DE3720731A1

DE3720731A1 - Einkapselung von abfallstoffen

Info

Publication number: DE3720731A1
Application number: DE19873720731
Authority: DE
Inventors: Eric John Ramm; Albert Edward Ringwood
Original assignee: Australian Atomic Energy Commission; Australian National University; Australian Nuclear Science and Technology Organization
Current assignee: Australian Atomic Energy Commission; Australian National University; Australian Nuclear Science and Technology Organization
Priority date: 1986-06-25
Filing date: 1987-06-23
Publication date: 1988-01-07
Also published as: SE8702651D0; SE8702651L; SE467382B; CH676400A5

Description

Die Erfindung betrifft die Einkapselung von Abfallstof fen und ist insbesondere zur Schaffung eines Systems verwendbar, bei dem eine sichere Langzeitlagerung für gefährliche Abfallstoffe wie radioaktive Abfallstoffe und toxische Verbindungen erreicht werden kann. Radio aktive Abfallstoffe schließen abgebrannte Kernbrennstäbe und stark radioaktive Abfallstoffe ein, die bei der Wiederaufarbeitung von Kernbrennstäben entstehen.

Hochradioaktiver Abfall ist normalerweise in Form einer Lösung des Abfalls vorhanden. Diese Lösung kann bei einer Temperatur von 600°C bis 800°C kalziniert werden, um den Abfall in Pulverform zu erhalten. Der Abfall muß sicher in einem System eingeschlossen werden, das korrosions- und hitzebeständig ist und einen Kontakt des Abfalls mit Grundwasser verhindert, so daß die Gefahr einer Kontami nierung von Grundwasser aufgrund von Auslaugung oder Leckage vermieden wird.

Als andere Möglichkeit könnten abgebrannte Kernbrennstäbe einfach in einem sicheren Behältersystem gelagert werden.

Verschiedene frühere Vorschläge mit Bezug auf die sichere Lagerung von Kernabfall wurden veröffentlicht. Ein Vor schlag besteht darin, den Abfall als Nebenbestandteil einer Kunststeinmatrix festzulegen, die aus mineralen Zwischenstoffbestandteilen und dem Abfall in Pulverform hergestellt wird. Die Matrix wird unter Hochtemperatur und Hochdruckbedingungen, die mehrere Stunden aufrecht erhalten werden, hergestellt. Geeignete Kunststeinstruk turen wurden von A.E. Ringwood und anderen veröffentlicht, z.B. in:

Nature März 1979,

Europäische Patentanmeldung 79 30 1382.2,

US Patentanmeldung 1 24 953.

Die Technologien zur Herstellung von Kunststein, der das hochaktive Abfallmaterial einschließt, umfassen heiße isostatische Druckprozesse (z.B. europäisches Patent 00 44 381, übertragen auf ASEA) und heiße uniaxiale Prozesse (z.B. australische Patentanmeldung 18 163/83 und das entsprechende US-Patent 46 45 624, übertragen auf die obigen Anmelderinnen).

Eine andere Veröffentlichung von ASEA betrifft einen vorgeschlagenen Prozeß, in dem ein Kupferbehälter mit einer Mischung aus unverarbeitetem, abgebranntem Kern brennstoff und Kupferpulver gefüllt wird. Ein heißes, isostatisches Pressen wird durchgeführt, um den Brenn stoff in einer dichten Kupfermatrix einzubetten. Dieser Prozeß wird im allgemeinen als nicht brauchbar in Frage gestellt, aus Gründen, die die Durchführbarkeit und die Sicherheit einschließen. Der Prozeß würde eine extrem große, heiße, isostatische Arbeitskammer erfordern, die in einer aktiven Zelle enthalten sein muß, und beinhaltet Gefahren von allen heißen, isostatischen Prozessen, auf grund der Schwierigkeiten der Kontaminierung des Gas systems, der Kontaminierung der Kammer, Wartung der An lage, einschließlich der Hochdruckdichtungen, und der Schwierigkeiten der Handhabung mit solchen Problemen wie einer ferngesteuerten Handhabungsvorrichtung, und der Endlagerung der Einrichtung nach dem Ende der Gebrauchs lebensdauer. Ein weiterer extrem wichtiger Sicherheits faktor ist die Möglichkeit eines Bruchs des Druckbehälters und die möglichen katastrophalen Wirkungen auf die umge bende aktive Zelle. Selbst wenn diese Fragen zufrieden stellend gelöst werden, wären die Betriebskapitalkosten einer solchen Ausstattung und des zugeordneten Zellen volumens sehr hoch.

Ein weiterer Vorschlag besteht darin, den unbearbeiteten, abgebrannten Kernbrennstoff in einer dichten graphitnickel sulfidgebundenen Matrix einzuschließen. Es scheint, daß eine Matrix bei etwa 500°C ausgebildet werden kann, aber es ist fraglich, ob die Matrix zur Langzeitlagerung als sicher angesehen werden kann, aufgrund der ihr eigenen spröden Eigenschaften mit den damit verbundenen Risiken des Bruchs und des Auslaugens der radioaktiven Bestand teile durch Grundwasser. Des weiteren scheint die Lang zeitstabilität des Matrix im Hinblick auf die Beständig keit gegen Auslaugen nicht gegeben zu sein.

Dementsprechend hat es über eine Dauer von mehreren Jahren intensive Forschungen mit beträchtlichen Kosten bezüglich vieler verschiedener Arten von Systemen zur sicheren Fest legung radioaktiven Abfalls zur Lagerung gegeben. Im Hin blick auf die Schaffung eines Systems mit kommerzieller Attraktivität bei gleichzeitiger akzeptabler Sicherheit und dem Einsatz auf einer Langzeitbasis, wurde die vorlie gende Erfindung entwickelt und schafft neue und brauchbare Alternativen zu den bislang veröffentlichten Vorschlägen. Entsprechend einem ersten Gesichtspunkt der vorliegen den Erfindung wird ein Verfahren zur Festlegung eines Abfallmaterials geschaffen mit den Schritten:

a) Verwenden eines im wesentlichen zylinderischen Behäl ters mit einer Basis und einer Seitenwandung, die sich um die Achse des Behälters erstreckt und eine faltenbalgähnliche Struktur aufweist, die es er möglicht, den Behälter während des Prozesses im wesentlichen uniaxial zusammenzupressen, mit einer wesentlichen Reduktion der axialen Länge und einer relativ geringen Änderung der radialen Abmessungen oder Verzerrung, wobei das Material hochbeständig gegen Korrosion ist und im wesentlichen seine Festig keit bei den in dem Prozeß verwendeten Temperaturen beibehält.
b) Auffüllen des Behälters mit Feststoffmaterial, das das Abfallmaterial enthält;
c) Vorsehen eines korpuskularen Schutzmaterials zur Aus bildung einer dichten Feststoffbarriere um das Ab fallmaterial während des Prozesses;
d) Verschließen des Behälters;
e) Aufheizen des Behälters zu einer erhöhten Temperatur und Anwendung von uniaxialem Druck entlang der Rich tung der Achse, wobei die Temperaturen und Drücke so ausgewählt sind, daß das Abfallmaterial in einer dichten festen Matrix des korpuskularen Schutzmaterials festge legt wird und das Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, daß zumindest ein Teil des korpuskularen Schutzmaterials in engem Kontakt mit dem Abfallstoff steht und zumindest ein Teil des korpuskularen Schutzmaterials ein Metall pulver enthält, das zurückgehalten und um den Abfallstoff herum angelagert wird, um eine dichte Hülle aus einem Metall, das hochbeständig gegen Korrosion ist, zu bilden, wodurch der Abfallstoff festgelegt wird.

In einer bevorzugten und wichtigen Ausführungsform der Erfindung und zur Erhöhung der inneren Sicherheit des Ver fahrens und der Langzeitlagerung des Abfalls wird der Behälter, vor dem Heizen und dem Pressen innerhalb eines äußeren axial kompressiblen Behälters angeordnet, der Raum zwischen dem inneren Behälter und dem äußeren Behälter mit einem Metallpulver gefüllt, das einen dichten festen Schild um den Behälter während des heißen, uniaxialen Pressens bildet, und der Druck wird an die Enden des äußeren Behälters angelegt.

Vorzugsweise wird als Metall zur Fertigung entweder des Faltenbalgbehälters oder des äußeren Behälters eine hoch temperaturfeste, hochkorrosionsbeständige Legierung aus gewählt. Eine geeignete Legierung ist Inconel 601. Des weiteren wird vorteilhafterweise Kupferpulver innerhalb des äußeren und inneren Behälters verwendet. Das Kupfer metall oder die Legierung kann so ausgewählt sein, daß der Prozeß bei 600°C bis 800°C durchgeführt werden kann.

Ein weiterer wichtiger Gesichtspunkt, der in der bevor zugten Ausführungsform enthalten ist, ist eine Abgas entlüftung, die vorzugsweise der Grundfläche des Falten balgs und/oder dem faltenbalgähnlichen äußeren Behälters zugeordnet ist, wodurch Gas abgeführt wird, wenn Hitze und Druck dem Inhalt zugeführt werden; das Gas wird, falls erforderlich, in einem geeigneten System gesammelt und gefiltert.

Der Prozeß kann des weiteren, falls gewünscht, einen vor bereitenden Schritt beinhalten, in dem die inneren Bereiche des äußeren Behälters und/oder des Faltenbalgbehälters mit einem Edelgas gespült werden, wodurch Sauerstoff und ungewünschte Gase von den Zwischenräumen des korpus kularen Materials entfernt werden und unerwünschte Oxida tionsvorgänge verhindert werden. Dies kann einfach durch Evakuierung und Wiederbefüllung des Systems durch eine Verbindung der Abgasentlüftung erreicht werden.

Obwohl der Prozeß mit verschiedenen Abfallstoffen durch geführt werden kann, ergibt sich eine insbesondere vorteil hafte und wichtige Anwendung wenn der Abfall kalziniertes hochradioaktives Abfallmaterial ist oder, alternativ, geeignet granulierte abgebrannte Brennstäbe beinhaltet. Falls es jedoch gewünscht wird, können die Brennstäbe auch ohne vorherige Granulierung eingekapselt werden, durch einfaches Stapeln der Brennstäbe in dem Faltenbalgbehälter entweder in aufgewickelter Form oder in anderer Weise und durch Umgeben der Stäbe mit dem geeigneten korpusku laren Metallpulver.

Dementsprechend schafft die vorliegende Erfindung einen Prozeß, der mittels eines einfachen Aufbaus verwendet werden kann, der in einer aktiven Zelle durch fernge steuerte Manipulatoren bedient werden kann, und schafft auf diese Weise eine sichere und praktische Festlegung des Abfalls in einem System, das hochkorrosionsbeständig ist. Des weiteren bewirkt der hohe Wärmeleitungskoeffizient, daß die Ableitung der Wärme aufgrund des radioaktiven Zerfalls über eine lange Zeitdauer auftreten kann.

Ausführungsformen der Erfindung werden anhand der beige fügten Zeichnungen erläutert. Es zeigt:

Fig. 1 eine schematische Darstellung eines doppelten Faltenbalgbehälters, der abgebrannte Brennstäbe beinhaltet und eine erste Ausführungsform bildet;

Fig. 2 eine skizzenartige Aufsicht auf die innere Querwandung des in Fig. 1 gezeigten äußeren Behälters;

Fig. 3 eine der Fig. 1 entsprechende Teilansicht, die die Einfügung einer Abgaseinheit in den Basis bereich des inneren Faltenbalgbehälters erläutert;

Fig. 4 eine Darstellung einer zweiten Ausführungsform, bei der Kalzin intensiv mit keramischem Pulver oder Metallpulver innerhalb des inneren Behälters gemischt ist, und

Fig. 5 eine schematische Darstellung einer heizbaren aufgerichteten uniaxialen Druckvorrichtung zur Ausbildung der in den Fig. 1 bis 4 gezeigten Produkte.

Bezugnehmend auf die Ausführungsformen der Fig. 1 und 2 sind dort innere und äußere Behälter 11 und 12 verwendet, wobei die Behälter im wesentlichen ähnliche Form aufweisen und aus einer hitze- und korrosionsbeständigen Legierung bestehen, die eine ausreichende Festigkeit für Pressvorgänge bis zu 1200°C aufrecht erhält. Jeder Behälter hat eine ge wellte Seitenwandung 13 A, 13 B, eine starre Grundwandung 14 A, 14 B, eine starre, ringförmige Deckenwandung 15 A, 15 B und einen Deckel 16 A, 16 B, der nach der Befüllung der Behäl ter festgeschweißt werden kann.

Fig. 1 erläutert des weiteren ein Abgassystem für den äußeren Behälter; das Abgassystem beinhaltet eine Abgas rohrleitung 17, die radial durch die Basis 14 B führt und während des Heißdruckschritts an ein Abgassystem ange schlossen werden kann. Die Leitung 17 endet in einer axialen Einlaßleitung 18, die zu einer Kammer mit einer Kappe 19 führt, die eine geöffnete Seitenwandung aufweist. Innerhalb der Kappe kann ein geeigneter Partikelfilter angeordnet sein, um das Eintreten von Metallpartikeln und ihr Abführen durch das Abgassystem zu verhindern.

Des weiteren beinhaltet der äußere Behälter eine Quer wandung 20, die bei 21 im inneren der gewellten Falten balgwandung angeschweißt ist. Die Querwandung 20, die man am besten aus Fig. 2 ersehen kann, ist im wesentlichen ringförmig und beinhaltet beabstandete Bohrungen 22, durch welche das korpuskulare Metall fallen kann, eine Reihe von vier radialen Armen 23 und eine Mittenplatte 24 zum Stützen des inneren Behälters. Die Querwandung 20 ist in geeigneter Weise aus einer Legierung, die beständig gegen hohe Temperaturen und Korrosion ist und dient ferner der Versteifung des äußeren Behälters, um große Auswärts deformationen während des Pressvorgangs zu vermindern und dient ferner als wichtiges Wärmeleitungselement, um eine schnelle und gleichförmige Aufheizung innerhalb des Auf baus zu erreichen.

Der in Fig. 1 dargestellte Aufbau wird zunächst durch aufeinanderfolgendes Füllen des inneren Faltenbalgbehäl ters 11 mit korpuskularem Kupferpulver oder Keramik pulver 25 und spiralförmig gebogenen Brennstäben 26, die voneinander durch Lagen aus Kupferpulver beabstandet sind, gebildet. Eine Vibrationsverdichtungstechnik wird zum Erreichen einer hohen Packungsdichte verwendet. Nach dem der Behälter gefüllt ist, wird er evakuiert und der Deckel 16 A wird in seiner Position angeschweißt.

Der äußere Behälter 12 wird mit Kupferpulver 27 bis zu der Höhe der Klärwandung 20 gefüllt, wobei wieder eine Vibrationsunterstützung verwendet wird, um eine dichte Packung des Pulvers zu erhalten. Der innere Behälter 11 wird dann so angeordnet, daß mit einem geeigneten Manipula tor zusätzliches Kupferpulver unter Vibration zur Füllung des Behälters eingefüllt werden kann. Der Deckel 16 B wird in seiner Position angeschweißt.

Die in Fig. 1 dargestellte Einheit wird dann zweckdienli cherweise einer Vorheizstation zugeführt und wird dann einer geheizten Presse, die im allgemeinen vom in Fig. 5 gezeigten Typ ist, übertragen. Die geheizte Presse bein haltet eine aufwärts wirkende hydraulische Ramme 30, einen festen oberen Anschlag 31, und einen umgebenden Rahmen 32. Eine Sicherheitshülle 33 umgibt einen elek trischen Induktionsofen 34 und wirkt zusätzlich als Hitzeschild, um Wärmeverluste zu verhindern. Eine metalli sche zylindrische Hülse 35 dient als Suszeptor, in dem durch den Betrieb des Induktionsofens Wärme erzeugt wird, so daß der zusammengesetzte Faltenbalgbehälter 12, der von der Ramme 30 unterstützt wird, während des Pressvor gangs kontinuierlich geheizt wird.

Wenn Kupferpulver verwendet wird, wird typischerweise ein Druck von etwa 14 MPa bei einer Temperatur von etwa 750°C für eine Dauer von etwa 20 Min angewendet. Wenn der Druck aufrecht erhalten wird, werden die Faltenbalgbehälter langsam in axialer Richtung in einem beträchtlichen Maße komprimiert, wobei die nach außen gerichtete Deformation relativ klein ist. Dies erleichtert die folgende Handhabung und die Lagerung der zusammengesetzten Behältereinheit.

In der in Fig. 3 dargestellten Ausführungsform ist auch für den inneren Faltenbalgbehälter 11 ein Abgassystem darge stellt. Fig. 3 erläutert die Einrichtung eines permeablen Filters aus gesintertem Metall oder Aluminiumoxidfasern 40 und 41, der innerhalb den entsprechenden starren Kappen strukturen 19 und 42 innerhalb der Behälter vorgesehen ist. Ein Verbindungsrohr 43 ist starr befestigt an und erstreckt sich von einer Mittenöffnung in der Basiswan dung 14 A des inneren Behälters, und ihr unteres Ende trägt einen scheibenähnlichen starren Kopf 44 mit einer ringförmigen Dichtscheibe 45 zum dichtenden Eingriff mit der Deckelwandung der Kappe 19 während des Kompressions vorganges. Es soll bemerkt werden, daß das untere freie Ende des Rohres 53 sich durch eine runde Mittenöffnung an der Oberseite der Kappe 19 erstreckt. Das Verbindungs rohr 43 wird zusammengedrückt und dichtet das System nach der Hochtemperaturpressung vollständig ab.

Fig. 4 erläutert eine weitere Ausführungsform, die ähn lich der von Fig. 3 ist, wobei aber statt der Einkapselung von abgebrannten Brennstäben der innere Behälter 11 eine intensive Mischung aus granuliertem oder fein zerkleiner tem, unverarbeitetem, abgebranntem Brennstoff und Kupfer oder Keramikpulver 50 enthält. Im übrigen sind die Komponenten gleich, und die gleichen Bezugsziffern wurden benutzt.

Claims

1. Verfahren zur Festlegung eines Abfallmaterials mit den Schritten

a) Verwendung eines im wesentlichen zylinderischen Behäl ters (11) mit einer Basis (14 A) und einer Seitenwandung (13 A), die sich um die Achse des Behälters erstreckt und eine faltenbalgähnliche Wellung aufweist, um zu ermög lichen, daß der Behälter während des Vorgangs im wesent lichen uniaxial komprimiert wird, mit einer wesentlichen Reduktion der axialen Länge und einer relativ kleinen Ver änderung der radialen Abmessungen oder Distorsion, wobei das Metall eine hohe Beständigkeit gegen Korrosion hat und bei den in dem Prozeß verwendeten Temperaturen im wesent lichen die Festigkeit aufrecht erhält;
b) Auffüllen des Behälters mit einem Feststoffmaterial (26), daß das Abfallmaterial beinhaltet;
c) Einbringen von korpuskularem Schutzmaterial (25) zur Ausbildung einer dichten, festen Barriere um das Abfall material während des Verfahrens;
d) Verschließen des Behälters (11);
e) Aufheizen des Behälters (11) auf eine erhöhte Tempera tur und Anwenden von uniaxialem Druck entlang der Rich tung der Achse, wobei die Temperaturen und Drücke so aus gewählt sind, daß das Abfallmaterial in einer dichten, festen Materix des korpuskularen Schutzmaterials festge legt wird und das Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, daß zumindest ein Teil des korpuskularen Schutzmaterials (25 oder 27) in intensivem Kontakt mit dem Abfallmaterial ist und zumindest ein Teil des korpuskularen Schutzmaterials (25 und 27) ein Metallpulver beinhaltet, das zurückgehalten und um das Abfallmaterial eingelagert wird, zur Ausbildung einer dichten Hülle, die aus einem hochkorrosionsbeständi gen Metall ist, wodurch das Abfallmaterial festgelegt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn zeichnet, daß vor dem Heizen und dem Pressen der Behälter (11) innerhalb eines äußeren axialen kompressiblen Behälters (12) angeordnet wird, der Raum zwischen dem inneren Behälter und dem äußeren Behälter mit dem Metall pulver (27) gefüllt wird, das einen dichten, festen Schild um den Behälter während der uniaxialen Pressung bei erhöhter Temperatur bildet, und daß der Druck an den Enden des äußeren Behälters (12) angelegt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekenn zeichnet, daß eine Abgaseinrichtung (41, 42) dem Basisbereich (14 a) des Faltenbalgbehälters (11) und/oder dem faltenbalgähnlichen äußeren Behälter (12) zugeordnet ist, wodurch, während Wärme und Druck angewendet werden, Gas durch die Abgaseinrichtung ab geführt wird, dann gesammelt und durch eine Abgasein richtung gefiltert wird.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekenn zeichnet, daß vor der Aufheizung die inneren Bereiche des äußeren Behälters und/oder des Faltenbalg behälters mit einem Edelgas gespült werden, wodurch Sauerstoff und nicht gewünschte Gase von den Zwischen räumen des korpuskularen Materials entfernt werden und ungewünschte Oxidationseffekte verhindert werden.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallpulver (27) im Raum zwischen dem inneren Behälter und dem äußeren Behälter Kupfer oder eine Kupferlegierung ist.

6. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine korrosionsbeständige und hochtemperaturbeständige Legierung entweder für den Faltenbalgbehälter (11) oder den äußeren Behälter (12) oder für beide ver wendet wird.

7. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Metall pulver in dem Material zur Füllung des Behälters ver wendet wird und daß das Metallpulver Kupfer oder eine Kupferlegierung ist.

8. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Abfall material abgebrannte Kernbrennstäbe beinhaltet, die in Spiralform gebogen und geschichtet angeordnet sind.

9. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Abfall material kalziniertes hoch radioaktives Abfallmaterial (50) beinhaltet.