DE69901187T2

DE69901187T2 - Brennstoffzellenstapel aus rohrzellen und innere kühlanordnung dafür

Info

Publication number: DE69901187T2
Application number: DE69901187T
Authority: DE
Inventors: Francis Mclean
Original assignee: Ballard Power Systems Inc; Siemens VDO Electric Drives Inc
Current assignee: Ballard Power Systems Inc; Siemens VDO Electric Drives Inc
Priority date: 1998-07-01
Filing date: 1999-07-01
Publication date: 2002-11-28
Anticipated expiration: 2019-07-02
Also published as: EP1099263B1; WO2000002270A2; WO2000002270A3; US6541147B1; GB9915283D0; GB2339059A; WO2000002273A3; AU4526399A; GB9915282D0; AU4635199A; GB9915290D0; GB2339058A; DE69901187D1; GB9915284D0; GB2339064A; WO2000002275A2; WO2000002274A2; GB2339063A; CA2336087A1; GB9814123D0

Description

Gebiet der Erfindung

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf elektrochemische Zellen und insbesondere auf Brennstoffzellen mit einer Protonenaustauschmembrane.
Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung eine rohrförmige Struktur von derartigen Brennstoffzellenstapeln und eine innere Kühlanordnung dafür.

Hintergrund

Elektrochemische Brennstoffzellen wandeln Brennstoff und Oxidationsmittel in Elektrizität und in Reaktionsprodukte um. In elektrochemischen Brennstoffzellen wird Wasserstoff als Brennstoff und Sauerstoff als Oxidationsmittel eingesetzt, das Reaktionsprodukt ist Wasser.
Konventionelle Brennstoffzeilen mit Protonenaustauschmembranen ("PEM") setzen im Allgemeinen eine ebene, geschichtete Struktur ein, die als Membranelektrodenanordnung ("MEA") bekannt ist und einen Feststoffpolymerelektrolyten oder eine Ionenaustauschermembran aufweist, die weder elektrisch leitend noch porös ist und zwischen einer Anodenschicht und einer Kathodenschicht angeordnet ist. Die Elektrodenschichten bestehen typischerweise aus porösen, elektrisch leitfähigen Folien. An jeder Membranelektroden-Zwischenfläche angeordnete elektrokatalytische Partikel fördern die gewünschte elektrochemische Reaktion.
In konventionellen Brennstoffzellen ist die MEA zwischen zwei steifen, ebenen, im Wesentlichen fluidundurchlässigen elektrisch leitfähigen Platten angeordnet, die üblicherweise als Separatorplatten bezeichnet werden. Die Platte in Kontakt mit der Anodenschicht wird als Anodenplatte bezeichnet und die Platte in Kontakt mit der Kathodenschicht wird als Kathodenplatte bezeichnet. Die Separatorplatten (1) dienen als Stromkollektoren, (2) stellen Strukturunterstützung für die MEA zur Verfügung, und (3) bilden typischerweise Reaktionskanäle zum Richten des Brennstoffes und des oxidierenden Gases zur Anodenschicht und Kathodenschicht dar, und zum Entfernen der Reaktionsprodukte (normalerweise Wasser), die während des Betriebes der Brennstoffzelle gebildet werden. Brennstoffkanäle und Oxidationsmittelkanäle sind typischerweise in den Separatorplatten gebildet; die Platten in diesem Zusammenhang werden manchmal als Fluidflussfeldplatten bezeichnet. Dabei schließt "Fluid" sowohl Gase als auch Flüssigkeiten ein; obwohl die Reaktionspartner typischerweise gasförmig sind, können die Reaktionsprodukte Flüssigkeiten oder Flüssigkeitstropfen als auch Gase sein.
Während des Betriebes der Brennstoffzelle wird Wasserstoff aus einem Brennstoffgasstrom von den Brennstoffkanälen durch die porösen Anodenmaterialien bewegt und wird an dem Anodenkatalysator oxidiert, um Elektronen zu erzeugen, die an der Anodenplatte gesammelt werden und Wasserstoffionen, die durch die Elektrolytmembranen wandern. Gleichzeitig bewegt sich Sauerstoff aus einem sauerstoffhaltigen Gasstrom von den Oxidationsmittelkanälen durch das poröse Elektrodenmaterial, um mit den Wasserstoffionen zu kombinieren, die durch die Elektrolytmembran gewandert sind und den Elektronen aus der Kathodenplatte, um Wasser zu bilden. Ein nutzbarer Strom von Elektronen wandert von der Anodenplatte durch einen externen Kreislauf zur Kathodenplatte, um Elektronen für eine in den Kathodenkatalysator auftretende Reaktion zu erzeugen. Der externe Kreislauf schließt normalerweise die durch die Brennstoffzelle angetriebene Last ein.
Mehrfache Einheitsbrennstoffzellen werden konventionell zusammengestapelt, um einen Brennstoffzellenstapel mit einem gesteigerten Gesamtleistungsausgang zu schaffen. Das Stapeln wird typischerweise unter Verwendung von elektrisch leitfähigen bipolaren Separatorplatten durchgeführt. Eine Seite der bipolaren Platte wirkt als eine Anodenseparatorplatte für eine Brennstoffzelle, während die andere Seite der bipolaren Platte als eine Kathodenseparatorplatte für die nächstfolgende Brennstoffzelle in dem Stapel wirkt. Die bipolaren Platten, in welchen die Brennstoffkanäle und Oxidationsmittelkanäle gebildet sind, kombinieren die Funktionen von den oben erwähnten Anoden- und Kathodenplatten.
Fluidreaktionsmittelströme werden typischerweise aus den Kanälen in den Flussfeldplatten über externe Eingangsverteiler zugeführt, die an den Seiten des Stapels verbunden sind oder durch interne Eingangszuführungen, die die Öffnungen, die in den bipolaren Platten und jedem MEA ausgebildet sind, kombinieren. In ähnlicher Form sind die Fluidstromausgangsverteiler entweder externe oder interne Ausgangsverteiler. Typischerweise besitzt der Stapel außerdem Kühlmitteldurchführungen, die sich durch die bipolaren Platten und die MEAs erstrecken, zum Zirkulieren des Kühlmittelfluids zu den Spezialkühlplatten, die zwischen den anderen Schichten in dem Stapel angeordnet sind, um die von der Brennstoffzellenreaktion erzeugte Wärme aufzunehmen.
Eine typische konventionelle bipolare Platte besitzt mehrere parallele offenflächige Oxidationsmittelkanäle auf einer Seite und mehrere parallele offenflächige Brennstoffkanäle auf der anderen Seite. Die Oxidationsmittelkanäle erstrecken sich zwischen dem Oxidationsmittelzugangsverteiler und einem Oxidationsmittelausgangsverteiler in der bipolaren Platte. Die Kanäle durchqueren typischerweise den Innenbereich der zugeordneten Plattenoberfläche mittels mehrerer Durchgänge, das bedeutet, in einer serpentinenförmigen Art zwischen dem Eingangsverteiler und dem Ausgangsverteiler. In ähnlicher Form erstrecken sich die Brennstoffkanäle zwischen einem Brennstoffeingangsverteiler und einem Brennstoffausgangsverteiler in der bipolaren Platte und erstrecken sich durch den inneren Bereich der anderen Plattenoberfläche in mehreren ähnlichen Durchgängen (typischerweise in einer serpentinenförmigen Konfiguration) zwischen der Brennstoffeingsngsverteileröffnung und der Brennstoffausgangsverteileröffnung. Andere als serpentinenförmige Kanalmuster können in konventionellen Brennstoffzellenplatten verwendet werden, aber serpentinenförmige Kanalmuster haben sich im Allgemeinen als am besten arbeitend herausgestellt.
Watkins beschreibt in den US-Patenten Nr. 49 88 583 vom 29. Januar 1991 und 51 08 849 vom 28. April 1992 Fluidflussfeidplatten, in denen kontinuierliche offenflächige Fluidflusskanäle in der Oberfläche von Platten gebildet sind, die die Innenbereiche der Plattenoberfläche in einer serpentinenförmigen Art zwischen einem Eingangsverteiler und einem Ausgangsverteiler, der in der Platte gebildet ist, durchqueren. Diese Patente beschreiben typische bisherige Komponentenformen für Brennstoffzellen mit konventionellen ebenen Schichten.
Bei der Konzeption einer konventionellen Brennstoffzelle wird nur ein Abschnitt einer porösen Elektrodenstruktur direkt dem Fluss von Reaktionsmitteln in den Flusskanälen ausgesetzt. Der Rest der porösen Elektrodenstruktur ist in Kontakt mit dem Material einer typischerweise nicht porösen, aber elektrisch leitfähigen Flussfeldplatte. In der Praxis hat die Konzeption konventioneller Brennstoffzellen divergierende Tendenzen aufgeworfen zwischen (1) einer Steigerung der Elektrodenfläche, die direkt dem Reaktionsmittelfluss ausgesetzt ist, und dadurch dem Steigern des Stroms und der Leistung, die von einer gegebenen Fläche an Elektrodenmaterial erzeugt werden kann; und (2) dem Steigern der Elektrodenfläche in Kontakt mit den Flussfeldplatten, und dadurch Reduzieren des Kontaktwiderstandes zwischen dem Elektrodenmaterial und dem leitenden Flussfeldplattenmaterial und der Steigerung der physikalischen Unterstützung für die recht zerbrechliche MEA.
Die MEA benötigt körperliche Unterstützung in einem konventionellen Brennstoffzellenstapel, wenn dieser den Druckkräften ausgesetzt wird, dis benötigt werden, um Fluidleckagen zwischen benachbarten Fluidflusskanälen in dem Brennstoffzellenstapel zu verhindern. In den konventionellen Brennstoffzellen ist eine derartige Leckage unerwünscht, insbesondere wenn die Kanäle serpentinenartig sind, da sich ein Teil des Fluids direkt vom Eingangsverteiler über die Kanäle zum Ausgangsverteiler ohne Passage der Flussfeidkanäle bewegen kann und dadurch die MEA nicht erreicht. Um eine derartige Fluidbewegung zu verhindern, werden Separatorplatten mit präzise flachen Oberflächen benötigt, was es erforderlich macht, entweder die Oberflächen der Separatorplatten zu schleifen oder die Formen präzise zu dimensionieren, die zum Bilden der Separatorplatten verwendet werden, um exakte Toleranzen zu erzielen.
Der zum Verhindern von Leckage und zum Reduzieren des Kontaktwiderstandes erforderliche Druck wird konventionell durch das Zusammenklemmen des Brennstoffzellenstapels erreicht. Das Klemmen ist unerwünscht, da Brennstoffzellenschichten stark sein müssen, um dem Zusammenpressen zu widerstehen, und die Klemmvorrichtungen unhandlich sind und zum Gewicht des Brennstoffzellenstapels beitragen. Eine signifikant höhere Leistungsdichte kann erreicht werden, falls die Klemmkräfte reduziert oder eliminiert werden könnten.
In der bisherigen technischen Literatur sind eine Reihe von Brennstoffzellenstrukturen mit nicht ebenen Elementen offenbart. Zum Beispiel beschreiben das US-Patent 5,509,942, herausgegeben am 23. April 1996, von Dodge und das US-Patent 5,458,989, herausgegeben am 17. Oktober 1995, von Dodge rohrförmige Brennstoffzellen, aber sie schlagen nicht vor, dass die Zellen aneinander anschließend in einem ebenen Feld angeordnet sind, um einen Block zu bilden und sie schlagen nicht vor, derartige Rohrfelder zu stapeln.
Das US-Patent 4,774,153 vom 27. September 1988 von Sterzel offenbart eine einzige röhrenförmige Konfiguration und zeigt nicht die Verwendung von aneinander anschließenden Röhren in einem gestapelten Feld.
Das US-Patent 4,728,584 von Isenberg, herausgegeben am 01. März 1988, schlägt ein Feld von gestapelten Röhren vor, bei dem jede Röhre ringförmige innere und äußere Elektroden besitzt.
Im Allgemeinen wiederholen die bisherigen Brennstoffzellenkonzepte den Ansatz mit diskreten MEA-Schichten zur Konstruieren und Herstellen von Brennstoffzellenstapeln, was in mehr oder weniger ebenen Konfigurationen resultiert, die als diskrete Komponenten hergestellt und danach zusammengesetzt werden, was große Klemmkräfte und unhandliche Klemmvorrichtungen erfordert, um die Zellen beim Betrieb zusammenzuhalten. Als Resultat neigen die bisherigen Konzepte dazu, das Stapelvolumen ineffizient einzusetzen, auf Grund der durch das zusammengeklemmte Design auferlegten Begrenzungen zu schwer und auf Grund der erforderlichen Reihe von diskreten Herstellungsverfahren zu kostspielig zu werden.
Ein optimales Design für einen Brennstoffzellenstapel sollte wenigstens die folgenden Charakteristiken besitzen:
(1) Der leitfähige Weg zwischen der Anodenplatte einer jeden Einheitszelle und der Kathodenplatte der in der Folge im Stapel nächsten Einheitszelle sollte einen so geringen elektrischen Widerstand wie möglich haben.
(2) Der Kontaktwiderstand zwischen den Anoden- und Kathodenplatten und der MEA sollte so niedrig wie möglich sein, ohne große mechanische Klemmkräfte zu erfordern.
(3) So viel von den Elektrokatalyten wie möglich sollte gleichmäßig den Reaktionsmitteln ausgesetzt sein.
(4) Der Fluss an Reaktionsmitteln sollte der Kapazität der Zelle angepasst sein, um die Reaktionsmittel in der elektrochemischen Reaktion auch richtig einzusetzen.
(5) Zwischen benachbarten Fluidflusskanälen, die dasselbe Reaktionsgas führen, sollte möglichst wenig oder kein unerwünschter Nebenschlussflusskanal und kein Flüssigkeitsleck sein, und natürlich sollte keinerlei Verbindung oder sonstiges Leck zwischen Flusskanälen sein, die unterschiedliche Reaktionsgase führen.
(6) Die Leistungsdichte sollte maximiert sein (d. h., das Volumen und das Gewicht pro erzeugter Leistungseinheit sollte minimiert sein).
(7) Die Herstellungsverfahren sollten einfach und kostengünstig sein. Eine leichte Einrichtung von kontinuierlicher Massenproduktion von Komponenten sollte möglich sein.
Wie vorstehend erörtert, sind konventionelle PEM-Brennstoffzellenkonzepte nicht optimal, wenn man sie mit den vorstehenden Aufgaben vergleicht, teilweise da (1) wesentliche Abschnitte der elektrokatalytischen Schichten nicht effizient den Reaktionsmitteln ausgesetzt sind; und (2) hohe Klemmkräfte erforderlich werden, um den Kontaktwiderstand zu reduzieren, wobei beide Faktoren die Leistungsdichte senken und dazu neigen, zu den Kosten des Herstellens beizutragen. Außerdem benötigt die Mehrzahl der existierenden Brennstoffzellenkonzepte die Herstellung von diskreten Einheiten von MEAs und komplexen Flussfeldseparatorplatten, die durch eine Bearbeitung von unhandlichen Materialien hergestellt werden müssen.

Kurzfassung der Erfindung

In der folgenden Beschreibung und in den Ansprüchen bedeuten:
i) die "Fließrichtung" oder "Axialrichtung" liegt parallel zur Richtung des Fluidflusses durch die dargestellten Flusskanäle; die Fließrichtung ist senkrecht zur Ebene einer jeden Figur der Zeichnungen;
ü) Die "Stapelrichtung" ist diejenige Richtung, die die totale zusammengesetzte Dicke der Brennstoffzellen im Stapel misst, und sie ist senkrecht zu den Ebenen der Endplatten des Stapels (in einem konventionellen Stapel würde diese Richtung senkrecht zu jeder der ebenen Komponentenschichten sein); und
iii) Die "Querrichtung" "ist senkrecht zu sowohl der Fließ- als auch der Stapelrichtung, und sie ist die horizontale Richtung in den Figuren der Zeichnung.
Wie erörtert, weisen Brennstoffzellenstapel vom PEM-Typ eine Reihe von MEA- und Separatorschichten abwechselnd miteinander und in mechanischem und elektrischem Kontakt zusammengestapelt auf. Die Schichten schließen Leitungen für den Fluss von Reaktionsgasen von externen Quellen zu elektrochemisch aktiven Regionen der MEA-Schichten und Leitungen für die Kühlmittel auf. Jede MEA-Schicht schließt eine elektrolytische Membran sandwichartig zwischen Anoden- und Kathodenschichten ein. Gemäß der vorliegenden Erfindung werden wenigstens die Grenzabschnitte einer jeden Separatorschicht und einer jeden zugeordneten MEA-Schicht durch eine Reihe von im Wesentlichen parallelen rohrförmigen Elementen gebildet, die sich im Wesentlichen senkrecht zur Stapelrichtung und eng gepackt seitlich nebeneinander erstrecken, wobei jedes rohrförmige Element sich längs in der Fließrichtung erstreckt. Die rohrförmigen Elemente können kreisförmige Hohlzylinder sein, obwohl auch andere geeignete Querschnittskonfigurationen stattdessen verwendet werden können.
In kreisförmigen zylindrischen Ausführungsformen, in denen benachbarte parallele Felder von Röhren zur verbesserten Kompaktierung in der Stapelrichtung zueinander versetzt sind, kann die Membrane einer jeden MEA-Schicht den größten Teil des Raumes zwischen benachbarten Röhren einnehmen; jeder Elektrodenabschnitt einer MEA-Schicht kann bequem dem halbzylindrischen Profil einer halbzylindrischen MEA-Grenze folgen, in welchem Fall die Separatorschicht durch gegenüberliegende halbzylindrische Abschnitte der Röhre gebildet wird. Alternativ kann jedes Feld von parallelen zylindrischen Röhren durch eine ebene Separatorplatte geteilt werden, in welchem Fall jeder der halbkreisförmigen Abschnitte eines gegebenen vollständigen Kreiszylinders eine Grenze einer MEA-Schicht bilden würde. Die kompakte Anordnung von parallelen Röhrenfeldern kann ebenso bequem aus sechseckigen, trapezförmigen, dreieckigen oder anderen geeigneten röhrenförmigen Querschnitten konstruiert werden.
In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird jede Brennstoffzelle eines Brennstoffzellenstapels aus zwei in Querrichtung als Feld gebildeten Schichten parallelen kreiszylindrischen Röhren gleichen Durchmessers gebildet, zwischen welchen Schichten eine Schicht aus Membranmaterial liegt. Die Röhren sind aus einem Material gebildet, das anfänglich reaktionsgasdurchlässig ist. Die Abschnitte der Röhren, die nicht in elektrochemischem Kontakt mit der Membran stehen sollen, werden so behandelt, dass sie reaktionsgasundurchlässig werden, und diejenigen Abschnitte der Röhren, die in Kontakt mit der Membran stehen sollen, werden elektrokatalysiert. Vorzugsweise sind die Schichten der Röhren in Querrichtung um jeweils die Hälfte eines Röhrendurchmessers zueinander versetzt, um die Dicke der kombinierten Brennstoffzelle in der Stapelrichtung zu minimieren. Der Brennstoffzellenstapel wird aus einer Vielzahl von derartigen Brennstoffzellen gebildet, die in Stapelrichtung gestapelt sind. Benachbarte aufeinanderfolgende Brennstoffzellen in dem Stapel sind ebenfalls vorzugsweise in Querrichtung zueinander versetzt, um die gesamte zusammengesetzte Dicke der Brennstoffzellen in der Stapelrichtung zu minimieren. Eine Kühlung kann durch Leitungen erfolgen, die zwischen benachbarten Röhren in der Fließrichtung verlaufen, in andernfalls unbenutzten Räumen zwischen den reaktionsgasundurchlässigen Abschnitten der Röhren von benachbarten Brennstoffzellen. Feuchtigkeitsleitungen können ebenso bequem vorgesehen werden in ähnlich unbenutzten Räumen zwischen den Röhren vorgesehen werden, aber die Feuchtigkeitsleitungen unterscheiden sich von den Kühlungsleitungen darin, dass sie porös sind und in einigen Ausführungsformen der Erfindung innerhalb des Membranmaterials angeordnet sein können, so dass auf diese Weise eine direkte interne Befeuchtung der Brennstoffzellenmembran erreicht wird.
Alternativ können die kreiszylindrischen Röhren von zwei Feldern von Halbzylindern gebildet werden, wobei die Halbzylinder in jedem Feld in einem Seite an Seite liegenden Kontakt so angeordnet sind, dass die Kontaktpunkte zwischen in Querrichtung aufeinander folgenden Halbzylindern an den Enden der Bögen der halbzylindrischen Oberflächen und in einer Ebene senkrecht zur Stapelrichtung liegen, und dass konkave Oberflächen der Halbzylinder eines jeden Feldes alle die gleiche Orientierung aufweisen. Paare von Separatorhalbzylindern wechseln in der Stapelrichtung mit Paaren von Elektrodenhalbzylindern ab, wobei die elektrolytischen Membranschichten jeweils zwischen aufeinander folgenden Elektrodenhalbzylindern eines Paares liegen. In Brennstoffzellenstapeln, in denen die Röhren in der vorstehenden Weise ausgebildet sind, kann eine zusätzliche Kühlung durch Anordnung zwischen aufeinander folgenden Feldern von Halbzylindern in dem Stapel einer diskreten fluidundurchlässigen ebenen Separatorplatte erfolgen, die senkrecht zur Stapelrichtung liegt. Eine derartige Separatorplatte, gesehen längs der Fließrichtung, scheint ein in Querrichtung liegendes Feld von Kreiszylindern zweifach zu schneiden, obwohl die Struktur so gar nicht ausgebildet ist. Ausgewählte von den halbzylindrischen Röhren, die zwischen der ebenen Separatorplatte und dem reaktionsgasundurchlässigen Abschnitt der gebogenen Oberflächen ausgebildet sind, können als Kühlmittelleitungen verwendet werden.
Topologisch äquivalente Varianten unter Verwendung von Röhren mit einer Vielzahl von Querschnittsformen sind nutzbar. Röhren mit dreieckigen oder trapezförmigen Querschnitten sind besonders vorteilhaft, da sie ein kompaktes Stapeln und leichtes Herstellen anbieten. Die traperförmige Option gewährt die Möglichkeit einer bequemen Zwischenanordnung von Kühlmittel- und Befeuchtungsleitungen in der Nachbarschaft der schmaleren der beiden parallelen Seiten des Trapezes. Röhren von sechseckigem oder anderen geeigneten Querschnitten werden den Fachleuten als Alternativen erscheinen.
Brennstoffzellenstapel, die die vorliegende Erfindung einschliefen, schaffen durch die Verwendung von gewellten Elektrolytschichten, die der Krümmung der gebogenen Oberflächen der Röhren folgen, und durch die Integration der Kühlungsfunktion (und, falls gewünscht, der Befeuchtungsfunktion) in andernfalls kaum genutztem Raum eine verbesserte Leistungsdichte. Zusätzlich können erfindungsgemäße Brennstoffzellen in vorteilhafter Weise durch das Ausbilden endloser röhrenförmiger und sonstiger Komponentenschichten und das anschließende Schneiden des Zwischenproduktes auf Länge (oder auf Breite) hergestellt werden, um Brennstoffzellenkomponenten der gewünschten Abmessungen zu bilden. Daher können die Brennstoffzellenstapel aus diskreten rohrförmigen Elementen und komplementären Membranschichten aufgebaut werden, wodurch sie geringe Kosten und eine einfach mit einer kontinuierlichen Herstellung der Röhren und einen leichten Aufbau einer insgesamt monolithischen Brennstoffzellenstruktur bieten, ohne das Erfordernis einer individuellen Herstellung von diskreten Platten und Rahmenstrukturen, die für konventionelle Brennstoffzellen-Konzeptionen benötigt wird.
Es ist ein weiterer Aspekt der Erfindung, Wasserstoff in einem Brennstoffzellenstapel zu verwenden, der aus Brennstoffzellenschichten aufgebaut ist, die rohrförmige Elemente wie zuvor beschrieben aufweisen, und der mittels eines Anodenanschlusses und eines Kathodenanschlusses mit einer externen Last verbindbar ist. Jede Brennstoffzellenschicht besitzt eine MEA-Schicht und zwei zugordnete reaktionsgasundurchlässige zusammengesetzte Separatorschichten. Die MEA-Schicht besitzt eine poröse Anodenelektrode, eine poröse Kathoden- elektrode, eine elektrolytische zwischen den beiden Elektroden angeordnete Membranschicht, und eine Anoden-Elektrokatalytische Schicht, angeordnet zwischen der elektrolytischen Membranschicht und der Anodenelektrode, und eine Kathoden-Elektrokatalytische Schicht, angeordnet zwischen der elektrolytischen Membranschicht und der Kathodenelektrode. Eine Seite einer Separatorschicht in Verbindung mit der MEA-Schicht bildet wenigstens einen Fließweg eines Flussfeldes für Wasserstoff und eine Seite einer anderen Separatorschicht in Verbindung mit der MEA-Schicht bildet wenigstens einen Fließweg eines Flussfeldes für ein ausgewähltes Oxidationsmittel. Die Fließwege setzen sich über den größten Teil ihrer Länge über parallele in Querrichtung beabstandete und längs erstreckte Flusskanäle zusammen, die zur Bildung der Fließwege benachbart zu ihren Enden verbunden sind Die MEA-Schicht ist in dem Stapel zwischen den zugeordneten Separatorschichten eingebaut, so dass die Seite der Separatorschicht, die in Verbindung mit der MEA-Schicht Flusskanäle eines Flussfeldes für Wasserstoff bildet, der Anodenseite der MEA-Schicht gegenüberliegt und mit ihr in Kontakt ist, während die Seite der Separatorschicht, die die Flusskanäle eines Flussfeldes für Oxidationsmittel bildet, der Kathodenseite der MEA-Schicht gegenüber liegt und mit ihr in Kontakt ist, so dass die Wasserstoffflusskanäle geschlossen sind und eine Leitung zum Zuführen von Wasserstoff zur MEA-Schicht bilden und die Oxidationsflusskanäle geschlossen sind und eine Leitung zum Zuführen von Oxidationsmitteln zur MEA-Schicht bilden. Die Brennstoffzellen sind aufeinander folgend gestapelt, die Anoden-Elektrode der Brennstoffzelle an einem Ende des Stapels ist elektrisch mit dem Anodenanschluss verbunden, die Kathodenelektrode einer Brennstoffzelle am anderen Ende des Stapels ist elektrisch mit dem Kathodenanschluss verbunden, und die Anoden-Elektrode einer jeden anderen Brennstoffzelle in dem Stapel ist elektrisch mit der Kathodenelektrode der jeweils benachbarten Brennstoffzelle verbunden. Wenn der Anodenanschluss und der Kathodenanschluss elektrisch über eine externe Last verbunden sind und für jede Brennstoffzelle Wasserstoff zu der Wasserstoffleitung und Sauerstoff zu der Oxidationsmittelleitung zugeführt wird, dann bewegt sich in jeder Brennstoffzelle Wasserstoff von dem Wasserstoffflussfeld durch die Anoden-Elektrode, und es wird an der Anoden-elektrokatalytischen Schicht ionisiert, um Elektronen und Wasserstoffionen frei zu setzen, wobei die Wasserstoffionen durch die elektrolytische Membranschicht wandern, um mit dem Sauerstoff zu reagieren, der von dem Oxidationsmittelflussfeld sich durch die Kathode zu der Kathodenelektrokatalytischen Schicht bewegt hat, und mit Elektronen, die von der Anoden-Elektrode sich bewegt haben, die elektrisch mit der Kathoderi-Elektrode verbunden ist, wodurch Wasser als Reaktionsprodukt gebildet wird, und ein nutzbarer Strom von Elektronen durch die Last dabei produziert wird.

Kurzfassung der Zeichnungen

Fig. 1 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung eines Elementes einer röhrenförmigen Brennstoffzelle, die nach einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung aufgebaut ist.
Fig. 2 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung einer Variante des Brennstoffzellenelementes aus Fig. 1, ebenso in Übereinstimmung mit einer Ausführungsform der Erfindung.
Fig. 3 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung einer Stapelanordnung von zwei Brennstoffzellenelementen aus Fig. 1 in einer einfachen Einheitsbrennstoffzelle.
Fig. 4 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung einer Stapelanordnung eines miteinander verbundenen Feldes von Einheitsbrennstoffzellen aus Fig. 1 zur Bildung einer zusammengesetzten Brennstoffzellenanordnung, die als Brennstoffzellenschicht in einem Stapel oder als Abschnitt einer solchen Schicht dienen kann.
Fig. 5 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung einer Stapelanordnung von zwei Brennstoffzellenschichten, jeweils als Variante von Brennstoffzellenschichten aus Fig. 4, in einer vereinfachten Brennstoffzellenstapelanordnung. Kühlungs- und Befeuchtungsleitungen sind zwischen den Brennstoffzellenschichten angeordnet dargestellt.
Fig. 6 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung einer Stapelanordnung von zwei Brennstoffzellenschichten, jeweils als Variante von Brennstoffzellenschichten aus Fig. 4 in einer vereinfachten Brennstoffzellenstapelanordnung. Separatorplatten sind zwischen aufeinander folgenden halbzylindrischen Schichten angeordnet dargestellt.
Fig. 7 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung einer Stapelanordnung von zwei Brennstoffzellenschichten, jeweils gebildet aus Röhren mit dreieckförmigem Querschnitt und jeweils mit einem topologischen Äquivalent der Zellenschicht aus Fig. 4 (wobei allerdings die Röhrenanordnungen der Fig. 4 und 7 nicht die gleiche Anzahl an beispielhaften Röhren enthalten) in einer integrierten Brennstoffzellenstapelanordnung.
Fig. 8 ist eine schematische Querschnittsansicht längs der Fließrichtung einer Stapelanordnung von zwei Brennstoffzellenschichten, jeweils gebildet aus Röhren mit trapezförmigem Querschnitt und jeweils mit einem topologischen Äquivalent der Zellenschicht aus Fig. 4 (wobei allerdings die röhrenförmigen Anordnungen der Fig. 4 und 8 nicht die gleiche Zahl an beispielhaften Röhren enthalten) in einer integrierten Brennstoffzellenstapelanordnung. Kühlmittelleitungen sind innerhalb des Stapels dargestellt.

Detaillierte Beschreibung der Erfindung

Um einen arbeitsfähigen Brennstoffzellenstapel zu schaffen, der Nutzen aus der erhöhten Leistungsdichte zieht, die von nicht planaren MEA-Strata anstelle von planaren MEA-Strata zur Verfügung gestellt werden kann, ist es erforderlich, die folgenden Konzeptionskriterien zu erfüllen: (1) Aufrechterhalten der Dimensionsstabilität des Stapels und insbesondere des MEA-Strata innerhalb des Stapels; (2) Trennen der Oxidationsmittel auf der Kathodenseite eines MEA vom Brennstoff auf der Anodenseite des nächsten MEA in dem Stapel; und (3) Schaffen einer elektrischen Verbindung zwischen der Kathodenseite eines MEA und der Anodenseite des nächsten MEA in dem Stapel. Grundsätzlich erfüllen die im Einzelnen anschließend näher diskutierten MEA-Strukturen diese drei Kriterien. Der erfindungsgemäße Brennstoffzellenstapel weist rohrförmige Strukturen auf, die als Leitungen für Reaktionsfluide dienen. Die rohrförmigen Strukturen sind ausgewählt und kombiniert oder behandelt, so dass Abschnitte einer jeden Struktur als Elektroden eines MEA-Strata dienen. Eine Gelform einer Protonenaustauschmembran kann vorteilhafterweise eingesetzt werden. Das eingesetzte elektrochemische Verfahren ist konventionell; die MEA-strukturellen Aspekte der vorliegenden Erfindung sind auf bevorzugte Konfigurationen der beschriebenen Elemente gerichtet, weder auf ihre spezifischen Materialzusammensetzungen noch auf ihre elektrochemische Aktivität.
Da die resultierende erfindungsgemäße Brennstoffzellenstruktur konventionell aus diskreten rohrförmigen Elementen aufgebaut werden kann, ist der Gesamtaufbau praktischer als existierende Brennstoffzellenkonzeptionen herzustellen und es wird angenommen, dass einfachere und effizientere Prozesse für die Herstellung entwickelt werden können, insbesondere für Aufbauten, bei denen die Abmessungen der Reaktionsmittel-Fließwege klein sind. Als erstes sind die rohrförmigen Strukturen und die MEA-Schichten, aus denen die Brennstoffzelle zusammengesetzt ist, in einem kontinuierlichem Verfahren herstellbar und sie können später auf Länge für eine Stapelfabrikation geschnitten werden. Als zweites können die Stapel vorteilhafterweise einfach durch Stapeln der diskreten rohrförmigen Elemente hergestellt werden, wobei Schichten von elektrolytischem Membranmaterial dazwischengesetzt werden, das ebenso auch als schwaches Bindemittel zum Zusammenhalten der Stapel wirkt und einfach behandelte Kunstharzbindungen zum Abdichten der resultierenden Brennstoffzellenstruktur verwendet werden.
Ein weiterer Vorteil der Erfindung besteht darin, dass da die Membranmaterialien in unmittelbaren Kontakt mit den Stromkollektoren sind, die Zelle nicht auf einfache mechanische Klemmkräfte angewiesen ist, um innere Widerstände auf akzeptablen Niveaus zu halten. Als Resultat ist anzunehmen, dass der Gesamtbrennstoffzellenstapel durch virtuelle Eliminierung von äußeren aufgewandten Klemmkräften leichter aufgebaut werden kann.
Eine Ausführungsform der Stapelstruktur aus rohrförmigen Brennstoffzellen der vorliegenden Erfindung ist geeignet für die Massenfertigung von mehrrohrförmigen Strukturen, die aus Elementen der in Fig. 1 dargestellten Form aufgebaut werden. Eine Rohranordnung, die allgemein mit dem Bezugszeichen 78 versehen ist, weist eine halbzylindrische poröse Elektrode 80 und einen halbzylindrischen fluidundurchlässigen elektrischen leitfähigen Separator 82 auf. Die Elektrode 80 und der Separator 82 sind im radialen Sinn entgegengesetzt orientiert und ihre entsprechenden abschließenden Kanten treffen längs Grenzkanten 84 aufeinander, auf diese Weise die zylindrische Hülle einer Reaktionsgasleitung 86 komplettierend. Der Separator 82 kann aus dem gleichen Material wie die Elektrode 80 aufgebaut werden, vorausgesetzt, dass der Separator 82 mit einem geeigneten Abdichtmittel oder einer Beschichtung wie beispielsweise einem undurchlässigen polymeren Material behandelt ist, um es unporös und fluidundurchlässig zu machen, und vorausgesetzt, dass ein geeigneter elektrischer Leiter vorgesehen ist, um die elektrische Kontinuität von einer solchen Rohranordnung 78 zu einer entsprechenden benachbarten Anordnung in der Stapelrichtung aufrecht zu erhalten. Andererseits kann der Separator 82 aus einem undurchlässigen leitfähigen Material bestehen; die üblichen Begrenzungen sind auf reines Metall anzuwenden, das vermieden werden sollte, um eins Vergiftung von Brennstoffzellen zu vermeiden. Die Elektrode 80 der Rohranordnung 78 besitzt eine innere Oberfläche 88 in Kontakt mit dem fließenden Reaktionsmittelfluid innerhalb der Leitung 86 und eine äußere Oberfläche 90, die für das fließende Reaktionsmittel durch Diffusion oder Migration durch das poröse Material der Elektrode 80 zugänglich ist. Eine Anzahl von elektrokatalytischen Partikeln 91 ist in die äußere Oberfläche 90 der Elektrode 80 eingebettet und schafft katalytische Stellen für die elektrochemische Reaktion, die an der betreffenden Elektrode auftritt. Die elektrokatalytischen Partikel sind elektrisch leitfähig und in elektrischem Kontakt mit dem porösen Material, dass die Elektrode 80 bildet, was in dieser Ausführungsform ebenfalls elektrisch leitfähig ist.
Die Elektrode 80 der Rohranordnung 78, in der die elektrokatalytischen Partikel 91 eingebettet sind, wird außerdem von einem polymerischen Ionenaustauschermaterial umgeben, um eine elektrolytische Membran 92 auf der vervollständigten Rohranordnung 78 zu bilden. Die Membran 92 ist im Wesentlichen fluidundurchlässig und überlappt den fluidundurchlässigen Separator 82, so dass zusammen mit der Rohranordnung 78 ein undurchlässiger Mantel für die Leitung 86 geschaffen wird, der im Wesentlichen für Fluidfluss in der Radialrichtung undurchlässig ist, während er in der Axialrichtung der Rohranordnung 78 ein freies Fließen des Fluides erlaubt.
In der Fig. 1 ist die Leitung 86 der Rohranordnung 78 als vollständig hohl für einen unbehinderten Durchfluss von Fluiden dargestellt. In einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen Rohrstruktur wird die Leitung 86 wie in Fig. 2 dargestellt in einer Rohrstruktur 96 (im Übrigen identisch mit der Rohrstruktur 78 aus Fig. 1) entweder gebildet aus oder gefüllt mit einem geeigneten porösen Material 94, wie einem Partikelbett aus porösem Graphitschwammmaterial, welches der Rohranordnung eine strukturelle "Märke gibt, während es dem Reaktionsgas den Durchfluss durch die Elektrodenschicht 80 erlaubt.
Außerdem kann das poröse Material 94 aus der in Fig. 2 dargestellten Ausführungsform aus einem elektrisch leitfähigen Material aufgebaut sein (ein Beispiel ist das vorstehend erwähnte poröse Graphitschwammmaterial), so dass das poröse Material 94 einen zusätzlichen leitfähigen Weg für den Strom von den elektrokatalytischen Partikeln 91 und der Elektrode 80 zu dem elektrisch leitfähigen fluidundurchlässigen Separator 82 schafft. Diese Ausführungsform aus Fig. 2 Kann aus einem porösen Stab eines geeigneten elektrisch leitfähigen Materials wie beispielsweise porösem Graphit aufgebaut werden, von der ein Teil der Umfangsoberfläche (etwa die Hälfte, wie in dem Beispiel in Fig. 2 zu sehen) mit einem polymerischen Material behandelt wird, um einen fluidundurchlässigen Separator 82 zu bilden (der keine wesentliche Dicke für die strukturelle Integrität benötigt - strukturelle Unterstützung wird durch einen porösen Zuschlagstoff 94 gegeben, so dass das einzige Erfordernis des Separators 82 die Undurchlässigkeit für Reaktionsgase ist). Die verbliebene Umfangsoberfläche der Stange wird durch das Einbetten einer Menge an elektrokatalytischen Partikeln 91 in die äußere Oberfläche 90 der Elektrode 80 behandelt (die untere Oberfläche, wie in Fig. 2 zu sehen). Die poröse Elektrodenschicht 80 wird dann mit einem polymerischen Ionenaustauschermaterial beschichtet, um eine elektrolytische Membran 92 zu bilden. In der folgenden Diskussion sollte berücksichtigt werden, dass Bezugnahmen auf die Rohrstruktur 78 mutatis mutandis auf die alternative Rohrstruktur 96 angewandt werden können.
Eine Einheitsbrennstoffzelle 98 kann wie in Fig. 3 dargestellt gebildet werden, indem zwei Rohranordnungen 100, 102, die jeweils aus einer Rohrstruktur 78 des in Fig. 1 dargestellten Typs und einer Membran 92 zusammengesetzt sind, jeweils in gegenseitig radial entgegengesetzten Richtungen orientiert und längs wenigstens eines Abschnittes 105 der äußeren Oberflächen 104 der Membranen einer jeden Rohranordnung 100, 102 in Kontakt gebracht werden. Die resultierende Einheitsbrennstoffzelle 98 weist dann auf (1) eine geschichtete MEA- Struktur, die durch die Klammer 107 bezeichnet ist und Membranen 92, eine Kathodenelektrode 101 und eine Anodenelektrode 103 besitzt; (2) einen Kathodenseparator 106; und (3) einen Anodenseparator 108. Wenn Oxidationsmittel durch die Rohranordnung 100 fließt und Brennstoff durch die Rohranordnung 102 fließt und dafür gesorgt ist, dass elektrischer Kontakt durch einen externen Kreislauf (nicht dargestellt) zwischen dem Kathodenseparator 106 und dem Anodenseparator 108 besteht, wird ein von der Brennstoffzelle 98 erzeugter Strom durch den externen Kreislauf fließen. Die idealisierte Einheitsbrennstoffzelle 98 würde, falls sie gebaut würde, auf Grund des minimalen Kontaktes zwischen den äußeren Oberflächen 104 der Membranen 92 unpraktisch sein; eine Diskussion einer praktischen Konstruktion unter Verwendung der diskutierten Prinzipien folgt unter Bezugnahme auf die Fig. 1 bis 3.
In der Praxis werden mehrere derartige Einheitsbrennstoffzellen 98 physikalisch und elektrisch parallel angeordnet, wie in Fig. 4 dargestellt, um höhere Ströme zur Verfügung zu stellen und eine in Querrichtung zusammengesetzte rohrförmige Brennstoffzellenschicht 110 zu bilden, die aus einer Schicht 112 aus Oxidationsmittel führenden Rohranordnungen und einer Schicht 114 aus Brennstoff führenden Rohranordnungen zusammengesetzt ist, und außerdem in Reihe in der Stapelrichtung, wie in Fig. 5 dargestellt ist, um eine höhere Spannung zur Verfügung zu stellen.
Wie man sieht, ist dann, wenn die Schicht 112 wie in Fig. 4 dargestellt, in Querrichtung zu der Schicht 114 versetzt ist, die Dicke der Brennstoffzellenschicht 110 minimiert, während der Bereich der Elektroden 101, 103 der Rohranordnungen in direktem Kontakt mit dem Reaktionsgas konstant bleibt oder erhöht wird. Die Fähigkeit des gleichzeitigen Reduzierens der Zelldicke bei Zunahme des aktiven Zellbereichs beeinflusst die Wahl der Form der ausgewählten Rohrelemente, um diese Vorteile zu optimieren. Statt die Schichten 112, 114 aus einheitlichen Strukturen 98 zu bilden, kann jede Schicht 112, 114 separat durch das Zusammenbinden von Rohrstrukturen gebildet werden, die jeweils der Rohrstruktur 78 längs der Grenzlinien 84 wie dargestellt in Fig. 4 entsprechen.
Die Separatoren 106 der Schicht 112 bilden eine Kathodenseparatorschicht 109, und die Separatoren 108 der Schicht 114 bilden eine Anodenseparatorschicht 113. Die Elektroden 101, 103 einer jeden Schicht 112, 114 werden dann mit einer Lösung oder Suspension eines Polymer- Elektrolyten beschichtet, die beiden Schichten 112, 114 zusammengepresst, und der Lösung oder Suspension wird erlaubt, eine Gelmembran 116 zu bilden, die zusammen mit den Elektroden 101, 103 eine geschichtete MEA-Struktur 117 aufweist. Um einen Kurzschluss zu vermeiden, ist es wesentlich, dass die Elektroden 101 von den Elektroden 103 über die gesamte Breite des Brennstoffzellenfeldes in Querrichtung aus Fig. 4 beabstandet sind, und um einen relativ effizienten Brennstoffzellenbetrieb zu schaffen, müssen Polymerelektrolyte zwischen der Gesamtheit der entgegengesetzten Oberflächenbereiche der Elektroden 101, 103 vorhanden sein. Um die Membran 116 innerhalb dieser Struktur zu stabilisieren und die Elektroden 101, 103 an einem Kurzschluss zu hindern, kann ein grobmaschiges Netz oder Gitter 111 zwischen den Elektroden 101, 103 erforderlich sein. Das Gitter 111 kann aus einem inerten und nicht leitenden Material wie beispielsweise TeflonTM bestehen. Die Gelmembran 116 füllt dann die Öffnungen in dem Gitter 111. Da die Gelmembran 116 die Lücken 121 zwischen den Rohrelementen vollständig ausfüllt, können die Befeuchtungsleitungen 123 von der Gelmembran 116 der Brennstoffzelle umgeben und in ihr eingebettet sein, wodurch eine direkte interne Befeuchtung der Gelmembran 116 geschaffen wird.
Sofern die Separatorschichten 109, 113 elektrisch leitfähig sind, können die Schichten 110 aus rohrförmigen Brennstoffzellen wie in Fig. 4 dargestellt gestapelt und auf diese Weise elektrisch in Reihe geschaltet werden, um die von dem Brennstoffzellenstapel erzeugte Spannung zu erhöhen. In Fig. 5 wird ein Brennstoffzellenschichtstapel, allgemein mit dem Bezugszeichen 118 bezeichnet, aus Schichten 110 A und 110 B aus rohrförmigen Brennstoffzeilen gebildet. Anzumerken ist, dass zwischen zwei aufeinander folgenden Schichten 110 A und 110 B aus rohrförmigen Brennstoffzellen in einem zusammengesetzten Separatorstratum 119 Kanäle 120 gebildet werden. Die Kanäle 120 können verwendet werden, um andere Flüssigkeiten wie beispielsweise Kühlmittel hindurch passieren zu lassen, in welchem Falle es wünschenswert sein kann, Kühlmittelleitungen 122 innerhalb der Kanäle 120 wie in Fig. 5 dargestellt vorzusehen.
Die unregelmäßige Form der geschichteten MEA-Strukturen 117 macht es außerdem möglich, poröse Rohrelemente 123 in einem grob dreieckigen Abschnitt 121 der Membran 116 zwischen den Elektroden 101, 103 und dem Gitter 111 einzufügen. Die Rohrelemente 123 können dann einen Befeuchtungsgasstrom führen, um direkte interne Befeuchtung der MEA- Struktur 117 zu schaffen.
Die Fig. 6 zeigt eine zweite Möglichkeit zum zusätzlichen Zurverfügungstellen einer Kühlung für eine gestapelte Reihe von Schichten 110 A, 110B aus rohrförmigen Brennstoffzellen, sofern erforderlich. In der Fig. 6 sind fluidundurchlässige ebene Separatorplatten 124 zwischen den Separatoren 106 und den Elektroden 101 und zwischen den Separatoren 108 und den Elektroden 103 aus der Fig. 5 hinzugefügt, die die Reaktionsmittelleitungen in halbzylindrische Leitungen 126, 128 für die Reaktionsgase und die Kühlmittel teilen. Man könnte alternativ gewellte Platten (nicht dargestellt) als Ersatz für die ebenen Separatorplatten 124 ausbilden, die das Volumen der halbzylindrischen Leitungen 126 für Reaktionsgas verstärken und das für den Kühlmittelfluss zur Verfügung stehende Volumen der Leitungen 128 reduzieren.
Ein wichtiger Aspekt der internen, hier beschriebenen Kühlungseinrichtung besteht darin, dass das Kühlmittel von den elektrochemisch reaktiven Komponenten des Brennstoffzellenstapels isoliert wird. Dies bedeutet, dass die Kühlungsmaterialien für die spezifischen Zwecke einer effektiven Kühlung ausgewählt werden können, ohne dass man die üblichen Begrenzungen berücksichtigen muss, die bei konventionellen Brennstoffzellenstapelformen anfallen, in denen das Kühlmittel den elektrochemisch reaktiven Stapelkomponenten ausgesetzt ist.
Man wird verstehen, dass die vorliegende Erfindung in den in den Fig. 1 bis 6 dargestellten Ausführungsformen nicht auf Rohranordnungen mit kreisförmigem Querschnitt begrenzt ist. Dreieckige, rechteckige oder auch Formen mit anderen Querschnitten einschließlich unregelmäßigen Formen können in bestimmten Modellen mit Vorteil verwendet werden. Zum Beispiel zeigt Fig. 7 die Verwendung von Rohranordnungen mit dreieckigem Querschnitt, die im Allgemeinen mit dem Bezugszeichen 115 gekennzeichnet sind. Derartige Rohranordnungen 115 sind topologisch äquivalent zu den in den Fig. 1 bis 6 dargestellten Rohranordnungen mit kreisförmigem Querschnitt. Topologisch äquivalente Elemente werden mit den gleichen Bezugszeichen in den Fig. 5 und 7 gekennzeichnet. Beispielsweise korrespondieren die Oxidationsmittel führenden Rohranordnungen 100 und die Brennstoff führenden Rohranordnungen 102 aus Fig. 7 mit den äquivalenten Elementen in Fig. 5, die mit den gleichen Bezugszeichen gekennzeichnet sind, Das Element in den Fig. 7 und 8, das funktionell äquivalent zur Gelmembran 116 und zum Gitter 111 in den Fig. 4 bis 6 ist, ist die Membran 129, die aus einer Gelmembran und einem Gitter aufgebaut sein kann oder auch aus konventionellem MEA-Folienmaterial.
Rohranordnungen 115 mit dreiecksförmigem Querschnitt scheinen räumlich noch effizienter als Rohranordnungen 78 mit kreisförmigem Querschnitt zu sein, da das zwischen dem Membranmaterial 129 zwischen den Rohranordnungen 115 in dem Aufbau mit dreieckigem Querschnitt wie in Fig. 7 dargestellte eingenommene Volumen kleiner ist als das Volumen, das von dem Membranmaterial 116 zwischen den Rohranordnungen 78 in dem in Fig. 5 dargestellten Aufbau mit kreisförmigem Querschnitt ist, und es gibt dabei keinen ungenutzten Raum. (Allerdings müsste die Struktur in Fig. 7 wie noch im Folgenden in Bezug auf Fig. 8 diskutiert modifiziert werden, um Raum für Kühlmittelleitungen wie beispielsweise die Leitungen 122 in Fig. 5 zu schaffen.) Das zusätzliche Membranmaterial 116, das dazu neigt, in dem Modell mit kreisförmigem Querschnitt in Fig. 4 vorhanden zu sein, ist ineffizient, was die Struktur aus Fig. 4 relativ ineffizient hinsichtlich ihrer Platzverwendung macht, verglichen mit den dreieckigen und trapezförmigen Querschnittskonfigurationen.
Die Kühlmittel- oder Befeuchtungsleitungen oder auch beide können in einem Aufbau unter effizienter Raumausnutzung unter Verwendung von Rohrelementen 127 mit traperförmigem Querschnitt eingeschlossen werden, die zueinander wie in Fig. 8 dargestellt versetzt sind. Topologisch äquivalente Elemente sind mit den gleichen Bezugszeichen in den Fig. 7 und 8 gekennzeichnet. Der durch die Verwendung von trapezförmigen Elementen anstelle von dreieckigen Elementen in Fig. 7 gewonnene Raum 124 kann verwendet werden, um Leitungen 125 unterzubringen, die für die Kühlung und/oder Befeuchtung verwendet werden können. Dieses Beispiel zeigt, wie einfach Rohrelemente geeignet geformt und aufgebaut werden können, um sowohl eine dichte Packung der Flusskanäle und der Membran als auch relativ einfache Herstellungsmethoden zu erhalten.
Alternativen zu der Verwendung einer Gelmembran, wie beispielsweise die Verwendung einer konventionellen ebenen Folienmembran sind möglich, insbesondere in Strukturen wie den in den Fig. 7 und 8 dargestellten. In beiden Figuren ist die Entfernung zwischen den die Anodenoberflächen bildenden Rohren und den die Kathodenoberflächen bildenden Rohren konstant. Dies bedeutet, dass ein geeignetes Folienmembranmaterial zwischen die Schichten eingefügt werden kann, um die Brennstoffzellenfunktion zu vervollständigen. Dies ist im Gegensatz zu der Topologie in den Fig. 4 bis 6, in denen die Entfernung zwischen den entgegengesetzten Elektroden nicht konstant ist, was eine Bildung der Membranschicht 116 in-situ erfordert. Als ein Ergebnis dieses Unterschieds zeigen die Ausführungsformen der Fig. 7 und 8 nicht die Verwendung eines grobmaschigen Gitters 111, da dieses Gitter auf Grund der eigenen Stabilität des Membranfolienmaterials nicht länger erforderlich ist. Der in Fig. 8 dargestellte Aufbau besitzt den Vorteil, dass der maximale Krümmungsradius der MEA-117 verglichen mit dem Modell aus Fig. 7 reduziert ist, ein Vorteil, falls konventionelle ebene Folienmembranen 129 wie in Fig. 8 gezeigt anstelle eines Gitters und einer Gelmembran verwendet werden. Der Biegungsgrad, dem eine ursprünglich ebene Membran ausgesetzt werden kann, ist abhängig von der exakten Natur des Materials selbst und dem Grad, zu dem es vor dem Einfügen in die Brennstoffzelle behandelt wurde. Die Entscheidungen hinsichtlich dieser Problemstellungen müssen dem Designer überlassen bleiben.
Obwohl die Ausführungsformen aus den Fig. 4 bis 8 Brennstoff- und Oxidationsflusskanäle zeigen, die in denselben Richtungen aus offensichtlich ähnlichen Rohrstrukturen gebildet sind, sollte erkannt werden, dass der Brennstoffzellenstapel aus Rohrelementen verschiedener Materialien und unterschiedlicher Abmessungen aufgebaut sein kann, wobei die Materialien und Abmessungen entsprechend ihrer Eignung für bestimmte Aspekte des Brennstoffzellenbetriebes gewählt werden. Die Auswahl von Rohrabmessungen und -formen muss sorgfältig erfolgen, so dass Brennstoff und Oxidationsmittel führende Rohre mit einander so gemischt werden können, dass sie eine effiziente Platzausnutzung bewirken, während sie die Aufgaben eines optimalen Brennstoffzellen-Aufbaus erfüllen.
Erfindungsgemäße Brennstoffzellen bieten die Vorteile geringeren Gewichts und geringerer Kosten, was relativ zu konventionellen Brennstoffzellen in einer Reduzierung der bei der Brennstoffzellenherstellung verwendeten Materialien und der Möglichkeit der Herstellung der Brennstoffzellenkomponenten in einem kontinuierlichen Extrusionsverfahren begründet ist. Brennstoffzellen von unterschiedlicher Größe und Leistungsausgang können durch Schneiden der Extrusion in hergestellt werden, durch Stapeln der Rohrelemente in geeignete Formen und das Befestigen von Fluidverteilern (nicht dargestellt) an den exponierten Axialenden der Brennstoffzellenschichten gewünschter Länge. Ein weiter Bereich von Verteilerstrategien ist auf Grund des leichten Zugangs zu den Enden der Reaktionsmittelleitungen und auf Grund der Trennung sämtlicher Ströme in unabhängige diskrete Kanäle möglich.
Wasserstoff kann als Brennstoffgas in einem Brennstoffzellenstapel gebildet aus erfindungsgemäßen Brennstoffzellenschichten verwendet werden. In den Fig. 5 bis 7 sind Abschnitte von beispielhaften Brennstoffzellenstapeln 118 als aus Schichten 110 A, 110 B von rohrförmigen Brennstoffzellen aufgebaut dargestellt. Jeder Brennstoffzellenstapel ist über einen Kathodenanschluss (nicht dargestellt) und einen Anodenanschluss (nicht dargestellt) mit einer externen Last verbindbar (nicht dargestellt). Jede Schicht 110A, 110B aus rohrförmigen Brennstoffzeilen schließt eine diskrete MEA-Schicht 117 ein und ist zwei der reaktionsgasundurchlässigen zusammengesetzten Separatorstrata 119 zugeordnet. Jede MEA-Schicht 117 besitzt eine poröse Anodenelektrode 103, eine poröse Kathodenelektrode 101, eine elektrolytische Membranschicht 116 oder 129, angeordnet zwischen den beiden Elektroden 101, 103, eine anodenefektrokatalytische Schicht (in Fig. 5 bis 7 ohne Bezugszeichen dargestellt), angeordnet zwischen den elektrolytischen Membranschichten 116 oder 129 und der Anodenelektrode 103, und eine kathodenelektrokatalytische Schicht (in den Fig. 5 bis 7 ohne Bezugszeichen dargestellt), angeordnet zwischen den elektrolytischen Membranschichten 116 oder 129 und der Kathodenelektrode 103. Eine Seite einer zugeordneten Separatorschicht 119 in Verbindung mit der MEA-Schicht 117 schafft wenigstens einen Fließweg aus einem Flussfeld für Wasserstoff und eine Seite einer anderen zugeordneten Separatorschicht 119 in Verbindung mit der MEA-Schicht 117 schafft wenigstens einen Fließweg eines Flussfeldes für ein ausgewähltes Oxidationsmittel. Die Fließwege werden über den größten Teil ihrer Länge durch parallele in Querrichtung beabstandete und längs erstreckte Flusskanäle gebildet und in der Nachbarschaft ihrer Enden verbunden, um die Fließwege zu bilden. Jede MEA- Schicht 117 ist in dem Stapel zwischen zugeordneten, zusammengesetzten Separatorschichten 119 eingebaut, so dass die Seite der zusammengesetzten Separatorschicht 119 in Verbindung mit der MEA-Schicht 117 Flusskanäle eines Flussfeldes für Wasserstoff schafft und der Anodenseite der MEA-Schicht gegenüberliegt und mit ihr in Kontakt ist, wägend die Seite der Separatorschicht Flusskanäle eines Flussfeldes für Oxidationsmittel schafft, und mit der Kathodenseite der MEA-Schicht 117 gegenüberliegt und mit ihr in Kontakt ist, so dass die Wasserstoffflusskanäle geschlossen werden und eine Leitung für das Zuführen von Wasserstoff zur MEA-Schicht 117 bilden und die Oxidationsmittelflusskanäle in der oben beschriebenen Weise miteinander verbunden sind, um eine Leitung für das Zuführen von Oxidationsmittel zur MEA- Schicht 117 zu bilden. Die Brennstoffzellen sind in Reihe gestapelt, und die Anodenelektrode der Brennstoffzelle auf einer Außenseite des Stapels ist elektrisch verbunden mit dem Anodenanschluss, die Kathodenelektrode der Brennstoffzelle auf der anderen Außenseite des Stapels ist elektrisch mit dem Kathodenanschluss verbunden, und die Anodenelektrode von jeder der anderen Brennstoffzelle in dem Stapel ist elektrisch mit der Kathodenelektrode der nächsten benachbarten Brennstoffzelle verbunden. Wenn der Anodenanschluss und der Kathodenanschluss elektrisch durch eine externe Last verbunden sind und zu jeder Brennstoffzelle Wasserstoff zu den Wasserstoffleitungen zugeführt und Sauerstoff zu den Oxidationsmittelleitungen zugeführt wird, dann bewegt sich in jeder Brennstoffzelle Wasserstoff von dem Wasserstoffflussfeld durch die Anodenelektrode und wird an der anodenelektrokatalytischen Schicht ionisiert, um Elektronen und Wasserstoffionen zu ergeben, die Wasserstoffionen wandern durch die elektrolytische Membranschicht, um mit dem Sauerstoff zu reagieren, der sich von dem Oxidationsmittelflussfeld durch die Kathode zu der kathodenelektrokatalytischen Schicht bewegt hat, und mit Elektronen, die sich von der mit der Kathodenelektrode elektrisch verbundenen Anodenelektrode herbewegt haben, wodurch Wasser als Reaktionsprodukt gebildet wird und ein nutzbarer Strom von Elektronen durch die Last dadurch erzeugt wird.
Während bestimmte Elemente, Ausführungsformen und Anwendungen der vorliegenden Erfindung dargestellt und beschrieben wurden, sollte natürlich klar sein, dass die Erfindung darauf nicht beschränkt ist, da Modifikationen für den Fachmann in den anwendbaren Technologien gemacht werden können, insbesondere im Hinblick auf die vorstehende Beschreibung. Die beigefügten Ansprüche schließen in ihrem Umfang solche Modifikationen und Varianten der beispielhaften Ausführungsformen der Erfindung wie eben beschrieben ein, die sich für die Fachleute in den anwendbaren Technologien ergeben.

Claims

1. Brennstoffzellenstapel vom PEM-Typ mit einer Reihe von MEA- (107) und Separatorschichten (106, 108), die einander abwechseln und in mechanischem und elektrischem Kontakt aufeinander gestapelt sind, und mit Leitungen für den Fluss von Reaktionsgasen von externen Quellen zu elektrochemisch aktiven Bereichen der MEA-Schichten und mit Leitungen für Kühlmittel, wobei jede MEA-Schicht eine elektrolytische Membran (92) aufweist, die sandwichartig zwischen Anoden-Schichten (103) und Kathodenschichten (101) aufgenommen ist;

dadurch gekennzeichnet,

dass wenigstens die Grenzabschnitte einer jeden Separatorschicht und der dieser zugeordneten MEA-Schichten von einer Reihe von im Wesentlichen parallelen rohrförmigen Elementen (100, 102) gebildet werden, die eng aneinander gepackt sind, wobei jedes rohrförmige Element sich längs zur Fließrichtung erstreckt.

2. Ein PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 1, in welchem der Kühlmittelstrom entweder durch ausgewählte von den rohrförmigen Elementen (101, 102) oder durch Durchflussleitungen, die in oder durch Zwischenräume (120) zwischen benachbarten rohrförmigen Elementen ausgebildet sind, geschaffen wird.

3. PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 1 oder 2, in welchem die rohrförmigen Elemente (101, 102) von identischen Querschnittsabmessungen und -form sind.

4. PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 3, in welchem die rohrförmigen Elemente (101, 102) von kreisförmigem Querschnitt sind.

5. PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 3, in welchem die rohrförmigen Elemente (126, 128) von halbkreisförmigem Querschnitt sind.

6. PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 3, in welchem die rohrförmigen Elemente (127) von trapezförmigem Querschnitt sind.

7. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 3 bis 6, zusätzlich aufweisend Befeuchtungsleitungen (123, 125), die in ausgewählten Zwischenräumen zwischen benachbarten rohrförmigen Elementen angeordnet sind.

8. PEM-Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 3, in welchem die rohrförmigen Elemente (101, 102) von dreieckigem Querschnitt sind.

9. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 3 bis 5, in welchem aufeinander folgende transversale Felder um ungefähr die Hälfte der Breite eines rohrförmigen Elementes (101, 102) zueinander versetzt sind, wodurch die Verkleinerung der Stapeldimensionen der Brennstoffzelle vereinfacht wird.

10. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der vorstehenden Ansprüche, in welchem die rohrförmigen Elemente (101, 102) aus einem rohrförmigen Vorrat von axialer Dimension genügend für die Herstellung von mehreren derartigen rohrförmigen Elementen auf Länge abgeschnitten werden.

11. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der vorstehenden Ansprüche, in welchem die elektrolytische Membran (116) eines jeden transversalen Brennstoffzellenfeldes an Ort und Stelle ausgebildet wird.

12. PEM-Brennstoffzellenstapel nach einem der vorstehenden Ansprüche, in welchem die elektrolytische Membran (116) eines jeden transversalen Brennstoffzellenfeldes durch Ausschneiden der Breite und Länge einer Schicht von Membranmaterial gebildet wird und dann die Membran platziert und gebogen wird, um der Krümmung der rohrförmigen Elemente zu folgen, zwischen denen die Membran angeordnet ist.

13. Zur Verwendung in einem Brennstoffzellenstapel, aufweisend eine Reihe von gestapelt wiederholten Brennstoffzellen-Unteranordnungen, weist eine Brennstoffzellen-Unteranordnung auf:

eine MEA-Struktur (117), die sich im Wesentlichen in einer Dimension senkrecht zur Stapeldimension erstreckt; und

eine erste reaktionsgasundurchlässige Separatorfolie (106), die sich im Wesentlichen in eine Richtung senkrecht zur Stapelrichtung erstreckt und benachbart zur geschichteten MEA-Struktur auf einer von deren Seiten und in nicht kontinuierlichem physikalischem und elektrischem Kontakt mit dieser liegt, um eine Vielzahl von Leitungen zwischen der geschichteten MEA- Struktur und der ersten Separatorfolie zu bilden, für einen Durchfluss eines ersten Reaktionsgases,

eine zweite reaktionsgasdurchlässige Separatorfolie (108), die sich im Wesentlichen in eine Richtung senkrecht zur Stapelrichtung erstreckt und benachbart zur geschichteten MEA-Struktur auf deren anderen Seite und in nicht kontinuierlichem physikalischem und elektrischem Kontakt mit dieser liegt, um wenigstens eine diskrete Leitung zwischen der geschichteten MEA- Struktur und der zweiten Separatorfolie zu bilden, für einen Durchfluss eines zweiten Reaktionsgases,

wobei die geschichtete MEA-Struktur eine reaktionsgasundurchlässige Ionenaustauscher-Membranschicht (116) sandwichartig zwischen zwei reaktionsgasdurchlässigen elektrisch leitfähigen Stromkollektorschichten (101, 103) und einer diskreten Schicht von elektrokatalytischen Partikeln zwischen der Membran und jedem Stromkollektor aufweist,

jede der Stromkollektorschichten (101, 103) eine diskrete Mehrzahl von parallelen kongruenten Halbzylindern aufweist, wobei die Halbzylinder in einem Seite an Seite liegenden Kontakt mit einem Feld derart angeordnet sind, dass die Kontaktpunkte zwischen aufeinander folgenden Halbzylindern an den Enden der Bögen der Halbzylinderoberflächen und in einer Ebene senkrecht zur Stapelrichtung liegen, und die konkave Oberfläche eines jeden Halbzylinders der gleichen Seite der Ebene gegenüber und abgewandt von der Membran liegt, so dass die konvexen Seiten der Halbzylinder von beiden Stromkollektorschichten der Membranschicht gegenüber liegen,

die erste Separatorfolie wenigstens einen elektrisch leitfähigen Pfad von dem Stromkollektor in Kontakt mit der ersten Separatorfolie durch die erste Separatorfolie zu derjenigen von ihren Seiten gegenüber der Seite in Kontakt mit dem Stromkollektor bildet, und

die zweite Separatorfolie wenigstens einen elektrisch leitfähigen Pfad von dem Stromkollektor in Kontakt mit der zweiten Separatorfolie durch die zweite Separatorfolie zu derjenigen von ihren Seiten gegenüber der Seite in Kontakt mit dem Stromkollektor bildet.

14. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung nach Anspruch 13, in welcher jede Separatorfolie aus mehreren parallelen Halbzylindern besteht, die jeweils kongruent mit den Stromkollektor-Halbzylindern sind und den Stromkollektor tangieren, so dass jeder Halbzylinder der Separatorfolie zusammen mit einem diskreten Halbzylinder des Stromkollektor eine zylindrische Reaktionsleitung bildet und eine Schicht von parallelen zylindrischen Reaktionsleitungen gebildet wird.

15. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung nach Anspruch 14, in welchem jede Schicht von Leitungen transversal um eine Distanz versetzt ist, die im Wesentlichen gleich dem Radius der Leitungen ist und gegen jede Schicht in der Stapelrichtung gepackt ist, so dass die Dicke der Brennstoffzellenstapel- Unteranordnung in der Stapelrichtung minimiert wird.

16. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung nach einem der Ansprüche 14 oder 15, zusätzlich aufweisend eine ebene fluidundurchlässige Separatorplatte (124), die derart zwischen den Halbzylindern einer Separatorfolie und den benachbarten Stromkollektor-Halbzylindern angeordnet ist, dass jeder Halbzylinder der Separatorfolie zusammen mit der Separatorplatte eine halbzylindrische Kühlmittelleitung bildet und jeder Stromkollektor-Halbzylinder zusammen mit der Separatorplatte eine halbzylindrische Reaktionsmittelleitung bildet.

17. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung nach einem der Ansprüche 14 oder 15, zusätzlich aufweisend eine nicht ebene fluidundurchlässige Separatorplatte (124), die derart zwischen den Halbzylindern einer Separatorfolie und den benachbarten Stromkollektor-Halbzylindern angeordnet ist, dass jeder Halbzylinder der Separatorfolie zusammen mit der Separatorplatte eine Kühlmittelleitung bildet und jeder Stromkollektor-Halbzylinder zusammen mit der Separatorplatte eine Reaktionsmittelleitung bildet, wobei die Reaktionsmittelleitung sich im Volumen von der so gebildeten Kühlmittelleitung unterscheidet.

18. Brennstoffzellenstapel, zusammengesetzt aus wenigstens zwei Unteranordnungen gemäß Anspruch 15, gestapelt in der Stapelrichtung, wobei jede Unteranordnung transversal um eine Distanz versetzt ist, die im Wesentlichen gleich dem Radius der Leitungen ist und gegen jede benachbarte Unteranordnung in der Stapelrichtung gepackt ist, um die Dicke des Brennstoffzellenstapels in der Stapelrichtung zu minimieren.

19. Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 18, zusätzlich aufweisend wenigstens eine Kühlmittelleitung, angeordnet in Kanälen, die zwischen zwei aufeinander folgenden Unteranordnungen gebildet sind.

20. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung, die topologisch äquivalent zu der Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung aus Anspruch 14 ist.

21. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung nach Anspruch 20, in welcher die Reaktionsleitungen einen dreieckigen Querschnitt besitzen.

22. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung nach Anspruch 20, in welcher die Reaktionsleitungen einen trapezförmigen Querschnitt besitzen.

23. Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung nach Anspruch 21 oder 22, in welcher die Leitungen jeder Schicht von Leitungen transversal versetzt und bezüglich der Leitungen der benachbarten Leitungsschichten gedreht sind und gegeneinander in der Stapelrichtung gepackt sind, um die Dicke der Brennstoffzellenstapel-Unteranordnung in der Stapelrichtung zu minimieren.

24. Brennstoffzellenstapel, aufweisend

(i) einen Stapel von aneinander angrenzend gestapelten Paaren von angrenzenden Schichten, wobei jedes Paar eine Separatorfolie (119) und eine angrenzende Membran-Elektrodenanordnung (MEA)-Schicht (117) derart aufweist, dass in diesem Stapel im Wesentlichen identische Separatorfolien sich mit angrenzenden, im Wesentlichen identischen MEA-Folien abwechseln;

(ii) eine Einrichtung innerhalb des Stapels zum Schaffen eines elektrischen Kontaktes zwischen aufeinander folgenden von den MEA-Folien; und

(iii) eine Einrichtung, die die Schichten in Ausrichtung hält;

wobei diese Schichten angeordnet sind, um zwischen sich mehrere gestapelte Leitungen zu bilden, die sich im Wesentlichen parallel zueinander in der Fließrichtung erstrecken;

wobei jede Schicht eine Erstreckung in der transversalen Richtung und eine Erstreckung in der Fließrichtung aufweist und im Wesentlichen invariant in der Fließrichtung ist;

wobei wenigstens eine der Schichten in jedem Zwischenpaar von Paaren eine gewellte Schicht ist, wobei die gewellte Schicht eine begrenzte Erstreckung in der Stapelrichtung hat und sich transversal von ihrer einen transversalen Grenze zu ihrer anderen transversalen Grenze in einer transversalen Abfolge von Wellen erstreckt, deren Höhepunkte jeweils in Kontakt mit einem zugeordneten ausgerichteten Abschnitt der anderen Schicht des Paars über einen Kontaktbereich mit im Wesentlichen kontinuierlicher Erstreckung in der Fließrichtung und einer begrenzten Erstreckung in der transversalen Richtung ist,

und deren Tröge jeweils in Kontakt mit einem zugeordneten ausgerichteten Abschnitt einer abgewechselten Schicht in dem benachbarten Paar über einen Kontaktbereich mit im Wesentlichen kontinuierlicher Erstreckung in der Fließrichtung und einer begrenzten Erstreckung in der transversalen Richtung ist, wodurch ein Paar von Feldern von Kontaktbereichen gebildet wird, wobei diese Kontaktbereichfelder voneinander in der Stapelrichtung beabstandet sind, jedes dieser Kontaktbereichfelder sich zusammensetzt aus transversal beabstandeten Kontaktbereichen, die sich im Wesentlichen parallel zueinander in der Fließrichtung erstrecken, wobei die Schichten und die Kontaktbereiche die Mehrzahl an gestapelten Leitungen bilden, von denen jede Leitung begrenzt wird durch diese Abschnitte von benachbarten der Schichten, die zwischen aufeinander folgenden Kontaktbereichen in demselben Kontaktfeld liegen,

wobei die Schichten ein gestapeltes Feld von Röhren bilden, die im Wesentlichen parallel zueinander in der Fließrichtung liegen, wobei jede Röhre zusammen gesetzt ist aus einem ersten Abschnitt, der von wenigstens einem Abschnitt der zugeordneten Separatorfolie gebildet wird, und einem zweiten Abschnitt, der von wenigstens einem Abschnitt einer zugeordneten MEA-Folie gebildet wird.

25. Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 24, in welchem die Einrichtung innerhalb des Stapels zum Schaffen eines elektrischen Kontaktes zwischen aufeinander folgenden MEA-Folien ein elektrisch leitfähiges Material einschließt, das in diesen Kontaktbereichen angeordnet ist.

26. Brennstoffzallenstapel nach Anspruch 24 oder 25, in welchem die Röhren in einer gestapelten Abfolge von angrenzenden, im Wesentlichen ebenen Röhrenfeldern angeordnet sind, von denen jedes Röhrenfeld eine Erstreckung in der Fließrichtung und in der transversalen Richtung aufweist, jede innere von den Röhrenfeldern ist dabei transversal um eine halbe Röhrenbreite in der transversalen Richtung von den beiden Röhrenfeldern versetzt, an die es angrenzt, und in welchem eine der Schichten eines jeden Paares gebildet wird aus den ersten Abschnitten derjenigen Röhren, die in einem zugeordneten Röhrenfeld liegen, und den zweiten Abschnitten von Röhren, die in einem angrenzenden Röhrenfeld zu dem zugeordneten Röhrenfeld liegen, und die andere der Schichten des Paares wird gebildet von den zweiten Abschnitten von Röhren, die in einem zugeordneten Röhrenfeld liegen, und den ersten Abschnitten von Röhren in einem Röhrenfeld, das an das zugeordnete Röhrenfeld angrenzt.

27. Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 26, in welchem die Röhren eine Hohlkreiszylinderform besitzen und der erste Abschnitt einer jeden Röhre auf einer Seite des Zylinderdurchmessers liegt und der zweite Abschnitt einer jeden Röhre auf der anderen Seite des Zylinderdurchmessers liegt.

28. Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 27, zusätzlich aufweisend wenigstens eine Kühlmittelleitung angeordnet in Kanälen, die von den ersten Abschnitten der Röhren einer jeden Separatorfolie gebildet werden.

29. Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 24 oder Anspruch 25, in welchem die Wellen im Wesentlichen eine Dreieck-Wellenkonfiguration aufweisen.

30. Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 24 oder Anspruch 25, in welchem die Wellen im Wesentlichen Sinus-Konfiguration aufweisen.

31. Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 24 bis 30, in welchem jedes der Kontaktbereichfelder ein im Wesentlichen ebenes Feld ist mit einer Erstreckung in der Fließrichtung und in der transversalen Richtung.

32. Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 24 bis 31, in welchem eine Schicht in einem Paar einer transversal gewellten Konfiguration eine der Separatorfolien ist.

33. Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 24 bis 32, in welchem die Separatorfolie elektrisch leitfähig ist.

34. Brennstoffzellenstapel nach Anspruch 33, in welchem die Einrichtung innerhalb des Stapels zum Schaffen eines elektrischen Kontaktes zwischen aufeinander folgenden der MEA-Folien eine Separatorfolie und die Kontaktbereiche aufweist.

35. Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 24 bis 34, in welchem eine Röhre aufgeteilt ist durch eine diskrete fluidundurchlässige Separatorplatte (124), um eine Kühlmittelleitung zu bilden, die von dem ersten Abschnitt der Röhre und von der Separatorplatte begrenzt wird und eine Reaktionsmittelleitung, die von dem zweiten Abschnitt der Röhre und der Separatorplatte begrenzt wird.

36. Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 24 bis 34, in welchem die Röhren in jedem Röhrenfeld aufgeteilt sind durch eine fluidundurchlässige Separatorplatte (124), um in jeder Röhre eine diskrete Kühlmittelleitung, begrenzt durch einen ersten Abschnitt der Röhre und die Separatorplatte, und eine diskrete Reaktionsmittelleitung, begrenzt durch den zweiten Abschnitt der Röhre und die Separatorplatte, zu bilden.

37. Brennstoffzellenstapel nach einem der Ansprüche 35 und 36, in welchem die Separatorplatte (124) eben ist.