DE3526508C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abdichtung einer
Lagerung von Metallkationen enthaltenden Abfällen.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren soll insbesondere eine
spezielle Dichtbrühe verwendet werden, welche die Wanderung
von Metallkationen zur Umgebung verhindern oder abbremsen
soll.
Die beim erfindungsgemäßen Verfahren verwendete Brühe ermöglicht
insbesondere die Ausbildung einer hydraulischen Barriere,
welche die Eigenschaften besitzt, Schwermetallkationen in den
unterschiedliche Merkmale aufweisenden Böden zurückzuhalten.
Der Schutz von Industrieabfällen gewinnt insofern eine große
Bedeutung, als eine Verschmutzung der Umwelt verhindert werden
soll und somit die manchmal besonders schweren Vergiftungsgefahren
für die in der Nähe der Abfallsammelstellen wohnende
Bevölkerung vermieden werden muß.
Zur Zeit erfolgt neben der Lagerung von radioaktiven Abfällen,
welche besonders strenge und kontrollierte Maßnahmen erfordert,
die Lagerung von Industrieabfällen in der Weise, daß
eine hydraulische Barriere rund um die Lagerung ausgebildet
wird, um einen Schutzschirm zwischen der Lagerung und der
Umgebung auszubilden.
Trotzdem erlaubt diese Art eines Schutzschirmes oftmals nicht,
die Wanderung bestimmter Schwermetallkationen, insbesondere
giftiger Schwermetalle wie Blei und/oder Quecksilber zu bremsen.
Übrigens wird bei einer derartigen Anlage empfohlen, innerhalb
des Schutzschirmes oder der Barriere ein Wasserniveau aufrecht
zu erhalten, welches unter dem des natürlichen Grundwassers
liegt, um bei Rißbildung im Dichtschirm zu gewährleisten, daß
das Wasser aus der Umgebung in die Lagerung hineinfließt.
Daraus ergibt sich, daß die Lagerungen ständigen Kontrollen
unterworfen werden müssen, um das richtige Wasserniveau zu
gewährleisten und dadurch jedem bemerkenswerten Auslecken
infolge von Rißbildungen im Dichtschirm zuvorzukommen.
Bei der Lagerung von radioaktiven Abfällen wurde gemäß der
europäischen Patentschrift 00 81 403 ein Verfahren vorgeschlagen,
bei welchem eine spezielle Injektionsbrühe verwendet wird,
welche auf 100 Gewichtsteile Wasser 40 bis 400 Gewichtsteile
Zement, 80 bis 1000 Gewichtsteile wenigstens eines Tones aus
der Gruppe Montmorillonit, Illit und Vermikulit sowie 25 bis
1200 Gewichtsteile Kieselgur und/oder natürliche oder künstliche
Puzzolanerde enthält.
Aufgrund seiner Zusammensetzung besitzt diese Brühe alle Eigenschaften,
welche zur Ausbildung einer Barriere erforderlich
sind, welche in bezug auf radioaktive Ionen besonders wirksam
ist.
Allerdings ermöglicht diese Brühe aufgrund ihrer eigentlichen
Zusammensetzung nicht, die Wanderung von giftigen Schwermetallkationen
wie von Blei und/oder Quecksilber zu verhindern.
Hier will die Erfindung Abhilfe schaffen.
Erfindungsgemäß enthält die zu injizierende Brühe bestimmte
Zusätze, welche tatsächlich die Bildung unlöslicher oder nur
schwer löslicher Verbindungen hervorrufen, welche nicht mitgerissen
werden, sondern die Poren oder Mikroporen des Beton
verstopfen und dadurch nicht nur dessen Dichtheit, sondern
auch dessen Dichtungsfähigkeit verbessern.
Eine mit diesen Zusätzen hergestellte Brühe liefert daher
einen Schutzschirm, der wasserundurchlässig ist und gleichzeitig
die Metallkationen zurückzuhalten vermag. Der Schutzschirm
kann durch Injektionsimprägnierung des Bodens hergestellt
werden und ist gegenüber den Metallkationen chemisch
aktiv.
Die Additive sind in zweifacher Hinsicht gegenüber den Metallkationen
aktiv, und zwar einmal durch die Bildung unlöslicher
Verbindungen, wodurch die Ionenkonzentration in der Lagerung
verringert und der Gehalt an Ionen in der festen Phase erhöht
wird, und zum anderen durch Adsorption, da die unlöslichen
Verbindungen bei ihrem allmählichen Verrücken im Schutzschirm
durch bestimmte Bestandteile der Brühe, insbesondere durch
siliziumhaltige Produkte mit großer spezifischer Oberfläche,
fixiert werden.
Gekennzeichnet ist ein erfindungsgemäßes Verfahren zur Abdichtung
einer Lagerung von Metallkationen enthaltenden Abfällen
im Boden, bei welchem die Lagerung dadurch isoliert
wird, daß wenigstens eine Barriere oder Abschirmung zur Abdichtung
und zum Zurückhalten von Schwermetallkationen ausgebildet
wird, indem in die Hohlräume des Bodens oder in die
Felsspalten des die Lagerung umgebenden Erdbodens eine Brühe
eingefüllt oder injiziert wird, welche auf 1000 Gewichtsteile
Wasser 60 bis 500 Gewichtsteile Zement, 25 bis 500 Gewichtsteile
Ton und 0 bis 800 Gewichtsteile eines natürlichen oder
künstlichen siliziumhaltigen Produktes enthält; im wesentlichen
dadurch, daß die zu injizierende Brühe außerdem zum
Zurückhalten der Schwermetallkationen eine Mischung aus
2 bis 60 Gewichtsteile Natriumkarbonat, 0,5 bis 20 Gewichtsteile
eines alkalischen Metallpyrophosphates und/oder eines
alkalischen Metalltartrates enthält.
Das Vorhandensein von Natriumkarbonat einerseits und von
alkalischen Pyrophosphat und/oder alkalischen Metalltartrat
andererseits ermöglicht durch chemische Reaktion mit den
Schwermetallkationen die Ausbildung von in Wasser unlöslichen
oder schwer löslichen Salzen.
Vorzugsweise enthält die Zusatzmischung als alkalisches
Metallpyrophosphat Natriumpyrophosphat und als alkalisches
Metalltartrat Kaliumtartrat. Wenn die zur Durchführung des
erfindungsgemäßen Verfahrens verwendete Brühe eine Mischung
von Natriumpyrophosphat und Kaliumtartrat enthält, so beträgt
diese Mischung 3 bis 15 Gewichtsteile und das Verhältnis
Pyrophosphat/Tartrat beträgt 3 : 1 bis 15 : 1, vorzugsweise 5 : 1
bis 10 : 1.
Die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendete Brühe soll
insbesondere bestimmte besonders giftige Metallkationen, insbesondere
von Blei (Pb2+) und von Quecksilber (Hg⁺ und Hg2+)
zurückhalten.
Die Bildung unlöslicher Salze erfolgt dank der Reaktion der
Metallkationen mit dem Natriumkarbonat einerseits und gleichzeitig
dem Natriumpyrophosphat und/oder Kaliumtartrat andererseits.
Insbesondere beim Blei erfolgt die Ausbildung unlöslicher
Verbindungen über das Natriumkarbonat und gleichzeitig über das
Natriumpyrophosphat gemäß nachstehender Reaktionsgleichungen:
Pb2+ (aq)+Na₂CO₃(aq)→PbCO₃+2Na⁺(aq)
3Pb2+ (aq)+2Na₂CO3(aq)+2(OH)→2PbCO₃, Pb(OH)₂+4Na⁺(aq)
3Pb²(aq)+Na₂H₂P₂O₇, H₂O(aq)→Pb₂P₂O₇+2Na⁺(aq)+2(H₃O)
2Pb2(aq)+Na₂H₂P₂O₇, H₂O(aq)→Pb₂P₂O₇, H₂O+2Na⁺(aq)+2(H₃O)
3Pb2+ (aq)+2Na₂CO3(aq)+2(OH)→2PbCO₃, Pb(OH)₂+4Na⁺(aq)
3Pb²(aq)+Na₂H₂P₂O₇, H₂O(aq)→Pb₂P₂O₇+2Na⁺(aq)+2(H₃O)
2Pb2(aq)+Na₂H₂P₂O₇, H₂O(aq)→Pb₂P₂O₇, H₂O+2Na⁺(aq)+2(H₃O)
Bei den gebildeten Verbindungen handelt es sich um das natürliche
Zerrussit (PbCO₃), dessen Löslichkeit bei 20°C 1,1 · 10-4
für 100 g Wasser (etwa 1 ppm) beträgt, um das Hydrozerussit
(2PbCO₃, Pb(OH)₂), welches in Wasser unlöslich ist, und um die
Bleipyrophosphate (Pb₂P₂O₇ und Pb₂P₂O₇, H₂O), welch' letztere
ebenfalls in Wasser unlöslich sind.
Beim Quecksilber (Hg⁺) erfolgt die Bildung unlöslicher Verbindungen
durch Reaktion in Gegenwart von Natriumkarbonat und
Kaliumtartrat gemäß nachstehender Reaktionsgleichungen:
2Hg⁺(aq)+Na₂CO₃(aq)→Hg₂CO₃+2Na⁺(aq)
2Hg⁺(aq)+K₂C₄H₄O₆, 1/2H₂O(aq)→Hg₂C₄H₄O₆=2K⁺(aq)+1/2H₂O
2Hg⁺(aq)+K₂C₄H₄O₆, 1/2H₂O(aq)→Hg₂C₄H₄O₆=2K⁺(aq)+1/2H₂O
Das Quecksilberkarbonat (CO₃Hg₂) besitzt eine Löslichkeit von
4,5 10-6g für 100 g Wasser (ungefähr 0,05 ppm) und das Quecksilbertartrat
(Hg₂C₄H₄O₆) ist in Wasser unlöslich.
Quecksilber (Hg2+) bildet mit Natriumkarbonat ein unlösliches
Salz gemäß nachstehender Reaktionsgleichung:
3Hg2++2Na₂CO3(aq)→HgCO₃, 2HgO+6Na⁺(aq)+2CO₂
Das entstandene Quecksilberkarbonat (HgCO₃, 2HgO) ist in
Wasser unlöslich.
Das in der Brühe vorhandene Natriumkarbonat spielt neben der
Begünstigung der Ausbildung unlöslicher Verbindungen gleichfalls
die Rolle eines Aktivators des siliziumhaltigen Produktes.
Erfindungsgemäß befindet sich das siliziumhaltige Produkt in
der Brühe in feinverteilter Form, d. h. es besitzt eine große
Oberfläche pro Gewichtseinheit und vorzugsweise eine spezifische
Oberfläche von mehr als 3000 cm²/g.
Die große spezifische Oberfläche der verwendeten siliziumhaltigen
Produkte begünstigt die Absorption der ausgebildeten
unlöslichen Produkte bei ihrem eventuell allmählichen Vorrücken
in den Dichtungsschirm.
Bei dem verwendeten siliziumhaltigen Produkt kann es sich
eventuell um Silizium in reinem Zustande oder vorzugsweise
um Produkte handeln, welche einen Gehalt von wenigstens 80
bis 90 Gew.-% an SiO₂, insbesondere künstliche Puzzolanerden,
besitzen, welche beispielsweise durch spezielle Silikate,
Flugaschen usw. gebildet werden.
Das Silizium in Form von Puzzolanerden erlaubt in Gegenwart
von Wasser eine Fixierung des Kalziumhydroxids, um die Bildung
von stabilen Verbindungen zu verursachen, welche hydraulische
Eigenschaften besitzen. So verbindet sich der bei der Umwandlung
des Bi- und Tri-Kalziumsilikats des Zements freigesetzte
Kalk langsam mit dem Silizium und dem Aluminium der in der
Brühe vorhandenen Flugaschen, um unlösliche Kalziumsilikate
und Kalziumaluminate zu bilden, was dazu beiträgt, die Stabilität
der kristallinen Struktur sowie die hydraulischen Eigenschaften
und das Rückhaltevermögen des Bindemittels zu verstärken.
Im übrigen verhindert der Zusatz von Silizium wie beispielsweise
von Puzzolanerden die Phänomene des möglicherweise bei
Erstarrung der Brühe durch Freigabe alkalischer Verbindungen,
welche durch die Puzzolanerden absorbiert werden, auftretenden
Absetzens.
Die verwendeten Zemente werden hauptsächlich aus Bi- und Tri-kalziumhaltigen
Silikaten, Tri-kalziumhaltigem Aluminat, einer
ferritischen Phase und aus Gips gebildet. Als Zemente kann man
verschiedene Arten verwenden, beispielsweise Portland-Zement
sowie Zemente, welche beispielsweise eine gewisse Menge an
Hochofenschlacke enthalten oder Flugasche wie die handelsüblichen
Zemente unter der Bezeichnung CLK (Zement, welcher
mindestens 80% Schlacke enthält) und CPJ (Zement, welcher
70 bis 80% Klinker enthält).
Die Zementmenge kann zwischen 60 und 650 Gewichtsteilen
schwanken, was von der mechanischen Festigkeit abhängt, die
man dem Dichtungsschirm erteilen will, welcher die gewünschten
Eigenschaften der Zurückhaltung von Metallkationen besitzt.
Bei den verwendeten Tonen handelt es sich um natürliche Tone,
welche in der Gruppe Bentonit, Kaolin, Montmorillonit, Attalpugit,
Illit oder Vermikulit zusammengefaßt sind.
Durch ihre kolliodalen Eigenschaften gewährleisten sie die
Stabilität der Zementschlämme.
Die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendete Dichtungsbrühe
kann ebenfalls gewisse Zusätze erhalten, um die rheologischen
Parameter der Brühe den Merkmalen des Erdbodens anzupassen.
So kann der Brühe ein Beschleuniger wie beispielsweise
Kalziumchlorid zugesetzt werden oder ein Abbindeverzögerer wie
Natriumlignosulfit, um die Parameter-Viskosität-Starrheit zu
modifizieren und rheologisch optimale Merkmale zu erreichen.
Die Menge dieser verschiedenen Zusätze beträgt im allgemeinen
erfindungsgemäß 5 bis 50 Gewichtsteile auf 1000 Gewichtsteile
Wasser.
Die Mengen an Ton und Zement werden entsprechend den Merkmalen
des Erdbodens, in welchen die Brühe injiziert werden soll, bestimmt.
Tatsächlich läßt bei einer erhärteten Brühe die Prüfung der
Beziehung von Zusammenziehung zu Verformung drei Bereiche
entsprechend den verschiedenen Krümmungen der Kurve erkennen,
und zwar
Verformung im elastischen Bereich,
Verformung im plastischen Bereich und
den Kriechbereich.
Verformung im elastischen Bereich,
Verformung im plastischen Bereich und
den Kriechbereich.
Um dem Ganzen eine gute Rißfestigkeit unter seitlicher Einschnürung
zu verleihen, muß die Brühe im Bereich der plastischen
Verformungen verwendet werden, damit sie sich ohne zu
reißen verformen kann. So kann der aus der Brühe hergestellte
Schutzschirm einen zusätzlichen Festigkeitsfaktor gegenüber
den natürlichen oder künstlichen Störungen wie seismischen
Erschütterungen, Springfluten usw. aufweisen.
Erfindungsgemäß werden ebenfalls die Anteile der verschiedenen
Bestandteile in der Brühe derart eingestellt, daß diese eine
zufriedenstellende Stabilität erhält.
So muß die Brühe bei einem Einsatz in einer Anlage zur Lagerung
von Abfällen im Boden eine derart große Stabilität aufweisen,
daß bei der Injektion ein ausreichendes Durchdringen
oder Eindringen der Brühe in die Risse und Poren des Terrains
erreicht wird, um beispielsweise eine Barriere mit einer Dicke
von 10 m zu erhalten, welche dadurch der Lagerungsanlage einen
ewigen Bestand sichert.
Die Injektion der Brühe in den Boden erfolgt mittels herkömmlicher
Einrichtungen unter einem Injektionsdruck von im
allgemeinen 5 bis 20 bar.
Die Viskosität der Brühe hängt von der Art des Bodens ab, der
behandelt werden soll, und der Druck wird derart angepaßt,
daß die Bodenaushöhlungen oder Risse ausgefüllt werden können.
In den nachfolgenden Tabellen I bis III sind verschiedene
Arten von Brühen zusammengefaßt, welche bei dem erfindungsgemäßen
Verfahren eingesetzt werden können.
In der Tabelle I sind die Brühen 1 bis 4 insbesondere dazu
bestimmt, Dichtschirme durch Perforation des Terrains unter
selbsthärtendem Schlamm auszubilden, wobei die Brühe 1 und 2
Ionen Pb2+ und d ie Brühen 3 und 4 Ionen Hg⁺ und Hg2+ zurückzuhalten
vermögen.
In diesen Brühen wird vorzugsweise als Zement handelsüblicher
Zement mit der Bezeichnung CLK 45, als Ton Montmorillonit und
als siliziumhaltiges Produkt in den Brühen 2 und 4 Silizumdämpfe
sowie in den Brühen 1 und 3 Flugasche verwendet.
Den Brühen 1 bis 4 können außerdem Fließmittel und/oder Abbindeverzögerer
je nach den Merkmalen des zu behandelnden
Bodens zugesetzt werden.
In der Tabelle II sind die Brühen 5 bis 12 insbesondere zur
Behandlung von Böden mit rissigen Felsen bestimmt, wobei die
Brühen 5 bis 8 Eigenschaften zum Zurückhalten der Pb2+-Ionen
und die Brühen 9 bis 12 Eigenschaften zum Zurückhalten der
Hg⁺- und Hg2+-Ionen besitzen.
In den Brühen 7, 8, 11 und 12 wird Zement CLK und in den
Brühen 5, 6, 9 und 10 Zement CPA verwendet. Als siliziumhaltiges
Produkt wird für die Brühen 5, 7, 9 und 11 Flugasche
und für die Brühen 6, 8, 10 und 12 Siliziumdampf
verwendet.
In der Tabelle III sind die Brühen 13 bis 18 insbesondere
zum Ausfüllen großer Hohlräume im Boden bestimmt und gewährleisten
das Zurückhalten von Pb2+-Ionen und von Hg⁺- und
Hg2+-Ionen.
In diesen Brühen wird als Zement das handelsübliche Produkt
CLK 45 verwendet, welches einem Produkt mit einem Schlackengehalt
von 80% entspricht, während als Ton Montmorillonit
und als siliziumhaltiges Produkt Flugasche in den Brühen 13
und 16, Siliziumdampf in den Brühen 15 und 18 und eine
Mischung aus Flugasche (90%) und Siliziumdampf (10%) in den
Brühen 14 und 17 verwendet wird.
Wie man sieht, haben die Brühen 13 bis 18 der Tabelle III
einen wesentlich höheren Gehalt an Trockenstoffen als die
Brühen der Tabellen I und II, wodurch sie insbesondere zum
Ausfüllen großer Hohlräume geeignet sind, während die Brühen
insbesondere der Tabelle I mit geringem Gehalt an Trockenstoffen
sich insbesondere zum Ausfüllen von sehr engen Rissen
eignen.
Die verschiedenen Kontrollversuche haben die große Wirksamkeit
der hergestellten Schutzschirme zum Zurückhalten verschiedener
giftiger Schwermetallkationen wie insbesondere
von Blei und Quecksilber gezeigt, doch ist die Erfindung
keineswegs auf diese Kationenbeispiele begrenzt.
Selbstverständlich läßt sich das erfindungsgemäße Verfahren
auch mit einer Brühe durchführen, welche groben Flußkies,
Sand und dgl. enthält, um plastischen oder festen Beton zu
erhalten.
Claims (8)
1. Verfahren zur Abdichtung einer Lagerung von Metallkationen
enthaltenden Abfällen im Boden, bei welchem die Lagerung dadurch
isoliert wird, daß wenigstens eine Barriere oder Abschirmung zur
Abdichtung und zum Zurückhalten von Schwermetallkationen ausgebildet
wird, indem in die Hohlräume des Bodens oder in die
Felsspalten des die Lagerung umgebenden Erdbodens eine Brühe
eingefüllt oder injiziert wird, welche auf 1000 Gewichtsteile
Wasser 60 bis 500 Gewichtsteile Zement, 25 bis 500 Gewichtsteile
Ton und 0 bis 800 Gewichtsteile eines natürlichen oder künstlichen
siliziumhaltigen Produktes enthält, dadurch
gekennzeichnet, daß die zu injizierende Brühe
außerdem zum Zurückhalten der Schwermetallkationen eine
Mischung aus 2 bis 60 Gewichtsteilen Natriumkarbonat, 0,5 bis
20 Gewichtsteilen eines alkalischen Metallpyrophosphates
und/oder eines alkalischen Metalltartrates enthält.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die Zusatzmischung als alkalisches Metallpyrophosphat Natriumpyrophosphat
und als alkalisches Metalltartrat Kaliumtartrat
enthält.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch
gekennzeichnet, daß die Brühe 3 bis 15 Gewichtsteile einer
Mischung aus Natriumpyrophosphat und Kaliumtartrat im Verhältnis
3 : 1 bis 15 : 1 Pyrophosphat/Tartrat enthält.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch
gekennzeichnet, daß die Brühe ein siliziumhaltiges Produkt
mit einem Gehalt von wenigstens 80 bis 90 Gew.-% SiO₂ enthält.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß
die Brühe als siliziumhaltiges Produkt natürliche oder künstliche
Puzzollanerden, Flugasche und/oder Dämpfe von Silizium
enthält.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 und 5, dadurch
gekennzeichnet, daß das siliziumhaltige Produkt eine spezifische
Oberfläche von mehr als 3000 cm²/g besitzt.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch
gekennzeichnet, daß der in der Brühe vorhandene Ton ausgewählt
wird aus Bentonit, Kaolin, Montmorillonit, Attapulgit, Illit
oder Vermikulit.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch
gekennzeichnet, daß die Brühe gleichfalls 5 bis 50 Gewichtsteile
wenigstens einen Zusatz wie einen Abbindeverzögerer
oder -beschleuniger auf 1000 Teile Wasser enthält.
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