DE69012264T2 - Verfahren zum Beschichten eines Substrates mit einer wässerigen, bei Raumtemperatur austrocknenden elastischen Zusammensetzung. - Google Patents
Verfahren zum Beschichten eines Substrates mit einer wässerigen, bei Raumtemperatur austrocknenden elastischen Zusammensetzung.Info
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- C09D133/06—Homopolymers or copolymers of esters of esters containing only carbon, hydrogen and oxygen, the oxygen atom being present only as part of the carboxyl radical
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- C09D133/066—Copolymers with monomers not covered by C09D133/06 containing -OH groups
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- C09D151/00—Coating compositions based on graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Coating compositions based on derivatives of such polymers
- C09D151/04—Coating compositions based on graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Coating compositions based on derivatives of such polymers grafted on to rubbers
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Description
- Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zum Beschichten eines Substrats mit einer bei Umgebungstemperatur trocknenden wäßrigen elastomeren Zusammensetzung und die Verwendung solcher Zusammensetzungen in oder als elastomere Beschichtungszusammensetzungen.
- Schützende und dekorative Beschichtungen für biegsame oder dehnbare Substrate erfordern eine Biegsamkeit bei niedriger Temperatur, aufgrund der Tatsache, daß der Beschichtungsfilm Belastungen bei niedrigen Temperaturen standhalten muß, während in derselben Anwendung der Beschichtungsfilm eine geringe Oberflächenklebrigkeit bei erhöhten Temperaturen besitzen muß. Solche Beschichtungen sind als elastomere Beschichtungen bekannt. Während wäßrige Dispersionen von wasserunlöslichen Polymeren mit einer niedrigeren als Umgebungs-Glasübergangstemperatur (Tg) für viele Anwendungen bei Umgebungstemperatur vorteilhaft verwendet werden und dabei wenige oder keine umweltschädlichen flüchtigen organischen Koaleszenzhilfen erfordern, sind die getrockneten Filme solcher Polymerbeschichtungen mit niedriger Tg für viele Beschichtungsanwendungen zu klebrig. Andererseits erfordern Polymere mit einer höheren Tg als Umgebungstemperatur unvorteilhafterweise höhere Pegel an umweltschädlichen flüchtigen organischen Koaleszenzhilfen, um die Filmbildung zu bewirken, während sie getrocknete Beschichtungsfilme mit unzureichender Biegsamkeit bei niedriger Temperatur liefern.
- Die JP 62-79875 offenbart ein Verfahren zum Wasserdichtmachen, dadurch gekennzeichnet. daß ein aufgetragener Film mit einer Dicke von 100 - 1 000 Mikron, hergestellt aus einem Polymer, welches mehr als 50 Gew.-% Alkylacrylatester, in dem die Anzahl an Kohlenstoffen in der Alkylgruppe größer als 4 ist, enthält, und welches eine Dehnung größer als 500% bei 20ºC und eine nicht höhere als 10 kgf/cm.2 Zugfestigkeit aufweist, auf der Oberfläche einer Baustruktur gebildet wird, und in der Folge ein aufgetragener Film mit einer Zugfestigkeit von nicht niedriger als 10 kgf./cm.2 bei 20ºC, hergestellt aus einem Polymer, das einen Glasübergang von nicht höher als 10ºC aufweist, auf der Oberfläche des zuvor genannten aufgetragenen Films gebildet wird. Ebenso ist die Bildung des aufgetragenen Films auf der Oberfläche des Dachs und der Außenwand einer Betonstruktur geoffenbart. Das Auftragen der zwei Beschichtungen in einem Schritt ist nicht geoffenbart.
- Die JP 50-100130 offenbart ein Mastixbeschichtungsverfahren, dadurch gekennzeichnet, daß Mastixanstrich auf dem Substrat aufgetragen wird, gefolgt vom Auftragen einer Dispersion einer Harzzusammensetzung mit einem niedrigeren Glasübergangspunkt als 0ºC, so daß der Feststoffkomponentengehalt zumindest 9 g/m2 beträgt, und in der Folge eine emulsionsähnliche Harzzusammensetzung aufgetragen wird, die nach dem Trocknen einen höheren Glasübergangspunkt als 20ºC aufweist. Dies ist ein System mit drei Schichten; das Auftragen einer einzigen Beschichtung zur Erreichung der Ziele die durch dieses Vielfach-Beschichtungssystem erfüllt werden, ist nicht geoffenbart.
- Die SU 1,423,525 A offenbart ein Gemisch zum Überziehen der Oberflächen von Sportflächen, besonders Tenniscourts, welches Gemisch umfaßt: ein Oligoacrylat, Gummi, Harzstückchen, ein Vulkanisiermittel, Eisen(III)-oxid, ein N-enthaltendes tetrafunktionelles Blockcopolymer aus Ethylenoxid und Propylenoxid und Wasser. Das Gemisch wird 20-45 Minuten lang bei 150-180ºC vulkanisiert.
- Die US 4,814,373 offenbart eine wäßrige Dispersion eines verbesserten, wasserunlöslichen Latex, welches weiche Beschichtungen ergibt, die gegenüber Beschichtungen des Standes der Technik gehärtet werden, ohne eine Behandlung mit einem externen Vernetzungsmittel zu erfordern. Das verbesserte, wasserunlösliche Latex wird durch ein Verfahren hergestellt, welches umfaßt: a) das Herstellen durch Emulsionspolymerisation einer wäßrigen Ausgangsdispersion eines wasserunlöslichen Latexpolymers aus zumindest einem ethylenisch ungesättigten Monomer, worin das ethylenisch ungesättigte Monomer nicht mehr als etwa zwei Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht des ethylenisch ungesättigten Monomers, eines mehrfach ethylenisch ungesättigen Monomers umfaßt und worin das wasserunlösliche Ausgangslatexpolymer sonst im wesentlichen keine Stellen ethylenischer Ungesättigtheit enthält, b) das Dispergieren in der wäßrigen Ausgangsdispersion von wasserunlöslichein Ausgangslatexpolymer von zusätzlichem ethylenisch ungesättigten Monomer, welches zumindest ein Monomer mit zumindest zwei Stellen ethylenischer Ungesättigtheit umfaßt, wodurch das zusätzliche Monomer das Ausgangspolymer quillt, und c) das Polymerisieren des zusätzlichen Monomers mit dem innerhalb des Monomers gequollenen Polymer. Es sind Anwendungen des verbesserten, wasserunlöslichen Latex in Beschichtungszusammensetzungen, Dachmastixen, Dichtungen und Versiegelungen geoffenbart.
- Es ist ein Ziel dieser Erfindung, ein Verfahren zum Beschichten eines Substrats mit einer elastomeren Oberflächenbeschichtung zur Verfügung zu stellen, welches nicht die Probleme des Standes der Technik aufweist.
- Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Verfügung gestellt, wodurch eine bei Umgebungstemperatur trocknende, wäßrige elastomere Beschichtungszusammensetzung, welche zumindest zwei gegenseitig unverträgliche wasserunlösliche Polymere umfaßt, worin zumindest eines der Polymere eine N-Methylol-Funktionalität umfaßt, auf eine Oberfläche aufgetragen wird. Das Verfahren dieser Erfindung stellt bei Umgebungstemperatur trocknende, elastomere Einzelschicht-Beschichtungen mit dem erwünschten Gleichgewicht von Biegsamkeit bei niedriger Temperatur und Mangel an Klebrigkeit bei höheren als Umgebungstemperaturen zur Verfügung.
- (Keiner der Verweise lehrt die Anwendung einer einzigen, bei Umgebungstemperatur trocknenden wäßrigen Beschichtung, welche zumindest zwei wasserunlösliche Polymere umfaßt, um eine elastomere Oberflächenbeschichtung wie zum Beispiel eine hochglänzende elastomere Wandbeschichtung oder eine Sportoberflächenbeschichtung zur Verfügung zu stellen.)
- Diese Erfindung ist auf das Verfahren gerichtet, eine bei Umgebungstemperatur trocknende wäßrige elastomere Beschichtungszusammensetzung, die zumindest zwei gegenseitig unverträgliche wasserunlösliche Polymere umfaßt, worin zumindest eines der Polymere eine N-Methylol-Funktionalität aufweist, auf einer Oberfläche anzuwenden.
- Eine wäßrige elastomere Beschichtungszusammensetzung dieser Erfindung umfaßt zumindest eine wäßrige Dispersion, Emulsion, Suspension oder Latex. Die Beschichtungszusammensetzung umfäßt zumindest zwei gegenseitig unverträgliche wasserunlösliche Polymere, worin zumindest eines der Polymere eine N-Methylol-Funktionalität umfaßt.
- Die gegenseitig unverträglichen wasserunlöslichen Polymere können als verschiedene, getrennte Teilchen vorhanden sein, wie zum Beispiel in der Form einer Mischung von zumindest zwei Latexen verschiedener, gegenseitig unverträglicher Zusammensetzungen. Alternativ können die gegenseitig unverträglichen wasserunlöslichen Polymere als zumindest zwei verschiedene Phasen in einzelnen polymeren Teilchen, wie zum Beispiel einem Kern/Hülle-Latexteilchen vorhanden sein, welches aus einem Kern und zumindest einer Hülle zusammengesetzt ist, worin der Kern und die Hülle(n) gegenseitig unverträgliche Zusammensetzungen sind.
- Gegenseitig unverträgliche Polymere sind hier als Polymere definiert, welche getrennte Phasen in einem aufgetragenen Beschichtungsfilm ergeben, wenn sie nach dem in dieser Erfindung verwendeten Verfahren aufgetragen werden. Getrennte Phasen in einem Beschichtungsfilm können durch im Stand der Technik bekannte Färbe- und Mikroskoptechniken beobachtet werden.
- Die wasserunlöslichen Polymere können einzeln durch herkömmliche Emulsionspolymerisationstechniken hergestellt und zusammengemischt werden. Alternativ können die wasserunlöslichen Polymere durch konventionelle Kern/Hülle-Techniken oder durch andere Techniken hergestellt werden, die zumindest zwei polymere Phasen ergeben. Alternativ können sie durch das in der US 4,814,373 gelehrte modifizierte Latexpolymerzusammensetzungs-Verfahren, das hiermit durch Verweis aufgenommen wurde, hergestellt werden.
- Die gegenseitig unverträglichen wasserunlöslichen Polymere ergeben eine bei Umgebungstemperatur trocknende Zusammensetzung, wenn zumindest eines der Polymere imstande ist, unter Umgebungsbedingungen einen Film zu bilden. Zumindest ein Polymer mit einer Tg von etwa 20ºC oder niedriger ist bevorzugt. Mehr bevorzugt ist zumindest ein Polymer mit einer Tg von etwa 0ºC oder niedriger. Der Anteil der Polymerzusammensetzung, die imstande ist, unter Umgebungsbedingungen einen Film zu bilden, wird die Fähigkeit der Zusammensetzung zur Filmbildung bei Umgebungstemperatur beeinflussen. 25 bis 99 Gewichtsprozent zumindest eines Polymers mit einer Tg von etwa 20ºC oder niedriger sind bevorzugt.
- Jedes beliebige Monomergemisch, welches gegenseitig unverträgliche wasserunlösliche Polymere ergibt, kann in der Zusammensetzung dieser Erfindung verwendet werden. Zum Beispiel können verwendet werden: Acrylestermonomere, einschließlich Methylacrylat, Ethylacrylat, Butylacrylat, 2-Ethyl- hexylacrylat, Decylacrylat, Methylmethacrylat, Butylmethacrylat; Acrylsäure, Melacrylsäure, Itaconsäure, Maleinsäure, Furnarsäure, Styrol, substituierte Styrole, Butadien, Acrylnitril und Vinylacetat. Weiters können andere funktionelle Monomere wie zum Beispiel Hydroxyalkylacrylate oder -methacrylate, Amino-funktionelle Monomere oder Sulfon-funktionelle Monomere verwendet werden. Es können auch mehrfach ethylenisch ungesättigte Monomere wie zum Beispiel 1,3-Butylenglycoldimethacrylat oder Trimethylolpropantriacrylat verwendet werden.
- Es ist erforderlich, daß zumindest eines der Polymere der Zusammensetzung dieser Erfindung N- Methylol-Funktionalität enthält. Diese Funktionalität kann durch Nachreaktion eines Polymers, das reaktive Funktionalität, wie zum Beispiel Acrylamid-Funktionalität, enthält, erzeugt werden. Es ist bevorzugt, die N-Methylol-Funktionalität in das Polymer durch die Copolymerisation eines N-Methylol funktionellen Monomers, wie zum Beispiel N-Methylolacrylamid oder N-Methylolinethacrylamid, einzubringen. Es ist bevorzugt, von 1 Gew.-% bis 6 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des N-Methylolfunktionellen Polymers, in zumindest eines der Polymere einzubringen.
- Es ist bevorzugt, daß ein niedriger Pegel an säurehältigem Monomer, wie zum Beispiel von 0,5% bis 3%, bezogen auf das Gewicht jeder polymeren Komponente, in das Latexpolymer eingebracht wird. Niedrige Säurepegel sind günstig für die Stabilität des Latexpolymers, aber höhere Pegel sind schädlich für die Wasserbeständigkeitseigenschaften der aufgetragenen Beschichtung.
- Kettenübertragungsmittel, einschließlich Mercaptane und Halogenenthaltende Verbindungen, sind manchmal im Reaktionsgemisch, wünschenswert, um das Molekulargewicht des Polymers zu moderieren. In der Regel werden 0 Gew.-% bis 3 Gew.-% Kettenübertragungsmittel, bezogen auf das Gewicht des zu modifizierenden Polymers, verwendet.
- Zusätzlich zu den polymeren Binderkomponenten können herkömmliche Beschichtungskomponenten wie zum Beispiel Pigmente, Dispergiermittel, oberflächenaktive Mittel, Koaleszenzmittel, Netzmittel, Verdickungsmittel, Rheologiemodifizierer, Trocknungsverzögerer, Plastifizierer, Biozide, Entschäumungsmittel, Farbstoffe, Wachse und ähnliches in der Beschichtungszusammensetzung dieser Erfindung verwendet werden.
- Die Beschichtungszusammensetzung kann auf verschiedene Substrate wie zum Beispiel Zementwände, etwa Betonblockwände, Laufstreckensubstrate, Tenniscourtoberflächen, Wandtäfelungen und ähnliches, oder auf zuvor gestrichene, grundierte, vorbeschichtete, verschlissene oder verwitterte Substrate aufgetragen werden. Die Beschichtungen können Hochglanzbeschichtungen sein.
- Das Auftragen der Beschichtungszusammensetzung kann durch herkömmliche Beschichtungstechniken wie zum Beispiel Bürste, Walze, Schwamm, luftunterstütztes Sprühen, luftloses Sprühen und ähnliches erfolgen.
- Die folgenden Beispiele sollen zur Veranschaulichung des Verfahrens zum Auftragen einer elastomeren Beschichtungszusammensetzung, auf welches diese Erfindung gerichtet ist, dienen.
- Herstellung von Probe 1. Einem gerührten, doppelwandigen Reaktor von 5 Gallonen (191), der mit einem Stickstoffeinblasrohr ausgestattet war, wurden 3 712,5 g entionisiertes Wasser (DI-Wasser) zugegeben. Das Wasser im Kessel wurde auf 82ºC erhitzt; bei 82ºC wurden 0,1 g Moroxol 20 (Inhibitor), gelöst in 24,75 g DI-Wasser, dem Kessel unter Rühren zugegeben. Ein Stickstoffstrom wurde 15 Minuten lang aufgedreht. Nachdem das Spülen mit Stickstoff beendet war, wurden 19.8 g Alipal CO-436 (Tensid) in 49,5 g DI-Wasser bei 82ºC zugegeben. Die Temperatur war auf 80ºC gefallen, als 618,75 g Monomeremulsion 1 (ME #1) zugegeben wurden. Zwei Minuten später, bei einer Temperatur von 78ºC, wurde eine Lösung von 37,4 g Ammoniumpersulfat, gelöst in 148,5 g DI- Wasser, zugegeben. Eine Exothermie wurde bemerkt; der Peak trat drei Minuten später, bei einer Temperatur von 82ºC, auf. Zehn Minuten später, bei einer Temperatur von 83ºC, wurde die gleichzeitige Zugabe von 15 356,55 g ME #1 mit einer Geschwindigkeit von 48,4 g/min und 5,4 g Animoniumpersulfat in 495 g DI-Wasser mit einer Geschwindigkeit von 1,54 g/min begonnen. Nach zwanzig Minuten, bei einer Temperatur, die dann 82ºC war, wurden die Zuführgeschwindigkeiten erhöht: ME # 1 auf 96,3 g/min und die Ammoniumpersulfatlösung auf 3,08 g/min. Die Zuführen endeten 184 Minuten, nachdem sie begonnen hatten, bei einer Temperatur, die dann 82ºC war. Die Zuführleitungen wurden in den Reaktor gespült: ME # 1 mit 148,5 g DI-Wasser und die Ammoniumpersulfatlösung mit 74,25 g DI- Wasser. Das Reaktionsgcmisch wurde dann 29 Minuten lang gehalten. Am Ende dieses Haltezeitraums war die Temperatur 80ºC, und das Reaktionsgemisch wurde während eines Zeitraums von 32 Minuten auf eine Temperatur von 65ºC gekühlt. Zu diesem Zeitpunkt wurden 44,6 g 0,15% FeSO4.7H2O, 5,4 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 99 g DI-Wasser und 9,9 g tert.Butylhydroperoxid in 49,5 g DI-Wasser zugegeben. Zwanzig Minuten später, bei einer Temperatur von 63ºC, wurden 5,4 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 99 g Wasser und 9,9 g tert.Butylhydroperoxid in 49,5 g DI-Wasser zugegeben. Zwanzig Minuten später, bei einer Temperatur von 62ºC, wurden 53,4 g Ammoniak (28%) während eines Zeitraums von vier Minuten zugegeben. Bei einer Temperatur, die dann 60ºC war, wurden 19,8 g 5.66% PENNSTOP (Padikalfänger) zugegeben. Nach 5 Minuten, bei einer Temperatur von 59ºC, wurden 333,8 g Butylenglycoldimethacrylat zugegeben. Nach 5 Minuten, bei einer Temperatur von 57ºC, wurden 3,3 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 110 g DI-Wasser und 5,5 g tert.Butylhydroperoxid in 55 g DI-Wasser zugegeben. In sechs Minuten hatte sich die Temperatur auf 59ºC erhöht; zwanzig Minuten nach dem letzten Zugeben wurden bei einer Temperatur von 58ºC 5,5 g tert.Butylhydroperoxid in 55 g DI-Wasser zugegeben. Das Kühlen wurde fortgesetzt und 23 Minuten später, bei einer Temperatur von 44ºC, wurden 29,2 g 1,4% KATHON LX (ein Biozid der Rohm and Haas Company), 27,5 g Benzophenon in 19,8 g Xylol und 744,4 g DI-Wasser zugegeben. Der erhaltene Latexpolymer wies 51,24% Feststoffe, eine Spur von 100 Mesh Gel, eine Teilchengröße von 151 nm, einen pH = 6,92 und eine Viskosität von 625 Centipoise auf. Tabelle 1.1 Monomeremulsion für Beispiel 1. (ME # 1) DI-Wasser ALIPAL CO-436(58%) Butylacrylat Methylmethacrylat Styrol Acrylnitril N-Methylolmethacrylamid (25%) Acrylsäure
- Herstellung der Vergleichsprobe A. Einem gerührten, doppelwandigen Reaktor von 1 Gallone (3,81), der mit einem Stickstoffeinblasrohr ausgestattet war, welcher Reaktor 750 g DI-Wasser enthielt, dessen Temperatur auf 83ºC erhöht worden war, wurden 0,02 g MAROXOL (Inhibitor) in 5 g DI- Wasser zugegeben. Ein Stickstoffstrom in den Reaktor wurde 15 Minuten lang aufgedreht. Der Stickstoffstrom wurde abgedreht, und 4 g ALIPAL CO-436 in 10 g DI-Wasser wurdcn zugegeben. Zwei Minuten später, bei einer Temperatur, die noch 83ºC war, wurden 125 g Monomeremulsion zugegeben (ME # 1). Die Temperatur fiel innerhalb von zwei Minuten auf 80ºC, zu welchem Zeitpunkt 7,6 g Ammoniumpersulfat in 30 g DI-Wasser zugegeben wurden. Eine Exothermie wurde bemerkt, die in etwa 7 Minuten den Peak erreichte; sieben Minuten später, bei einer Temperatur von 82ºC, wurde die Zugabe der verbleibenden 3 102,3 g ME # 1 und von 1,1 g Ammoniumpersulfat in 100 g DI-Wasser begonnen. Zwanzig Minuten später, bei einer Temperatur von 82ºC, wurden die Zufuhrgeschwindigkeiten erhöht. Die Zufuhren wurden 159 Minuten später abgeschlossen, die Temperatur war 82ºC, und die Zufuhrleitungen wurden in den Reaktor gespült, die Monomeremulsions-Zuführleitung mit 30 g DI-Wasser und die Ammoniumpersultatlösungs-Zufuhrleitung mit 15 g DI-Wasser. Dreißig Minuten später, bei einer Temperatur, die dann 80ºC war, wurde das Kühlen begonnen. Neununddreißig Minuten später, bei einer Temperatur von 66ºC, wurden 9 g FeSO4.7H2O (0,15% Lösung in Wasser), 1,1 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 20 g DI-Wasser und 2 g tert.Butylhydroperoxid (70%) in 10 g DI-Wasser zugegeben. Fünfzehn Minuten später, bei einer Temperatur von 64ºC, wurden 1,1 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 20 g DI-Wasser und 2 g tert.Butylhydroperoxid (70%) in 10 g DI-Wasser zugegeben. Fünfzehn Minuten später, bei einer Temperatur von 63ºC, wurden 1,1 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 20 g DI-Wasser und 2 g tert.Butylhydroperoxid in 10 g DI-Wasser zugegeben. Zwanzig Minuten später, bei einer Temperatur von 54ºC, wurden 10,8 g wäßriges Ammoniak (28%) langsam zugegeben. Vierunddreißig Minuten später, bei einer Temperatur von 44ºC, wurden 5,9 g KATHON LX (1,4%) (Bakteriozid), 5,6 g Benzophenon in 4 g Xylol und DI-Wasser zum Verdünnen zugegeben. Der erhaltene Latex weist einen Feststoffgehalt von 52,4%; einen pH 4,28; eine Viskosität von 470 cps. und 0,01 g/qt von 100 Mesh Gel auf. Tabelle 2.1 Monomeremulsion für Beispiel 2. (ME #1) DI-Wasser ALIPAL CO-436(60%) Butylacrylat Methylmethacrylat Styrol Acrylnitril N-Methylolmethacrylamid (25%) Acrylsäure
- Herstellung von Probe 2. Einem gerührten, doppelwandigen Reaktor von 1 Gallone (3,8l), der mit einem Stickstoffeinblasrohr ausgestattet war, wurden 675 g entionisiertes Wasser (DI-Wasser) zugegeben. Das Wasser im Kessel wurde auf 82ºC erhitzt; bei 82ºC wurden 0,02 g Moroxol 20 (Inhibitor), gelöst in 4,5 g DI-Wasser, dem Kessel unter Rühren zugegeben. Ein Stickstoffstrom wurde 15 Minuten lang aufgedreht. Nachdem das Spülen mit Stickstoff beendet war, wurden 3,6 g Alipal CO- 436 (58%) (Tensid) in 4,5 g DI-Wasser bei 83ºC zugegeben. Die Zufuhrleitung wurde mit 4,5 g DI- Wasser gespült. Die Temperatur war auf 81ºC gefallen, als 112,5 g Monomeremulsion 1 (ME # 1) zugegeben wurden. Zwei Minuten später, bei einer Temperatur von 77ºC, wurde eine Lösung von 6,8 g Ammoniumpersultat, gelöst in 27 g DI-Wasser, zugegeben. Eine Exothermie wurde bemerkt; der Peak trat vier Minuten später, bei einer Temperatur von 84ºC, auf. Zelm Minuten später, bei einer Temperatur von 82ºC, wurde die gleichzeitige Zugabe von 2 580,2 g ME # 1 und 0,99 g Ammoniumpersulfat in 90 g DI-Wasser begonnen. Nach zwanzig Minuten, bei einer Temperatur von 82ºC, wurden die Zufuhrgeschwindigkeiten verdoppelt. Die Zuführen endeten 182 Minuten, nachdem sie begonnen hatten, bei einer Temperatur, die dann 83ºC war. Die Zuführleitungen wurden in den Reaktor gespült: ME # 1 mit 27 g DI-Wasser und die Ammoniumpersulfatlösung mit 13,5 g DI-Wasser. Das Reaktionsgemisch wurde dann 30 Minuten lang gehalten. Am Ende dieses Haltezeitraums war die Temperatur 81ºC, und das Reaktionsgemisch wurde während eines Zeitraums von 17 Minuten auf eine Temperatur von 66ºC gekühlt. Zu diesem Zeitpunkt wurden 8,1 g 0,15% FeSO4.7H2O, 0,99 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 18 g DI-Wasser und 1,8 g tert.Butylhydroperoxid in 9 g DI-Wasser zugegeben. Zwanzig Minuten später, bei einer Temperatur von 62ºC, wurden 0,99 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 18 g Wasser und 1,8 g tert.Butylhydroperoxid in 9 g DI-Wasser zugegeben. Vierundzwanzig Minuten später war die Temperatur 62ºC, 9,7 g Ammoniak (28%) wurden während eines Zeitraums von fünf Minuten zugegeben. Bei einer Temperatur, die dann 59ºC war, wurden 3,6 g 5,66% PENNSTOP (Radikalfänger) zugegeben. Nach 5 Minuten, bei einer Temperatur von 59ºC, wurden 60,7 g Butylenglycoldimethacrylat zugegeben. Nach 5 Minuten, bei einer Temperatur von 57ºC, wurden 0,6 g Natriumsulfoxylatformalde hyd in 20 g DI-Wasser und 1,0 g tert.Butylhydroperoxid in 10 g DI-Wasser zugegeben. In drei Minuten hatte sich die Temperatur auf 60ºC erhöht; dreiundzwanzig Minuten nach dem letzten Zugeben wurden bei einer Temperatur von 58ºC 1,0 g tert.Butylhydroperoxid in 10 g DI-Wasser zugegeben. Das Kühlen wurde fortgesetzt und 37 Minuten später, bei einer Temperatur von 44ºC, wurden 5,3 g 1,4% KATHON LX, 8,3 g Benzophenon (60,24%) in 5 g Xylol und 135, 44 g DI-Wasser zugegeben. Der erhaltene Latexpolymer wies 50,4% Feststoffe auf. Tabelle 3.1 Monomeremulsion für Beispiel 3. (ME #1) DI-Wasser 657 g ALIPAL CO-436(58%) 13,2 g Butylacrylat 1 472,0 g Methylmethacrylat 200,2 g Styrol 200,2 g Acrylnitril 59,8 g N-Methylolmethacrylamid (25%) 282,6 g Acrylsäure 19,6 g
- Herstellung von Vergleichsprobe B. Einem gerührten, doppelwandigen Reaktor von 5 Gallonen (191), der mit einem Stickstoffeinblasrohr ausgestattet war, welcher 3 819 g DI-Wasser, welches auf 85ºC erhitzt worden war, enthielt, wurden 5,3 g Natriumbicarbonat und 17,7 g Ammoniumperstilfat in 110,5 g DI-Wasser zugegeben. Zwei Minuten später, bei einer Temperatur von 83ºC, wurden 631,3 g vorgeformtes Latex-Saatpolymer mit 45% Feststoffen von kleiner Teilchengröße zugegeben und in den Reaktor mit 125,5 g DI-Wasser gespült. Eine Minute später, bei einer Temperatur von 77ºC, wurden die allmählichen, gleichförmigen Zuführen der Monomeremulsion (ME # 1) und einer Lösung von 11,9 g Ammoniumpersulfat in 888,1 g DI-Wasser begonnen. Nach 177 Minuten war die Temperatur des Reaktionsgemisches 83ºC, die Zufuhr von Ammoniumpersulfatlösung war abgeschlossen worden, und die Zufuhrleitung wurde mit DI-Wasser gespült. Vierzehn Minuten später war die Zuführ von ME # 1 abgeschlossen, und die Zuführleitung wurde in den Reaktor mit 137,5 g DI-Wasser gewaschen. Dreißig Minuten später wurden 11,9 g wäßriger Ammoniak (28%) in 31,4 g DI-Wasser zugegeben; die Temperatur war 80ºC. Fünf Minuten später, bei einer Temperatur von 79ºC, wurden 1,6 g Natriumsulfoxylat formaldehyd in 44,2 g DI-Wasser und 1,46 g tert.Butylhydroperoxid (70%) in 22,5 g DI-Wasser zugegeben. Das Reaktionsgemisch wurde während eines Zeitraums von 31 Minuten auf 63ºC gekühlt. Dann wurden 1,6 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 44,2 g DI-Wasser und 1,46 g tert.Butylhydroperoxid (70%) in 22,5 g DI-Wasser zugegeben. Fünfzehn Minuten später war die Temperatur 62ºC und 1,6 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 44,2 g DI-Wasser und 1,46 g tert.Butylhydroperoxid in 22,5 g DI-Wasser wurden zugegeben. Nach 154 Minuten, bei einer Temperatur, die dann 49ºC war, wurden 132,7 g 14% wäßriger Ammoniak zugegeben. Acht Minuten später wurden 73,8 g einer 44% Lösung von Benzophenon in Xylol zugegeben. Sieben Minuten später, bei einer Temperatur von 44ºC, wurden 48,6 g PROXEL CRL (10% Lösung) und 265 g DI-Wasser zugegeben. Der erhaltene Latex wies 55,24% Feststoffe mit einer theoretischen Umsetzung von 99,5%: einen pH 9,79 auf; die Teilchengröße war 320 nm; die Viskosität war 155 Centipoise mit einer Spur von 100 Mesh Gel. Tabelle 4.1 Monomeremulsion für Beispiel 4. (ME # 1) DI-Wasser 2 740 g DS-4 (Tensid; 23%) 46,9 g Butylacrylat 7 061,3 g Methylmethacrylat 3 654,2 g Methacrylsäure 89,7 g
- Herstellung von Vergleichsprobe C. Einem gerührten, doppelwandigen Reaktor von 5 Gallonen, der mit einem Stickstoffeinblasrohr ausgestattet war, welcher 5 100 g DI-Wasser enthielt, wurden 13,8 g ALIPAL CO436 (58%) und 100 g DI-Wasser, das verwendet wurde, um den Tensidbehälter zu waschen, zugegeben. Der Inhalt des Reaktors wurde auf 82ºC erhitzt. Der Stickstow welcher den Kessel 15 Minuten lang gespült hatte, wurde abgedreht. 500 g der Monomeremulsion (ME # 1) wurden dem Kessel zugegeben und mit 50 g DI-Wasser eingespült. Zwei Minuten später war die Temperatur 79ºC, und 35 g Ammoniumpersulfat in 200 g DI-Wasser wurden zugegeben. Eine Exothermie wurde beobachtet, bei der die Temperatur auf 84,2ºC in 2,5 Minuten anstieg. Zehn Minuten später war die Temperatur 82ºC und die allmähliche, gleichzeitige Zufuhr von 11 862,4 g ME # 1 und einer Lösung von 5 g Ammoniumpersulfat in 500 g DI-Wasser wurde mit einer Geschwindigkeit von 35,9 g/min für ME # 1 und 1,5 g/min für die Ammoniumpersulfatlösung begonnen. Zwanzig Minuten später war die Temperatur 81,4ºC, und die Zuführgeschwindigkeiten wurden verdoppelt. Mit einem leichten Kühlen wurde die Temperatur während der nächsten 159 Minuten bei 81-82ºC gehalten, bis die Zuführen abgeschlossen waren. Sechsundzwanzig Minuten später war die Temperatur 80ºC und das Kühlen wurde begonnen. Fünfündzwanzig Minuten später war die Temperatur 55ºC, und 45 g 0,15 Eisen(II)-sulfat-Lösung, 9,5 g tert.Butylhydroperoxid (70%) in 70 g DI-Wasser und 4,75 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 140 g DI- Wasser wurden zugegeben. Zwanzig Minuten später war die Temperatur 54ºC und 9,5 g tert.Butylhydroperoxid in 70 g DI-Wasser und 4,75 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 140 g DI- Wasser wurden zugegeben. Zwanzig Minuten später war die Temperatur 53ºC und 95 g Styrol wurden während eines Zeitraums von fünf Minuten zugegeben, nach dessen Ende 9,5 g tert.Butylhydroperoxid (70%) in 70 g DI-Wasser und 4,75 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 140 g DI-Wasser während eines Zeitraums von fünf Minuten zugegeben wurden. Dann wurden aufeinanderfolgend 500 g DI-Wasser, 50 g wäßriger Ammoniak (28%), 7,2 g PROXEL CRL und 25,5 g Benzophenon in 17 g Xylol zugegeben. nachdem die Charge auf Umgebungstemperatur abgekühlt war. Der erhaltene Latex wies 51,3% Feststoffe, einen pH 8,1, eine Brookfield-Viskosität von 247 Centipoise und eine Teilchengröße von 171 nm auf. Tabelle 5.1 Monomeremulsion für Beispiel 5. (ME # 1) DI-Wasser ALIPAL CO-436(58%) Butylacrylat Acrylnitril Acrylsäure N-Methylolmethacrylamid (25%)
- Herstellung von Probe 3. Einem gerührten, doppelwandigen Reaktor von 5 Gallonen (191), der mit einem Stickstoffeinblasrohr ausgestattet war, welcher 6 412,5 g DI-Wasser enthielt, wurden 39.80 g SIPONATE DS-4 (23%) zugegeben. Der Reaktor wurde 15 Minuten lang mit Stickstoff gereinigt und die Temperatur auf 84,5ºC erhöht. Eine Lösung von 32,5 g Natriumpersulfat in 180 g DI-Wasser wurde zugegeben. Die Temperatur fiel innerhalb von zwei Minuten auf 82,5ºC, zu welchem Zeitpunkt 450 g ME # 1 zugegeben wurden. Innerhalb von drei Minuten wurde eine Exothermie auf 85,5ºC bemerkt. Zehn Minuten später war die Temperatur 83,5ºC, und die Zugabe des Restes an ME # 1 und einer Katalysatorlösung von 8,45 g Natriumpersulfat in 337,5 g DI-Wasser wurde gleichzeitig begonnen. Nach 177 Minuten mit intermittierendem Kühlen, welches die Temperatur zwischen 82,5 - 84ºC hielt. waren die Zuführen abgeschlossen. Die ME # 1-Leitung wurde mit 180 g DI-Wasser in den Reaktor gespült. Während eines Zeitraums von 52 Minuten wurde das Reaktionsgemisch auf 54ºC gekühlt. Drei identische Zugaben von 9,9 g tert.Butylhydroperoxid in 45 g DI-Wasser und 5,95 g Natriumsulfoxylatformaldehyd in 90 g DI-Wasser wurden zugegeben, mit zusätzlichen 25 g Eisen(II)-sulfat-Heptahydrat (0,15%) bei der ersten Zugabe, mit einem Haltezeitraum von 30 Minuten nach jeder Zugabe. Die Temperatur fiel während dieses Zeitraums von 54ºC auf 50ºC. Nach 30 Minuten Kühlen war die Temperatur 35ºC, und 177,2 g DI-Wasser wurden zugegeben. Der erhaltene Latex wies einen Feststoffgehalt von 45,5%, einen pH = 2,30, eine Brookfield-Viskosität von 115 Centipoise und eine Teilchengröße von 149 Nanometer auf. 439,5 g des oben hergestellten Latexpolymers mit 45,5% Feststoffen wurde Ammoniak bis zu einem pH 7,5 zugegeben. Dann wurden 1 568,6 g der Vergleichsprobe C von Beispiel 5 dieser Anmeldung mit 51% Feststoffen unter Schütteln zugegeben. Diese Mischung ist Probe 3. Tabelle 6.1 Monomeremulsion für Beispiel 6 (ME # 1) DI-Wasser SIPONATE DS4 (23%) Butylacrylat Methylmethacrylat N-Methylolacryamid (45%)
- Die folgenden Inhaltsstoffe in einem Cowles-Dispergator mit hoher Geschwindigkeit 15 Minuten lang zerkleinern. Alle Mengen sind in Gramm.
- Anionisches Dispergiermittel (TAMOL 731) 12,7
- Antischaummittel (FOAMASTER AP) 2,5
- Bakteriozid (DOWICIL 75 (25% in Wasser)) 6,0
- Propylenglycol 45,0
- Wasser 5,0
- Titandioxid (TIPURE R900) 176,67
- Dann mit den folgenden Inhaltsstoffen in dieser Reihenfolge ablassen:
- Latex (mit 50% Feststoffen) 687,4
- Ammoniumhydroxid (28%) 1,0
- Antischaummittel (FOAMASTER AP) 3,0
- Verdickungsmittel (NATROSOL 250 MR; 2,5% Feststoffe 58,8
- Auf eine Aluminiumtesttafel (ALODINE 1200S) ,wurde ein Film der Beschichtung von Beispiel 7 unter Verwendung der Latexbinder, wie in Tabelle 8.1 angegeben, bis zu einer Trockentilmdicke von 16-18 Mil durch Auftragen zweier identischer Beschichtungen mit dreitägigem Lufttrocknen zwischen den Beschichtungen aufgetragen. Die Tafeln wurden dann vor dem Testen unter Umgebungstemperaturbedingungen 7 - 14 Tage lang getrocknet.
- Die Oberflächenklebrigkeit wurde durch Fingerberührung auf der Beschichtung, die 7 Tage lang luftgetrocknet worden war, gemessen, mit einer von der ausführenden Person zugeteilten Wertung. Das Vergilben wurde an Beschichtungen, die 7 Tage lang luftgetrocknet worden waren, gemessen. Die beschichtete Tafel wurde 3 Tage lang in eine 5% NaOH-Lösung eingetaucht.
- Das Vergilben der Beschichtung wurde visuell beobachtet und von der ausführenden Person gewertet.
- Die Beständigkeit gegenüber Schmutzaufnahme wurde an Beschichtungen, die 4 Stunden lang in einem QUV-Raum unter Anwendung von nur zwei UV-B-Birnen nur auf einer Seite und keinem Feuchtigkeitszyklus ausgesetzt wurden, gemessen. Die Temperatur der Beschichtungen am Ende dieses Zyklus war maximal 100ºF. Die Beschichtungen wurden dann entfernt und dann mit einer Aufschlämmung von braunem Eisenoxid beschichtet. Sie wurden eine Stunde lang unter Umgebungstemperaturbedingungen beiseite gelegt und dann mit Wasser gewaschen. Die berichteten Werte waren % behaltenes Rückstrahlungsvermögen, d.h., 100 bedeutet keine Schmutzaufnahme; niedrigere Werte bezeichnen Schmutzaufnahme, wie durch Entfärbung angezeigt.
- Die Tafeln wurden beschichtet und drei Tage lang unter Umgebungstemperaturbedingungen und dann sieben Tage lang bei bei 50ºC getrocknet. Sie wurden mit den in der Tabelle angegebenen Temperaturen equilibriert und dann um 180 Grad über einen 1/8"-Dom gebogen; das Rissigwerden der Beschichtung wird als Versagen gewertet.
- Zum Dehnungs/Zug-Testen wurde ein INSTRON-Zugtestgerät verwendet. Die Beschichtung von Beispiel 7 unter Venvendung der in Tabelle 8.1 angegebenen Binder wurde auf eine teflonbeschichtete Platte mit einer Trockenfilmdicke von 20 Mil gegossen und 14 Tage trocknen gelassen. Die Beschichtung wurde abgeschält und nach 7 Tagen gewendet, um ein Durchtrocknen zu fördern. Nach 14 Tagen wurde die Probe mit einem hantelförmigen Schneideisen, das 3" lang bei 3/4" breit und einer Halsweite von 1/4" war. Das INSTRON-Zugtestgerät wurde dann verwendet, um die Zug- und Dehnungseigenschaften bei der angegebenen Temperatur zu bestimmen, wobei die folgenden Anordnungen verwendet wurden: die Jochgeschwindigkeit war 2,0 Zoll/min und die Meßlänge war 1,0 Zoll. Tabelle 8.1 EWC-Eigenschaften aus Beispiel 8 Binder Probe 2 Verleichsprobe B Oberflächenklebrigkeit Vergilben Beständigkeit gegenüber Schmutzaufnahme Sehr gering Gering Biegsamkeit, % Dehnung/Zug (psi) Sehr gering Keines Bestanden Nicht bestanden
- Die das Verfahren dieser Erfindung verwendende Probe 2 in der EWC-Formulierung von Beispiel 7 ergibt eine EWC mit überlegenem Dehnungs/Zug-Ausgleich, insbesondere mit geringerer Temperaturempfindlichkeit; sie bietet auch Verbesserung in der Klebrigkeit und der Biegsamkeit bei niedriger Temperatur.
- Proben zum Testen wurden gemäß dem Verfahren von Beispiel 8 mit einer Trockenfilmdicke von 18 Mil und einem 7-tägigen Trocknen hergestellt. Die verwendeten Testverfahren wurden in Beispiel 8 eingehend beschrieben. Zusätzlich wurde unter Verwendung eines Hunter-Glanzmessers, Modell D 48D, der Glanz auf den getrockneten Beschichtungen, die wie angeführt hergestellt worden waren, gemessen. Tabelle 9.1. EWC-Eigenschaften für Beispiel 9 Binder Probe 1 Vergleich A Probe 3 Vergleich 3 Oberflächenklebrigkeit Vergilben (NaOH-Einweichen) Glanz 20/60 Beständigkeit gegenüber % Dehnung bei Bruch Maximaler Zug (psi) 1/8" Biegen Mäßig-Stark Bestandern Leicht Keines
- Probe 1 und Probe 2 sind Zusammensetzungen, die im Verfahren dieser Erfindung verwendet werden. Die Komponente des zweiten Polymers in Probe 1 gegenüber Vergleich A und die Komponente des zweiten Polymers in Probe 2 gegenüber Vergleich C stellen eine Verbesserung in der Oberflächenklebrigkeit zur Verfügung, während sie Biegsamkeit bei niedriger Temperatur, Zugeigenschaften, Glanz und Beständigkeit gegenüber Schmutzaufnahme beibehalten.
- Die Testbeschichtungen für das Dehnungs/Zug-Testen wurden wie in Beispiel 8 hergestellt.
- Die Aushärtungszeit wurde an Filmen mit einer Naßfilmdicke von 10 Mil, die auf Aluminiumtafeln gegossen wurden, gemessen. Die vom Film zum Aushärten benötigte Zeit, bezogen auf Fingerberührung, wurde aufgezeichnet. Klebrigkeitsfreie Zeiten wurden als eine Fortsetzung des Aushärtungszeittests durchgeführt. Ein Zapon-Klebrigkeitsprüfgerät, das aus einem Aluminiumstreifen besteht, welcher zu einem eingeschlossenen Winkel von 135 Grad gebogen ist, wird auf die Oberfläche der Beschichtung gelegt, wobei ein Arm des Prüfgeräts mit einer Fingerberührnng flach auf die Beschichtung gestellt wird: wenn der Tester innerhalb von 5 Sekunden umfällt, wurde die klebrigkeitsfreie Zeit erreicht. Wenn die bei Fingerdruck klebrigkeitsfreie Zeit (als 0 g Zapon bezeichnet) erreicht wurde, wird der Test mit Anwendung eines 100 g-Gewichts während 5 Sekunden wiederholt, wobei man danach dem Prüfgerät 5 Sekunden läßt, um umzufällen. Wenn diese "100 g Zapon"-klebrigkeitsfreie Zeit erreicht wird, wird der Test auf ähnliche Weise unter Verwendung eines 500 g-Gewichts weitergeführt. Tabelle 10.1 Beschichtungseigenschaften von Laufstrecken Binder Probe 1 Probe 2 Vergleich C Aushärtungszeit (Minuten) Klebrigkeitsfreie Zeit 0 g Zapon % Dehnung/Zugfestigkeit (psi) 100 g Zapon 500 g Zapon
- Die klaren Beschichtungen wurden ausgewählt, um die relativen Trocknungsgeschwindigkeiten von Laufstreckenbeschichtungen zu simulieren. Die im Verfahren dieser Erfindung verwendeten Binder - Probe 1 und Probe 3 - besitzen weitgehende Verbesserungen in der Aushärtungs- und klebrigkeitsfreien Zeit gegenüber Vergleichsprobe C.
- Folgende sind Handelsmarken, die registrierte Handelsmarken sein können:
- MAROXOL - Antioxidationsmittel von Martin Marietta Corp.
- ALIPAL - Tensid von GAF Corp.
- PENNSTOP - Diethylhydroxylamin von Pennwalt Corp.
- PROXEL - Konservierungsmittel von ICI America
- SIPONATE - Emulgator von Alcolac, Inc.
- KATHON - ein Biozid der Rohm and Haas Company
- FOAMASTER - Antischaummittel von Diamond Shamrock Chemical Co.
- DOWCIL - Biozid von Dow Chemical Co.
- TIPURE - Titandioxid von EI duPont de Nemours & Co.
- NATROSOL - Hydroxyethylzellulose von Hercules, Inc.
- ALODINE - Aluminiumbehandlung von Q-Panel Co.
- INSTRON - Werkstoffprüfmaschine von Instron Corp.
Claims (8)
1. Verfahren zum Beschichten eines Substrats mit einer elastomeren
Beschichtungszusammensetzung, dadurch gekennzeichnet, daß das
Verfahren das Auftragen der Zusammensetzung auf das Substrat
umfaßt und wobei die Zusammensetzung eine bei Raumtemperatur
trocknende wäßrige Zusammensetzung ist, umfassend mindestens zwei
gegenseitig unverträgliche wasserunlösliche Polymere, wobei mindestens
eines der Polymeren N-Methylol-Funktionalität umfaßt, und wobei die
Zusammensetzung nach einem Verfahren hergestellt ist, umfassen:
(a) Emulsionspolymerisieren von mindestens einem monoethylenisch
ungesättigten Monomer, wodurch eine Ausgangsdispersion von
anfänglich wasserunlöslichem Latexpolymer, das im
wesentlichen keine Stellen ethylenischer Ungesättigtheit und weiterhin
N-Methylol-Funktionalität enthält, gebildet wird,
(b) Verteilen eines ethylenisch ungesättigten Monomers,
einschließlich eines Monomers mit mindestens zwei Stellen ethylehischer
Ungesättigtheit, in der Ausgangsdispersion, wodurch das
dispergierte Monomer das dispergierte Ausgangslatexpolymer quillt,
(c) Polymerisieren des dispergierten ethylenisch ungesättigten
Monomers in dem Monomer-gequollenen Ausgangslatexpolymer
und
(d) wo die Endzusammensetzung des Latexpolymers mit dem
polymerisierten ethylenisch ungesättigten Monomer, das in dem
Ausgangslatexpolymer dispergiert ist, von 67 bis 99 Gew.-%
Ausgangslatexpolymer und von 33 bis 1 Gew.-% des darin
dispergierten polymerisierten ethylenisch ungesättigten Polymers
umfaßt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, worin mindestens eines der Polymeren
eine Glasübergangstemperatur von nicht mehr als 20 ºC aufweist.
3. Verfahren nach Anspruch 2, worin das Polymer mit einer
Glasübergangstemperatur von weniger als 20 ºC in einer Menge von 25 bis
99 Gew.-%, basierend auf dem Gewicht aller Polymerkomponenten,
vorliegt.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin das(die)
N-Methylol-Funktionalitäts-Polymer(e) wird (werden) durch
Polymerisation eines Monomersystems erhalten, umfassend mindestens ein N-
Methylol-funktionelles ethylenisch ungesättigtes Monomer.
5. Verfahren nach Anspruch 4, worin das Monomer ausgewählt ist aus
der Gruppe von N-Methylolacrylamid, N-Methylolmethacrylamid und
Gemischen davon.
6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5, worin das Monomer in dem
Monomersystem in einer Menge von 1 bis 6 Gew.-%, basierend auf dem
Gewicht des Polymers mit dieser Funktionalität, vorliegt.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin die
Glasübergangstemperatur des Ausgangslatexpolymers nicht mehr als 20 ºC
beträgt.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin das
Substrat eine Wand, beispielsweise eine Betonblockwand oder eine
Wandtäfelung, oder eine Sportoberfläche, beispielsweise eine Laufbahn
oder ein Tenniscourt, ist.
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