DE4419684A1 - Determining time-dependent viscoelastic characteristics of liquid or fluid with solid component - Google Patents

Abstract

The viscoelastic characteristics determination method involves a glass-fibre body (1) with its parts deflectable by vibrations, entirely immersed into a substance (4). The frequency of a mechanical excitation using a piezoelectric element (2) is transmitted to the body (1), and the phase position of one of its periodically varying physical values is determined relative to that of the excitatory frequency. The time dependency of the mechanical vibration of the body or of a part of it, is determined across an ultrasonic objective (3). This produces an electrical signal, the phase position of which is relative to that of the mechanical excitation, and is used for determining the connection between the relative phase position and the excitation frequency.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bestimmung der visko-elastischen beziehungsweise der rheologischen Eigenschaften von Flüssigkeiten oder flüssigkeitsähnlichen Substanzen mit oder ohne festkörperähnlichen Anteilen beziehungsweise Beimengungen, das auch bei extrem geringen Substanzmengen von typisch 1 µl eingesetzt werden kann.The invention relates to a method for determining the visco-elastic or rheological properties of liquids or liquid-like substances with or without solid-like proportions or admixtures, even with extremely low levels Amounts of substance typically 1 µl can be used.

Zur Bestimmung der viskoelastischen Eigenschaften sind eine Reihe von Verfahren bekannt. (Herausgeber Akademischer Verein Hütte E.V. Berlin, Taschenbuch der Werkstoffkunde, Verlag Wilhelm Ernst & Sohn, 4. Auflage, Berlin München, 1967, S. 602ff, sowie Herausgeber Richard Lenk, Fachlexikon ABC, Physik, Verlag Harri Deutsch, 2. Auflage, Frankfurt am Main, 1989, S. 530, S. 1068, S. 1116). Diese Verfahren messen entweder den Strömungswiderstand, den Widerstand bei der Bewegung von Körpern, wie etwa beim Kugelfallviskosimeter oder direkt die durch die Viskosität verursachten Scherkräfte oder die dadurch verursachte Dämpfung der Bewegung, die bei der Bewegung (zumeist Rotationsbewegungen) von Körpern (zumeist Platten), zwischen denen sich die zu messende Substanz befindet, auftreten. Aus den so direkt gewonnenen Meßgrößen werden die Viskosität beziehungsweise verwandte rheologische Größen zum Teil unter Einsatz von Eichflüssigkeiten bestimmt.A number of methods are known for determining the viscoelastic properties. (Published by the Academic Association Hütte E.V. Berlin, Paperback of Materials Science, publisher Wilhelm Ernst & Sohn, 4th edition, Berlin Munich, 1967, pp. 602ff, and editor Richard Lenk, ABC of Physics, Physics, Harri Deutsch publishing house, 2nd edition, Frankfurt am Main, 1989, p. 530, p. 1068, p. 1116). These methods either measure the flow resistance Resistance in the movement of bodies, such as the falling ball viscometer or directly the by the viscosity caused by the shear forces or the resulting damping of the Movement that occurs during the movement (mostly rotational movements) of bodies (mostly plates), between which the substance to be measured is located. From the directly obtained The viscosity or related rheological parameters become part of the parameters determined using calibration fluids.

Nachteilig ist bei den bekannten Verfahren, daß relativ große Flüssigkeitsmengen, die erheblich größer als 1 µl sind, benötigt werden und daß im Fall der Messung von flüssigkeitsähnlichen Substanzen mit festkörperähnlichen Anteilen so große Wege der in der Substanz bewegten Teile oder so erhebliche Veränderungen des Querschnitts der strömenden zu messenden Substanz eingesetzt werden, daß sich die zu messenden Eigenschaften der jeweiligen Substanz durch die Verformung der Substanzen bei der Messung verändern und diese Veränderungen die Messung beeinflussen. Im Falle des Kugelfallviskosimeters und einiger anderer Verfahren ist auch die nichtkontinuierliche Betriebsform nachteilig. Für die Verfahren bei denen primär Wege, Druckdifferenzen oder Kräfte gemessen werden, ist es auch nachteilig, daß nicht auf einfache Art oder mit geringem Aufwand eine hochgenaue Referenz fuhr die primären Meßgrößen zur Verfügung gestellt werden kann, wie dies etwa im Falle der Messung von Frequenzen durch Schwingquarze oder die über Funk erfaßbaren Normalzeituhren auf einfachem Wege mit hoher Genauigkeit erreicht werden kann. A disadvantage of the known methods that relatively large amounts of liquid, which is considerable are larger than 1 µl, are required and that in the case of the measurement of liquid-like Substances with parts similar to solids so large distances of the parts moving in the substance or so significant changes in the cross-section of the flowing substance to be measured be used that the properties of the respective substance to be measured by Deformation of the substances change during the measurement and these changes change the measurement influence. In the case of the falling ball viscometer and some other methods, that too non-continuous mode of operation disadvantageous. For the processes where primarily ways, Pressure differences or forces are measured, it is also disadvantageous that not in a simple way or, with little effort, a highly accurate reference supplied the primary measured variables Can be made available, such as in the case of the measurement of frequencies by Quartz crystals or the radio-controlled normal time clocks in a simple way with high Accuracy can be achieved.  

Bei den Verfahren, die auf der Messung des Abklingens einer oszillatorischen Bewegung (gedämpfte Oszillation) beruhen ist es nachteilig, daß abhängig von der Viskosität für zunehmende Viskositäten zunehmend weniger Schwingungen beobachtet werden können, was die Genauigkeit der Messung der Abklingzeit zunehmend mit der Verringerung der beobachtbaren Zahl der Schwingungen einschränkt. Bei Verfahren, die auf der Bestimmung der Resonanzfrequenz bewegter Teile beruhen, bei der sich ein Maximum der Amplitude der Schwingung einstellt oder die Beobachtung der Breite der Resonanz in Abhängigkeit von der Schwingungsfrequenz ausgenutzt wird, ist es nachteilig, daß diese Größen, wenn überhaupt, nur mit erheblich mehr Aufwand mit entsprechender Genauigkeit zu bestimmen sind, wie etwa die Frequenz bei der die Phasenlage gegenüber der Anregung um einen bestimmten Winkel, zum Beispiel 90°, verschoben ist.In the case of methods based on the measurement of the decay of an oscillatory movement (damped oscillation), it is disadvantageous that depending on the viscosity for increasing viscosities increasingly less vibrations can be observed what the Accuracy of cooldown measurement increases with the decrease in observable Limits the number of vibrations. For procedures based on the determination of the Resonance frequency of moving parts are based, at which a maximum of the amplitude of the Sets vibration or observing the width of the resonance depending on the Vibration frequency is used, it is disadvantageous that these quantities, if any, only can be determined with much more effort with the corresponding accuracy, such as the Frequency at which the phase position compared to the excitation by a certain angle, for Example 90 °, is shifted.

Die hier dargestellte Erfindung dient vorrangig der Lösung des Problems, die viskosen Eigenschaften oder verwandte rheologische Eigenschaften extrem kleiner Flüssigkeitsmengen von typisch 1 bis 10 µl zu bestimmen und zusätzlich oder auch ohne die Einschränkung auf kleine Flüssigkeitsmengen die Viskosität oder verwandte rheologische Eigenschaften bei Auslenkungen der bewegten Teile oder Verformungen der zu messenden Substanz im Bereich von weniger als 1 µm bis unter 1 nm zu bestimmen.The invention presented here is primarily used to solve the viscous problem Properties or related rheological properties of extremely small amounts of liquid to determine typically 1 to 10 µl and additionally or without the restriction to small ones Liquid quantities the viscosity or related rheological properties in the event of deflections of the moving parts or deformations of the substance to be measured in the range of less than 1 µm down to less than 1 nm.

Das Problem geringer verfügbarer Flüssigkeitsmengen im Bereich weniger µl tritt bei besonders teuren oder extrem schwer darstellbaren oder aus anderen Gründen nur in geringen Mengen verfügbaren Flüssigkeiten oder flüssigkeitsähnlichen Proben auf, wie etwa im Bereich spezieller biologischer Präparate, medizinisch relevanter Präparate wie etwa Blutproben oder chemischer Präparate. Die Problematik kleiner Verformungen der Proben oder kleiner Auslenkungen der in den Messeinrichtungen bewegten Teile, die mit der Probe in Kontakt stehen, ergibt sich bei Proben, die neben den rein viskosen Eigenschaften auch anteilige festkörperähnliche Eigenschaften besitzen, wie etwa biologische Präparate von Zellflüssigkeitsextrakten, in denen mikroskopisch kleine Gerüste aus festkörperartigen verformbaren und auch durch größere Verformung zerstörbaren Substanzen, wie etwa Tubulin- oder Aktinfilamente, enthalten sind. Als wohl allgemein bekanntes Beispiel für dieses Verhalten, das allerdings ohne unmittelbar erkennbaren technischen Nutzen ist, kann hier auch Yoghurt angeführt werden, dessen visko­ elastisches Verhalten sich bei zu großer Verformung, wie etwa durch Rühren, ändert. Bei derartigen Substanzen ist die Bestimmung des ursprünglichen visko-elastischen Verhaltens nur bei hinreichend kleinen Verformungen der Probe oder hinreichend kleinen Bewegungen der mit der Probe in Kontakt stehenden bewegten Teile möglich, wobei zum Teil Auslenkungen von 1 µm noch zu einer beobachtbaren Änderung des gemessenen viskosen Verhaltens führen können. The problem of less available liquid quantities in the range of a few µl occurs particularly expensive or extremely difficult to display or for other reasons only in small quantities available liquids or liquid-like samples, such as in the area of special biological preparations, medically relevant preparations such as blood samples or chemical Preparations. The problem of small deformations of the samples or small deflections of the in Moving parts that are in contact with the sample result from Samples that, in addition to their purely viscous properties, also have proportional solid-like properties Possess properties, such as biological preparations of cell fluid extracts, in which microscopic scaffolds made of solid-like deformable and also larger ones Deformation of destructible substances, such as tubulin or actin filaments, are contained. When well-known example of this behavior, but without immediate is recognizable technical benefit, yogurt can also be mentioned here, its viscous elastic behavior changes if the deformation is too great, e.g. due to stirring. At Such substances can only be used to determine the original visco-elastic behavior sufficiently small deformations of the sample or small movements of the with the Moving parts in contact with the sample are possible, some with deflections of 1 µm can still lead to an observable change in the measured viscous behavior.  

Die hier vorgestellte Erfindung nutzt zur Bestimmung der viskosen und der damit verwandten rheologischen Eigenschaften aus, daß bei oszillatorischen Bewegungen schwingungsfähiger mechanischer Bauteile die primär als Sensoren dienen in solchen Flüssigkeiten ein von der Viskosität beziehungsweise der kinematischen Viskosität, oder den verwandten rheologischen Eigenschaften abhängiger Teil der Flüssigkeit zumindest teilweise bei der Bewegung mitgenommen wird. Dadurch ergibt sich eine effektiv größere und von der Viskosität oder den verwandten Eigenschaften aber auch von der Dichte der Probe abhängige schwingende Masse als in Abwesenheit eines zu prüfenden Mediums. Dies führt zu einem viskositätsabhängigen Verhalten des schwingungsfähigen Systems, das durch die ebenfalls auftretende viskose Dämpfung aber auch noch durch andere Eigenschaften der zu untersuchenden Substanz beeinflußt wird. Zur möglichst weitgehenden Trennung der unterschiedlichen Einflüsse wird bei der vorliegenden Erfindung der Zusammenhang zwischen der Anregungsfrequenz und der sich dabei einstellenden Phasenlage detektierter schwingungsspezifischer periodisch zeitlich veränderlicher physikalischer Größen, wie etwa Auslenkung oder Verzerrung eines schwingungsfähigen Körpers, der als primärer Sensor dient, bezüglich der Anregung gemessen und für die Bestimmung der viskosen oder verwandter Eigenschaften genutzt. Dieser Zusammenhang wird über einen für die Bestimmung der viskoelastischen Eigenschaften geeigneten Bereich von Frequenzen und Phasenlagen bestimmt, wobei auch der darin enthaltene einfachere Fall, daß die Anregungsfrequenz bestimmt wird, für die sich eine bestimmte geeignet gewählte Phase einstellt, genutzt werden kann. Der für die Messung geeignete Bereich von Phasenwinkeln, der zu der jeweils erwünschten beziehungsweise bestenfalls erreichbaren Auflösung bei der Bestimmung der viskosen und damit verwandter Eigenschaften führt, hängt primär von der Formgebung des verwendeten schwingungsfähigen Systems, dem primären Sensor, ab und ergibt sich bei gegebener Formgebung zumindest näherungsweise aus der physikalische Modellbildung anhand der physikalischen Grundlagen. Er wird bei der Messung entweder anhand der Modellbildung gewählt, oder durch Messungen an Substanzen mit unterschiedlichen viskosen Eigenschaften, wie in der Beschreibung einer Ausführung des Verfahrens demonstriert, geeignet ausgewählt.The invention presented here uses to determine the viscous and the related rheological properties that oscillatory movements more oscillatory mechanical components that serve primarily as sensors in such liquids are one of those Viscosity or the kinematic viscosity, or the related rheological Properties dependent part of the liquid at least partially during movement is taken away. This results in an effectively larger and of the viscosity or related properties but also depending on the density of the sample vibrating mass in the absence of a medium to be checked. This leads to a viscosity dependent Behavior of the oscillatory system, which is also caused by the viscous damping but is also influenced by other properties of the substance to be examined. For The greatest possible separation of the different influences is given here Invention of the relationship between the excitation frequency and the resultant Phase position of detected vibration-specific, periodically changing physical ones Variables, such as the deflection or distortion of a vibrating body, which as primary sensor is used, measured with regard to excitation and for the determination of viscous or related properties. This connection is about one for the Determination of the viscoelastic properties suitable range of frequencies and Determines phase positions, the simpler case contained therein that the Excitation frequency is determined for which a certain suitably selected phase is obtained, can be used. The range of phase angles suitable for the measurement respectively desired or at best achievable resolution when determining the viscous and related properties depends primarily on the shape of the used vibratory system, the primary sensor, and results for a given Shaping at least approximately from the physical modeling based on the physical basics. It is used in the measurement either based on the modeling selected, or by measurements on substances with different viscous properties, such as demonstrated in the description of an embodiment of the method, selected appropriately.

Bei zeitabhängigen Messungen wird der zeitliche Verlauf, der über den geeignet gewählten Phasenwinkel definierten zu bestimmenden Anregungsfrequenzen beobachtet und zur Bestimmung der Zeitabhängigkeit der viskosen oder verwandter Eigenschaften genutzt. Messungen unterschiedlicher Substanzen werden in zeitlicher Reihenfolge durchgeführt und entsprechen insofern den Messungen bei fester aber in den Eigenschaften zeitlich veränderlicher Substanz. Das hier vorgestellte Verfahren erlaubt zeitaufgelöste Messungen noch bei Meßzeitintervallen die zehn- bis etwa hundertmal größer sind als die Schwingungsdauer des schwingungsfähigen Systems das für kleine, im Anwendungsbeispiel aufgeführte Sensoren im Bereich von 0,1 bis 10 ms liegt und damit bei Meßzeiten unter oder um 1 s.In the case of time-dependent measurements, the course over time is chosen appropriately Phase angle defined excitation frequencies to be determined observed and Determination of the time dependence of the viscous or related properties used. Measurements of different substances are carried out in chronological order and in this respect correspond to the measurements for solid ones, but their properties are more variable over time Substance. The method presented here still allows time-resolved measurements Measuring time intervals that are ten to about a hundred times larger than the oscillation period of the  system capable of vibrating for small sensors in the application example in the Range of 0.1 to 10 ms and thus with measuring times less than or around 1 s.

Der Gegenstand der Erfindung kann gewerblich zur Bestimmung der viskosen Eigenschaften kleiner Flüssigkeitsmengen von typisch 1 bis 10 µl eingesetzt werden. Zudem kann auch das visko­ elastische Verhalten von nicht rein viskosen Flüssigkeiten, die festkörperähnliche Anteile haben bestimmt werden. Da das Verfahren auch bei extrem kleinen Auslenkungen bis herab zu 0,1 nm eingesetzt werden kann und damit die Proben hinreichend wenig verformt werden, so daß das visko-elastische beziehungsweise rheologische Verhalten der Proben bei der Messung nicht durch eine irreversible oder nur teilweise reversible Veränderung der festkörperähnlichen Anteile nachhaltig verändert wird. Diese Möglichkeit des Verfahrens ist besonders bei biologischen Proben und medizinisch relevanten Proben von Bedeutung. Da das Verfahren als quasi­ kontinuierliches Verfahren nur kurze Meßzeiten von typisch 1 s benötigt, ist der Einsatz des Verfahrens zudem bei zeitabhängigen Messung, bei häufigem Probenwechsel im Durchflußbetrieb beziehungsweise einer ständigen Überprüfung einer Flüssigkeit im Durchflußbetrieb möglich.The object of the invention can be used commercially to determine the viscous properties small amounts of liquid of typically 1 to 10 µl can be used. In addition, the visco elastic behavior of not purely viscous liquids that have solids-like components be determined. Since the process is possible even with extremely small deflections down to 0.1 nm can be used and thus the samples are deformed little enough so that the visco-elastic or rheological behavior of the samples during the measurement an irreversible or only partially reversible change in the solid-like parts is changed sustainably. This possibility of the method is particularly important for biological ones Samples and medically relevant samples of importance. Since the process as quasi continuous process requires only short measuring times of typically 1 s, the use of the The method is also used for time-dependent measurements and for frequent sample changes in flow mode or a constant check of a liquid in flow mode possible.

Bei Einsatz von optischen, piezoelektrischen oder magnetischen Schwingungssensoren kann mit dieser Erfindung zudem absehbar eine kompakte und preisgünstig herzustellende Meßeinrichtung gefertigt werden, die sich als Sensor in ähnlicher und vom Markt absehbar zu akzeptierender Größe bei ähnlichem Aufwand wie etwa bei bekannten elektronischen Druck-, Strömungs- oder Temperatursensoren für Flüssigkeiten anbietet.When using optical, piezoelectric or magnetic vibration sensors, you can use This invention also foreseeable a compact and inexpensive to manufacture measuring device can be manufactured, which can be accepted as a sensor in a similar and foreseeable market Size with similar effort as in known electronic pressure, flow or Offers temperature sensors for liquids.

Das Verfahren ist auch für eine noch weitergehende Miniaturisierung des als primären Sensor genutzten schwingungsfähigen Systems etwa mit den Methoden der Mikromechanik geeignet. Dabei können in mit der Mimaturisierung zunehmender Weise auch mikroviskose und entsprechende mikrorheologische Eigenschaften bestimmt werden.The method is also for further miniaturization of the primary sensor vibratory system used with the methods of micromechanics. In this way, microviscose and corresponding micro-rheological properties can be determined.

Bei dem bisherigen Stand der Technik können nicht oder nicht mit entsprechender Meßgenauigkeit Messungen der viskosen Eigenschaften an Flüssigkeitsmengen von typisch 1 bis 10 µl Messungen durchgeführt werden. Zudem werden bei flüssigkeitsähnlichen Proben mit festkörperähnlichen Anteilen durch die bisher eingesetzten relativ großen Verformungen die Proben bei der Messung zum Teil irreversibel verändert. Das hier vorgestellte Verfahren vermeidet diese Einschränkungen und erlaubt zudem die Bestimmung der viskosen Eigenschaften über eine Frequenzmessung, die mit geringem Aufwand hochstabil und kalibriert durchgeführt werden kann. Das Verfahren erlaubt zudem den Einsatz relativ einfach herstellbarer robuster und chemisch weitgehend resistenter kleiner Sensoren wie etwa Glasfasern mit rundem Profil, einem typischen Durchmesser von 10 µm und einer typischen Länge von 200 µm. Da die durch die visko­ elastischen Eigenschaften verursachten Mitnahmeeffekt und die damit verursachte Zunahme der effektiv bewegten oder schwingenden Masse bei zunehmender Miniaturisierung des Sensors einen zunehmenden Einfluß auf die Veränderung der zur Messung der viskosen oder rheologischen Eigenschaften der Proben primär bestimmten Frequenzen hat, eignet sich die Erfindung auch zum Einsatz im Bereich besonders kleiner Sensoren, die auch mit Methoden der Mikromechanik hergestellt werden können.In the previous state of the art can not or not with appropriate Accuracy of measurement Measurements of viscous properties on liquid quantities from typically 1 to 10 µl measurements can be carried out. In addition, with liquid-like samples Solid-like proportions due to the relatively large deformations used so far Samples sometimes irreversibly changed during measurement. The procedure presented here avoids these restrictions and also allows the determination of the viscous properties via a frequency measurement, which is carried out with great effort, in a highly stable and calibrated manner can be. The method also allows the use of robust and relatively easy to manufacture chemically largely resistant small sensors such as glass fibers with a round profile, one  typical diameter of 10 µm and a typical length of 200 µm. Because of the visco elastic properties caused entrainment effect and the resulting increase in effectively moving or vibrating mass with increasing miniaturization of the sensor increasing influence on the change in the measurement of viscous or rheological Properties of the samples primarily determined frequencies, the invention is also suitable for Use in the area of particularly small sensors that also use methods of micromechanics can be produced.

Ein weiterer Vorteil der Erfindung ist die im folgenden ausgeführte Möglichkeit gleichzeitig die viskoelastischen Eigenschaften und die akustischen Eigenschaften wie Schallgeschwindigkeit und Schalldämpfung zu bestimmen. Da durch diese Größen sowohl das mechanische Verhalten bezüglich Scherungen als auch bezüglich der Kompression beobachtet wird, können damit mehrere wesentliche mechanischen Eigenschaften von Proben mit einem Gerät gleichzeitig für die jeweilige Probe bestimmt werden.Another advantage of the invention is the possibility that is explained below viscoelastic properties and acoustic properties such as speed of sound and Determine sound absorption. Because of these sizes both the mechanical behavior with regard to shear as well as compression can be observed several essential mechanical properties of samples with one device simultaneously for the each sample can be determined.

Als schwingungsfähiges System, das als primärer Sensor für die viskosen und verwandte Eigenschaften dient, wird eine zylinderförmige Glasfaser mit einer Länge um 200 µm und einer Dicke zwischen 10 µm und 20 µm verwendet. Wie im Prinzip in der Fig. 1 angegeben, ist die Glasfaser (1) auf einem für Frequenzen bis 1 MHz geeigneten piezoelektrischen Stellelement (2) aus Piezokeramik mechanisch entlang der ganzen Auflage durch eine Klebung befestigt. Das Stellelement ist seinerseits auf einer Trägerplatte (6), die sich durch eine gegenüber dem Stellelement und der Glasfaser wesentlich größere Masse und Steifigkeit auszeichnet, mechanisch befestigt. Die Faser kann mittels des Stellelementes über die an das Stellelement angeschlossenen elektrischen Zuführungen, die zusammen mit den Kontakten elektrisch isoliert ausgeführt sind, zu Schwingungen senkrecht zur Achse der Faser, im Bild in vertikaler Richtung, angeregt werden, wobei sich das Stellelement in vertikaler Richtung in der Weise ausdehnt oder verkürzt, daß die obere Fläche sich parallel zu sich selbst bewegt. Die Faser taucht vollständig in die zu messende Flüssigkeit oder flüssigkeitsähnliche Probe (4) ein. Dazu wird eine Flüssigkeitsmenge von minimal 1 µl benötigt. Die zur Achse der Faser vertikale Auslenkung der Faser, die sich als Folge der Auslenkung des piezoelektrischen Stellelementes ergibt, wird zeitabhängig durch eine auf die Faser nahe am freien Ende fokussierte Ultraschallwelle (5) mit einer Frequenz um 400 MHz gemessen. Dazu wird die Detektion der Phase der an der Faser reflektierten Ultraschallwelle bezüglich der Phase der gesendeten Ultraschallwelle genutzt. Wie bei der Raster- Ultraschallmikroskopie üblich, wird dazu der Ultraschall gepulst erzeugt, so daß die Detektion der reflektierten Ultraschallwellen während einer Zeit erfolgt, in der nicht gesendet wird. Als fokussierender Ultraschallgenerator und Detektor wird ein handelsübliches sogenanntes Ultraschallobjektiv (3) (der Firma Leica) mit einer Brennweite um 100 µm genutzt, das mit seinem schallabstrahlenden Teil in die zu messende Substanz eintaucht. Das aus der Ultraschallwelle abgeleitete Phasensignal des an der Faser reflektierten Ultraschalls, das sich proportional zur Auslenkung der Faser im Fokus ändert, wird mit einem handelsüblichen Vektor- Lock-In (der Firma PAR) bezüglich der über das Stellelement erfolgenden sinusförmigen elektrischen Anregung nach Phase und Amplitude gemessen. Das Phasensignal am Ausgang des Lock-In, der ein zum Anregungssignal des piezoelektrischen Stellelements synchrones Signal als Referenz nutzt, gibt direkt die Phasenlage der Auslenkung der Faser am Ort des Ultraschallfokus bezuglich der Auslenkung bei der Anregung an. Mittels eines Rechners, der die verwendeten Geräte auslesen und steuern kann, wird die Anregungsfrequenz für die Oszillation der Faser über einen rechnergesteuerten Frequenzgenerator so gewählt, daß bezüglich der Anregung eine um einen gewählten festen Phasenwinkel verzögerte Auslenkung beobachtet wird. Dabei wird die geringste Frequenz ausgewählt, bei der sich die gewählte Phasenlage einstellt. Der Abgleich erfolgt mittels eines programmierten Regelkreises durch den Rechner. Die beim Abgleich vorliegende Frequenz ist der für die Bestimmung der viskosen Eigenschaften primär genutzte Meßwert.A cylindrical glass fiber with a length of around 200 µm and a thickness between 10 µm and 20 µm is used as the vibratory system, which serves as the primary sensor for the viscous and related properties. As indicated in principle in FIG. 1, the glass fiber ( 1 ) is mechanically attached to a piezoelectric actuator ( 2 ) made of piezoceramic suitable for frequencies up to 1 MHz by gluing along the entire support. The actuating element is in turn mechanically attached to a carrier plate ( 6 ), which is characterized by a mass and stiffness that is significantly greater than that of the actuating element and the glass fiber. The fiber can be excited to vibrate perpendicularly to the axis of the fiber, in the image in the vertical direction, by means of the actuating element via the electrical leads connected to the actuating element, which are designed to be electrically insulated together with the contacts, the actuating element moving in the vertical direction in that expands or shortens that the upper surface moves parallel to itself. The fiber is completely immersed in the liquid to be measured or liquid-like sample ( 4 ). A minimum amount of 1 µl of liquid is required for this. The vertical deflection of the fiber to the axis of the fiber, which results as a result of the deflection of the piezoelectric actuating element, is measured as a function of time by an ultrasound wave ( 5 ) focused on the fiber near the free end with a frequency around 400 MHz. For this purpose, the detection of the phase of the ultrasound wave reflected on the fiber with respect to the phase of the transmitted ultrasound wave is used. As is customary in scanning ultrasound microscopy, the ultrasound is generated in a pulsed manner, so that the detection of the reflected ultrasound waves takes place during a time in which no transmission is taking place. A commercially available so-called ultrasound objective ( 3 ) (from Leica) with a focal length around 100 µm is used as the focusing ultrasound generator and detector, and its sound-emitting part is immersed in the substance to be measured. The phase signal derived from the ultrasound wave of the ultrasound reflected on the fiber, which changes in proportion to the deflection of the fiber in focus, is compared with the commercially available vector lock-in (from PAR) with respect to the sinusoidal electrical excitation by phase and Amplitude measured. The phase signal at the output of the lock-in, which uses a signal synchronized with the excitation signal of the piezoelectric actuating element as a reference, directly indicates the phase position of the deflection of the fiber at the location of the ultrasound focus with respect to the deflection during the excitation. Using a computer that can read and control the devices used, the excitation frequency for the oscillation of the fiber is selected via a computer-controlled frequency generator so that a deflection delayed by a selected fixed phase angle is observed with respect to the excitation. The lowest frequency is selected at which the selected phase position is established. The adjustment is carried out by the computer using a programmed control loop. The frequency present in the adjustment is the primary measurement value used to determine the viscous properties.

Dieser Meßvorgang wird auch für kontinuierliche, zeitabhängige Messungen genutzt, wobei die jeweiligen beim Abgleich vorliegenden Frequenzen und die Zeit der Messung sowie gegebenenfalls weitere Daten, wie Temperatur und ultraschallspezifische Daten gespeichert und zur Auswertung genutzt werden.This measurement process is also used for continuous, time-dependent measurements, the respective frequencies present in the comparison and the time of the measurement as well if necessary, further data such as temperature and ultrasound-specific data are stored and can be used for evaluation.

Zudem wird über visuelle Beobachtung mit einem Mikroskop bei erstmaliger Nutzung einer auf das Piezostellelement aufgeklebten Faser die niedrigste Resonanzfrequenz in Abwesenheit einer Substanz ω_o bestimmt. Dabei stört wegen der vernachlässigbaren Dämpfung bei den Dimensionen der hier verwendeten Fasern die Anwesenheit von Luft nicht.In addition, the lowest resonance frequency in the absence of a substance ω _{o is} determined by visual observation with a microscope when using a fiber glued to the piezo actuator for the first time. The presence of air does not interfere with the dimensions of the fibers used because of the negligible damping.

Für die Auswahl des für weitere Messungen mit einer festen Phasenlage besonders geeigneten Phasenwinkels wurden nach obigen Verfahren für aufgrund der physikalischen Grundlagen sinnvollerweise von 0° und 180° abweichende Phasenwinkel Meßreihen mit unterschiedlichen Substanzen jeweils bekannter kinematischer Viskosität η und Dichte ρ durchgeführt. Die Ergebnisse sind in Fig. 2 aufgetragen. Dabei ist ω die für die jeweilige Substanz und den jeweils gewählten Phasenwinkel, der anhand der für die Darstellung der Messungen gewählten Symbole in der Fig. 2 angegeben ist, gemessene Frequenz. Als Flüssigkeiten wurden, in der Fig. 2 durch die Zahlen 1 bis 11 gekennzeichnet, jeweils Alkohole eines Typs mit der OH- Gruppe am Ende der Kohlenstoffkette von Methanol bis 1-Undecanol gewählt, wobei die kennzeichnenden Zahlen mit der Anzahl der Kohlenstoffatome in den jeweiligen Alkoholmolekülen identisch sind und mit W gekennzeichnet dreifach destilliertes Wasser. Bei der anhand der physikalischen Grundlagen gewählten Darstellung von (ω_o²/ω² - 1)/ρ über 2η/(ρ ω), wobei neben den jeweiligen oben erklärten Werten für η die aus der Literatur bekannte oder mit Hilfe eines Kugelfallviskosimeters gemessene jeweilige kinematische Viskosität für die Substanzen verwendet wurde. Aus der Fig. 2 wird ersichtlich, daß in dieser Darstellung für einen Phasenwinkel von 125° die Meßergebnisse in guter Näherung auf einer Geraden liegen, die als Regressionsgerade durchgezogen eingezeichnet ist. Dieser aufgrund der physikalischen Grundlagen auch zu erwartende lineare Zusammenhang der an den Achsen von Fig. 2 angegebenen Größen kann für die Bestimmung der dynamischen Viskosität auf besonders einfache und weitgehend von anderen Einflüssen freie Weise für methodisch einfache Messungen der dynamischen Viskosität genutzt werden. Um mit der so charakterisierten Faser bei der Bestimmung der dynamischen Viskosität von Proben Messungen mit nur einer gewählten, festen Phasenlage durchzuführen, wird der bei der wie oben angegebenen Messung und Auswertung zum linearen Zusammenhang führende Phasenwinkel für die jeweilige Faser genutzt.For the selection of the phase angle that is particularly suitable for further measurements with a fixed phase position, series of measurements with different substances of known kinematic viscosity η and density ρ were carried out according to the above method for phase angles that differ from 0 ° and 180 ° due to the physical principles. The results are plotted in Fig. 2. Here, ω is the frequency measured for the respective substance and the respectively selected phase angle, which is indicated on the basis of the symbols selected for the representation of the measurements in FIG. 2. As liquids, identified by the numbers 1 to 11 in FIG. 2, in each case alcohols of a type with the OH group at the end of the carbon chain from methanol to 1-undecanol were chosen, the characteristic numbers with the number of carbon atoms in the respective Alcohol molecules are identical and marked with W triple distilled water. In the representation of (ω _o ² / ω² - 1) / ρ over 2η / (ρ ω) chosen on the basis of the physical principles, whereby in addition to the respective values for η explained above, the respective kinematic known from the literature or measured with the aid of a falling ball viscometer Viscosity was used for the substances. From Fig. 2 it can be seen that in this representation for a phase angle of 125 °, the measurement results are in good approximation on a straight line which is drawn in as a regression line. This linear relationship, which is also to be expected on the basis of the physical principles, of the quantities indicated on the axes of FIG. 2 can be used for the determination of the dynamic viscosity in a particularly simple manner and largely free of other influences for methodically simple measurements of the dynamic viscosity. In order to carry out measurements with only one selected, fixed phase position with the fiber characterized in this way when determining the dynamic viscosity of samples, the phase angle leading to the linear relationship in the measurement and evaluation as stated above is used for the respective fiber.

Da im gemessenen Beispiel in Fig. 2 bereits eine Serie der Substanzen 1 bis 10 und Wasser mit bekannter dynamischer Viskosität und Dichte gewählt wurde, dient diese Figur auch der Demonstration der Durchführbarkeit von Messungen an Substanzen mit bekannter Dichte aber unbekannter dynamischer Viskosität mit Hilfe eines geeignet gewählten festen Phasenwinkels. Der als durchgezogene Linie eingetragene lineare Zusammenhang, der auch mit weniger als den hier eingesetzten Proben je nach der gewünschten Genauigkeit gefunden werden kann, kann zusammen mit der als für solche Messungen wie oben dargestellt vorteilhaft ausgewählten Phasenlage von 125° für den bei den Messungen in Fig. 2 genutzten schwingenden Glasfasersensor genutzt werden, um mit einer einzigen Messung der sich bei der geeignet gewählten Phasenlage ergebenden Frequenz die dynamische Viskosität zu bestimmen.Since a series of substances 1 to 10 and water with known dynamic viscosity and density has already been selected in the measured example in FIG. 2, this figure also serves to demonstrate the feasibility of carrying out measurements on substances with known density but unknown dynamic viscosity using a suitable chosen fixed phase angle. The linear relationship entered as a solid line, which can also be found with fewer than the samples used here, depending on the desired accuracy, can be combined with the phase angle of 125 ° selected as advantageous for such measurements as shown above for the phase used for the measurements in Fig . 2 used vibrating optical fiber sensor are used to determine with a single measurement of the frequency resulting in the suitably selected phase position of the dynamic viscosity.

Dazu wird mit Hilfe der Regressionsgeraden, für die an der Substanz mit unbekannter kinematischer Viskosität gemessene Frequenz ω_u, bei welcher der geeignet gewählte Phasenwinkel vorliegt, der Wert von (ω_o²/ω_u² - 1)/ρ_u mit dem für den verwendeten Sensor - hier die Faser - gemessenen bekannten ω_o und der bekannten Dichte ρ_u der Substanz berechnet und der zugehörige Wert von 2η/(ρ_u ω_u) bestimmt. Daraus wird mit den bekannten Größen ω_u und ρ_u die unbekannte dynamische Viskosität η_u bestimmt.For this purpose, using the regression line, the value of (ω _o ² / ω _u ² - 1) / ρ _u for the frequency ω _u measured at the substance with unknown kinematic viscosity at which the suitably selected phase angle is present used sensor - here the fiber - calculated known ω _o and the known density ρ _{u of} the substance are calculated and the associated value of 2η / (ρ _u ω _u ) is determined. From this, the unknown dynamic viscosity η _{u is} determined using the known quantities ω _u and ρ _u .

Die dabei erreichbare Zuverlässigkeit der Messung läßt sich aus der Streuung der in Fig. 2 als kleine Kreise eingezeichneten Meßpunkte bezüglich der als durchgezogenen Linie dargestellten Regressionsgeraden ersehen, da hier nur Substanzen mit bekanntem ρ und η verwendet wurden. Dabei kann jeweils eine der Messungen als eine Messungen einer Substanz mit bekanntem ρ aber unbekanntem, zu messendem η interpretiert und wie eine solche Messung ausgewertet werden. Wird dies für die von in Fig. 2 am weitesten von der Regressionsgeraden abweichende Substanz 9 (1-Nonanol) mit der für einen Phasenwinkel von 125° gemessenen Frequenz durchgeführt und die sich aus den anderen Meßpunkten ergebende Regressionsgerade bei der Auswertung genutzt, so ergibt sich aus der Messung mit dem hier vorgestellten Verfahren eine dynamische Viskosität von 9,797 cP. Eigene Messungen mit einem Kugelfallviskosimeter ergaben für die gleiche Substanz eine dynamische Viskosität von 9,509 cP.The achievable reliability of the measurement can be seen from the scatter of the measurement points drawn in as small circles in FIG. 2 with respect to the regression line shown as a solid line, since only substances with known ρ and η were used here. One of the measurements can be interpreted as a measurement of a substance with a known ρ but unknown η to be measured and evaluated like such a measurement. If this is carried out for the substance 9 (1-nonanol) which deviates the most from the regression line in FIG. 2 and the frequency measured for a phase angle of 125 ° and the regression line resulting from the other measurement points is used in the evaluation, the result is from the measurement with the method presented here, a dynamic viscosity of 9.797 cP. Own measurements with a falling ball viscometer showed a dynamic viscosity of 9.509 cP for the same substance.

Für zeitabhängige Messungen wurden die Messungen zudem mit im zeitlich begrenzten Mittel ausgeregeltem Abstand des Sensors zum Ultraschallgenerator und Detektor durchgeführt, derart, daß die mittlere Phasenlage mittels eines Regelkreises, der additiv zur Anregungsfrequenz auf das piezoelektrische Wegstellsystem wirkt, konstant gehalten wird. Aus der Änderung des mittleren Abstandes wurde über die bekannte, vorher mit anderen Mitteln gemessene Laufstrecke des Ultraschalls in der Probe die Änderung der Schallgeschwindigkeit zeitabhängig bestimmt. Bei der Auswertung der Messungen wurde zusätzlich der mit anderen Mitteln gemessene Wert der Schallgeschwindigkeit zur Zeit 0 (Anfangswert) verwendet, so daß absolute Änderungen der Schallgeschwindigkeit angegeben werden können.For time-dependent measurements, the measurements were also taken with a time-limited average adjusted distance of the sensor to the ultrasound generator and detector performed, such that the middle phase position by means of a control loop, which is additive to the excitation frequency on the piezoelectric displacement system works, is kept constant. From the change in the middle Distance was measured over the known running distance of the Ultrasound in the sample determines the change in the speed of sound as a function of time. In the Evaluation of the measurements was also the value of the measured by other means Speed of sound used at time 0 (initial value), so that absolute changes in the Speed of sound can be specified.

Mit Hilfe eines weiteren Regelkreises wurde auch die Amplitude des in Reflexion gemessenen Schallsignals im zeitlichen Mittel konstant gehalten. Daraus kann mit dem bekannten Schallaufweg die zeitliche Änderung der Schalldämpfung in der Probe bestimmt oder bei bekannter Anfangsdämpfung auch absolut angegeben werden.With the help of another control loop, the amplitude of that measured in reflection was also measured Sound signal kept constant over time. This can be done with the known sound path the temporal change in sound attenuation in the sample is determined or if known Initial damping can also be specified absolutely.

Die jeweiligen Zeitkonstanten aller Regelkreise wurden so gewählt, daß sie so kurz wie zum Erreichen einer stabilen Regelung möglich aber hinreichend lang gegenüber der Schwingungsdauer des primären Sensors waren, damit nicht die Schwingung selbst durch die Regelkreise störend beeinflußt wurde. Da Amplitude und Phase unabhängige Größen sind, ist eine gegenseitige Beeinflussung der letztgenannten zwei Regelkreise durch die hier erfolgte sinnvolle Wahl der Regelparameter leicht vermeidbar. Eine Störung der zwei letztgenannten Regelkreise durch den Regelkreis für die Anregungsfrequenz des primären Sensors wird wegen der in diesem Absatz erstgenannten Bedingung für die Zeitkonstanten ebenfalls hinreichend vermieden.The respective time constants of all control loops were chosen so that they were as short as Reaching a stable regulation is possible but long enough compared to the Vibration period of the primary sensor were, so that not the vibration itself by the Control loops was disrupted. Since amplitude and phase are independent quantities, is a mutual influence of the latter two control loops by the one carried out here sensible choice of control parameters easily avoidable. A disturbance to the latter two Control loops through the control loop for the excitation frequency of the primary sensor is due the condition for the time constants first mentioned in this paragraph is also sufficient avoided.

Mit diesem Verfahren wurden zeitabhängig Polyinerisationsvorgänge beobachtet und die Zeitabhängigkeit der viskosen Eigenschaften, der Schallgeschwindigkeit und der Änderung der Dämpfung synchron für einen Polymerisationsvorgang bestimmt. Ein experimentelles über der Zeit dargestelltes Ergebnis ist für eine zum Zeitpunkt 0 thermisch aktivierte Tubulinlösung in Fig. 3 dargestellt. Als Folge der Aktivierung ändern sich, synchron gemessen, sowohl die aus der Messung bestimmte Schallgeschwindigkeit als auch die aus der Messung bestimmte dynamische Viskosität. Die hier nicht dargestellte ebenfalls beobachtete Schalldämpfung hat sich während des Vorganges nicht meßbar bei einer Meßgenauigkeit von 3 dB/mm geändert.With this method, polymerization processes were observed as a function of time and the time dependence of the viscous properties, the speed of sound and the change in attenuation were determined synchronously for a polymerization process. An experimental result over time for a tubulin solution thermally activated at time 0 is shown in FIG. 3. As a result of the activation, measured synchronously, both the speed of sound determined from the measurement and the dynamic viscosity determined from the measurement change. The sound attenuation, also not shown here, has not changed measurably during the process with a measuring accuracy of 3 dB / mm.

Die verwendete Meßeinrichtung war zudem mit einer Temperaturregelung ausgestattet, mittels derer die Temperatur bei allen Messungen auf etwa 0,1 K genau eingestellt und geregelt wurde. Dies ist wegen der hier erreichbaren hohen Auflösung zweckmäßig, da die visko-elastischen Eigenschaften im allgemeinen von der Temperatur abhängen.The measuring device used was also equipped with a temperature control, by means of whose temperature was set and controlled to an accuracy of approximately 0.1 K in all measurements. This is useful because of the high resolution that can be achieved here, since the visco-elastic Properties generally depend on temperature.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren können somit auch an kleinen Flüssigkeitsmengen die viskoelastischen Eigenschaften unterschiedlicher Proben, wie hier am Beispiel der dynamischen Viskosität an Flüssigkeitsmengen mit einem Volumen von etwa 1 µl demonstriert und zeitabhängige Änderungen dieser Eigenschaften quantitativ ermittelt werden, wobei neben Eichmessungen zur Bestimmung der unbekannten dynamischen Viskosität einer Probe mit bekannter Dichte, die für einen festen, geeignet gewählten Phasenwinkel bestimmte Anregungsfrequenz genügte.With the method according to the invention, therefore, even on small amounts of liquid viscoelastic properties of different samples, as shown here using the example of dynamic Viscosity demonstrated with amounts of liquid with a volume of about 1 µl and time-dependent changes in these properties can be determined quantitatively, in addition to Calibration measurements to determine the unknown dynamic viscosity of a sample with known density, which determined for a fixed, suitably chosen phase angle Excitation frequency was sufficient.

Claims (18)

1. Verfahren zur Bestimmung der visko-elastischen Eigenschaften und deren zeitlicher Änderung von Flüssigkeiten und/oder flüssigkeitsähnlichen Substanzen mit festkörperähnlichen Anteilen, insbesondere von polymerisierenden oder teilweise polymerisierten Substanzen, bei dem ein zu mechanischen Schwingungen angeregter, bei einem Schwingungsknoten der Auslenkung mechanisch befestigter Körper mit seinen durch die Schwingung ausgelenkten Teilen ganz in die Substanz eingetaucht ist, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusammenhang zwischen der Frequenz einer mechanischen Anregung des Körpers und der Phasenlage einer seiner für mechanische Schwingungen spezifischen zeitabhängig periodisch veränderlichen physikalischen Größen relativ zur Anregung erfaßt wird, wobei die Zeitabhängigkeit des mechanischen Schwingungszustands des Körpers oder eines Teils des Körpers über einen Aufnehmer erfaßt wird, der ein elektrisches Signal erzeugt, dessen Phasenlage relativ zur mechanischen Anregung für die Bestimmung des Zusammenhangs zwischen Phasenlage und Anregungsfrequenz genutzt wird.1. A method for determining the visco-elastic properties and their change over time of liquids and / or liquid-like substances with proportions similar to solids, in particular polymerizing or partially polymerized substances, in which a body which is excited to mechanical vibrations and mechanically fastened at an oscillation node of the deflection its parts deflected by the vibration is completely immersed in the substance, characterized in that the relationship between the frequency of a mechanical stimulation of the body and the phase position of one of its time-dependent periodically changing physical quantities specific to mechanical vibrations is recorded relative to the excitation, the time dependence the mechanical state of vibration of the body or part of the body is detected by a transducer that generates an electrical signal, the phase position of which is relative to the mechanical anr is used for determining the relationship between phase position and excitation frequency. 2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Messungen zeitabhängig durchgeführt werden.2. The method according to claim 1, characterized in that the measurements are time-dependent be performed. 3. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, daß Messungen mit durchfließenden Substanzen durchgeführt werden.3. The method according to at least one of claims 1 or 2, characterized in that Measurements with flowing substances can be carried out. 4. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 3, gekennzeichnet dadurch, daß Messungen mit unterschiedlicher Amplitude der Anregung durchgeführt werden.4. The method according to at least one of claims 1 to 3, characterized in that Measurements with different amplitude of the excitation can be carried out. 5. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß ein zu Schwingungen angeregter Körper mit zylindrischer Form verwendet wird.5. The method according to at least one of claims 1 to 4, characterized in that a Vibrations of excited bodies with a cylindrical shape is used. 6. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß als ein zu Schwingungen angeregter Körper eine Glasfaser verwendet wird.6. The method according to at least one of claims 1 to 5, characterized in that as a a fiber is used to vibrate the body. 7. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß als ein zu Schwingungen angeregter Körper eine Kohlefaser verwendet wird. 7. The method according to at least one of claims 1 to 5, characterized in that as a a carbon fiber is used to vibrate the body.   8. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß als ein zu Schwingungen angeregter Körper ein für die Kraftmikroskopie geeigneter Taster verwendet wird.8. The method according to at least one of claims 1 to 4, characterized in that as a body that is excited to vibrate uses a probe suitable for force microscopy becomes. 9. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß als ein zu Schwingungen angeregter Körper eine am freien Ende geschlossene Glaskapillare verwendet wird.9. The method according to at least one of claims 1 to 4, characterized in that as a a glass capillary closed at the free end is used to vibrate the body becomes. 10. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet dadurch, daß die Phasenlage des zu Schwingungen angeregten Körpers mit Hilfe von am schwingenden Körper reflektierten Ultraschallwellen detektiert wird.10. The method according to at least one of claims 1 to 9, characterized in that the Phase position of the body excited to vibrate with the help of the vibrating body reflected ultrasonic waves is detected. 11. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet dadurch, daß die Phasenlage des zu Schwingungen angeregten Körpers mit Hilfe von am schwingenden Körper reflektiertem Licht oder Infrarotstrahlung detektiert wird.11. The method according to at least one of claims 1 to 9, characterized in that the Phase position of the body excited to vibrate with the help of the vibrating body reflected light or infrared radiation is detected. 12. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet dadurch, daß die Phasenlage des zu Schwingungen angeregten Körpers mit Hilfe eines optischen Positionssensors detektiert wird.12. The method according to at least one of claims 1 to 9, characterized in that the Phase position of the body excited to vibrate with the help of an optical position sensor is detected. 13. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet dadurch, daß die Phasenlage des zu Schwingungen angeregten Körpers mit Hilfe eines magnetischen Schwingungsaufnahmesystems detektiert wird.13. The method according to at least one of claims 1 to 9, characterized in that the Phase of the body excited to vibrate with the help of a magnetic Vibration recording system is detected. 14. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet dadurch, daß die Phasenlage des zu Schwingungen angeregten Körpers mit Hilfe eines piezoelektrischen Sensors detektiert wird.14. The method according to at least one of claims 1 to 9, characterized in that the Phase position of the body excited to vibrate with the aid of a piezoelectric sensor is detected. 15. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet dadurch, daß die Phasenlage des zu Schwingungen angeregten Körpers mit Hilfe eines elektrostatischen Schwingungsaufnahmesystems detektiert wird.15. The method according to at least one of claims 1 to 9, characterized in that the Phase position of the body excited to vibrate with the help of an electrostatic Vibration recording system is detected. 16. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 15, gekennzeichnet dadurch, daß ein fester Wert für die Phasenlage gewählt wird. 16. The method according to at least one of claims 1 to 15, characterized in that a fixed value for the phase position is selected.   17. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 15, gekennzeichnet dadurch, daß eine Reihe von festen Werten für die Phasenlage gewählt wird.17. The method according to at least one of claims 1 to 15, characterized in that a Set of fixed values for the phase position is selected. 18. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 17, gekennzeichnet dadurch, daß Amplituden der maximalen Auslenkung des Körpers verwendet werden, die zwischen 0,1 nm und 1 µm liegen.18. The method according to at least one of claims 1 to 17, characterized in that Amplitudes of the maximum displacement of the body are used, which are between 0.1 nm and 1 µm.