DE3438502A1

DE3438502A1 - Process and apparatus for separating off the product in the isotopic separation of uranium

Info

Publication number: DE3438502A1
Application number: DE19843438502
Authority: DE
Inventors: Horst-Eckart Dr.-Ing. 8521 Möhrendorf Vollmar
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Uranit GmbH
Priority date: 1984-10-18
Filing date: 1984-10-18
Publication date: 1986-04-24
Also published as: DE3438502C2

Abstract

In order, in processes for the separation of uranium isotopes which operate by adiabatic cooling of UF6 and subsequent dissociation of the desired isotopes, to reduce the electricity loss or yield-reducing loss processes downstream of the irradiation region, the product, prior to atomization in the gas phase, immediately downstream of the irradiation region in a first vacuum chamber (2) is deposited on thin-walled metal sheets (5). In a second, adjacent vacuum chamber (7), the deposited products are reconverted into gaseous UF6 by fluorination and, prior to renewed product deposition, the deposition surfaces (5) are treated with a flushing gas in a third vacuum chamber (8). <IMAGE>

Description

Verfahren und Vorrichtung zur Abtrennung des Produktes beiMethod and device for separating the product

der Isotopentrennung von Uran Die Erfindung liegt auf dem Gebiet der Trennung von Stoffen und ist bei der Weiterentwicklung eines Verfahrens und einer Vorrichtung anzuwenden, mit denen die Isotope von gasförmigem UF6 durch adiabatische Entspannung abgekühlt und anschließend isotopenselektiv dissoziiert werden.the isotope separation of uranium The invention is in the field of Separation of substances and is in the process of developing a process and a Applied device with which the isotopes of gaseous UF6 by adiabatic Relaxation cooled and then isotope-selectively dissociated.

Bei den bekannten Isotopentrennverfahren für gasförmiges Uranhexafluorid (UF6), die zur Erhöhung der Selektivität mit adiabatischer Entspannung des gasförmigen Isotopengemisches und nachfolgender Bestrahlung des entspannten Gasstrahles mit Laserlicht arbeiten, wird das entstehende Produkt, insbesondere Moleküle mit dem Uran-Atom 235 - über Photodissoziation oder über photoaktivierte chemische Reaktion erzeugt. Das entstehende Produkt, eine Mischung niederer Uranfluoride wie UF5, UF4, ..., unterscheidet sich dabei vom Restgas durch einen stark verminderten Dampfdruck und neigt daher in der Gasphase zur Kondensation bzw. Staubbildung. Man hat daher versucht, das zu Partikeln kondensierte Produkt auf Ablagerungsflächen abzulagern, die innerhalb einer Vakuumkammer dem Bestrahlungsbereich in größerem Abstand nachgeschaltet sind. Die übrigen Moleküle des Gasstrahles werden dabei mit Hilfe entsprechender Pumpen aus der Vakuumkammer abgesaugt (DE-OS 24 47 762, US-PS 4 334 883) Bei einer derartigen Abtrennung der Produkte ist nicht auszuschließen, daß im Anschluß an den Bestrahlungsbereich Verlustprozesse auftreten, die die Selektivität oder die Ausbeute des Verfahrens mindern. Solche Verlustprozesse sind beispielsweise der Fluoraustausch oder die Rückreaktion des Fluorradikals mit UF5 oder Reaktionen des UF6 mit Radikalenfängern.In the known isotope separation process for gaseous uranium hexafluoride (UF6) to increase the selectivity with adiabatic expansion of the gaseous Isotope mixture and subsequent irradiation of the relaxed gas jet with Working with laser light, the resulting product, especially molecules with the Uranium atom 235 - via photodissociation or via photoactivated chemical reaction generated. The resulting product, a mixture of lower uranium fluorides such as UF5, UF4, ..., differs from residual gas in that it has a greatly reduced vapor pressure and therefore tends to condensation or dust formation in the gas phase. One therefore has tries to deposit the product, which has condensed into particles, on deposit surfaces, which follows the irradiation area at a greater distance within a vacuum chamber are. The remaining molecules of the gas jet are thereby with the help of appropriate Pumps sucked out of the vacuum chamber (DE-OS 24 47 762, US-PS 4,334,883) Such separation of the products cannot be ruled out that following the irradiation area loss processes occur, the selectivity or the Reduce the yield of the process. Such loss processes are, for example Fluorine exchange or the reverse reaction of the fluorine radical with UF5 or Reactions of the UF6 with radical scavengers.

Ausgehend von einem Verfahren mit den Merkmalen des Oberbegriffes des Anspruches 1 und weiterhin ausgehend von einer Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens mit den Merkmalen des Oberbegriffes des Anspruches 4 liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, die Isotopentrennung von gasförmigem UF6 so auszugestalten, daß die bei der isotopenselektiven Dissoziation der UF6-Moleküle erzielte Selektivität bis zur Abtrennung der Produkte möglichst wenig beeinträchtigt wird und daß diese Abtrennung in Anpassung an die kontinuierliche Produkterzeugung ebenfalls kontinuierlich oder quasi-kontinuierlich abläuft.Based on a procedure with the features of the generic term of claim 1 and further proceeding from a device for implementation this method with the features of the preamble of claim 4 is the The invention is based on the object of designing the isotope separation of gaseous UF6 in such a way that that the selectivity achieved in the isotope-selective dissociation of the UF6 molecules is impaired as little as possible up to the separation of the products and that this Separation in adaptation to the continuous production of products is also continuous or runs quasi-continuously.

Zur Lösung dieser Aufgabe ist verfahrenstechnisch vorgesehen, daß die Ablagerung der Produkte unmittelbar im Anschluß an die Bestrahlung erfolgt, daß die Ablagerungsflächen mit den abgelagerten Produkten in kontinuierlicher oder diskontinuierlicher Folge in eine zweite Vakuumkammer transportiert und dort die Produkte durch Auffluorierung in gasförmiges UF6 rückgewandelt und die gasförmigen UF6-Moleküle abgesaugt werden, daß nachfolgend in einer dritten Vakuumkammer die Ablagerungsflächen mit einem Spülgas behandelt werden und daß abschließend die Ablagerungsflächen in die erste Vakuumkammer rückgeführt werden. Hinsichtlich der konstruktiven Ausgestaltung ist zur Lösung der Aufgabe vorgesehen, daß die Ablagerungsflächen aus einer Vielzahl dünnwandiger Bleche bestehen, die unter Bildung von Kanälen in Richtung des Gasstrahles oder unter einem Winkel von maximal 30° schräg zum Gasstrahl angeordnet sind, daß die dünnwandigen Bleche in kontinuierlicher oder diskontinuierlicher Folge gemeinsam senkrecht zur Ausbreitungsrichtung des Gasstrahles bewegbar sind, daß den dünnwandigen Blechen in Bewegungsrichtung eine zweite Vakuumkammer zugeordnet ist, die mit einer Einlaßöffnung für ein Auffluorierungsmittel und eine Absaugöffnung für auffluorierte Produkte versehen ist, und daß den dünnwandigen Blechen in Bewegungsrichtung im Anschluß an die zweite Vakuumkammer eine dritte Vakuumkammer zugeordnet ist, die mit einer Einlaßöffnung und einer Absaugöffnung für ein Spülgas versehen ist.To solve this problem it is procedurally provided that the products are deposited immediately after the irradiation, that the deposition surfaces with the deposited products in continuous or discontinuous sequence transported into a second vacuum chamber and there the Products converted back into gaseous UF6 by fluorination and the gaseous UF6 molecules are sucked off that subsequently in a third vacuum chamber the Deposition surfaces are treated with a flushing gas and that finally the deposition surfaces be returned to the first vacuum chamber. With regard to the structural design is intended to solve the problem that the deposit surfaces from a variety There are thin-walled sheets that form channels in the direction of the gas jet or are arranged obliquely to the gas jet at an angle of not more than 30 °, that the thin-walled sheets together in a continuous or discontinuous sequence are movable perpendicular to the direction of propagation of the gas jet that the thin-walled Sheets a second in the direction of movement Associated with vacuum chamber with an inlet port for a fluorinating agent and a suction port for fluorinated products, and that the thin-walled sheets in the direction of movement a third vacuum chamber is assigned to the second vacuum chamber, which is provided with an inlet opening and a suction opening for a purge gas.

Bei einer derartigen Ausgestaltung des Trennverfahrens und der Trennvorrichtung ist in Strömungsrichtung des Gasstrahles unmittelbar anschließend an denjenigen Bereich, in dem durch Bestrahlung mit Laserlicht der aus Verbindungen mit vermindertem Dampfdruck bestehende Produktstrom erzeugt wird, eine aus einer Vielzahl dünnwandiger Bleche bestehende Produktfalle angeordnet. An dieser Produktfalle wird der überwiegende Anteil des Produktstromes in Form einzelner Moleküle oder kleiner Cluster abgeschieden. Dabei werden durch die möglichst frühzeitige Abtrennung der Produkte von dem übrigen Gasstrom die Sekundärprozesse, welche die Selektivität und die Ausbeute der Produktabtrennung mindern könnten, minimiert. Zweckmäßig werden dabei Länge und Form der durch die dünnwandigen Bleche gebildeten Kanäle so an die Gasströmung angepaßt, daß die adabatische Abkühlung des Verfahrensgases stromaufwärts erhalten bleibt und ein Teil der kinetischen Energie der Strömung durch schräge Verdichtungsstöße in eine Druckerhöhung gewandelt wird. Die zur Produktabtrennung vorgesehenen dünnwandigen Bleche können dabei durch eine entsprechende Formgebung oder durch Querverbindung mit Stützblechen Strömungskanäle mit rechteckigem oder sechseckigem Querschnitt bilden.With such an embodiment of the separation method and the separation device is immediately adjacent to that in the flow direction of the gas jet Area in which by irradiation with laser light of compounds with reduced Steam pressure existing product flow is generated, one of a number of thin-walled Sheets of existing product trap arranged. In this product trap, the predominant Part of the product flow deposited in the form of individual molecules or small clusters. By separating the products from the rest as early as possible Gas flow the secondary processes, which the selectivity and the yield of the product separation could reduce, minimized. The length and shape of the through the thin-walled sheet metal channels formed so adapted to the gas flow that the adabatic Cooling of the process gas upstream is retained and part of the kinetic Energy of the flow converted into a pressure increase by inclined compression shocks will. The thin-walled sheets provided for product separation can pass through a corresponding shape or flow channels through cross-connection with support plates form with a rectangular or hexagonal cross-section.

Bezüglich der kontinuierlichen oder quasi-kontinuierlichen Ausgestaltung des Abtrennprozesses kann man derart vorgehen, daß die Abtrennbleche in einer gewissen zeitlichen Staffelung durch eine Art Schleuse in eine benachbarte Vakuumkammer bewegt werden, wobei gleichzeitig ein neuer Satz Abtrennbleche in die erste Vakuumkammer eingeführt wird. Zur Auffluorierung der Produkte in der zweiten Vakuumkammer werden zweckmäßig als Auffluorierungsmittel JF7 oder F2 verwendet. Die Auffluorierung kann dabei durch Aufheizung der Ablagerungsflächen in der zweiten Vakuumkammer oder durch eine Photoaktivierung des Auffluorierungsmittels, also beispielsweise eine Laserbestrahlung, beschleunigt werden.Regarding the continuous or quasi-continuous design of the separation process can be done in such a way that the separation plates in a certain temporal graduation moved through a kind of sluice into an adjacent vacuum chamber be, at the same time a new one Set of dividers in the first Vacuum chamber is introduced. For fluorinating the products in the second vacuum chamber are expediently used as fluorinating agents JF7 or F2. The fluorination can be done by heating the deposition surfaces in the second vacuum chamber or by photoactivation of the fluorinating agent, for example a Laser irradiation, can be accelerated.

Wenn man in Weiterbildung der Erfindung die aus dünnwandigen Blechen aufgebauten Ablagerungsflächen auf einer Kreisbahn anordnet, ergibt sich eine besonders günstige Ausgestaltung der Abtrennvorrichtung. Dabei besteht die Möglichkeit, mehrere Entspannungsdüsen mit zugeordneten Vakuumkammern radialsymmetrisch anzuordnen, wobei die Gaszufuhr für die Entspannungsdüsen im Zentrum der Anordnung angeordnet ist.If, in a further development of the invention, the thin-walled sheet metal arranges built-up deposit areas on a circular path, there is a special one favorable design of the separating device. There is the possibility of several To arrange expansion nozzles with associated vacuum chambers radially symmetrical, wherein the gas supply for the expansion nozzles is arranged in the center of the arrangement.

Ein Ausführungsbeispiel der neuen Trennvorrichtung ist in der Figur schematisch im Querschnitt dargestellt.An embodiment of the new separating device is shown in the figure shown schematically in cross section.

Die Figur zeigt einen Vakuumbehälter 1, in dem vier erste Vakuumkammern 2 radialsymmetrisch zueinander angeordnet sind. Jeder Vakuumkammer 2 ist im Zentrum der Anordnung eine adiabatische Entspannungsdüse 3 zugeordnet, der ein Bestrahlungsbereich 4 für eine Laserbestrahlung zugeordnet ist. Anschließend an den Bestrahlungsbereich 4 sind in radialer Richtung nach außen die Ablagerungsflächen in Form von dünnen Blechen 5 angeordnet, die sich unter Bildung von Kanälen in radialer Richtung erstrecken. Die dünnwandigen Bleche 5 sind insgesamt auf einer Kreisbahn angeordnet, welche die zwischen den Vakuumkammern 2 angeordneten Gehäuse 6 durchsetzt. In jedem Gehäuse 6 sind zwei weitere Vakuumkammern angeordnet, von denen die Vakuumkammer 7 mit einer Einlaßöffnung 10 für ein Auffluorierungsmittel und eine Absaugöffnung 11 für auffluorierte Produkte versehen ist, während die Vakuumkammer 8 mit einer Einlaßöffnung 12 und einer Absaugöffnung 13 für ein Spülgas versehen ist. Die einzelnen Kammern sind dabei über Schleusen miteinander verbunden, durch die die dünnwandigen Bleche auf einer Kreisbahn hindurch bewegt werden.The figure shows a vacuum container 1 in which four first vacuum chambers 2 are arranged radially symmetrical to one another. Each vacuum chamber 2 is in the center an adiabatic expansion nozzle 3 is assigned to the arrangement, to which an irradiation area 4 is assigned for laser irradiation. Subsequent to the irradiation area 4, the deposition surfaces are in the form of thin ones in the radial direction outward Arranged sheets 5, which extend to form channels in the radial direction. The thin-walled sheets 5 are arranged overall on a circular path, which the housing 6 arranged between the vacuum chambers 2 passes through. In every case 6 two further vacuum chambers are arranged, of which the vacuum chamber 7 with a Inlet opening 10 for a fluorinated agent and a suction opening 11 for fluorinated agents Products is provided, while the vacuum chamber 8 with an inlet port 12 and a suction opening 13 is provided for a purge gas. The individual chambers are connected to each other via locks through which the thin-walled metal sheets be moved on a circular path.

Beim Betrieb der Vorrichtung wird im Zentrum der Anordnung das gasförmige Isotopengemisch F (Feed) eingespeist und über die Entspannungsdüsen 3 adabatisch entspannt. Der sich dabei ergebende Gasstrahl wird im Bereich 4 mit Laserlicht bestrahlt. Die dabei erzeugten Produkte P lagern sich auf den als dünnwandige Bleche ausgebildeten Ablagerungsflächen 5 ab und werden durch die Bewegung der Ablagerungsflächen auf einer Kreisbahn in die Vakuumkammer 7 transportiert und dort unter der Einwirkung des über die Einlaßöffnung 10 eingespeisten Auffluorierungsmittels A in gasförmiges UF6 rückgewandelt und über die Absaugöffnung 11 abgesaugt. Beim Weitertransport der Ablagerungsflächen werden diese in der Vakuumkammer 8 mit Hilfe eines Spülgases S gespült und damit von Verunreinigungen gereinigt, die sich beim anschließenden Einsatz der Ablagerungsflächen in der nächsten Vakuumkammer 2 als nachteilig erweisen würden. - Der am Ende der Vakuumkammern 2 verbleibende Reststrom T (Tails) des Gasstrahles wird über hier nicht näher dargestellte Pumpen ebenfalls abgesaugt.When the device is in operation, the gaseous Isotope mixture F (feed) fed in and adabatic via the expansion nozzles 3 relaxed. The resulting gas jet is irradiated with laser light in area 4. The products P produced in this way are stored on the thin-walled metal sheets Deposition surfaces 5 and are due to the movement of the deposition surfaces transported a circular path into the vacuum chamber 7 and there under the action of the fluorinating agent A fed in via the inlet opening 10 becomes gaseous UF6 converted back and sucked off through the suction opening 11. During onward transport the deposition surfaces are these in the vacuum chamber 8 with the aid of a flushing gas S rinsed and thus cleaned of impurities that arise during the subsequent Use of the deposition surfaces in the next vacuum chamber 2 prove to be disadvantageous would. - The residual flow T (tails) of the gas jet remaining at the end of the vacuum chambers 2 is also sucked off by pumps not shown here.

Die gemäß diesem Ausführungsbeispiel vorgesehene kontinuierliche Produktwandlung zu UF6 in den Vakuumkammern 7 hat den Vorteil, daß bei einer Kaskadenschaltung mehrerer Trennstufen auf einen Puffer für die Produktströme verzichtet werden kann, wodurch das gesamte U-Inventar der Trenn- bzw.The continuous product conversion provided according to this exemplary embodiment to UF6 in the vacuum chambers 7 has the advantage that with a cascade connection several Separation stages on a buffer for the product streams can be dispensed with, whereby the entire U-inventory of the separation resp.

Anreicherungsanlage gering gehalten werden kann.Enrichment plant can be kept low.

7 Ansprüche 1 Figur7 claims 1 figure

Claims

Patentansprüche 1. Verfahren zur Trennung der Moleküle eines gasförmigen Isotopengemisches aus UF6, bei dem das gasförmige UF6 zunächst in eine Vakuumkammer adiabatisch entspannt und der sich hinter der Entspannungsdüse ergebende Gasstrahl (Feed-Strom) mit Laserlicht bestrahlt wird und bei dem die über Photodissoziation oder über eine photoaktivierte chemische Reaktion erzeugten Produkte (Produkt-Strom) an Ablagerungsflächen abgelagert und die übrigen Moleküle des Gasstrahles (Tails-Strom) abgesaugt werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Ablagerung der Produkte unmittelbar im Anschluß an die Bestrahlung erfolgt, daß die Ablagerungsflächen mit den abgelagerten Produkten in kontinuierlicher oder diskontinuierlicher Folge in eine zweite Vakuumkammer transportiert und dort die Produkte durch Auffluorierung in gasförmiges UF6 rückgewandelt und die gasförmigen UF6-Moleküle abgesaugt werden, daß nachfolgend in einer dritten Vakuumkammer die erste Ablagerungsflächen mit einem Spülgas behandelt werden und daß abschließend die Ablagerungsflächen in die erste Vakuumkammer rückgeführt werden.Claims 1. A method for separating the molecules of a gaseous Isotope mixture of UF6, in which the gaseous UF6 is first placed in a vacuum chamber adiabatically relaxed and the gas jet resulting behind the expansion nozzle (Feed stream) is irradiated with laser light and in which the via photodissociation or products generated by a photo-activated chemical reaction (product stream) deposited on deposit surfaces and the remaining molecules of the gas jet (Tails current) be sucked off, characterized in that the deposition of the products is immediate following the irradiation takes place that the deposition surfaces with the deposited Products in a continuous or discontinuous sequence in a second vacuum chamber transported and there the products are converted back into gaseous UF6 by fluorination and the gaseous UF6 molecules are sucked off, that subsequently in a third Vacuum chamber the first deposition surfaces are treated with a purge gas and that finally the deposition surfaces are returned to the first vacuum chamber.

2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß als Auffluorierungsmittel JF7 oder F2 verwendet werden.2. The method according to claim 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t that JF7 or F2 are used as the fluorinating agents.

3. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Ablagerungsflächen in der zweiten Vakuumkammer aufgeheizt werden oder das Auffluorierungsmittel photoaktiviert wird.3. The method according to claim 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t that the deposition surfaces are heated in the second vacuum chamber or the fluorinating agent is photoactivated.

4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, bestehend aus einer ersten Vakuumkammer mit einer Anordnung von Entspannungsdüsen zur Erzeugung eines ausgedehnten Bestrahlungsbereiches, der das diabatisch gekühlte Isotopengemisch enthält, mit dem Bestrahlungsbereich in Strömungsrichtung nachgeschalteten Ablagerungsflächen für die Produkte und mit Absaugkanälen für Restgase, dadurch gekennzeichnet, daß die Ablagerungsflächen (5) aus einer Vielzahl dünnwandiger Bleche bestehen, die unter Bildung von Kanälen in Richtung des Gasstrahles oder unter einem Winkel von maximal 300 schräg zum Gasstrahl angeordnet sind, daß die dünnwandigen Bleche in kontinuierlicher oder diskontinuierlicher Folge gemeinsam senkrecht zur Ausbreitungsrichtung des Gasstrahles bewegbar sind, daß den dünnwandigen Blechen in Bewegungsrichtung eine zweite Vakuumkammer (7) zugeordnet ist, die mit einer Einlaßöffnung (10) für ein Auffluorierungsmittel und einer Absaugöffnung (11) für auffluorierte Produkte versehen ist, und daß den dünnwandigen Blechen in Bewegungsrichtung im Anschluß an die zweite Vakuumkammer eine dritte Vakuumkammer (8) zugeordnet ist, die mit einer Einlaßöffnung (12) und einer Absaugöffnung (13) für ein Spülgas versehen ist.4. Apparatus for performing the method according to claim 1, consisting from a first vacuum chamber with an arrangement of expansion nozzles for generation an extended irradiation area containing the diabatically cooled isotope mixture contains, with the irradiation area downstream in the direction of flow deposition surfaces for the products and with suction channels for residual gases, characterized in that the deposit surfaces (5) consist of a large number of thin-walled metal sheets, which with the formation of channels in the direction of the gas jet or at an angle of a maximum of 300 are arranged obliquely to the gas jet that the thin-walled sheets in continuous or discontinuous sequence together perpendicular to the direction of propagation of the gas jet are movable that the thin-walled metal sheets in the direction of movement a second vacuum chamber (7) is associated with an inlet opening (10) for a fluorinating agent and a suction opening (11) for fluorinated products is provided, and that the thin-walled sheets in the direction of movement in the connection a third vacuum chamber (8) is assigned to the second vacuum chamber, which with an inlet opening (12) and a suction opening (13) for a purge gas is provided.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die dünnwandigen Bleche (5) auf einer Kreisbahn angeordnet sind.5. Apparatus according to claim 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t that the thin-walled metal sheets (5) are arranged on a circular path.

6. Vorrichtung nach Anspruch 4, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die dünnwandigen Bleche Strömungskanäle mit rechteckigem oder sechseckigem Querschnitt bilden.6. The device according to claim 4, d a d u r c h g e -k e n n z e i c Not that the thin-walled sheet metal has flow channels with rectangular or hexagonal Form cross-section.

7. Vorrichtung nach Anspruch 5 oder 6, g e k e n n z e i c h n e t d u r c h eine radialsymmetrische Anordnung mehrerer Entspannungsdüsen (3) mit zugeordneten Vakuumkammern (2), wobei die Gaszufuhr für die Entspannungsdüsen im Zentrum der Anordnung angeordnet ist.7. Apparatus according to claim 5 or 6, g e k e n n z e i c h n e t d u r c h a radially symmetrical arrangement of several expansion nozzles (3) with associated Vacuum chambers (2), the gas supply for the expansion nozzles in the center of the Arrangement is arranged.