DE2728331C2 - Korrosionsbeständige Aluminium-Legierung - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft eine korrosionsbeständige Aluminium-Legierung sowie die Verwendung dieser
Legierung.
Beim Herstellen elektrischer Primärelemente mit festen Elektrolyten wird als Anodenmaterial häufig Zink
verwendet, z. B. in gewöhnlichen Taschenlampenbatterien.
Es sind zahlreiche Vorschläge gemacht worden, mit welchen Zink als Anodenmaterial von Trockenelementen
durch Aluminium oder Aluminiumlegierungen ersetzt werden soll, damit die zahlreichen vorteilhaften
Eigenschaften von Aluminium' und Aluminiumlegierungen ausgenützt werden können. Aluminium und
Aluminiumlegierungen sind im allgemeinen billiger als Zink. Weil die Zinkvorräte immer knapper werden, ist
zu erwarten, daß sich dieser Preisunterschied noch erhöhen wird. Aluminium und Aluminiumlegierungen
lassen sich auch leichter zu dünnen Blechen verarbeiten, z. B. zu Batteriegehäuse oder Behältern von Trockenzellen.
Trockenzellenbatterien, welche Aluminium, Aluminium-Zink-Legierungen
oder andere Aluminiumlegierungen als Anodenmaterial enthalten, haben jedoch zahlreiche bedeutsame Nachteile. Solche Elemente
machen es im allgemeinen erforderlich, daß im Batteriebehälter eine semipermeable Membran angebracht
werden muß, um die Bildung von größeren Mengen von Wasserstoff, welcher aus der Reaktion
zwischen dem Aluminium und dem Elektrolyten in der Trockenzellenbatterie entsteht, zu verhindern. Behälter
für Trockenzellenbatterien, welche aus normalen handelsüblichen Aluminiumlegierungen, wie Legierung
1100 (Aluminium Association) hergestellt worden sind, werden beim Einsatz einer nicht tolerierbaren Entwicklung
von Wasserstoff unterworfen. Eine solche Wasserstoffentwicklung bewirkt, daß die Batteriebehälter
entweder anschwellen oder, unter extremen Bedingungen, bersten. Keiner der beiden Nachteile ist für den
Verbraucher annehmbar, weil eine aufgeblähte Batterie gewöhnlich nicht mehr aus der Vorrichtung, in welche
sie eingesetzt worden ist, entnommen werden kann, und
eine geborstene Batterie kann den Verbraucher gefährlichen korrosiven Chemikalien aussetzen.
Wie oben erwähnt, hat diese Wasserstoffentwicklung
ίο ein Problem erbracht, das durch die Verwendung einer
semipermeableii Membran im Batteriegehäuse, weiche das Elektrolytmaterial vom Aluminium des Anodenbehälters
fernhält, zu lösen versucht worden ist Eine solche Lösung ist jedoch mit den handelsüblichen
Legierungen aus Aluminium nicht erfolgreich gewesen. Verbundwerkstoffe, welche verwendet worden sind, um
den mit der Gasentwicklung verbundenen Nachteil zu überwinden, sind nicht erfolgreich gewesen und
außerdem recht teuer.
Die Entwicklung von gasförmigem Wasserstoff resultiert aus dem lokalen Angriff des in der Zelle
verwendeten Elektrolyten auf die Aluminiumlegierung — beispielsweise die Anode — und stellt somit ein
klassisches Beispiel der Korrosion des Aluminiums dar.
Aus diesem Grunde weist eine Legierung, die in diesem Zusammenhang eine reduzierte Wasserstoffentwicklung
zeigt, ganz allgemein eine verbesserte Korrosionsbeständigkeit auf. Diese verbesserte Korrosionsbeständigkeit
ermöglicht den Einsatz der Legierung auch in anderen Anwendungsgebieten, in denen eine hohe
Korrosionsbeständigkeit gefordert wird.
Aus FR 9 77 514 sind Al-Legierungen aus mehr als 0
bis weniger als 1% Fe, mehr als 0,1 bis weniger als 5%
Si, mehr als 0,1 bis weniger als 3% Mg sowie insgesamt 03 bis 4% Pb, Sn und Cd und Aluminium als Rest
bekannt, die bei Abwesenheit härtender Elemente, wie Zink, bemerkenswert korrosionsbeständig sind.
Es ist Aufgabe der Erfindung, eine verbesserte Al-Legierung zu schaffen, die insbesondere als elektrisches
Primärelement eingesetzt werden kann sowie besonders wirtschaftlich herzustellen ist
Diese Aufgabe wird durch eine Aluminium-Legierung gelöst, die aus 0,5 bis 1% Magnesium, 0,5 bis 1% Zink,
0,001 bis 0,1% Eisen, 0,001 bis 0,1% Silizium sowie mindestens einem der Elemente Cadmium, Zinn oder
Blei und Reinaluminium als Rest besteht, wobei der Gehalt an Cadmium und Zinn zwischen je 0,05 und 0,3%
und der Gehalt an Blei zwischen 0,01 und 0,2% liegt
Vorzugsweise liegt der Gehalt an Cadmium bzw. Zinn
so zwischen je 0,05 und 0,15%, derjenige von Blei zwischen 0,02 und 0,1%.
Als besonders günstig hat sich im Rahmen der Erfindung die Verwendung dieser Legierung für
elektrische Primärelemente mit einer Anode aus dieser Legierung, die gleichzeitig als Behälter für das
Primärelement dienen kann, einer Kathode und einem festen Elektrolyten erwiesen. Außerdem kann die
erfindungsgemäße Legierung vorteilhafterweise als Opferanode Verwendung finden.
6ö Bei der Erfindung wird Reinaluminium zur Legierungsherstellung
verwendet Dieses Aluminium enthält im allgemeinen 0,001 bis 0,1% Silizium und 0,001 bis
0,1% Eisen.
Die in der Erfindung verwendeten Legierungen können zusätzlich zu den erwähnten Elementen weitere zulässige Beimengungen enthalten, welche normalerweise in handelsüblichem Aluminium gefunden werden. Diese anderen Elemente können auch zur verwendeten
Die in der Erfindung verwendeten Legierungen können zusätzlich zu den erwähnten Elementen weitere zulässige Beimengungen enthalten, welche normalerweise in handelsüblichem Aluminium gefunden werden. Diese anderen Elemente können auch zur verwendeten
Legierung hinzugegeben werden, um besonders wünschenswerte
Eigenschaften zu erzielen. Diese Komponenten sollten jedoch auf Gehalte beschränkt werden,
welche die anodische Wirksamkeit der Legierung nicht beeinträchtigen können, indem die Lokalkorrosion der
Anode durch die Bildung von kathodischen Sekundärphasenpartikeln
gefördert wird.
Für ein Trockenelement kann jede geeignete Kathode verwendet werden, z. B, können konventionelle
Kohle- oder Graphitkathoden eingesetzt werden. Diese Kathoden werden vorzugsweise mit einem
konventionellen kathodischen Depolarisator, wie Mangandioxid, verwendet.
Für ein elektrisches Primärelement können die für Trockenzellen bekannten verschiedenartigen Elektrolyte
zweckdienlich eingesetzt werden. Aluminiumchlorid ist für die erfindungsgemäß verwendeten Primärelemente
der bevorzugte Elektrolyt Die in Primärelementen aus Zink verwendeten Elektrolyte, Ammoniumchlorid
und Zinkchlorid, wären in Aluminium-Primärzellen wegen der Abwesenheit der Aluminiumionen korrosiver.
Korrosionsfeste Aluminiumlegierungen gemäß der Erfindung, die für andere Zwecke eingesetzt werden,
z. B. für Wassererhitzer, haben die gleiche Legierungszusa
mmensetzung.
Aluminiumlegierungen der erfindungsgemäßen Zusammensetzung können sowohl nach bekannten Verfahren
als auch nach dem besonders vorteilhaften folgenden Verarbeitungsverfahren hergestellt und verarbeitet
werden:
Die Legierung wird horizontal oder vertikal zu Barren vergossen, die gegebenenfalls in zur weiteren
Verarbeitung geeignete Längen unterteilt werden. Die Formate werden während 4 bis 30 Stunden bei 565,6 bis
600° C geglüht und anschließend, vorzugsweise mit Wasser, rasch abgekühlt Die weitere Verarbeitung
erfolgt durch Warmwalzen bei 454,4 bis 537,8° C mit einer Dickenreduktion von etwa 20% pro Walzstich bis
auf eine Dwke von ungefähr 5,1 mm. Die Platten werden anschließend durch Kaltwalzen mit einer Dickenreduktion
von ungefähr 20% pro Walzstich bis auf etwa 2,5 mm weiter verformt
Nach diesem Verfahrensschritt hat es sich als günstig erwiesen, eine Glühung bei 3983 bis 565,6° C während 5
bis 30 Minuten, vorzugsweise 15 Minuten, bei 510°C vorzunehmen. Die geglühten Bleche werden nun auf die
gewünschte Enddicke, vorzugsweise etwa 0,51 mm, kaltgewalzt Nach dem letzten Walzschritt können die
Bleche während 1 bis 2ύ Min. einer weiteren Wärmebehandlung
bis zu 426,7° C unterzogen werden.
Die einzige Figur zeigt schematisch eine teilweise im Schnitt dargestellte Apparatur zur Messung der
Wasserstoffentwicklung von Aluminiumlegierungen während der galvanostatischen Polarisation.
Diese Apparatur wird auch dazu verwendet das Elektrodenpotential der Proben aus der Aluminiumlegierung
als Maß für die Trockenzeüenspannung zu messen, welche zur Verfügung stünde, wenn die
Legierungen als Batteriegehäuse verwendet würden.
Die Probe 1 besteht aus einem rechteckigen Stück Blech, das aus den Versuchslegierungen aus Aluminium
hergestellt ist Ein isolierter Leiterdraht 2 aus Kupfer wird von der Probe 1 zu einer Klemme 3 der
Gegenelektrode eines Potentiostaten 4 geführt Der isolierte Leiterdraht 2 aus Kupfer und die Ecken der
Probe 1 werden mit einem elektrisch isolierenden Lack
abgedeckt, wobei genau 10 cm2 der rechteckigen Probe
I aus der Aluminiumlegierung unbedeckt gelassen werden.
Die Probe 1 wird in einer Nut eines Gummistopfens 5 eingespannt, welcher sich am Boden einer Glasschale 6
befindet In letztere wird eine netzförmige Kathode 7 aus Platin so eingeführt, daß das Netz die Probe 1
umgibt Diese Kathode wird mit einer Bezugsklemme & des Potentiostaten 4 verbunden.
Die Glasschale 6 wird mit einer 124%igen Aluminiumchloridlösung
9 gefüllt bis die Probe 1 ca. 4 cm unterhalb der Oberfläche der Lösung 9 liegt Gesättigtes
Kalomel (Hg2Cb) 10 wird in einen Glasscheidetrichter
II gefüllt, welcher seinerseits mit einem Kapillarrohr 13
verbunden ist das 1,5 mm von der Probenoberfläche entfernt endet Ein zwischen dem Scheidetrichter 11 und
dem Kapillarrohr 13 angebrachter Glashahn 12 wird durch eine mit elektrisch leitfähigem Natriumchlorid
und Bentonit gemischte Agaraufschlämmung geschmiert Zwischen jener Bezugsklemme 8 und einer
Arbeitsklemme 14 des Potent*';3taten 4 ist ein elektrischer Widerstand 20 von 17Ohm angebracht
Eine Glasbürette 15 mit einem auf das untere Ende geschmolzenen Glastrichter 16 wird über der Probe 1
angebracht
Die Luft wird aus der Glasbürette t5 gepumpt bis diese ganz mit Lösung 9 aus der Glasschale 6 gefüllt ist
In diesem Moment wird der Hahn 17 am oberen Ende der Bürette 15 geschlossen. Ein mit dem Kalomel 10
abgeschirmter Elektrodenleiterdraht 18 wird mit der positiven Seite eines Elektrometers 19 verbunden, das
mit einem koaxialen Leiterdraht ausgerüstet ist Die Schutzabschirmung dieses koaxialen Leiterdrahtes wird
zwischen der Probe 1 und der Klemme 3 mit dem isolierten Leiterdraht 2 verbunden.
Die Funktionsweise der Apparatur, die Vorteilhaftigkeit der Legierung sowie die durch die Verwendung der
erfindungsgemäßen Legierung auf der Basis von Aluminium erreichten Verbesserungen werden durch
die folgenden Ausführungsbeispiele näher erläutert
Eine Aluminiumlegierung mit 1,0% Zink, 0,5% Magnesium und 0,1% Cadmium sowie den üblichen
Verunreinigungen wird durch Stranggießen zu einem Barren vergossen. Nach einer Wärmebehandlung
während 24 Stunden bei 593,30C und anschließendem
Abkühlen mit Wasser werden auf beiden Querseiten des Barrens 63,5 mm abgetrennt Der so beschnittene
Barren wird bei 482£*C mit 20% Querschnittsverniinderung
auf eine Dicke von 5,1 mm und anschließend ebenfalls mit 20% Querschnittsverminderung kalt auf
2,5 mm abgewakt Nach einer Wärmebehandlung
während 15 Minuten bei einer Ofentemperatur von 510° C wird die Platte auf eine Dicke von 0,51 mm
kaltgewalzt und in drei Proben unterteilt. Die Proben werden folgende ,1 Wärmebehandlungen unterworfen:
Probe 1:
Probe 2:
Probe 3:
Probe 2:
Probe 3:
15 Minuten bei 65,6° C
15 Minuten bfci 315,6° C
5 Minuten bei 371,1° C
15 Minuten bfci 315,6° C
5 Minuten bei 371,1° C
Mit der in der Figur gezeigten Testapparatur wird die Wasserstoffentwicklung an den Proben bestimmt
Die Resultate sind in Tabelle 1 aufgelistet
5 6
Einfluß der abschließenden Wärmebehandlung auf die Wasserstoffentwicklung
Probe Wärmebchandlungsbedingungen Wasserstoffenlwicklung (ccm/IOcm2)
3 Stunden unter 1 Stunde ohne Strombelastung Strombelastung
65,6 C/15 Min. | 15,4 | 0,3 |
315,6 C/15Min. | 16,3 | 0,3 |
371,1 C75Min. | 14.2 | 1.2 |
Die Resultate zeigen, daß die Legierung einer abschließenden Wärmebehandlung bei 65,6° C oder bei
315,6°C unterworfen werden kann, ohne Erhöhung der Wasserstoffproduktion bei fehlender Strombelastung.
Weiter ist festzustellen, daß die bei 371,PC wärmebehandelte
Probe 3 gegenüber den bei tieferen Temperaturen behandelten Proben 1 und 2 unter Strombelastung
eine geringere Wasserstoffproduktion zeigt.
Eine Serie von Aluminiumlegierungen, deren Zusammensetzung in Tabelle 2 gezeigt wird, werden als
sogenannte Durville-Barren — also im Kippgießverfahren hergestellte Barren — vergossen und enthalten
neben Aluminium 0,03 bis 0,06% Eisen und 0,03 bis 0,06% Silizium. Die Barren werden während 24 Stunden
bei 5930C homogenisiert und dann mit Wasser abgeschreckt. Die Barren werden auf beiden Seiten auf
eine Dicke von 38 mm abgefräst. Die Metallplatten werden anschließend mit Stichabnahmen von 20% auf
2,5 mm warm und dann auf eine Enddicke von 0,45 mm kalt abgewalzt.
Zusammensetzung der Versuchslegierungen (Rest im wesentlichen Aluminium)
Legierung "·. Cadmium | Vergleichslegierungen | "■· Zinn | '- Blei | "< Zink | % Magnesium |
al | - | ||||
Λ | 0.2 | - | - | - | - |
B | - | - | - | - | - |
C | - | - | - | 1.0 | 0,5 |
D | 0.1 | - | - | 0.5 | 1.0 |
E | - | - | - | 0.5 | 2,5 |
F | 0.1 | - | - | 0.5 | 2.5 |
G | - | - | - | 0.5 | 5.0 |
H | - | - | - | 0.5 | 5,0 |
I | - | 0.2 | - | - | - |
J | - | 0.1 | - | 1.7 | 2.5 |
K | - | - | - | 1.7 | 2.5 |
L | erfindungsgemäße Legierungen | - | 0.1 | - | - |
b) | 0,2 | ||||
M | 0.1 | - | - | 1.0 | 0,5 |
N | 0.1 | - | - | 1,0 | 0,5 |
O | - | - | - | 0.5 | 1,0 |
P | - | 0,1 | - | 0,5 | 1,0 |
Q | - | 0.1 | - | 1,0 | 0,5 |
R | - | 0,1 | 0.03 | 1,0 | 0,5 |
S | - | 0.03 | 1.0 | OJ | |
Beispiel 3 |
Die in Beispiel 2 beschriebenen blechförmigen Proben werden entfettet und einzeln in die in der Figur
gezeigte Apparatur eingesetzt Der Potentiostat und das Elektrometer der Apparatur werden eingeschaltet
und so geeicht, daß der durch die galvanische Zelle,
bestehend aus dem Probeblech, dem Elektrolyten und
der Platin-Gitterkathode, fließende elektrische Strom genau 100 mA beträgt. Der während 3 Stunden in einer
mit Strom belasteten galvanischen Zelle und ansehlie-
Bend während I Stunde ohne Strombelastung entwikkelte
Wasserstoff wird gemessen; die Resultate sind in Tabelle 3 dargestellt.
Anodcnleistung mit und ohne Strombclastung
Legierung Drei Stunden mit Slrombelaslung | Wasserstoff-Entwicklung | Elektroden-Potential |
(cm1) | (Voll) | |
Ve rgl ei disk gierungen | ||
a) | 27.7 | --0,5.V) |
Λ | 18.0 | -0.629 |
H | 16.1 | -0,660 |
Γ | Μ.Λ | "O,5v8 |
i) | 15.1 | -0,614 |
1- | 14.7 | -0.580 |
I | 16.2 | -0.607 |
(i | 14.5 | -0.608 |
Il | ll>.0 | -0.594 |
I | 23.4 | -0.710 |
J | 26.5 | -0.698 |
K | I1U | -0.672 |
L | erfind ungsgemiiße Legierungen | |
h) | 14.7 | -0.667 |
M | 14.2 | -0.668 |
N | 15.9 | -0.600 |
O | 16.5 | -0.576 |
I1 | 14.4 | -0.654 |
<J | 14.6 | -0.668 |
R | 16.1 | -0.679 |
S |
Eine Stunde ohne Strombelastung Wasserstoff-Entwicklung
1.9 1.4 1.5 0.2 0.5 0,5
0,6 0.2 6.0 4.5 5.6 0.7
1.9 1.2 0,6 2.4 1.9 2.6 1.8
Demnach zeigen erfindungsgemäß zusammengesetzte
Al-Legierungen eine geringere Wasserstoffentwicklung
als jene Legierungen, deren Gehalt an Cadmium. Zinn und Blei außerhalb der erfindungsgemäß beanspruchten
Werte liegt. Selbst wenn einige Vergleichslegierungen niedrigere Werte für die Wasserstoffentwicklung
zeigen, weisen die Vergleichslegierungen ein niedrigeres Elektrodenpotential auf.
Selbst wenn Aluminium-Zink-Magnesium-Legierungen der 7000-Serie der Aluminium Association bekannt
sind, so ist der für eine niedrige Wasserstoffentwicklung als notwendig gefundene eingeschränkte Zinkgehalt in
keiner handelsüblichen Aluminiumlegierung nachgewiesen worden. Die in Beispiel 2 und 3 dargestellten Daten
zeigen, daß die in einem elektrischen Primärelement verwendete Legierung eine Kombination von niedriger
Wasserstoffentwicklung und hohem Elektrodenpotential aufweist.
Eine Aluminiumlegierung mit 1,0% Zink, 0,5% Magnesium und 0,1 % Zinn wird zu einer Opferanode für
einen Warmwassererhitzer verformt Die Leistung dieser Legierung, deren Gehalt an Legierungskomponenten im erfindungsgemäßen Bereich liegt, wird mit
der Leistung einer Anode, die aus der Aluminium Association-Legierung 8020 (bis zu 0,06% Si, bis zu
0,10% Fe, 0,16 bis 0.22% Sn, 0,10 bis 0,20% Bi, 0,003 bis
0,01 % B, wenigstens 0,01 % Ga, bis zu 0,03% Mg, bis zu
0,004% Ti sowie bis zu je 0,005% Cu, Mg, Cr, Ni und Zn)
besteht verglichen. Beide Anoden werden während
eines zwei Wochen dauernden Versuchs in einen
Warmwassererhitzer mit Wasser von 43 ± 28° C angebracht Während des Versuchs hat der Warmwassererhitzer ungefähr 3801 heißes Wasser pro Tag
geliefert Der Gewichtsverlust sowie die gesamte Coulomb'sche Ausgangsleistung jeder Anode wird
gemessen, und der Wirkungsgrad für jede Anode entsprechend der Coulomb'schen Ausgangsleistung für
jeden Gewichtsverlust bestimmt Die Ergebnisse für jede Anode werden in Tabelle 4 gezeigt
IO
Tabelle 4 Vergleich des Wirkungsgrades heißem Wasser |
Gewichts verlust ic) |
der Coulomb' | sehen Ausgangsleistung von | Totale Coulomb's Ausgangs leistung (A ■ see) |
Anoden aus Aluminiumlegierungen in | Theoretischer Wirkungsgrad |
Anode | 3,30 0,948 |
Mittlerer Strom (mA) |
Mittlere Stromdichte (mA/cm2) |
19,112 7,039 |
Ausgangs- che leistung (Ah/g) |
54 70 |
AA 8020 Al mit: Zn - 1% Sn -0,1% Mg - 0,5% (Nominal) |
15,8 5,8 |
0,033 0,019 |
1,61 2,07 |
Tabelle 4 zeigt, daß die erfindungsgemäße Anode einen höheren Wirkungsgrad und einen größeren
Widerstand gegen Gewichtsverlust aufweist als das üblicherweise für diesen Zweck verwendete Material.
Aus den Beispielen ist zu ersehen, daß das
Anodenmaterial für Primärelemente und andere Anwendungszwecke Vorteile bietet, welche denjenigen
von gegenwärtig für den gleichen Zweck eingesetzten Materialien überlegen sind.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (5)
1. Korrosionsbeständige Aluminium-Legierung,
dadurch gekennzeichnet, daß sie aus 0,5 bis 1% Magnesium, 0,5 bis 1% Zink, 0,001 bis 0,1%
Eisen, 0,001 bis 0,1% Silizium sowie mindestens einem der Elemente Cadmium, Zinn oder Blei und
Reinaluminium als Rest besteht, wobei der Gehalt an Cadmium und Zinn zwischen je 0,05 und 0,3% und
der Gehalt an Blei zwischen 0,01 und 0,2% liegt
2. Aluminiumlegierung nach Anspruch 1, gekennzeichnet
durch einen Gehalt an Cadmium bzw. Zinn zwischen je 0,05 und 0,15%.
3. Aluminiumlegierung nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch einen Gehalt an Blei zwischen
0,02 und 0,1%.
4. Verwendung einer Aluminiumlegierung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, für elektrische
Primärelemente mit einer Anode aus dieser Legierung, die gleichzeitig als Behälter für das
Primärelement dienen kann, einer Kathode und einem festen Elektrolyten.
5. Verwendung einer Aluminiumlegierung nach einem der Ansprüche 1 bis 3 als Opferanode.
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