EP0355514A2 - Verfahren zum Konditionieren von radioaktiven Verdampferlaugen aus kerntechnischen Anlagen - Google Patents

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EP0355514A2
EP0355514A2 EP89114316A EP89114316A EP0355514A2 EP 0355514 A2 EP0355514 A2 EP 0355514A2 EP 89114316 A EP89114316 A EP 89114316A EP 89114316 A EP89114316 A EP 89114316A EP 0355514 A2 EP0355514 A2 EP 0355514A2
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Dieter Dipl.-Ing. Feyerbacher
Stefan Dipl.-Ing. Rosenberger
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Nukem GmbH
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Nukem GmbH
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/08—Processing by evaporation; by distillation

Definitions

  • the present invention relates to a method for conditioning radioactive evaporator liquors, optionally together with spherical resins, diatomaceous earth and filter aids from nuclear plants for the purpose of confinement by disposal in a heatable repository package.
  • Radioactive evaporator liquors or mixtures of evaporator liquors with spherical resins, diatomaceous earth and filter aids are usually already used in the nuclear facilities, e.g. in nuclear power plants, concentrated to a dry matter content of approx. 20-25% by weight. They have to be concentrated further by evaporation in order to prepare them for disposal in appropriate containers.
  • DE-PS 32 00 331 describes a process by which evaporator concentrates are dried in a heated repository vessel. Disadvantages of this process, however, are the relatively low evaporation rate and the formation of cavities, some of which are of considerable size, which are also distributed irregularly in the solidified product. This results in poor utilization of the container volume and an unfavorable economy.
  • DE-OS 3544270 describes a drying process in which microwave energy is used for drying, liquids and solutions being sprayed into the container and solidified in one step. This process is very complex and therefore has economic disadvantages.
  • This object is achieved in that the liquor or the mixture is first concentrated to 60 to about 85% by weight dry matter content in an evaporator, then the still flowable concentrate is poured into the heatable final storage container, and finally the concentrate in the final storage container at least the maximum temperature occurring in the repository is heated and the steam produced is suctioned off under reduced pressure until a solid floor body with a smooth surface has formed.
  • the concentrate is preferably heated to the maximum temperature occurring in the repository.
  • radioactive evaporator liquor (11), spherical resins (12) and filter aids (13) from nuclear power plants or other nuclear facilities are conveyed into an evaporator (1) which is operated with a stirrer (9) , a droplet separator (10), a condenser (7) and a distillate collector (8) is provided, from which the distillate can be removed in a controlled manner.
  • the mixture (3) is heated with stirring and concentrated until the concentrate contains 60 to about 85% by weight of dry substance.
  • the residual water still present in the concentrate which is viscous at the evaporator temperature and solid at room temperature, consists essentially of water of crystallization of the salt component.
  • the viscous concentrate is then discharged in portions into a final storage container (2) provided with a heater (4).
  • the first portion (5) is heated by the supply of heat as long and so high that the crystal water content is expelled from the concentrate to such an extent that a solid monolithic soil body with a smooth surface and without powdery components forms in the final storage container (2).
  • This floor must remain firm even at the maximum temperature occurring in the repository, so that the evaporation temperature in the repository package (2) must be at least as high as the maximum temperature to be expected in the repository. Evaporation temperatures of about 70 ° C.
  • a boiling water reactor-simulate mixture of evaporator liquors, ion exchanger spherical resins and filter aids was first concentrated in an evaporator.
  • the resulting concentrate had the composition: Na2SO4 50% by weight Spherical resins 15% by weight Na3PO4 5% by weight Ca3 (PO4) 2 1.5% by weight Fe2O3 1.5% by weight Other 2.0% by weight Residual water 25% by weight
  • This concentrate was drained in portions into a heated repository and solidified at 80 o C at 300 HPa.
  • the end product had a residual water content of about 8% and had a microporous structure without voids and inhomogeneities.
  • the end product surface was smooth, the abrasion and pressure resistance good.
  • the geometric shape did not change during acceleration tests. Heating tests at 70 o C, which correspond to final storage conditions, showed that the solidification product did not change its consistency.

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Abstract

Radioaktive Verdampferlaugen aus kerntechnischen Anlagen werden zur Endlagerung in beheizbaren Endlagerbehältern konditioniert. Dazu wird zuerst in einem Verdampfer auf 60 bis 85 Gew. % Trockensubstanzgehalt aufkonzentriert und dann im Endlagergefäß bei einer Temperatur, die mindestens der maximal im Endlager auftretenden Temperatur entspricht, solange Wasserdampf abgesaugt, bis ein fester Bodenkörper mit glatter Oberfläche entsteht.

Description

  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zum Konditionieren von radioaktiven Verdampferlaugen, gegebenenfalls zusammen mit Kugelharzen, Kieselgur und Filterhilfsmitteln aus kerntechnischen Anlagen zum Zweck der endlagerfähigen Einschließung durch Eindampfen in einem beheizbaren Endlagergebinde.
  • Radioaktive Verdampferlaugen bzw. Gemische aus Verdampferlaugen mit Kugelharzen, Kieselgur und Filterhilfsmitteln werden üblicherweise bereits in den kerntechnischen Anlagen, z.B. in Kernkraftwerken, auf einen Trockensubstanzgehalt von ca. 20-25 Gew. % eingeengt. Sie müssen durch Eindampfen weiter konzentriert werden, um sie endlagerfähig in entsprechenden Gebinden aufzubereiten.
  • Bis auf 10-40 Gew. % Restwasser eingedampfte Konzentrate weisen bei Raumtemperatur eine monolithische Struktur auf, bei der das Restwasser im wesentlichen als Kristallwasser in der Masse gebunden ist. Bei höheren Temperaturen, z.B. bei einer Endlagertemperatur bis etwa 70o C (Nachbetriebsphase in der Endlagerstätte) werden die festen Salzblöcke jedoch durch das freiwerdende Kristallwasser wieder zähflüssig. Die Endlagerung solcher flüssigwerdenden Salzblöcke ist jedoch nicht zulässig.
  • Zur weiteren Einengung von in Kernkraftwerken aus Sumpf-, Wasch-, Deko- und Laborabwässern anfallenden Verdampferkonzentraten sind mehrere einstufige Verfahren bekannt. So gibt es beispielsweise Verfahren, bei denen die Konzentrate in einem geeigneten Verdampfer zur Trockne eingedampft werden. Verwendet werden dazu beispielsweise Rührkesselverdampfer, Sprühtrockner, Walzentrockner und Dünnschichtverdampfer. Das dabei entstehende Produkt mit minimalen Kristallwasserwerten fällt weitgehend pulverförmig an. Das hat zum einen den Nachteil, daß der Umgang mit derartig staubenden Pulvern besondere Schutzmaßnahmen erforderlich machen, um Inkorporationen zu vermeiden; zum anderen folgt aus den niedrigen Schüttdichten von Pulvern, daß das Endlagergebindevolumen nur schlecht ausgenutzt wird. Das Vermischen dieser Pulver mit Zuschlagstoffen (z.B. Bitumen), um sie zu verfestigen, bedeutet ebenso eine schlechte Gebindeausnutzung.
  • In der DE-PS 32 00 331 wird ein Verfahren beschrieben, nach dem in einem beheizten Endlagergefäß Verdampferkonzentrate getrocknet werden. Nachteilig bei diesem Verfahren sind jedoch die relativ niedrige Ausdampfleistung sowie die Bildung von Lunkern zum Teil erheblicher Größe, die in dem verfestigten Produkt zudem unregelmäßig verteilt sind. Daraus resultieren eine schlechte Ausnutzung des Gebindevolumens und eine ungünstige Wirtschaftlichkeit.
  • In der DE-OS 3544270 wird ein Trocknungsverfahren beschrieben, bei dem zur Trocknung Mikrowellenenergie verwendet wird, wobei Flüssigkeiten und Lösungen in das Gebinde eingesprüht und in einem Schritt verfestigt werden. Dieses Verfahren ist sehr aufwendig und besitzt dadurch wirtschaftliche Nachteile.
  • Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum Konditionieren von radioaktiven Verdampferlaugen, gegebenenfalls zusammen mit Kugelharzen, Kieselgur und Filterhilfsmitteln aus kerntechnischen Anlagen zum Zweck der endlagerfähigen Einschließung durch Eindampfen in beheizbaren Endlagergebinden zu schaffen, das eine hohe Raumausnutzung im Endlagergebinde, eine hohe Ausdampfleistung, und damit eine hohe Wirtschaftlichkeit gewährleistet.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß zunächst in einem Verdampfer die Lauge bzw. das Gemisch bis auf 60 bis etwa 85 Gew. % Trockensubstanzgehalt aufkonzentriert wird, dann das noch fließfähige Konzentrat in das beheizbare Endlagergebinde eingefüllt wird, und abschließend das Konzentrat im Endlagergebinde auf mindestens die im Endlager maximal auftretende Temperatur erhitzt und der dabei entstehende Dampf solange unter Unterdruck abgesaugt wird, bis sich ein fester Bodenkörper mit glatter Oberfläche ausgebildet hat.
  • Vorzugsweise wird das Konzentrat auf die im Endlager maximal auftretende Temperatur erhitzt.
  • Weiterhin ist es vorteilhaft, das Konzentrat portionsweise in das Endlagergebinde einzufüllen und zu verfestigen. Dabei muß jede Teilportion erst verfestigt sein, bevor die nächste Teilportion eingefüllt wird.
  • Anhand der schematischen Abbildung soll das erfindungsgemäße Verfahren beispielhaft näher erläutert werden: Radioaktive Verdampferlauge (11), Kugelharze (12) und Filterhilfsmittel (13) aus Kernkraftwerken oder anderen kerntechnischen Anlagen werden in einen Verdampfer (1) gefördert, der mit einem Rührer (9), einem Tropfenabscheider (10), einem Kondensator (7) und einem Destillatsammelbehälter (8) versehen ist, von dem aus das Destillat kontrolliert entnommen werden kann. Im Verdampfer (1) wird das Gemisch (3) unter Rühren erhitzt und aufkonzentriert, bis das Konzentrat 60 bis etwa 85 Gew. % Trockensubstanz enthält. Das im bei der Verdampfertemperatur zähflüssigen und bei Raumtemperatur festen Konzentrat noch enthaltene Restwasser besteht im wesentlichen aus Kristallwasser des Salzanteils.
  • Anschließend wird das zähflüssige Konzentrat portionsweise in ein mit Heizung (4) versehenes Endlagergebinde (2) abgelassen. Die erste Teilportion (5) wird durch Wärmezufuhr solange und so hoch erhitzt, daß der Kristallwassergehalt aus dem Konzentrat soweit ausgetrieben wird, daß sich im Endlagergebinde (2) ein fester monolithischer Bodenkörper mit glatter Oberfläche und ohne pulverförmige Anteile bildet. Dieser Bodenkörper muß auch bei der maximal im Endlager auftretenden Temperatur noch fest bleiben, sodaß die Eindampftemperatur im Endlagergebinde (2) mindestens so hoch sein muß wie die im Endlager maximal zu erwartende Temperatur. Man verwendet beispielsweise Eindampftemperaturen von etwa 70o C und saugt den entstehenden Dampf unter Unterdruck ab, wobei man bei diesem Eindampfprozess im Endlagergebinde (2) den Kondensator (7) und den Destillatsammelbehälter (8) des Verdampfers (1) mitbenutzen kann. Diese Mitbenutzung ist vor allem bei mobilen Anlagen von erheblichem wirtschaftlichen Vorteil. Nach der Verfestigung der ersten Teilportion (5) können weitere Teilportionen (6) des Konzentrats aus dem Verdampfer (1) in das Endlagergebinde (2) abgelassen und entsprechend verfestigt werden. Man erhält auf diese Weise ein Verfestigungsprodukt, das eine optimale Packungsdichte und Homogenität besitzt ohne das Zusatzstoffe erforderlich sind, die das Nutzvolumen des Endlagergebindes verringern würden. Das Verfestigungsprodukt weist nur noch einen Kristallwassergehalt von höchstens 10 Gew. % auf. Es werden hohe Packungsdichten erreicht, die je nach den zu verfestigenden Stoffen zwischen 1,2 und 1,6 kg/dm³ liegen können.
  • Es ist auch möglich, die Verfestigung im Endlagergebinde nicht portionsweise, sondern auf einmal vorzunehmen, ohne daß die Qualität des verfestigten Endproduktes wesentlich schlechter ist. Auch läßt sich dieses zweistufige Konditionierungsverfahren automatisieren.
  • Folgendes Beispiel soll das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutern:
  • Ein Siedewasserreaktor-Simulatgemisch aus Verdampferlaugen, Ionenaustauscher-Kugelharzen und Filterhilfsmitteln wurde in einem Verdampfer zunächst aufkonzentriert. Das resultierende Konzentrat hatte die Zusammensetzung:
    Na₂SO₄ 50 Gew. %
    Kugelharze 15 Gew. %
    Na₃PO₄ 5 Gew. %
    Ca₃ (PO₄)₂ 1,5 Gew. %
    Fe₂O₃ 1,5 Gew. %
    Sonstiges 2,0 Gew. %
    Restwasser 25 Gew. %
  • Dieses Konzentrat wurde portionsweise in ein beheiztes Endlagergebinde abgelassen und bei 80o C bei 300 HPa verfestigt. Das Endprodukt wies einen Restwassergehalt von etwa 8 % auf und besaß ein mikroporöses Gefüge ohne Lunker und Inhomogenitäten. Die Endproduktoberfläche war glatt, die Abrieb- und Druckfestigkeit gut. Bei Beschleunigungstests änderte sich die geometrische Form nicht. Beheizungstests bei 70o C, die Endlagerungsbedingungen entsprechen, ergaben, daß das Verfestigungsprodukt seine Konsistenz nicht änderte.

Claims (3)

1. Verfahren zum Konditionieren von radioaktiven Verdampferlaugen, gegebenenfalls zusammen mit Kugelharzen, Kieselgur und Filterhilfsmitteln aus kerntechnischen Anlagen zum Zweck der endlagerfähigen Einschließung durch Eindampfen in beheizbaren Endlagergebinden,
dadurch gekennzeichnet,
daß zunächst in einem Verdampfer die Lauge, bzw. das Gemisch bis auf 60 bis etwa 85 Gew. % Trockensubstanzgehalt aufkonzentriert wird, dann das noch fließfähige Konzentrat in das beheizbare Endlagergebinde eingefüllt wird, und abschließend das Konzentrat im Endlagergebinde auf mindestens die im Endlager maximal auftretende Temperatur erhitzt, und der dabei entstehende Dampf solange unter Unterdruck abgesaugt wird, bis sich ein fester Bodenkörper mit glatter Oberfläche ausgebildet hat.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Konzentrat im Endlagergebinde auf die maximal im Endlager auftretende Temperatur erhitzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Konzentrat portionsweise in das Endlagergebinde eingefüllt und verfestigt wird.
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