DE3904550A1 - Katalysator-formkoerper fuer ein stroemendes fluessiges oder gasfoermiges medium - Google Patents
Katalysator-formkoerper fuer ein stroemendes fluessiges oder gasfoermiges mediumInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf einen Katalysator-Formkörper
für ein strömendes flüssiges oder gasförmiges Medium, insbe
sondere für die katalytische Beseitigung von Stickoxid (NO x )
aus einem Abgas mittels Ammoniakgas (NH3).
Die Erfindung betrifft dabei die Formgebung eines solchen Ka
talysator-Formkörpers. Bei diesem kann es sich insbesondere um
einen metallischen oder oxidischen Katalysator handeln, der zur
Reaktion eines strömenden Gases oder einer strömenden Flüssig
keit im Kontakt mit dem Katalysator eingesetzt wird, insbeson
dere - wie erwähnt - für die katalytische Entfernung von Stick
oxid (NO x ) aus einem Abgas.
Aus der DE-PS 26 58 539 ist zum Beispiel ein Verfahren zur Ent
fernung von Stickoxiden aus Abgasen durch selektive Kontaktre
duktion mittels eines mit Strömungskanälen versehenen Katalysa
tors unter Zugabe von Ammoniakgas bekannt. Dieser Katalysator
hat eine bienenwabenförmige Struktur, das heißt er ist als zell
artig kanalförmiger Körper ausgestaltet. Die einzelnen, einander
parallel liegenden Strömungskanäle besitzen einen hexagonalen
Querschnitt.
Demgegenüber ist aus der DE-PS 28 53 023 ein Katalysator-Form
körper mit plattenförmiger Struktur bekannt. Dieser Formkörper
besitzt eine Vielzahl von plattenförmig angeordneten Katalysa
toren, die parallel zum Stickoxid enthaltenden Gasstrom ange
ordnet sind. Jeder plattenförmige Katalysator besteht aus einer
Metallplatte, auf deren beiden Seiten eine katalytisch aktive
Substanz aufgebracht ist. Die Metallplatte kann perforiert sein,
das heißt mit Durchbrechungen oder Fenstern versehen sein. Bei
der Herstellung dieser Durchbrechungen entstehen Erhebungen
oder Laschen, die alle auf ein und derselben Seite der jewei
ligen Metallplatte liegen.
Darüber hinaus sind im Stand der Technik Katalysator-Formkör
per bekannt, die ein Schüttgut mit Kugeln, Ringen oder Röhren
enthalten. In der GB-PS 12 10 867 wird beispielsweise ein Ka
talysator-Formkörper beschrieben, bei dem ein aus Partikeln
bestehendes Schüttgut zwischen benachbarten Strömungskanälen
angeordnet ist. Dieses Schüttgut ist katalytisch aktiv.
In der DE-AS 24 58 888 wird im einzelnen die Reduktion von
Stickoxiden mittels Ammoniakgas (NH3) an dotierten TiO2-Kata
lysatoren beschrieben. Mischungen für die katalytisch aktiven
Komponenten werden dabei im einzelnen angegeben.
In der DE-PS 28 46 476 wird darüber hinaus ein Herstellungsver
fahren für gesinterte katalytische Formkörper beschrieben, die
Titandioxid als aktive Komponente und Molybdänoxid als Binde
mittel enthalten. Die Anwendung des beschriebenen Herstellungs
verfahrens ist sowohl auf Waben- als auch auf Plattenstrukturen
verschiedener Ausbildung möglich.
Und in der Broschüre "NO x Reduction With Plate-Type And Honey
comb-Type Catalytic Converters", Siemens AG, Berlin, München,
Bestellnummer: A19100-U311-A106-X-7600, April 1988, findet sich
eine Beschreibung von industriell hergestellten Platten- und
Bienenwaben-Katalysatoren zur Stickoxid-Reduktion. Die kera
mischen oder metallischen Katalysator-Formkörper werden dabei
zu Modulen zusammengefaßt und - je nach Anforderung - gegebenen
falls aufeinandergestapelt. Aufgrund der vorgegebenen symmetri
schen Konstruktion ist dabei jedoch immer sichergestellt, daß
die Strömungskanäle von einem Modul in den anderen stufenlos
übergehen.
Sowohl der plattenförmige als auch der zellartig kanalförmige
Katalysator-Formkörper weist den Nachteil auf, daß das strömen
de Medium in vorwiegend laminarer Strömung an den Katalysator
wänden vorbeigleitet und mit den im Katalysator-Formkörper an
gebotenen inneren Oberflächen nur ungenügend in Kontakt kommt.
Die katalytische Nutzung ist daher nicht optimal. Eine gewisse
Verwirbelung des strömenden Mediums und damit eine bessere Aus
nutzung der Oberfläche erfolgt demgegenüber in einem Katalysa
tor-Formkörper mit Schüttgut. Dieser hat jedoch den Nachteil,
daß sein Strömungswiderstand je nach Schüttung undefiniert vari
iert und im Betrieb auch nicht konstant bleibt. Darüber hinaus
kann das Schüttgut bei hohen Strömungsgeschwindigkeiten in Be
wegung geraten, was nicht nur mit Widerstandsänderungen, sondern
auch mit erhöhtem Abrieb verbunden ist.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen Katalysator-
Formkörper der eingangs genannten Art so auszugestalten, daß
das strömende Medium in ihm eine Verwirbelung erfährt, ohne daß
von einem Schüttgut Gebrauch gemacht werden muß.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß bei einem Katalysator-Formkör
per der eingangs genannten Art dadurch gelöst, daß er mindestens
zwei aneinandergesetzte Teil-Formkörper umfaßt, deren Strömungs
kanäle stufig ineinander übergehen.
Der Katalysator-Formkörper ist also zur Zerteilung und Verwir
belung des strömenden Mediums mit Stufen, die als Verwirbelungs
stellen dienen, ausgestattet. Er kann beispielsweise aus mehre
ren Teil-Formkörpern oder "Schichten" mit - in Strömungsrichtung
gesehen - alternierenden Waben- oder Plattenpositionen aufge
baut sein. Dies hat den Vorteil, daß jeweils nur Teilkörper ein
und derselben Struktur hergestellt werden müssen; diese werden
alternierend aneinandergesetzt, z. B. dabei aneinander befestigt.
Die Verwirbelung des strömenden Mediums läßt sich also hierbei
durch wiederholte definierte Umlenkung im Katalysator-Formkör
per mit den wechselnden oder alternierenden Platten- oder Waben
positionen erreichen. Dadurch läßt sich eine bessere Anströmung
und eine bessere Nutzung der inneren Katalysatoroberflächen er
zielen. Dabei ist der Strömungswiderstand zeitlich gleichblei
bend und definiert.
Bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den Unteran
sprüchen näher erläutert.
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden im folgenden anhand
von acht Figuren näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 eine zweidimensionale Prinzipskizze der Erfindung;
Fig. 2 den Grundriß zweier Teil-Formkörper A und B bei quadrati
scher Zellstruktur;
Fig. 3 eine räumliche Darstellung mehrerer aneinandergesetzter
Teil-Formkörper A, B und A bei quadratischer Zellstruktur;
Fig. 4 den Grundriß aus zwei aneinandergesetzten Teil-Formkör
pern A und B, die aus Röhren zusammengesetzt sind;
Fig. 5 verschiedene Schichtungsmöglichkeiten von honigwabenför
migen Zellstrukturen;
Fig. 6 ein Beispiel für ein quadratisches Strangprofil mit qua
dratischen Zellen zur Montage eines Katalysator-Formkör
pers der Schichtfolge A, B, A, B ... mit fortlaufend um
180° gedrehten Strangabschnitten;
Fig. 7 ein Beispiel für ein quadratisches Strangprofil mit bie
nenwabenförmigen Zellen zur Montage eines Katalysator-
Formkörpers der Schichtfolge A, B, A, B ... mit fortlau
fend um 180° gedrehten Strangabschnitten; und
Fig. 8 den Aufbau eines Katalysator-Formkörpers aus um 90° ge
drehten parallelen Platten.
In Fig. 1 ist das Grundprinzip der Erfindung vereinfacht zwei
dimensional dargestellt. Der Katalysator-Formkörper F ist hier
aus einer Anzahl z=6 von aneinandergesetzten Teil-Formkörpern
der beiden gleichartigen Strukturen A und B aufgebaut. Die Struk
tur- oder Schichtenfolge ist dabei A, B, A, B, etc., also alter
nierend. Die Schicht B geht aus der Schicht A durch eine seitli
che Translation um den Vektor hervor. Mit anderen Worten: Zwei
benachbarte Teil-Formkörper A, B sind so aneinandergesetzt, daß
ihre Strömungskanäle p bzw. q stufig ineinander übergehen. Die
beiden jeweils benachbarten Teil-Formkörper A, B besitzen dabei
bevorzugt denselben Strukturaufbau, zum Beispiel eine hexagonale
oder quadratische Zellstruktur, und die Strukturen sind dabei
bevorzugt um eine halbe Zellbreite gegeneinander quer zur Längs
achse der Strömungskanäle p, q verschoben. Die den Katalysator-
Formkörper durchsetzende Strömung des flüssigen oder gasförmi
gen Mediums ist mit v bezeichnet. Bevorzugt wird der dargestell
te Katalysator-Formkörper für die katalytische Beseitigung von
Stickoxid NO x aus einem Abgas G mittels Ammoniakgas NH3 einge
setzt, z. B. bei einem Kraftwerk. Das gereinigte Gas ist mit G′
bezeichnet.
In Fig. 2 ist dargestellt, daß man bei quadratischer Zellstruk
tur die Struktur A durch Verschiebung um den Vektor in die
Struktur B übergehen lassen kann und daß man den Vektor zweck
mäßigerweise als halbe Flächendiagonale wählt. Auf diese Weise
wird erreicht, daß jeder Materialsteg des Teil-Formkörpers A
über der Mitte eines Strömungskanals der darunter und auch der
darüber liegenden Zelle des benachbarten Teil-Formkörpers B
plaziert ist. Das in einer Zelle oder einem Strömungskanal des
Teil-Formkörpers A enthaltene Medium (Flüssigkeit oder Gas)
wird somit in der nächstfolgenden Schicht (Teil-Formkörper B)
auf vier Zellen oder Strömungskanäle aufgeteilt.
Dies wird auch noch einmal aus Fig. 3 deutlich. Hier ist in
perspektivischer Sicht die Stapelung oder Aneinandersetzung von
drei (nur teilweise dargestellten) Teil-Formkörpern A, B, A ge
zeigt. Allgemein läßt sich sagen, daß zwei Teil-Formkörper A, B
oder mehr als zwei Teil-Formkörper A, B, C . . . in sich wieder
holender Priorität aneinandergesetzt sein können. Vorliegend ist
auch gezeigt, daß zur Steigerung der Turbulenz die Wände (bevor
zugt alle Wände) mit Fenstern oder Durchbrechungen u, w verse
hen sein können. An diesen können (nicht gezeigte) Laschen vor
gesehen sein.
Im übrigen können die Teil-Formkörper A, B beliebige Zellstruk
turformen aufweisen. In Fig. 4 ist angedeutet, daß die einzel
nen Teil-Formkörper A, B jeweils eine röhrenförmige Struktur mit
rundem Querschnitt der Strömungskanäle besitzen können. Die an
einandergesetzten Teil-Formkörper A, B können auch voneinander
verschiedenen Strukturaufbau besitzen (nicht dargestellt). Be
vorzugt sind jedoch gleichartige plattenförmige oder bienenwa
benförmige Strukturaufbauten, letztere vorzugsweise mit qua
dratischem oder hexagonalem Strömungsquerschnitt.
Bei einer bienenwabenförmigen Zellstruktur gibt es - ähnlich
wie bei einer hexagonalen oder kubischen Kugelpackung - zwei
Möglichkeiten zur Schichtung der Lagen oder Teil-Formkörper A
und B, nämlich A, B, A, B, A, B mit B=A+ oder A, B, C, A,
B, C mit C=A+′. Dies ist in Fig. 5c gezeigt. Die hexago
nale Struktur A ist durchgezogen, die hexagonale Struktur B ist
gestrichelt und die hexagonale Struktur C ist gepunktet einge
zeichnet. Fig. 5a repräsentiert die hexagonale Anordnung, und
Fig. 5b repräsentiert die kubische Anordnung. Beide Anordnun
gen sind in Fig. 5c enthalten, ebenso die Vektoren und ′.
Es ist nicht erforderlich, daß der hexagonale oder kubische
Schichtaufbau beim Aneinandersetzen der einzelnen Teil-Formkör
per A, B, . . . oder A, B, C, . . . streng eingehalten wird. Es
können kleine Baufehler zugelassen werden, zum Beispiel A, B,
C, A, C, A, B, B, A, C etc., was die Montage vereinfacht und
verbilligt. Auch bei quadratischer Zellform können Baufehler
zugelassen werden, was lediglich unterschiedlich langen Zellen
entspricht. Die Länge einer Zelle wird zweckmäßigerweise in der
Größenordnung des Durchmessers gewählt, kann aber von ein Zehn
tel bis zum Dreißigfachem des Durchmessers variieren. Die Aus
wahl von Durchmesser und Länge erfolgt in Anpassung an die
Strömungsverhältnisse und an den zulässigen Druckverlust, an
eventuell im strömenden Medium vorhandene Partikel, die den
Katalysator-Formkörper F passieren müssen, sowie an fertigungs
technische Gegebenheiten.
Dies soll an Ausführungsbeispielen für DeNOx-Katalysator-Form
körper F zur Rauchgasreinigung näher erläutert werden. Stand
der Technik bei der DeNOx-Katalyse ist, wie eingangs bereits
näher dargelegt, die Reduktion von Stickoxiden mittels Ammoniak
gas NH3 an dotierten TiO2-Katalysatoren, zum Beispiel nach der
DE-PS 24 58 888. Katalytisch wirksame Formkörper können dabei
zum Beispiel vollkeramisch oder als beschichtete metallische
Katalysatorträger hergestellt sein. Dies gilt auch für die vor
liegenden Formkörper F.
Vollkeramische Formkörper können nach bekannten Verfahren strang
gepreßt werden, wobei die Länge der Wabenkörper durch beliebi
ges Ablängen des Stranges festgelegt werden kann. Besonders ge
ringe Fertigungskosten erreicht man, wenn die Länge der Abschnit
te etwa dem Zehnfachen des Strömungskanal-Durchmessers entspricht.
Zu kurze Abschnitte erhöhen die Kosten für Schnitt und Sinterauf
bau sowie Montage; zu lange Abschnitte dagegen erhöhen die Trock
nungskosten und verringern die katalytische Wirksamkeit. Zweck
mäßigerweise wird die Anordnung der Waben (z. B. quadratisch,
hexagonal) im Strang so gewählt, daß die gewünschte Schichtfolge
A, B, A, B, durch Drehung erreicht werden kann, zum Beispiel um
180°, wie in den Fig. 6 und 7 skizziert. Dann muß nur jeweils
ein Typ, d. h. eine Struktur A stranggepreßt werden; die ande
re Struktur B ergibt sich durch Drehung, wodurch die Fertigungs
kosten gering gehalten werden. Gleichwohl ist auch hier an den
Ansetzstellen der Teil-Formkörper A, B eine Verwirbelung sicher
gestellt.
In Fig. 6a ist im Prinzip ein quadratisches Strangprofil A
mit (bis auf den linken und den oberen Rand) quadratischen Zel
len p dargestellt. Das in Fig. 6b dargestellte Strangprofil B
mit den quadratischen Zellen q ergibt sich nun aus dem erwähn
ten Strangprofil A, wenn man letzteres um 180° um eine Kanal
längsachse dreht. Setzt man nun die Strangprofile A und B auf
einander, was in Fig. 6c gezeigt ist, so ergibt sich die ge
wünschte Schichtfolge A, B, bei der die Strömungskanäle p, q
stufig ineinander übergehen, so daß an den Stoßstellen der Teil
körper A, B Umlenkstellen für das strömende Medium entstehen,
wo eine Verwirbelung einsetzt.
In Fig. 7 ist dies Prinzip noch einmal an einem quadratischen
Strangprofil mit bienenwabenförmigen Zellen (d. h. hier mit
hexagonalem Querschnitt der Strömungskanäle) gezeigt. Das in
Fig. 7b dargestellte Strangprofil B geht aus dem in Fig. 7a
durchgezogen eingezeichneten Strangprofil A durch Drehung um
180° um eine Kanallängsachse hervor. Die Zusammensetzung beider
Profile A (durchgezogen) und B (gestrichelt) ist aus Fig. 7a
zu erkennen. Auch hier liegen gewisse Materialstege des Profils
A über (oder unter) der Mitte eines hexagonalen Strömungskanals
q des benachbarten Profils B. Somit ist auch hier eine Strö
mungsaufteilung, dadurch eine Verwirbelung und folglich eine
besonders hohe katalytische Effizienz gewährleistet.
Anstelle der anhand von Fig. 6 und 7 dargestellten Drehungen
um 180° können die Schichten A und B aber auch aus verschiede
nen Strangprofilen entnommen werden.
In Fig. 8 ist der Aufbau eines Katalysator-Formkörpers F für
ein strömendes Medium aus Teil-Formkörpern A, B mit um 90° ge
drehten parallelen Plattenpaketen aus beschichtetem Metall ver
deutlicht. In Fig. 8a ist ein quadratisches Profil A mit einer
Anzahl zueinander paralleler Katalysator-Platten dargestellt.
Als Profil B verwendet man nach Fig. 8b ein gleiches Profil A,
das jedoch um 90° um eine Kanallängsachse gedreht ist. Setzt
man nun die beiden Profile A, B aneinander, so ergibt sich die
in Fig. 8a verdeutlichte Gesamtstruktur. Auch hier wird das
(senkrecht zur Papierebene) durch das Profil A in einem Strö
mungskanal p strömende Medium an der Ansetzstelle des Profils B
auf mehrere Kanäle q dieses Profils B aufgeteilt. Auch hier
führt wieder das Umlenken an den Ansetzstellen zu einer Verwir
belung und damit zu einer intensiveren Nutzung der katalyti
schen Oberfläche.
Die gesinterten Abschnitte A, B, A, B, ... können in der gezeig
ten Weise gestapelt oder in anderer Weise aneinandergesetzt
werden. Stattdessen können auch die ungesinterten Abschnitte A,
B, A, B, . . . zusammengestellt und angarniert werden, so daß ein
monolithischer Katalysator-Formkörper F entsteht.
Für DeNOx-Katalysatoren in Kraftwerken wird im übrigen als
Richtwert ein Wabendurchmesser von ca. 10 mm und eine Länge
von 100 mm empfohlen. Dies muß jedoch je nach Anlage und je
nach zulässigem Druckverlust speziell bemessen sein.
Bisher war davon ausgegangen, daß die einzelnen Teil-Formkör
per A, B, . . . des Katalysator-Formkörpers F aus oxidischen
oder vollkeramischen Teil-Formkörpern bestehen. An dieser Stel
le soll betont werden, daß der Katalysator-Formkörper F des
DeNOx-Katalysators stattdessen auch aus katalytisch beschichte
ten metallischen Platten- oder Wabenkörpern A, B bzw. A, B, C
in der in der Fig. 1 bis 8 gezeigten Weise aufgebaut sein kann.
Man verwendet dazu beispielsweise Streckmetall aus Edelstahl
oder Edelstahl-Lochbleche und trägt darauf mit bekannten Auf
rauhtechniken einen Haftgrund auf. Auf einem solchen Haftgrund
lassen sich dann katalytisch wirksame Schichten gut verankern.
Dies kann entweder in einem Tauchvorgang erfolgen, wobei die
aufgerauhten Metallwaben vorgefertigt wurden, oder durch Auf
walzen auf aufgerauhte Bleche oder auf Streckmetall, wobei die
Waben anschließend geformt werden. Die gesinterten Teil-Form
körper A, B bzw. A, B, C können entweder in der in den Fig.
6 bis 8 gezeigten Weise gestapelt oder durch Punktschweißen zu
einem zusammenhängenden Katalysatorformkörper F verbunden werden.
Claims (14)
1. Katalysator-Formkörper für ein strömendes flüssiges oder
gasförmiges Medium, insbesondere für die katalytische Beseiti
gung von Stickoxid (NO x ) aus einem Abgas (G) mittels Ammoniak
gas (NH3), dadurch gekennzeichnet,
daß er mindestens zwei aneinandergesetzte Teil-Formkörper (A,
B) umfaßt, deren Strömungskanäle (p, q) stufig ineinander über
gehen.
2. Katalysator-Formkörper nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß die beiden Teil-Formkörper
(A, B) gleichartige Struktur besitzen.
3. Katalysator-Formkörper nach Anspruch 2, dadurch
gekennzeichnet, daß die beiden Teil-Formkörper
(A, B) eine röhrenförmige, bevorzugt jedoch eine plattenförmige
oder bienenwabenförmige Struktur besitzen.
4. Katalysator-Formkörper nach Anspruch 3, dadurch
gekennzeichnet, daß die beiden Teil-Formkörper
(A, B) Strömungskanäle (p, q) von quadratischem oder hexagona
lem Querschnitt besitzen.
5. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet, daß die Struk
tur des einen Teil-Formkörpers (A) gegenüber derjenigen des an
deren Teil-Formkörpers (B) um eine Achse, die parallel zu den
Strömungskanälen (p, q) liegt, gedreht ist.
6. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet, daß die Struk
tur des einen Teil-Formkörpers (A) gegenüber der Struktur des
anderen Teil-Formkörpers (B) um eine Wegstrecke (a), die quer
zur Längsachse der Strömungskanäle (p, q) liegt, versetzt ist.
7. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet, daß jeweils
ein Materialsteg des einen Teil-Formkörpers (A) über der Mitte
eines Strömungskanals (p, q) des anderen Teil-Formkörpers (B)
angeordnet ist.
8. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 7,
dadurch gekennzeichnet, daß mehr als
zwei Teil-Formkörper (A, B, C) in sich wiederholender Periodi
zität aneinandergesetzt sind.
9. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 8,
dadurch gekennzeichnet, daß die Teil-
Formkörper (A, B) vollkeramische Formkörper sind.
10. Katalysator-Formkörper nach Anspruch 9, dadurch
gekennzeichnet, daß die Teil-Formkörper (A, B)
aneinander gesintert sind.
11. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 8,
dadurch gekennzeichnet, daß die Teil-
Formkörper (A, B) beschichtete metallische Formkörper sind.
12. Katalysator-Formkörper nach Anspruch 11, dadurch
gekennzeichnet, daß die Teil-Formkörper (A, B)
durch Punktschweißen aneinander befestigt sind.
13. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 12,
dadurch gekennzeichnet, daß in den Wän
den der Strömungskanäle (p, q) Durchbrechungen (u, w) vorgesehen
sind.
14. Katalysator-Formkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 12,
dadurch gekennzeichnet, daß die Durch
brechungen (u, w) mit Laschen versehen sind.
Priority Applications (1)
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Applications Claiming Priority (1)
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