DE3542324C2 - Elektrische Kurzschlußvorrichtung - Google Patents
Elektrische KurzschlußvorrichtungInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf eine elektrische Kurzschlußvorrichtung
gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
Diese Vorrichtung ist bei Brennstoffzellen
und anderen elektrolytischen Zellenstapeln anwendbar,
die in korrodierenden Umgebungen mit niedrigen oder
hohen Temperaturen arbeiten. Die vorliegende Erfindung
ist besonders wichtig zur Verwendung in einem Stapel von
Brennstoffzellen, die mit einem geschmolzenen Metallcarbonatelektrolyt
zur Erzeugung elektrischer Leistung
arbeiten. Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann auch für
Stapel aus
elektrolytischen Zellen für die Elektrolyse verwendet werden,
um chemische Verbindungen zu zerlegen. Ein repräsentativer
Brennstoffzellenstapel ist in US-PS 4 345 009 beschrieben.
Die einzelnen Zellenstapel müssen bekanntlich mit Reaktionsgasen für
ihren Betrieb versorgt werden. Brennstoffgase, wie beispielsweise
Wasserstoff oder ein Gas aus der Vergasung
von festem kohlenstoffhaltigem Material kann an den
negativen Elektroden in einem Brennstoffzellenstapel verwendet
werden. Zudem wird ein Oxidationsgas, wie beispielsweise
Sauerstoff oder Luft zur Reaktion an der positiven
Elektrode vorgesehen. In Metallcarbonatelektrolyt
verwendenden Zellen wird in der negativen Elektrode erzeugtes
Kohlendioxid an der positiven Elektrode zur Ergänzung
des Carbonats im Elektrolyt vorgesehen.
Die diese Reaktionsgase führenden Sammelleitungen müssen
mit den Zellenstapeln in einer elektrisch-isolierenden
und leckfreien Art und Weise verbunden sein. Die eine
hohe Temperatur aufweisende korrodierende Umgebung im z. B.
geschmolzenen Carbonat
hatte nur einige wenige Abdichtkonstruktionen
zur Verbindung der Sammelleitungen zum Stapel
zugelassen. Eine derartige Konstruktion ist in US-PS 4 414 294
beschrieben.
Zusätzlich zu den schwierigen Problemen bei der Abdichtung
der Sammelleitung zum Stapel führt Langzeitbetrieb
zu einem elektrischen Kurzschluß von Zellengruppen innerhalb
des serienangeordneten Stapels.
Es wurde angenommen, daß diese Elektrodenkurzschlüsse
das Ergebnis von Korrosionsprodukten aus den Brennstoffzellenstapelstrukturen
sind. Versuche
zur Korrektur dieses Problems umfassen die Auswahl von
weniger korrodierendem Baumaterial oder von Überzügen
auf Materialien, die hohen Temperaturen und korrodierendem
Elektrolyt ausgesetzt sind. Eine solche Lösung
ist jedoch nicht vollständig wirksam und es ist zu erwarten,
daß sich beträchtlich erhöhte Kosten für die Zellenstapelkonstruktion
ergeben. Für ein Beispiel einer solchen Lösung siehe
z. B. US-PS 4 465 742.
Aus der US-PS 4 467 018 ist ein Brennstoffzellensystem zur
elektrischen Leistungserzeugung mit einer dielektrischen
Sammelleitungssperre zum dielektrischen Isolieren des
Brennstoffzellenstapels gegenüber externer Sammelleitungen
bekannt. Ferner sei noch auf die US-PS 3 798 142 und
US-PS 4 377 445 hingewiesen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine unkomplizierte, relativ
preisgünstige Vorrichtung zum Schutz der Zellenstapel gegen Kurzschlüsse
zu entwickeln, die minimale Mengen an teurem, korrosionsbeständigem
Material benötigt und über eine Gasdichtung zwischen der Versorgungssammelleitung
und der offenen Stirnfläche des Zellenstapels verfügt.
Zur Lösung dieser Aufgabe sieht die Erfindung bei einer elektrischen
Kurzschlußvorrichtung gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1 die im
kennzeichnenden Teil genannten Merkmale vor.
Bevorzugte Ausführungsbeispiele der Erfindung ergeben sich
aus den Unteransprüchen.
Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung
ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen
anhand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:
Fig. 1 eine schematische Schnittdarstellung eines elektrolytischen
Zellenstapels.
Im folgenden sei nun das bevorzugte Ausführungsbeispiel
der Erfindung beschrieben.
Fig. 1 zeigt einen elektrolytischen Zellenstapel 10 in
schematischer Darstellung, und zwar mit einer Vielzahl
von Brennstoffzellen 11 mit negativen 13 und poositiven 15
Endplatten für die Stapelhalterung. Eine Gasversorgungssammelleitung
oder Kammer 17 mit Kantenoberflächen 19
ist in Abdichteingriff mit einer Stirnfläche 21 des Zellenstapels
vorgesehen.
Eine Gasdichtung 23 sieht eine abdichtende Kupplung der
Kantenoberflächen 19 der Gasversorgungssammelleitung
mit den Randoberflächen der Stapelstirnfläche 21 vor. Die
Gasdichtung 23 ist ein umgeschlossener Rahmen, der derart
aufgebaut ist, daß er den Umfang der Gassammelleitung an
den Kantenoberflächen 19 abdichtet. Aus Gründen der Klarheit
der Darstellung sind die Dicken der Gasdichtungskomponenten
bezüglich der Sammelleitung und des Stapels
übertrieben dargestellt. Ein typischer Abdichtrahmen ist
in US-PS 4 414 294 dargestellt und auf diese Patentschrift
wird hier ausdrücklich aus diesem Grunde Bezug
genommen. Wie gezeigt, weist die Gasdichtung 23 eine
erste Dichtung oder ein poröses Abdichtmedium 25 auf, sowie
einen soliden (festen) nicht-porösen Keramikrahmen 27
und ein zweites poröses Abdichtmedium oder eine Dichtung
29, wobei alle diese Bauteile in einer Schichtanordnung
zusammengepreßt sind, und zwar zwischen den Randoberflächen der
Stapelstirnfläche 21 und den Kantenoberflächen 19 der
Sammelleitung 17.
Beim typischen Elektrolysezellenstapelbetrieb wird der
Elektrolyt aus Brennstoff- oder anderen elektrolytischen
Zellen mindestens in das zweite poröse Abdichtmedium
29, angeordnet an der Zellenstapelstirnfläche, absorbiert.
Positive Ionen wandern durch den Elektrolyten innerhalb
des porösen Abdichtmediums 29, und zwar den positiven zu den
negativen Endteilen des Stapels. Dieser Ionenfluß bewirkt
einen Parallelstrom, der nicht nur vom Standpunkt
der Stapeleffizienz aus unerwünscht ist, sondern auch
deshalb, weil positive Ionen aus Korrosionsprodukten an
elektrisch kurzgeschlossenen Zellen an dem negativen Endteil
des Stapels abgeschieden werden können.
Es wurde festgestellt, daß der Ionenparallelstrom einen
Nettoeffekt hinsichtlich der ionischen Konzentrationen
nur in den wenigen Zellen an den Extremenden des Zellenstapels
ausübt. Im allgemeinen werden nur eine oder zwei
Zellen in dieser Weise beeinflußt und in den meisten
Fällen sind nicht mehr als fünf Zellen darin verwickelt.
Demgemäß erscheint das Risiko eines elektrischen Kurzschlusses
durch die Abscheidung von positiven Korrosionsprodukt-Ionen
nur in den Zellen nahe dem negativen Potential
des Stapels vorhanden zu sein.
Die erfindungsgemäße elektrische Kurzschlußvorrichtung
ist vorgesehen für die Installation am negativen
Stapelende. Die Vorrichtung weist einen dünnen Streifen
oder einen Kantenschirm 31 aus einem im ganzen nicht-porösen
elektrisch-isolierenden Material auf, der zwischen
dem Zellenstapelrand und dem porösen Abdichtmedium
oder der Dichtung 29 eingepaßt ist. Eine zweite Komponente
der Vorrichtung ist eine elektrisch-leitende Folie
33, die über die Dicke der Dichtung 29 hinweg vom
Schirm 31 ausgehend angeordnet ist.
Der Schirm 31 besitzt eine Breite, die mindestens gleich der
Breite des porösen Abdichtmediums 29 ist und eine Länge, die ausreicht,
um sich mindestens längs des Randes von der negativen
Endplatte zur zweiten Zelle oder möglicherweise bis
zur fünften elektrolytischen Zelle zu erstrecken. Der Schirm
ist beispielsweise 1 bis 2 cm breit und von minimaler
Dicke, 500 µm oder weniger, um eine Störung mit der
Abdichteffektivität des porösen Dichtmediums 29 zu vermeiden.
In einem Stapel, der geschmolzene Metallcarbonate
als Elektrolyte verwendet und der bei erhöhten Temperaturen
von 600 bis 700°C betrieben wird, ist ein Schirm 31
aus einem keramischen Material vorgesehen, und zwar beispielweise
aus Aluminiumoxid, Zirkoniumoxid oder Lithiumaluminat. Vom
Standpunkt der Festigkeit und Praktikabilität aus gesehen,
hat sich Aluminiumoxid als das bevorzugteste Material für
den Schirm 31 herausgestellt. Der Schirm 31 ist im ganzen
nicht-porös, um in effektiver Weise für die Flüssigkeit
oder den geschmolzenen Elektrolyt der Elektrolysezellen undurchdringlich
zu sein. Infolgedessen sieht der Schirm
eine vergrößerte Pfadlänge und einen erhöhten Widerstand
gegenüber dem Parallelstromfluß vor, und zwar vorgespannt
auf die Brennstoffzellen am negativen Ende des Stapels.
Diese erhöhte Pfadlänge und dieser erhöhte Widerstand
sind von besonderer Wichtigkeit bei einer Betrachtung zusammen
mit der zweiten wichtigen Komponente der Kurzschlußschutzvorrichtungskombination.
Die Kurzschlußschutzvorrichtung weist auch eine elektrisch-leitende
Folie 33 aus stark nicht-korrodierendem oder
inertem Material hinsichtlich der Umgebung des elektrolytischen
Stapels auf. In Stapeln, die eine Verwendung von
bei hohen Temperaturen geschmolzenen Metallcarbonaten als
Elektrolyt erfordern, haben sich nur Edelmetalle und deren
Legierung als für die Folie 33 geeignet herausgestellt.
Folien, die Gold oder Legierungen mit Hauptgewichtsanteilen
von Gold enthalten, werden für den Aufbau der Folie 33
vorgesehen. Beispielsweise werden Gold oder Gold mit Platin,
Rhodium oder Iridiumadditive für den Gebrauch ins
Auge gefaßt.
Die elektrisch-leitende Folie 33 ist bei 35 elektrisch
mit dem negativen Potential des Zellenstapels gekoppelt.
Die Folie ist von ähnlicher Form und Länge hinsichtlich
des Kantenschirms 31 und sie ist, wie dargestellt, zwischen
der Außenoberfläche des zweiten porösen Abdichtmediums
29 und dem keramischen Rahmenglied 27 der Gasdichtung
23 angeordnet. Wie im Falle des Kantenschirms 31
hat die Folie 33 eine minimale Dicke, beispielsweise 50 bis
100 µm, um deren Effekt auf die Abdichtanordnung zu
minimieren und um die Kosten zu minimieren. Die Folie
ist typischerweise 1 bis 2 cm breit und 2 bis
3 cm lang, was typischerweise hinsichtlich der Breite
dem Kantenschirm 31 entspricht, wobei aber die Länge kürzer
ist.
Infolge des negativen Potentials der Folie 33 scheiden sich
Korrosionsprodukt-Ionen, die zum negativen Ende des
Zellenstapels hin wandern, auf der Folie 33 ab
und nicht an den Rändern der negativen Zellen im Brennstoffzellenstapel,
die durch den Kantenschirm blockiert
sind.
Die Erfinder haben erkannt, daß die elektrische Kurzschlußschutzvorrichtung
mit sowohl dem Kantenschirm als
auch der elektrisch-leitenden Folie nur an den Randseitenrändern
des negativen Endes der Brennstoffzellenstapelstirnfläche
angeordnet werden muß. Demgemäß sind für jede
Dichtanordnung zwischen der Sammelleitung und der Zellenstapelstirnfläche
zwei Kurzschlußschutzvorrichtungen erforderlich,
und zwar eine an jeder Seite des negativen
Stapelendes. In einem typischen Brennstoffzellenstapel
sind vier Sammelleitungen oder vier Kammern erforderlich,
und zwar zwei zum Eingeben und zwei zum Austreten von
Gasströmungen. In einer solchen Anordnung sind acht Kurzschlußvorrichtungen
erforderlich.
Beim Betrieb eines geschmolzenes Carbonat verwendenden,
zwanzig Zellen aufweisenden Brennstoffzellenstapels mit
der erfindungsgemäßen Kurzschlußschutzvorrichtung traten nach
2000 Betriebsstunden keine Kurzschlüsse an den oberen
Brennstoffzellen auf. Vorausgegangene Versuchsläufe ohne
die erfindungsgemäßen Kurzschlußschutzvorrichtungen ergaben
nur einen Betrieb von 200 bis 300 Stunden, bevor ein elektrischer
Kurzschluß an den Zellen auftrat. Dieser Brennstoffzellenstapelprototyp
umfaßte aus nichtrostendem Stahl bestehende
Bauteile, Nickeloxidkathoden, Nickelanoden und poröse
Matrizen aus Lithiumaluminat zur Umschließung des Lithium-
und Kaliumcarbonatelektrolyts. Nach einer Inspektion
der Zelle stellten die Erfinder Korrosion des nichtrostenden
Stahles am positiven Ende des Stapels fest und Eisen hatte sich
auf der elektrisch-leitenden Folie mit einem
Hauptgewichtsanteil an Gold abgeschieden.
Die vorliegende Erfindung sieht eine verbesserte preiswerte
Kurzschlußschutzvorrichtung vor, die zusammen mit
einem Stapel aus elektrolytischen Zellen verwendet werden
kann. Sowohl Brennstoffzellenanordnungen als auch andere
Installationen aus elektrolytischen Zellen werden Vorteile
durch die erfindungsgemäße Kurzschlußschutzvorrichtung
haben. Elektrische Kurzschlüsse können dabei verhindert
werden, die ansonsten am negativen Ende des Zellenstapels
auftreten können, und zwar typischerweise zwischen
den ersten bis fünften Zellen. Relativ kleine Mengen
an inerten, korrosionsbeständigen Materialien,
wie beispielsweise Edelmetalle, werden verwendet,
so daß die Gesamtkosten nicht übermäßig hoch sind.
Es können verschiedene Änderungen in der beanspruchten Erfindung
vorgenommen werden. Beispielsweise zeigt die Zeichnung
und beschreibt die Beschreibung den Elektrolysezellenstapel,
ausgerichtet mit dem negativen Ende am oberen Ende
und mit dem positiven Ende am Boden. Obwohl dies eine bevorzugte
Ausrichtung ist, um die positive Ionenwanderung
zum negativen Ende des Stapels zu behindern, so sind auch
Anordnungen verwendbar, bei denen das negative Ende nach
unten oder zur Seite weist.
Obwohl die Erfindung hinsichtlich eines speziellen Ausführungsbeispiels
beschrieben wurde, so ist deutlich,
daß verschiedene Änderungen bei den Materialien, der Form
und den anderen Einzelheiten durch einen Fachmann vorgenommen
werden können.
Claims (10)
1. Elektrische Kurzschlußvorrichtung mit teiner Gasdichtung zwischen einer Gasversorgungssammelleitung
und einer Stirnfläche eines Brennstoff- oder Elektrolysezellenstapels,
wobei die entgegengesetzten Enden des Stapels einmal ein
negatives und einmal ein positives Potential aufweisen und die Gasdichtung ein
poröses Abdichtmedium zwischen Randteilen der Stapelfläche und der Gasversorgungssammelleitung
enthält, dadurch gekennzeichnet, daß ein nicht poröser,
elektrisch isolierender Schirm zwischen den Randteilen von mindestens zwei Zellen
am negativen Ende des Stapels und des porösen Abdichtmediums liegt, und
daß eine elektrisch leitende Folie aus einem korrosionsbeständigen Material, die
mit dem negativen Potential des Zellenstapels elektrisch leitend verbunden ist, vom
negativen Potential über die Dicke des porösen Abdichtmediums hinweg zu einer dem elektrisch
isolierenden Schirm gegenüberliegenden Stelle führt, so daß durch elektrolytische Auflösung erhaltene
Metallionen statt zur Stirnfläche des Zellenstapels zur Folie wandern.
2. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die Brennstoffzellen im Zellenstapel einen geschmolzenen Elektrolyt aus Metallkarbonat,
welches das poröse Abdichtmedium zwischen dem Schirm und der Folie
durchdringt, aufweisen.
3. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß der isolierende Schirm aus Keramikmaterial besteht, welches für den
geschmolzenen Elektrolyt im Zellenstapel weitgehend undurchdringlich ist.
4. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß
das keramische Material aus nicht porösem, in Form eines dünnen Streifens vorliegendem
Aluminiumoxid besteht.
5. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 1
bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die korrosionsbeständige Folie aus einem
Edelmetall oder einer Legierung aus Edelmetallen besteht und dadurch weitgehend
gegen Korrosion durch den geschmolzenen Metallkarbonatelektrolyt beständig
ist.
6. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach einem oder mehreren der vorhergehenden
Ansprüche, insbesondere nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrisch
leitende Folie 1-2 cm breit, 2-3 cm lang und 40-100 µm dick ist.
7. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die elektrisch leitende Folie einen Hauptgewichtsanteil an Gold enthält.
8. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach einem oder mehreren der vorhergehenden
Ansprüchen, insbesondere nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
Gasdichtung eine erste Schicht aus einem porösen Abdichtmedium im Dichteingriff
mit den Kantenoberflächen der Gasversorgungssammelleitung, eine zweite Schicht
aus einem porösen Abdichtmedium im Dichteingriff mit den Randteilen der Zellenstapelstirnfläche
und ein elektrisch isolierendes Rahmenteil aus einem nicht porösen
Keramikmaterial zwischen und im Abdichteingriff mit der ersten und zweiten Schicht
der porösen Abdichtmedien aufweist, wobei die elektrisch leitende Folie zwischen
der zweiten Schicht aus einem porösen Abdichtmedium und dem elektrisch isolierenden
Rahmenteil angeordnet ist.
9. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß
das poröse Abdichtmedium eine poröse Matte aus Keramikmaterial, insbesondere
Zirkoniumoxid, Aluminiumoxid oder Lithiumaluminat, ist, wobei das elektrisch isolierende
Rahmenteil aus einem insgesamt nicht porösen Keramikmaterial, insbesondere
Zirkoniumoxid, Aluminiumoxid oder Lithiumaluminat, ist.
10. Elektrische Kurzschlußvorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 1
bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Schirm und die Folie langgestreckte Streifen
sind, die sich in Längsrichtung entlang der entgegengesetzten Oberfläche des
porösen Abdichtmediums erstrecken, wobei der Kantenschirm Randteile der Zellenstapelstirnfläche
von der negativen Endplatte bis zur zweiten bis fünften Zelle
des negativsten elektrischen Potentials im Zellenstapel bedeckt.
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8110 | Request for examination paragraph 44 | ||
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