DE69009354T2

DE69009354T2 - Verfahren und Vorrichtung zur Gammaspektroskopie.

Info

Publication number: DE69009354T2
Application number: DE69009354T
Authority: DE
Inventors: Marc Boudan; Alain Pailhes
Original assignee: Electricite de France SA
Current assignee: Electricite de France SA
Priority date: 1989-07-26
Filing date: 1990-07-24
Publication date: 1995-01-19
Anticipated expiration: 2010-07-25
Also published as: DE69009354D1; CA2021738A1; US5262947A; CN1049562A; CN1019333B; FR2650398B1; EP0414587A1; EP0414587B1; KR0167992B1; KR920003040A; ATE106576T1; ZA905720B; JPH0375582A; ES2056409T3; FR2650398A1

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Gamma-Spektrometrie-Kette sowie ein Gamma-Spektrometrie-Verfahren.
Die Erfindung betrifft insbesondere die Messung der Aktivitätskonzentration von Radioisotopen in einer Flüssigkeit, die durch ein Rohrleitungssystem fließt. Im Besonderen betrifft die Erfindung die Bestimmung der Aktivitätskonzentration von Radioisotopen, die aus der Hülle eines Kernreaktors mit Druckwasser kommen, welche man bei einem Störfall des Kernreaktors öffnen müßte, wobei dieser Störfall auf eine längere Unterbrechung der gesamten Stromversorgung jener Anlage zurückzuführen ist, zu welcher der Reaktor gehört, und somit auch zu einer längeren Unterbrechung der Kühleinrichtungen des Reaktorkerns führen würde.
Bei den im Rahmen eines solchen Falles interessanten Radioisotopen handelt es sich um Gammastrahlen emittierende Radioisotope, wie zum Beispiel Jod- und Cäsiumisotope. Die Aktivitätskonzentrationen dieser Radioisotope können innerhalb eines sehr großen Wertebereiches liegen, wobei dieser Bereich durch verschiedene Annahmen bestimmt wird, deren Auswirkungen in einem Verhältnis von mindestens drei Größenordnungen liegen können.
Zur Durchführung der Messung wendet man ein Gamma-Spektrometrie-Verfahren an. Die bis heute verwendeten Gamma-Spektrometrie-Verfahren verwenden jedoch Spektrometrie-Ketten, deren Meßbereich sehr klein ist, was insbesondere darauf zurückzuführen ist, daß innerhalb dieser Ketten bei hohen Impulsraten Impulskoinzidenzen auftreten und dieses Koinzidenz-Phänomen im besonderen innerhalb des Verstärkers auftritt, der in solchen Ketten enthalten ist.
Daher sind die bekannten Verfahren für die direkte, sichere und ununterbrochene Messung von Ableitungen aus der Hülle des Reaktors im Störfall ungeeignet.
Die vorliegende Erfindung zielt auf ein Gamma-Spektrometrie-Verfahren und eine Spektrometrie-Kette, die diesen Nachteil nicht aufweisen, sondern vielmehr direkte, sichere und ununterbrochene Messungen von Ableitungen aus der Reaktorhülle ermöglichen, und ganz allgemein von Gammastrahlen emittierenden Radioisotopen, deren Aktivitätskonzentrationen erheblich sein können.
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Gamma-Spektrometrie-Verfahren gemäß Anspruch 1.
Die durchgeführte Iterationsreihe stützt sich auf folgendes Phänomen: Jedes Radioisotop i emittiert Gamma-Photonen in Form eines Linienspektrums mit genau bekannten Energieniveaus, und die Photoszintillationseinrichtungen, die diesem Spektrum unterworfen sind, liefern ein kontinuierliches Spektrum S.
Ferner stützt sich diese Iterationsreihe (a) auf die Beziehungen zwischen dem diskontinuierlichen Spektrum und dem kontinuierlichen Spektrum für eine gegebene Konzentration eines Radioisotops, (b) auf das physikalische Verhalten der Stromkreise des Verstärkers und (c) auf die Zufallsverteilung für die Gamma-Emission der Radioisotopen.
Mit Hilfe dieser drei Elemente (a), (b) und (c) können jeweils wie folgt definiert werden: ein kontinuierliches Spektrum Si, welches am Eingang des Verstärkers bei einer gegebenen Aktivitätskonzentration eines gegebenen Radioisotops i empfangen wird, ferner eine Impulsbreite T, die sogenannte "Probenahme-Elementarzeit" sowie Mengen von Einzel-, Doppel-, Dreifach-, Vierfach- usw. -impulsen, jeweils im Verhältnis zu T.
Die Menge von Doppel-, bzw. Dreifach-, Vierfach- usw. -impulsen im Verhältnis zu T ist die Menge jener Impulse, die jeweils zu zweit, bzw. zu dritt oder viert usw. am Eingang des Verstärkers während einer Zeit von höchstens gleich T ankommen.
Man kann die Iterationen, die zu den Aktivitätskonzentrationen führen, abbrechen, sobald die relative Abweichung zwischen jeder Zahl Bi der zuletzt durchgeführten Iteration und jeder Zahl Bi der vorletzte n Iteration unter einem bestimmten Wert liegt, zum Beispiel unter 5%, und zwar für ausgesuchte Werte von i, wobei die zu ermittelnden Aktivitätskonzentrationen dann mit den Zahlen Bi, 1≤i≤n, der letzten Iteration gleichgesetzt werden.
Im zweiten Teil des Verfahrens, das Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist, wird ausgehend vom reinen Spektrum S:
einerseits die Reihe von n Impulszahlen ai, 1≤i≤n gebildet, die jeweils diesen n Energieintervallen zugeordnet sind, indem man die Impulse des reinen Spektrums entlang den n Energieintervallen gruppiert;
andererseits werden unter Berücksichtigung der Verteilung der Radioaktivität sowie unter Anwendung der gespeicherten Wahrscheinlichkeitsdichte auf dieses Spektrum die Spektren der Ordnung k ermittelt, wobei k hier ganzzahlige Werte ab 1 annimmt, wobei diese Spektren homothetisch zueinander und homothetisch zum reinen Spektrum S sind, da das Spektrum der Reihe k das Spektrum jener Impulse ist, die am Eingang des Verstärkers in einer Zeiteinheit ankommen, und zwar so, daß sie jeweils in k Gruppen im Verstärker gruppiert werden, wobei der Höchstwert von k in einer bevorzugten Ausführungsform gleich 3 ist;
ferner werden durch mathematische Verarbeitung eines jeden Spektrums der Ordnung k die Spektren am Ausgang des Verstärkers der Ordnung k ermittelt;
außerdem wird durch Addition dieser Ausgangsspektren, und zwar Energiestufe für Energiestufe, das Gesamtspektrum am Ausgang des Verstärkers für das reine Spektrum S am Eingang dieses Verstärkers errechnet;
und schließlich wird dieses Gesamtspektrum innerhalb der n Energieintervalle neu gruppiert, um die Reihe von n anderen Impulszahlen bi, 1≤i≤n, zu erhalten, die jeweils den n Energieintervallen zugeordnet sind und zu den Zahlen ai homolog sind.
In einer bevorzugten Ausführungsform werden die Zahlen Bi, 1≤i≤n, im ersten Schritt des Verfahrens, das Gegenstand der Erfindung ist, durch eine Reihe von Iterationen ermittelt, die ein GAUSS-SEIDEL-Verfahren verwenden, und die Iterationen dieses ersten Schrittes, die zu diesen Zahl Bi führen, werden beendet, sobald Konvergenz herrscht; das heißt zum Beispiel wenn für jede Zahl i, 1≤i≤n die relative Abweichung zwischen der Zahl Bi, die bei der letzten Iteration erhalten wurde, und der Zahl Bi, die bei der vorletzten Iteration erhalten wurde, kleiner als ein vorbestimmter Wert, zum Beispiel 1 % ist.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ebenfalls eine Gamma-Spektrometrie- Kette gemäß Anspruch 8.
In einer bevorzugten Ausführungsform enthält die erste Baugruppe ferner Mittel zur Stabilisierung des Energiegangs der Gammastrahlung in Abhängigkeit von der Temperatur des Szintillators, damit ein reibungsloser Betrieb der Kette bei unterchiedlichen Temperaturen gewährleistet ist.
In einer ebenfalls bevorzugten Ausführungsform enthält die Spektrometrie-Kette, die Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist, ferner eine zweite Baugruppe, die identisch mit der ersten ist, deren Photoszintillator aber nicht direkt der Gammastrahlung der zu messenden Radioisotopen ausgesetzt ist, wobei die elektronischen Mittel zur Verarbeitung die Informationen von den Selektoren der beiden Baugruppen empfangen und die Informationen des Selektors der zweiten Baugruppe von den Informationen des Selektors der ersten Baugruppe fensterweise abziehen, um die Zahlen A1i, 1≤i≤n, zu erhalten, bevor sie die genannte Simulation durchführen, um den Gammastörhintergrund kompensieren zu können.
Schließlich besteht in einer bevorzugten Ausführungsform jeder Szintillator aus NaI(TI), damit er reibungslos bei unterschiedlichen Temperaturen arbeiten kann.
Die vorliegende Erfindung wird nach Lesen der folgenden Beschreibung mit Ausführungsbeispielen leichter verständlich; die Beispiele dienen nur der Erläuterung und sind keineswegs erschöpfend, wobei auf beigefügte Zeichnungen wie folgt Bezug genommen wird:
Zeichnung 1 ist eine schematische Darstellung einer Kernreaktorhülle, die mit einem Sandfilter zur Filtration-Dekompression ausgerüstet ist;
Zeichnung 2 ist eine schematische Darstellung einer Abschirmung, die hinter dem Sandfilter angeordnet ist und in welcher innen zwei Meßsonden angebracht sind, die Teil einer Spektrometrie-Kette für den Einsatz vorliegender Erfindung bilden; und
Zeichnung 3 ist eine schematische Darstellung dieser Spektrometrie-Kette.
Die vorliegende Erfindung betrifft insbesondere die Messung der Radioaktivität der Ableitung eines Sandfilters, mit welchem die Hülle eines Kernreaktors mit Druckwasser (zum Beispiel jenes Typs, wie er in Frankreich errichtet ist) ausgerüstet sein kann, wobei man die Hülle dieses Reaktors womöglich nach einem Störfall öffnen müßte, wie er auftreten kann, wenn die Kühlsysteme des Reaktors für längere Zeit ausfielen.
Die Messung, die Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist, soll jene Informationen ergänzen, die aufgrund von theoretischen und experimentellen Untersuchungen beruhen und die im Fall, daß ein solches Verfahren (Öffnung der Hülle) erforderlich sein sollte, verfügbar sind. Mit Hilfe der theoretischen und experimentellen Untersuchungen kann a priori, jedoch ziemlich ungenau, der Umfang der Ableitung und deren Folgen für die Umwelt quantifiziert werden. Diese Ungenauigkeiten hängen einerseits mit den Werten der Aktivitätskonzentration der verschiedenen Isotope von Jod und von Cäsium zusammen, die in der Atmosphäre der Hülle auftreten, und andererseits mit der Wirksamkeit des Sandfilters zusammen. Da der theoretische Wert des Ausstoßes von seltenen Gases ziemlich genau bekannt ist, beschäftigt man sich im wesentlichen mit der Erfassung der Isotope von Jod und den Aerosolen der verschiedenen Cäsium-Isotope, wobei man so weit wie möglich am Ort der Erfassung die seltenen Gase und den Gammastörhintergrund eliminiert, welcher auf den Störfall und die Anhäufung von Radioisotopen im Sandfilter zurückzuführen ist.
Hier sei vermerkt, daß die seltenen Gase in der Ableitung in großer Menge vorhanden sind und ein Signal veranlassen, welches die Messung der Radioisotope von Jod und Cäsium stören.
Außerdem darf man unter Berücksichtigung sämtlicher Umstände, die zu einem derartigen Störfall führen, keine Meßmethode anwenden, für die eine sehr präzise Temperatureinstellung erforderlich ist. Daher ist die Spektrometrie-Kette so ausgelegt, daß sie bei unterschiedlichen Temperaturen angemessen funktioniert.
In Abbildung 1 ist schematisch eine Kernanlage 2 mit einem Druckwasser-Reaktor dargestellt, der eine Hülle 4 und verschiedene Gebäude 6 sowie einen Kamin 8 enthält, über den verschiedene Gasableitungen im normalen Reaktorbetrieb erfolgen. Die Hülle enthält eine Vorrichtung zur Filtration-Dekompression der Atmosphäre der Hülle, wobei diese Vorrichtung in jenem Störfall eingesetzt wird, der weiter oben beschrieben ist. Diese Vorrichtung enthält einen Sandfilter 10, der auf dem Dach eines der Gebäude 6 angebracht ist und an dem eine Rohrleitung 12 endet, über welche mit Hilfe von nicht abgebildeten Ventilen die Dekompression der Hülle erfolgen kann. In diesem Fall wird die Atmosphäre der Hülle über den Sandfilter 10 abgeführt, der das wesentliche der Radioisotope in Form von Aerosolen zurückhalten soll, die die Atmosphäre der Hülle verunreinigen. Eine Rohrleitung 14 ermöglicht die Zuführung der gefilterten Ableitung in den Kamin 8.
Die verwendete Spektrometrie-Kette enthält zwei Meßsonden mit Natriumiodid- Szintillatoren und automatischer Energie-Kalibrierung. Diese Sonden entsprechen zum Beispiel jenen, wie sie für die Messung von Stickstoff 16 bei der Überwachung der primären-sekundären Lecks von Dampfgeneratoren der Druckwasser-Reaktoren, wie sie in Frankreich stehen, verwendet werden.
Diese Sonden haben bei einem Umgebungs-Temperaturbereich von +10ºC bis +60ºC einen Energiegang, der zwischen 200 keV und 2,5 keV auf besser als 20 keV stabilisiert ist. Diese Sonden ermöglichen eine Spektrometrie, die jenen Erfordernissen mit Maßen angepaßt sind, wie sie für die Messung der Aktivitäten im betrachteten Störfall erforderlich sind, wobei die Anzahl der zu identifizierenden und zu messenden Radioisotope beschränkt ist.
Die Sonden sind in einem Panzer 16 untergebracht, der sich in der Nähe des Sandfilters 10 befindet, und zwar gegenüber der Rohrleitung 14. Der Blei-Panzer 16 soll die Abstrahlungen stark reduzieren, die insbesondere vom Sandfilter im Fall einer Dekompression der Hülle herrühren, damit die Messung nicht beeinträchtigt wird.
In Abbildung 1 sieht man, daß die Rohrleitung 14 ein Rohrstück 18 gegenüber dem Panzer 16 enthält. Dieses Rohrstück 18, das mit Hilfe von Flanschen an der restliche Rohrleitung 14 befestigt ist, hat einen Innendurchmesser, der möglichst nah an den der übrigen Rohrleitung 14 herankommt. Das Rohrstück 18 ist zum Beispiel aus Edelstahl, und die Innenwand ist glänzend.
Eine der Sonden, die in Abbildung 2 die Nummer 20 trägt, dient der eigentlichen Messung, wohingegen die andere Sonde, welche die Nummer 22 trägt, den Gammastörhintergrund kompensieren soll.
Die Sonde 20 ist im Panzer 16 untergebracht, und zwar gegenüber dem Rohrstück 18. Eine Verdünnung 24 in der Wand des Rohrstückes 18 befindet sich gegenüber der Sonde 20; diese dient einerseits der Beherrschung des Durchgangskoeffizienten der Gammastrahlen, die von den Radioisotopen abgegeben werden, welche sich in der Flüssigkeit befinden, die durch die Rohrleitung 14 fließt und andererseits der Maximierung des Verhältnisses des Durchgangskoeffizienten der Gammaphotone von Iod 131 (Photoelektrische Energiespitzen bei 0,36 MeV) zum Durchgangskoeffizienten der Gammaphotone der seltenen Gase (Photoelektrische Energiespitzen bei 0,08 MeV und 0,24 MeV).
Der Panzer 16 enthält zwischen der erwähnten Verdünnung 24 der Wand und der Meßsonde 20 einen Kollimator 26. Der Durchmesser des Kollimators 26 ist maßgeblich für die Empfindlichkeit der Meßsonde, wobei diese durch die Zahl jener Stösse ausgedrückt wird, die der Szintillator der Sonde gemessen hat, im Verhältnis zur Aktivitätskonzentration der Flüssigkeit, die durch das Rohrstück 18 fließt. Der Durchmesser des Kollimators 26 ist ferner so ausgelegt, daß die Meßsonde 20 bei maximaler Aktivitätskonzentration im Rohrstück 18 keinen Schaden nimmt.
Die Dicke des Panzers 18 trägt mit zur Ermittlung des unteren Grenzwertes des Gammameßbereiches der Spektrometrie-Kette bei. Denn wie man weiter unten sehen wird, muß das Gammastörhintergrundsignal von jenem Signal subtrahiert werden, das von der Meßsonde 20 kommt, und zwar für jedes für die Spektrometrie-Kette im vorhinein definierte Energiefenster. Das Ergebnis dieser Subtraktion des von der Kompensationssonde 22 Fenster für Fenster gemessenen Störhintergrundes ist eine Zufallsgröße, die man mit einer GAUSS-Variablen an nähern kann. Die Genauigkeit des Subtraktions-Ergebnisses hängt somit direkt von der Anzahl der Stösse N1 ab, die in dem Fenster für die Messung gezählt worden sind, sowie von der Anzahl der Stösse N2 ab, die im Fenster für die Kompensation gezählt worden sind. Die Standardabweichung des Ergebnisses der Differenz von N1 - N2 ist gleich der Quadratwurzel von (N1+N2), und die relative Genauigkeit ist gleich der Quadratwurzel von (N1+N2) dividiert durch (N1-N2).
Die Zahl N2 muß also sehr klein im Verhältnis zu N1 sein, so daß die Standardabweichung sehr klein ist im Verhältnis zu N1-N2, eben jenem Wert, den man messen will und der die erste Kenngröße für das Spektrum-Dekonvolutions-Verfahren ist, das erfindungsgemäß in der Spektrometrie-Kette eingesetzt wird.
Ferner sei darauf hingewiesen, daß sich die zu messende Aktivitätskonzentration während der Dekompression der Hülle entgegengesetzt zum Hintergrundgeräusch entwickelt, das durch die Anhäufung von Radioisotopen in der Umgebung jenes Bereiches entsteht, in dem die Messung durchgeführt wird.
Ferner läßt sich auf der Abbildung 2 erkennen, daß der Panzer 16 mit einem Schild 28, der zum Beispiel aus Zinn ist, versehen ist, der zwischen dem Eingang des Kollimators 26 und der Verdünnung in der Wand 24 angeordnet ist und der zur Maximierung des Verhältnisses des Durchgangskoeffizienten der Gammaphotone von Iod 131 zum Durchgangskoeffizienten der Gammaphotone der seltenen Gase (die viel häufiger in der Ableitung vorkommen als Iod 131) dient, in dem er Dosisleistung, die durch die seltenen Gase entsteht, erheblich abschwächt, ohne die Gammastrahlung, die auf die Radioisotope des Iod, insbesondere von Iod 131, zurückzuführen sind, zu sehr abzuschwächen.
Wie aus den Abbildungen 2 und 3 ersichtlich ist, enthält jede der Sonden 20 und 22 einen Szintillator 30 aus Natriumiododid, der durch eine Alphastrahlen emittierende Quelle 32 (zum Beispiel eine Am 241 Quelle) gekennzeichnet ist, einen Photovervielfacher 34, der das vom Szintillator abgegebene Licht empfängt, wenn dieser einen Gammastrahl empfängt, und schließlich eine Temperatursonde 36.
Auf Abbildung 3 ist ersichtlich, daß die erfindungsgemäß verwendete Spektrometrie-Kette ferner außer der Gruppe 38, die von den Sonden 20 und 22 gebildet wird, eine elektronische Baugruppe zur Vorverarbeitung 40 enthält, die in einem Gebäude neben dem Reaktor, jedoch mit Abstand zum Panzer 16, untergebracht ist. Diese Baugruppe 40 enthält zwei identische Untergruppen, die jeweils den Sonden zugeordnet sind. Jede Untergruppe enthält nacheinander einen Vorverstärker 42, der das Signal, das aus dem entsprechenden Photovervielfacher kommt, verstärkt, ferner eine Vorrichtung zur Stabilisierung des Energiegangs 44, welche die jeweiligen Signale des entsprechenden Vorverstärkers 42 und der entsprechenden Temperatursonde 32 empfängt, einen Verstärker 46, einen Impulshöhenselektor 48 zum Beispiel mit 8 Kanälen oder Energiefenstern, eine Gruppe mit zeitlichen Entkopplungsregistern 50 sowie Mittel zur seriell-asynchronen Verbindung 52.
Jede Vorrichtung 44 ist so ausgelegt, daß sie den Energiegang der Gammastrahlung in Abhängigkeit von der Temperatur des entsprechenden Szintillators stabilisiert. In Abhängigkeit von dieser Temperatur berechnet und steuert der Mikroprozessor in der Vorrichtung 44 die Verstärkung des Verstärkers 46, indem er die Höhe jener Impulse mißt, die auf die Alphastrahlen emittierende Quelle zurückzuführen sind, welche an den Szintillator angeschlossen ist. In dem Temperaturbereich von +10ºC bis +60ºC entspricht der Mittelwert der Impulshöhen, die auf die Alphastrahlen zurückzuführen sind, einer photoelektrischen Absorption einer Gammastrahlung mit einer Energie von 3 MeV.
Die elektronische Vorverarbeitungsgruppe 40 enthält außerdem diverse (nicht abgebildete) elektrischen Hoch- und Niederspannungs-Versorgungseinrichtungen.
In Abbildung 3 ist ferner ersichtlich, daß die Vorrichtung 44 auf den Verstärker 46 in Abhängigkeit jener Signale wirkt, die dieser von der entsprechenden Temperatursonde 32 und dem entsprechenden Vorverstärker 42 empfängt. Jeder Selektor 48 liefert in Abhängigkeit der verstärkten Signale, die dieser vom entsprechenden Verstärker 46 empfängt, ein Spektrum, das durch eine Zahl von Stössen pro Sekunde für jedes Energiefenster definiert ist, das man im Selektor definiert hat. So erhält man eine Reihe von Zahlen (8, wenn es 8 Energiefenster gibt).
Die Spektrometrie-Kette liefert so Informationen, die an eine elektronische Verarbeitungsgruppe 54 gesendet werden. Diese Gruppe 54 kann im Steuerraum des Reaktorraumes untergebracht werden. Unter Verwendung von Modems und von Telefon leitungen könnte diese Gruppe 54 auch in einem anderen Gebäude auf dem Gelände, auf dem sich der Reaktor befindet, untergebracht werden.
Die Gruppe 54 enthält einen Mikro-Computer 56, der am Eingang jene Informationen (Zahlen) empfängt, die von den Selektoren 48, von den zeitlichen Entkopplungsregistern 50 und den Mitteln zur seriell-asynchronen Verbindung 52 geliefert werden. Bei jedem Selektor 48 ist ein Register einem Energiefenster zugeordnet.
Der Mikro-Computer 56 enthält ferner verschiedene periphere Geräte, wie ein Disketten-Laufwerk 58, einen Video-Bildschirm 60 und einen Drucker 62. Der Mikro- Computer fragt in regelmäßigen Abständen die Register einer jeden Register- Gruppe 50 ab und empfängt so eine Reihe von 8 Informationen von jenem Selektor 48, der an die Meßsonde 20 angeschlossen ist sowie eine Reihe von 8 Informationen von jenem Selektor, der an die Sonde zur Kompensation des Störhintergrundes 22 angeschlossen ist. Die erste vom Mikro-Computer 56 durchgeführte Operation ist die Subtraktion - Fenster für Fenster - des Störhintergrundsignals von Sonde 22 von dem Meßsignal der Sonde 20.
Die in Abbildung 3 dargestellte Spektrometrie-Kette erlaubt ununterbrochen Messungen, wobei der Mikro-Computer 56 es ermöglicht, zu einem gegebenen Zeitpunkt die jeweiligen bestimmten Radioisotope zu ermitteln, die eine gewisse Zeit vorher (die von der Rechengeschwindigkeit des Mikro-Computers abhängt und zum Beispiel 1/4 Stunde sein kann) durch die Rohrleitung 14 geflossen sind.
Jeder Verstärker 46 hat die Aufgabe, jene Signale ausreichend zu verstärken, die er vom jeweils zugeordneten Vorverstärker 42 über die entsprechende Vorrichtung 44 erhält, damit diese Signale dann vom zugeordneten Selektor 48 verarbeitet werden können. Ferner soll jeder Verstärker 46 am Ausgang Impulse liefern, die die Form eines nahezu gleichschenkligen Dreiecks aufweisen, dessen Basis einen konstanten Zeitwert T, zum Beispiel 1 Mikrosekunde, hat und dessen Fläche proportional zu jener Energie ist, die den Eingangsimpulsen entspricht, wodurch Ausgangsimpulse entstehen, deren Höhe proportional zu jener Energie ist, welche die Gammaphotone im entsprechenden Szintillator hinterlassen haben. Ein derart optimierter Verstärker kann von einem Fachmann hergestellt werden. Es sei noch einmal betont, daß die beiden Verstärker 46 auf die gleiche Impulsbreite mit der Basis T und der gleichen effektiven Gesamtverstärkung eingestellt sind.
Im Rahmen der Messung, die Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist, kann das Spektrum der abgeleiteten Radioisotope B qualitativ als bekannt betrachtet werden, da die Radioisotope identifiziert sind.
Das Ziel der mit der in Abbildung 3 dargestellten Spektrometrie-Kette durchgeführten Messung ist die Quantifizierung des Spektrums B.
Wie bereits erläutert, besteht die erste vom Mikro-Computer 56 durchgeführte Operation in der Subtraktion von n Zahlen, die für den Störhintergrund repräsentativ sind, jeweils von n anderen Zahlen, die dem Meßsignal entsprechen. Diese Zahlen werden in Stössen pro Sekunde ausgedrückt (in der Folge wird auch von Impulsen gesprochen), wobei n eine ganze positive Zahl gleich 8 im oben zitierten Beispiel ist.
In einer ersten Annäherung kann man davon ausgehen, daß das physikalische Phänomen der Emission von Gammastrahlung, der Lumineszens-Zeit der Szintillatoren, die jeweiligen Ansprechzeiten der Photovervielfacher sowie der Vorverstärker und der Impulshöhenselektoren extrem gering im Verhältnis zur Ansprechzeit der Verstärker sind, die relativ lang ist. Diese letzte Ansprechzeit verursacht nach Multiplikation mit der Häufigkeit des Auftretens der Szintillation die Totzeit der Verstärker und somit ein Koinzidenz-Phänomen in diesen Verstärkern: Zwei völlig unterschiedliche Impulse am Ausgang eines Photovervielfachers können gleichzeitig verstärkt und somit vom Impulshöhenselektor "gesehen" werden als ob sie ein Impuls mit mehr oder wenig komplexer Form seien.
Diese Koinzidenz hat zur Folge, daß die Statistik der Impulse mit schwacher Energie verringert und jene der Impulse mit hoher Energie erhöht wird.
Durch die Messung verfügt der Mikro-Computer 56, wenn der Störhintergrund einmal errechnet ist, über n Zahlen, die in Stössen pro Sekunde ausgedrückt werden und A1&sub1;, A1&sub2;, ..., A1n geschrieben und "Reihe A1" genannt werden.
Erfindungsgemäß führt der Mikro-Computer 56 ein Dekonvolutions-Programm durch, mit dessen Hilfe eine Reihe von n Radioisotope gefunden werden sollen, deren Aktivitätskonzentrationen, die zum Beispiel in Ci/m³ ausgedrückt werden, eine Reihe von n Zahlen bilden, das sogenannte "Spektrum Bx", das als repräsentativ für das Spektrum B jener Radioisotope betrachtet werden kann, die in der Rohrleitung 14 vorhanden sind.
Zwischen der Reihe A1 und dem Spektrum S besteht eine starke Abweichung, die in Abhängigkeit von der Frequenz der Impulse in dem Szintillator einer jeden Sonde und der Form des Spektrums S variabel ist, und das Dekonvolutions-Programm muß diese Abweichung berücksichtigen.
Nachfolgend wird das Prinzip des Dekonvolutions-Algorithmus erklärt: Diese Berechnung beruht auf einer Reihe von Iterationen, wobei jede Iteration aus zwei Schritten besteht, und das Kriterium für die Beendigung dieser Iterationen das Auftreten der Konvergenz ist, die in Prozent ausgedrückt wird, zwischen zwei aufeinanderfolgenden Iterationen.
Als Beispiel werden hier n=8 Fenster betrachtet, die von 1 bis 8 durchnumeriert werden und die jeweils folgenden Energie-Intervallen entsprechen: 2,3-2,5 MeV, 1,9-2,3 MeV, 1,05-1,9 MeV, 0,85-1,05 MeV, 0,7-0,85 MeV, 0,44-0,7 MeV, 0,3-0,44 MeV und 0,2-0,3 MeV. Dieses Beispiel dient der Erläuterung und hat keinesfalls ausschließlichen Charakter.
Ferner werden die Fenster 1 bis 8 in diesem Beispiel jeweils folgenden Radioisotopen zugeordnet: Kr88, Cs138, I135, I132, Cs134, Cs137, I131 und Xe135.
Jedes Fenster ist ferner einer monochromatischen photoelektrischen Spitze, der sogenannten "Identifizierungsspitze" zugeordnet, die einem Radioisotop entspricht, sowie außerdem einem oder mehreren sekundären photoelektrischen Spitzen sowie dem COMPTON Effekt, die anderen Radioisotopen entsprechen. Wie aus der nun folgenden Beschreibung ersichtlich wird, muß somit für jedes Fenster eine Zahl von Stössen pro Sekunde ermittelt werden, und zwar unter Berücksichtigung der sekundären photoelektrischen Spitzen und des COMPTON-Effektes, um die Zahl der korrigierten Stösse zu erhalten, die der photoelektrischen Identifizierungsspitze jenes Radioisotops entsprechen, das diesem Fenster entspricht (wobei diese Korrekturen nach Subtraktion des Störhintergrundes wie weiter oben beschrieben erzielt werden).
Als Ausgangspunkt für den Dekonvolutions-Algorithmus gilt die Reihe A1.
Der erste Schritt der ersten Iteration besteht selbst in einer Reihe von Iterationen, mit Hilfe derer ausgehend von der Reihe A1 die Annäherungswerte für die Aktivitätskonzentrationen gefunden werden können:
Zuerst wird davon ausgegangen, daß jede Zahl der Reihe A1 nur auf die monochromatische photoelektrische Spitze des entsprechenden Radioisotops zurückzuführen ist, das heißt man erhält eine Reihe B1¹ mit den Zahlen B1i¹, wobei i zwischen 1 und n liegen kann, die einem zu hoch geschätzten Spektrum entspricht, da weder der COMPTON-Effekt noch die sekundären photoelektrischen Spitzen berücksichtigt sind.
Dann werden ausgehend von dieser Reihe B1¹ und dem Fenster 1 in den anderen Fenstern jene Anzahl von Stössen je Sekunde abgezogen, die dem COMPTON- Effekt entsprechen, der durch das dem Fenster 1 zugeordneten Radioisotop entsteht, und man erhält eine Reihe B2¹ mit den Zahlen B2i¹, wobei i zwischen 1 und n liegen kann, die einem zu niedrig geschätzten Spektrum entspricht, da man von zu großen Zahlen B1i¹ ausgegangen ist.
So führt man weitere Iterationen durch, die zu den Reihen B3¹, B4¹, ... führt.
Man hat herausgefunden, daß die Konvergenz zwischen den Reihen B4¹ und B5¹ besser als 1% ist, die Iterationen können somit bei der Reihe IB51 abgebrochen werden. Exakt ergibt sich, daß der absolute Wert von (B5i¹-B4i¹)/B4i¹ für jeden Wert von i zwischen 1 und 8 kleiner als 1 % ist.
Die Iterations-Reihe, die zur Reihe B5¹ führt, ist die direkte Anwendung des GAUSS-SEIDEL-Verfahrens.
Dann führt man den zweiten Schritt der ersten Iteration wie folgt durch:
Es werden vorher n normierte Spektren für 1 Ci/m³ (normierte Spektren der gleichen Art wie das Spektrum S) gespeichert (siehe hierzu weiter unten), die jeweils den n ausgewählten Radioisotopen entsprechen; wobei jedes normierte Spektrum einem Energieintervall entspricht, das in Energiekanäle unterteilt wird, wobei jeder Energiekanal einer Zahl Stösse pro Sekunde zugeordnet wird. Der betreffende Energieintervall geht im gewählten Beispiel von 0 MeV bis 2,5 MeV, und jeder Energiekanal hat, wiederum beispielsweise, eine Amplitude von 10 keV.
Im zweiten Schritt der ersten Iteration wird für jedes normierte Spektrum die Zahl Stösse pro Sekunde eines jeden Kanals mit der entsprechenden Zahl B5i¹ multipliziert, dann fügt man Kanal für Kanal die Spektren, die sich aus diesen Multiplikationen ergeben, hinzu, und daraus erhält man ein Spektrum, das sogenannte "reine Spektrum", das mit S¹ bezeichnet wird.
Einerseits werden die Kanäle dieses reinen Spektrums in n Energieintervalle gmppiert, die jeweils gleich den weiter oben definierten Fenstern sind, und man erhält n Zahlen a1i (in Stössen pro Sekunde), welche eine Reihe a1 bilden.
Andererseits wird eine Reihe b1 mit n Zahlen b1i errechnet, die in Stössen pro Sekunde ausgedrückt wird, wobei i zwischen 1 und n liegen kann, und diese Rechnung erfolgt ausgehend vom reinen Spektrum S unter der Berücksichtigung der Koinzidenzen, die wegen der Verstärker auftreten, und hierfür wird ein Wahrscheinlichkeitssatz verwendet, in dem davon ausgegangen wird, daß eine bestimmte Zahl von Impulsen am Eingang der Verstärker während eines Zeitabschnittes auftritt, der kleiner als T ist. Dieser Wahrscheinlichkeitssatz wird mit der POISSONschen Verteilung angenähert.
Dann wird die Differenz von a1i-b1i für jedes i zwischen 1 und n errechnet, wodurch man eine Schätzung der durch die Koinzidenzen verursachten Störung erhält.
Danach wird eine Reihe von Zahlen A1i errechnet, wobei i zwischen 1 und n sein kann, worin:
A2i = A1i - (b1i - a1i).
Hier wird die erste Iteration beendet.
Die zweite Iteration wird dann wie folgt durchgeführt:
Ausgehend von den Zahlen A2i werden erneut die Rechnungen durchgeführt (erster Schritt der zweiten Iteration), mit der die Zahlen B5i² (homolog zu den Zahlen B5i¹) erhalten werden, und dann im zweiten Schritt der zweiten Iteration das reine Spektrum S und die Zahlen b2i und A3i, mit:
A3i = A1i - (a2i - b2i)
Falls erforderlich werden weitere Iterationen durchgeführt; und unter Berücksichtigung der Tatsache, daß jenes Spektmm, das den angenäherten Aktivitätskonzentrationen entspricht, die bei der vorletzten Iteration erhalten worden sind (der Ordnung x-1), mit B5x-1 bezeichnet wird und daß jenes Spektrum, das den angenäherten Aktivitätskonzentrationen entspricht, die bei der letzten Iteration erhalten worden sind (der Ordnung x), mit B5x bezeichnet wird, werden die Iterationen dann beendet, wenn der absolute Wert der Differenz von B5ix - B51x-1, geteilt durch B5ix-1 kleiner als 5% ist, und zwar für bestimmte Werte von i, zum Beispiel für die 4 Indices i, die jeweils den Radioisotopen I131, I132, I135 und Cs134 entsprechen.
Dann wird also das Spektrum B5x als repräsentativ für das Spektrum B in der Rohrleitung 14, und es werden die Zahlen B5ix, ausgedruckt, wobei i zwischen 1 und n liegen kann.
Man wird feststellen, daß die Reihe al homogen mit jener Reihe ist, die durch Abzählen erzielt werden könnte, wenn nicht das Phänomen der Koinzidenz in den Verstärkern auftreten würde und wenn das Spektrum in der Rohrleitung 14 B5¹ wäre.
Man wird ebenfalls feststellen, daß die Reihe b1 homogen mit jener Reihe ist, die durch Abzählen erzielt werden könnte, wenn unter Berücksichtigung des Phänomens der Koinzidenz das Spektrum in der Rohrleitung 14 B5¹.
Ferner wird man feststellen, daß die Zahlen a1i-b1i, wobei i zwischen 1 und n liegen kann, homogen mit jenen Störungen sein kann, die durch die Koinzidenzen auftreten und vom Impulshöhenselektor gesehen werden, wenn das Spektrum in der Rohrleitung 14 B5¹ wäre.
Nachfolgend wird der erste Schritt der Iterationen genauer erläutert, wobei das Beispiel der ersten Iteration zuhilfe genommen und n=8 genommen wird.
Im ersten Schritt dieser ersten Iteration werden folgende Zahlen errechnet:
B1i¹ = A1i/Ci, 1≤i≤n
worin Ci, 1≤i≤n der Kalibrier-Koeffizient des Körpers des Fensters i ist, das heißt die Gesamtzahl der Stösse pro Sekunde entsprechend diesem Fenster i bei einer Aktivitätskonzentration von 1 Ci/m³ (erste Iteration des ersten Schrittes).
Dann werden (in der zweiten Iteration des ersten Schrittes) die Zahlen B2i¹, 1≤i≤8 errechnet wie folgt:
B2&sub1;¹ = B1&sub1;¹
B2&sub2;¹ = (A1&sub2; - (NC&sub2;¹ B1&sub1;¹))/C2
B2&sub3;¹ = (A1&sub3; - (NC&sub3;¹ B1&sub1;¹)-(NC&sub3;² B1&sub2;¹))/C3
...
B2&sub8;¹ = (A1&sub8;-(NC&sub8;¹ B1&sub1;¹)-(NC&sub8;² B1&sub2;¹)-...-(NC&sub8;&sup7; B1&sub7;¹))/C8
wobei NCij die Gesamtzahl der Stösse pro Sekunde bezeichnet entsprechend dem Fenster i für das normierte Spektrum des Elementes j.
Die dritte Iteration des ersten Schritte sieht folgendermaßen aus:
B3&sub1;¹ = B2&sub1;¹
B3&sub2;¹ = B2&sub2;¹
B3&sub3;¹ = (A1&sub3; - (NC&sub3;¹ B2&sub1;¹)-(NC&sub3;²B2&sub2;¹))/C3
...
B3&sub8;¹ = (A1&sub8;-(NC&sub8;¹ B2&sub1;¹)-(NC&sub8;²,B2&sub1;¹)-...1(NC&sub8;&sup7; B2&sub7;¹))/C8
Die im Laufe der vierten Iteration des ersten Schrittes erhaltenen Zahlen B4i¹, 1≤i≤8 sind wie folgt:
B4i¹ = B3i¹ für i=1,2,3
B4&sub4;¹ = (A1&sub4; - (NC&sub4;¹ B3&sub1;¹)-...-((NC&sub4;³ B3&sub3;¹))/C4
und so weiter, bis B4&sub8;¹, worauf die fünfte Iteration des ersten Schrittes folgt...
Nachfolgend sei das Verfahren zur Quantifizierung der Koinzidenz-Phänomene zwischen den Impulsen genauer beschrieben, die bei hohen Impulsraten in den Verstärkern auftreten.
Dank der Versuchsdaten und mit Hilfe von monoenergetischen Gammastrahlen emittierenden Quellen verfügt man über reine Spektren Si, welche den COMPTON- Effekt und die photoelektrischen Spitzen berücksichtigen. Durch Interpolieren und lineare Transformation lassen sich sehr präzise die Spektren konstruieren, die bei jeglicher Gammastrahlen-Emission erzielt werden. Somit lassen sich Spektren für bestimmte Radioisotope erzielen, die jeweils den n Fenstern entsprechen, wobei im gewählten Beispiel n gleich 8 ist.
Für die Versuchsdaten werden Quellen verwendet, deren Konzentration sehr genau bekannt sind und deren Impulsrate relativ niedrig ist, damit man die Wahrscheinlichkeit einer Koinzidenz gleich 0 setzen kann. Ferner wird die Spektrometrie-Kette aus Abbildung 3 zur Erstellung dieser Spektren verwendet, wobei der Impulshöhenselektor durch einen Impulshöhenanalysator ersetzt wird und der Kollimator aus Abbildung 2 (mit dem Filter 28) vor die Meßsonde plaziert wird, immer unter Beachtung der genauen Positionierung dieser Quellen eine hinter der anderen vor diesem Kollimator.
Die für die Messung erforderlichen n Spektren, die wie oben beschrieben erhalten werden, werden ferner auf 1Ci/m³ normiert und in Stufen von 10 keV in der Breite zwischen 0 und 2,5 MeV abgespeichert, siehe oben.
Ausgehend von einem Spektrum B in der Rohrleitung, das in Ci/m³ ausgedrückt und als bekannt angenommen wird, wird durch mathematische Simulation das Ausgangsspektrum des Verstärkers konstruiert. Aus den normierten Spektren und den Werten der jeweiligen individuellen Aktivitätskonzentrationen der Radioisotope im Spektrum Bi wird durch Addition ein Gesamtspektrum, ein sogenanntes "reines Spektrum" Si konstruiert, bei dem es sich um eine bestehende physikalische Größe vor der Abweichung handelt, die durch die Koinzidenzen im Verstärker aufgetreten ist, die aber nicht meßbar ist, da die Energien der Impulse am Ausgang eines Photovervielfacher zu niedrig sind, um einen Impulshöhenselektor zu aktivieren. Dieses reine Spektrum Si wird in obigem Beispiel von 250 Zahlen gebildet, welche für die Impulse der Höhen i, j, k... stehen.
Nachfolgend werden die Koinzidenz-Phänomene analysiert, die bei hohen Impulsraten im Verstärker auftreten:
Unter Berücksichtigung der Tatsache, daß die Radioaktivität ein zufälliges Phänomen ist, geht man in einer ersten Annäherung davon aus, daß die Wahrscheinlichkeit Pm(k), daß am Eingang eines Verstärkers 46 in einer Zeit kleiner als T k Impulse ankommen, durch folgende Formel gegeben ist:
Pm(k) = e-m mk/k!
Es wird also für eine erste Annäherung die POISSONsche Verteilung angewendet. Die Zahl k nimmt ganzzahlige positive Werte oder 0 an. Die Zahl m stellt die mittlere Impulszahl im Verhältnis zur Akquisitionszeit T dar (Impulsbreite an der Basis am Ausgang des Verstärkers). Das heißt m ist gleich N T, wobei N die Summe der Stösse pro Sekunde aller Energiekanäle des reinen Spektrums Si.
Somit entspricht jede einzelne Zahl Ni, die in den Registern Ri des reinen Spektrums enthalten ist, der physikalischen Realisierung der Wahrscheinlichkeit, den Impuls mit der Höhe i durch ein einziges Ereignis (k=i) am Eingang des Verstärkers zu erhalten oder zu messen.
Die POISSONsche Verteilung gibt die Wahrscheinlichkeit an, mit der man durch Koinzidenz einen anderen Impuls mit irgendeiner Höhe (i, j, k...) erzielen kann, der aus dem Spektrum Si in der Zeit T genommen wird.
Wenn andererseits das Ereignis "zwei Impulse i, j" auftritt, dann beträgt die Belegungszeit des Verstärkers zwischen T (beide Impulse überlagern sich genau) und 2 T (die beiden Impulse sind fast getrennt), und der Impulshöhenselektor sieht nur den Impuls mit der größeren Höhe. Um zu simulieren was hinter dem Verstärker passiert, muß daher der Impuls mit der kleineren Höhe, das heißt i wenn i kleiner als i ist, errechnet werden. Ferner geht man in einer ersten Annäherung davon aus, daß die mittlere Belegungszeit des Verstärkers bei einer großen Zahl von Ereignissen "i+j" gleich 1,5 T ist.
Damit drei Impulse mit einer jeweiligen Höhe von i, j und k vom Verstärker wie ein einziger gesehen werden, muß das Ereignis "i+j" auftritt und daß der dritte Impuls in der Zeit 1,5 T ankommt. Die Wahrscheinlichkeit, daß die drei Ereignisse gleichzeitig in einer Zeit T auftreten, wird nach der POISSONschen Verteilung mit einem Mittelwert von m3 = 1,5 N T angegeben.
Somit beträgt die Wahrscheinlichkeit, daß drei Impulse gleichzeitig im Verteiler ankommen gleich P'(3) wie folgt:
P'(3) = (Pm(3)) + (Pm(2) Pm3(3)).
Die gleiche Überlegung gilt für 4, 5 ... gleichzeitige Impulse, die Wahrscheinlichkeiten werden jedoch sehr gering und werden hier vernachlässigt, da k dann gleich oder kleiner als 3 ist.
Wenn das Ereignis "drei Impulse mit der jeweiligen Höhe i, j, k, wobei i kleiner als j und i kleiner als k ist" auftritt, dann wird nur der größte Impuls (k) am Ausgang des Verstärkers gesehen.
Wenn zwei oder drei derartige Impulse in einer bestimmten Zeit t ankommen, dann können sie in der Zeit so angeordnet werden, daß der Impuls am Ausgang des Verstärkers höher ist als der höchste der drei Impulse. In einer ersten Annäherung ist die Bedingung für das Ankommen der Impulse in der Zeit T, wobei der Verstärker Impulse liefert, die die Form eines nahezu gleichschenkligen Dreiecks aufweisen, dessen Basis einen konstanten Zeitwert T hat, daß das Eintreffen des Anfangs des zweiten Impulses (und des dritten) in der ersten Hälfte der Basis des gleichschenkligen Dreiecks des ersten Impulses stattfindet, das heißt t = T/2.
In diesem Fall muß für zwei Impulse i und j der Impuls j ermittelt werden, um den Ausgang des Verstärkers zu simulieren (wobei i ja bereits ermittelt wurde, wie weiter oben beschrieben) und den resultierenden Impuls "über" j (von der Höhe der Impulse her betrachtet) zu legen. In einer ersten Annäherung führt man in diesem Fall eine Gleichverteilung auf das Energieintervall zwischen (j+1) und (i+j) durch.
Im Fall von drei Impulsen i, j und k (i kleiner als j, j kleiner als k), muß der Impuls k ermittelt werden und der resultierende Impuls auf das Energieintervall zwischen (k+1) und (k+j+i) verteilt werden. Auch hierfür verwendet man eine Gleichverteilung auf dieses Intervall.
Im folgenden wird die Ermittlung des Ausgangsspektrums erläutert, das aus der Transformation des reinen Spektrums Si durch den Verstärker resultiert:
Hierfür verwendet man in einer ersten Annäherung die POISSONsche Verteilung wie bereits oben angeführt. Damit läßt sich die Zahl k jener Impulse bestimmen, die während einer ausgewählten Probenahme-Zeit am Eingang des Verstärkers ankommen, sowie ferner die mittlere Impulszahl m. Nimmt man als Probenahme-Zeit die Zeit T (Basis-Impulsbreite am Ausgang des Verstärkers, erhält man einen Mittelwert m, und nimmt man als Probenahme-Zeit die Hälfte der Impulsbreite am Ausgang des Verstärkers, dann erhält man einen Mittelwert für m' gleich m/2.
Man betrachtet das reine Spektrum als eine Folge von Zahlen Xi, wobei i zwischen 1 und 250 im gewählten Beispiel liegen kann. Man zerlegt das reine Spektrum für die POISSONsche Verteilung in mehrere Mengen mit dem Mittelwert m (errechnet mit Hilfe von T), das heißt diese Mengen werden jeweils bezeichnet mit X&sub0;T, X&sub1;T, X&sub2;T, X&sub3;T, die jeweils die Nullmenge von Impulsen, bzw. die Menge der einfachen, der doppelten und der dreifachen Impulse sind (immer in Bezug auf die POISSONsche Verteilung mit dem Mittelwert m). Daraus ergab sich, daß man sich auf k≤3 beschränkt.
Diese Mengen sind Folgen von Zahlen die jeweils wie folgt bezeichnet werden: X0,iT, X1,iT, X2,iT, X3,iT, wobei i in dem gewählten Beispiel zwischen 1 und 250 betragen kann; und wenn k zwischen 1 und 3 betragen kann, läßt sich wie folgt schreiben:
Xk,1T = Pm(k) Xi (k/T)
Gegenüber diesen Mengen wird das reine Spektrum Si mit XT bezeichnet. Man betrachtet ebenfalls die Zerlegung des reinen Spektrums in Bezug auf die POISSONsche Verteilung mit dem Mittelwert m' (errechnet mit T/2), und bezeichnet das reine Spektrum in diesem Fall XT/2. In Bezug zu m' werden die Nullmenge von Impulsen, die Menge der einfachen, der doppelten und der dreifachen Impulse jeweils wie folgt bezeichnet: X0T/2, X1T/2, X2T/2, X3T/2.
Diese Mengen sind Folgen von Zahlen, die jeweils wie folgt bezeichnet werden: X0,iT/2, X1,iT/2, X2,iT/2, X3,iT/2, wobei i im gewählten Beispiel zwischen 1 und 250 betragen kann, und man kann dann wie folgt schreiben:
Xk,iT/2 = Pm'(k) Xi(k/(T/2)),
worin k zwischen 0 und 3 variiert.
Berücksichtigt man die kleine Impulsbreite am Eingang des Verstärkers, dann existieren die Mengen XT und XT/2 physikalisch am Eingang dieser Verstärker. Ferner betrachtet man die Impulsmenge X'T, die durch Transformation von XT unter Berücksichtigung der Koinzidenz-Phänomene in einem Verstärker erhalten wird sowie die Impulsmenge X"T, die am Ausgang des Verstärkers durch Transformation von X'T erhalten wird. Analog zur Zerlegung von XT, die weiter oben beschrieben ist, werden die Mengen X'&sub1;T, X'&sub2;T und X'&sub3;T in Bezug zu X'T und die Mengen X"&sub1;T, X"&sub2;T und X"&sub3;T in Bezug zu X"T definiert. So ist X'&sub2;T die Menge jener Impulse, die im Verstärker eine Koinzidenz von 2 haben werden, und X"&sub2;T ist die Menge jener Impulse, die am Ausgang des Verstärkers durch die Mischung von 2 Impulsen in diesem Verstärker gebildet werden.
Nachstehend wird die Transformation von XkT in X'kT und von X'kT in X"kT erläutert.
Wie oben beschrieben geht man davon aus, daß die Belegungszeit für einen doppelten Impuls 1,5 T und für einen dreifachen Impuls 2 T beträgt.
Die im Verstärker für die Impulse X1,iT verfügbare Zeit beträgt nicht mehr X1,iT T sondern:
r = X1,iT T - 0,5(K X2,iT 0,5 T)
worin:
K = Pm(1)/(Pm(0)+Pm(2)+Pm(3)).
Daraus ergibt sich ein Zählverlust für die Mengen X&sub1;T, X&sub0;T und X&sub2;T und eine Zählgewinn für die Menge X&sub3;T. Denn wenn ein Einzelpuls ankommt, während der Verstärker durch einen doppelten Impuls belegt ist, dann tritt gleichzeitig ein Verlust eines Einzelimpulses (Verlust eines Impulses), ein Verlust eines doppelten Impulses (Verlust von zwei Impulsen) und die Entstehung eines dreifachen Impulses (Gewinn von drei Impulsen) auf. Man kann also für jedes i, 1≤i≤250 wie folgt schreiben:
X'1,iT = X1,iT r/(T X1,iT)
das heißt X'X1,iT = X1,iT - 0,25 K X2,iT
X'3,iT = X3,iT + 3(X1,iT - X'1,iT)
Das gleiche Phänomen tritt bei der Menge X&sub2;T auf, für die ein Teil der Ereignisse verschwindet zugunsten der Menge X'&sub3;T. Es handelt sich um die gleiche Zahl von Ereignissen, die auch X&sub1;T modifiziert, und somit erhält man:
X'2,iT = X2,iT - 2(X1,iT - X'1,iT)
Bezüglich der Transformation von X'&sub1;T in X"&sub1;T so erhält man per Definition die Menge X'&sub1;T ausgehend von der Menge X&sub1;T und indem die Ereignisse der Koinzidenz vonder Menge X&sub2;T abgezogen werden. Die Impulse der Menge X'&sub1;T passieren den Verstärker ohne Interferenz. Das heißt X"1,iT ist identisch mit X'1,jT.
Bezüglich der Transformation von X'&sub2;T in X"&sub2;T, so greift ein bestimmter Impuls der Menge X'&sub2;T mit der Höhe i aufgrund der Zufallsverteilung der radioaktiven Emission (und der Messung des Photoszintillators) in die Koinzidenzen 2. Ordnung nur in dem Anteil ein, der seinem Anteil in der Menge X'&sub2;T entspricht. Das gleiche gilt auch für die Impulse der jeweiligen Höhen i, j, k...
Die Zahl der Ereignisse "Interferenz eines Impulses mit der Höhe i mit einem Impuls der Höhe j" (i< j) ist somit:
nij = ni nj/s wenn i< j
mit ni= X'2,iT und nj = X'2,jT
wobei s: Gesamtzahl der Impulse in der Menge X'&sub2;T.
Jedesmal, wenn die Interferenz "i j" auftritt mit i< j, dann verschwindet der Impuls mit der Höhe i, und der Verstärker überträgt an seinen Ausgang einen Impuls mit der Höhe mindestens gleich j und kleiner als i+j. Wenn das Ereignis "Interferenz "i i" auftritt, dann überträgt der Verstärker nur einen einzigen Impuls mit der Höhe mindestens gleich i und kleiner als i+i. Das heißt, für die Impulspaare des Typs jj, kk, ll ..., beträgt die Impulsfrequenz die Hälfte (ein Impuls zählt nur einmal). Man erhält daher
nii = ni ni/(2s).
Bezüglich der Verteilung auf die übertragenen Impulse, das heißt bezüglich des größten Impuls oder eines Impulses über dem größten, so geben nur jene Ereignisse Impulse über dem größten, die einer Koinzidenz mit einem Zeitintervall von kleiner als T/2 entsprechen.
Man geht davon aus, daß das Verhältnis der Verteilung gleich X&sub2;T/2/X'&sub2;T ist. Für die Verteilung im Spektrum X"&sub2;T, geht man davon aus, daß es eine Gleichverteilung einer jeden Zahl nij gibt, die in den Energie-Klassen von j+1 bis i+j für die Koinzidenz-Ereignisse in einem Intervall kleiner als T/2 errechnet wird.
Am Ende der vorliegenden Beschreibung ist ein Beispiel für eine Rechentabelle zur Bestimmung der Zahlen ni,j gegeben. Im vorliegenden Beispiel wurde davon ausgegangen, daß die Gesamtzahl der Impulse in der Menge X'&sub2;T gleich 100 ist und daß es neun Energieklassen (und nicht 250) gibt und daß die Energieklassen natürlich aufsteigend sortiert sind: i, j, k ... wobei i< j< k ... Man sieht zum Beispiel, daß die 1. Klasse 20 Impulse und die 9. Klasse 10 Impulse enthält.
Die betreffende Tabelle wurde durch Verwendung der weiter oben angeführten Formeln zur Bestimmung von nij erstellt.
Zur Bildung der Menge X"&sub2;T wird der Wert von nij eines jeden Kästchens mit dem Verhältnis R aus der Gesamtimpulszahl X&sub2;T/2 zur Gesamtimpulszahl X'&sub2;T multipliziert, und das Ergebnis der Multiplikation wird gleichverteilt von der Energieklasse (j+1) bis zur Energieklasse (i+j). Anders gesagt, wird in jede der Klassen von (j+1) bis (i+j) die Menge R nij/i eingetragen (wobei i hier als Klassenzahl steht).
Die Menge nij(1-R) wird in die Energieklasse j eingetragen.
So erhält man mit Hilfe der Tabelle am Ende der vorliegenden Beschreibung und davon ausgehend, daß die Gesamtimpulszahl in X&sub2;T/2 hier zum Beispiel 30 ist, wie folgt: R = 30/100 = 0,3. Wenn man zum Beispiel davon ausgeht, daß nij = n(3)(5) = 1, so kann man wie folgt errechnen:
nij R/i = 0,3/3 = 0,1
Dieser Wert wird in die Klassen 6, 7 und 8 eingetragen, und das Komplement, das heißt 1-0,3=0,7 wird in die Klasse 5 eingetragen.
Für die Transformation von X'&sub3;T nach X"&sub3;T verfährt man folgendermaßen: Man stellt fest, daß X"&sub3;T ein Drittel der Impulse von X'&sub3;T enthält. Man bildet also durch Abstraktion Untermengen von drei Impulsen. Die Zahl dieser Untermengen ist gleich der Impulszahl am Ausgang, das heißt gleich einem Drittel der Impulse von X'&sub3;T. In einem ersten Rechenschritt bestimmt man ausgehend von 2/3 der Impulse von X'&sub3;T die Zahlen des Typs nij (nicht ganz gefüllte Untermengen einschließlich der Impulspaare i,j) indem man die für die Transformation von X'&sub2;T nach x"&sub2;T beschriebene Methode verwendet, und zwar wie folgt:
nij. = (2/3)X'3,iT (2/3)X'3,jT/s' wenn i< j und
nii. = (2/3)X'3,iT (2/3)X'3,iT/(2s')
Die Zahl s' ist gleich 2/3 der Gesamtimpulszahl von X'&sub3;T.
In einem zweiten Schritt dient jedes Kästchen mit einer Zahl nij als Basis für die Berechnung der Verteilung eines Drittels der verbleibenden Impulse von X'&sub3;T, um die Zahlen nijk wie folgt zu erhalten:
nijk = nij. (1/3)X'3,kT/s"
wobei s" gleich einem Drittel der Gesamtimpulszahl von X'&sub3;T ist.
Da jeder der lndices i,j,k zwischen 1 und l liegen kann, wobei l gleich 250 im oben gewählten Beispiel ist, so ist die Zahl der Elementaroperationen sehr hoch, und bedenkt man den niedrigen Wert der Impulszahl von X'&sub3;T, dann kann man zur Ermittlung von X"&sub3;T eine Verteilung auf n Klassen wählen, deren Grenzen jenen der n Fenster des Impulshöhenselektors entsprechen (im oben gewählten Beispiel ist n=8). Für die Energieverteilung der komplexen Impulse "i,j,k" von X"&sub3;T im Spektrum gilt die gleiche Überlegung wie für die komplexen Impulse "i+j" von X"&sub2;T, das heißt, es wird der Koeffizient R, das Verhältnis der Gesamtimpulszahl X&sub3;T/2 zur Gesamtimpulszahl X'&sub3;T, genommen, und das Ergebnis gleichverteilt: Für jede Zahl nijk ungleich 0, errechnet man nijk R'/(i+j-1), das man in die Kanäle (k+1) bis (k+j+i) von X"&sub3;T einträgt, und man errechnet nijk (1-R'), das man in Kanal k von X"&sub3;T einträgt. Dann werden die 250 Zahlen eines jeden der Spektren X"&sub1;T und X"&sub2;T in n Zahlen beziehungsweise jeweils den n Energiefenstern zugeordnet gruppiert. Darauf fügt man die Spektren X"&sub1;T, X"&sub2;T und X"&sub3;T hinzu, und zwar Fenster für Fenster, um eine Reihe wie die weiter oben definierte Reihe b1 zu erhalten.
Zur Entwicklung dieser Überlegung wurden Annäherungen verwendet, und zwar:
die vernachlässigbare Lumineszenz-Zeit der Szintillatoren
die mit der POISSONschen Verteilung angenäherte Wahrscheinlichkeitsdichte
der Begriff der Gleichverteilung der zusammengesetzten Impulse
Um die gesamte Meß-Kette, insbesondere den Meßbereich und ihre Genauigkeit zu opümieren, wurden sehr genaue Versuche durchgeführt, mit deren Hilfe, auf dem Versuchsweg, einerseits die absolute Häufigkeit der verschiedenen Mengen X'&sub1;T, X'&sub2;T, X'&sub3;T, und andererseits die Verhältnisse R, R' sowie die Gesetze der Verteilung der zusammengesetzten Impulse genau angegeben werden können. Diese Daten wurden durch Versuche mit verschiedenen Energiedosis-Werten der Meßsonde ermittelt und dann gespeichert, damit sie dann vom Rechenprogramm zur Simulation des Spektrums als Berichtigungswerte verwendet werden können. TABELLE I: An den Ausgang des Verstärkers übertragene Impulszahl II: Im Verstärker verlorengegangene Impulszahl

Claims

1. Gammaspektrometrieverfahren zur Bestimmung der Aktivitätskonzentrationen von bestimmten n gammaemittierenden Radioisotopen, Verfahren nach dem eine Gamma-Spektrometrie-Kette verwendet wird, in der Impulse erzeugt werden, die auf die von den Radioisotopen ausgesandten Gammaphotonen zurückzuführen sind, und in der sich Impulskoinzidenzien ereignen können, wobei diese Kette Photoszintillationseinrichtungen (30, 34) und einen Verstärker (46) aufweist, der fähig ist, als Ausgang Impulse zu liefern, nach dem mittels der Spektrometrie-Kette eine Messung durchgeführt wird, die eine Reihe von n Impuls-Zahlen A1i, 1≤i≤n, ergibt, wobei diese Impulse auf die von den Radioisotopen emittierten Gammaphotonen zurückzuführen sind, wobei diese n Zahlen je n benachbarten Energieintervallen zugeordnet sind, die selbst je den n Radioisotopen zugeordnet sind,

Verfahren gekennzeichnet dadurch, daß die von dem Verstärker (46) gelieferten Impulse die Form eines nahezu gleichschenkligen Dreiecks aufweisen, dessen Basis einen konstanten Zeitwert T hat und dessen Fläche proportional zu der von den Gammaphotonen in den Photozintillationseinrichtungen hinterlassenen Energie ist, und daß zuvor gespeichert wird, einerseits für jedes Radioisotop ein Gammaemissionsspektrum je Einheit der Aktivitätskonzentration, welches normiertes Spektrum genannt wird und für benachbarte Energiekanäle eine Zahl von Impulsen je Energiekanal angibt, ausgedrückt in Stößen je Zeiteinheit, und andererseits die Wahrscheinlichkeitsdichte, die die Wahrscheinlichkeit P(k) angibt, daß k Impulse in der Zeit T vorliegen, wobei k ganzzahlige Werte ab 0 annimmt, und daß die Aktivitätskonzentrationen durch folgende Schritte bestimmt werden:

- Durchführung der Messung, die zu den Zahlen A1i, 1≤i≤n, führt,

- Durchführung einer Reihe von Iterationen, wobei jede Iteration folgendes beinhaltet:

- einen ersten Schritt, in dem man ausgehend von den n Zahlen A1i, ... A1n, eine Reihe von n Zahlen Bi, 1≤i≤n, bestimmt, die eine Annäherung der zu bestimmenden Aktivitätskonzentrationen bildet und die COMPTON-Diffusionsphänomene und die sich auf die Radioisotopen beziehenden photoelektrischen Spitzen berücksichtigt,

- einen zweiten Schritt, in dem

. man ausgehend von jedem normierten Spektrum ein homothetisches Spektrum bildet, indem man die Zahl der Impulse eines jeden Kanals mit der Zahl Bi multipliziert, die dem Radioisotop entspricht, das diesem normierten Spektrum zugeordnet ist,

. man die homothetischen Spektren kanalweise zusammenfügt, um ein sogenanntes reines Spektrum nicht zufälligen Charakters zu bilden,

. man die Impulse dieses reinen Spektrums nach den n Energieintervallen neu gruppiert, um eine Reihe von n Impulszahlen ai, 1≤i≤n, zu erhalten, die je diesen n Energieintervallen zugeordnet sind,

. man ausgehend von dem reinen Spektrum unter Berücksichtigung der Koinzidenzien, die in der Spektrometrie-Kette auftreten können, und unter Verwendung der gespeicherten Wahrscheinlichkeitsdichte zu diesem Zweck eine Reihe von weiteren n Impulszahlen bi, 1≤i≤n bestimmt, von denen jede den n Energieintervallen zugeordnet und zu den Zahlen ai homolog ist, und

. man die n Mengen A1i-(ai-bi) berechnet und diese n Mengen in der folgenden Iteration verwendet, um die Zahlen Bi zu bestimmen, die sich auf diese nächste Iteration beziehen, und

- Beendung der Reihe der Iterationen, sobald Konvergenz wenigstens für bestimmte ausgewählte Radioisotope besteht.

2. Verfahren gemäß Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Zahlen Bi, 1≤i≤n, im ersten Schritt durch eine Reihe von Iterationen bestimmt werden, die eine Methode vom Typ GAUSS-SEIDL verwenden, und daß die Iterationen des ersten Schrittes, die zu diesen Zahlen Bi führen, beendet werden, sobald Konvergenz besteht.

3. Verfahren gemaß einem der Ansprüche 1 und 2, gekennzeichnet dadurch, daß die Zahlen bi bestimmt werden, indem das reine Spektrum in Mengen XkT Impulse zerlegt wird, die, zusammengefaßt nach k, während einer Zeit kleiner als T am Eingang des Verstärkers ankommen, wobei k ganzzahlige Werte ab 0 annimmt, indem mittels der gespeicherten Wahrscheinlichkeitsdichte und für k≥1 die Menge X"kT bestimmt wird, die sich aus der Transformation einer jeden Menge XkT durch den Verstärker ergibt, und durch Hinzufügen der derart bestimmten Mengen X"kT.

4. Verfahren gemäß Anspruch 3, gekennzeichnet dadurch, daß der Höchstwert von k 3 ist.

5. Verfahren gemäß Anspruch 4, gekennzeichnet dadurch, daß die Mengen X"&sub1;T, X"&sub2;T und X"&sub3;T auf folgende Weise bestimmt werden:

- man bestimmt Mengen X'&sub1;T, X'&sub2;T und X'&sub3;T, deren Komponenten für jeden Energiekanal i wie folgt lauten:

X'1,iT, X'2,iT und X'3,iT

dabei ist

- man setzt X"1,iT gleich X'1,iT,

- man bildet die Menge X"&sub2;T, indem man für alle Energiekanäle i,j mit i≤j die Zahlen nij berechnet, so daß

dabei ist s die Gesamtzahl der Impulse in der Menge X'&sub2;T, und indem man dann in den Energiekanälen (j+1) bis (i+j) aus X"&sub2;T die Zahl R.nij/i und in dem Kanal j aus X"&sub2;T die Zahl (1-R).nij einsetzt, wobei R gleich der Gesamtzahl der Impulse aus X&sub2;T/2 geteilt durch die Gesamtzahl der Impulse aus X'&sub2;T ist,

- man bildet die Menge X"&sub3;T indem man für alle Energiekanäle i, j mit 1≤i die Zahlen nij. berechnet, so daß

dabei ist s' gleich 2/3 der Gesamtzahl der Impulse in der Menge X'&sub3;T, und indem man für alle Energiekanäle i, j, k mit i≤j≤k die Zahlen nijk berechnet, so daß

dabei ist s" gleich dem Drittel der Gesamtzahl der Impulse aus der Menge X"&sub3;T, und indem man dann in den Energiekanälen (k+1) bis (k+j+i) aus X"&sub3;T die Zahl R'.nijk/(i+j-1) und in den Kanal k aus X"&sub3;T die Zahl (1-R').nijk einsetzt, wobei R' gleich der Gesamtzahl der Impulse aus X&sub3;T/2 geteilt durch die Gesamtzahl der Impulse aus X'&sub3;T ist, wobei die Mengen X&sub2;T/2 und X&sub3;T/2 Komponenten des reinen Spektrums sind, die je homolog zu X&sub2;T und X&sub3;T sind, aber ausgehend von dem Wert T/2 statt von T definiert sind.

6. Verfahren gemäß Anspruch 5, gekennzeichnet dadurch, daß wenigstens die Menge X"&sub3;T gebildet wird, indem man als Energiekanäle die n Energieintervalle nimmt.

7. Verfahren gemäß Anspruch 6, gekennzeichnet dadurch, daß die Zahl der Energiekanäle höher als n ist und daß die Zahlen einer jeden der Mengen X"&sub1;T und X"&sub2;T in n Zahlen neu gruppiert werden, die je den n Energieintervallen zugeordnet werden, bevor die Mengen X"&sub1;T, X"&sub2;T und X"&sub3;T hinzugefügt werden.

8. Gamma-Spektrometrie-Kette zur Bestimmung der Aktivitätskonzentrationen von bestimmten n gammaemittierenden Radioisotopen, wobei diese Kette wenigstens eine erste Baugruppe aufweist, mit:

- einem Szintillator (30), der der Gammastrahlung der zu messenden Radioisotopen direkt ausgesetzt ist,

- einem Photovervielfacher (34), der an den Szintillator gekoppelt ist,

- einem Verstärker (46), der dazu vorgesehen ist, die von dem Photovervielfacher gelieferten Signale zu verstärken,

- einem Impulshöhenselektor (48), der dazu vorgesehen ist, ausgehend von den vom Verstärker ausgegebenen Impulsen Informationen in Form von Impulszahlen je Energiefenster für mehrere benachbarte Energiefenster zu liefern, und

- elektronischen Einrichtungen zur Verarbeitung (56), die dazu vorgesehen sind, die vom Selektor gelieferten Informationen zu verarbeiten, wobei diese Kette gekennzeichnet ist dadurch, daß der Verstärker (46) fähig ist, als Ausgang Impulse zu liefern, die die Form eines nahezu gleichschenkligen Dreiecks aufweisen, dessen Basis einen konstanten Zeitwert T hat und dessen Fläche proportional zu der von den Gammaphotonen in den Photoszintillationseinrichtungen hinterlassenen Energie ist, und daß die elektronischen Einrichtungen zur Verarbeitung (56) darüber hinaus dazu vorgesehen sind, die genannte Reihe von Iterationen gemäß einem der Ansprüche 1 bis 7 durchzuführen.

9. Spektrometrie-Kette gemäß Anspruch 8, gekennzeichnet dadurch, daß die erste Baugruppe außerdem Einrichtungen (32, 36, 44) zur Stabilisierung des Energiegangs der Gammastrahlung in Abhängigkeit von der Temperatur des Szintillators (30) aufweist.

10. Spektrometrie-Kette gemäß einem der Ansprüche 8 und 9, gekennzeichnet dadurch, daß sie außerdem eine zweite Baugruppe aufweist, die mit der ersten identisch ist, aber deren Szintillator (30) den Gammastrahlen der zu messenden Radioisotopen nicht direkt ausgesetzt ist, wobei die elektronischen Einrichtungen zur Verarbeitung (56) die Informationen von den Selektoren (48) beider Baugruppen empfangen und die Informationen des Selektors der zweiten Baugruppe von den Informationen des Selektors der ersten Baugruppe fensterweise abziehen, um die Zahlen A1i, 1≤i≤n, zu erhalten, bevor sie die genannte Simulation durchführen.

11. Spektrometrie-Kette gemäß einem der Ansprüche 8 bis 10, gekennzeichnet dadurch, daß jeder Szintillator (30) aus NaI(Tl) besteht.