DE4223773C2 - Verfahren zur Unterscheidung und gleichzeitigen oder getrennten Messung von Einzel- und Mehrelektronenereignissen in einem optoelektronischen Detektor - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1.

Von besonderer Bedeutung ist ein derartiges Verfahren bei der Messung von radioaktiver Strahlung mittels eines Szintillators. Im folgenden bilden daher Szintillationsmessungen Ausgangspunkt und Schwerpunkt der Erläuterungen und Problemstellungen.

Szintillationsmessungen sind eine der bekanntesten und ältesten Nachweisverfahren für radioaktive Strahlung verschiedenster Art und verschiedenen Ursprungs, z. B. Alpha-, Beta- oder Gammastrahlung, aber auch Neutronen. Grundlagen und Meßverfahren sind ausführlich geschildert in dem Fachbuch von Glenn F. Knoll "Radiation Detection and Measurement", 2. Aufl., John Wiley & Sons 1989, Seiten 215 ff, auf einzelne hier besonders interessierende Abschnitte dieser Ab­ handlung wird im folgenden noch einzugehen sein.

Zur Messung der radioaktiven Strahlung wird im Szintillator die eintreffende, nachzuweisende Strahlung dazu benutzt, Elektronen auf ein höheres Energieniveau anzuheben, von wo aus sie dann (entsprechend einer Abklingzeit) wieder in ihren ursprünglichen, nicht-angeregten Zustand (Grundzustand) unter Aussendung von Photonen übergehen. Die derart erzeugten Photonen lösen dann in einem dem Szintillator zugeordneten optoelektronischen Detektor Elektronen aus, die im Detektor vervielfacht werden, so daß für jedes Photoelektron diskrete, sich mehr oder weniger überlagernde Ausgangsimpulse entstehen, die nach weiterer externer Verstärkung registriert werden können.

Abhängig von der Einfallsenergie der nachzuweisenden radioaktiven Strahlung ist diese in der Lage, eine gewisse Anzahl Moleküle im Szintillator auf diese Weise anzuregen, und folglich wird in statistischer Folge eine Anzahl Photonen auf die Nachweisebene des optoelektronischen Detektors (beispielsweise die photoelektrische Schicht eines Photomultipliers, einer Avalanche-Photodiode oder eines Microchannel-Plate-Amplifiers) einwirken, um dort Elektronen, eben die Photoelektronen, auszulösen.

Bei Verwendung eines Photomultipliers als optoelektronischem Detek­ tor gilt grundsätzlich, daß einzelne Photoelektronen nach Durchlaufen der Photomultiplier-Dynoden (Verstärkungsstufen) Ausgangssignale von etwa symmetrischem zeitlichem Verlauf erzeugen, deren Höhe zwar abhängig von der Statistik des Verstärkungs­ prozesses der Dynoden des Photomultipliers variiert, deren Impulsform mit einer bestimmten Halbwertsbreite aber im wesentlichen gleich ist.

Wird demnach von der einfallenden, nachzuweisenden Strahlung eine Anzahl N von Molekülen im Szintillator angeregt, so überlagern sich die aus den erzeugten Photoelektronen resultierenden Impulse zu einem Signal, dessen Integralwert ein Maß für die Energie der nachzuweisenden, einfallenden Strahlung ist.

Stellt man dies in einem Impulshöhenspektrum dar, so erhält man bei energiereicher Strahlung einen Peak bei relativ großen Impulshöhen.

Bei einer Szintillationsmessung kann es jedoch auch zu einem Signalverlauf am Detektorausgang kommen, der von nur wenigen Photoelektronen verursacht wird, wenn nämlich die Energie der nachzuweisenden Strahlung sehr gering oder die Ausbeute des Szintillators sehr niedrig ist.

Derartige Ereignisse verursachen folglich einen Signalverlauf mit weit geringerer Impulshöhe, der im Impulshöhenspektrum bei kleinen Amplituden angeordnet ist.

Derartige Impulse überlappen dann im Impulshöhenspektrum mit solchen, die nicht von nachzuweisender radioaktiver Strahlung verursacht werden, sondern von Einzel-Photoelektronenereignissen herrühren. Solche Ein-Photoelektronenereignisse werden z. B. durch die thermische Emission von Elektronen aus der Photokathode verursacht, oder durch die Emission von Einzelphotonen aus angeregten Zuständen mit langer Abklingzeit des Szintillators (sog. Afterglow).

Dadurch kann eine hochempfindliche Messung schwach-energetischer Strahlung empfindlich beeinträchtigt werden (Knoll, Seite 259/260): Entscheidend ist, daß abhängig von der Elektronenverstärkung, insbesondere der ersten Dynode des Photomultipliers relativ große Halbwertsbreiten im Impulshöhenspektrum erscheinen. Aus diesen Vorgaben folgt unmittelbar:

• a) Wenn die nachzuweisende Strahlung energiereich genug ist, um zumindest etwa 4 Elektronen in der photoempfindlichen Schicht des Photomultipliers auszulösen, so wird trotz der systembedingten Halbwertsbreiten ein ausreichender Abstand zwischen dem oben erwähnten Ein-Photoelektronen-Peak (verursacht durch die genannten Störimpulse) einerseits und dem Mehr- Photoelektronen-Peak (als Nutzsignal) andererseits im Impulshöhenspektrum gegeben sein, und die unerwünschten Ein- Photoelektronen-Ereignisse können durch Impulshöhendiskriminierung einfach eliminiert werden.
• b) Wenn die nachzuweisende Strahlung (wie zum Beispiel bei Tritium als Beta-Strahler, oder bei 55 Fe als Gamma-Strahler) jedoch energiearm ist, so daß die Impulsamplituden in die Größenordnung der Impulsamplituden der Ein-Photoelektronen-Impulse gelangt, kann dies so weit führen, daß die beiden Peaks im Impulshöhenspektrum derart stark ineinanderfließen, daß eine Impulshöhendiskriminierung zur Unterscheidung zwischen Signalen von ionisierenden Strahlung und dem "Ein-Photoelektronen- Rauschen" ungeeignet ist.

Wie aus der genannten Literaturstelle bekannt, hängt die Breite des Peaks für Photoelektronen-Ereignisse im wesentlichen von der Sekundär-Elektronenverstärkung δ der ersten Dynode des Photo­ multipliers ab. Die genannte, eine eindeutige Unterscheidung ver­ hindernde Überlappung der Peaks kann daher reduziert werden, wenn bei Verwendung eines Photomultipliers die erste Dynode eine besonders hohe Sekundär-Elektronenverstärkung δ besitzt. Dies kann zum Beispiel durch Verwendung von sogenanntem NEA-Material für die erste Dynode erreicht werden, damit können Verstärkungsfaktoren δ von 15 bis 20 erreicht werden, während Standarddynoden nur einen Verstärkungsfaktor δ von etwa 4 bis 6 aufweisen.

Hiermit ist eine Möglichkeit gegeben, durch entsprechend höheren konstruktiven Aufwand die Halbwertsbreiten beispielsweise eines 5- Photoelektronen-Ereignisses und eines Ein-Photoelektronen- Ereignisses so weit zu verringern, daß eine Schwelle zur Impulshöhendiskriminierung vernünftig gesetzt werden kann. Die durch NEA-Dynoden erzielte Verbesserung reicht jedoch nicht aus, um ein aus zwei Elektronen resultierendes Ereignis von einem Einzel- Photoelektronenimpuls zu trennen. Die Zahl der Einzel-Photo­ elektronen-Ereignisse ist nämlich, bedingt durch das Rauschen der Photokathode sowie eine große Zahl von Einzelphotonen aus dem Szintillator so hoch, daß die resultierenden Peaks der Einzel- Photo-Elektronen-Ereignisse und der Mehr-Photoelektronen-Ereignisse so stark überlappen, daß eine Diskriminatorschwelle nicht mehr sinnvoll gesetzt werden kann.

Eine weitere Verbesserung im Sinne einer Trennung von Ein-Photo­ elektronen-Ereignissen von Mehr-Photoelektronen-Ereignissen läßt sich durch eine weitere Erhöhung des konstruktiven Aufwandes erreichen, nämlich durch eine Koinzidenzmessung, für die zwei Photomultiplier dem Szintillator räumlich zugeordnet werden und dabei nur diejenigen Impulse ausgewertet werden, die innerhalb eines bestimmten Zeitfensters sowohl beim ersten als auch beim zweiten Photomultiplier registriert werden; damit können Ein- Photoelektronen-Impulse zuverlässig ausgeschlossen werden. Die Nachweisempfindlichkeit einer solchen Anordnung nimmt jedoch aus statistischen Gründen mit abnehmender Energie der nachzuweisenden Strahlung ebenfalls ab: Bei einer nachzuweisenden Strahlung, die zwei Photoelektronen erzeugt, besteht eine 50%ige Wahrscheinlich­ keit, daß das zweite Photoelektron im selben Photomultiplier erzeugt wird wie das erste, so daß dieses Ereignis nicht registriert wird, obwohl es aus der nachzuweisenden Strahlung stammt.

Darüber hinaus ist die Verwendung von zwei Photomultipliern, etwa bei einer tragbaren Sonde zur Messung der Dosisleistung, sehr unhandlich. Auch schirmen sich die beiden Photomultiplier gegen­ seitig gegenüber äußerer Strahlung ab, so daß beispielsweise eine solche Anordnung bei der Messung von äußerer Röntgenstrahlung nur bedingt einsetzbar ist.

Zur Behebung dieser Probleme sind in "Nuclear Instruments and Methods" mehrere Lösungen vorgeschlagen worden, die sämtlich ein bestimmtes Unterscheidungskriterium zwischen Ein-Elektronen-Ereig­ nissen und Mehr-Elektronen-Ereignissen benutzen, und dann durch geeignete Diskriminierungsverfahren und entsprechende Schaltungen eine mehr oder weniger zuverlässige Unterscheidung mit dem Ziel der Eliminierung des "Ein-Elektronen-Rauschens" treffen:

NIM 33 (1965), S. 303-305 benutzt die Anstiegszeit von Impulsen des Photomultiplier-Rauschens als Unterscheidungskriterium, die wesent­ lich geringer sein soll als bei Nutzsignalen des Szintillators.

NIM 120 (1974) S. 61-68 benutzt die Impulsdauer als Unterscheidungs­ kriterium, NIM 71 (1969) S. 173-186 schlägt vor, die Amplituden eines integrierten Dynodenausgangssignals mit der Amplitude eines differenzierten Anodenausgangssignals zu vergleichen, um Ein- Elektronen-Ereignisse zu entdecken und zu eliminieren.

Alle diese Verfahren mögen zuverlässig arbeiten, wenn die zu unter­ scheidenden Impulse einen ausreichenden zeitlichen Abstand vonein­ ander haben, bei Überlappungen ist eine zuverlässige Unterscheidung jedoch nicht mehr gegeben.

Ähnliches gilt auch beim gattungsgemäßen Verfahren nach der EP 0 425 767 A1, wo zur Unterscheidung der Ein-Elektronen-Ereignisse von dem Mehr-Elektronen-Ereignissen mittels einer digitalen Schaltung geprüft wird, ob innerhalb eines bestimmten Zeitfensters ein oder mehrere diskrete Einzelimpulse auftreten. Tritt nur ein Impuls auf, so wird das Ereignis als Rauschimpuls von der nachfolgenden Auswertung ausgeschlossen, während durch das Auftreten mehrerer Einzelimpulse ein Nutzsignal identifiziert wird.

Dies bringt bereits die Schwierigkeit mit sich (Sp. 5, Zeilen 7 ff), daß zusätzliche schaltungstechnische Maßnahmen getroffen werden müssen, um einen Signalverlauf, der scheinbar als Einzelimpuls auftritt, aber auf ein Mehr-Elektronen-Ereignis (und somit echtes Szintillationsereignis) zurückgeht, zu erkennen und zur Auswertung zuzulassen; hierzu wird während der Dauer dieses Impulsverlaufs über einer bestimmten Schwelle eine Folge von "Ersatzimpulsen" erzeugt, die sozusagen das im Signalverlauf "versteckte" Mehr-Elektronen-Ereignis simulieren.

Abgesehen von diesem Zusatzaufwand ist die vorgeschlagene Lösung mit ihrem digitalen Schaltungskonzept nur bedingt einsetzbar, da ein Signalverlauf nur dann auf zwei Impulse (und somit ein "Zwei- Photo-Elektronenereignis) schließen läßt, wenn der zeitliche Abstand dieser Impulse mindestens 10 ns beträgt (Sp. 6, Zeilen 40 ff). Dies beschränkt den Einsatzbereich des vorbekannten Verfahrens daher auf Szintillatoren mit Abklingzeiten von mindestens 15 ns. Damit ist dieses Verfahren gerade für die am häufigsten eingesetzten Plastik- und Flüssigszintillatoren ungeeignet, deren Abklingzeiten meist unter 5 ns liegen.

Es ist daher Aufgabe der Erfindung, das gattungsgemäße Verfahren derart weiterzubilden, daß auch schnelle Szintillatoren mit kurzer Abklingzeit verwendet werden können.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe gemäß dem kennzeichnenden Teil des Patentanspruchs 1 gelöst.

Der Grundgedanke der Erfindung besteht in der Erkenntnis, daß der zeitliche Schwerpunkt des am Anodenausgang eines Photomultipliers auftretenden Signals im Falle eines Ein-Photoelektronen-Ereignisses sehr konstant ist und in jedem Fall bei kleineren Werten liegt als der Schwerpunkt von Signalen, die aus einem Mehr-Photoelektronen- Ereignis stammen. Hieraus eröffnet sich die Möglichkeit, diese Eigenschaft von Ein- bzw. Mehr-Photoelektronen-Ereignissen zu deren Unterscheidung auszunutzen, indem man eine Schwelle kurz oberhalb eines Referenzwertes eines Parameters legt, der den Schwerpunkt der Ein-Photoelektronen-Ereignisse charakterisiert und nur diejenigen Ereignisse, deren Parameterwerte oberhalb dieser Schwelle liegen, als echte Szintillationsereignisse zur Auswertung zuzulassen, während die Ereignisse mit Parameterwerten unterhalb der Schwelle als Rauschkomponenten eliminiert werden oder zur Einzel­ photonenmessung oder zur Störkompensation herangezogen werden können (Schwerpunktdiskriminierung).

Es kommt daher darauf an, ein Signal zu erzeugen, dessen auszu­ wertender Parameter von der zeitlichen Lage des Schwerpunkts bestimmt wird (z. B. eine Zeitspanne oder eine Amplitude); hierbei muß zwischen der Lage dieses Schwerpunkts und dem auszuwertenden Parameter kein linearer Zusammenhang bestehen oder gar die Lage des Schwerpunktes gemessen werden. Es genügt ein Zusammenhang zwischen Parameter und Signalschwerpunkt, der eine eindeutige Zuordnung zwischen beiden in dem Sinne erlaubt, daß Signale mit einem Schwerpunkt oberhalb des Schwerpunktes des Ein-Photoelektronen- Ereignisses zu Parameterwerten oberhalb des Referenzwertes (Schwelle) führen.

Mit der grundsätzlichen erfindungsgemäßen Lösung kann ein breites Spektrum von Anwendungen abgedeckt werden:

Zunächst können beispielsweise in der Kombination von Plastikszintillatoren mit Photomultipliern Gamma-, Beta- oder Röntgenstrahlung bis herunter zu einer Energie von 1 bis 2 keV störungsfrei gemessen werden, d. h. ohne den Einfluß von Einzelphotonen, die im Szintillator entstehen, oder auch von Elektronen, die thermisch von der Photokathode emittiert werden. Es läßt sich also eine sehr empfindliche Messung schwach-energetischer Strahlung durchführen, wobei die Einzel-Photoelektronen-Impulse die Störimpulse und die Mehr-Photoelektronen-Impulse die Nutzimpulse darstellen.

Die gleichzeitige und getrennte Messung der Einzel-Photoelektronen- Ereignisse und Mehr-Photoelektronen-Ereignisse erlaubt auch die gleichzeitige und getrennte Messung von Licht und Radioaktivität; eine praktische Anwendung ist etwa beim Immunoassay die gleichzeitige und getrennte Messung von Lumineszenz und radio­ aktiven Markierungen.

Als praktisches Anwendungsbeispiel kann ein Meßgerät für Mikrotestplatten (Mikroplatten) dienen. Über (bei licht­ undurchlässigen Mikroplatten) oder unter (bei transparenten Mikroplatten mit Lichtabsorbern zwischen benachbarten Positionen) den Proben befindet sich ein Photomultiplier (oder eine Avalanche Photodiode, oder ein Micro-Channel-Plate-Amplifier). Ein Schwerpunktdiskriminator liefert Ausgangssignale für Ein-Photo­ elektronen-Ereignisse und Mehr-Photoelektronen-Ereignisse, letztere vorzugsweise störkompensiert. Ein derartiges Gerät kann für Szinti­ lationsmessungen, für Lumineszenzmessungen (Bio- und Chemi­ lumineszenz, Fluoreszenz, Phosphoreszenz) sowie für getrennte und gleichzeitige Szintillations- und Lumineszenzmessungen eingesetzt werden.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch vorteilhaft eingesetzt werden, wenn sehr große Szintillatoren verwendet werden, wobei die Lichtsammlung zwangsläufig schlecht ist und die Impulse auch höherenergetischer Strahlung so klein werden, daß sie vom, durch Einzel-Photoelektronen hervorgerufenen, Background mit Hilfe von Impulshöhendiskriminierung nicht mehr getrennt werden können. Dies ist z. B. bei der radiometrischen Füllstandsmessung mit Stabszintillatoren, die eine Länge bis über 1 m haben können, gegeben.

Bei der Flüssigszintillationsmessung (mit sog. Flüssigszintilla­ tionszählern können auch Szintillationen von Feststoff­ szintillatoren gemessen werden) ist die Einsatzmöglichkeit uni­ versell, z. B. können Szintillationen nicht nur aus Mikroplatten, sondern auch aus Einzelprobengefäßen gemessen werden.

Eine weitere Art von Strahlung, die nach der erfindungsgemäßen Methode identifiziert und gemessen werden kann, ist die Cerenkov- Strahlung. Cerenkov-Strahlung wird erzeugt, wenn hochenergetische Teilchen in einem bestimmten Medium eine Geschwindigkeit haben, die über derjenigen des Lichts in diesem Medium liegt. Dieser Effekt wird z. B. zur Messung von Beta-Teilchen des Radioisotops Phosphor- 32 mit Flüssigszintillationszählern benutzt (wobei kein Szintillator benötigt wird). In diesem Beispiel werden nur wenig Photonen erzeugt und die Impulshöhe entspricht etwa derjenigen, die durch Tritium in flüssigem oder festem Szintillator erzeugt wird.

Beim Cerenkov-Effekt werden die Photonen so schnell erzeugt (Größenordnung 10^-14s), daß sie im Vergleich zur zeitlichen Auflösung optoelektronischer Detektoren praktisch gleichzeitig auftreten. Sofern mehrere Photoelektronen erzeugt werden, können dennoch Impulse gemessen werden, die länger als diejenigen von Einzelelektronen sind. Dafür ist, z. B. im Falle der Photomultiplier, folgender Effekt verantwortlich: die Wanderungszeit der Elektronen von der Kathode zur ersten Dynode hängt, wenn auch in geringem Maße, vom Ort der Photoelektronen- Emission ab. Statistisch werden nun die Elektronen bei Mehr- Photoelektronen-Ereignissen an unterschiedlichen Stellen der Photokathode erzeugt, und daher ergeben sich auch etwas längere Impulse als für Ein-Photoelektronen-Ereignisse. Dieser Effekt kann durch Wahl des Typs des Photomultipliers sowie der Arbeitsparameter, insbesondere des Spannungspotentials zwischen Kathode und erster Dynode, je nach Bedarf, vergrößert oder auch minimal gehalten werden. Daraus ergibt sich sogar die Möglichkeit, Cerenkov-Strahlung sowohl von Einzel-Photoelektronen-Ereignissen als auch von Szintillationsereignissen zu unterscheiden und bei Bedarf getrennt zu messen. D.h., die kürzesten Impulse stammen von Einzelelektronen, die längsten von Szintillationen und dazwischen liegt der Bereich der Cerenkov-Strahlung.

Allgemein ausgedrückt, lassen sich somit durch die erfindungsgemäße Schwerpunktdiskriminierung sämtliche Strahlungen voneinander unterscheiden, sofern diese bei der Messung mit dem Detektor entweder zu Ein-Photoelektronen-Impulsen oder zu Mehr- Photoelektronen-Impulsen führen.

Zur Durchführung der Schwerpunktdiskriminierung unter Beachtung der oben geschilderten Grundlagen kann beispielsweise eine Doppel- Delay-Line-Schaltung mit nachfolgendem Nulldurchgangsträger, oder eine Constant-Fraction-Discriminator-Schaltung verwendet werden, wie dies weiter unten noch näher erläutert wird.

Die Technik der Impulsformung (Pulse Shape Discrimination) ist ausführlich im genannten Knoll-Buch beschrieben (Seite 646, 647), beispielsweise kann mit Hilfe einer Doppel-Delay-Line-Impulsfor­ mung (Double Delay Line Shaper) aus der Impulsform, nämlich der Anstiegszeit, ein charakteristischer Zeitwert (Zeitspanne zwischen Impulsbeginn und Nulldurchgang des Impulses) gewonnen werden; mit Hilfe dieses charakteristischen Zeitwertes können beispielsweise verschiedene Strahlungsarten, die zu den Photoelektronen geführt haben, unterschieden werden, denen typische Impulsformen zurechenbar sind (siehe zum Beispiel Knoll-Lehrbuch Seiten 226, 227).

Auch für andere Zwecke sind Impulsform-Diskriminierungsverfahren bekannt.

Wie oben schon angedeutet, hat sich jedoch erstmalig herausgestellt, daß diese Methode auch geeignet ist, den Erfindungsgedanken hinsichtlich der gewünschten Unterscheidung zwischen Ein-Photoelektronen-Ereignissen und Mehr-Photoelektronen- Ereignissen zu realisieren, d. h. daß der dort ermittelte charakteristische Zeitwert als charakteristischer Parameter für die Schwerpunktdiskriminierung dienen kann.

Eine andere Schaltung, mit der sich ein charakteristischer Parameter zur Unterscheidung von Ein-Photoelektronen-Ereignissen von Mehr-Photoelektronen-Ereignissen gewinnen läßt, benutzt die Technik der "Constant Fraction Discrimination". Dieses Schaltungsprinzip wird im allgemeinen dazu benutzt, ein zeitgenaues Ausgangssignal, unabhängig von der Amplitude des Impulses, zu erhalten.

Ein Constant-Fraction-Discriminator wird hierzu so eingestellt, daß das Ausgangssignal zu einem definierten Zeitpunkt nach Beginn des zu untersuchenden Ereignisses auftritt, zu dem der (erforderlichen­ falls integrierte) Impuls einen vorgegebenen Prozentsatz der innerhalb eines festen Zeitfensters erreichten Maximalhöhe erreicht.

Durch die erfindungsgemäße Kombination von zwei auf je einen Prozentsatz a und b eingestellte Constant Fraction Discriminatoren läßt sich somit eine Zeitdifferenz zwischen dem Erreichen von a Prozent (z. B. 20%) und b Prozent (z. B. 80%) der Maximalamplitude erzeugen als charakteristischer Parameter für die Trennung von Ein- und Mehr-Photoelektronen-Ereignissen.

Zwei Ausführungsbeispiele zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden anhand von Zeichnungen erläutert, es zeigen:

Fig. 1 Das Prinzip des erfindungsgemäßen Verfahrens,

Fig. 2 ein erstes Ausführungsbeispiel eines Schwerpunkt­ diskriminators mit einer Doppel-Delay-Line-Impulsfor­ mung,

Fig. 3 eine schematische Darstellung der dort auftretenden Signale in ihrem zeitlichen Verlauf,

Fig. 4 ein zweites Ausführungsbeispiel eines Schwerpunkt­ diskriminators mit einer Constant-Fraction- Discriminator-Schaltung,

Fig. 5 eine schematische Darstellung des Prinzips der Constant-Fraction-Discriminator-Schaltung der Fig. 4, und

Fig. 6 ein Blockschaltbild eines Radioaktivitätsmonitors für Säulenchromatographie.

In Fig. 1 wird der Verlauf beispielsweise des integrierten Stromsignals Q (t) von der Anode eines Photomultipliers dargestellt, der einem einzelnen Photoelektron entspricht (durchgezogene Linie) und der Verlauf beim Auftreten von zwei Photoelektronen innerhalb des Zeitfensters T_F (gestrichelte Linie).

Es hat sich nun gezeigt, daß der zeitliche Schwerpunkt t_s des Signals bei Einzel-Photoelektronen-Ereignissen stets bei kleineren Werten liegt (t_s1) als bei Mehr-Photoelektronen-Ereignissen (t_s2). Diese Feststellung gilt für das primär auftretende Stromsignal i(t) genau so wie für das Ladungssignal Q = ∫i(t) dt.

Man benutzt zur Definition des Begriffs "Schwerpunkt" im Zusammenhang mit den Signalen die mathematische Darstellung (analog zur Definition eines mechanischen Schwerpunkts):
für ts1:

für ts2:

Der Wert t_s1 für Einzel-Photoelektronen-Ereignisse ist sehr konstant (± 100 ps), während Mehr-Photoelektronen-Ereignisse sehr unterschiedliche Werte t_s2 haben, die jedoch stets größer als die t_s1-Werte sind. Man kann also eine Schwelle T_d kurz oberhalb von t_s1 legen (z. B. 200 ps über t_s1), und nur Ereignisse, deren t_s-Wert größer als T_d ist, als echte Szintillationsereignisse weiterverwerten.

Das in Fig. 2 dargestellte erste Beispiel eines Schwerpunkt­ diskriminators SD1 mit Doppel-Delay-Line-Impulsformung ist wie folgt aufgebaut:

Der Arbeitswiderstand R_A des verwendeten Photomultipliers 10 und der Eingangswiderstand R_E des Impedanzwandlers IW werden so gewählt, daß sich zusammen mit der Anodenkapazität eine Zeitkon­ stante τ_A ergibt, die groß ist gegenüber dem zu setzenden Zeit­ fenster und damit der Abklingzeitkonstanten des Szintillators (beispielsweise das 3- bis 5-fache).

Das Anodensignal U_A wird über einen Koppelkondensator C_K von der auf Hochspannungspotential liegenden Anode des Photomultipliers 10 ausgekoppelt und einem Impedanzwandler IW zugeführt, der zur niederohmigen Ansteuerung einer ersten Delay-Line DL1 über einen dem Wellenwiderstand Z entsprechenden Vorwiderstand dient (Eingang E).

Diese erste Delay-Line DL1 ist an ihrem anderen Ende kurz geschlossen. Durch die am Ende der Delay-Line DL1 stattfindende Reflexion des Signals mit gleicher Amplitude aber entgegengesetztem Vorzeichen wird das am Eingang der Delay-Line DL1 anstehende Signal mit einer Verzögerung entsprechend der doppelten Laufzeit des Signals in der Delay-Line DL1 kompensiert. Dieses Signal wird mittels eines Verstärkers A zum Signal u_DL1 verstärkt und einer zweiten, gleichartig aufgebauten Delay-Line DL2 zugeführt und dort nochmals differenziert. Aufgrund der gleichen Wirkungsweise der zweiten Delay-Line DL2 ergibt sich ein bipolares Signal u_DL2, dessen Breite vom Impulsanfang bis zum Nulldurchgang durch die Laufzeit der beiden Delay-Lines DL1 und DL2 und die Lage des Impulsschwerpunktes an der Anode des Fotomultipliers bestimmt wird. Jedes zusätzliche Signal, das in der Zeitspanne zwischen dem ersten Signal und dem Nulldurchgang eintrifft, vergrößert die Breite des Signals u_DL2 von dessen Beginn T_O (Überschreiten einer ersten Schwelle S1) bis zum Zeitpunkt T des Nulldurchgangs (Unterschreiten einer zweiten Schwelle S2).

Zur Umwandlung dieses analogen Ausgangssignals u_DL2 in ein digitales Signal u_W entsprechender Dauer bzw. Breite dienen zwei Spannungskomperatoren K1, K2 in Verbindung mit einem RS-Flip-Flop RS-FF.

Fig. 3 zeigt zwei typische Signalverläufe an den in Fig. 1 gekennzeichneten Punkten der Schaltung, wobei der durchgezogene Linienverlauf die Verarbeitung der beiden oben dargestellten Impulse wiedergibt, wogegen der gestrichelte Linienverlauf die Verarbeitung ohne den zweiten, kleineren Impuls im ersten, oberen Diagramm der Fig. 3 darstellt, also die Verarbeitung eines Signals, das auf ein Ein-Photoelektronen-Ereignis zurückgeht.

Aus den mittleren Darstellungen der Fig. 3 ist die Wirkungsweise der beiden Delay-Lines DL1/DL2 zu erkennen (t_DL ist deren Laufzeit), und insbesondere wird deutlich, daß die Zeitspanne T_S zwischen Signalbeginn T_O und Nulldurchgang T für das lediglich aus dem Einzelimpuls bestehende Signal geringer ist als die entsprechende Zeitspanne T_M für einen aus zwei aufeinanderfolgenden Einzelimpulsen bestehenden Signalverlauf.

Form und Charakteristik der dargestellten Impulse hängen auch noch von den relativen Größen der beiden das Signal bildenden Impulse I1 und I2 ab: Ist der erste Impuls I1 größer (wie in Fig. 2 darge­ stellt), ist die zeitliche Lage der Nulldurchgänge nur von der Amplitude und nicht von der zeitlichen Lage des zweiten Impulses I2 abhängig, im umgekehrten Fall (nicht dargestellt) bestimmt die zeitliche Lage des zweiten Impulses im wesentlichen die zeitliche Lage des Nulldurchganges.

Auf jeden Fall ist sichergestellt, daß eine minimale Zeitdauer T_S nur erreicht wird, wenn nur ein Einzelimpuls innerhalb des gesamten Zeitfensters vorliegt und die Zeitdauer T_S kann somit als Referenz­ wert in dem Sinne verwendet werden, als bei einem bestimmten Signalverlauf am Ausgang des Fotomultipliers nur dann ein Einzel­ impuls (und somit ein Ein-Photoelektronen-Ereignis) vorliegen kann, wenn die Dauer T_M des Ausgangssignals U_W der beschriebenen Schaltung um nicht mehr als einen vorgebbaren Wert ΔT über dieser "Referenzdauer" T_S liegt. In der Praxis ist damit eine sichere Erkennung von Einzelimpulsen und damit Einzel-Photo­ elektronen-Ereignissen möglich, indem eine Diskriminatorstufe D vorgesehen wird, deren Schwellenwert der Referenzwert T_S + ΔT ist. Je nach gewünschter Auswertung der Messung können dann entweder nur die Ein-Photoelektronen-Ereignisse ausgewertet werden (Ausgang A), oder nur die Mehr-Photoelektronen-Ereignisse (als Szintilla­ tionsereignisse, Ausgang B) oder es kann eine gleichzeitige getrennte Auswertung beider "Sorten" von Ereignissen erfolgen.

Fig. 4 und Fig. 5 zeigen die Anwendung des Constant-Fraction- Prinzips als zweite Möglichkeit zum Aufbau eines Schwerpunkt­ diskriminators SD2:

Der Impuls des optoelektronischen Detektors 20 wird verstärkt, integriert und geformt (Verstarkerschaltung 20/21) und anschließend (Eingang E) auf 2 Constant-Fraction-Diskriminatoren 23A und 23B verzweigt. 23A sei auf a und 23B auf b Prozent der Maximalamplitude eingestellt. Dann tritt das Ausgangssignal von 23A zum Zeitpunkt T_o + t_a, und dasjenige von 23B zum Zeitpunkt T_o + t_b auf. T_o ist eine konstante Verzögerungszeit, die sich dadurch ergibt, daß die Schaltung erst am Ende des Zeitfensters T_F die maximale Impulshöhe kennt, auf die der Constant-Fraction-Wert a bzw. b bezogen wird. t_a bzw. t_b sind diejenigen Zeitpunkte, bei denen die Schwellen ent­ sprechend a bzw. b % der Maximalamplitude überschritten werden.

Ein Modul 24 zur Zeitdifferenzmessung ermittelt den Wert für die Differenz t_b - t_a (es wird vorausgesetzt, daß b < a und somit t_b < t_a ist). In der Diskriminatorschaltung 25 können die Impulse nach Größe der Zeitdifferenz sortiert und zwei Ausgängen A und B zugeführt werden. Am Ausgang A tritt ein Impuls auf, wenn t_b - t_a kleiner als ein erster charakteristischer Referenzwert C₁ ist. Am Ausgang B tritt ein Impuls auf, wenn t_b - t_a größer als ein zweiter charakteristischer Referenzwert C₂ ist (C₂ soll größer oder gleich C₁ sein).

Die Ausgangssignale B werden wiederum als Szintillationsereignisse weiterverarbeitet, während die Ausgangssignale A als Einzel-Photo- Elektronen-Ereignisse entweder gar nicht benötigt werden, oder zur empfindlichen Lichtmessung dienen, oder als Korrektursignale für die Szintillationsmessung verwendet werden.

Bei bestimmten Szintillationsmessungen treten hohe Raten von Einzel-Elektronen-Ereignissen auf.

Mit einer nicht mehr zu vernachlässigenden Wahrscheinlichkeit kann es hierbei vorkommen, daß auch unkorrelierte Ein-Elektronen-Ereig­ nisse in sehr kurzem zeitlichen Abstand innerhalb des Zeitfensters auftreten und so einen Signalverlauf am Ausgang des Photomultipliers erzeugen, der nach oben beschriebenem Verfahren zu einer Überschreitung des Referenzwertes T_s führt und so ein Szin­ tillationsereignis (Mehr-Photoelektronenereignis) vortäuscht. Die so erzeugte Störsignalrate n_r (Rate der durch Ein-Photoelektronen- Ereignisse vorgetäuschten Mehr-Photoelektronenereignisse) kann durch die Formel

n_r = n² · T_F

gut beschrieben werden. Dabei ist n die Rate der Einzel-Photo­ elektronen-Ereignisse und T_F das Zeitfenster, innerhalb dessen nach Mehr-Photoelektronen-Ereignissen gesucht wird.

Die Störsignalrate n_r nimmt also quadratisch mit der Rate n der Ein-Photoelektronen-Ereignisse zu. Eine Korrektur kann z. B. entsprechend der folgenden Formel ausgeführt werden.

n_sc (net) = n_sc (total) - n_r

Dabei ist n_sc (total) die Rate der durch die Schaltung identifizierten Mehr-Photoelektronen-Ereignisse einschließlich der Störsignalrate und n_sc (net) die korrigierte, echte Mehr-Photo­ elektronen-Ereignisse Rate. Bei der in Fig. 4 dargestellten Methode mit zwei Constant-Fraction-Diskriminatoren würde am Ausgang A die Impulsrate n und am Ausgang B die Impulsrate n_sc (total) auftreten.

Hohe Ein-Photoelektronen-Ereignisse treten z. B. bei der Flüssig­ szintillationszählung auf, wo sie durch störende Chemilumineszenz verursacht werden können. Dies gilt sowohl bei Flüssigszintilla­ tionszählern für diskrete Proben, die sich etwa in Probenfläschchen oder in Mikroplatten befinden, als auch bei der kontinuierlichen Flüssigszintillationszählung bei der Radioaktivitätsmessung von Säuleneluaten. In diesen Fällen ist daher eine Störkorrektur besonders wünschenswert.

Diese Störkorrektur entspricht etwa derjenigen, wie sie bei Koinzidenzsystemen mit Hilfe der Methode der verzögerten Koinzidenzen bekannt ist, die aber auch auf Systeme mit nur einem Detektor übertragen werden kann.

Als konkretes Anwendungsbeispiel zur Veranschaulichung der Viel­ seitigkeit der Anwendungsbereiche, die sich aus der Trennung von Ein-Photoelektronen- und Mehr-Photoelektronen-Ereignissen ergibt, zeigt Fig. 6 ein Blockschaltbild eines Radioaktivitätsmonitors für Säulenchromatographie.

Eine Meßzelle 62 wird möglichst nah vor der Kathode des Photomul­ tiplier 63 angeordnet, um eine maximale Lichtausbeute zu erhalten. Ein Spiegel 61 reflektiert das auf der Rückseite austretende Licht auf die Kathode des Photomultipliers 63. Meßzelle, Spiegel und Photomultiplier sind in einer lichtdichten Kammer angeordnet, in die die Meßzelle von außen eingesetzt wird und durch deren Wände die Betriebsspannungen und die Signalleitung lichtdicht hindurch­ geführt sind. Eine Hochspannungseinheit 64 dient zur Versorgung des Photomultipliers 63 mit der erforderlichen Betriebsspannung.

Das Anodensignal wird (wie oben beschrieben) direkt an der Anode integriert und über einen Impedanzwandler 65 dem Schwerpunkt- Diskriminator SD1/SD2 zugeführt.

Impulse am Ausgang A entsprechen Signalen, deren Schwerpunkt vor dem Referenzwert liegt (Ein-Photoelektron-Ereignisse) und Impulse am Ausgang B solchen, deren Schwerpunkt nach dem Referenzwert liegt (Mehr-Photoelektronen-Ereignisse).

Zur Gewinnung und Auswertung der im Signal enthaltenen Energie-In­ formation wird das am Ausgang des Impedanzwandlers 65 anstehende Analogsignal über einen logarithmierenden Verstärker 69 verstärkt und einem Impulshöhen-Diskriminator 612 zugeführt.

Anstelle des im Beispiel dargestellten Vielkanal-Impulshöhenanaly­ sator können auch Einkanal- oder Mehrkanaldiskriminatoren verwen­ det werden.

Über einen Steuereingang S wird bewirkt, daß nur solche Impulse, die zu einem echten Szintillationsereignis gehören, ausgewertet werden. Das Steuersignal zur Triggerung des Impulshöhenanalysators 612 wird von den Impulsen am Ausgang B des Schwerpunkt-Diskri­ minators SD1/SD2 und am Ausgang eines Integraldiskriminators 610 abgeleitet. Diese werden über ein ODER -Gatter 611 verknüpft auf den Triggereingang T des Impulshöhenanalysators 612 gegeben. Über den Integraldiskriminator 610 werden zusätzlich solche Impulse erfaßt, deren Amplituden weit oberhalb des Ein-Photoelektron- Impulshöhenspektrums liegen (z. B. bei dem 5-fachen Wert des Einzelelektron-Peaks), auch wenn sie aufgrund der Lage des Impulsschwerpunktes nicht als Szintillationsimpulse identifizierbar sein sollten.

Am Ausgang A des Schwerpunkt-Diskriminators SD1/SD2 stehen die den Einzelelektron-Impulsen zugeordneten Impulse an.

Die Rate n der am Ausgang A auftretenden Impulse kann zur Kompensation der durch unkorrelierte Ein-Elektronen-Ereignisse vorgetäuschten Mehr-Photonen-Ereignisse dienen.

Dazu werden zunächst über eine nachgeschaltete Antikoinzidenzstufe 68 in Verbindung mit dem Integraldiskriminator 610 solche Impulse ausgefiltert, die auf Grund ihrer Amplitude nicht von Einzelelek­ tron-Impulsen verursacht sein können, obwohl sie dem Referenzwert für den Schwerpunkt entsprechen.

In einem Computer-System 613 erfolgt dann die Korrekturberechnung, z. B. unter Verwendung der oben genannten Formel.

Außerdem können die Impulse vom Ausgang A auch zur Messung von Photonen als Nutzsignale dienen, z. B. bei Lumineszensmessungen, womit weiterhin die gleichzeitige Messung von ionisierender Strah­ lung und Licht ermöglicht wird.

Claims (10)

1. Verfahren zur Unterscheidung und gleichzeitigen oder getrenn­ ten Messung von Einzel- und Mehrelektronenereignissen in einem optoelektronischen Detektor, bei dem aus dem innerhalb eines vorgebbaren Zeitfensters sich einstellenden Signalverlauf am Detektorausgang eine Infor­ mation zur Unterscheidung dieser Ereignisse gewonnen wird, dadurch gekennzeichnet, daß ein für den zeitlichen Schwerpunkt des Verlaufs des Signals selbst oder dessen Integral über dem Zeitfenster (T_F) charakteristischer Parameter (T_M; t_b-t_a) gewonnen wird, dessen Wert mit einem Referenzwert (T_s; C₁) verglichen wird, den dieser Parameter bei einem Ein- Photoelektronen-Ereignis annimmt.

2. Verfahren nach Anspruch 1 zum Nachweis radioaktiver Strahlung mit Hilfe eines Szintillators, dadurch gekennzeichnet, daß Sig­ nale, bei denen der Wert ihres für den Schwerpunkt charakteristischen Parameters über dem Referenzwert oder über einer über diesem gesetzten Schwelle liegt, als Szintillationsereignisse weiterverarbeitet werden.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß Sig­ nale, bei denen der Wert ihres für den Schwerpunkt charak­ teristischen Parameters beim Referenzwert oder unter einer über diesem gesetzten Schwelle liegt, zur Störkorrektur der Szintillationsmessung verwendet werden.

4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß Sig­ nale, bei denen der Wert ihres für den Schwerpunkt charak­ teristischen Parameters beim Referenzwert oder unter einer über diesem gesetzten Schwelle liegt, zur (gleichzeitigen) Lichtmessung verwendet werden.

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der für den Schwerpunkt des Signalsverlaufs charakteristische Parameter mittels eines Schwerpunktdiskriminators (SD1, SD2) aus dem Anodensignal (U_A) des Detektors (10, 20) erzeugt wird.

6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Schwerpunktdiskriminator (SD1) eine Doppel-Delay-Line-Schaltung (DL1, DL2) enthält, bei der die Laufzeit t_DL der Delay-Line größer als die Abklingzeit des verwendeten Detektors (10) gewählt ist.

7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Schwerpunktdiskriminator (SD2) zwei Constant-Fraction-Diskrimi­ natoren (23A, 23B) parallel zueinander beinhaltet, die auf unterschiedliche Bruchteile (a, b) des im vorgegebenen Zeitfenster (T_F) erreichten Maximalwertes des integrierten Signals eingestellt sind, wobei die Zeitdifferenz (t_b - t_a) zwischen dem Ansprechen der beiden Diskriminatoren (23A, 23B) den charakteristischen Parameter bildet.

8. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß un­ abhängig vom Referenzwert des charakteristischen Parameters die Detektorsignale als Szintillationsereignisse bewertet werden, wenn das Anodensignal des Detektors (10) oder dessen Integralwert innerhalb des Zeitfensters (T_F) einen Grenzwert überschreitet.

9. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Weiterverarbeitung der Detektorsignale zur Störkorrektur oder zur Lichtmessung nur dann erfolgt, wenn das Anodensignal des Detektors (10) oder dessen Integralwert im Zeitfenster (T_F) unterhalb einer Schwelle bleibt.

10. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Rate (n_{sc - total}) der ermittelten Szintillationsereignisse in Abhängigkeit von der Rate (n) der ermittelten Ein- Photoelektronen-Ereignisse korrigiert wird.