DE3316771A1 - LIGHT SOURCE FOR NON-DISPERSIVE GAS ANALYZERS AS A FLUORESCENT LAMP - Google Patents
LIGHT SOURCE FOR NON-DISPERSIVE GAS ANALYZERS AS A FLUORESCENT LAMPInfo
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Description
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LEYBOLD-HERAEUS GmbH Bonner Straße 504LEYBOLD-HERAEUS GmbH Bonner Strasse 504
D-5000 Köln - 51D-5000 Cologne - 51
Lichtquelle für nichtdispersive Gasanalysengeräte als Fluoreszenzlampe "Light source for non-dispersive gas analyzers as a fluorescent lamp "
Die Erfindung betrifft eine Lichtquelle für nichtdispersive Gasanalysengeräte, ausgebildet als Fluoreszenzlampe mit einem länglichen Lampenkolben, an dessen beiden Enden Elektroden angeordnet sind und der auf einem wesentlichen Teil seiner Oberfläche eine Fluoreszenzschicht aufweist.The invention relates to a light source for non-dispersive gas analysis devices, designed as a fluorescent lamp with an elongated lamp bulb, at both ends of which electrodes are arranged and which is on a substantial part of its surface has a fluorescent layer.
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Leuchtstofflampen, wie sie für Beleuchtungszwecke bekannt sind, nutzen die kurzwellige Resonanzstrahlung des Quecksilbers mit einer Wellenlänge von 254 nm, um mittels einer Leuchtschicht, die sich im Lampeninnern befindet, sichtbares Licht mit einer Wellenlänge von etwa 550 nm zu erzeugen. Der Lichtaustritt erfolgt dabei über die gesamte Oberfläche der Lampe bzw. des Lampenkolbens oder der "Röhre".Fluorescent lamps as they are known for lighting purposes use the short-wave resonance radiation of mercury with a wavelength of 254 nm, in order to generate visible light with a wavelength by means of a luminous layer that is located inside the lamp of about 550 nm. The light is emitted over the entire surface of the lamp or the Lamp bulb or the "tube".
Für meßtechnische Zwecke, insbesondere für spektroskopische oder gasanalytische Untersuchungen sind Strahlungsquellen, die Spektral komponenten im Ultraviolettbereich besitzen, von großem Interesse, da wichtige, die Umwelt belastende Gase wie Ozon, Schwefeldioxid, Chlor und Stickstoffdioxid in diesem Spektralbereich Absorptionsbanden besitzen. Für die entsprechenden Meßgeräte sind jedoch möglichst punktförmige Lichtquellen nötig , da das Meßlicht über einen Strahlengang und optische Abbildungselemente auf einem vorgegebenen Weg geführt werden muß, in dem sich das Analysenmedium befindet, wobei in einem parallelen Strahlengang im allgemeinen auch noch ein Vörgleichsmedium (Referenzmedium) angeordnet ist.For metrological purposes, especially for spectroscopic or gas analytical investigations Radiation sources, the spectral components in the ultraviolet range of great interest, as important gases polluting the environment such as ozone, sulfur dioxide, Chlorine and nitrogen dioxide in this spectral range Have absorption bands. For the corresponding measuring devices, however, punctiform ones are as possible Light sources are necessary because the measuring light comes on via a beam path and optical imaging elements a predetermined path must be performed in which the analysis medium is, in one In general, a comparison medium (reference medium) is also arranged in the parallel beam path.
Bisher wurden für derartige Untersuchungen bzw. Meßgeräte überwiegend Quecksilber-Niederdrucklampen eingesetzt, deren Strahlungsintensität zu 98 % in der schmalbandigen Resonanzstrahlung mit einer WellenlängeUp to now, low-pressure mercury lamps have predominantly been used for such investigations or measuring devices, the radiation intensity of which is 98 % in the narrow-band resonance radiation with one wavelength
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von 254 nm konzentriert ist. Hierdurch sind die Einsatzgebiete für derartige Lichtquellen stark eingeschränkt. of 254 nm is concentrated. These are the areas of application severely restricted for such light sources.
Es ist auch bekannt, derartige Lampen auf der Innen-Seite mit einer Fluoreszenzschicht zu versehen, wodurch sich die Anwendungsgebiete für derartige Lampen erheblich erweitern lassen. Dabei dient die Resonanzstrahlung mit einer Wellenlänge von 254 nm als Primärstrahlung, die mittels der Fluoreszenzschicht in eine längerwellige Sekundärstrahlung mit einer Wellenlänge oberhalb 280 nm umgewandelt wird.It is also known to have such lamps on the inside to be provided with a fluorescent layer, whereby the areas of application for such lamps can be expanded considerably. The resonance radiation with a wavelength of 254 nm serves as primary radiation, which by means of the fluorescent layer into a longer-wave secondary radiation with one wavelength is converted above 280 nm.
Bei derartigen Fluoreszenzlampen stehen sich jedoch zwei Forderungen bzw. Effekte diametral entgegen: Um einen möglichst hohen Umwandlungsgrad von Primärstrahlung in Sekundärstrahlung zu erreichen, muß die Dicke der Fluoreszenzschicht möglichst groß gewählt werden. Dadurch wird jedoch andererseits die Sekundärstrahlung am Austritt aus der Lampe gehindert, so daß unter Beeinträchtigung des Umwandlungsgrades eine bestimmte Dicke der Fluoreszenzschicht zum Zwecke eines Lichtdurchtritts nicht überschritten werden durfte.With such fluorescent lamps, however, two requirements or effects are diametrically opposed: In order to achieve the highest possible degree of conversion of primary radiation into secondary radiation, the The thickness of the fluorescent layer can be selected to be as large as possible. On the other hand, this reduces the secondary radiation prevented from exiting the lamp, so that a certain degree of conversion is impaired Thickness of the fluorescent layer for the purpose of a passage of light could not be exceeded.
Man hat sich hierbei so beholfen, daß man das Produkt aus Transmission und Umwandlungsgrad, welches ein Maß für die von außen sichtbare Intensität der Fluoreszenz ist, optimiert hat. Diese Maßnahme ist anhand von Figur 2 näher erläutert.One has managed to do this in such a way that one has the product from transmission and degree of conversion, which is a measure of the externally visible intensity of the fluorescence is optimized. This measure is explained in more detail with reference to FIG.
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Durch die Einhaltung einer definierten Dicke der Fluoreszenzschicht im Innern des Lampenkolbens wird allerdings der Herstellungsaufwand erheblich erschwert bzw. verteuert, da die optimale Schichtdicke bei erträglichen Herstellkosten nur mit er heblichen Toleranzen eingehalten werden kann, wodurch der Umwandlungsgrad beeinträchtigt wird und die einzelnen Lampen nur schwer eine reproduzierbare Leuchtintensität erhalten können. Die heute gebräuchBy maintaining a defined thickness of the fluorescent layer inside the lamp bulb However, the manufacturing effort is made considerably more difficult or expensive, since the optimal layer thickness at tolerable manufacturing costs can only be achieved with it Considerable tolerances can be met, whereby the degree of conversion is impaired and the It is difficult for individual lamps to obtain a reproducible luminous intensity. The custom today liehen Leuchtstoffröhren für die Raumbeleuchtung werden auf die genannte Weise hergestellt. Man hat dabei auch bereits verkleinerte Ausführungen als Lichtquellen für Meßgeräte eingesetzt, wobei ein begrenzter Oberflächenteil des Lampenkolbens ausge-borrowed fluorescent tubes for room lighting are manufactured in the above-mentioned manner. There are also miniaturized versions as Light sources used for measuring devices, with a limited surface part of the lamp bulb reserved. blendet und durch ein optisches System abgebildet wurde. Hierbei wird jedoch die kurzwellige Primärstrahlung weitgehend am Austritt aus dem Lampenkolben gehindert; die Intensität der Sekundärstrahlung ist entsprechend gering.dazzles and was imaged by an optical system. In this case, however, the short-wave primary radiation is largely at the exit from the lamp bulb hindered; the intensity of the secondary radiation is correspondingly low.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Lichtquelle der eingangs beschriebenen Gattung anzugeben, die im Hinblick auf die Dicke der Fluoreszenzschicht unkritisch herstellbar ist und bei der die Intensität der ausgeblendeten Strahlung merklich größerThe invention is therefore based on the object of specifying a light source of the type described at the outset, which can be produced uncritically with regard to the thickness of the fluorescent layer and in which the The intensity of the masked-out radiation is noticeably greater ist als bei der herkömmlichen Lichtquelle.than the conventional light source.
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gangs beschriebenen Lichtquelle erfindungsgemäß dadurch, daßInitially described light source according to the invention in that
a) die Fluoreszenzschicht eine solche Dicke aufweist, daß der Umwandlungsgrad von der Primärstrahlung (254 nm) in die Sekundärstrahlung (ä 280 nm) auch bei einer weiteren Erhöhung der Schichtdicke nicht mehr wesentlich ansteigt, unda) the fluorescent layer has such a thickness that the degree of conversion from the primary radiation (254 nm) into the secondary radiation (ä 280 nm) also at a further increase in the layer thickness no longer increases significantly, and
b) in der Fluoreszenzschicht ein Lichtaustrittsfenster mit einer Durchlässigkeit von mindestens 90 % der Strahlung angeordnet ist.b) a light exit window with a permeability of at least 90 % of the radiation is arranged in the fluorescent layer.
Durch die erfindungsgemäßen Merkmale braucht zunächst einmal die Dicke der Fluoreszenzschicht nicht optimiert zu werden, vielmehr kann die Fluoreszenzschicht eine merklich größere Schichtdicke aufweisen, wodurch der Umwandlungsgrad von Primärstrahlung in Sekundärstrahlung beträchtlich gesteigert wird. Wie anhand von Figur 1 noch näher erläutert werden wird, nähert sich die Kurve für den Umwandlungsgrad asymptotisch einer horizontalen Linie, woraus sich ergibt., daß im Bereich von Schichtdicken, die erheblich größer sind,als die optimierte Schichtdicke "χ" beim Stand der Technik, keine nennenswerte Änderung des Umwandlungsgrades mehr erfolgt, so daß dieser auch durch beträchtliche Abweichungen in der Schichtdicke nicht nennenswert beeinträchtigt wird. Die Herstellung wird hierdurch stark vereinfacht und verbilligt, indem insbesondere Ausschuß vermieden wird. Durch die Erhöhung des Umwandlungsgrades steigt, wie bereits gesagt, die Ausbeute an Sekundärstrahlung erheblich. Due to the features according to the invention initially needs once the thickness of the fluorescent layer is not optimized to become, rather the fluorescent layer can have a noticeably greater layer thickness, whereby the Degree of conversion of primary radiation into secondary radiation is increased considerably. As shown in FIG. 1 will be explained in more detail, the curve for the degree of conversion asymptotically approaches a horizontal one Line, from which it follows. That in the range of layer thicknesses which are considerably greater than the optimized one Layer thickness "χ" in the prior art, no significant change in the degree of conversion takes place, see above that this is not significantly impaired even by considerable deviations in the layer thickness. the Production is hereby greatly simplified and made cheaper, in particular by avoiding rejects. As already mentioned, increasing the degree of conversion increases the yield of secondary radiation considerably.
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Da die meßtechnisch ausgewertete Fluoreszenzstrahlung nicht durch die Fluoreszenzschicht hindurch muß, sondern praktisch ungehindert durch das Lichtaustrittsfenster hindurchtreten kann, ist die gewonnene Sekundärstrahlung, bezogen auf den beobachteten Raumwinkel wesentlich größer als bei konventionellen Leuchtstofflampen. Weiterhin tritt auch die Primärstrahlung, die ebenfalls unter dem gleichen Raumwinkel abgestrahlt wird, weitgehend ungehindert aus dem Lampenkolben aus, wodurch sich die Wellenlängenspektra von Primärstrahlung und Sekundärstrahlung aneinanderreihen (Figur 3). Hierdurch steht neben der breitbandigen Sekundärstrahlung mit einem Wellenlängenbereich von Δλ = 25 nm noch eine Vielzahl von schmalbandigen Quecksilberlinien zur Verfugung, die zum Beispiel als Referenzwellenlängen für fotometrische Zweiwellen-Längenmessurigen dienen können, um etwa noch vorhandene Querempfindlichkeiten des Meßsystems auszuschalten.Since the fluorescence radiation evaluated by measurement does not have to pass through the fluorescence layer, but can pass through the light exit window practically unhindered, is the secondary radiation obtained, In relation to the observed solid angle, it is significantly larger than with conventional fluorescent lamps. Furthermore, there is also the primary radiation, which is also emitted at the same solid angle is largely unhindered from the lamp bulb, whereby the wavelength spectrum line up of primary radiation and secondary radiation (Figure 3). This stands next to the broadband Secondary radiation with a wavelength range of Δλ = 25 nm still has a large number of narrowband Mercury lines are available, which can be used, for example, as reference wavelengths for photometric two-wave length gauges can serve to switch off any cross-sensitivities of the measuring system that may still be present.
Für die Fluoreszenzschicht kommen dabei die üblichen Materialien in Frage, wie Barium-Zink-Magnesium-Silikat, dotiert mit Blei, oder Strontium-Hexaborat, dotiert mit Blei. Für den Lampenkolben wird in bewährter Weise Quarzglas verwendet, welches eine hohe Durchlässigkeit für ultraviolette Strahlung besitzt.The usual ones are used for the fluorescent layer Materials in question, such as barium-zinc-magnesium-silicate, doped with lead, or strontium hexaborate, doped with lead. For the lamp bulb is proven in We use quartz glass, which has a high permeability for ultraviolet radiation.
Es ist dabei besonders vorteilhaft, die Fluoreszenzschicht außen auf dem Lampenkolben anzuordnen, wodurch sich insbesondere die Herstellung von Lampenkolben kleiner Abmessungen stark vereinfacht. Es ist hierbeiIt is particularly advantageous to arrange the fluorescent layer on the outside of the lamp bulb, as a result of which In particular, the production of lamp bulbs of small dimensions is greatly simplified. It is here
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besonders zweckmäßig, den Lampenkolben mit Ausnahme des Lichtaustrittsfensters mit einer Schutzschicht zu überziehen. It is particularly useful to cover the lamp bulb with a protective layer with the exception of the light exit window.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen des Erfindungsgegen-Standes sind Gegenstand der übrigen Unteransprüche.Further advantageous embodiments of the subject matter of the invention are the subject of the remaining subclaims.
Ein Ausführungsbeispiel des Erfindungsgegenstandes wird nachfolgend anhand der Figuren 1 bis 3 näher erläutert. An exemplary embodiment of the subject matter of the invention is explained in more detail below with reference to FIGS. 1 to 3.
Es zeigen:Show it:
Figur 1 ein Diagramm, in dem Umwandlungsgrad,Figure 1 is a diagram showing the degree of conversion,
Transmission und Fluoreszenzintensität über der Schichtdicke D (Abszisse) der Fluoreszenzschicht aufgetragen sind, und zwar jeweils in relativen bzw. dimensionslosen Einheiten.Transmission and fluorescence intensity over the layer thickness D (abscissa) of the fluorescent layer are plotted, in each case in relative or dimensionless units.
Figur 2 einen Längsschnitt durch eine erfindungsgemäße Lichtquelle mit zugehöriger Optik undFigure 2 is a longitudinal section through an inventive Light source with associated optics and
Figur 3 die spektrale Intensitätsverteilung der von der Optik erfaßten Gesamtstrahlung.Figure 3 shows the spectral intensity distribution of the total radiation detected by the optics.
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In Figur 1 ist ein Diagramm mit drei KurvendarsteTlungen wiedergegeben, bei dem auf der Abszisse die Schichtdicke D der Fluoresenzschicht in relativen Einheiten aufgetragen ist. Auf der Ordinate sind die Transmission T, der Umwandlungsgrad C und die Fluoreszenzintensität F aufgetragen, und zwar gleichfalls in relativen Einheiten. Die Kurve C beschreibt den Umwandlungsgrad von der Primärstrahlung in die Sekundärstrahlung. Es ist zu erkennen, daß die Kurve im Bereich geringer Schichtdicken zunächst stark ansteigt, sich dann aber mit stark zunehmender Schichtdicke asymptotisch einer horizontalen Linie, d.h. einem Grenzwert nähert. Das Maximum des Umwand!ungsgrades beträgt 100 %. Die Kurve T zeigt das Transmissipnsverhalten der Fluoreszenzschicht, d.h.FIG. 1 shows a diagram with three graphs in which the layer thickness D of the fluorescent layer is plotted in relative units on the abscissa. The transmission T, the degree of conversion C and the fluorescence intensity F are plotted on the ordinate, also in relative units. Curve C describes the degree of conversion from primary radiation to secondary radiation. It can be seen that the curve initially rises sharply in the region of low layer thicknesses, but then asymptotically approaches a horizontal line, ie a limit value, as the layer thickness increases significantly. The maximum degree of conversion is 100 %. The curve T shows the transmission behavior of the fluorescent layer, ie
das Verhältnis der durch die Fluoreszenzschicht hindurchgehenden und außen meßbaren Gesamtstrahlung im Verhältnis zu der innerhalb der Lichtquelle meßbaren Gesamtstrahlung. Wie zu erwarten, nimmt die verwertbare Gesamtstrahlung trotz Verbesserung des Umwandlungsgrades C mit zunehmender Schichtdicke ab, d.h. die Lichtquelle wird "verdunkelt". Die Fluoreszenzintensität ergibt sich aus dem Produkt CxT und ist durch die gestrichelte Kurve F dargestellt. Das Maximum M der Fluoreszenzintensität liegt im Bereich einer verhältnismäßig geringen Schichtdicke X. Es ist jedoch zu erkennen, daß die Fluoreszenzintensität F beiderseits des Maximums verhältnismäßig stark abfällt, so daß die unvermeidbaren Schichtdickentoleranzen, die im Bereich von -ΔΧ + ΔΧ liegen, zu einer verhältnismäßig starken Abweichung AF führen. Ein solches Verhalten ist insbesondere für Lichtquellen für Meßgeräte äußerst unerwünscht. Anderer-the ratio of those passing through the fluorescent layer and total radiation measurable outside in relation to the total radiation measurable inside the light source. As expected, the usable total radiation increases with increasing, despite the improvement in the degree of conversion C Layer thickness decreases, i.e. the light source is "darkened". The fluorescence intensity results from the product CxT and is represented by the dashed curve F. The maximum M of the fluorescence intensity is in the range a relatively small layer thickness X. It can be seen, however, that the fluorescence intensity F is on both sides of the maximum falls relatively sharply, so that the unavoidable layer thickness tolerances in the area of -ΔΧ + ΔΧ lie to a relatively large deviation Lead AF. Such behavior is extremely undesirable, especially for light sources for measuring devices. Another-
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seits läßt sich feststellen, daß eine weitere Steigerung der Schichtdicke, beispielsweise jenseits des Punktes P, nur noch zu einer geringfügigen Steigerung des an sich schon sehr hohen Umwandlungsgrades C führt, so daß aus diesem Grunde eine.große Schichtdicke anzustreben wäre.on the other hand it can be determined that a further increase in the layer thickness, for example beyond point P, only to a slight increase in the per se already very high degree of conversion C leads, so that from For this reason a large layer thickness would be desirable.
Gemäß Figur 2 besitzt die Lichtquelle 1 einen länglichen, hohlzylindrischen Lampenkolben 2, der an beiden Enden halbkugelförmig verschlossen ist und dort zwei kreisscheibenförmige Elektroden 3 und 4 aufweist. DieseAccording to Figure 2, the light source 1 has an elongated, hollow cylindrical lamp bulb 2, which at both ends Is hemispherically closed and has two circular disk-shaped electrodes 3 and 4 there. These Elektroden haben einen merklich kleineren Durchmesser als der Lampenkolben 2 innen, so daß sich ein deutlicher Ringspalt ergibt. Es hat sich herausgestellt, daß dadurch die Stabilität gesteigert werden Rann.Electrodes have a noticeably smaller diameter than the inside of the lamp bulb 2, so that a clearer Annular gap results. It has been found that this increases the stability.
.15 Der Lampenkolben 2 ist auf seinem zylindrischen Teil mit einer Fluoreszenzschicht 5 (schraffiert) versehen, die eine solche Dicke aufweist, daß der Umwandlungsgrad auch bei einer weiteren Erhöhung der Schichtdicke nicht mehr wesentlich ansteigen würde. Die Schichtdicke liegt also.15 The lamp bulb 2 is on its cylindrical part with a fluorescent layer 5 (hatched) provided, the has such a thickness that the degree of conversion no longer even with a further increase in the layer thickness would increase significantly. The layer thickness is therefore oberhalb derjenigen Schichtdickes die in Figur 1 durch den Punkt. P angedeutet ist.above that layer thickness s that in Figure 1 by the point. P is indicated.
In der Fluoreszenzschicht 5 befindet sich ein Lichtaustrittsfenster 6, das einfach durch Weglassung der Fluoreszen; schicht innerhalb eines kreisförmigen Bereichs mit einem Durchmesser von etwa 5 mm gebildet wird. Das Lichtaustrittsfenster weist dadurch eine Lichtdurchlässigkeit (Transmission) von über 90'% auf. Es liegt in der Mitte der Länge des Lampenkolbens. Die Fluoreszenzschicht istIn the fluorescent layer 5 there is a light exit window 6, which simply by omitting the fluorescence; layer is formed within a circular area with a diameter of about 5 mm. As a result, the light exit window has a light permeability (transmission) of over 90 % . It's halfway down the length of the lamp envelope. The fluorescent layer is
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außen auf dem Lampenkolben angeordnet und - mit Ausnahme des Lichtaustrittsfensters 6 - mit einer Schutzschicht 7 überzogen, die" aus Silikonarranged on the outside of the lamp bulb and - with the exception of the light exit window 6 - with a protective layer 7 covered that "made of silicone
besteht. Die Schutzschicht 7, punktiert dargestellt, dient als Schutz gegen mechanische Kräfte, die auf die Fluoreszenzschicht 5 einwirken könnten.consists. The protective layer 7, shown dotted, serves as protection against mechanical forces acting on the Fluorescent layer 5 could act.
Durch das Lichtaustrittsfenster 6 wird eine optische Achse A, definiert, die senkrecht auf der Längsachse A^ des Lampenkolbens 2 steht. Durch die Größe des Lichtaustrittsfensters 6 wird in Bezug auf die optische Achse A. eine Kegelflache, definiert, innerhalb welcher die gesamte Strahlung austritt. Dadurch wird ein Strahlengang gebildet, in dem eine Optik 8 angeordnet ist, die die divergierenden Lichtstrahlen in einen parallelen Strahlengang zwingt. Der betreffende Kegel hat einen Uffnungs- oder Raumwinkel Ω.Through the light exit window 6 is an optical Axis A, defined perpendicular to the longitudinal axis A ^ of the lamp bulb 2 is. The size of the light exit window 6 in relation to the optical axis A. a conical surface, within which the entire Radiation escapes. As a result, a beam path is formed in which an optical system 8 is arranged, which the diverging Forcing light rays into a parallel beam path. The cone in question has an opening or solid angle Ω.
Für die Fluoreszenzschicht wird Barium -Zink -Magnesium.-Silikat,dotiert mit Blei gewählt; der Lampenkolben ist mit einem Gemisch aus Quecksilberdampf und Argon gefüllt. Die Elektroden 3 und 4 sind mit HochspannungsanschTüssen 9 und 10 versehen, die zu einer nicht dargestellten Spannungsversorgung führen.Barium-zinc-magnesium-silicate doped with lead is used for the fluorescent layer chosen; the lamp bulb is filled with a mixture of mercury vapor and argon. The electrodes 3 and 4 are provided with high-voltage connections 9 and 10, which lead to a voltage supply, not shown.
Im Bild 3 ist die spektrale Intensitätsverteilung der von der Optik erfaßten Gesamtstrahlung dargestellt. Es ist erkennbar, daß sich das optische Spektrum additiv aus der Primärstrahlung und der Sekundärstrahlung zusammensetzt. Neben der breitbandigen Sekundärstrahlung steht also noch eine Vielzahl von schmalbandigen Quecksilberlinien zur Verfügung, die beispielsweise als Referenzwellenlängen für fotometrische Zweiwellenlängenmessungen dienen können, um noch vorhandene Querempfindlichkeiten zu el iminier.en.In Figure 3 the spectral intensity distribution is that of the total radiation detected by the optics is shown. It can be seen that the optical spectrum is additive from the Primary radiation and the secondary radiation composed. So next to the broadband secondary radiation still a multitude of narrow-band mercury lines available, for example, as reference wavelengths can be used for photometric two-wavelength measurements, to eliminate any cross-sensitivities that still exist.
im* φim * φ
Die Spitze der links dargestellten Linie ist abgeschnitten bzw. maßstäblich verkürzt.The tip of the line shown on the left is cut off or shortened to scale.
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| JPH0430535B2 (en) | 1992-05-22 |
| JPS6035225A (en) | 1985-02-23 |
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