DE3732619C2 - - Google Patents
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Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein photovoltaisches
Element mit einer vorderen und einer rückwärtigen
Elektrode und einer dazwischen angeordneten Folge von Halbleiterschichten
aus amorphem Silizium, die von unterschiedlichem
Leitungstyp sind und mindestens einen Halbleiterübergang
bilden, wobei die der rückwärtigen Elekrode
benachbarte Halbleiterschicht aus amorphem Silizium, Wasserstoff
und einem Dotierungsmittel für den betreffenden
Leitungstyp besteht und mindestens eine erste Unterschicht,
die zusätzlich Stickstoff, Sauerstoff und/oder
Kohlenstoff enthält, und mindestens eine zweite Unterschicht,
die Stickstoff, Sauerstoff und/oder Kohlenstoff
nicht enthält, aufweist.
Ein solches photovoltaisches Element ist aus der nicht-vorveröffentlichten EP 02 18 997 A2
bekannt. Ein derartiges photovoltaisches Element dient zur
Umwandlung optischer Energie in elektrische Energie und
wird dazu großflächig als Solarbatterie verwendet. Ein
Nachteil des aus dem angegebenen Stand der Technik bekannten
photovoltaischen Elementes ist, daß mit vorschreitender
Betriebsdauer eine Verschlechterung des Umwandlungswirkungsgrades
auftritt. Im wesentlichen sind dabei zwei Arten
zeitlich bedingter Verschlechterungen des Umwandlungswirkungsgrades
bekannt: Durch starke Lichteinstrahlung und
durch hohe Temperaturen tritt zum einen eine optische Verschlechterung
und zum anderen eine thermische Verschlechterung
des Umwandlungswirkungsgrades ein.
Unter Berücksichtigung dieses Standes der Technik ist es
Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein im wesentlichen
aus amorphem Silizium bestehendes photovoltaisches Element
zu schaffen, welches bei Aufrechterhaltung eines ursprünglichen
hohen Umwandlungswirkungsgrades eine hohe Festigkeit
gegenüber thermischer Degradation des Umwandlungswirkungsgrades
besitzt.
Erfindungsgemäß wird dies durch Vorsehen der im kennzeichnenden
Teil des Anspruchs 1 aufgeführten Merkmale erreicht.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich
anhand der Unteransprüche.
Die Erfindung soll nunmehr anhand von Ausführungsbeispielen
erläutert werden, wobei auf die
Zeichnungen Bezug genommen wird. Es zeigt
Fig. 1 eine schematische Schnittansicht einer ersten
Ausführungsform des photovoltaischen
Elementes gemäß der Erfindung;
Fig. 2 eine graphische Darstellung der thermischen
Degradation des Umwandlungswirkungsgrades des
photovoltaischen Elements von Fig. 1 im Vergleich
zu einem konventionellen Element, wobei
beide auf 120°C gehalten werden;
Fig. 3A bis 3C graphische Darstellungen des Umwandlungswirkungsgrades
des photovoltaischen Elementes
von Fig. 1, welches während 1000 Stunden bei
120°C gehalten worden ist, wobei innerhalb der
ersten n-Unterschicht 3n₁₁ Stickstoff-, Sauerstoff-
und Kohlenstoffkonzentrationen vorhanden sind;
und
Fig. 4 bis 7 schematische Schnittansichten von abgewandelten
Ausführungsformen eines photovoltaischen
Elementes gemäß der Erfindung.
Entsprechend Fig. 1 sind auf einem Substrat 1 aus einem
transparenten Isolator, wie beispielsweise Glas, eine
lichtdurchlässige vordere Elektrode 2 aus einer einzigen
Schicht oder mehreren Schichten aus TCO (transparentes
leitfähiges Oxid), wie ITO (Indiumzinnoxid) oder SnO₂,
ferner eine Halbleiterschicht 3 für die Aufnahme der
durch die Vorderelektrode 2 hindurchfallenden Lichtmenge
sowie eine rückwärtige Elektrode 4 aufgebracht. Die rückwärtige Elektrode
4 kann dabei eine Schicht aus Aluminium oder Silber
sein, oder es können übereinandergelagerte Schichten
aus Ag/Ti; TCO/Ag oder TCO/Ag/Ti sein.
Die Halbleiterschicht 3 besteht aus einer p-Schicht 3p,
einer i-Schicht 3i und einer n-Schicht 3n, welche in
dieser Reihenfolge auf der transparenten vorderen Elektrode
2 aufgebracht sind, so daß auf diese Weise eine
p-i-n-Schichtfolge zustandekommt. Die p-Schicht 3p kann
dabei aus einem amorphen Siliziumcarbid bestehen, welches
Wasserstoff enthält und einen weiten Energiebandabstand
besitzt, wobei diese Schicht als sogenannte "Fensterschicht"
wirkt. Die i-Schicht 3i kann aus einem nichtdotierten
amorphen Silizium bestehen, welches Wasserstoff enthält
und in der hauptsächlich Paare von freien Elektronen und
Löchern beim Einfall von Licht durch die
p-Schicht 3p als elektrische Ladungsträger erzeugt werden.
Die n-Schicht 3n umfaßt eine erste n-Unterschicht 3n₁₁
und eine zweite n-Unterschicht 3n₁₂, welche in dieser
Reihenfolge auf der i-Schicht 3i aufgebracht sind.
Die erste n-Unterschicht 3n₁₁ besteht aus einem legierten,
amorphen Silizium, welche als n-Typ-Dotierungsmittel
Phosphor enthält, während zusätzlich Wasserstoff
und wenigstens ein Element aus der Gruppe von Stoffen
Stickstoff, Sauerstoff und Kohlenstoff vorhanden sind.
Die zweite n-Unterschicht 3n₁₂ besteht hingegegen aus amorphem
Silizium, welches Wasserstoff und als n-Typ-Dotierungsmittel
Phosphor enthält.
Im
folgenden soll Wasserstoff enthaltendes amorphes Silizium
als hydriertes amorphes Silizium (a-Si : H) bezeichnet
werden, während hydriertes amorphes Silizium
mit Stickstoff, Sauerstoff und Kohlenstoff als hydriertes
amorphes Siliziumnitrid (a-SiN : H), hydriertes
amorphes Siliziumoxid (a-SiO : H) bzw. hydriertes
amorphes Siliziumcarbid (a-SiC : H) bezeichnet werden.
Es ist bekannt, daß die chemische Bindungskraft zwischen
Silizium und einem der Stoffe Stickstoff, Sauerstoff und
Kohlenstoff stärker ist als die Silizium-Silizium-Bindung
(Si-Si). Bei konventionellen photovoltaischen Elementen
(siehe bspl. EP 00 53 402 A2) besteht die n-Schicht aus a-Si : H, welche durch die
schwache Si-Si-Bindung strukturiert ist, was zur Folge
hat, daß ein bestimmtes Element der rückwärtigen Elektrode
in die Halbleiterschichten eindiffundiert und zu
einer thermischen Degradation des Umwandlungswirkungsgrades
führt, sobald das jeweilige Element während eines
längeren Zeitraums bei einer höheren Temperatur gehalten
wird.
Auf der anderen Seite enthält die n-Schicht 3n des photovoltaischen
Elements von Fig. 1 Si-N-, Si-O- und/oder
Si-C-Bindungen, welche stärker sind als die Si-Si-Bindungen,
was zur Folge hat, daß selbst bei einer ungewünschten
Diffusion eines Elements aus der rückwärtigen
Elektrode 4 in die zweite n-Unterschicht 3n₁₂ die erste
n-Unterschicht 3n₁₁ die Diffusion des ungewünschten Elementes
blockiert. Die Diffusion des ungewünschten Elementes
aus der rückwärtigen Elektrode 4 wird nämlich innerhalb
der n-Schicht 3n blockiert, so daß dasselbe nicht
in die i-Schicht 3i diffundieren kann.
Die Halbleiterschicht 3 kann mit Hilfe
eines Plasma-CVD-Verfahrens (chemische Dampfabscheidung)
mit einer Hochfrequenzquelle von 13,56 MHz
hergestellt werden. Die Tabelle I zeigt dabei Zusammensetzungen
von Quellengasen und Schichtdicken für die
Schichten 3p, 3i und die Unterschichten 3n₁₁ und 3n₁₂
der Halbleiterschicht 3. In diesem Fall wird a-SiN : H
für die erste n-Unterschicht 3n₁₁ verwendet. Diese
Schichten und Unterschichten können unter Bedingungen
zum Niederschlag gebracht werden, bei welchen die Substrattemperaturen
im Bereich zwischen 150 und 300°C
liegen, die Leistung der Hochfrequenzquelle zwischen
10 und 50 W ist und ein Reaktionsdruck zwischen 13 und 65 Pa
verwendet wird.
Fig. 2 zeigt die thermischen Degradationskurven A und B
des Umwandlungswirkungsgrades in Abhängigkeit der Zeit
bei einem photovoltaischen Element gemäß Fig. 1 und einem
bekannten Element, wobei beide auf 120°C gehalten sind.
Bei dem photovoltaischen Element von Fig. 1 ist die Halbleiterschicht
2 zwischen der vorderen Elektrode 2 aus
TCO und einer rückwärtigen Elektrode 4 aus Al angeordnet.
Die erste n-Unterschicht 3n₁₁ bestand dabei aus a-SiN : H
mit 25 Atomprozent N und wies eine Dicke von etwa 15 nm
auf. Die zweite n-Unterschicht 3n₁₂ bestand hingegen aus
a-Si : H und hatte ebenfalls eine Dicke von etwa 15 nm.
Das konventionelle Element war in ähnlicher Weise aufgebaut
mit der Ausnahme, daß die n-Schicht als einfache
Schicht aus a-Si : H ausgebildet war und eine Dicke von
etwa 30 nm aufwies. Die Anfangswerte der Umwandlungswirkungsgrade
bei dem in Fig. 1 dargestellten Element und
bei dem bekannten Element betrugen 8,99% und 9,05%,
was in etwa identische Werte darstellt. In Fig. 2 sind
die thermischen Degradationskurven A und B des Umwandlungswirkungsgrades
in bezug auf die Anfangswerte normiert.
Der Umwandlungswirkungsgrad des Elementes von Fig. 1
wird nach 1000 Stunden nur auf etwa 8,72% verringert,
was bedeutet, daß das Degradationsverhältnis entsprechend
der ausgezogenen Linien A von Fig. 2 nur ungefähr
3% beträgt. Auf der anderen Seite wird der Umwandlungswirkungsgrad
des bekannten Elementes im Zeitraum von
1000 Stunden sehr stark auf einen Wert von 2,72% verschlechtert,
was zur Folge hat, daß das Degradationsverhältnis
entsprechend der gestrichelten Linie B von
Fig. 2 einen Wert von etwa 70% aufweist.
Obwohl dies in Fig. 2 nicht dargestellt ist, wurde ebenfalls
ein Vergleichselement hergestellt, welches ähnlich
wie das Element von Fig. 1 ausgebildet war mit der
Ausnahme, daß die n-Schicht als einfache Schicht aus
a-SiN : H mit 25 Atomprozent N hergestellt war, wobei die
Dicke dieser Schicht ungefähr 30 nm betrug. Obwohl dieses
Vergleichselement ein geringes Degradationsverhältnis
von 2% des Umwandlungswirkungsgrades nach 1000 Stunden
bei 120°C aufwies, war der Absolutwert des Umwandlungswirkungsgrades
im Anfangszustand nur 7,15%, welcher
nach der zeitlichen Degradation auf den Wert von
7,01% absank.
Es ergibt sich somit, daß bei dem Element von Fig. 1
die Unterschicht 3n₁₁ von a-SiN : H bei der Verhinderung
einer thermischen Degradation des Umwandlungswirkungsgrades
wirksam ist, während die Unterschicht 3n₁₂ aus
a-Si : H verhindert, daß der Anfangswert des Umwandlungswirkungsgrades
verringert wird.
Fig. 3A zeigt den Umwandlungswirkungsgrad des Elements
von Fig. 1, nachdem dasselbe während 1000 Stunden bei
120° gehalten worden ist, in Abhängigkeit der Stickstoffkonzentration
innerhalb der ersten Unterschicht
3n₁₁. So wie sich dies anhand der Figur ergibt, wird der
Umwandlungswirkungsgrad selbst nach dem Degradationstest
innerhalb des Konzentrationsbereiches zwischen 10 und
25 Atomprozent auf einem hohen Wert gehalten. Fig. 3B
und 3C sind ähnlich wie Fig. 3A, wobei jedoch der
Umwandlungswirkungsgrad in Abhängigkeit der Sauerstoffkonzentration
und der Kohlenstoffkonzentration gezeigt
werden.
Fig. 4 bis 7 zeigen abgewandelte Ausführungsformen des
erfindungsgemäßen photovoltaischen Elementes, bei welchem
nur die n-Schichten 3n modifiziert sind.
Bei der in Fig. 4 dargestellten zweiten Ausführungsform
weist die n-Schicht 3n, ähnlich wie im Fall von Fig. 1,
zwei n-Unterschichten auf, wobei jedoch die erste
n-Unterschicht 3n₂₁ und die zweite n-Unterschicht 3n₂₂
entgegengesetzt angeordnet sind. Die erste Unterschicht
3n₂₁ besteht nämlich aus a-SiN : H, a-SiO : H, a-SiC : H oder
a-SiNO : H und steht in Berührung mit der rückwärtigen
Elektrode 4, während die zweite Unterschicht 3n₂₂ aus
a-Si : H in Berührung mit der i-Schicht 3i steht.
Bei der in Fig. 5 dargestellten dritten Ausführungsform
der Erfindung umfaßt die n-Schicht 3n drei n-Unterschichten,
wobei die zweite n-Unterschicht 3n₃₂ zwischen
zwei ersten n-Unterschichten 3n₃₁ angeordnet ist.
Bei der in Fig. 6 dargestellten vierten Ausführungsform
der Erfindung umfaßt die n-Schicht 3n, ähnlich wie im
Falle von Fig. 5, drei n-Unterschichten, wobei jedoch
die erste n-Unterschicht 3n₄₁ zwischen zwei zweiten
n-Unterschichten 3n₄₂ angeordnet ist.
Bei der in Fig. 7 dargestellten fünften Ausführungsform der
Erfindung umfaßt die n-Schicht 3n mehr als drei Unterschichten,
wobei eine erste n-Unterschicht 3n₅₁ und
eine zweite n-Unterschicht 3n₅₂ abwechselnd auf die
i-Schicht 3i aufgebracht werden. Dabei können eine dieser
beiden Unterschichten 3n₅₁ und 3n₅₂ unmittelbar auf der
i-Schicht 3i aufgebracht sein. Wenn jedoch die
i-n-Berührungseigenschaften berücksichtigt werden, erscheint
es zweckmäßig, daß eine der zweiten Unterschichten
3n₅₂ auf der i-Schicht 3i aufgebracht werden. Wenn man
hingegen die Berührungseigenschaften zwischen der
n-Schicht 3n und der rückwärtigen Elektrode 4 berücksichtigt,
erweist es sich ebenfalls als zweckmäßiger, daß
eine der zweiten n-Unterschichten 3n₅₂ unmittelbar mit
der rückwärtigen Elektrode 4 in Berührung gelangen. Aus
diesem Grunde erweist es sich als zweckmäßig, wenn die
n-Schicht 3n eine gerade Anzahl von Unterschichten
3n₅₁ und 3n₅₂ aufweist, welche abwechselnd angeordnet
sind, wobei der Anfang mit einer Unterschicht der zweiten
Art 3n₅₂ gemacht wird und wobei mit einer entsprechenden
Unterschicht derselben Art die Schichtenfolge beendet
wird.
Tabelle II zeigt die Daten der anfänglichen Leerlaufspannung
Voc, des anfänglichen Kurzschlußstromes
Isc, des anfänglichen Füllfaktors FF, des anfänglichen
Umwandlungswirkungsgrades η₀, des sich verschlechternden
Umwandlungswirkungsgrades ηt nach einem Degradationstest
während 1000 Stunden bei 120°C und das thermische
Degradationsverhältnis (1-ηt/η₀) bei den fünf verschiedenen
Ausführungsformen, in welchem jeweils die
ersten n-Unterschichten aus a-SiN : H mit 25 Atomprozent N
bestanden. Zu Vergleichszwecken zeigt die Tabelle II
ebenfalls die entsprechenden Daten bei dem bekannten
Element und dem Vergleichselement. Jedes in der Tabelle II
gezeigte Element weist eine n-Schicht n3 mit einer Dicke
von ungefähr 30 nm auf. Bei den fünf verschiedenen
Ausführungsformen haben die n-Unterschichten alle dieselbe
Dicke. Bei den beiden ersten Ausführungsformen
wiesen nämlich die beiden n-Unterschichten jeweils eine
Dicke von 15 nm auf, während jede der drei n-Unterschichten
bei der dritten und vierten Ausführungsform eine
Dicke von ungefähr 10 nm aufwies. Bei der fünften Ausführungsform
hingegen bestand die n-Schicht 3n aus elf
n-Unterschichten 3n₅₁ und 3n₅₂, welche abwechslungsweise
übereinandergelagert wurden, wobei mit einer
der zweiten Unterschichten 3n₅₂ aus a-Si : H angefangen
und mit einer entsprechenden Schicht desselben
Typus geendet wurde. Jede dieser n-Unterschichten 3n₅₁
und 3n₅₂ besaß dabei eine Dicke von ungefähr 2,7 nm.
So wie sich dies anhand von Tabelle II ergibt, besitzen
die photovoltaischen Elemente gemäß den fünf verschiedenen
Ausführungsformen jeweils eine bessere Festigkeit
gegenüber thermischer Degradation, ohne daß dabei der
anfängliche Umwandlungswirkungsgrad nachteilig beeinflußt
wird. Bei der fünften Ausführungsform ergibt sich
dabei insbesondere ein sehr hoher absoluter Wert von
9,20% des Umwandlungswirkungsgrades selbst nach Beendigung
des Degradationstestes. Es ergibt sich dabei
der Eindruck, daß dieser hohe Umwandlungswirkungsgrad
durch den Super-Gittereffekt aufgrund der sehr dünnen
Unterschichten 3n₅₁ und 3n₅₂ bewirkt ist, die abwechselnd
übereinandergelagert wurden.
Obwohl bei den beschriebenen Ausführungsformen die
Halbleiterschicht 3 eine p-i-n-Verbindung besitzt,
so ist die vorliegende Erfindung ebenfalls bei Tandemelementen
mit zwei oder mehreren p-i-n-Schichtfolgen
verwendbar. Bei einem Tandemelement umfaßt die auf
der rückwärtigen Elektrode aufliegende dotierte Halbleiterschicht
wenigstens eine der ersten Unterschichten
aus a-SiN : H, a-SiO : H, a-SiC : H oder a-SiNO : H und
wenigstens eine der zweiten Unterschichten aus
a-Si : H.
Die p- und n-Schichten können ebenfalls gegeneinander
vertauscht werden. In diesem Fall umfaßt die an der
rückwärtigen Elektrode anliegende p-Schicht die verschiedenen
p-Unterschichten.
Claims (9)
1. Photovoltaisches Element mit einer vorderen und einer
rückwärtigen Elektrode und einer dazwischen angeordneten
Folge von Halbleiterschichten aus amorphem Silizium, die
von unterschiedlichem Leitungstyp (3p, 3i, 3n) sind und
mindestens einen Halbleiterübergang bilden, wobei die der
rückwärtigen Elektrode (4) benachbarte Halbleiterschicht
aus amorphem Silizium, Wasserstoff und einem Dotierungsmittel
für den betreffenden Leitungstyp besteht und mindestens
eine erste Unterschicht, die zusätzlich Stickstoff, Sauerstoff
und/oder Kohlenstoff enthält, und mindestens eine
zweite Unterschicht, die Stickstoff, Sauerstoff und/oder
Kohlenstoff nicht enthält, aufweist, dadurch gekennzeichnet,
daß die oder jede erste Unterschicht
(3n₁₁, 3n₂₁, 3n₃₁, 3n₄₁, 3n₅₁) Stickstoff, Sauerstoff
und/oder Kohlenstoff in einer Konzentration von 3 bis
30 Atom-% enthält.
2. Photovoltaisches Element nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß die unmittelbar an die
rückwärtige Elektrode angrenzende Unterschicht eine zweite,
d. h. Stickstoff, Sauerstoff und/oder Kohlenstoff nicht enthaltende
Unterschicht (3n₁₂, 3n₂₂, 3n₃₂, 3n₄₂, 3n₅₂) ist.
3. Photovoltaisches Element nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichneet, daß jede erste Unterschicht
(3n₁₁, 3n₂₁, 3n₃₁, 3n₄₁, 3n₅₁) Stickstoff, Sauerstoff
und/oder Kohlenstoff in einer Konzentration von 10 bis 25
Atom-% enthält.
4. Photovoltaisches Element nach Anspruch 2, dadurch
gekennzeichnet, daß die die ersten und zweiten
Unterschichten aufweisende Halbleiterscicht (3n) an eine
i-Halbleiterschicht (3i) angrenzt und daß die unmittelbar
mit der i-Halbleiterschicht (3i) in Berührung stehende Unterschicht
eine zweite, d. h. Stickstoff, Sauerstoff
und/oder Kohlenstoff nicht enthaltende Unterschicht (3n₁₂,
3n₂₂, 3n₃₂, 3n₄₂, 3n₅₂) ist.
5. Photovoltaisches Element nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß die beiden Unterschichten
abwechselnd übereinander angeordnet sind.
6. Photovoltaisches Element nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß der Halbleiterübergang
eine p-i-n-Anordnung ist.
7. Photovoltaisches Element nach Anspruch 6, dadurch
gekennzeichnet, daß dasselbe als Tandemelement
ausgebildet ist, bei welchem die Halbleiterschicht
eine Mehrzahl von p-i-n-Schichten aufweist.
8. Photovoltaisches Element nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß die rückwärtige
Elektrode (4) eine Schicht enthält, welche aus Aluminium
oder Silber besteht.
9. Photovoltaisches Element nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß die rückwärtige
Elektrode (4) aufeinander gelagerte Schichten aufweist,
welche aus Ag/Ti, TCO/Ag und TCO/Ag/Ti aufgebaut sind.
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