EA045726B1 - METHOD FOR PRODUCING TABLETED FUEL FROM URANIUM-MOLYBDENUM POWDERS - Google Patents

Description

Изобретение относится к атомной промышленности и может быть использовано при изготовлении топливных таблеток из уран-молибденовых металлических порошков, обогащенных ураном 235 до 7%, для тепловыделяющих элементов (твэл) ядерных реакторов.The invention relates to the nuclear industry and can be used in the manufacture of fuel pellets from uranium-molybdenum metal powders enriched with uranium 235 to 7% for fuel elements (fuel elements) of nuclear reactors.

Предшествующий уровень техникиPrior Art

Общеизвестная стандартная технология получения топливных таблеток при производстве керамического ядерного топлива из диоксида урана (обогащенного ураном 235 до 5%) включает: получение и подготовку пресс-порошка диоксида урана (в смеси со связующим), прессование таблеток в матрице, спекание таблеток в газообразной среде, сухое или мокрое шлифование таблеток, сушку и контроль таблеток на соответствие требованиям технических условий и чертежа, упаковку годной продукции, передачу ее на снаряжение твэлов ядерных реакторов (Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Под редакцией Ф.Г. Решетникова - М: Энергоатомиздат, 1995г., книга 1, с.93 - с.106).The well-known standard technology for producing fuel pellets in the production of ceramic nuclear fuel from uranium dioxide (enriched with uranium 235 to 5%) includes: obtaining and preparing pressed uranium dioxide powder (mixed with a binder), pressing pellets in a matrix, sintering pellets in a gaseous environment, dry or wet grinding of tablets, drying and control of tablets for compliance with the requirements of technical specifications and drawings, packaging of suitable products, transferring them to equip fuel rods of nuclear reactors (Development, production and operation of fuel elements for power reactors. Edited by F.G. Reshetnikov - M: Energoatomizdat, 1995, book 1, p.93 - p.106).

Известен способ получения уран-молибденового сплава U-9 мас.% молибдена при помощи холодного прессования с последующим спеканием [Eiss A.L. Kalish H.S. 3^rd Nucl. Eng. And Sci. Conference, USA, Paper 178, 1958]. В данном способе порошки урана и молибдена смешивали в течение 2 часов без добавления связующего вещества. После смешивания порошков урана и молибдена осуществляли прессование с получением брикетов длиной ~4,5 см и квадратным сечением 1,9 см на 1,9 см, в также брикетов цилиндрической формы. Спекание осуществляли в течение 4 часов в вакууме при температуре 1150°С. Металлографическая проверка холоднопрессованных и спеченных образцов показала, что сплавляемые элементы полностью реагируют друг с другом. Плотность полученных таблеток составила 17,18 г/см³.A known method for producing uranium-molybdenum alloy U-9 wt.% molybdenum using cold pressing followed by sintering [Eiss AL Kalish HS 3 ^rd Nucl. Eng. And Sci. Conference, USA, Paper 178, 1958]. In this method, uranium and molybdenum powders were mixed for 2 hours without adding a binder. After mixing the uranium and molybdenum powders, pressing was carried out to obtain briquettes with a length of ~4.5 cm and a square cross-section of 1.9 cm by 1.9 cm, as well as cylindrical briquettes. Sintering was carried out for 4 hours in vacuum at a temperature of 1150°C. Metallographic examination of cold-pressed and sintered samples showed that the fused elements fully react with each other. The density of the resulting tablets was 17.18 g/cm ³ .

Недостатком данного способа является то, что в полученных таким способом образцах наблюдается неравномерное распределение молибдена по всему объёму и необходимость создания высокого давления при холодном прессовании смешанных порошков урана и молибдена.The disadvantage of this method is that in the samples obtained in this way there is an uneven distribution of molybdenum throughout the entire volume and the need to create high pressure during cold pressing of mixed uranium and molybdenum powders.

Известен также способ изготовления керамических топливных таблеток для твэлов ядерного реактора, включающий: подготовку пресс-порошка диоксида урана в смеси со связующим, прессование таблеток в две стадии и их спекание (см. патент РФ № 2421834, МПК G21C 3/02, БИ №17 от 20.06.2011г.).There is also a known method for producing ceramic fuel pellets for nuclear reactor fuel rods, including: preparing pressed uranium dioxide powder mixed with a binder, pressing the pellets in two stages and sintering them (see RF patent No. 2421834, IPC G21C 3/02, BI No. 17 dated June 20, 2011).

Недостатком данного способа является двух стадийность прессования таблеток из диоксида урана и использование пластификатора при приготовлении пресс-порошка.The disadvantage of this method is the two-stage pressing of uranium dioxide tablets and the use of a plasticizer in the preparation of press powder.

Наиболее близким является способ изготовления керамических топливных таблеток для твэлов ядерного реактора (патент РФ № 2360308 МПК G21C 3/62, БИ №18 от 27.06.2009 г.), включающий: подготовку пресс-порошка диоксида урана, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешивание с сухим связующим (не содержащим металлы) и порошком закиси-окиси урана, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток.The closest is the method of manufacturing ceramic fuel pellets for nuclear reactor fuel rods (RF patent No. 2360308 IPC G21C 3/62, BI No. 18 dated June 27, 2009), including: preparation of pressed uranium dioxide powder enriched with uranium 235 to 1.6 -5%, step-by-step mixing with a dry binder (not containing metals) and uranium oxide powder, pressing tablets in a matrix, thermal removal of the binder, sintering tablets in a gaseous reducing environment, wet grinding of tablets with a diamond wheel, drying and rejecting tablets.

Недостатком способа является то, что способ требует значительных энергозатрат при прессовании, а также полученное топливо обладает меньшей ураноемкостью.The disadvantage of this method is that the method requires significant energy consumption during pressing, and the resulting fuel has a lower uranium content.

Раскрытие изобретенияDisclosure of the Invention

Задачей изобретения является разработка способа изготовления таблетированного топлива из уранмолибденовых сплавов обогащенных по урану 235 до 7% для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, при использовании которого повышается безопасность условий эксплуатации ядерного реактора и эффективность его работы.The objective of the invention is to develop a method for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum alloys enriched in uranium 235 to 7% for fuel elements of nuclear reactors, the use of which increases the safety of operating conditions of a nuclear reactor and the efficiency of its operation.

Технический результат предлагаемого изобретения по первому и второму варианту направлен на получение уран-молибденовых таблеток обогащенных по урану 235 до 7% для твэлов ядерных реакторов, что приводит к увеличению ураноемкости топлива, уменьшению количества тепла, накопленного в активной зоне ядерного реактора и снижению энерговыделения в случае нарушения нормальных условий эксплуатации ядерного реактора, что позволит повысить его безопасность и аварийную устойчивость.The technical result of the proposed invention according to the first and second variants is aimed at obtaining uranium-molybdenum pellets enriched in uranium 235 to 7% for nuclear reactor fuel rods, which leads to an increase in the uranium capacity of the fuel, a decrease in the amount of heat accumulated in the core of a nuclear reactor and a decrease in energy release in the event of violation of the normal operating conditions of a nuclear reactor, which will improve its safety and emergency stability.

Технический результат по первому варианту достигается в способе изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающем подготовку порошка, прессование таблеток в матрице, спекание их в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, причем спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%. Размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм. Перед прессованием таблеток в матрице уран-молибденовый порошок нагревают в среде аргона при температуре 500°С в течение 10-20 часов. Прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа Спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 11001155°С в течение 4-12 часов.The technical result according to the first option is achieved in a method for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum powders for fuel elements of a nuclear reactor, including preparing the powder, pressing the pellets in a matrix, sintering them in a gaseous environment, grinding, drying, rejecting the pellets, and the sintering of the pellets is carried out in an inert atmosphere. environment, and the starting powder is uranium-molybdenum powder enriched in uranium 235 to 7% and with a molybdenum content of 9.0 to 10.5 wt.%. The size of the uranium-molybdenum powder fraction is no more than 160 microns. Before pressing the tablets into the matrix, uranium-molybdenum powder is heated in argon at a temperature of 500°C for 10-20 hours. Pressing of tablets in the matrix is carried out with a force of up to 950 MPa. Sintering of tablets is carried out in an argon environment at a temperature of 1100-1155°C for 4-12 hours.

Технический результат по второму варианту достигается в способе изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, вклюThe technical result according to the second option is achieved in a method for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum powders for fuel elements of a nuclear reactor, including

- 1 045726 чающем подготовку порошка, постадийное смешивание со связующим, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, причем спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%. Размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм. Прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа Термическое удаление связующего осуществляют путем нагревания таблеток в среде аргона при температуре от 300°С до 450°С в течение 2-4 часов. Спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 1100-1155°С в течение 412 часов.- 1 045726 which involves preparing the powder, step-by-step mixing with a binder, pressing tablets in a matrix, thermal removal of the binder, sintering tablets in a gaseous environment, grinding, drying, rejecting tablets, and sintering of tablets is carried out in an inert environment, and uranium is used as the initial powder. molybdenum powder enriched in uranium 235 to 7% and with molybdenum content from 9.0 to 10.5 wt.%. The size of the uranium-molybdenum powder fraction is no more than 160 microns. Pressing of tablets in the matrix is carried out with a force of up to 950 MPa. Thermal removal of the binder is carried out by heating the tablets in an argon environment at a temperature of 300°C to 450°C for 2-4 hours. Sintering of tablets is carried out in an argon environment at a temperature of 1100-1155°C for 412 hours.

Такая технология получения таблетированного топлива из уран-молибденовых металлических порошков для твэлов ядерных реакторов, позволяет получать уран-молибденовые таблетки с обогащением по урану 235 до 7%, содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.% и с плотностью таблеток не ниже 15,7 г/см³ (более 90% от теоретической плотности). Эффективность работы ядерного реактора с топливом из уран-молибденовых таблеток повышается вследствие повышенной теплопроводности уранмолибденового топлива по сравнению с применяемым топливом из диоксида урана и использование более низкого обогащения по урану 235, так как плотность уран-молибденовых таблеток в 1,5 раза больше плотности таблеток из диоксида урана. Повышенная по массе урана загрузка топлива в ядерный реактор вследствие более высокой плотности уран-молибденового сплава (от 9,0 до 10,5 мас.%) по сравнению с плотностью диоксида урана позволяет увеличить продолжительность цикла работы ТВС в реакторе без необходимости увеличения обогащения топлива. Плотность диоксида урана по урану составляет 9,7 г/см³, а плотность уран-молибденового сплава (от 9,0 до 10,5 мас.%) по урану составляет ~15,75 г/см³. Таким образом, при одинаковой загрузке уран-молибденового топлива в реактор количество делящего компонента возрастает и составляет ~60%.This technology for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum metal powders for fuel rods of nuclear reactors makes it possible to obtain uranium-molybdenum pellets with an enrichment of uranium 235 to 7%, a molybdenum content of 9.0 to 10.5 wt.% and with a pellet density of at least 15.7 g/cm ³ (more than 90% of theoretical density). The efficiency of a nuclear reactor with fuel made from uranium-molybdenum pellets increases due to the increased thermal conductivity of uranium-molybdenum fuel compared to the used uranium dioxide fuel and the use of lower enrichment of uranium 235, since the density of uranium-molybdenum pellets is 1.5 times greater than the density of uranium-molybdenum pellets uranium dioxide. The increased uranium mass loading of fuel into a nuclear reactor due to the higher density of the uranium-molybdenum alloy (from 9.0 to 10.5 wt.%) compared to the density of uranium dioxide makes it possible to increase the cycle time of the fuel assemblies in the reactor without the need to increase fuel enrichment. The density of uranium dioxide in terms of uranium is 9.7 g/cm ³ , and the density of uranium-molybdenum alloy (from 9.0 to 10.5 wt.%) in terms of uranium is ~15.75 g/cm ³ . Thus, with the same loading of uranium-molybdenum fuel into the reactor, the amount of the fission component increases and amounts to ~60%.

Известно [В.В. Калашников, В.В. Титов, Г.Я. Сергеев, А.Г. Самойлов. Уран-молибденовые сплавы в реактростроении, журнал, Атомная энергия, том 5, выпуск 4, октябрь 1958г., с.422], что при отпуске γсплава U-Mo в температурном интервале 350-550°С происходит превращение γ-фазы в эвтектоидную смесь α-урана и интерметаллида U₂Mo (γ'-фаза). Однако этот процесс протекает медленно. При выдержке исходного порошка в вакууме в течение от 10 до 20 часов при температуре 500°С происходит частичное разделение фаз с получением γ-фазы, эвтектоидной смеси α-фазы и γ'- фазы. Использование порошка, представляющего собой эвтектоидную смесь фаз, позволяет получать прочные сырые таблетки при меньших усилиях прессования (до 950 МПа). Последующее спекание таких прессовок (таблеток) при температуре выше 1100°С сопровождается обратным полным переходом эвтектоида в γ-состояние.It is known [V.V. Kalashnikov, V.V. Titov, G.Ya. Sergeev, A.G. Samoilov. Uranium-molybdenum alloys in reactor engineering, journal, Atomic Energy, volume 5, issue 4, October 1958, p. 422], that when the U-Mo γ alloy is tempered in the temperature range of 350-550 ° C, the γ-phase transforms into a eutectoid mixture α-uranium and U ₂ Mo intermetallic compound (γ'-phase). However, this process is slow. When the initial powder is kept in a vacuum for 10 to 20 hours at a temperature of 500°C, partial phase separation occurs to obtain the γ-phase, a eutectoid mixture of the α-phase and γ'-phase. The use of powder, which is a eutectoid mixture of phases, makes it possible to obtain strong raw tablets with lower pressing forces (up to 950 MPa). Subsequent sintering of such compacts (tablets) at temperatures above 1100°C is accompanied by a reverse complete transition of the eutectoid to the γ-state.

Оптимальный результат достигается при выдержке, исходного металлического порошка уранмолибдена с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%, в инертной газовой среде при температуре 500°С в течение от 10 до 20 часов, за счет того, что исходный металлический порошок уран-молибдена в виде γ-фазы подвергается частичному разделению фаз до γ-фазы, эвтектоидной смеси α-фазы и γ'-фазы, все это позволяет получать прочные сырые таблетки при усилиях прессования до 950 МПа.The optimal result is achieved by keeping the original uranium molybdenum metal powder with a molybdenum content of 9.0 to 10.5 wt.% in an inert gas atmosphere at a temperature of 500°C for 10 to 20 hours, due to the fact that the original metal powder uranium-molybdenum in the form of a γ-phase undergoes partial phase separation to a γ-phase, a eutectoid mixture of an α-phase and a γ'-phase, all of which makes it possible to obtain strong raw tablets with pressing forces of up to 950 MPa.

Снижение содержания молибдена в исходном уран-молибденовом порошке менее 9,0 мас.% приводит к повышенной плотности спеченных уран-молибденовых таблеток (до 19,05 г/см³ при нулевом содержание молибдена), а повышение содержания молибдена в исходном уран-молибденовом порошке более 10,5 мас.%, приводит к снижению плотности таблеток, что не допускается техническими требованиями на изготовление таблетированного топлива для ядерных реакторов.A decrease in the molybdenum content in the initial uranium-molybdenum powder to less than 9.0 wt.% leads to an increased density of sintered uranium-molybdenum tablets (up to 19.05 g/cm ³ at zero molybdenum content), and an increase in the molybdenum content in the initial uranium-molybdenum powder more than 10.5 wt.%, leads to a decrease in the density of the pellets, which is not allowed by the technical requirements for the production of pelletized fuel for nuclear reactors.

Повышение температуры спекания выше 1155°С приводит к расплавлению уран-молибденовой таблетки, а температура менее 1100°С не позволяет получить таблетку без внутренних пор. При этом плотность таблетки остается низкой и составляет всего 13-14 г/см³.An increase in the sintering temperature above 1155°C leads to the melting of the uranium-molybdenum tablet, and a temperature below 1100°C does not allow obtaining a tablet without internal pores. At the same time, the density of the tablet remains low and is only 13-14 g/cm ³ .

Наилучшие результаты достигнуты на уран-молибденовых таблетках с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.% при температуре спекания (в инертной газовой среде) от 1100°С до 1155°С в течение от 4 до 12 часов.The best results were achieved on uranium-molybdenum tablets with a molybdenum content of 9.0 to 10.5 wt.% at a sintering temperature (in an inert gas atmosphere) from 1100°C to 1155°C for 4 to 12 hours.

Разработанный способ позволяет получить γ-фазу из уран-молибденовых порошков для твэлов ядерных реакторов, при этом молибден является основным легирующим элементом, способствующим сохранению γ-фазы урана во всей области рабочих температур твэла. Молибден не только модифицирует кинетику фазовых превращений для получения беспорядочно ориентированной мелкозернистой структуры, но и стабилизирует γ-фазу урана, вследствие этого повышается эффективность работы твэла.The developed method makes it possible to obtain a γ-phase from uranium-molybdenum powders for fuel rods of nuclear reactors, while molybdenum is the main alloying element that contributes to the preservation of the uranium γ-phase throughout the entire operating temperature range of the fuel rod. Molybdenum not only modifies the kinetics of phase transformations to obtain a randomly oriented fine-grained structure, but also stabilizes the γ-phase of uranium, as a result of which the efficiency of the fuel element increases.

Вследствие того, что теплопроводность уран-молибденового топлива выше, чем у топлива из диоксида урана, все это позволяет уменьшить количество накопленного в активной зоне реактора тепла и, тем самым снизить энерговыделение в случае нарушения нормальных условий эксплуатации ядерного реактора, повысив его безопасность и соответственно устойчивость к аварийным ситуациям.Due to the fact that the thermal conductivity of uranium-molybdenum fuel is higher than that of uranium dioxide fuel, all this makes it possible to reduce the amount of heat accumulated in the reactor core and, thereby, reduce energy release in the event of a violation of the normal operating conditions of a nuclear reactor, increasing its safety and, accordingly, stability to emergency situations.

Осуществление изобретенияCarrying out the invention

Ниже приведены примеры реализации предлагаемого способа изготовления уран-молибденовых топливных таблеток.Below are examples of the implementation of the proposed method for manufacturing uranium-molybdenum fuel pellets.

Пример 1 (по первому варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уранExample 1 (according to the first embodiment). Uranium is used as the starting powder

- 2 045726 молибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7%. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. Порошок просеивают через сито с размером ячейки 160 мкм. Просеянный порошок уран-молибдена с содержанием молибдена 9,0 мас.% нагревают при температуре 500°С в течение 20 часов в вакуумной печи СШВЭ с вертикальной загрузкой (в среде аргона). Полученный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 750 МПа без добавления связующего (пластификатора). Таблетки спекают в среде аргона (при содержании воды не более 80 ppm) при температуре (1125^+10/-5)°С при изотермической выдержке 4 часа в печи СШВЭ (или XERION XVAC-2200). Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с последующим охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток на соответствие техническим требованиям.- 2 045726 molybdenum powder with a molybdenum content in the alloy of 9.0 wt.%, obtained by centrifugal sputtering from an ingot of the same alloy, enriched with uranium 235 to 7%. Centrifugal sputtering of a uranium-molybdenum ingot with a molybdenum content in the alloy of 9.0 wt.% makes it possible to obtain a uniform molybdenum content in the initial powder. The powder is sifted through a sieve with a mesh size of 160 microns. Screened uranium-molybdenum powder with a molybdenum content of 9.0 wt.% is heated at a temperature of 500°C for 20 hours in a vacuum furnace SSHVE with vertical loading (in an argon environment). The resulting powder is pressed in a cylindrical matrix at a pressing pressure of 750 MPa without adding a binder (plasticizer). The tablets are sintered in an argon environment (with a water content of no more than 80 ppm) at a temperature of (1125 ^+10/-5 )°C with isothermal exposure for 4 hours in an SSHVE oven (or XERION XVAC-2200). Heating to isothermal holding is carried out in an argon flow of 1 l/min at a heating rate of no more than 5°C/min, followed by cooling in a static argon atmosphere at a cooling rate of (15-20)°C/min. After this, the tablets are grinded, dried and rejected for compliance with technical requirements.

Пример 2 (по первому варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уранмолибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7%. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. Порошок просеивают через сито с размером ячейки 160 мкм. Просеянный уран-молибденовый порошок с содержанием молибдена 10,25 мас.% выдерживают при температуре 500°С в течение 10 часов в вакуумной печи СШВЭ с вертикальной загрузкой (в среде аргона). Полученный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 950 МПа без добавления связующего (пластификатора). Таблетки спекают в среде аргона (при содержании воды не более 80 ppm) при температуре (1125^+10/-5)°С при изотермической выдержке 12 часов в печи СШВЭ (или XERION XVAC-2200). Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с последующим охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток на соответствие техническим требованиям.Example 2 (according to the first embodiment). As the initial powder, uranium molybdenum powder is used with a molybdenum content in the alloy of 10.5 wt.%, obtained by centrifugal sputtering from an ingot of the same alloy, enriched in uranium 235 to 7%. Centrifugal sputtering of a uranium-molybdenum ingot with a molybdenum content in the alloy of 10.5 wt.% makes it possible to obtain a uniform molybdenum content in the initial powder. The powder is sifted through a sieve with a mesh size of 160 microns. Screened uranium-molybdenum powder with a molybdenum content of 10.25 wt.% is kept at a temperature of 500°C for 10 hours in a vacuum furnace SSHVE with vertical loading (in an argon environment). The resulting powder is pressed in a cylindrical matrix at a pressing pressure of 950 MPa without adding a binder (plasticizer). The tablets are sintered in an argon environment (with a water content of no more than 80 ppm) at a temperature of (1125 ^+10/-5 )°C with isothermal exposure for 12 hours in an SSHVE oven (or XERION XVAC-2200). Heating to isothermal holding is carried out in an argon flow of 1 l/min at a heating rate of no more than 5°C/min, followed by cooling in a static argon atmosphere at a cooling rate of (15-20)°C/min. After this, the tablets are grinded, dried and rejected for compliance with technical requirements.

Пример 3 (по второму варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уранмолибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7% и просеянный через сито с размером ячейки 160 мкм. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. В качестве пластификатора (связующего вещества) используют 8%-ный водный раствор поливинилового спирта с 1% глицерина (3% от массы от массы уран-молибденового сплава). Смешивание проводят в три стадии. На первой стадии смешивают все количество связующего и порошок уран-молибденового сплава в количестве до 10 мас.% до получения однородной смеси. На второй стадии полученную смесь смешивают с порошком уран-молибденового сплава в количестве до 40 мас.% до получения однородной смеси. На третьей стадии в смесь, полученную на второй стадии, вводят оставшееся количество порошка уран-молибденового сплава и смешивают до получения однородной смеси. Смешивание порошка проводят в смесителе типа Турбула в течение 20-30 минут. Подготовленный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 850 МПа. Перед спеканием таблетки нагревают в атмосфере аргона при температуре от 300°С до 450°С в течение 4 часов для удаления связки. Таблетки спекают в среде аргона (с содержанием воды не более 80 ppm) при температуре (1125^+10/-5)°С, при изотермической выдержке порядка 4 часа в печи СШВЭ с вертикальной загрузкой. Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток не соответствующих техническим требованиям.Example 3 (according to the second embodiment). As the initial powder, uranium molybdenum powder is used with a molybdenum content in the alloy of 9.0 wt.%, obtained by centrifugal sputtering from an ingot of the same alloy, enriched with uranium 235 to 7% and sifted through a sieve with a mesh size of 160 microns. Centrifugal sputtering of a uranium-molybdenum ingot with a molybdenum content in the alloy of 9.0 wt.% makes it possible to obtain a uniform molybdenum content in the initial powder. An 8% aqueous solution of polyvinyl alcohol with 1% glycerin (3% by weight of the uranium-molybdenum alloy) is used as a plasticizer (binder). Mixing is carried out in three stages. At the first stage, the entire amount of binder and uranium-molybdenum alloy powder in an amount of up to 10 wt.% are mixed until a homogeneous mixture is obtained. At the second stage, the resulting mixture is mixed with uranium-molybdenum alloy powder in an amount of up to 40 wt.% until a homogeneous mixture is obtained. At the third stage, the remaining amount of uranium-molybdenum alloy powder is added to the mixture obtained in the second stage and mixed until a homogeneous mixture is obtained. Mixing of the powder is carried out in a Turbula type mixer for 20-30 minutes. The prepared powder is pressed in a cylindrical matrix at a pressing pressure of 850 MPa. Before sintering, the tablets are heated in an argon atmosphere at a temperature of 300°C to 450°C for 4 hours to remove the binder. The tablets are sintered in an argon environment (with a water content of no more than 80 ppm) at a temperature of (1125 ^+10/- 5) ° C, with isothermal exposure for about 4 hours in an SShVE oven with vertical loading. Heating to isothermal holding is carried out in an argon flow of 1 l/min at a heating rate of no more than 5°C/min with cooling in a static argon atmosphere at a cooling rate of (15-20)°C/min. After this, tablets that do not meet the technical requirements are grinded, dried and rejected.

Пример 4 (по второму варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уранмолибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7% и просеянный через сито с размером ячейки 160 мкм. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. В качестве пластификатора (связующего вещества) используют 8% водный раствор поливинилового спирта с 1% глицерина (3% от массы от массы уран-молибденового сплава). Смешивание проводят в три стадии. На первой стадии смешивают все количество связующего и порошок уран-молибденового сплава в количестве до 10 мас.% до получения однородной смеси. На второй стадии полученную смесь смешивают с порошком уран-молибденового сплава в количестве до 40 мас.% до получения однородной смеси. На третьей стадии в смесь, полученную на второй стадии, вводят оставшееся количество порошка уран-молибденового сплава и смешивают до получения однородной смеси. Смешивание порошка проводят в смесителе типа Турбула в течение 20-30 минут. Подготовленный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 950 МПа. Перед спеканием таблетки нагревают в среде аргонаExample 4 (according to the second embodiment). As the initial powder, uranium molybdenum powder is used with a molybdenum content in the alloy of 10.5 wt.%, obtained by centrifugal sputtering from an ingot of the same alloy, enriched with uranium 235 to 7% and sifted through a sieve with a mesh size of 160 microns. Centrifugal sputtering of a uranium-molybdenum ingot with a molybdenum content in the alloy of 10.5 wt.% makes it possible to obtain a uniform molybdenum content in the initial powder. An 8% aqueous solution of polyvinyl alcohol with 1% glycerin (3% by weight of the uranium-molybdenum alloy) is used as a plasticizer (binder). Mixing is carried out in three stages. At the first stage, the entire amount of binder and uranium-molybdenum alloy powder in an amount of up to 10 wt.% are mixed until a homogeneous mixture is obtained. At the second stage, the resulting mixture is mixed with uranium-molybdenum alloy powder in an amount of up to 40 wt.% until a homogeneous mixture is obtained. At the third stage, the remaining amount of uranium-molybdenum alloy powder is added to the mixture obtained in the second stage and mixed until a homogeneous mixture is obtained. Mixing of the powder is carried out in a Turbula type mixer for 20-30 minutes. The prepared powder is pressed in a cylindrical matrix at a pressing pressure of 950 MPa. Before sintering, the tablets are heated in argon.

- 3 045726 при температуре от 300°С до 450°С в течение 2 часов для удаления связки. Таблетки спекают в среде аргона (с содержанием воды не более 80 ppm) при температуре (1125^+10/'⁵)°С при изотермической выдержке порядка 12 часов в печи СШВЭ с вертикальной загрузкой. Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток не соответствующих техническим требованиям.- 3 045726 at a temperature of 300°C to 450°C for 2 hours to remove the ligament. The tablets are sintered in an argon environment (with a water content of no more than 80 ppm) at a temperature of (1125 ^+10/ ' ⁵ )°C with isothermal exposure for about 12 hours in an SShVE oven with vertical loading. Heating to isothermal holding is carried out in an argon flow of 1 l/min at a heating rate of no more than 5°C/min with cooling in a static argon atmosphere at a cooling rate of (15-20)°C/min. After this, tablets that do not meet the technical requirements are grinded, dried and rejected.

Промышленная применимостьIndustrial applicability

На фигуре представлены уран-молибденовые таблетки после спекания и механической обработки.The figure shows uranium-molybdenum tablets after sintering and mechanical processing.

Таким образом, предлагаемый способ, по сравнению с ранее известными, позволяет получать топливные таблетки из уран-молибденовых порошков, с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10.5 мас.% для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов с повышенными эксплуатационными характеристиками.Thus, the proposed method, in comparison with previously known ones, makes it possible to obtain fuel pellets from uranium-molybdenum powders, enriched in uranium 235 to 7% and with a molybdenum content of 9.0 to 10.5 wt.% for fuel elements of nuclear reactors with increased operational characteristics.

Claims (10)

1. Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку порошка, прессование таблеток в матрице, спекание их в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, отличающийся тем, что спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%.1. A method for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum powders for fuel elements of a nuclear reactor, including preparing the powder, pressing the pellets in a matrix, sintering them in a gaseous environment, grinding, drying, rejecting the pellets, characterized in that the sintering of the pellets is carried out in an inert environment, and the starting powder is uranium-molybdenum powder enriched in uranium 235 to 7% and with a molybdenum content of 9.0 to 10.5 wt.%. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм.2. The method according to claim 1, characterized in that the size of the uranium-molybdenum powder fraction is no more than 160 microns. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что перед прессованием таблеток в матрице уранмолибденовый порошок нагревают в среде аргона при температуре 500°С в течение 10-20 часов.3. The method according to claim 1, characterized in that before pressing the tablets in the matrix, the uranium molybdenum powder is heated in argon at a temperature of 500°C for 10-20 hours. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа.4. The method according to claim 1, characterized in that the tablets are compressed in the matrix with a force of up to 950 MPa. 5. Способ по п.1, отличающийся тем, что спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 1100-1155°С в течение 4-12 часов.5. The method according to claim 1, characterized in that the tablets are sintered in an argon environment at a temperature of 1100-1155°C for 4-12 hours. 6. Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку порошка, постадийное смешивание со связующим, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, отличающийся тем, что спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%.6. A method for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum powders for fuel elements of a nuclear reactor, including preparation of the powder, step-by-step mixing with a binder, pressing of pellets in a matrix, thermal removal of the binder, sintering of pellets in a gaseous environment, grinding, drying, rejection of pellets, characterized in that that sintering of tablets is carried out in an inert environment, and uranium-molybdenum powder enriched in uranium 235 to 7% and with a molybdenum content of 9.0 to 10.5 wt.% is used as the initial powder. 7. Способ по п.6, отличающийся тем, что размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм.7. The method according to claim 6, characterized in that the size of the uranium-molybdenum powder fraction is no more than 160 microns. 8. Способ по п.6, отличающийся тем, что прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа.8. The method according to claim 6, characterized in that the tablets are compressed in the matrix with a force of up to 950 MPa. 9. Способ по п.6, отличающийся тем, что термическое удаление связующего осуществляют путем нагревания таблеток в среде аргона при температуре от 300°С до 450°С в течение 2-4 часов.9. The method according to claim 6, characterized in that thermal removal of the binder is carried out by heating the tablets in an argon environment at a temperature from 300°C to 450°C for 2-4 hours. 10. Способ по п.6, отличающийся тем, что спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 1100-1155°С в течение 4-12 часов.10. The method according to claim 6, characterized in that the tablets are sintered in an argon environment at a temperature of 1100-1155°C for 4-12 hours.