DE3604045C1 - Verfahren zum Abscheiden von Stickstoffoxiden aus Rauchgasen - Google Patents
Verfahren zum Abscheiden von Stickstoffoxiden aus RauchgasenInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Abscheiden
von Stickstoffoxiden aus Rauchgasen, bei dem ein kontinuierlicher
Rauchgasstrom vorzugsweise nach Durchlauf einer Rauchgasentschwefelungsanlage
durch ein Bett aus körnigen, kohlenstoffhaltigen
Adsorptionsmittel geleitet und dem Rauchgasstrom
Ammoniak (NH₃) als Reduktionsmittel zudosiert wird.
Aus der DE-OS 29 11 712 ist ein zweistufiges Verfahren bekannt,
bei dem in einer ersten Wanderschicht zunächst ein
wesentlicher Teil der Schwefeloxide adsorptiv entfernt wird
und danach in einer zweiten Wanderschicht in einem Verfahren
der eingangs genannten Art nach dosierter Zugabe von gasförmigem
Ammoniak die Stickstoffoxide katalytisch zu Stickstoff
reduziert sowie weitere Schwefeloxide abgeschieden werden.
Beim Einsatz von Aktivkoks als Katalysator zur NO x -Minderung
unter Verwendung von Ammoniak als Reduktionsmittel müssen
stets große NH₃-Mengen an der inneren Oberfläche des Aktivkokses
adsorbiert und gespeichert sein. Dies bedingt einen
hohen NH₃-Partialdruck, d. h. eine hohe NH₃-Konzentration
in der Gasphase oberhalb des stöchiometrischen Bedarfs für den
NO x -Umsatz. Sobald der Aktivkoks bis zum Gleichgewicht mit
NH₃ beladen ist, treten zwangsläufig große NH₃-Konzentrationen
in der Gasphase hinter der Aktivkoksstufe auf.
Bei allen bekannten Verfahren der eingangs genannten Art wird
das Reduktionsmittel Ammoniak in einer von dem gewünschten
NO x -Abscheidegrad abhängigen Menge kontinuierlich dem Rauchgas
vor der NO x -Aktivkoksstufe zugeführt. Bei hohen
NO x -Abscheidegraden, so z. B. <70% waren hohe NH₃-Konzentrationen
im Rauchgas hinter der Aktivkoksstufe bisher
unvermeidbar.
Bei simultaner Abscheidung von SO₂ und NO x wurde dieser
Ammoniaküberschuß deshalb in einer getrennten Stufe aufgefangen,
die mit Aktivkoks aus der SO₂-Stufe kontinuierlich
durchlaufen wird. Dieser Aktivkoks ist mit sauren Komponenten
der SO₂-Stufe beladen und sorgt daher für eine starke Verminderung
der NH₃-Konzentration in der Gasphase. Bei alleinigem
Einsatz von Aktivkoks zur NO x -Minderung steht mit
sauren Komponenten beladener Aktivkoks nicht in ausreichender
Menge zur Verfügung.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die obengenannten
Nachteile herkömmlicher Verfahren auszuräumen und bei großen
NO x -Abscheidegraden (<70%) die Ammoniakkonzentrationen
hinter dem Adsorptionsmittelreaktor ohne wesentlichen Aufwand
zu vermindern.
Ausgehend von dem Verfahren der eingangs genannten Art, wird
diese Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Ammoniakzugabe
zum kontinuierlichen Rauchgasstrom in periodischen
Intervallen zwischen einer hohen NH₃-Zugabemenge und einer
niedrigen NH₃-Zugabemenge oder einer Zugabepause sprunghaft
geändert wird. Bei der Erfindung wird das Reduktionsmittel
Ammoniak nicht mehr - wie bisher - kontinuierlich, sondern in
Intervallen dem kontinuierlichen Rauchgasstrom vor dem Adsorptionsmittelreaktor
zudosiert. In diesen Intervallen mit Dosierung
kann periodisch jeweils eine höhere NH₃-Menge als bei
der kontinuierlichen Zugabe eingesetzt werden, wodurch sowohl
der NO x -Abscheidegrad als auch die NH₃-Beladung des kohlenstoffhaltigen
Adsorptionsmittels (Aktivkokses) in der Reaktionszone
gesteigert werden können, ohne daß eine übermäßig
hohe NH₃-Konzentration im Rauchgas hinter dem Reaktor auftritt.
Durch die intermittierende Ammoniakzugabe wird daher
die NH₃-Konzentration hinter der Reaktionsstufe bei dem
gewünschten hohen NO x -Abscheidegrad wesentlich vermindert.
Die Länge der Zugabeintervalle und die in diesen zudosierten
NH₃-Mengen richten sich einerseits nach dem Sollwert des
NO x -Abscheidegrades und andererseits nach der NH₃-Konzentration
an einer geeigneten Sondierungsstelle innerhalb des
Betts des Adsorptionsmittelreaktors.
In Weiterbildung der Erfindung ist daher vorgesehen, daß die
NH₃-Konzentration in der in Rauchgas-Strömungsrichtung hinteren
Hälfte des Betts gemessen wird und daß die NH₃-Zugabemengen
und/oder die Zugabeintervallängen in Abhängigkeit von
der gemessenen NH₃-Konzentration geregelt werden. Der Sollwert
des NO x -Abscheidegrades kann dabei als Führungsgröße in
die NH₃-Zugabemengen- und/oder Intervallängenregelung eingegeben
werden.
Andererseits ist es aber auch möglich, die NH₃-Zugabemenge
oder die NH₃-Zugabeintervallänge in Abhängigkeit von dem
NH₃-Konzentrationsmeßwert zu regeln und die andere Veränderliche
nach dem Sollwert des NO x -Abscheidegrades voreinzustellen.
Der NH₃-Mengenstrom in den Intervallen hoher NH₃-Zugabemenge
sollte mindestens doppelt so hoch wie in den Intervallen
niedriger Zugabemenge eingestellt werden. Die Steilheit der
Flanken zwischen den Intervallen unterschiedlicher NH₃-Zugabeniveaus
ist im Hinblick auf die regelmäßig relativ lange
Behandlungsdauer für die erfindungsgemäße Verfahrensweise
unkritisch, so daß auch relativ träge Stellglieder und Regelstrecken
verwendet werden können.
Die Dauer der Intervalle hoher NH₃-Zugabemengen ist vorzugsweise
kürzer oder gleich der Dauer der Intervalle niedriger
NH₃-Zugabemengen. Das Tastverhältnis dieser beiden Intervalle
kann zwischen 1 : 60 und 1 : 1 eingestellt werden.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren läßt sich sowohl ein Festbett
als auch ein Wanderbett einsetzen.
Im folgenden wird das erfindungsgemäße Verfahren anhand eines
in der Zeichnung dargestellten schematischen Blockschaltbilds
näher erläutert.
In der einzigen Figur bezeichnet 1 einen Rauchgaskanal, der zu
einer Rauchgasentschwefelungsanlage 2 führt. Das entschwefelte
Rauchgas wird über einen Rauchgaskanal 3 zu einem Wärmetauscher
4 geleitet, in welchem das Rauchgas auf die Reaktionstemperatur
des sich an einen weiteren Rauchgaskanal 5 anschließenden
Adsorptionsmittelreaktors 6 gebracht wird. Der
Adsorptionsmittelreaktor enthält körnige, kohlenstoffhaltige
Adsorptionsmittel, vorzugsweise Aktivkoks entweder im Festbett
oder in einem Wanderbett. In dem zuletzt gekannten Falle wird
das Adsorptionsmittel durch einen Versorgungsstutzen 7 von
oben in den Reaktor 6 eingegeben und bodenseitig durch eine
Adsorptionsmittelabfuhr 8 abgeführt.
In den Rauchgaskanal 5 wird aus einer Ammoniakzufuhrleitung 9
kommendes und durch ein Dosierventil 10 mengengeregeltes Ammoniak
(NH₃) dem Rauchgasstrom zugeführt. Das Dosierventil 10
wird von einem Regler 11 intervallweise geöffnet und geschlossen,
so daß die NH₃-Zugabe zum kontinuierlichen Rauchgasstrom
diskontinuierlich erfolgt. Der Regler 11 ist in dem
beschriebenen Ausführungsbeispiel ein Rechner, beispielsweise
ein Mikroprozessor, der die Länge des Zugabeintervalls sowie
die in den Zugabeintervallen zudosierten NH₃-Mengen einerseits
nach dem über den Eingang 12 in den Regler 11 von Hand
eingegebenen Sollwert des NO x -Abscheidegrades und andererseits
nach der NH₃-Konzentration an einer NH₃-Partialdrucksonde
13 im Reaktor 6 regelt. Die NH₃-Partialdrucksonde
13 ist an einer geeigneten Stelle der hinteren Hälfte des
Betts im Reaktor 6 angeordnet. Die Sondenmeßwerte werden über
einen Meßumformer 14, dem ein A/D-Wandler nachgeschaltet sein
kann, in meßwertproportionale elektrische Größen umgesetzt und
als Regelgröße dem Regler 11 über eine Leitung 15 zugeführt.
Aus meßtechnischen Gründen kann es zweckmäßig sein, anstelle
der NH₃-Konzentrationsmessung die NO x -Konzentration (gem.
als NO₂) an der Sondierstelle 13 oder am Reaktorausgang zu
messen und danach in der zuvor prinzipiell beschriebenen Weise
die NH₃-Zugabemenge intermittierend zu regeln.
Aufgrund der intermittierenden Zugabe von NH₃ zum Rauchgasstrom
im Rauchgaskanal 5 tritt selbst bei hohen NO x -Abscheidegraden
oberhalb von 70% das Rauchgas mit sehr niedriger
NH₃-Konzentration durch den Rauchgaskanal 16 am Reaktorausgang
aus.
- 1. Roh-Rauchgas:
= 1 000 000 m³/h₃ (i.N.)tr.
NO x = 1000 mg/m³ (i.N.)gem. als NO₂
SO₂ = 0 mg/m³ (i.N.) Reingas:
NO x = 200 mg/m³ (i.N.) tr. gem. als NO₂
NH₃ = 35 mg/m³ (i.N.)Gesamt-Ammoniakbedarf: 330,6 kg/h
Claims (8)
1. Verfahren zum Abscheiden von Stickstoffoxyden aus Rauchgasen,
bei dem ein kontinuierlicher Rauchgasstrom vorzugsweise
nach Durchlauf einer Rauchgasentschwefelungsanlage durch ein
Bett aus körnigen, kohlenstoffhaltigen Adsorptionsmitteln
geleitet und dem Rauchgasstrom Ammoniak (NH₃) als Reduktionsmittel
zudosiert wird,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Ammoniakzugabe zum kontinuierlichen Rauchgasstrom in
periodischen Intervallen zwischen einer hohen NH₃-Zugabemenge
und einer niedrigen NH₃-Zugabemenge oder einer Zugabepause
sprunghaft geändert wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die NH₃-Konzentration in der in Rauchgas-Strömungsrichtung
hinteren Hälfte des Betts gemessen wird und daß die NH₃-Zugabemengen
und/oder die Zugabeintervallängen in Abhängigkeit
von der gemessenen NH₃-Konzentration geregelt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß
der Sollwert des NO x -Abscheidegrades als Führungsgröße in
die NH₃-Zugabemengen- und/oder Intervallängenregelung eingegeben
wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß
die NH₃-Zugabemenge oder die NH₃-Zugabeintervallänge in
Abhängigkeit von dem NH₃-Konzentrationsmeßwert geregelt und
die andere Veränderliche nach dem Sollwert des NO x -Abscheidegrades
voreingestellt wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
daß der NH₃-Mengenstrom in den Intervallen
hoher NH₃-Zugabemengen mindestens doppelt so hoch wie in den
Intervallen niedriger Zugabemengen eingestellt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß die Dauer der Intervalle hoher NH₃-Zugabemengen
kürzer oder gleich der Dauer der Intervalle niedriger
NH₃-Zugabemengen eingestellt wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet,
daß ein Festbett aus Aktivkoks eingesetzt wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet,
daß ein Wanderbett aus Aktivkoks eingesetzt
wird.
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