DE2659782B2 - Verfahren zur Weiterverarbeitung von Koksofengas - Google Patents

Verfahren zur Weiterverarbeitung von Koksofengas

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DE2659782B2 DE2659782A DE2659782A DE2659782B2 DE 2659782 B2 DE2659782 B2 DE 2659782B2 DE 2659782 A DE2659782 A DE 2659782A DE 2659782 A DE2659782 A DE 2659782A DE 2659782 B2 DE2659782 B2 DE 2659782B2
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren nach dem Gattungsbegriit des Anspruchs 1.
Aus der DE-OS 22 32 550 ist ein Verfahren zur Herstellung eines reduzierenden Gases bekannt, bei welchem das Abgas von der Oberseite eines Reduktionsofens, beispielsweise eines Gebläseofens oder eines Hochofens, und ein Gas, das Methan enthält, beispielsweise Koksofengas, Naturgas u. dgL, erhitzt wird. Dabei leitet man in einen Reformierungsofen ein Gemisch von Methan oder eines Methan enthaltenden Kohlenwasserstoffgases, beispielsweise gekühltes und gereinigtes Koksofengas, welches nachfolgend auf eine Temperatur unterhalb 1000° C erhitzt wurde, und eines Gases, das COj, H2O usw. enthält, beispielsweise das Abgas eines Gebläse- bzw. Hochofens, und das auf eine Temperatur oberhalb 1250° C erhitzt wurdi, ein. >ind reformiert das Gemisch in ein reduzierendes Gas, in dem man das Gemisch in dem Reformierungsofen auf eine Temperatur oberhalb 12000C erhitzt. Bei diesem Verfahren entsteht ein Gasgemisch mit relativ hohem Baiastanteil, insbesondere Stickstoff. Zur Verminderung der Mengen des nicht umgesetzten freien Kohlenstoffs, von CO2 und H2O ist dort auch vorgeschlagen. Katalysatoren einzusetzen. Es ist danach auch bekannt, das reduzierende Gas beispielsweise zur Herstellung von Schwammeisen unter Verwendung eines Schachtofens zu verwenden. Bei dem bekannten Verfahren sind erhebliche besondere Energiezufuhren erforderlich, um es ausführen zu können. Es ist daher weniger rentabel und führt auch nicht zu Reduktionsgasen mit einem gewünschten hohen Reduktionsgrad.
Aus der DE-PA D 15 649 IVa/12i ist es bekannt, zur Erzeugung wasserstoffreicher Gase aus Kohlenwasserstoffen oder kohlenwasserstoffreichen Gasen als Ausgangsstoffe durch Umsetzung mit Wasserdampf dadurch auszuführen, daß die Ausgangsstoffe durch hocherhitztes Produk;ionsgas als Wälzgas verdünnt und im Wälzgas umgesetzt werden.
Aus der DE-AS 15 67 728 ist ein Verfahren zur Erzeugung eines an Wasserstoff und Kohlenstoff reichen Gases aus Kohlendestillationsgasen in Anwesenheit von Wasserdampf und ggf. sauerstoffhaltigen Gasen bei Temperaturen zwischen 600 und 120° C bekannt, bei welchem die rohen, die Vorlage des Koksofens verlassenden Gase gekühlt und nach Abtrennung der flüssig anfallenden Kohlenwasserstoffe und des Kondensatwassers komprimiert werden und wobei die Gase anschließend bei einem bestimmten Druck und einer bestimmten Temperatur katalytisch hydriert werden und der entstandene Schwefelwasserstoff nach bekannten Reinigungsverfahren entfernt wird. Auch dieses Verfahren ist energieaufwendig und führt zu keinem Spaltgas mit dem gewünschten hohen Reduktionsgrad.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein
ί Verfahren der gattungsgemäßen Art vorzuschlagen, bei welchem auf wirtschaftliche Weise aus anfallendem
Koksofengas ein Spaltgas mit hohem Reduktionsgrad
herstellbar ist
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß auf überra-
sehend einfache Weise dadurch gelöst, daß heißes, durch Verkoken vorerhitzter Kohle gewonnenes Koksofengas ohne Kühlung und Reinigung direkt gespalten wird. Die in einer Koksofenbatterie anfallender, heißen kT.oksofenrohgase werden bisher in einer nachgeschalte s ten Kondensationsstufe gekühlt
Sowohl die gasförmigen als auch die flüssigen Bestandteile werden in einer Nebengewinnungsanlage weiterbehandelt, dabei werden insbesondere Teer, Ammoniak, Schwefel, Benzol und Naphthalin abge trennt. Da der auf dem Markt crziclbare Erlös für die bei der Nebengewinnung erzeugten Produkte immer niedriger geworden und damit die Wirtschaftlichkeit der Nebengewinnung überhaupt in Frage gestellt ist, ist man auch dazu übergegangen, die Nebengewinnung praktisch nur zum Zwecke der Gasreinigung zu betreiben. Die Produkte der Nebengewinnung werden dabei z. T. sogar vernichtet, z. B. in der Ammoniak-Verbrennung. Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren entfällt die bisher aufwendige Reinigung des Koksofenrohgases weitgehend. Gleichzeitig wird die fühlbare Wärme des Koksofenrohgases in dem Spaltprozeß selbst genutzt, so daß sie nicht wie bei der bisherigen Kühlung des Koksofenrohgases abgeführt werden muß. Dadurch
si entsteht eine geringere Umweltbelastung. Unter Ausnutzung der eingebrachten fühlbaren Wärme des Koksofengases bei der katalytischer! Spaltung werden die Verunreinigungen des K(?ksofe:;rnhgases bei dem Spaltprozeß zum großen Teil gespalten und damit unschädlich gemacht. Auf die Nebengewinnung kann verzichtet werden, wodurch hohe Investitionskosten und Betriebskosten eingespart werden. Aufgrund des Umstandes, daß in der Spaltreaktion Koksofenrohgas verwendet wird, welches bei der Verkokung vorerhitz-
4-, ter Kohle entsteht, gewinnt man ein Spaltgas mit sehr hohem Reduktionsgrad. Damit unterscheidet sich die Erfindung auch von Versuchen, rohe Kohlendestillationsgase aus der Verkokung feuchter Kohle unter Zusatz von Wasserdampf direkt thermisch in ein Brenngas umzuwandeln. Bei der Vorerhitzung der Krhle wird die der Kohle eigene Feuchtigkeit bereits vor dem Verkokungsprozeß der Einsatzkohle entzogen. Dies führt zu einem niedrigeren Energiebedarf bei dem Verkokungsprozeß bei gleichzeitiger Verkürzung der Verkokungszeit. Der geringere Gehalt des Koksofenrohgases an Wasserdampf reduziert entsprechend den erforderlichen Gasdurchsatz um das entsprechende Wasserdampfvolumen, wodurch die für die Weiterverarbeitung des Koksofenrohgases erforderlichen AnIa- geneinheiten entsprechend kleiner dimensioniert werden können. Ein Kondensieren und Kühlen zur Beseitigung eines etwa zu hohen Wasserdampfgehaltes wird in jedem Fall vermieden. Damit führt die erfindungsgemäße Maßnahme, neben der Erzeugung
es eines Spaltgases mit sehr hohem Reduktionsgas, gleichzeitig zu mehreren weiteren Vorteilen, welche zu einer Senkung der Investitions- und Betriebskosten beitragen.
Die katalytische Spaltung kann an geeigneten, üblichen Dampf-Reforming-Katalysatoren, vorzugsweise an einem im wesentlichen SiOrfreien AI2O3- und erdalkalioxid-haltigen Katalysator mit Wasserstoff und/oder COrhaltigen Gasen unter indirekter Wärmezufuhr aufgrund des endothermen Verlaufs der Spaltreaktionen.
Wegen des futen Reduktionsgrades des nach der Erfindung erzeugten Spaltgases läßt sich dieses inbesondere in einem Schachtofen zur direkten Reduktion von Eisenerz verwenden, wie aus der Zeitschrift »Stahl und Eisen« 82, Nr. 13 (1962), Seiten 869—883, an sich bekannt.
Hierbei ist es von besonderem Vorteil, wenn man das Gichtgas des Schachtofens als COrhaltiges Gas bei der 1 s katalytischen Spaltung verwendet
Das Gichtgas des Schachtofens kann aber auch selbständig oder gleichzeitig zur Unterfeuerung der Koksofenbatterie, zur Vorherhitzung in der Kohlevorerhitzuftgsaniagc oder zur Unterfeuerung des Spaltre- aktors verwendet werden.
Andererseits ist auch das kalte, gereinigte Spaltgas zur Unterfeuerung für den Spaltreaktor verwendbar.
Bei der Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann es nach Anspruch 2 vorteilhaft sein, das heiße Koksofengas vor der Spaltung zu komprimieren, insbesondere, wenn das Spaltgas direkt in einen Schachtofen übergeleitet werden solL
Das erzeugte Spaltgas kann auch gekühlt, komprimiert und dann endgereinigt werden. Die Spaltung und die Gasbehandlung (Komprimierung und Endreinigung) führt man insbesondere in einem Druckbereich von 0—30 bar, vorzugsweise 0—5 bar durch. Die Vergasung wird insbesondere bei einer Reaktionstemperatur von 600— 12000C, vorzugsweise bei 9000C, durchgeführt η
Falls der Katalysator dies erfordert, kann vor der katalytischen Spaltung eine Entschwefelung des heißen Koksofenrohgases mit Hilfe geeigneter Verfahren erfolgen. Sol'.te der Katalysator die mit dem heißen Koksofenrohgas eingebrachte Schwefelmenge jedoch vertragen, so kann auch die Entschwefelung des Spaltgases vor oder nach seiner Abkühlung erfolgen.
Anhand der Zeichnung wird ein Durchführungsbeispiel der Erfindung näher erläutert.
Die einzige Figur veranschaulicht schematisch eine Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Weiterverarbeitung von Koksofenrohgas, das bei Einsatz vorerhitzter Kohle erzeugt wird. Dieses Verfahren ist insbesondere dann von erheblicher Bedeutung, wenn Reduktionsgas mit Hilfe von COrreiehern Gas, ζ. B. Gichtgas eines Schachtofens, als Reaktionsmedium hergestellt wird.
Die für die Verkokung verwendete Kohle wird in einer Kohlevorerhitzungsanlage 0 getrocknet und auf etwa 200° C vorerhitzt Das Wärmeträgergas, das seine Wärme an die Kohle abgibt, wird z. B. aus Koksofengas, Gichtgas oder auch anderen Brennstoffen durch Verbrennung in einer Brennkammer erzeugt. Die Vorerhitzung der Kohle führt zu einer Verkürzung des Verkokungsprozesses und zu einer volumenmäßigen Verringerung des Koksofenrohgases um den Anteil der bei Vorerhitzung beseitigten Feuchtigkeit der Kohle. Die Kombination der Vorerhitzungsanlage 0 mit der Koksofenbatterie ! hat im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren einen sehr bedeutsamen 6f Einfluß auf die Qualität des Spaltgases. Das in der Koksofenbatierie 1 anfallende heiße Koksofenrohgas a wird direkt, d. h. ohne Kühlung und ohne Reinigung, einem Spaltrealctor 2 zugeführt Dort wird das heiße, ungereinigte Koksofenrohgas 3 katalytisch mit Wasserdampf oder COjrhaltigem Gas oder beiden Reduktionsmedien gespalten. Das in dem Spaltreaktor 2 bei der katalytischen Spialtung entstehende Spaltgas b, welches ein Reduktionsgas mit sehr hohem Redutkionsgrad darstellt, verläßt den Spaltreaktor 2 mit etwa 600—12000Q Das heiße Spaltgas b wird in einem Wärmetauscher 3 abgekühlt Die dabei freiwerdende Wärme kann benutzt werden, um die für die Spaltung erforderlichen Reaktionsmedien und das gereinigte Spaltgas e auf etwa 800—900° C vorzuwärmen. Besondere Kühlung ist möglich und durch die Kühlmittelströmung m-n angedeutet Das ungereinigte, kalte Spaltgas c wird in einer Kompressionsstufe 4 nachfolgend auf den vom Verbraucher geforderten Druck komprimiert Die Kompression kann auch, wie bei Aa und Ab gestrichelt angedeutet, als Kompression des Koksofenrohgases vor der Spaltung oder als Kompression des Spaltgases unmittelbar nach der Spaltung, also vor der Abkühlung, erfolgen, und zwar insbesondere dann, wenn das Spaltgas b ganz oder teilweise, wie bei r angedeutet direkt einem Verbraucher, vorzugsweise einem Schachtofen 6, zugeführt wird. Das ungereinigte, kalte und komprimierte Spaltgas t/wird durch eine Endreinigungsstufe 5 geführt. Eine Teilreinigung, z. B. Entschwefelung, kann bei Bedarf auch vor der Spaltung oder unmittelbar nach der Spaltung, d. h. vor der Kühlung, erfolgen, wie bei 5a und 5b gestrichelt angedeutet Auch diese Alternative ist bedeutsam, wenn das Spaltgas ganz oder teilweise bereits vor der Kühlung direkt dem Verbraucher, vorzugsweise Schachtofen 6, zugeleitet wird. Es ist nämlich möglich, das heiße 'Koksofenrohgas oder auch das heiße Spaltgas heiß zu entschwefeln. Das gereinigte Spaltgas e wird in dem Wärmetauscher 3, wie zuvor angegeben, vorgewärmt und als vorgewärmtes Spaltgas (Reduktionsgas) / dem Verbraucher, vorzugsweise Schachtofen 6, zugeführt. Das im Verbraucher 6 entstehende Teilgas (Gichtgas) h kann zu einem Teil j zur Unterfeuerung der Koksofenbatterie 1, zu einem Teil ο zur Unterfeuerung der Vorerhitzungsanlage 0 und zu einem Teil k als Überschußgas für andere Heizzwecke verwendet werden. Im Fall iJer dargestellten Reduktionsgaserzeugung kann das Gichtgas h aus der Eisenerzreduktion oder auch ein anderes CXVreiches Gas als Reaktionsmedium ν dem heißen Koksofenrohgas a zugegeben werden. Ein Teil des Gichtgases h kann auch als Unterfeuerungsgas w für den Spaltreaktor 2 ganz oder teilweise verwendet werden. Es kann aber auch mindestens ein Teil des kalten, gereinigten Spaltgases t sowohl für die Unterfeuerung des Reaktors
2 als auch für die Koksofenbatterie 1 oder die Kohlevorerhitzungsanlage 0 herangezogen werden. Es ist aber beispielsweise auch möglich, das zur Verkokung erforderliche Heizgas g und/oder die in einem Hüttenwerk benötigten Heizgase mit Hilfe des heißen Spaltgases b in de;.i Wärmetauscher 3 vorzuwärmen. Das heiße Spaltgas fekann auch in dem Wärmetauscher
3 dazu ausgenutzt werden, um Speisewasser 1 in Dampf umzuwandeln. Ein Teil des Dampfes {wird dann im Fall des Dampf-Reformung-Verfahrens als Reaktionsmedium zu dem Spaltreaktor 2 zurückgeführt und der Rest als Überschußdampf.. abgegeben. Wird die katalytische Spaltung mit COrreichem Gas als Reaktionsmedium durchgeführt, so wird sämtlicher Dampf als Überschuß abgeführt Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren unter Verwendung von heißem Koksofenrohgas aus vorer-
hitzter Kohle werden gegenüber dem Feuchtkohlebetrieb einige Vorteile erreicht, insbesondere wenn die katalytische Spaltung mit Hilfe von CO2-haltigen Gasen zum Zwecke der Reduktionsgaserzeugung durchgeführt wird: Das heiße Koksofenrohgas a enthält lediglich noch das Bildungswasser bei Eintritt in den Spaltreaktor 2. Damit wird der Gasdurchsatz um den bei der Vorerhitzung beseitigten Wassergehalt verringert. Bei gleichzeitiger Verbesserung der Reduktionsgasqualität verringert sich der Gasdurchsatz des Spaltreaktors 2 bis einschließlich zur Kühlung um den Wassergehalt der Kohle. Dadurch können die entsprechenden Anlagenteile kleiner ausgelegt werden, wodurch sich die Investitionskosten verringern. Der Wassergehall im Reduktionsgas verringert um seinen Absolutwert den Anteil der oxidierenden Bestandteile. Im Verhältnis dazu wird der Oxidationsgrad niedriger bzw. der Reduktionsgrad höher. Der verringerte Wassergehalt im heißen Koksofenrohgas a verringert entsprechend bei der Spaltung (Gleichgewichtsreaktion) den Anteil oxidierender Bestandteile. Der verringerte Wassergehalt des heißen Koksofenrohgases a bewirkt bei der Spaltung eine Verschiebung des Vcrgasungsgleichgcwichtes in Richtung reduzierender Gasbestandteile. Ganz besondere Vorteile erbringt die Vorschaltung einer Kokskohlevorerhitzungsanlage 0 dann, wenn das heiße Spaltgas b als Reduktionsgas r direkt ohne Zwischenkühlung in den Schachtofen 6 geleitet wird.
In den nachfolgenden Ausführungsbeispielen wird die Reduktionsgaserzeugung aus Rohkokereigas auf dci Basis von Feuchtkohle und vorerhitzter Kohle mitein ander verglichen.
I. Die beiden im folgenden aufgelisteten Beispiel! ' verdeutlichen den Einfluß der Direktreduktions
gichtgasrückführung und der Kohlevorerhitzunj auf die Reduktionsgasmenge und -qualität.
Ein Maß für die Qualität eines Reduktionsgases ist dei Oxidationsgrad =
CO2(nVn| + H2(Wn) KX)
COjlm-'n) t H2(WnH I I2InVnI t C(Wn)
der das Verhältnis aus oxidierten Bestandteilen im Gai zu der Summe aus oxidierten Bestandteilen um reduzierenden Bestandteilen in % darstellt. Im allgemei nen wird für die Direktreduktion ein Wert von ca. 5°/< gefordert. Em weiteres Mali für die Qualität eine Reduktionsgases ist der Reduktionsgrad =
C(Wn) + H2InVn)
COj(nVn) + H2(WnI
der das Vernältnis der reduzierenden Bestandteile zu den oxidierten Bestandteilen im Gas darstellt.
Das folgende Beispiel zeigt eine Gegenüberstellung der Reduktionsgascrzeugiing auf Basis feuchter und vorerhitzter Kohle:
1. Kenndaten der Einsatzkohle
Flüchtige Bestandteile (%waf)
Asche (%waf)
Schwefel (%)
Wasser (%)
2. Kenndaten und Betriebsbedingungen für die Koksofenbatterie und die Vorerhitzungsanlag~
Kammerbreite (mm)
Schüttdichte der Kokskohle im Ofen (Trockenbasis) (t/m3)
Garungszeit (h)
Heizzugtemperatur ( C)
Wärmeverbrauch der Koksofenbatterie (kcal/kg feuchte Kohle) Wärmeverbrauch der Vorerhitzungsanlage (kcal/kg feuchte Kohle) Wärmeverbrauch total (kcal/kg feuchte Kohle)
3. Kenndaten des erzeugten Rohkokereigases
Temperatur ( Q
Druck (bar abs.)
Gasanalyse (vol.-%tr.)
CO2
CO
CH4
C,Hm
C6H6
H2S
Nj/NH3
a) b)
Basis Basis
Feuchtkohle vorerhitzte Kohle
29,5 29,5
9,8 9,8
1.0 1,0
10,0 10,0
450 450
0,76 0,83
18 12,5
1300 1300
550 360
- 145
550 505
ca. 650 ca. 650
ca. 1 ca. 1
2,0 2,0
5,7 5,7
59,7 59,7
25,1 25,1
3,1 3,1
1,1 1,1
0,7 0,7
2,6 2,6
•Orlset/iint!
xeer (kg/m' Trockenes Gas) P'nenol (g/m'n trockenes Gas) HCN (g/m'n trockenes Gas) Wassergehalt (% i. feuchtem Gas) Gasausbeute trocken (incl. aller Verunreinigungen wie Teer. Nil, etc.) (m'n/t Kohle waf) Wassergehalt im (Jas (ni'n/t Kohle waf)
Kenndaten des zurückgeführten Gichtgases aus der Direktreduktion Temperatur nach \ erwärmung ( C) Druck (bar)
Analyse (Vol.-%)
CO, CO H: CIl4
m'n Gichtgas/m η erzeugtes Reduktionsgas Kenndaten des Reduktionsgases nach der Vergasung Temperatur ( C) Druck (bar)
Gasanalyse (VoL-% feucht)
CH4
H,0 H,S/COS g/m'n trockenes Gas
Oxidationsgrad
= CO2 + H2O (m3n)
CO3 + H2O + H2 + CO (m3n) Reduktionsgrad = CO + H2 (m3n)
~ CO2 + H2O (m3n)
Reduktionsgasmenge trocken (m3n/t Kohle waf) Reduktionsgasmenge feucht (m3n/t Kohle waf)
6. Endothermic
(von außen zugeführte Wärme) (kcal/t Kohle waf)
Endothermie
kcal
.0 b)
Basis Uasis
Feuchtkohle vorcrhilzte Kohle
0,13 0,13 j
0,7 0,7 !
0,3 0,3 I
ca. 30,0 ca. 3,5
565 410
169 14
Die nur unwesentliche Verschiebung der Gasqualität, bezogen auf Trockenbasis, wurde bei dieser Gegenübe rsieiiung nicht berücksichtigt, da dies für das Produkt »Reduktionsgas« unbedeutend ist.
ca. 400 ca. 400
ca. 2 ca. 2
18,90 18.90
20,30 20,30
54,60 54,60
4,10 4.10
2,10 2,10
0,177 0,55
ca. 950 ca. 950
ca. 0,6 ca. 0,6
0.55 0,40
25,57 33,40
67,75 60,10
3.11 3,20
1,40 1.70
1,62 1,20
ca. 5 ca. 5
ca. 2,27
ca. 43
ca. 1,7
ca. 58,5
1120 1750
1135 1760
ca. 530000 ca. 735000
1000 m3n Red.-Gas trocken 473 000
420000
Die Beispiele zeigen deutlich, daß bei Verwendung dung von Rohkokereigas, das bei der konventionellen
von Rohkokereigas, das bei Vorschaltung einer Verkokung gewonnen wird, der Fall ist. Die dem
Kohlevorerhitzung gewonnen wird, eine bessere Re- Röhrenofen von außen zuzuführende Wärme zur
duktionsgasqualität bei einer weit höheren Reduktions- Deckung der Erndothermie ist darüber hinaus noch
gasqualität erzeugt werden kann als dies bei Verwen- ; geringer.
II. Katalysator
Als Katalysator eignet sich (neben der obenerwähnten folgende Qualität:
Cfilziiimnxid mit Nickel auf einer Magnesiumbasis
MgO (%) ca. 70-85
CaOlotal(%) ca. 10-20
CaO frei (%) ca. 0.5-2
Ni(%) ca. 3,5-4.5
SiO2 (%) ca. 3-4
Fe2Oj (%) weniger als
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Weiterverarbeitung von Koksofengas zu einem kohlenmonoxid- und wasserstoffreichen Spaltgas durch katalytische Spaltung in Gegenwart von Wasserdampf und/oder COrhaltigen Gasen, dadurch gekennzeichnet, daß heißes, durch Verkoken vorerhitzter Kohle gewonnenes Koksofengas ohne Kühlung und Reinigung direkt gespalten wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das heiße Koksofengas vor ds/ Spaltung komprimiert wird.
DE2659782A 1976-12-31 1976-12-31 Verfahren zur Weiterverarbeitung von Koksofengas Ceased DE2659782B2 (de)

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