DE3781504T2

DE3781504T2 - Verfahren und vorrichtung zum mischen von gasen und fluessigkeiten.

Info

Publication number: DE3781504T2
Application number: DE8787115334T
Authority: DE
Inventors: Mitchell Adis; Lawrence Marvin Litz; Mark Kurt Weise
Original assignee: Union Carbide Corp
Current assignee: Union Carbide Corp
Priority date: 1986-10-21
Filing date: 1987-10-20
Publication date: 1993-01-07
Anticipated expiration: 2007-10-21
Also published as: EP0264905A1; DE3781504D1; EP0264905B1; MX169769B; KR890006292A; GR3006390T3; CA1280407C; ES2033764T3; JPH0325213B2; BR8705616A; JPS63178833A; KR920000042B1; ATE80060T1

Description

Hintergrund der Erfindung

Gebiet der Erfindung

Die Erfindung betrifft das Mischen von Gasen und Flüssigkeiten. Genauer betrifft sie die Bildung und Umwälzung von Gasblasen-Flüssigkeits-Mischungen.

Stand der Technik

Eine große Vielfalt von Techniken und Systemen sind bisher bekannt, um Mischungen und/oder Reaktionen von Gasen zu erreichen. So wurden Oberflächenbelüfter, Gebläse und Laufräder in Rührbehältern für solche Mischungen angewendet. Falls die für eine gewünschte Mischung oder Reaktion notwendige Verweildauer sowohl bei diskontinuierlichem als auch bei kontinuierlichem Betrieb größer als einige Minuten ist, wird gewöhnlich mit Rührtank-Reaktionsgefäßen (STR) gearbeitet. Wie in "A Mixed Gas - Liquid Stirred Tank Reactor", L.M. Litz, CEP, November 1985, S. 36-39 beschrieben, wird normalerweise Gas einem Gasverteiler am Boden eines konventionellen STR zugeführt, und eine flachflügelige Rushton Turbine oder ein anderes ähnliches Mischersystem wird verwendet um das Gas in kleine Blasen zu zerteilen, die dann in der flüssigen Phase dispergieren. Um die Lösung des Gases zu erleichtern, werden gewöhnlich Axialströmungsflügelräder verwendet. Wenn die Gasblasen durch die Flüssigkeit aufsteigen, soll weitere Lösung auftreten, jedoch geht das ungelöste Gas, das die Grenzfläche von Gas und Flüssigkeit im oberen Teil des STR erreicht, normalerweise verloren.
Die Veröffentlichung von Litz betrifft eine neue Ausführung eines STR, genannt Advanced Gas Reactor (AGR), der eine Erhöhung der Gaslösung und chemischen Reaktionsraten ermöglicht, während der Gas- und Energieverbrauch gesenkt wird. In diesem AGR System ist ein abwärts pumpendes Flügelrad in einem Leitrohr angebracht, an dessen Einlass Leitwände so angeordnet sind, daß die in das obere Ende des Leitrohrs einfließende Flüssigkeit Wirbel bildet. Diese Wirbel bewirken, daß das Einsatzgas von der Gasphase über der Flüssigkeit durch das Leitrohr abwärts strömt. Weitere das AGR System betreffende Informationen sind in der Veröffentlichung und dem Litz Patent, US-A-4 454 077, vom 12. Juni 1984 enthalten.
Die Verwendung von solchen Mischersystemen für Reaktionen von Sauerstoff enthaltenden Gasen, wie z.B. Luft, mit organischen Flüssigkeiten zur Bildung von den verschiedensten oxygenierten Produkten ist wohl bekannt. Typische Verfahren dieser Art sind die Oxidation von Kumol zur Bildung von Kumolhydroperoxid, nützlich als Zwischenglied für die Herstellung von Phenol, die Oxidation von Propionaldehyd zu Propionsäure, die Oxidation von Cyclohexan zu ...saure und ähnlichem. Ahnlich können solche Mischersysteme für die Reaktion von Wasserstoff mit verschiedenen organischen Chemikalien oder anderen Materialien verwendet werden, wie für die Hydrierung von genießbaren und ungenießbaren Fetten und Ölen oder für Antioxidationsmittel, Medikamente, Aluminium-Alkyle und ähnlichem.
Falls solche Gas/Flüssigkeits-Mischungen in relativ einfachen Tanks oder Türmen durchgeführt werden, wird das Einsatzgas typischerweise in der Nähe des Tankbodens in Blasenform eingeleitet. Mechanische Rühranordnungen können benutzt werden, um den Gas/Flüssigkeits-Stoffübergang zu verbessern, um den Wärmeaustausch zu verbessern oder um feste Katalysatoren innerhalb der Gas/Flüssigkeits-Reaktionsmischung in Suspension zu halten. In manchen Fällen wird eine einfache Blasensäule verwendet, in der das eingeleitete Gas durch die Flüssigkeitsmasse steigt. In jedem Fall reagiert Sauerstoff, Wasserstoff, Chlor oder ein anderes reaktives Gas direkt, wenn es in Blasenform vorliegt, oder löst sich in der Flüssigkeit und reagiert dann oder durchläuft beide Aktivitätsformen. Nicht abreagiertes Gas kann bis zu einem gewissen Grad in der flüssigen Phase durch den Flüssigkeitsstrom umgewälzt werden, falls dieser, wie in einer konventionellen STR Konfiguration, von Laufrädern beeinflußt wird, oder zusätzlich durch die Abwärtsströmung der Flüssigkeit im AGR System, in welchem ein Leitrohr verwendet wird.
Gas/Flüssigkeits-Mischungsoperationen müssen Maßnahmen beinhalten, die die durch die Dispersion des Gases in der Flüssigkeit verursachten Volumenänderungen der Flüssigkeit berücksichtigen. Demgemäß wird typischerweise eine freie Flüssigkeitsoberfläche mit einer Überkopf-Gasphase für die hier beschriebenen Mischungsoperationen bereitgestellt.
Eine ernsthafte Begrenzung der Sauerstoffmenge, die in jedes der oben beschriebenen Reaktionssysteme eingeleitet werden kann, rührt daher, daß viele organische Verbindungen brennen oder sogar explodieren können, wenn ihr Dampf mit einem sauerstoffreichen Gas vermengt wird. Es sollte erwähnt werden, daß -wenn überhaupt- nur wenige Sicherheitsprobleme dieser Art auftreten, falls kleine Gasblasen mit hohem Sauerstoffgehalt in der flüssigen Phase eines solchen entzündlichen Materiales dispergiert werden. Das kommt daher, daß die flüssige Phase eine große Wärmesenke bildet, die in der Lage ist, die schnell freiwerdende Energie aufzunehmen, welche auftritt, wenn sich die Gasblasen bei einer typischen Gasblasenkonzentration von 5 bis 20 Volumenprozent in der Flüssigkeit entzünden.
Es gibt außerdem eine Sauerstoffkonzentration in der Dampf/Gas-Phase, unterhalb der eine Verbrennung nicht aufrechterhalten wird, d.h. einen unteren Entflammbarkeits- Grenzwert. Unter Bezugnahme auf viele organische Materialien, liegt dieser untere Entflammbarkeits-Grenzwert in einem Bereich von etwa 8 bis 12 Volumenprozent. Aus Sicherheitsgründen wird typischerweise so viel Sauerstoff in das Reaktionsgefäß eingeleitet, daß sichergestellt ist, daß das nichtabreagierte Gas die Sauerstoffkonzentration in der Gasphase nicht über den besagten unteren Entflammbarkeits-Grenzwert ansteigen läßt. Eine negative Konsequenz dieser Beschränkung ist, daß der Sauerstoffgehalt der Gasblasen typischerweise zwischen dem Einleitungspunkt nahe dem Boden des Reaktionsgefässes und dem Austritt von Blasen an der Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche nahe dem oberen Ende des Reaktionsgefäßes beträchtlich abfällt. Als Folge davon können die Reaktionsrate und die Gaslösungsrate, welche gewöhnlich von der Sauerstoffkonzentration in den Gasblasen abhängen, beträchtlich zwischen Boden und oberem Ende eines konventionellen Reaktionsgefässes abfallen. Es ist jedoch wohl bekannt, daß es in manchen Fällen wünschenswert wäre, die Reaktion bei recht hoher Sauerstoffkonzentration der Gasblasen auszuführen, sogar bis zu reinem Sauerstoff- Einsatzgas, um somit die Reaktionsrate zu erhöhen oder um die Selektivität der gewünschten Reaktion gegenüber unerwünschten Nebenreaktionen zu erhöhen. Wie in der Veröffentlichung von Litz erwähnt, wird im AGR System das Gas, das in die Gasphase entweicht, durch den Wirbelansaugweg wieder in die Flüssigkeit umgewälzt. Da das AGR System verwendet werden kann, um jene Probleme zu überwinden, die mit dem Verlust von Gas in den Sauerstoff in der Dampf/Gas-Phase zusammenhängen, werden die mit dieser Technik Erfahrenen erkennen, daß die Gaseinleitungsrate des AGR Systems eine Funktion der Wirbeleigenschaften des Systemes ist. Obschon das AGR System sehr günstige Verfahren und Geräte zum Mischen eines Gases mit einer Flüssigkeit bietet, wird sich doch zeigen, daß es ganz spezielle Sachkenntnisse erfordert, speziell bei Anwendung in Verfahren, bei denen eine potentiell explosive Gasmischung in der Dampf/Gas-Phase mit speziellen Gas/Flüssigkeits-Reaktionen bei günstigen hohen Reaktionsraten erzeugt werden könnte. Dies ist speziell so angesichts der Empfindlichkeit des AGR Systems gegenüber Veränderungen des Flüssigkeitspegels und aufgrund der Tatsache, daß die Dampfphasenkonzentration von Sauerstoff im Gleichgewicht mit der Konzentration desselben in der flüssigen Phase ist.
Außerdem beschreibt GB-A-1282389 ein ähnliches Gerät zum Inkontaktbringen von Gas und Flüssigkeit, dessen kennzeichnende Merkmale den Oberbegriff von Anspruch 26 bilden.
Aus den oben genannten Gründen sind weitere Entwicklungen von Gas/Flüssigkeits- Mischungen wünschenswert, speziell in Anbetracht von Reaktionen, die Verbrennungen oder Explosionen in der Gasphase ausgesetzt sind und die bei günstigen Reaktionsraten unter Verwendung der bekannten Reaktionssysteme und Techniken stattfinden. Solch eine Weiterentwicklung würde nicht den AGR Ansatz ersetzen, würde aber eine Alternative dazu anbieten, eine, die nicht abhängig ist von den Wirbeleigenschaften, von der Empfindlichkeit vom Flüssigkeitspegel und von anderen relevanten Faktoren des AGR Ansatzes. Obschon die Bedenken bei potentiell explosiven Dampf/Gas-Phasenmischungen für Sauerstoffanwendungen nicht generell Wasserstoff, Chlor und andere Gasanwendungen betreffen, ist es dennoch wünschenswert einen alternativen Ansatz auch für spezielle sauerstofflose Gas/Flüssigkeits-Mischungen verfügbar zu haben. So kann es in manchen Fällen günstig sein, spezielle Reaktionen in einer Weise auszuführen, die nicht empfindlich ist für den im Reaktionsgefäß herrschenden Flüssigkeitspegel. Es ist ebenso in manchen Fällen aufgrund des Systemdesigns und unabhängig von den Charakteristika der Wirbel, wie bei AGR Verfahren, günstig, das Verbleiben des Einsatzgases im Volumen des Reaktionsgefässes sicherzustellen.
Es ist daher eine Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren und ein Gerät für die Mischung eines Gases mit Flüssigkeit zu schaffen, bei der kein merklicher Gasverlust in die Überkopf-Gasphase stattfindet.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren und ein Gerät für das verbesserte Mischen eines Gases und einer Flüssigkeit zu schaffen, indem eine Leitrohranordnung ohne übermäßige Empfindlichkeit für Pegelstandsveränderungen der Flüssigkeit während des Verfahrens benutzt wird.
Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren und ein Gerät für die Reaktion von Sauerstoff mit organischen Flüssigkeiten zu schaffen, bei welchem die Sauerstoffkonzentration in der Dampf/Gas-Phase unterhalb des unteren Entflammbarkeits- Grenzwertes der besagten organischen Flüssigkeiten gehalten wird.
Angesichts dieser und weiterer Aufgaben wird im folgenden die Erfindung im Detail beschrieben, wobei auf die neuen Merkmale im einzelnen in den beigefügten Ansprüchen hingewiesen wird.

Zusammenfassung der Erfindung

In Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung ist dies ein Verfahren zum Einleiten eines Gases in eine Flüssigkeitsmasse innerhalb eines Aufnahmebehälters, bei dem:
(a) ein größerer Teil der Flüssigkeitsmasse in einem Umwälzströmungszustand gehalten wird, wobei dieser größere Teil keine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche mit einem Überkopf-Gasraum hat und von einem relativ ruhigen Teil der Flüssigkeit, der mit der Überkopf-Gasphase eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche hat, durch mechanische Mittel getrennt ist, mit diesem relativ ruhigen Teil aber in Strömungsverbindung steht; und
(b) ein Einsatzgasstrom unmittelbar in den größeren Teil der Flüssigkeit eingeleitet wird, wobei die in der Flüssigkeit dadurch gebildeten Gasblasen im wesentlichen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit in dem größeren Teil der Flüssigkeitsmasse gehalten werden,
wodurch das Gas und Flüssigkeit ohne nennenswerten Gasverlust an die Überkopf-Gasphase vorteilhaft gemischt und umgewälzt werden.
Eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens mit:
(a) einem Aufnahmebehälter für die Flüssigkeitsmasse;
(b) wobei die Aufnahmebehälteranordnung einen ersten Abschnitt zur Aufnahme eines ersten Teils der Flüssigkeitsmasse und zum Umschließen eines Überkopf-Gasraums über der von dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt aufgenommenen Flüssigkeit und einen zweiten Abschnitt zur Aufnahme eines zweiten Teils der Flüssigkeitsmasse aufweist, und wobei die Aufnahmebehälteranordnung derart ausgebildet ist, daß der zweite Aufnahmebehälterabschnitt von dem Überkopf-Gasraum durch die Flüssigkeit in dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt getrennt ist;
(c) einer mechanischen Anordnung zum Trennen des ersten Aufnahmebehälterabschnitts von dem zweiten Aufnahmebebälterabschnitt unter Aufrechterhaltung von Fluidverbindung zwischen dem Flüssigkeitsteil in dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt und dem Flüssigkeitsteil in dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt; und
(d) einer Leitungsanordnung zum unmittelbaren Einleiten eines Einsatzgasstroms in den Flüssigkeitsteils in dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt, ist dadurch gekennzeichnet, daß
(e) der zweite Aufnahmebehälterabschnitt niedriger als der erste Behälterabschnitt angeordnet ist; und
(f) eine Flüssigkeitsumwälzanordnung vorgesehen ist, die derart ausgebildet und angeordnet ist, daß in der Flüssigkeit in dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt ein Umwälzströmungszustand ausgebildet wird, während die Flüssigkeit in dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt in einem relativ ruhigen Zustand verbleibt, und daß für einen Umwälzströmungsweg und eine Strömungsgeschwindigkeit des umgewälzten Flüssigkeitsteils gegenüber der Fluidverbindung zwischen dem umgewälzten und dem ruhigen Teil der Flüssigkeitsmasse derart gesorgt wird, daß die beim Einleiten des Einsatzgases in den umgewälzten Teil der Flüssigkeitsmasse gebildeten Gasblasen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit gehalten werden, ohne daß es zu einem nennenswerten Übergang der Gasblasen durch die Fluidverbindung hindurch kommt.
Bei dem Verfahren der vorliegenden Erfindung wird ein größerer Teil der Flüssigkeit, der in einem Umwälzströmungszustand gehalten wird, von dem relativ ruhigen Teil der besagten Flüssigkeit durch mechanische Mittel getrennt, jedoch in Strömungsverbindung mit diesem gehalten. Der ruhige Teil der Flüssigkeit hat eine Gas/Flüssigkeits- Grenzfläche mit einer Überkopf-Gasphase. Ein Einsatzgasstrom wird direkt in den größeren Teil der Flüssigkeit eingeleitet. Die in der Flüssigkeit gebildeten Gasblasen werden im wesentlichen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit in dem größeren Teil der Flüssigkeitsmasse gehalten. In der Überkopf-Gasphase tritt kein nennenswerter Gasverlust auf. In speziellen Ausführungen können verschiedene Anordnungen benutzt werden, um die Umwälzströmung von Flüssigkeit in dem besagten größeren Teil der Flüssigkeit zu verbessern, unter anderem der Gebrauch einer hohlen Strömungskammer, die Zurückhaltung des besagten ruhigen Teiles der Flüssigkeit in einem getrennten Auffanggefäß, und dem Gebrauch eines Rohrbündelwärmetauscher- Reaktionsgefäßes, bei dem mittels einem extern gepumpten Umwälzstrom die Fluidverbindung mit dem ruhigen Teil der Flüssigkeit im Auffanggefäß aufrechterhalten wird.

Kurze Beschreibung der Zeichnungen

Die Erfindung ist hier im folgenden unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben, wobei
Figur 1 einen schematischen seitlichen Querschnitt des Aufnahmebehälters zeigt, der eine Ausführung der Erfindung repräsentiert;
Figur 2 einen schematischen seitlichen Querschnitt eines anderen Aufnahmebehälters zeigt, der eine andere Ausführung der Erfindung repräsentiert, bei dem eine hohle Strömungskammer benutzt wird;
Figur 3 einen schematischen seitlichen Querschnitt einer Aufnahmebehälter/Auf-fanggefäß-Anordnung, die eine weitere Ausführung der Erfindung repräsentiert; und
Figur 4 einen schematischen seitlichen Querschnitt einer Variation der Anordnung in Figur 3, bei der ein Rohrbündelwärmetauscher-Reaktionsgefäß als besagter Aufnahmebehälter verwendet wird.

Detaillierte Beschreibung der Erfindung

Die Aufgaben der Erfindung werden erreicht, indem ein Einsatzgas direkt in einen größeren Teil einer Flüssigkeitsmasse eingeleitet wird, der von dem verbleibenden Teil der besagten Flüssigkeit, die in einem getrennten, relativ ruhigen Zustand gehalten wird, durch mechanische Mittel getrennt, mit diesem aber in Strömungsverbindung gehalten wird. Der ruhige Teil der Flüssigkeit hat eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche mit einer Überkopf-Gasphase. Wie aus dieser Beschreibung hervorgehen wird, hat der größere Teil der Flüssigkeit keine solche Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche und Überkopf-Gasphase außer der, die durch den besagten ruhigen Flüssigkeitskörper gegeben ist. Der größere Teil der Flüssigkeit wird in einem Umwälzströmungszustand gehalten, um die Bildung von Gasblasen bei der besagten Einleitung von Einsatzgas in die besagte Flüssigkeit zu erleichtern. Durch verschiedene Anordnungen werden solche Gasblasen im wesentlichen in dispergierter Form gehalten für die Lösung in und die Reaktion mit der umgewälzten Flüssigkeit im Aufnahmebehälter. Bei der Anwendung der Erfindung wird die gewünschte Gas/Flüssigkeits-Mischungsoperation ohne nennenswerten Gasverlust in die Überkopf-Gasphase ausgeführt.
Wie aus der obigen Diskussion des Hintergrundes hervorgeht, ist die Erfindung speziell für solche Anwendungen vorteilhaft, bei denen ein sauerstoffhaltiges Einsatzgas in ein Reaktionssystem eingeleitet werden soll, das organische Flüssigkeit enthält, die nach Mischen ihres Dampfes mit einem sauerstoffreichen Gas brennen oder sogar explodieren kann. Die Erfindung ermöglicht eine Ausführung der Gas/Flüssigkeits-Reaktion ohne die Notwendigkeit, niedrigere als die erwünschten Sauerstoffkonzentrationen zu verwenden, um zu verhindern, daß der Sauerstoffgehalt in der Gasphase den unteren Entflammbarkeits-Grenzwert für das spezielle Verfahren und System überschreitet. Es wird sich jedoch zeigen, daß die Erfindung ebenso vorteilhaft bezüglich Wasserstoff-, Chlor- oder anderen Gas/Flüssigkeits-Reaktionen angewendet werden kann, bei denen es keine Bedenken bezüglich der Entwicklung von potentiell explosiven Dampf/Gas- Phasenmischungen gibt. Wie oben angedeutet, gibt es Umstände, bei denen es günstig ist, die spezielle Reaktion auf eine Weise auszuführen, die nicht empfindlich gegenüber Veränderungen des im Reaktionsgefäßes herrschenden Flüssigkeitspegels ist. Für solche Anwendungen und für jene, bei denen es anderweitig erwünscht wäre, angesichts der Ausführung des Reaktionsgefäßes und abgesehen von der Aufrechterhaltung geeigneter Wirbeleigenschaften wie bei AGR Verfahren, die Zurückhaltung des Einsatzgases im Reaktionsgefäß sicherzustellen, schafft die vorliegende Erfindung ein sehr günstiges Verfahren und System, um erwünschte Gas/Flüssigkeits-Mischungen auszuführen.
In einer Ausführung der Erfindung, wie dargestellt in Figur 1, wird der größere Teil der Flüssigkeit von dem ruhigen Teil derselben durch eine Leitwandanordnung getrennt, die in der reaktiven Flüssigkeitsmasse angeordnet ist. Die Flüssigkeitsmasse wird in besagter Figur durch die Nummer 1 dargestellt und hat einen größeren Teil 2, der durch mechanische Mittel, z.B. die Leitwandanordnung 3 von dem relativ ruhigen Teil 4 der besagten Flüssigkeit im Reaktionsgefäß 5 getrennt ist, jedoch in Strömungsverbindung mit diesem steht. Der besagte ruhige Teil 4 hat eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche 6 mit einer Überkopf-Gasphase 7. Die Leitwandanordnung 3 wird der Einfachheit halber als eine im wesentlichen horizontale Trennwand dargestellt, die eine Öffnung 8 aufweist, um die besagte Fluidverbindung zwischen dem größeren Teil 2 und dem ruhigen Teil 4 der Flüssigkeitsmasse 1 herzustellen. Der besagte größere Teil 2 wird in der abgebildeten Ausführung durch ein abwärts pumpendes Axiallaufrad 9, das das angedeutete vertikale Strömungsbild erzeugt, in einem Umwälzströmungszustand gehalten. Der Einsatzgasstrom wird direkt durch die Leitungsanordnung 10 in den besagten größeren Teil 2 der Flüssigkeit eingeleitet, so daß die in der besagten Flüssigkeit gebildeten Gasblasen im wesentlichen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit in dem besagten größeren Teil der Flüssigkeit gehalten werden. Man sieht, daß sich in der abgebildeten Ausführung die Antriebswelle 11 der Laufradanordnung 9 nach oben durch die Öffnung 8 in der Leitwand erstreckt um mit einer nicht gezeigten geeigneten Antriebsanordnung verbunden zu werden.
Die Leitwandanordnung 3 wird vorzugsweise mit Bezug auf den umgewälzten Flüssigkeitsstrom und die dispergierten Gasblasen so angeordnet, daß die Ansammlung von einzelnen Gasblasen unter der besagten Leitwandanordnung 3 mit einem Volumen von mehr als etwa 2 cm³, vorzugsweise von mehr als ungefähr 1 cm vermieden wird. Durch solch eine Anordnung wird im wesentlichen das gesamte eingeleitete Gas und die Flüssigkeit im größeren Teil 2 der Flüssigkeit vorteilhaft in den gewünschten Gas/Flüssigkeits- Mischungs- und Umwälzvorgang einbezogen. Leitwandanordnungen 14 werden im wesentlichen günstig entlang den Wänden des Behälters 5 und unterhalb der Trennwand 3 angebracht, um die generelle Rotationsbewegung der Gas/Flüssigkeits-Phase zu hemmen, den Pumpvorgang des Laufrades 9 zu unterstützen und um die Bildung ein gasgefüllten Wirbels oberhalb des Laufrades 9 und unterhalb der Trennwand 3 zu vermeiden. Bei der praktischen Anwendung der Erfindung ist es im allgemeinen günstig einen kleinen inerten Gasstrom durch die Überkopf-Gasphase 7 hindurchzuleiten, um das Einsatzgas oder eine Komponente desselben aus der besagten Überkopf-Phase herauszuspülen. Zu diesem Zweck sind die Anordnung 12 zum Einleiten eines inerten Gases und die Anordnung 13, um inertes Gas abzuleiten oder abzulassen, in der Zeichnung dargestellt. Falls das Einsatzgas ein sauerstoffhaltiges Gas ist, kann solch ein inerter Gasstrom bequem dazu verwendet werden, den in der Überkopf-Gasphase enthaltenen Sauerstoff herauszuspülen, um sicherzustellen, daß dessen Rückstände unter dem Entflammbarkeits-Grenzwert desselben bleiben.
Man wird einsehen, daß die verschiedensten Änderungen und Modifikationen der in Figur 1 dargestellten Ausführung vollzogen werden können, ohne vom Umfang der Erfindung abzuweichen. So kann ebenfalls ein Axiallaufrad vorteilhaft angebracht werden, das die Flüssigkeit aufwärts zum Zentrum des größeren Teiles 2 der Flüssigkeit, entlang der Leitwandanordnung 3 und abwärts zu dem Bereich entlang den Wänden des Reaktionsgefäßes pumpt. Je nach der Größe sowie dem Verhältnis von Durchmesser zu Höhe des Reaktionsgefäßes kann es auch günstig sein, mehr als ein solches Axiallaufrad oder andere geeignete Umwälzvorrichtungen zu verwenden, um die gewünschten Strömungsbilder und Geschwindigkeiten bei der Umwälzung von Gasblasen innerhalb des Reaktionsgefäßes zu erreichen. Es kann auch günstig bei manchen Ausführungen sein, ein Radiallaufrad zu verwenden, um einen Bereich mit hohen Scherkräften zu schaffen, um somit die Größe der Gasblasen zu vermindern und dadurch die Gas/Flüssigkeits-Oberfläche zu vergrößern. Ein weiterer Vorteil der Verkleinerung der Gasblasengröße, typischerweise in einem Arbeitsbereich von 0,1 bis 10 mm, ist, daß die Geschwindigkeit der umgewälzten Flüssigkeit, die benötigt wird, um die Blasen hinunter in den Flüssigkeitsbereich unterhalb der Leitwandanordnung 3 zu transportieren, günstig reduziert werden kann. Man kann ebenfalls erkennen, daß die besagte, zur Einfachheit als horizontale Trennwand dargestellte Leitwandanordnung 3 in jeder anderen geeigneten Konfiguration ausgeführt werden kann, und daß die Öffnung oder Öffnungen darin, die eine Fluidverbindung zwischen dem größeren Teil 2 und dem ruhigen Teil 4 der Flüssigkeitsmasse ermöglichen, in Abhängigkeit vom gesamten benutzten Verfahren und System verändert werden können, so lange die gewünschte Trennung zwischen den besagten Flüssigkeitsteilen aufrechterhalten wird, jedoch Fluidverbindung zwischen denselben besteht. Man kann auch erkennen, daß die Öffnung oder Öffnungen in der besagten Leitwandanordnung der abgebildeten Ausführung in Abhängigkeit von den Anforderungen an eine gegebene Anwendung verändert werden können, jedoch generell einen kleinen Teil der Querschnittsfläche des Reaktionsgefäßes 5 ausmachen, vergleichbar mit jenem, bei dem die mechanische Trennung der Flüssigkeit durch eine Leitwandanordnung 3 aufrechterhalten wird. Auf diese Art können die Reaktionsteilnehmer des Gases und der Flüssigkeit ohne nennenswerten Gasverlust an die Überkopf- Gasphase gemischt und umgewälzt werden.
Eine günstige Ausführung der Erfindung, die die Ausbildung des gewünschten Umwälzströmungszustandes in dem größeren Teil der Flüssigkeitsmasse erleichtert, ist in Figur 2 der Zeichnungen abgebildet. In dieser Ausführung ist der größere Teil 22 der Flüssigkeitsmasse 21 mittels einer Leitwandanordnung 23 vom ruhigen Teil 24 der Flüssigkeit im Reaktionsgefäß 25 getrennt. Der besagte ruhige Teil 24 hat eine Gas/Flüssigkeits- Grenzfläche 26 mit einer Überkopf-Gasphase 27. Die Öffnung 28 in besagter Leitwandanordnung 23 stellt eine Fluidverbindung zwischen dem größeren Teil 22 und dem ruhigen Teil 24 der besagten Flüssigkeitsmasse 21 her. Der größere Teil 22 wird dadurch in einem Umwälzströmungszustand gehalten, daß vorwiegend zentral im Reaktionsgefäß 25 eine hohle Strömungskammer 29 so positioniert wird, daß deren offene Enden, d.h die Enden 30 und 31 oben und unten liegen, und eine Laufradanordnung 32 in der besagten hohlen Strömungskammer 29 angeordnet ist. Diese Laufradanordnung 32 ist typischerweise eine Schraubenlaufradanordnung, die so ausgelegt ist, daß sie die Abwärtsströmung der Gasblasen/Flüssigkeits-Mischung in der Strömungskammer und die Aufwärtsströmung außerhalb der besagten Kammer erleichtert. Die Laufradanordnung 32 kann, falls erwünscht, Radiallaufräder 33 und untere Leitwandanordnungen 40, ähnlich den weiter unten beschriebenen Führungswandanordnungen beeinhalten, um die Größe der Gasblasen, die in dem angezeigten Umwälzströmungszustand gehalten werden zu reduzieren, während die Gasblasen/Flüssigkeits-Mischung im größeren Teil 22 der Flüssigkeit abwärts durch die hohle Strömungskammer 29 und aufwärts entlang der Außenseite der hohlen Strömungskammer 29 getrieben wird. Die Strömung der besagten Gasblasen/Flüssigkeits-Mischung in das obere Ende 30 hinein und aus dem unteren Ende 31 der besagten hohlen Strömungskammer 29 heraus wird günstig erleichtert durch die Lenkung der besagten Mischung zum oberen Einlaßende 30 mittels Führungswandanordnungen 34, die im oberen Teil des besagten größeren Teiles 22 der Flüssigkeit unterhalb der Leitwandanordnung 23 angebracht sind. Wie in der Ausführung in Figur 1 wird die besagte Leitwandanordnung 23 günstig so in Stellung gebracht, daß darunter eine Ansammlung von einzelnen Gasblasen mit einem Volumen von über 2 cm³ vermieden wird.
Der Einsatzgasstrom wird direkt in den größeren Teil 22 der Flüssigkeitsmasse 21 mittels einer Leitungsanordnung 35 eingeleitet, so daß die in der Flüssigkeit enstandenen Gasblasen im wesentlichen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit in dem größeren Teil der Flüssigkeitsmasse gehalten werden. Gaseinlaßanordnungen 36 und Auslaßanordnungen 37 sind vorgesehen, um -falls erwünscht- ein inertes Gas durch die Überkopf-Gasphase 27 strömen zu lassen, so daß gesichert ist, daß die Konzentration von Sauerstoff oder eines anderen entzündlichen Gases unter dem Entflammbarkeits- Grenzwert gehalten wird. Die Laufradanordnung 32 beinhaltet eine geeignete Antriebswelle 38, die sich, wie in der Ausführung in Figur 1 nach oben durch die Öffnung 28 in der Leitwandanordnung 23 erstreckt, um mit einer geeigneten Antriebsanordnung verbunden zu werden, die allgemein durch die Nummer 39 repräsentiert wird. Man sieht, daß die hohle Strömungskammer 29 für spezielle Anwendungen günstigerweise am oberen Ende einen konisch aufgeweiteten Teil 30a aufweist, um die Strömung der Gasblasen/Flüssigkeits-Mischung in die besagte Strömungskammer und den Abwärtsfluß durch dieselbe zu erleichtern.
In der bei Figur 3 dargestellten Ausführung wird der größere Teil der besagten Flüssigkeitsmasse von dem ruhigen Teil derselben getrennt, indem die ruhige Zone in einem gesonderten Auffanggefäß gehalten wird, das mit dem im wesentlichen flüssigkeitsgefüllten Aufnahme- oder Reaktionsbehälter in Fluidverbindung steht. Das Auffanggefäß hat im Inneren eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche mit einer Überkopf-Gasphase, wie zuvor beschrieben. Der in Figur 3 durch die Nummer 41 repräsentierte Aufnahmebehälter enthält den größeren Teil 42 der Flüssigkeit, die in Fluidverbindung mit dem im Auffanggefäß 44 gehaltenen ruhigen Teil 43 der Flüssigkeit steht. Die Gas/Flüssigkeits- Grenzfläche 45 trennt den besagten ruhigen Teil der Flüssigkeit von der Überkopf-Gasphase 46 im besagtem Auffanggefäß 44. Die Fluidverbindung zwischen den Gefäßen beinhaltet die Leitungsanordnung 47 in welcher der Strom der Flüssigkeit vom Aufnahmebehälter 41 bei bevorzugten Anwendungen der Erfindung anfänglich in generell nach unten gerichteter Richtung erfolgt, um die Gas/Flüssigkeits-Trennung, den Rückstrom von Gas zu besagtem Aufnahmebehälter 41 und dann den nach oben gerichteten Strom von im wesentlichen gasfreier Flüssigkeit in das besagte Auffanggefäß 44 zu erleichtern. Um vorzugsweise die Flüssigkeit vom Umwälzkreis zurück in den Aufnahmebehälter 41 ohne Rückströmung von Gas in das Auffanggefäß 44 zu befördern, beinhaltet der Umwälzkreis eine Rückführungsleitungsanordnung 48, die von dem besagten Auffanggefäß 44 abwärts und dann generell aufwärts zu besagtem Aufnahmebehälter 41 verläuft. Durch solch eine Kombination von bevorzugten Strömungswegen im Umwälzkreis wird der Durchfluß von Gasblasen zum Auffanggefäß günstig minimiert. Der Flüssigkeitsstrom in besagtem Umwälzkreis wird günstig erleichtert durch eine Umwälzpumpan ordnung, wie die in der Rückführungsleitungsanordnung 48 angeordnete gezeigte Pumpanordnung 49.
Im Aufnahmebehälter 41 wird eine Laufradanordnung 50, z.B. eine Axiallaufradanordnung benutzt, um das angezeigte vertikale Umwälzströmungsbild zu erhalten. Der Einsatzgasstrom wird durch die Leitungsanordnung 51 direkt in den besagten größeren Teil 42 der Flüssigkeit eingeleitet, worauf in den anderen Ausführungsbeispiele zuvor schon Bezug genommen wurde, so daß die in der Flüssigkeit gebildeten Gasblasen im wesentlichen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit gehalten werden. Wie in der Ausführung in Figur 1 werden Leitwandanordnungen 59 günstigerweise an Punkten, die im wesentlichen entlang den Wänden des Aufnahmebehälters 41 liegen, positioniert, um jede generelle Rotationsbewegung der Gas/Flüssigkeits-Phase zu vermeiden, um den Pumpvorgang der Laufradanordnung 50 zu unterstützen und um die Bildung von gasgefüllten Wirbeln oberhalb der Laufradanordnung 50 in besagtem Aufnahmebehälter 41 zu vermeiden. Falls erwünscht, können Einlaßanordnungen 52 und Auslaßanordnungen 53 angebracht werden, um den Durchstrom eines Spülgases durch die Überkopf-Gasphase 46 im Auffanggefäß 44 zu ermöglichen und somit sicherzustellen, daß der reaktive Gasinhalt darin unterhalb seines unteren Entflammbarkeits-Grenzwertes gehalten wird. Die Laufradanordnung 50 beinhaltet eine Antriebswelle 54 zum Anschluß einer geeigneten nicht abgebildeten Antriebsanordnung. Man sieht, daß die Antriebswelle 54 durch den Deckel des Aufnahmebehälters 41 und durch eine im oberen Teil des besagten Aufnahmebehälters 41 liegende Flammensperrzone 55 ragt. Die besagte Flammensperrzone 55 ist so ausgelegt, daß sie eine freie Oberfläche 56 der besagten Flüssigkeitsmasse mit einer geeigneten Gasauslaßleitung 57 über der besagten Oberfläche hat. Man kann erkennen, daß sich der Ringraum 58 zwischen der sich nach oben ausdehnenden Antriebswelle 54 und der Struktur des Aufnahmebehälters 41 befindet. Jede kleine Gasmenge, die von besagtem Aufnahmebehälter 41 durch den Ringraum entweicht, wird notwendigerweise durch die Flammensperrzone 55 mit der besagten freien Flüssigkeitsoberfläche und dem Überkopf-Gas darin strömen. Das aus dem Aufnahmebehälter 41 entweichende Gas wird zweckmäßig durch die über der freien Oberfläche 56 der besagten Flammensperrzone liegende Ablaßanordnung 57 abgelassen. Geeignete Füllkörper können ebenfalls in der besagten Zone vorgesehen werden. Durch solch eine Flammensperranordnung wird verhindert, daß sich die geringe, durch den kleinen Ringraum zwischen dem Deckel des Aufnahme- oder Reaktionsbehälters und der Laufradwelle entweichende Gasmenge, in der Nähe des im wesentlichen den Aufnahmebehälter füllenden Hauptkörpers der Gas/Flüssigkeits-Mischung entzündet. Das Auffanggefäß 44 sorgt für die Volumenänderung, zwischen dem Anfangszustand, wenn noch keine Gasblasen im Aufnahmebehälter sind, und dem Zustand, der vorliegt, wenn sich die für eine gewünschte Reaktion angemessene Gasblasenkonzentration entwickelt hat. Der Flüssigkeitspegel im Auffanggefäß 44 kann zur Steuerung der Gaszugabe in den Aufnahmebehälter benutzt werden, um somit die gewünschte Gasblasenkonzentration in der Flüssigkeit aufrecht zu halten.
Falls gewünscht wird, Flüssigkeit vom Auffanggefäß 44 zurück in den Aufnahmebehälter 41 zu pumpen, um somit eine Oxidierung oder anderweitige Behandlung derselben zu ermöglichen, können Pumpanordnungen 49 wie oben angezeigt verwendet werden. Alternativ kann die Leitung für die Fluidströmung in besagtem Umwälzkreis mit ausreichend großem Durchmesser und kurzer Länge ausgebildet werden, um somit einen adäquaten Transfer zwischen dem besagten Auffanggefäß und dem besagten Aufnahmebehälter mittels Konvektion und Diffusion zu gestatten.
In noch einer anderen Ausführung der Erfindung, dargestellt in Figur 4, wird die Fluidzirkulation durch eine externe Pumpanordnung bewirkt, und nicht wie in den zuvor beschriebenen Systemen durch eine innerhalb des Reaktionsgefäßes angebrachte Laufradanordnung. Diese Ausführung ist speziell dann geeignet, wenn ein Aufbau mit einem Rohrbündelwärmetauscher-Reaktionsgefäß für hohe Wärmeübergangsansprüche gewählt wird, oder wenn die Rohre zweckmäßig mit einem Katalysator beschickt werden sollen. In der abgebildeten Ausftihrung sind die Rohrbündel 62 des Rohrbündelwärmetauscher-Reaktionsgefäßes 61 an die Aufwärtsströmung der Gasblasen/Flüssigkeits- Mischung angepaßt, können jedoch sowohl für Aufwärtsströmung als auch für Abwärtsströmung benutzt werden. Die Einsatzmischung wird durch die besagten Rohre durch die untere Verteilerkammer 63 geleitet, während die obere Verteilerkammer 64 zum Ablassen der besagten Mischung dient. Der größere Teil der Flüssigkeit in besagtem Reaktionsgefäß 61 wird von dem ruhigen Teil der Flüssigkeit getrennt, indem der besagte ruhige Teil in einem seperaten Auffanggefäß 65 zurückgehalten wird, jedoch in Fluidverbindung mit dem besagten Reaktionsgefäß 61 steht. Das besagte Auffanggefäß 65 weist im Inneren eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche 66 mit einer Überkopf-Gasphase 67 auf. Die Überkopf-Gasphase kann mittels Durchleiten eines geeigneten inerten Gases durch den besagten Überkopf-Raum gespült werden, um die Konzentration von Sauerstoff oder eines anderen reaktiven Gases unterhalb dessen unteren Entflammbarkeits-Grenzwertes zu halten, wobei Gas durch die Einlaßleitungsanordnung 68 eingeleitet und durch die Leitungsanordnung 69 abgelassen werden kann. Die Fluidverbindung zwischen dem besagten Auffanggefäß 65 und dem Reaktionsgefäß 61 wird durch die Fluidverbindung des besagten Auffanggefäßes 65 mit dem externen Umwälzkreis 73 des besagten Rohrbündelwärmetauscher-Reaktionsgefäßes 61 aufrechterhalten. In einer bevorzugten Ausführung, wie in Figur 4 abgebildet, wird die Gasblasen/Flüssigkeits- Mischung in besagtem externen Umwälzkreis dazu veranlaßt, vom Reaktionsgefäß 61 durch Leitung 70 zu strömen, um eine anfängliche Fluidverbindung mit der Überkopf- Flammensperrzone 71, welche eine freie Flüssigkeitsoberfläche 72 beinhaltet, herzustellen. Die Fluidverbindung zwischen dem Umwälzkreis und dem Auffanggefäß 65 wird aufrechterhalten durch die getrennte Leitungsanordnung 74, welche so ausgelegt ist, daß ein Teil der Flüssigkeit des Umwälzkreises 73 stromaufwärts von der besagten Umwälzpumpe 75 zu besagtem Auffanggefäß strömt. Ähnlich ist die Leitung 76 so ausgelegt, daß Flüssigkeit von dem besagten Auffanggefäß stromabwärts von der besagten Umwälzpumpe 75 zu dem besagten Umwälzkreis 73 strömt. Der Strom der besagten Flüssigkeit vom Umwälzkreis 73 in Leitung 74, welche mit dem Auffanggefäß 65 verbunden ist, ist vorzugsweise generell abwärts gerichtet, und der Strom der besagten Flüssigkeit zurück in den besagten Umwälzkreis von Leitung 76 ist generell aufwärts gerichtet, wodurch der Durchfluß von Gasblasen zu besagtem Auffanggefäß 65 minimiert wird.
Bei der Anwendung der in Figur 4 gezeigten Ausführung stellt der Gebrauch der Flammensperrzone 71, die typischerweise mit Füllkörpern versehen ist um Flammensperreigenschaften zu bieten, eine zweckmäßige Möglichkeit zum Ablassen von Gas dar, um sauerstoffreiches Gas oder ein anderes reaktives Gas durch den Ablass 77 sicher freizusetzen, wenn die Umwälzung der Gasblasen/Flüssigkeits-Mischung unterbrochen wird. Das sauerstoffreiche Gas oder ein anderem gewünschtes Einsatzgas wird an irgendeiner geeigneten Stelle in das System eingelassen, wie durch die Leitung 78, die so angebracht ist, daß sichergestellt ist, daß die Gasblasen gut in der Flüssigkeit des Umwälzkreises 73 dispergiert werden, bevor die Gasblasen/Flüssigkeits-Mischung in die Verteilerkammer 63 eintritt. Bei der Anwendung der Erfindung in dieser Ausführung, wie auch bei anderen, wird das Gas/Flüssigkeits-Umwälzsystem günstigerweise so gewählt, daß eine Ansammlung von großen Gasblasen, z.B. größer als 15 mm im Durchmesser, vermieden wird, während die sauerstoffreiche Gasblasen-Konzentration bei typischen Anwendungen für Oxidationsreaktionen in einem Bereich von 5 bis 20 Volumenprozent gehalten wird. Falls in einem abwärtsströmenden Modus gearbeitet wird, wurde festgestellt, daß die minimale Strömungsgeschwindigkeit in der besagten oberen Verteilerkammer 64 und der besagten unteren Verteilerkammer 63, die dann das Rohrbündel 62 füllen und entleeren würden, generell bei mindestens 0,3 m/s liegt, um sicherzustellen, daß die Gasblasen zufriedenstellend mit der Flüssigkeit in die Rohre getragen werden. Es ist auch generell wünschenswert, den Umwälzkreis 73 so zu bemessen, daß die Geschwindigkeit darin genügend hoch ist, um die Gasblasen gut dispergiert zu halten. Die gewünschte Geschwindigkeit wird sich mit den physikalischen Eigenschaften des beteiligten Fluids ändern, sollte jedoch bei Wasser/Sauerstoff-Mischungen generell etwa 3 m/s überschreiten. Das Auffanggefäß 65 trifft Vorsorge für Volumenänderungen, wenn das Einsatzgas in die umgewälzte Flüssigkeit eingeleitet wird, und das Volumen der Gasblasen innerhalb der Flüssigkeit kann bequem durch die Beobachtung des Flüssigkeitspegels 66 im besagten Auffanggefäß 65 gesteuert werden.
Es ist generell bei anwendbaren Ausführungen, wie jenen in Figur 1 und 2 der Zeichnungen, wünschenswert, den größeren Teil der Flüssigkeitsmasse in einem solchen Umwälzströmungszustand zu halten, daß beispielsweise das Auftreten von signifikanten passiven Gebieten des besagten größeren Teiles der Flüssigkeit vermieden wird, in denen im wesentlichen keine Gasblasen in besagter Flüssigkeit dispergiert werden. Es sollte jedoch erwähnt werden, daß sich der Aufnahmebehälter auch tiefer als in den in Figur 1 und 2 gezeigten Ausführungen ausdehnen kann, auch wenn die unteren Gebiete in besagtem Behälter passive Flüssigkeit außerhalb des Umwälzströmungszustandes enthalten, welche im größeren Teil der besagten Flüssigkeitsmasse gebildet wurde. Solche Ausführungen sind durchführbar und liegen im Bereich der Erfindung, wie sie hier offenbart und beansprucht wird, werden jedoch nicht bevorzugt, aufgrund des in den Aufnahmebehältern enthaltenen ungenutzten Flüssigkeitsvolumen.
Als anschauliches Beispiel für den Nutzen der Erfindung wurden in ein Reaktionsgefäß des in Figur 2 gezeigten Typs mit einem Durchmesser von 152 mm (6") 3 Liter 2-Ethylhexaldehyd eingelassen. Der Flüssigkeitspegel lag vor der Zugabe von Sauerstoff in das System etwa 2 cm über der horizontal angebrachten Leitwandanordnung 23. Stickstoff wurde als ein inertes Gas benutzt, um das Reaktionsgefäß vor der Zugabe des besagten Aldehydes zu spülen. In der Überkopf-Gasphase 27 wurde ein langsamer Stickstoff- Spülstrom aufrechterhalten, um zu gewährleisten, daß das Volumen des Sauerstoffes in der besagten Gasphase unter 4% gehalten wurde. Vorkehrungen wurden getroffen, um Sauerstoffgas als einen Strom von Blasen, kleiner als etwa 6 mm, in die flüssige Phase unterhalb der besagten Leitwandanordnung 23 einzuleiten, an einer Stelle, wo diese Blasen von der umgewälzten flüssigen Phase in gut dispergierter Form mitgetragen werden würden. Eine Spirale im Reaktionsgefäß erhitzte die anfängliche Füllung auf die erwünschte Reaktionstemperatur und hielt diese Temperatur während der Reaktionsdauer aufrecht. Als die Flüssigkeit die gewünschte Temperatur erreichte, wurde das schraubenförmige Laufrad mit einem Durchmesser von 72,5 mm (3") mit einer Rotationsgeschwindigkeit von 800 U/min angeschaltet, wobei die besagte Geschwindigkeit ausreichte, um sicherzustellen, daß die Flüssigkeitsgeschwindigkeit in der hohlen Strömungskammer 29 über 0,3 m/s lag. Der Strom von reinem Sauerstoff wurde eingeleitet und bei solch einer Strömungsrate eingestellt, daß der Pegel der freien Flüssigkeitsoberfläche etwa 2 cm über dem vor Beginn des Sauerstoffstromes liegenden Pegel lag. Diese Pegelveränderung entsprach aufgrund der Anwesenheit der im Volumen enthaltenen Gasblasen einer Veränderung des gesamten Volumens unterhalb der horizontalen Leitwandanordnung 23 von etwa zehn Volumenprozent, wobei das besagte Volumen eine angemessene und bereits dispergierte Konzentration von Sauerstoff darstellte. Als der besagte Sauerstoff verbraucht war, wurden weitere Mengen desselben in die flüssige Phase eingeleitet, um den Flüssigkeitspegel an der gewünschten Stelle beizubehalten. Durch die Beobachtung der verbrauchten Sauerstoffmenge kann das Ausmaß der Reaktion gemessen werden. Aus den bekannten Eigenschaften der Flüssigkeit aus der Mischung von Anfangsmaterialien und den flüssigen Reaktionsprodukten können die Veränderungen im Flüssigkeitsvolumen erklärt werden und der Kontrollpunkt wurde dementsprechend justiert. Von der flüssigen Phase unterhalb der Leitwand wurden periodisch Proben für chemische Analysen genommen.
Als die Reaktion fortschritt, fiel die Rate der Sauerstoffaufnahme ab und die Rate der Sauerstoffzufuhr wurde dementsprechend vermindert, um den Flüssigkeitspegel beizubehalten. Daher wurde die Sauerstoff-Blasenkonzentration in der flüssigen Phase im wesentlichen konstant gehalten. Die Überkopf-Gasphase wurde fortwährend beobachtet, um sicherzugehen, daß sich deren Sauerstoffkonzentration nicht an dessen unteren Entflammbarkeits-Grenzwert annäherte. Eine Stickstoff-Spülrate von etwa 0,15 l/min war ausreichend, um sicherzustellen, daß der Sauerstoffgehalt der Gasphase unter etwa 2% gehalten wurde. Somit wurde in diesem repräsentativen Beispiel die praktische Ausführbarkeit eines typischen Oxidationsprozesses demonstriert mit in eine Gasblasen/Flüssigkeits-Mischung eingebrachten Gasblasen mit reinem Sauerstoff oder mit einem Gas mit hohem Sauerstoffgehalt, während die Überkopf-Gasphase unter dem unteren Entflammbarkeits-Grenzwert von Sauerstoff und des betreffenden organischen Dampfes gehalten wurde.
Man kann aus dem vorhergehenden erkennen, daß das Sauerstoff enthaltende Gas, welches in speziellen Gas/Flüssigkeits-Anwendungen dieser Erfindung jede geeignete Sauerstoff-Konzentration, sogar im wesentlichen reinen Sauerstoff enthalten kann. Weiterhin können in der Praxis der Erfindung solche Anwendungen mit effizienter Gasblasenbildung, Dispersion, Lösung und Reaktionsbedingungen ausgeführt werden, ohne die unteren Entflammbarkeits-Grenzwerte des freien Gasvolumens über der Flüssigkeit zu überschreiten. Die Erfindung schafft auch eine höchst wünschenswerte Alternative bei Sauerstoffanwendungen, die nicht die potentielle Anwesenheit von entflammbaren Mischungen in der Gasphase beinhalten, und bei wertvoller Hydrierung, Chlorierung oder anderen praktischen Gas/Flüssigkeits-Verfahren zu verschiedenen Rührwerk-Reaktionsverfahren und sogar zu den effizienteren Gas/Flüssigkeits- Mischungen von AGR Systemen, welche abhängiger von den Verfahrenskenngrößen sind, als das hier beschriebene und beanspruchte Verfahren und System. Die Erfindung repräsentiert hiermit einen hoch erwünschten und praktischen Fortschritt im Bereich der Gas/Flüssigkeits-Mischungen und Reaktionen.

Claims

1. Verfahren zum Einleiten eines Gases in eine Flüssigkeitsmasse (1, 21) innerhalb eines Aufnahmebehälters (5, 25, 41, 61), bei dem:

(a) ein größerer Teil (2, 22, 42) der Flüssigkeitsmasse in einem Umwälzströmungszustand gehalten wird, wobei dieser größere Teil keine Gas/Flüssigkeits- Grenzfläche mit einem Überkopf-Gasraum (7, 27, 46, 67) hat und von einem relativ ruhigen Teil (4, 24, 43) der Flüssigkeit, der mit der Überkopf-Gasphase (7, 27, 46, 67) eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche (6, 26, 45, 66) hat, durch mechanische Mittel (3, 23, 44, 65) getrennt ist, mit diesem relativ ruhigen Teil aber in Strömungsverbindung steht; und

(b) ein Einsatzgasstrom unmittelbar in den größeren Teil der Flüssigkeit eingeleitet wird, wobei die in der Flüssigkeit dadurch gebildeten Gasblasen im wesentlichen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit in dem größeren Teil der Flüssigkeitsmasse gehalten werden,

wodurch das Gas und Flüssigkeit ohne nennenswerten Gasverlust an die Überkopf- Gasphase vorteilhaft gemischt und umgewälzt werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der größere Teil der Flüssigkeit (2, 22, 42) in dem Umwälzströmungszustand gehalten wird, um das Auftreten von jeglichen nennenswerten passiven Bereichen in dem größeren Flüssigkeitsteil, in denen im wesentlichen keine Gasblasen in der Flüssigkeit dispergiert sind, auszuschließen.

3. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die mechanischen Mittel (3, 23) mit Bezug auf den Umwälzströmungsweg derart angeordnet sind, daß die Ansammlung von einzelnen Gasblasen von mehr als 2 cm³ unter diesen mechanischen Mitteln vermieden wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der größere Teil (2) der Flüssigkeit mittels eines in der Flüssigkeit angeordneten Axiallaufrades (9, 32, 50) in Umwälzströmungszustand gehalten wird.

5. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der größere Teil (22) der Flüssigkeit in einem Umwälzströmungszustand gehalten wird, in dem in diesen größeren Teil der Flüssigkeit eine hohle Strömungskammer (29) im wesentlichen mittig derart eingebracht wird, daß die offenen Enden (30, 31) der Kammer oben und unten liegen, und eine innerhalb der Kammer untergebrachte Laufradanordnung (32) betätigt wird, um das Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisch in dem größeren Teil (22) der Flüssigkeit zum Durchtritt durch die hohle Strömungskammer (29) zu veranlassen.

6. Verfahren nach Anspruch 5, bei dem die Laufradanordnung (32) so betätigt wird, daß der Strom des Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisches in der Strömungskammer (29) nach oben und außerhalb der Strömungskammer nach unten gerichtet ist.

7. Verfahren nach Anspruch 6, bei dem der Strom des Gasblasen/Flüssigkeits-Gemischs in das obere Ende (30) und aus dem unteren Ende (31) der Strömungskammer (29) begünstigt wird, indem das Gemisch dem oberen Einlaßende der Strömungskammer durch eine Führungswandanordnung (34) zugeleitet wird.

8. Verfahren nach Anspruch 6, bei dem die Größe der Gasblasen in dem Gemisch vermindert wird, indem das umgewälzte Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisch durch eine Radial-Laufradanordnung (33) und eine Leitwandanordnung (40) hindurchgeleitet wird, die in der Strömungskammer (29) unterhalb der Laufradanordnung (32) sitzen.

9. Verfahren nach Anspruch 5, bei dem der größere Teil (22) der Flüssigkeit von dem ruhenden Teil (24) der Flüssigkeit durch eine Wandanordnung (23) getrennt wird, die in der Flüssigkeitsmasse (21) mit Bezug auf den Umwälzströmungsweg derart angeordnet ist, daß die Ansammlung von einzelnen Gasblasen von mehr als etwa 2 cm³ unter der Wandanordnung vermieden wird.

10. Verfahren nach Anspruch 5, bei dem das Einströmen des Gasblasen/Flüssigkeits- Gemisches in das obere Ende (30) und aus dem unteren Ende (31) der Strömungskammer (29) begünstigt wird, indem das Gemisch dem oberen Einlaßende der Strömungskammer durch eine Führungswandanordnung (34) zugeleitet wird, die in dem oberen Teil des größeren Teils (22) der Flüssigkeit unter der Wandanordnung (23) sitzt, wobei die Größe der Gasblasen in dem Gemisch vermindert wird, indem das umgewälzte Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisch durch eine Radiallaufradanordnung (33) und eine Leitwandanordnung (40) hindurchgeleitet wird, die in der Strömungskammer (29) unterhalb der Axiallaufradanordnung (32) sitzen.

11. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der größere Teil (42) der Flüssigkeit von dem ruhigen Teil (43) der Flüssigkeit getrennt wird, indem die ruhige Zone in einem gesonderten Auffanggefäß (44, 65) gehalten wird, das mit dem im wesentlichen flüssigkeitsgefüllten Aufnahmebehälter (41, 61) in Strömungsverbindung steht, wobei in dem Auffanggefäß eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche (45, 66) mit einer Überkopf- Gasphase (46, 67) vorhanden ist.

12. Verfahren nach Anspruch 11, bei dem die Strömungsverbindung zwischen dem Aufnahmebehälter (41, 61) und dem Auffanggefäß (44, 65) über einen externen Umwälzkreis (47, 48, 73, 74, 76) aufrechterhalten wird, wobei Flüssigkeit anfänglich generell nach unten gerichtet von dem Aufnahmebehälter in dem Umwälzkreis zu dem Auffanggefäß strömt und Flüssigkeit von dem Auffanggefäß in dem Umwälzkreis zu dem Aufnahmebehälter gelangt, wobei der Flüssigkeitsstrom von dem Umwälzkreis in den Aufnahmebehälter generell aufwärts gerichtet ist.

13. Verfahren nach Anspruch 12, bei dem Flüssigkeit durch den Umwälzkreis (47, 48, 73, 74, 76) hindurchgepumpt wird.

14. Verfahren nach Anspruch 11, bei dem der größere Teil (42) der Flüssigkeit veranlaßt wird, den Aufnahmebehälter (41) zu füllen, wobei die Flüssigkeit mittels eines darin angeordneten Axiallaufrades (50) in einem Umwälzströmungszustand gehalten wird, wobei Gas, das durch den Ringraum (58) zwischen dem Aufnahmebehälter (41) und der Welle (54) des Laufrades entweicht, durch eine Flammensperrzone (55) hindurchgeleitet wird, in welcher eine freie Flüssigkeitsoberfläche (56) vorhanden ist, und wobei das Gas über das Auslaßende der Flammensperrzone freigesetzt wird.

15. Verfahren nach Anspruch 14, bei dem sich die Laufradwelle (54) von dem Aufnahmebehälter (41) lotrecht nach oben erstreckt, wobei das Gas, das nach oben durch den Ringraum (58) zwischen dem Aufnahmebehälter und der Laufradwelle entweicht, von der über dem Aufnahmebehälter angeordneten Flammensperrzone (55) aufgenommen wird.

16. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der größere Teil der Flüssigkeit veranlasst wird, den ein Rohrbündelwärmetauscher-Reaktionsgefäß (61) bildenden Aufnahmebehälter im wesentlichen zu füllen, das Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisch dadurch in einem Umwälzströmungszustand gehalten wird, daß das Gemisch in einem außerhalb des Reaktionsgefäßes liegenden Umwälzkreis (73) mittels einer Umwälzpumpanordnung (75) zu dem Reaktionsgefäß (61) hin und von diesem weg gepumpt wird, und der größere Teil der Flüssigkeit von dem ruhigen Teil der Flüssigkeit getrennt wird, indem der ruhige Teil in einem gesonderten Auffanggefäß (65) gehalten wird, das mit dem Reaktionsgefäß in Fluidverbindung steht, wobei in dem Auffanggefäß eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche (66) mit einer Überkopf-Gasphase (67) vorliegt.

17. Verfahren nach Anspruch 16, bei dem die Fluidverbindung des Auffanggefäßes (65) mit dem Reaktionsgefäß (61) durch Fluidverbindung des Auffanggefäßes mit dem externen Umwälzkreis (73) des Reaktionsgefäßes aufrechterhalten wird.

18. Verfahren nach Anspruch 16, bei dem das Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisch veranlaßt wird, von dem Reaktionsgefäß (61) in dem Umwälzkreis (73) abzuströmen, der mit einer Flammensperrzone (71) in Fluidverbindung steht, in der eine freie Flüssigkeitsoberfläche (72) vorliegt, wobei die Fluidverbindung zwischen dem Umwälzkreis und dem Auffanggefäß (65) mittels einer gesonderten Leitungsanordnung (74, 76) aufrechterhalten wird, die einen Teil der Flüssigkeit von dem Umwälzkreis (73) stromaufwärts von der Umwälzpumpanordnung (75) zu dem Auffanggefäß (65) gelangen läßt und die die Flüssigkeit von dem Auffanggefäß (65) zu dem Umwälzkreis (73) stromab von der Umwälzpumpanordnung (75) leitet.

19. Verfahren nach Anspruch 18, bei dem der Strom der Flüssigkeit von dem Umwälzkreis (73) in die mit dem Auffanggefäß (65) in Verbindung stehende Leitungsanordnung (74) anfänglich in generell nach unten gerichteter Richtung erfolgt, und bei dem der Strom der Flüssigkeit von der Leitung sowie der Strom der Flüssigkeit von der Leitungsanordnung in den Umwälzkreis (73) in generell nach oben gerichteter Richtung erfolgen.

20. Verfahren nach Anspruch 18, bei dem Gas von der Flammensperrzone (71) abgelassen wird, wenn die Umwälzung des Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisches unterbrochen wird.

21. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als Einsatzgas ein sauerstoffhaltiges Gas vorgesehen ist.

22. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-20, bei dem als Einsatzgas ein wasserstoffhaltiges Gas vorgesehen ist.

23. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 - 20, bei dem als Einsatzgas ein chlorhaltiges Gas vorgesehen ist.

24. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem ein inertes Gas durch die Überkopf-Gasphase (7, 27, 46, 67) hindurchgeleitet wird, um das Einsatzgas oder eine Komponente desselben aus der Überkopf-Gasphase herauszuspülen.

25. Verfahren nach Anspruch 24, bei dem als Einsatzgas ein sauerstoffhaltiges Gas vorgesehen ist und das inerte Gas benutzt wird, um den Sauerstoffgehalt der Überkopf- Gasphase (7, 27, 46, 67) bis unter den Entflammbarkeits-Grenzwert desselben zu senken.

26. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche mit:

(a) einem Aufnahmebehälter (5; 25; 41, 44; 61, 65) für die Flüssigkeitsmasse (1, 21);

(b) wobei die Aufnahmebehälteranordnung einen ersten Abschnitt (44, 65) zur Aufnahme eines ersten Teils (4, 24, 43) der Flüssigkeitsmasse und zum Umschließen eines Überkopf-Gasraums (7, 27, 46, 47) über der von dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt aufgenommenen Flüssigkeit und einen zweiten Abschnitt (41, 61) zur Aufnahme eines zweiten Teils (2, 22, 42) der Flüssigkeitsmasse (1, 21) aufweist, und wobei die Aufnahmebehälteranordnung derart ausgebildet ist, daß der zweite Aufnahmebehälterabschnitt (41, 61) von dem Überkopf-Gasraum (7, 27, 46, 47) durch die Flüssigkeit in dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt (44, 65) getrennt ist;

(c) einer mechanischen Anordnung (3, 23; 41, 44, 47, 48; 61, 65, 73, 74, 76) zum Trennen des ersten Aufnahmebehälterabschnitts (44, 65) von dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt (41, 61) unter Aufrechterhaltung von Fluidverbindung (8; 28; 47, 48; 70, 73, 74, 76) zwischen dem Flüssigkeitsteil in dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt und dem Flüssigkeitsteil in dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt; und

(d) einer Leitungsanordnung (10, 35, 51, 78) zum unmittelbaren Einleiten eines Einsatzgasstroms in den Flüssigkeitsteils in dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt (41, 61),

dadurch gekennzeichnet, daß

(e) der zweite Aufnahmebehälterabschnitt (41, 61) niedriger als der erste Behälterabschnitt (44, 65) angeordnet ist; und

(f) eine Flüssigkeitsumwälzanordnung (9, 32, 50, 75) vorgesehen ist, die derart ausgebildet und angeordnet ist, daß in der Flüssigkeit in dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt (41, 61) ein Umwälzströmungszustand ausgebildet wird, während die Flüssigkeit in dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt (44, 65) in einem relativ ruhigen Zustand verbleibt, und daß für einen Umwälzströmungsweg und eine Strömungsgeschwindigkeit des umgewälzten Flüssigkeitsteils gegenüber der Fluidverbindung (8;28; 47;70, 73, 74) zwischen dem umgewälzten und dem ruhigen Teil der Flüssigkeitsmasse derart gesorgt wird, daß die beim Einleiten des Einsatzgases in den umgewälzten Teil der Flüssigkeitsmasse gebildeten Gasblasen in dispergierter Form in der umgewälzten Flüssigkeit gehalten werden, ohne daß es zu einem nennenswerten Übergang der Gasblasen durch die Fluidverbindung (8; 28; 47; 70, 73, 74) hindurch kommt.

27. Vorrichtung nach Anspruch 26, wobei die mechanische Anordnung zum Trennen des ersten und des zweiten Aufnahmebehälterabschnitts (41, 61; 44, 65) eine Leitwandanordnung (3, 23) aufweist, die innerhalb der Aufnahmebehälteranordnung (5, 25) angeordnet ist

28. Vorrichtung nach Anspruch 26, wobei die Umwälzanordnung eine Axiallaufradanordnung (9, 32, 50) aufweist, die innerhalb des ersten Aufnahmebehälterabschnitts (41) untergebracht ist.

29. Vorrichtung nach Anspruch 26, wobei die Umwälzanordnung eine hohle Strömungskammer (29) aufweist, die im wesentlichen mittig in dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt angeordnet ist, wobei die Kammer im Einbauzustand in dem ersten Aufnahmebehälterabschnitt oben und unten offene Enden (30, 31) aufweist, und wobei in der Kammer (29) eine Laufradanordnung (32) vorgesehen ist, mittels deren das Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisch in dem umgewälzten Flüssigkeitsteil (22) veranlaßt werden kann, durch die hohle Strömungskammer hindurchzutreten.

30. Vorrichtung nach Anspruch 29, wobei die Laufradanordnung eine Schraubenlaufradanordnung (32) aufweist.

31. Vorrichtung nach Anspruch 30, wobei die Laufradanordnung (32) als Doppelwendel ausgebildet ist.

32. Vorrichtung nach Anspruch 29, wobei die Laufradanordnung (32) derart ausgebildet ist, daß sie den Strom des Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisches in der Strömungskammer (29) nach unten erlaubt, und wobei eine Leitwandanordnung (34) vorgesehen ist, die das Gemisch zu dem oberen Einlaßende (30) der Strömungskammer leitet und die in dem oberen Teil des zweiten Aufnahmebehälterabschnitts unterhalb der mechanischen Anordnung (23) angeordnet ist.

33. Vorrichtung nach Anspruch 32, wobei sich die hohle Strömungskammer (29) an ihrem oberen Ende (30) konisch erweitert.

34. Vorrichtung nach Anspruch 29, wobei die Radiallaufradanordnung (33) und die Leitwandanordnung (40) in der Strömungskammer (29) unterhalb der Laufradanordnung (32) positioniert sind.

35. Vorrichtung nach Anspruch 26, wobei der erste Aufnahmebehälterabschnitt ein gesondertes Auffanggefäß (44, 65) aufweist, das mittels einer Leitungsanordnung (47, 48, 73, 74, 76) in Fluidverbindung mit dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt (41, 61) gehalten ist, und wobei das Auffanggefäß geeignet ist, eine Gas/Flüssigkeits- Grenzfläche (45, 66) mit einem innerhalb des Auffanggefäßes befindlichen Überkopf-Gasraum (46, 67) zu enthalten.

36. Vorrichtung nach Anspruch 35, wobei die Flüssigkeitsumwälzanordnung eine innerhalb des zweiten Aufnahmebehälterabschnitts (41) untergebrachte Axiallaufradanordnung (50) aufweist, wobei eine mit einer Füllung versehene Flammensperrzone (55) vorgesehen ist, die Flüssigkeit von dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt aufnehmen kann und in der eine freie Flüssigkeitsoberfläche (56) aufrechterhalten werden kann, wobei geringe Mengen an Gas, die durch einen Ringraum (58) zwischen dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt (41) und einer Welle (54) der Laufradanordnung (50) hindurchtreten, in die Flüssigkeit enthaltende Flammensperrzone (55) gelangen, und wobei eine Anordnung (57) vorgesehen ist, um Gas oberhalb der freien Oberfläche (56) aus der Flammensperrzone abzulassen.

37. Vorrichtung nach Anspruch 35, wobei die Leitungsanordnung zur Aufrechterhaltung der Fluidverbindung zwischen dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt (41) und dem Auffanggefäß (44) gesonderte Leitungsanordnungen (47, 48) für das Überleiten der Flüssigkeit von dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt zu dem Auffanggefäß und für das Zurückleiten der Flüssigkeit von dem Auffanggefäß zu dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt aufweist.

38. Vorrichtung nach Anspruch 37, wobei die von dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt (41) zu dem Auffanggefäß (44) führende Leitungsanordnung (47) sich anfänglich in generell nach unten gerichteter Richtung erstreckt, und wobei die zu dem zweiten Aufnahmebehälterabschnitt zurückführende Leitungsanordnung (48) sich in einer generell nach oben gerichteten Richtung in den zweiten Aufnahmebehälterabschnitt erstreckt, wodurch der Übertritt von Gasblasen zu dem Auffanggefäß minimiert wird.

39. Vorrichtung nach Anspruch 26, wobei der zweite Aufnahmebehälterabschnitt ein Rohrbündelwärmetauscher-Reaktionsgefäß (61) aufweist, wobei ein externer Umwälzkreis (73) vorgesehen ist, um das Gasblasen/Flüssigkeits-Gemisch zu dem Reaktionsgefäß hin und von diesem weg zu leiten, wobei der erste Aufnahmebehälterabschnitt ein gesondertes Auffanggefäß (65) aufweist, das mit dem Reaktionsgefäß in Fluidverbindung steht, und wobei sich in dem Auffanggefäß eine Gas/Flüssigkeits-Grenzfläche (66) mit einer Überkopf-Gasphase (67) befindet.

40. Vorrichtung nach Anspruch 39 mit einer Umwälzpumpanordnung (75), die in dem Umwälzkreis (73) angeordnet ist, um das Gemisch durch den Umwälzkreis (73) hindurchzupumpen.

41. Vorrichtung nach Anspruch 39 mit einer Leitungsanordnung (74, 76) zum Aufrechterhalten der Fluidverbindung zwischen dem Umwälzkreis (73) und dem gesonderten Auffanggefäß (65).

42. Vorrichtung nach Anspruch 39, bei welcher der Umwälzkreis (73) mit einer Flammensperrzone (71) in Fluidverbindung steht und die Flammensperrzone eine Anordnung (77) zum Abblasen von Gas aus der Flammensperrzone aufweist.

43. Vorrichtung nach Anspruch 41, wobei die Leitungsanordnung (74, 76) gesonderte Leitungsanordnungen für das Überleiten der Flüssigkeit von dem Umwälzkreis (73) zu dem Auffanggefäß (65) und für das Zurückleiten der Flüssigkeit von dem Auffanggefäß zu dem Umwälzkreis aufweist.

44. Vorrichtung nach Anspruch 43, wobei die von dem Umwälzkreis (73) zu dem Auffanggefäß (65) führende Leitungsanordnung (74) sich anfänglich generell in nach unten gerichteter Richtung erstreckt und wobei die von dem Auffanggefäß zurück zu dem Umwälzkreis führende Leitungsanordnung (76) sich in einer generell nach oben gerichteten Richtung in den Umwälzkreis hineinerstreckt, wodurch der Übertritt von Gasblasen in das Auffanggefäß minimiert wird.

45. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 26 bis 44 mit einer Spülanordnung (12, 13, 36, 37, 52, 53, 68, 69) zum Hindurchleiten eines inerten Gases durch den Überkopf- Gasraum (7, 27, 46, 67).