DE3822733A1 - Elektrochemische zelle - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle.
Insbesondere betrifft die Erfindung das Dichten bzw. die
Herstellung einer dichten Verbindung zwischen
Alpha-Aluminiumoxid und Beta-Aluminiumoxid in einer
elektrochemischen Zelle.
Gemäß der Erfindung wird ein Verfahren der dichten
Verbindung einer Alpha-Aluminium-Komponente an eine
Beta-Aluminium-Komponente in einer elektrischen Zelle
bereitgestellt, das darin besteht, ein Borsilikatglas mit
hohem Borgehalt zur dichtenden Verbindung der
Alpha-Aluminium-Komponente mit der Beta-Aluminium-Komponente
zu verwenden, wobei das Glas 20 bis 25 Masse-% B₂O₃ und
65 bis 75 Masse-% SiO₂ enthält und der Hauptmasseteil des
Restes Al₂O₃ und Alkalimetalloxide aufweist, wobei das
Glas höchstens 1 Masse-% Erdalkalimetalloxide enthält.
Der B₂O₃-Gehalt des Glases beträgt vorzugsweise 12 bis
20 Masse-%, insbesondere 14 bis 17 Masse-%. Der
SiO₂-Gehalt seinerseits beträgt vorzugsweise 66 bis 73
Masse-%, insbesondere 67 bis 70 Masse-%. Das Glas kann 3 bis
8 Masse-% Al₂O₃, vorzugsweise 5 bis 7 Masse-% enthalten.
Das Alkalioxid kann im wesentlichen Na₂O sein und kann 5
bis 10 Masse-% des Glases, vorzugsweise 7 bis 8 Masse-%
bilden. Der Erdalkalioxidgehalt des Glases beträgt
vorzugsweise weniger als 0,5 Masse-%, insbesondere weniger
als 0,3 Masse-%. Das Glas kann 1 bis 3 Masse-% ZnO enthalten.
Es wurde gefunden, daß ein geeignetes Glas zur Verwendung
beim Verfahren der vorliegenden Erfindung ein hochgradig
borathaltiges Borsilikatglas ist, das unter der
Warenbezeichnung SCHOTT von den Schott Glaswerken, Mainz,
als Typ-Nr. 8245 erhältlich ist. Dieses Glas hat die
folgende Zusammensetzung, auf Massebasis, bestimmt durch
Röntgenfluoreszenzanalyse:
Bestandteil | |
Masseanteil (%) | |
B₂O₃ | |
15,6 | |
SiO₂ | 69,8 |
Al₂O₃ | 5,4 |
BaO | weniger als 0,1 |
CaO | weniger als 0,1 |
MgO | nichts |
K₂O | weniger als 0,1 |
ZnO | 2,0 |
Na₂O | 7,2 |
Die Erfindung erstreckt sich auch auf eine hermetische
Dichtung zwischen einer Alpha-Aluminiumoxid-Komponente und
einer Beta-Aluminiumoxid-Komponente in einer
elektrochemischen Zelle, die ein Glas wie oben beschrieben
enthält.
Weiterhin erstreckt sich die Erfindung auch auf eine
elektrochemische Zelle, welche eine
Alpha-Aluminium-Komponente und eine
Beta-Aluminium-Komponente enthält, wobei die Komponenten
mittels eines Glases der oben beschriebenen Art dicht
miteinander verbunden sind.
In einer solchen Zelle kann die
Alpha-Aluminiumoxid-Komponente ein Ring aus
Alpha-Aluminiumoxid sein, der dicht mit der Mündung eines
Rohres verbunden ist, das die Beta-Aluminiumoxid-Komponente
darstellt, wobei die Zelle ein Gehäuse hat, das mit dem
Alpha-Aluminiumoxidring dicht verbunden ist.
Die Zelle kann eine Natriumanode haben und kann eine
Natrium/Schwefelzelle sein.
Statt dessen kann sie eine Natriumanode haben und, in ihrem
entladenen Zustand, eine Kathode, welche als aktives
Kathodenmaterial ein Übergangsmetall aus der Gruppe Fe, Ni,
Cr, Co, Mn und Gemische davon aufweist, oder eine Verbindung
von zumindest einem dieser Übergangsmetalle mit einem oder
mehreren Mitgliedern der Gruppe Kohlenstoff, Stickstoff,
Bor, Silizium und Phosphor, wobei das aktive
Kathodenmaterial in einer elektrolytdurchlässigen,
elektronisch leitfähigen, porösen Kathodenmatrix verteilt
ist, die mit einem
Natriumchloraluminat-Schmelzsalzelektrolyten imprägniert ist
und Natriumchlorid darin in teilchenförmiger Form verteilt
enthält. Solche aktiven Kathodenmaterialien auf
Übergangsmetallbasis werden beim Laden zu den entsprechenden
Chloriden chloriert. Somit sind im Falle metallischer
Kathodenmaterialien die Chloride beispielsweise FeCl₂,
NiCl₂, CrCl₂, CoCl₂ oder MnCl₂. In solchen Zellen
kann das Gehäuse aus einem Metall sein, das wenigstens
ebenso edel ist wie das Übergangsmetall der Kathode, und
dieses Gehäuse und ein Metallverschluß für die Mündung des
Beta-Aluminiumoxidrohres können an die
Alpha-Aluminiumoxid-Komponente gedichtet sein, z. B. durch
Thermokompressionsbindung oder durch Dichten mittels des
oben beschriebenen Glases.
Das tatsächliche Dichten der Alpha-Aluminiumoxid-Komponente
an die Beta-Aluminiumoxid-Komponente kann in jeder
zweckmäßigen bekannten Weise durchgeführt werden. So kann
das Glas als Pulver verwendet werden oder ein vorgeformtes
Stück, z. B. ein Glasring, kann zwischen die jeweiligen
Oberflächen aus Alpha-Aluminiumoxid und Beta-Aluminiumoxid,
die miteinander dicht verbunden werden sollen, gelegt
werden. In jedem Fall wird das Glas geschmolzen, um die
Komponenten hermetisch miteinander abzudichten, und
entsprechende Arbeitsweisen können angewandt werden, um die
Alpha-Aluminiumoxid-Komponente mit dem Gehäuse und der
Rohröffnung mittels Glas dicht zu verbinden.
Die Erfindung wird nun beispielsweise unter Bezugnahme auf
die beigefügten schematischen Zeichnungen beschrieben.
Fig. 1 zeigt einen schematischen Querschnitt einer
elektrochemischen Zelle gemäß der Erfindung und
Fig. 2 zeigt ein Detail der Dichtung zwischen dem
Alpha-Aluminiumoxidring und dem Beta-Aluminiumoxidrohr einer
alternativen Ausführungsform der Zelle von Fig. 1.
In der Zeichnung bedeutet die Bezugszahl 10 allgemein eine
elektrochemische Zelle gemäß der Erfindung. Die Zelle ist in
der Mitte in der Länge durchgebrochen gezeigt und hat im
typischen Fall einen Außendurchmesser von etwa 50 bis 70 mm
und eine Länge von etwa 200 bis 600 mm. Die gezeigte Zelle
hat geschmolzenes Natrium als aktives Anodenmaterial 12,
einen Salzschmelzelektrolyten 14 aus Natriumaluminiumchlorid
und eine Kathode 16, die im Elektrolyten 14 eingetaucht ist
und in ihrem geladenen Zustand eine elektrolytdurchlässige
poröse Eisenmatrix aufweist, die elektrisch leitfähig ist
und Fe/FeCl₂ in verteilter Form darin als aktive
Kathodensubstanz enthält. Die Matrix der Kathode 16 ist mit
dem Elektrolyt 14 gesättigt und hat ausreichend fein
verteiltes NaCl darin verteilt, um zu gewährleisten, daß in
allen Ladungszuständen der aktiven Kathodensubstanz der
Elektrolyt 14 stöchiometrisch genau NaAlCl₄ ist.
Die Zelle 10 hat ein Außengehäuse 18 aus Weichstahl mit
einem Boden 20, um sie in aufrechtem Zustand zu
unterstützen, wie dies gezeigt ist. Das Gehäuse 18 ist mit
einem kreisförmigen Alpha-Aluminiumoxidisolationsring 22
dicht verbunden. Ein offenendiges Separatorrohr 18 aus
Beta-Aluminiumoxid ist konzentrisch im Gehäuse 18
angeordnet, wobei das untere Ende des Rohres 24 geschlossen
ist und das obere oder offene Ende des Rohres 24 Glas mit
dem Alpha-Aluminiumoxidring 22 dicht verbunden ist. In
dieser Beziehung sei festgestellt, daß der Ring im radialen
Querschnitt rechteckig ist und er auf seiner axialen
Innenfläche, d. h. seiner unteren oder seiner nach innen
gerichteten Fläche wie in der Zeichnung gezeigt eine
Umfangsnut 25 hat, in welche der Rand des offenen Endes des
Rohres 24 eingreift und in welche dieser Rand mittels des
erwähnten Glases vom Typ Nr. 8245 eingedichtet ist. Statt
dessen kann der Rand durch dieses Glas in einen
umfangsförmigen Rücksprung gedichtet sein, der längs der
radialen Innenkante dieser Fläche des Rings 22 ausgebildet
ist, beispielsweise indem man den Ring 22 wie als Detail in
Fig. 2 gezeigt, mit einer Gegenbohrung versieht. Das offene
Ende des Rohres wird durch eine Verschlußscheibe 26
verschlossen, die mit einem Glas mit der radial inneren
Oberfläche des Alpha-Aluminiumoxidringes 22 dicht verbunden
ist. Ein Anodenanschlußstift 28 ist an das Gehäuse 18
geschweißt und ein Kathodenanschlußstift 30 geht durch eine
abgedichtete mittige Öffnung in der Scheibe 26 nach unten in
den Elektrolyt 14. Der untere Teile des Stiftes bzw. Stabes
30 ist in die Matrix der Kathode 16 eingebettet und befindet
sich in elektrischem Kontakt damit. Die Matrix wirkt als
Kathodenstromkollektor, während das Gehäuse 18 als
Anodenstromkollektor wirkt. Es liegt ein Gasraum 32 über dem
Anodenmaterial 12 vor und ein Gasraum 34 über dem Elektroylt
14. Die gezeigte Zelle ist an einen äußeren Stromkreis durch
die elektrischen Leitungen 36, 38, die jeweils mit den
Stiften bzw. Stäben 28, 30 verbunden sind, angeschlossen.
Der Raum zwischen dem Gehäuse 18 und dem Rohr 24, der vom
Anodennatrium 12 eingenommen wird, bildet ein Anodenabteil,
und das Innere des Rohres 24 bildet ein Kathodenabteil.
Diese Abteile sind voneinander durch das Separatorrohr 24
getrennt, und indem man das Rohr 24, das Gehäuse 18 und die
Scheibe 26 dicht mit dem Alpha-Aluminiumoxidring 22
verbindet, ist das Gehäuse 18 in entsprechender Weise dicht
mit der radial äußeren Oberfläche des Ringes 22 durch ein
Glas verbunden.
Die Gesamtbeladungs-/Entladungsreaktion der Zelle kann
durch folgende Gleichung dargestellt werden:
Demgemäß wandert Natrium während der Entladung vom
Anodenabteil zum Kathodenabteil durch den Seperator 24 und
wandert während des Beladens in entgegengesetzter Richtung.
Es wurde gefunden, daß dieses Glas vom Typ Nr. 8245, nämlich
ein hochgradig borhaltiges Bordilikatglas, eine
ausgezeichnete Abdichtung der Zelle, insbesondere eine
dichte Verbindung des Rings 22 mit dem Seperator 24 in
hermetischer Form bildet und gegen thermischen Schock bei
den Betriebstemperaturen der Zelle (200 bis 350°C) beständig
und chemisch beständig gegen die Zellenumgebung ist,
insbesondere gegen Natrium und das Natriumaluminiumchlorid.
Gläser, welche der Korrosion durch geschmolzenes Natrium
widerstehen, widerstehen nicht notwendigerweise auch
Natriumaluminiumchlorid.
Claims (9)
1. Verfahren zur dichtenden Verbindung einer
Alpha-Aluminiumoxid-Komponente mit einer
Beta-Aluminiumoxid-Komponente in einer elektrochemischen
Zelle, dadurch gekennzeichnet, daß man ein hochgradig
borathaltiges Borsilikatglas verwendet, um die
Alpha-Aluminiumoxid-Komponente mit der
Beta-Aluminiumoxid-Komponente dicht zu verbinden, wobei
das Glas 10 bis 25 Masse-% B₂O₃ und 65 bis 75 Masse-%
SiO₂ aufweist und der Hauptmasseteil des Restes aus
Al₂O₃ und Alkalimetalloxid besteht und das Glas
höchstens 1 Masse-% Erdalkalimetalloxide enthält.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
der B₂O₃-Gehalt des Glases 12 bis 20 Masse-%, der
SiO₂-Gehalt des Glases 66 bis 73 Masse-%, der
Al₂O₃-Gehalt des Glases 3 bis 8 Masse-% beträgt und
das Alkalimetalloxid im Glas im wesentlichen Na₂O ist
und der Erdalkalimetalloxidgehalt des Glases geringer als
0,5 Masse-% ist.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß
der B₂O₃-Gehalt des Glases 14 bis 17 Masse-%, der
SiO₂-Gehalt des Glases 67 bis 70 Masse-%, der
Al₂O₃-Gehalt des Glases 5 bis 7 Masse-%, der
Na₂O-Gehalt des Glases 5 bis 10 Masse-% und der
Erdalkalimetalloxidgehalt des Glases weniger als 0,3
Masse-% beträgt.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß
das Glas ein Glas vom Typ Nr. 8245 der Schott Glaswerke
ist.
5. Hermetische Dichtung zwischen einer
Alpha-Aluminiumoxid-Komponente (22) und einer
Beta-Aluminiumoxid-Komponente (24) in einer
elektrochemischen Zelle (10), dadurch gekennzeichnet, daß
die Dichtung ein hochgradig borathaltiges Borsilikatglas
ist, das 10 bis 25 Masse-% B₂O₃ und 65 bis 75 Masse-%
SiO₂ enthält und der Hauptmasseanteil des Restes
Al₂O₃ und Alkalimetalloxid enthält und das Glas
höchstens 1 Masse-% Erdalkalimetalloxide aufweist.
6. Dichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das
Glas ein Glas des Typs Nr. 8245 der Schott Glaswerke ist.
7. Elektrochemische Zelle (10), dadurch gekennzeichnet, daß
sie eine Alpha-Aluminiumoxid-Komponente (22) und eine
Beta-Aluminiumoxid-Komponente (24) enthält, die
miteinander mittels eines Glases dicht verbunden sind,
das ein hochgradig borathaltiges Borsilikatglas ist, das
10 bis 25 Masse-% B₂O₃ und 65 bis 75 Masse-% SiO₂
aufweist, wobei der Hauptmasseanteil des Restes Al₂O₃
und Alkalimetalloxide enthält und das Glas höchstens 1
Masse-% Erdalkalimetalloxide aufweist.
8. Zelle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die
Alpha-Aluminiumoxid-Komponente ein Ring (22) aus
Alpha-Aluminiumoxid ist, der mit der Mündung eines Rohres
(24) dicht verbunden ist, das die
Beta-Aluminiumoxid-Komponente darstellt, wobei die Zelle
ein Gehäuse (18, 20) aufweist, das dicht mit dem
Alpha-Aluminiumoxidring verbunden ist.
9. Zelle nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß sie
eine Natriumanode und in ihrem entladenen Zustand eine
Kathode (16) aufweist, die als aktives Kathodenmaterial
ein Übergangsmetall aus der Gruppe Fe, Ni, Cr, Co, Mn und
Gemische dieser Übergangsmetalle oder einer Verbindung von
zumindest einem dieser Übergangsmetalle mit einem oder
mehreren Mitgliedern der Gruppe Kohlenstoff, Stickstoff,
Bor, Silizium und Phosphor, aufweist.
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