DE4136311A1 - White light-emitting phosphor - comprising zinc-sulphide-based blue phosphor and calcium sulphide-based yellow phosphor - Google Patents

White light-emitting phosphor - comprising zinc-sulphide-based blue phosphor and calcium sulphide-based yellow phosphor

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DE4136311A1
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Abstract

A phosphor which emits white light essentially comprises a blue light emitting phosphor based on ZnS and a yellow light emitting phosphor based on CaS. The ZnS-based phosphor is at least one of ZnS:Ag, ZnS:Ag,Cl or ZnS:AgmGa. The CaS-based phosphor is (Ca(1-x)Mgx)S:Mn,Ce or a mixt of (Ca(1-x)Mgx)S:Ce and (Ca(1-x)Mgx)S:Mn with x greater than or equal to 0 and less than or equal to 0.5. the CaS-based phosphor contains 100-20,000 ppm Mn and 10-20,000 ppm Ce as activators. The ZnS-based phosphor contains 2-20,000 ppm Ag, 1-10,000 ppm Ga and 1-10,000 ppm Cl as activators. The ZnS/Cas mixt. ratio is 1:9 - 5:5. ADVANTAGE - Unlike conventional white light phosphors, which comprise (Zn,Cd)S and/or InBO3 as the yellow light phosphor component, the phosphor claimed here does not contain Cd, is inexpensive, has a high luminance, and has a time of afterglow which is almost as long as that of InBO3 and longer than that of (Zn,Cd)S.

Description

Technisches Gebiet der ErfindungTechnical field of the invention

Die vorliegende Erfindung betrifft einen weißes Licht emittierenden Leuchtstoff, und insbesondere ein weißes Licht emittierendes Leuchtstoffgemisch, das durch Mischung von blauem Licht emittierendem und gelbem Licht emittierendem Leuchtstoff erzeugt wird.The present invention relates to a white light emitting phosphor, and in particular a white light emitting phosphor mixture, which is obtained by mixing blue Light emitting and yellow light emitting phosphor is produced.

Hintergrund der ErfindungBackground of the Invention

Es gibt keinen Leuchtstoff, der selber weißes Licht emit­ tiert, und die zur Zeit verwendeten, weißes Licht emittierenden Leuchtstoffe sind eine Mischung von komplementären, farbenemit­ tierenden Leuchtstoffen, z. B. gelbes Licht emittierender Leucht­ stoff und blaues Licht emittierender Leuchtstoff, die im richti­ gen Verhältnis gemischt werden, so daß sie weißes Licht emit­ tieren können, wenn sie durch einen Elektronenstrahl angeregt werden. Der Farbpunktbereich des durch Mischung von gelbem Licht emittierendem und blauem Licht emittierendem Leuchtstoff erzeug­ ten, weißes Licht emittierenden Leuchtstoffs, wird durch das Mischungsverhältnis der beiden Komponenten bestimmt, wobei das Mischungsverhältnis nach Bedarf entsprechend verändert werden kann.There is no phosphor that emits white light itself tiert, and the currently used, white light-emitting Phosphors are a mixture of complementary, color with Turing phosphors, for. B. yellow light emitting light fabric and blue light-emitting phosphor, which  be mixed so that they emit white light animals when excited by an electron beam will. The color point area of the by mixing yellow light emitting and blue light emitting phosphor th, white light-emitting phosphor, is by the Mixing ratio of the two components determined, the Mixing ratio can be changed accordingly as required can.

Als Quellen, die weißes Licht emittierende Leuchtstoff­ gemische offenlegen, können US-Patente Nrn. 46 94 217 und 38 91 886 angegeben werden.As sources, the white light-emitting phosphor disclose mixtures, U.S. Patent Nos. 46 94 217 and 38 91 886 can be specified.

Im allgemeinen sind die gelbes Licht emittierenden Leucht­ stoffe, die Teil eines weißes Licht emittierenden Leuchtstoffs sind, Leuchtstoffe auf (Zn,Cd)S Basis wie z. B. silberaktivierter Zinkcadmiumsulfidleuchtstoff ((Zn,Cd)S:Ag), kupfer- und alumini­ umaktivierter Zinkcadmiumsulfidleuchtstoff ((Zn,Cd)S: Cu,A1) usw. und Leuchtstoffe auf InBO3 Basis. Beispiele für blaues Licht emittierende Leuchtstoffe sind silberaktivierter Zinksul­ fidleuchtstoff (ZnS:Ag) usw.In general, the yellow light-emitting phosphors, which are part of a white light-emitting phosphor, are phosphors based on (Zn, Cd) S such as. B. silver-activated zinc cadmium sulfide phosphor ((Zn, Cd) S: Ag), copper and aluminum-activated zinc cadmium sulfide phosphor ((Zn, Cd) S: Cu, A1) etc. and phosphors based on InBO 3 . Examples of phosphors that emit blue light are silver-activated zinc sulfide phosphor (ZnS: Ag), etc.

Die Leuchtstoffe auf (Zn,Cd)S Basis haben jedoch die Nach­ teile, daß sie als eine Komponente Cadmium enthalten, das für den menschlichen Körper schädlich ist, und eine kurze Nachglüh­ zeit besitzen. Leuchtstoffe auf InBO3 Basis haben ferner den Nachteil, daß sie teuer sind und eine geringe Leuchtdichte besitzen.However, the (Zn, Cd) S-based phosphors have the after parts that they contain cadmium as a component, which is harmful to the human body, and have a short afterglow time. InBO 3- based phosphors also have the disadvantage that they are expensive and have a low luminance.

Zusammenfassung der ErfindungSummary of the invention

Aufgabe der Erfindung ist es, unter Berücksichtigung der oben erwähnten Nachteile, einen weißes Licht emittierenden Leuchtstoff zur Verfügung zu stellen, der keine Umweltbelastung darstellt, hohe Leuchtdichte besitzt, preiswert ist und eine lange Nachglühzeit aufweist, die fast so lang wie die von Leuchtstoff auf InBO3 Basis ist.The object of the invention is, taking into account the disadvantages mentioned above, to provide a white light-emitting phosphor which is not environmentally harmful, has high luminance, is inexpensive and has a long afterglow time which is almost as long as that of phosphor on InBO 3 base is.

Zur Lösung der erfindungsgemäßen Aufgabe ist die vorliegen­ de Erfindung dadurch gekennzeichnet, daß sie einen weißes Licht emittierenden Leuchtstoff vorsieht, der im wesentlichen aus blaues Licht emittierendem Leuchtstoff und gelbes Licht emit­ tierendem Leuchtstoff besteht, wobei der blaues Licht emittie­ rende Leuchtstoff ein Leuchtstoff auf ZnS Basis und der gelbes Licht emittierende Leuchtstoff ein Leuchtstoff auf CaS Basis ist.To achieve the object of the invention, this is available de invention characterized in that it has a white light emitting phosphor that is essentially made up blue light emitting phosphor and yellow light emit fluorescent fluorescent, the blue light emitting fluorescent is a ZnS-based phosphor and the yellow one Light-emitting phosphor is a CaS-based phosphor is.

Insbesondere besteht der Leuchtstoff auf ZnS Basis aus ZnS:Ag, ZnS:Ag,Cl oder ZnS:Ag,Ga und der Leuchtstoff auf CaS Basis aus (Ca1-x Mgx)S: Mn, Ce (0X0,5). Das bevorzugte Mi­ schungsverhältnis der beiden Leuchtstoffe liegt zwischen 1 : 9 und 5 : 5 (Gewichtsverhältnis).In particular, the ZnS-based phosphor consists of ZnS: Ag, ZnS: Ag, Cl or ZnS: Ag, Ga and the CaS-based phosphor consists of (Ca 1-x Mgx) S: Mn, Ce (0X0.5). The preferred mixing ratio of the two phosphors is between 1: 9 and 5: 5 (weight ratio).

Der gelbes Licht emittierende Leuchtstoff auf CaS Basis kann durch Mischung von grünes Licht emittierendem Leuchtstoff (Ca1-x Mgx)S: Ce und (Ca1-x Mgx)S:Mn Leuchtstoff oder durch Aktivierung der Matrix mit sowohl Mn als auch Ce wie bei (Ca1-x Mgx)S: Mn,Ce Leuchtstoff erzeugt werden.The yellow light-emitting phosphor based on CaS can be mixed by mixing green light-emitting phosphor (Ca 1-x Mgx) S: Ce and (Ca 1-x Mgx) S: Mn phosphor or by activating the matrix with both Mn and Ce at (Ca 1-x Mgx) S: Mn, Ce phosphor.

Es werden die folgenden Mengen Aktivierungsmittel hinzuge­ fügt: 2 bis 20 000 ppm Ag, 1 bis 10 000 ppm Ga, 1 bis 10 000 ppm Cl, 100 bis 20 000 ppm Mn und 10 bis 20 000 ppm Ce, bezogen auf die Matrix.Are added the following amounts of activating agent hinzuge: 2 ppm to 20,000 Ag, 1 ppm to 10,000 Ga, 1 ppm to 10000 Cl, 100 ppm to 20,000 Mn and 10 ppm to 20,000 Ce relative to the matrix.

Kurze Beschreibung der ZeichnungBrief description of the drawing

Fig. 1 zeigt die CIE Chromatizitäten der weißes Licht emittierenden Leuchtstoffe für die jeweilige Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. Fig. 1 shows the CIE chromaticities of the white light-emitting phosphors for the respective embodiment of the present invention.

Ausführliche Beschreibung der ErfindungDetailed description of the invention

Die vorliegende Erfindung wird anhand der folgenden Bei­ spiele näher beschrieben.The present invention is illustrated by the following examples games described in more detail.

Beispiel 1example 1

ZnS:Ag Leuchtstoff, bei dem die hinzugefügte Menge des Aktivierungsmittels Ag 40 ppm, bezogen auf die Matrix, beträgt, ZnS und (Ca0,95Mg0,05) S:Mn, Ce Leuchtstoff, bei dem die Menge der zugefügten Aktivierungsmittel Mn und Ce jeweils 1000 ppm, bezogen auf die Matrix, beträgt, werden nach einem bekannten Verfahren hergestellt.ZnS: Ag phosphor, in which the amount of activating agent Ag added is 40 ppm, based on the matrix, ZnS and (Ca 0.95 Mg 0.05 ) S: Mn, Ce phosphor, in which the amount of activating agent added Mn and Ce each 1000 ppm based on the matrix, are prepared by a known method.

20 g des ZnS:Ag Leuchtstoff und 80 g des (Ca0,95Mg0,05) S:Mn, Ce Leuchtstoff werden zu einem weißes Licht emittierenden Leuchtstoffgemisch vermischt.20 g of the ZnS: Ag phosphor and 80 g of the (Ca 0.95 Mg 0.05 ) S: Mn, Ce phosphor are mixed to form a white light-emitting phosphor mixture.

Die Leuchtdichte und der Farbpunkt des resultierenden Leuchtstoffs sind, im Vergleich mit den Werten des Leuchtstoffs auf InBO3 Basis (Leuchtdichte 100%), in Tab. 1 angeführt.The luminance and the color point of the resulting phosphor are shown in Table 1 in comparison with the values of the phosphor based on InBO 3 (luminance 100%).

Beispiel 2Example 2

ZnS:Ag, Ga Leuchtstoff, bei dem die Mengen der zugefügten Aktivierungsmittel Ag und Ga 80 ppm bzw. 20 ppm bezüglich der Matrix betragen, und CaS:Mn, Ce Leuchtstoff, bei dem die Menge der zugefügten Aktivierungsmittel Mn und Ce jeweils 1000 ppm, bezogen auf die Matrix, betragen, werden nach einem bekannten Verfahren hergestellt.ZnS: Ag, Ga phosphor, in which the amounts of added Activating agents Ag and Ga 80 ppm and 20 ppm with respect to the Matrix, and CaS: Mn, Ce phosphor, in which the amount the added activating agents Mn and Ce each 1000 ppm, based on the matrix, are according to a known Process manufactured.

20 g des ZnS:Ag, Ga Leuchtstoffs und 80 g des CaS:Mn, Ce Leuchtstoffs werden gleichmäßig zu einem weißes Licht emittie­ renden Leuchtstoffgemisch vermischt.20 g of the ZnS: Ag, Ga phosphor and 80 g of the CaS: Mn, Ce Phosphors emit evenly into a white light mixed fluorescent mixture.

Die Leuchtdichte und der Farbpunkt des resultierenden Leuchtstoffs sind, verglichen mit den Werten des Leuchtstoffs auf InBO3 Basis (Leuchtdichte 100%), in Tabelle 1 angeführt. The luminance and the color point of the resulting phosphor are shown in Table 1 compared to the values of the phosphor based on InBO 3 (luminance 100%).

Beispiele 3-5Examples 3-5

Die gleichen Leuchtstoffe wie in Beispiel 2 werden ver­ wendet, wobei die Mischmengen des ZnS:Ag, Ga Leuchtstoffs und des CaS:Mn, Ce Leuchtstoffs 30 g und 70 g (Beispiel 3), 40 g und 60 g (Beispiel 4), beziehungsweise 50 g und 50 g (Beispiel 5) betragen und weißes Licht emittierende Leuchtstoffe ergeben.The same phosphors as in Example 2 are used uses, the mixed amounts of ZnS: Ag, Ga phosphor and of the CaS: Mn, Ce phosphor 30 g and 70 g (Example 3), 40 g and 60 g (Example 4), or 50 g and 50 g (Example 5) amount and give white light-emitting phosphors.

Die Leuchtdichten und die Farbpunkte der resultierenden Leuchtstoffe sind, im Vergleich zu den Werten des Leuchtstoffs auf InBO3 Basis (Leuchtdichte 100%), in Tabelle 1 angeführt.The luminance and the color points of the resulting phosphors are shown in Table 1 in comparison to the values of the phosphor based on InBO 3 (luminance 100%).

Beispiel 6Example 6

ZnS:Ag Leuchtstoff, bei dem die Menge des hinzugefügten Aktivierungsmittels Ag 120 ppm, bezogen auf die Matrix, beträgt, und CaS:Mn, Ce Leuchtstoff, bei dem die Menge des jeweils hin­ zugefügten Aktivierungsmittels Mn bzw. Ce 500 ppm bzw. 2000 ppm, bezogen auf die Matrix, beträgt, werden nach bekanntem Verfahren hergestellt.ZnS: Ag phosphor where the amount of added Activating agent Ag is 120 ppm, based on the matrix, and CaS: Mn, Ce phosphor, in which the amount of each added activating agent Mn or Ce 500 ppm or 2000 ppm, based on the matrix, are, according to known methods produced.

10 g des ZnS:Ag Leuchtstoffs und 90 g des CaS:Mn, Ce Leuchtstoffs werden zu einem weißes Licht emittierenden Leucht­ stoff vermischt.10 g of the ZnS: Ag phosphor and 90 g of the CaS: Mn, Ce The fluorescent material becomes a white light-emitting light mixed fabric.

Die Leuchtdichte und der Farbpunkt des resultierenden Leuchtstoffs sind, verglichen mit den Werten des Leuchtstoffs auf InBO3 Basis (Leuchtdichte 100%), in Tabelle 1 angeführt.The luminance and the color point of the resulting phosphor are shown in Table 1 compared to the values of the phosphor based on InBO 3 (luminance 100%).

Beispiele 7 bis 10Examples 7 to 10

Die gleichen Leuchtstoffe wie in Beispiel 6 werden ver­ wendet, wobei die Mischmengen des ZnS:Ag Leuchtstoffs und des CaS:Mn, Ce Leuchtstoffs 20 g und 80 g (Beispiel 7), 30 g und 70 g (Beispiel 8), 40 g und 60 g (Beispiel 9) bzw. 50 g und 50 g (Beispiel 10) betragen und weißes Licht emittierende Leucht­ stoffe ergeben.The same phosphors as in Example 6 are used uses, the mixed amounts of the ZnS: Ag phosphor and the CaS: Mn, Ce phosphor 20 g and 80 g (Example 7), 30 g and 70 g (Example 8), 40 g and 60 g (Example 9) or 50 g and 50 g (Example 10) and white light-emitting light fabrics result.

Die Leuchtdichten und die Farbpunkte der resultierenden Leuchtstoffe sind, verglichen mit den Werten des Leuchtstoffs auf InBO3 Basis (Leuchtdichte 100%), in Tabelle 1 angeführt.The luminance and the color points of the resulting phosphors are shown in Table 1 compared to the values of the phosphor based on InBO 3 (luminance 100%).

Beispiel 11Example 11

ZnS:Ag Leuchtstoff, bei dem die Menge des hinzugefügten Aktivierungsmittels Ag 160 ppm bezüglich der Matrix beträgt und CaS:Mn, Ce Leuchtstoff, bei dem die Menge des hinzugefügten Aktivierungsmittels Mn 2000 ppm und die des hinzugefügten Akti­ vierungsmittels Ce 500 ppm, bezogen auf die Matrix, beträgt, werden nach bekanntem Verfahren hergestellt.ZnS: Ag phosphor where the amount of added Activating agent Ag is 160 ppm with respect to the matrix and CaS: Mn, Ce phosphor where the amount of added Activating agent Mn 2000 ppm and that of the added Akti Cing agent Ce is 500 ppm, based on the matrix, are produced by a known method.

10 g des ZnS:Ag Leuchtstoffs und 90 g des CaS:Mn, Ce Leuchtstoffs werden zu einem weißes Licht emittierenden Leucht­ stoff vermischt.10 g of the ZnS: Ag phosphor and 90 g of the CaS: Mn, Ce The fluorescent material becomes a white light-emitting light mixed fabric.

Die Leuchtdichte und der Farbpunkt des resultierenden Leuchtstoffs sind, verglichen mit den Werten des Leuchtstoffs auf InBO3 Basis (Leuchtdichte 100%), in Tabelle 1 angeführt.The luminance and the color point of the resulting phosphor are shown in Table 1 compared to the values of the phosphor based on InBO 3 (luminance 100%).

Beispiele 12-15Examples 12-15

Die gleichen Leuchtstoffe wie in Beispiel 11 werden ver­ wendet, wobei die Mischmengen des ZnS:Ag Leuchtstoffs und des CaS:Mn, Ce Leuchtstoffs 20 und 80 g (Beispiel 12), 30 und 70 g (Beispiel 13), 40 und 60 g (Beispiel 14) bzw. 50 g und 50 g (Bei­ spiel 15) betragen, und weißes Licht emittierende Leuchtstoffe ergeben.The same phosphors as in Example 11 are used uses, the mixed amounts of the ZnS: Ag phosphor and the CaS: Mn, Ce phosphor 20 and 80 g (Example 12), 30 and 70 g (Example 13), 40 and 60 g (Example 14) or 50 g and 50 g (Bei game 15), and white light-emitting phosphors surrender.

Die Leuchtdichten und die Farbpunkte der resultierenden Leuchtstoffe sind, verglichen mit den Werten des Leuchtstoffs auf InBO3 Basis (Leuchtdichte 100%), in Tabelle 1 angeführt. The luminance and the color points of the resulting phosphors are shown in Table 1 compared to the values of the phosphor based on InBO 3 (luminance 100%).

Tabelle 1 Table 1

Wie in Tabelle 1 gezeigt, ist die Emissionsleuchtdichte des Leuchtstoffs gemäß Erfindung 10 bis 35% größer als die des herkömmlichen Leuchtstoffs auf InBO3 Basis.As shown in Table 1, the emission luminance of the phosphor according to the invention is 10 to 35% larger than that of the conventional phosphor based on InBO 3 .

Fig. 1 zeigt die CIE Chromatizitäten der weißes Licht emittierenden Leuchtstoffe für die jeweiligen Ausführungsformen gemäß Erfindung. Fig. 1 shows the CIE chromaticities of the white light-emitting phosphors for the respective embodiments according to the invention.

Wie in Fig. 1 gezeigt, haben die resultierenden Leucht­ stoffe der vorliegenden Erfindung den Vorteil breiter Selektion wegen des breiten Reproduktionsbereichs, wie sich aus dem CIE Chromatizitätsdiagramm ergibt. Insbesondere haben die weißes Licht emittierenden Leuchtstoffe der Beispiele 3, 4, 8 und 9 Emissionsfarbpunkte innerhalb oder nahe des JEDEC (Joint Elec­ tron Device Engineering Councils)-Files.As shown in Fig. 1, the resulting phosphors of the present invention have the advantage of wide selection because of the wide reproduction range, as can be seen from the CIE chromaticity diagram. In particular, the white light-emitting phosphors of Examples 3, 4, 8 and 9 have emission color dots within or near the JEDEC (Joint Electronic Device Engineering Councils) file.

Ferner brauchen keine besonderen Vorsichtsmaßnahmen be­ züglich des Cadmiums ergriffen zu werden, da die Leuchtstoffe der vorliegenden Erfindung keinen Anteil giftigen Cadmiums enthalten. Demnach sind aufwendige Einrichtungen zur Vermeidung von Cadmiumkontamination und besondere Vorsichtsmaßnahmen vor Schäden durch Cadmiumverschmutzung bei der Entsorgung des Fern­ sehgeräts nicht nötig.Furthermore, no special precautions need to be taken to be seized regarding the cadmium because the phosphors the present invention does not contain any toxic cadmium contain. Accordingly, elaborate devices are to be avoided of cadmium contamination and special precautions Damage from cadmium pollution when disposing of the remote vision device not necessary.

Daher sind die erfindungsgemäßen weißes Licht emittierenden Leuchtstoffe von großem industriellen Wert.Therefore, the white light emitting according to the invention Phosphors of great industrial value.

Claims (6)

1. Weißes Licht emittierender Leuchtstoff, der im wesentli­ chen aus einem blaues Licht emittierenden Leuchtstoff und einem gelbes Licht emittierenden Leuchtstoff besteht, bei dem der blaues Licht emittierende Leuchtstoff ein Leuchtstoff auf ZnS- Basis und der gelbes Licht emittierende Leuchtstoff ein Leucht­ stoff auf CaS-Basis ist.1. White light-emitting phosphor which is essentially chen from a blue light-emitting phosphor and a yellow light-emitting phosphor, in which the blue light emitting phosphor a phosphor on ZnS Base and the yellow light-emitting phosphor is a luminous is based on CaS. 2. Weißes Licht emittierender Leuchtstoff nach Anspruch 1, bei dem das Mischungsverhältnis des Leuchtstoffs auf ZnS-Basis und des Leuchtstoffs auf CaS-Basis in einem Bereich von 1 : 9 bis 5 : 5 liegt.2. White light-emitting phosphor according to claim 1, where the mixing ratio of the ZnS-based phosphor and the CaS-based phosphor in a range of 1: 9 to 5: 5 lies. 3. Weißes Licht emittierender Leuchtstoff nach Anspruch 1, bei dem der Leuchtstoff auf ZnS-Basis mindestens einer der Leuchtstoffe ZnS:Ag, ZnS:Ag, Cl und ZnS:Ag, Ga ist.3. White light-emitting phosphor according to claim 1, in which the ZnS-based phosphor at least one of the Phosphors are ZnS: Ag, ZnS: Ag, Cl and ZnS: Ag, Ga. 4. Weißes Licht emittierender Leuchtstoff nach Anspruch 1 bis 3 mit folgenden Aktivierungsmittelmengen des Leuchtstoffs auf ZnS-Basis: Ag von 2 bis 20 000 ppm, Ga von 1 bis 10 000 ppm und Cl von 1 bis 10 000 ppm, bezogen auf die Matrix.4. White light emitting phosphor according to claim 1 to 3 with the following amounts of activating agent of the phosphor ZnS-based: Ag from 2 to 20,000 ppm, Ga from 1 to 10,000 ppm and Cl from 1 to 10,000 ppm based on the matrix. 5. Weißes Licht emittierender Leuchtstoff nach Anspruch 1, bei dem der Leuchtstoff auf CaS-Basis (Ca1-x Mgx)S:Mn, Ce oder eine Mischung aus (Ca1-x Mgx) S:Ce und (Ca1-x Mgx)S:Mn mit 0X0,5 ist.5. The white light-emitting phosphor according to claim 1, wherein the CaS-based phosphor (Ca 1-x Mgx) S: Mn, Ce or a mixture of (Ca 1-x Mgx) S: Ce and (Ca 1-x Mgx) S: Mn with 0X0.5. 6. Weißes Licht emittierender Leuchtstoff nach Anspruch 1, 2 bzw. 5 mit folgenden Aktivierungsmittelmengen des Leuchtstoffs auf CaS-Basis: Mn von 100 bis 20 000 ppm und Ce von 10 bis 20 000 ppm, bezogen auf die Matrix.6. The white light-emitting phosphor according to claim 1, 2 or 5 with the following amounts of activating agent of the phosphor based on CaS: Mn from 100 to 20,000 ppm and Ce from 10 to 20,000 ppm, based on the matrix.
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