4 an der Seite (Außenseite) der Seitenwand 81 des Reaktionsgefäßes 8 angebracht ist, die von der ersten Elektrode 11 abgewandt ist. FIG. 1 shows an embodiment for performing a chemical reaction in a schematic view. The arrangement has a reaction vessel 8, in which a first and a second active area in the form of a first electrode 11 and a second electrode 12 are arranged. In this case, a fluid in the form of an electrolyte 31 is arranged between the first and the second electrode 11, 12. Furthermore, the arrangement has a means for generating surface acoustic waves - here an interdigital transducer 4 - arranged on a side wall 81 of the reaction vessel 8, wherein the interdigital transducer 4 is attached to the side (outer side) of the side wall 81 of the reaction vessel 8, that of the first Electrode 11 is turned away.

Über den Interdigitalwandler werden in der Seitenwand 81 Oberflächenwellen 6 angeregt, wobei es sich bei den angeregten Oberflächenwellen insbesondere um Lamb-Wellen handelt, welche dann angeregt werden, wenn die Dicke des Substrates kleiner ist als die Wellenlänge. Durch die Inbetriebnahme des Interdigitalwandlers 4 werden zunächst in der Wand 81 des Reaktionsgefäßes 8, welches z.B. aus einer elektrisch isolierenden Substanz besteht (zum Beispiel ein Reaktionsgefäß aus Glas) Oberflächenwellen erzeugt.About the interdigital transducer 81 surface waves 6 are excited in the side wall, wherein it is the excited surface waves in particular Lamb waves, which are then excited when the thickness of the substrate is smaller than the wavelength. By starting up the interdigital transducer 4, first in the wall 81 of the reaction vessel 8, which is e.g. consists of an electrically insulating substance (for example, a reaction vessel made of glass) produces surface waves.

Mit dem Reaktionsgefäß 8 ist die erste Elektrode 11, auf welcher sich eine Diffusionsgrenzschicht 311 ausbildet, über eine Zwischenschicht 51 verbunden. Diese Zwischenschicht 51 kann beispielsweise aus einer Flüssigkeit oder einem Gas bestehen. Denkbar ist auch, dass die Zwischenschicht 51 durch den Elektrolyten 31 gebildet wird.With the reaction vessel 8, the first electrode 11, on which a diffusion boundary layer 311 is formed, is connected via an intermediate layer 51. This intermediate layer 51 may consist, for example, of a liquid or a gas. It is also conceivable that the intermediate layer 51 is formed by the electrolyte 31.

Die in der Seitenwand 81 angeregten Oberflächenschallwellen koppeln zum Teil unter dem Rayleigh-Winkel in die Zwischenschicht 51 aus (Modenkonversion) und dann umgekehrt wieder in die Elektrode 11 ein, wobei in der Elektrode 11 ebenfalls Oberflächenwellen 6' angeregt werden. Die angeregte Oberflächenwelle 6 koppelt also in die Zwischenschicht 51 aus und erzeugt in der Zwischenschicht 51 gewissermaßen eine Volumenschallwelle (kleine Pfeile), welche wiederum in die erste Elektrode 11 eingekoppelt werden kann, um dort erneut eine akustische Oberflächenwelle 6' zu erzeugen.The surface acoustic waves excited in the side wall 81 couple partly into the intermediate layer 51 at the Rayleigh angle (mode conversion) and then vice versa again into the electrode 11, wherein surface waves 6 'are also excited in the electrode 11. The excited surface wave 6 thus decouples into the intermediate layer 51 and in the intermediate layer 51 produces as it were a volume sound wave (small arrows), which in turn can be coupled into the first electrode 11 in order to again generate a surface acoustic wave 6 'there.

An der Grenzschicht zwischen der ersten Elektrode 11 und dem Elektrolyten 31, an der sich eine Diffusionsgrenzschicht 311 ausgebildet hat, findet anschließend erneut der Prozess einer Modenkonversion statt, das heißt die Oberflächenwelle 6' in der Elektrode 11 koppelt unter einem bestimmten Winkel (Rayleigh Winkel) in das umgebende Medium, also den Elektrolyten 31, und damit auch in die Diffusionsgrenzschicht 311 aus und erzeugt in dem flüssigen Medium eine Volumenschallwelle 7.At the boundary layer between the first electrode 11 and the electrolyte 31, at which a diffusion boundary layer 311 has formed, then again finds the Process of a mode conversion instead, that is, the surface wave 6 'in the electrode 11 coupled at a certain angle (Rayleigh angle) in the surrounding medium, so the electrolyte 31, and thus in the diffusion boundary layer 311 and generates a volume sound wave in the liquid medium 7th

Durch die Wechselwirkung der Schallwelle (Volumenschallwelle 7) mit der Diffusionsgrenzschicht 311 werden die dort ablaufenden chemischen Reaktionen positiv beeinflusst. Nach der Auskopplung der akustischen Oberflächenwelle 6' in den Elektrolyten 31 erfolgt wiederum eine Einkopplung der Schallwelle (Volumenschallwelle 7) in die zweite Elektrode 12, welche dort ebenfalls wieder die Anregung von Oberflächenwellen 6" erzeugt.Due to the interaction of the sound wave (volume sound wave 7) with the diffusion boundary layer 311, the chemical reactions taking place there are positively influenced. Once the surface acoustic wave 6 'has been coupled out into the electrolyte 31, the sound wave (volume sound wave 7) is coupled in again into the second electrode 12, which again generates the excitation of surface waves 6 "there.

Figur 2 zeigt, den Strom-Spannungsverlauf einer Anordnung vergleichbar der Figur 1 im Vergleich mit einer Standardanordnung (ohne Erzeugung von Oberflächenschallwellen). FIG. 2 shows the current-voltage curve of an arrangement comparable to FIG. 1 in comparison with a standard arrangement (without generation of surface acoustic waves).

Um zu zeigen, dass mittels piezoelektrischer Interdigitalwandler 4, die von außen an ein System angebracht werden, eine chemische Reaktion im Inneren dieses Gefäßes 8 positiv beeinflusst werden kann, wurde ein einfacher Elektropolierversuch entsprechend dem Schema in Figur 1 aufgebaut, bei welchem bei konstanter Spannung ein von außen angebrachter piezoelektrischer Interdigitalwandler 4 eingeschaltet und dessen Einfluss auf die Stromaufnahme dokumentiert wurde.In order to show that a chemical reaction inside this vessel 8 can be positively influenced by means of piezoelectric interdigital transducers 4, which are attached to a system from the outside, a simple electropolishing test was carried out according to the diagram in FIG FIG. 1 constructed in which at constant voltage externally mounted piezoelectric interdigital transducer 4 is turned on and its influence on the power consumption has been documented.

Der Versuchsaufbau bestand aus einer Cu/Au Elektropolierzelle, bei welcher durch Anlegen einer Gleichspannung Material von einer Kupferplatte abgetragen werden sollte. Das Kupfer fungierte hierbei als Anode (entspricht Elektrode 11 in Figur 1), die Kathode bestand aus einem Reingoldblech (entspricht Elektrode 12 in Figur 1). Bei der Polierzelle an sich handelt es sich um ein Becherglas, in welches auf dem Innenboden ein Kupferblech befestigt wurde. In rund 1 cm Entfernung von dem Kupferblech wurde ein Goldblech parallel zum Kupferblech positioniert. Als Elektrolyt 31 fungierte eine Lösung aus Salpetersäure (65%) und Methanol im Mischungsverhältnis 1:2, die in das Becherglas gefüllt wird, so dass das Goldblech damit überschichtet ist.The experimental set-up consisted of a Cu / Au electropolishing cell in which material was to be removed from a copper plate by applying a DC voltage. The copper acted here as an anode (corresponds to electrode 11 in FIG. 1 ), the cathode consisted of a pure gold plate (corresponds to electrode 12 in FIG. 1 ). The polishing cell itself is a beaker in which a copper sheet has been attached to the inner bottom. At about 1 cm from the copper sheet, a gold sheet was positioned parallel to the copper sheet. The electrolyte 31 was a solution of nitric acid (65%) and methanol in a mixing ratio of 1: 2, which is filled in the beaker, so that the gold sheet is covered with it.

Auf dem Boden des Becherglases (auf der gegenüberliegenden Becherglaswand wie das Cu-Blech) wurde ein Interdigitalwandler 4 aufgeklebt, mit welchem Oberflächenwellen 6 erzeugt wurden. Der Interdigitalwandler 4 wurde hierbei mit einem kontinuierlichen Signal mit einer Spannung von 100 V Spitze-Spitze und einer Frequenz von 1 MHz angesteuert.On the bottom of the beaker (on the opposite beaker wall as the Cu sheet) an interdigital transducer 4 was glued, with which surface waves. 6 were generated. The interdigital transducer 4 was in this case driven by a continuous signal with a voltage of 100 V peak-to-peak and a frequency of 1 MHz.

In Figur 2 ist der Verlauf einer Elektropolierkurve mit und ohne Ultraschalleintrag (SAW) dargestellt. Zunächst wird die Spannung so lange schrittweise erhöht, bis die Stromstärke auch bei Spannungserhöhung nicht weiter ansteigt, was im Diagramm mit Phase 1 gekennzeichnet ist. In der Plateauphase, in welcher bei Spannungserhöhung die Stromstärke konstant bleibt, bildet sich die Diffusionsgrenzschicht aus, welche den Stofftransport limitiert, sie ist als Phase 2 gekennzeichnet. In einem Elektropolierversuch ohne Schalleintrag (graue Kurve) bleibt der Strom in der Plateauphase etwa bei 0,9 A konstant. Wird bei einem zweiten Versuch zu Beginn der Plateauphase der Interdigitalwandler 4 eingeschaltet (schwarzer Kurve), so steigt I auf etwa 1,4 A. Damit konnte deutlich gezeigt werden, dass der Stromfluss durch Schalleintrag erhöht wird, was sich durch den Einfluss des Schalls auf die Diffusionsgrenzschicht 311 erklären lässt.In FIG. 2 shows the course of an electropolishing curve with and without ultrasound entry (SAW). First, the voltage is increased step by step until the current does not increase even when the voltage increases, which is marked in the diagram with Phase 1. In the plateau phase, in which the current strength remains constant when the voltage increases, the diffusion boundary layer is formed, which limits the mass transport, it is characterized as phase 2. In an electropolishing test without sound input (gray curve), the current in the plateau phase remains constant at about 0.9 A. If in a second attempt at the beginning of the plateau phase of the interdigital transducer 4 is turned on (black curve), I rises to about 1.4 A. Thus it could be clearly shown that the current flow is increased by sound input, which is due to the influence of the sound the diffusion boundary layer 311 can explain.

Figur 3 zeigt eine Strom-Spannungskurve bei einem Elektropolierversuch bei Anregung akustischer Oberflächenwellen 6 über einen außen an das Reaktionsgefäß 8 angebrachten Interdigitalwandler 4. Die dargestellte Stromspannungs-Kennlinie über die Dauer eines kompletten Elektropolierversuchs zeigt ebenfalls nochmal, dass durch Anregung von akustischen Oberflächenwellen 6 die Stromaufnahme erhöht werden kann. FIG. 3 shows a current-voltage curve in a Elektropolierversuch upon excitation of surface acoustic waves 6 via an externally attached to the reaction vessel 8 interdigital transducer 4. The illustrated current-voltage characteristic over the duration of a complete Elektropolierversuchs also again shows that by stimulating surface acoustic waves 6, the power consumption can be increased can.

Die einzelnen wesentlichen Schritte des in der Figur 3 dargestellten Versuchs wurden mit den Nummern 1 bis 9 beschriftet und werden im Folgenden erläutert:

1/2: Zunächst erfolgt eine schrittweise Spannungserhöhung bis zu dem Zeitpunkt, an welchem die Stromstärke bei Spannungserhöhung relativ konstant bleibt und ein gleichmäßiger Materialabtrag vom Kupfer stattfindet sowie sich eine gelb-grüne Diffusionsgrenzschicht über dem Cu ausbildet.
3: Bei einer Spannung von 2,2 V überzieht eine zähe gelb-grüne Grenzschicht nahezu das komplette Cu. Der Stromwert pegelt sich nach kurzem Anstieg bei Erhöhung der Spannung auf 2,2 V auf einem konstanten Wert von 0,82 A ein. Nachdem I bei 0,82 A bleibt, wird der Interdigitalwandler 4 auf dem Boden des Becherglases erstmalig eingeschaltet.
4: Während des Wandlerbetriebs steigt die Stromstärke von 0,82 A auf 1,90 A an. Nach Inbetriebnahme des Wandlers 4 ist auch makroskopisch eine sichtbare starke Reaktion im Becherglas zu erkennen, so steigen zum Beispiel vermehrt kleine Luftbläschen vom Cu auf. Bei 1,90 A wird der Wandler 4 ausgeschaltet, I steigt aber zunächst noch weiter auf 2,2 A an und beginnt erst verzögert wieder zu sinken, d.h. auch nach dem Ausschalten des Wandlers 4 hält die verstärkte Reaktion noch an. Dabei kehrt I aber nicht mehr auf den Wert von 0,82 A zurück, bei welchem die Stromstärke vor dem erstmaligen Wandlerbetrieb lag, sondern pegelt sich bei rund 1,6 A ein.
5: Nachdem I bei etwa 1,6 A bleibt und nicht weiter sinkt, wird der Interdigitalwandler 4 ein weiteres Mal eingeschaltet, worauf der Strom auf 1,96 A ansteigt.
6: Nach Ausschalten des Wandlers 4 zeigt sich wiederum, dass die Reaktion auch im Nachhinein noch verstärkt anhält und der Strom auf über 2 A ansteigt und erst verzögert wieder zu sinken beginnt.
7: Nachdem I auf etwa 1,9 A abgefallen ist, wird der Wandler 4 ein drittes Mal eingeschaltet, worauf I bis auf 2,35 A ansteigt.
8: Bei 2,35 A wurde der Wandler 4 wieder ausgeschaltet und auch in diesem Fall hielt die verstärkte Reaktion noch nach Abschalten des Wandlers 4 an und I steigt bis auf 2,45 A an. Danach beginnt I stark zu sinken, da das Cu fast vollständig abgetragen ist.
9: Ein weiterer Versuch, den Wandler 4 bei 0,55 A nochmal einzuschalten bleibt ohne Wirkung, da das Cu nun komplett abgetragen ist.

The single essential steps of the in the FIG. 3 The tests described were labeled with the numbers 1 to 9 and are explained below:

1/2: First, a gradual increase in voltage takes place up to the time at which the current intensity remains relatively constant during voltage increase and a uniform material removal takes place from the copper and a yellow-green diffusion boundary layer forms above the Cu.
3: At a voltage of 2.2 V, a tough yellow-green boundary layer covers almost all of the Cu. The current value settles at a constant value of 0.82 A after a brief increase as the voltage is increased to 2.2 V. After I remains at 0.82 A, the interdigital transducer 4 is first turned on at the bottom of the beaker.
4: During converter operation, the current increases from 0.82 A to 1.90 A. After the converter 4 has been put into operation, a visible strong reaction in the beaker can also be detected macroscopically. For example, small air bubbles increase from the Cu. At 1.90 A, the converter 4 is turned off, I initially but still further increases to 2.2 A and begins to decelerate again delayed, ie even after switching off the converter 4, the increased response is still on. In this case, however, I no longer returns to the value of 0.82 A, at which the current strength was before the first converter operation, but is leveled at around 1.6 A.
5: After I remains at about 1.6 A and does not decrease further, the interdigital transducer 4 is turned on again, whereupon the current increases to 1.96 A.
6: After switching off the converter 4 again shows that the reaction continues even more in retrospect and the current rises above 2 A and only delayed begins to decline again.
7: After I has fallen to about 1.9 A, the converter 4 is turned on a third time, whereupon I rises up to 2.35 A.
8: At 2.35 A, the converter 4 was switched off again and also in this case, the amplified reaction continued even after switching off the converter 4 and I increases up to 2.45 A. Thereafter, I begins to sink sharply, as the Cu is almost completely eroded.
9: Another attempt to turn on the transducer 4 at 0.55 A again has no effect, since the Cu is now completely removed.

Figur 4 beschreibt eine Ausführungsform der erfindungsgemäßen Anordnung. Eine weitere Alternative stellt die Anregung von Oberflächenwellen 6 direkt auf der ersten Elektrodenfläche 11 dar, wie sie in Figur 4 schematisch dargestellt ist. Hier erfolgt die Erzeugung der Oberflächenwellen 6 in einem Bereich der Elektrode 11, welche nicht in Kontakt mit dem Fluid (hier in Form eines Elektrolyten 31) steht. Denkbar ist jedoch auch, dass der zur Erzeugung der Oberflächenwellen 6 eingesetzte Interdigitalwandler 4 an anderer Stelle auf der Elektrode 11 angeordnet ist. FIG. 4 describes an embodiment of the arrangement according to the invention. Another alternative is the excitation of surface waves 6 directly on the first electrode surface 11 as shown in FIG FIG. 4 is shown schematically. Here, the surface waves 6 are generated in a region of the electrode 11 which is not in contact with the fluid (here in the form of an electrolyte 31). However, it is also conceivable that the interdigital transducer 4 used to generate the surface waves 6 is arranged elsewhere on the electrode 11.

Die Elektrode 11, auf welcher die Oberflächenwellen 6 laufen, hängt dabei frei und z.B. nur über eine Klemmverbindung am Reaktionsgefäß 8 befestigt im Elektrolyten 31. Sie wird beispielsweise nicht auf dem Boden des Reaktionsgefäßes 8 befestigt. In dem Bereich, in welchem die Anode (erste Elektrode 11) in die Elektrolytflüssigkeit (Elektrolyt 31) eintaucht, erfolgt die Modenkonversion (wie sie bereits in Figur 1 beschrieben wurde) der akustischen Oberflächenwellen 6 und damit eine Auskopplung eines Teils der Schallenergie (in Form einer Volumenschallwelle 7) in das umgebende Medium (Elektrolyten 31) und damit auch in eine eventuell vorhandene Diffusionsschicht (hier aus Gründen der Übersichtlichkeit nicht dargestellt). Dadurch wird die chemische Reaktion an der Oberfläche der ersten Elektrode 11 beschleunigt und der Stromfluss erhöht, was durch erste Messungen auch bereits experimentell bestätigt wird (siehe Figur 5).The electrode 11, on which the surface waves 6 run, depends in this case freely and, for example, attached only via a clamping connection to the reaction vessel 8 in the electrolyte 31. It is for example not attached to the bottom of the reaction vessel 8. In the area in which the anode (first electrode 11) is immersed in the electrolyte liquid (electrolyte 31), the mode conversion (as already described in US Pat FIG. 1 has been described) of the surface acoustic waves 6 and thus a decoupling of a portion of the sound energy (in the form of a volume sound wave 7) in the surrounding medium (electrolyte 31) and thus in a possibly existing diffusion layer (not shown here for reasons of clarity). As a result, the chemical reaction on the surface of the first electrode 11 is accelerated and the current flow is increased, which is already confirmed experimentally by first measurements (see FIG. 5 ).

Dabei ist zu beachten, dass nach dem Auskoppeln der Oberflächenschallwelle 6 in den Elektrolyten 31 auch ein erneutes Einkoppeln der Volumenschallwelle 7 in die zweite Elektrode 12 erfolgen kann, wobei erneut eine Oberflächenwelle innerhalb der zweiten Elektrode 12 angeregt wird. Der in diesem Ausführungsbeispiel mit A gekennzeichnete Bereich beschreibt den Bereich in welchem verstärkt chemische Reaktionen an der Oberfläche der ersten bzw. zweiten Elektrode 11, 12 ablaufen, welche durch die Auskopplung bzw. Einkopplung der Oberflächenwellen 6 bedingt ist.It should be noted that after decoupling the surface acoustic wave 6 in the electrolyte 31, a re-coupling of the volume sound wave 7 in the second electrode 12 can be carried out, wherein again a surface wave is excited within the second electrode 12. The region marked A in this exemplary embodiment describes the region in which increased chemical reactions take place on the surface of the first and second electrodes 11, 12, which is caused by the coupling-in or coupling in of the surface waves 6.

Figur 5 zeigt eine Abwandlung der Anordnung der Fig. 4. Hiernach ist eine zusätzliche (z.B. metallische) Platte 100 vorgesehen, die zumindest näherungsweise parallel zum oberen Abschnitt der ersten Elektrode 11 verläuft. Die Platte 100 weist z.B. eine mit der ersten Elektrode 11 vergleichbare oder identische Dicke auf. FIG. 5 shows a modification of the arrangement of Fig. 4 , After that, an additional (eg metallic) plate 100 is provided which extends at least approximately parallel to the upper portion of the first electrode 11. The plate 100 has, for example, a thickness comparable or identical to the first electrode 11.

Die Platte 100 bildet zusammen mit der ersten Elektrode 11 einen akustischen Wellenleiter. Dieser akustische Wellenleiter führt Volumenschallwellen, die sich in einem mit Elektrolyt gefüllten Zwischenraum zwischen der ersten Elektrode 11 und der Platte 100 ausbreiten und die durch Konversion der vom Sender 4 in der ersten Elektrode 11 angeregten Oberflächenschallwellen 6 entstehen. Die Führung der Volumenschallwellen wird insbesondere dadurch erzeugt, dass sowohl an der ersten Elektrode 11 als auch an der Platte 100 eine Reflexion der Volumenschallwellen erfolgt (durchgezogene Zick-Zack-Linie). Hierdurch wird einem zu großen Energieverlust der in den Elektrolyten angeregten Volumenschallwellen vor Erreichen der zweiten Elektrode 12 entgegengewirkt.The plate 100 together with the first electrode 11 forms an acoustic waveguide. This acoustic waveguide carries volume sound waves which propagate in an electrolyte-filled space between the first electrode 11 and the plate 100 and which are formed by conversion of the surface acoustic waves 6 excited by the transmitter 4 in the first electrode 11. The guidance of the volume sound waves is generated in particular by a reflection of the volume sound waves taking place both at the first electrode 11 and at the plate 100 (solid zigzag line). As a result, excessive energy loss of the volume sound waves excited in the electrolyte before reaching the second electrode 12 is counteracted.

Die Platte 100 wird insofern möglicht weit bis an die zweite Elektrode 12 herangeführt, etwa bis zur Krümmung der ersten Elektrode 11. Denkbar ist auch, dass die Platte 100 über die Krümmung der ersten Elektrode 11 hinausreicht und ebenfalls eine Krümmung parallel zur Krümmung der ersten Elektrode aufweist und entsprechend einen Abschnitt, der sich zumindest näherungsweise parallel zu einem Boden des Reaktionsgefäßes erstreckt.It is also possible that the plate 100 extends beyond the curvature of the first electrode 11 and also a curvature parallel to the curvature of the first electrode and corresponding to a portion which extends at least approximately parallel to a bottom of the reaction vessel.

Des Weiteren kann die Platte 100 zumindest näherungsweise auf dem Potential der ersten Elektrode 11 liegen.Furthermore, the plate 100 may be at least approximately at the potential of the first electrode 11.

Figur 6 zeigt eine Stromkurve eines Elektropolierversuches, die den Einfluss einer Schalleintragung durch Betätigung eines Interdigitalwandlers 4 zeigt. FIG. 6 shows a current curve of a Elektropolierversuches showing the influence of a sound application by operation of an interdigital transducer 4.

In Figur 6 ist die Stromstärkeentwicklung auf einer Zeitskala dargestellt. Dabei ist bis zu einem Zeitpunkt von ca. 7 Minuten ein stetiges Wachstum der Stromstärke zu beobachten. Bei einem Einschalten B des Interdigitalwandlers 4 erfolgt ein sprunghafter Anstieg der Stromstärke, die beim Ausschalten C des Interdigitalwandlers 4, also einem Entfernen des Schalleintrags, wiederum stark absinkt und bei einem erneuten Einschalten B' wiederum sprunghaft ansteigt. Bei einem erneuten Abschalten C' sinkt die Stromstärke wieder.In FIG. 6 the current development is shown on a time scale. It can be observed up to a time of about 7 minutes, a steady increase in current strength. When switching on B of the interdigital transducer 4, there is a sudden increase in the current intensity, which again drops sharply when switching off C of the interdigital transducer 4, that is to say removing the sound input, and in turn increases abruptly when it is switched on again. When you turn off again C 'decreases the current again.

Figur 6 zeigt deutlich, dass durch eine erfindungsgemäße Anordnung der Stromfluss erhöht wird, und folglich auch die chemische Reaktion an der Elektrodenoberfläche beschleunigt wird. Die erfindungsgemäße Anordnung ermöglicht also eine gezielte Beschleunigung der elektrochemischen Reaktion. FIG. 6 clearly shows that by an inventive arrangement, the current flow is increased, and consequently the chemical reaction is accelerated at the electrode surface. The arrangement according to the invention thus enables a targeted acceleration of the electrochemical reaction.

BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS

3131: Elektrolytelectrolyte
311311: DiffusionsgrenzschichtDiffusion boundary layer
44: Mittel zum Erzeugen von akustischen OberflächenwellenMeans for generating surface acoustic waves
5151: Zwischenschichtinterlayer
6, 6', 6"6, 6 ', 6 ": Oberflächenwellensurface waves
77: VolumenschallwelleBulk acoustic wave
88th: Reaktionsgefäßreaction vessel
8181: Seitenwand des ReaktionsgefäßesSide wall of the reaction vessel
1111: Erste ElektrodeFirst electrode
1212: Zweite ElektrodeSecond electrode
100100: Platteplate

Claims

Arrangement for carrying out a chemical reaction, having
- a reaction vessel (8) in which at least one first active surface (11) in the form of a first electrode, which is in contact at least in certain portions with a fluid (31) in the form of an electrolyte, is arranged,

- means (4) for generating acoustic surface waves (6) in the first electrode, such that at least a part of the surface waves (6) incited in the first electrode is converted into volume acoustic waves (7) within the fluid (31), such that

- an electrochemical reaction taking place on the first electrode is influenced by the surface waves (6) in the first electrode and/or by the volume acoustic waves (7) in the fluid (31), wherein

- the means (4) for generating acoustic surface waves (6) comprise at least one transmitter, and wherein, within the reaction vessel (8), there is arranged a second active surface (12) in the form of a second electrode, wherein the fluid (31) is arranged between the first and the second electrode, wherein at least a part of the surface waves (6) incited in the first electrode is converted into volume acoustic waves (7) in the fluid (31) situated between the electrodes,
characterized in that
the first and the second electrode are connected to one another by means of a voltage source, wherein the first electrode is partially in contact with the fluid (31) and the transmitter is arranged on the electrode in a region which is not in contact with the fluid (31).
Arrangement according to Claim 1, characterized in that the transmitter is an interdigital converter.
Arrangement according to either of the preceding claims, characterized in that, on the reaction vessel (8), there is arranged a temperature control means which is suitable for increasing or lowering the temperature of the at least one active surface (11) and/or of the fluid (31).
Arrangement according to any of the preceding claims, characterized in that the reaction vessel (8) is arranged within a housing and, on the housing, there is arranged a pressure control means which is suitable for setting a pressure within the housing or within the reaction vessel (8) to above or below the atmospheric pressure.
Method for carrying out an electrochemical reaction, having the steps:
- providing at least one active surface (11) in the form of an electrode;

- arranging the at least one first active surface (11) at least in certain portions within a fluid (31) in the form of an electrolyte;

- generating acoustic surface waves (6) in the first electrode by means of a transmitter such that at least a part of the surface waves (6) incited in the first electrode is converted into volume acoustic waves (7) within the fluid (31), such that

- an electrochemical reaction taking place in the fluid (31) is influenced by the surface waves (6) in the first electrode and/or by the volume acoustic waves (7) in the fluid (31),

- arranging a second active surface (12) in the form of a second electrode, wherein the fluid (31) is arranged between the first and the second electrode, and wherein at least a part of the surface waves (6) incited in the first electrode is converted into volume acoustic waves (7) in the fluid (31) situated between the electrodes,
characterized in that
the first and the second electrode are connected to one another by means of a voltage source, wherein the first electrode is arranged so as to be partially in contact with the fluid (31), and wherein the transmitter is arranged on the electrode in a region which is not in contact with the fluid (31).