DE2652432C2

DE2652432C2 - Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches durch Diffusion an Membranen mit zwei hintereinandergeschalteten Trennzellen

Info

Publication number: DE2652432C2
Application number: DE2652432A
Authority: DE
Inventors: Hideaki Kawasaki Heki; Masayoshi Yokohama Ohno; Osamu Ozaki
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1975-11-17
Filing date: 1976-11-17
Publication date: 1984-08-02
Also published as: US4119417A; FR2331368B1; JPS54429B2; DE2652432A1; FR2331368A1; JPS5263178A

Description

a) die Ausiaßleitung (7) der ersten Trenr.zelle mit der Einlaßleitung (15) der ersten Trennzelle oder

b) die Auslaßleitung (18) der zweiten Trennzelle mit der Verbindungsleitung (9) zwischen der ersten und zweiten Trennzelle oder

c) die Ausiaßleitung (18) der zweiten Trennzelle mit der Einlaßleitung (15) der ersten Trennzelle oder

d) die Yerbindungsleitung (9) zwischen der ersten und zweiten Trennzelle mit der Einlaßleitung (15) der ersten Trennzeile

verbindet.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1, bei der von der Niederdruckkammer der ersten Trennzelle und von der Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle die Auslaßleitungen abgehen, dadurch gekennzeichnet, daß die beiden Membranen (5,12) gleiche Gasdurchlässigkeit besitzen und zwei zusätzliche Rückführleitungen (a, b, c, d) vorgesehen sind, die

jo a) die Auslaßleitung (7) der ersten Trennzelle mit der Einlaßleitung (15) der ersten Trennzelle und die Auslaßleitung (18) der zweiten Trennzelle mit der Verbindungsleitung (9) zwischen der ersten und zweitu: ι Trennzelle oder

b) die Auslaßleitung (18) der zweiten Trennzelle mit der Verbindungsleitung (9) zwischen der ersten und zweiten Trennzelle unö die Auslaßleitung (18) der zweiten Trennzelle mit der Einlaßleitung (15) der ersten Trennzelle odir

c) die Auslaßleitung (18) der zweiten Trennzclle mit der Verbindungsleitung (9) zwischen der ersten und zweiten Trennzelle und die Verbindungslcitung(9) zwischen der ersten und zweiten Trennzelle mit der Einlaßleitung (15) der ersten Trennzelle

verbinden.

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches durch Diffusion an Membranen mit je zwei hintereinandergeschalteten Trennzcllcn, die durch je eine Membran in eine Hoch- und Niederdruckkammer unterteilt sind, wobei in die Hochdruckkammer der ersten Trcnn/.cllc eine Einlaßleitung einmündet, von der Nieder- oder Hochdruckkammer der ersten Trennzelle eine Auslaßleitung abgeht, die Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle über eine Verbindungsleitung mit derjenigen Kammer der ersten Trennzelle, von der keine Auslaßleitung abgeht, verbunden ist. und von der Nieder- oder Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle eine Auslaßleitung abgeht.

Eine derartige Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches durch Diffusion an Membranen mit zwei hintereinandergeschalteten Trennzellen ist aus der DD-PS 98 829 bekannt. Das Verfahren, welches bei dieser bekannten Vorrichtung realisiert wird, umfaßt die Abtrennung der einzelnen in einem Gasgemisch enthaltenen Komponenten in hintereinandergeschalteten Stufen aufgrund ihrer unterschiedlichen Permeabilität für entsprechende Membranwerkstoffe, die für die einzelnen Gaskomponenten permselektiv sind. In einem ersten mindestens einstufigen Permeationsprozeß wird der Wasserstoff aus den Gasgemischen durch wasserstoffpermeable Membranwerkstoffe abgetrennt. Die Abtrennung der anderen aus dem Gasgemisch zu entfernenden Bestandteile erfolgt in nachfolgenden mehrstufigen Pcrmeationsprozcssen durch durchlässige Membrangebilde, die für

bo die einzelnen Gaskomponenten selektiv wirken.

Aus der DE-AS 12 67 669 isi ebenfalls ein Verfahren zur Trennung von Gasen eines Gasgemisches wie beispielsweise Helium, Wasserstoff oder Sauerstoff aus einer Gasmisehung bekannt. Gemäß einer Ausführungsform dieses bekannten Verfahrens kann die Trenneinrichtung für die Durchführung des Verfahrens aus zwei Trennzellen bestehen, die jedoch effektiv nicht strönuingsmä ßig hintcreinandergeschaltet sind, da der Gaseinlaß

b=> an der Verbindungsstelle der zwei Zellen einmündet, so daß also beide Zellen gleichzeitig mit dem Gasgemisch beschickt werden. Ferner besitzen die zwei Zellen auch eine gemeinsame Membran, um eine gemeinsame obere Kammer und zwei untere Kammern zu bilden. Dabei wird ein hcliuiiihaltigcs Gas in die obere Kammer über die erwähnte Einlaßöffnung eingeführt und tritt aus einer Auslaßöffniing. die mit der oberen Kammer verbunden ist,

ius. Durch Erzeugen eines Unterdruckes in den unteren Kammern wird ein Gasbestandteil, der durch die erwähnte Membran hindurchgelangen kann, in die zwei unteren Kammern eingesogen.

Allgemein sind die mit einer einzigen Membranart versehenen Trennzellen und die mit zwei verschiedenen Membranen ausgerüstete Trennzellen, wie sie bisher verwendet wurden, mit dem Mangel behaftet, daß beide Trennzelientypen nur eine niedrige Abtrennleistung besitzen, so daß eine große Zahl von Trennzellen in Kaskadenschaltung angeordnet werden muß, um ein Gas mit ausreichend hoher oder niedriger Konzentration zu liefern.

Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe besteht darin, eine Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches durch Diffusion an Membranen mit zwei hintereinandergeschalteten Trennzellen der eingangs definierten Art hinsichtlich der Gastrennleistung und hinsichtlich des erzielten Wirkungsgrades zu verbessern.

Ausgehend von der Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches der eingangs genannten Art wird diese Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß diejenige Kammer der zweiten Trennzelle, von der keine Auslaßleitung abgeht, über eine Rückführleitung mit der in die ersten Trennzelle einmündenden Einlaßleitung verbunden ist

Besonders vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen 2 und 3.

Im folgenden wird die Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen unter Hinweis auf die Zeichnung näher erläutert Es zeigt

F i g. 1 ein Flußdiagramm zur schematischen Darstellung einer Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches mit Merkmalen nach der Erfindung,

Fig.2 eine teilweise im Schnitt gehaltene, perspektivische Darstellung einer bei der Vorrkv.jng zur Trennung eines Gasgemisches verwendeten Trennzeile. und

Fig.3 ein Flußdiagramm einer Anzahl -?on in Kaskade geschalteten Vorrichtungen zur Trennung eines Gasgemisches gemäß F i g. 1.

Bei der Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches wird ein abgetrenntes angereichertes Gas von einer ersten Trennzelle und ein abgetrenntes verdünntes Gas von einer zweiten Trennzelle abgezogen, oder umgekehrt Die Vorrichtung kann verschiedenartig aufgebaut sein, abhängig davon, ob ein Gas von der Hochdruckoder von der Niederdruckseite einer Trennzelle her durch eine Membran hindurchtritt oder nicht Für den Abzug des Gases von Hoch- und Niederdruckkammern der ersten und der zweiten Trennzelle kommen die folgenden vier Fälle in Betracht:

1. Das Gas wird von der Niederdruckkammer der ersten Trennzelle und von der Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle abgenommen:

2. das Gas wird an der Hochdruckkammer der ersten Trennzelle und an der Niederdruckkammer der zweiten Trennzelle ausgetragen;

3. das Gas wird von den Hochdruckkammern beider Trennzellen abgezogen; und

4. das Gas wird von den Niederdruckkainmern beider Trenn/eilen abgezogen.

Die vorstehend unter 1. und 2. erwähnten Arbeitsweisen gellen gleichermaßen für den Fall, daß die Membranen der ersten und der zweiten Trennzelle die gleiche Gasdurchlässigkeit besitzen. Die unter 3. und 4. genannten -to Arbeitsweisen gelten beide für den Fall, daß die Membranen beider Trennzellen entgegengesetzte Gasdurchlässigkeitseigenschaften besitzen.

Im folgenden ist anhand der Zeichnung eine typische Ausführungsform der Vorrichtung mit Merkmalen nach der Erfindung im Zusammenhang mit der vorstehend unter I. erwähnten Arbeitsweise erläutert.

Die in Fig. 1 schemalisch dargestellte Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches besteht aus einer Kombination von zwei Trennzcllen mit jeweils gleicher Gasdurchlässigkeitseigenschaft, nämlich von der Art die ein angereichertes Gas durch Abtrennung (im folgenden als »Anreichcrungs-Trennzelle« bezeichnet) bzw. ein verdünntes Gas durch Abtrennung (im folgenden als Vcrdünnungs-Trcnnzelle« bezeichnet) liefert. Das zu behandelnde, von einem Gasgemischvorrat 1 zugeführte Gasgemisch wird in einem durch eine Pumpe 2 unter einen vorbestimmten Druck gesetzten Zustand in eine Hochdruckkammer 4 einer ersten Trennzelle 3 eingeleitet. Ein Teil des in die Hochdruckkammer 4 der ersten Trenn/eile 3 eintretenden Gases tritt durch die Membran 5 dieser Trennzelle 3 hindurch in deren Niederdruckkammer 6 ein, um dann über eine Auslaßleitung 7 in einen an der Konzentrationsseite der Vorrichtung angeordneten Behälter 8 für abgetrenntes Gas geleitet zu werden. Das nicht durch die Membran 5 der ersten Trenn/eile 3 hindurch^clr^tcnc Gas wird dagegen über eine Verbindungsleitung 9 in eine .Hochdruckkammer 11 einer /weiten Trennzelle 10 geleilet. Ein Teil des in die Hochdruckkam- mer 11 der zweiten Trennzelle 10 einströmenden Gases gelangt durch deren Membran 12 hindurch in die Niederdruckkammer 13, um dann über eine Rückführleitung 14 in eine Einlaßleitung 15 eingeführt und einer frischen Charge des vom Vorrat 1 gelieferten, unbehandelten Gasgemisches zugesetzt zu werden. Das nicht durch die Membran 12 der zweiten Trcnnzelle 10 hindurchgelretene Gas strömt über eine Auslaßleitung 18 und ein Druckminderventil 16 zu einem zweiten Scheidegasbehälter 17. Die Komponenten eines vom Vorrat 1 gelieferten Gasgemisches werden somit in angereicherter und verdünnter Form getrennt. Die vorstehenden Erläuterungen beziehen sich auf den Fall, in welchem die Membranen der ersten und der zweiten Trennzclle 3 bzw. 10 von der Art sind, daß die Ziel- oder Sollkomponcnte eines zu behandelnden Gasgemisches durch Durchdringung (permeation) angereichert werden kann. Die Komponenten eines Gasgemisches können jedoch auch dann getrennt werden, wenn eine für Verdünnung ausgelegte Membran /erwendet wird. Hierbei besteht der Unterschied carin, daß Anreicherungs- und Verdünnungsseite der Trennvorrichtung im Vergleich zum zuerst genannten FaI! entgegengesetzt geschaltet sind.

Nachstehend sind Zahlenwerte für die Teile der Trennvorrichtung gemäß F i g. 1 angegeben. Anhand des

Flußdiagramms von F i g. 1 sei nunmehr angenommen, daß mit Zdic Konzentration eines Ziel- oder Sollgases in dem zu behandelnden Gasgemisch, mit Fdic Strömungsgeschwindigkeit oder -menge des Gasgemisches, mit Z * die Konzentration eines durch die Membran 12 der zweiten Trennzelle 10 hindurchgedrungenen Gases bei nach Rückführung erfolgender Vereinigung mit einer vom Vorrat 1 /ugeführten frischen Gasgemischcharge und mit F* die Strömungsgeschwindigkeit oder -menge eines Gasgemisches, einschließlich des Rückführteils, bezeichnet sind. Weiterhin sei angenommen, daß θ\ das Verhältnis L\'IL\ (worin U die Strömungsmenge eines der ersten Trennzelle 3 zugeführten Gases und L\ die Strömungsmenge eines die Membran 5 der ersten Trennzelle 3 durchdringenden Gases bedeuten) und 6>> ein ahnliches Verhältnis für die /weite Trennzelle 10 angeben. Weiterhin sind mit g\ und Λι der Anreicherungs-Trcnnfaktor der ersten Trenn/.elle 3 (das Verhältnis der Ausgangskonzentration des in der Zelle 3 angereicherten Gases zur Konzentration des der Zelle 3 eingespeisten Gases) bzw. der Verdünnungs-Trennfaktor der Zelle 3 (Verhältnis zwischen Ausgangskonz.entration des in der Zelle 3 verdünnten Gases und der Konzentration des der Zelle 3 eingegebenen Gases) bezeichnet. Ebenso bedeuten g₂ und hi den Anreicherungs-Trennfaktor bzw. den Verdünnungs-Trennfaktor der zweiten Trennzelle 10. Die Faktoren g\. h\ und g:, h; sind Funktionen der vorgenannten Verhältnisse θ\ bzw. θ₂.

Wenn die Membranen 5 und 12 der beiden Trenn/eilen 3 bzw. 10 von gleicher Art sind, welche die Anreicherung der Sollkomponente eines zu behandelnden Gasgemisches zuläßt, lassen sich die Konzentration des die Membran 5 der ersten Zelle 3 durchdringenden Gases mit Z"g\ und die Strömungsmenge dieses Gases mit F*O\ bezeichnen. Die Konzentration des nicht durch die Membran 5 der ersten Zelle 3 hindurchgetretenen Gases ist mit Z*h\ und seine Strömungsmenge mit F*(1-(9|) bezeichnet. Konzentration und Strömungsmenge des die Membran 12 der zweiten Trennzeiic iö durchdringenden Gases sind mit Z*h\gi bzw. F*{\-&\) bezeichnet. Die Konzentration des nicht durch die Membran 12 der zweiten Zelle 10 hindurchgetretenen Gases ist als Z*h\h₂ und seine Strömungsmenge als F*(l-ß,)(i-ß₂) ausgedrückt. Der Scheide- bzw. Trennfaktor von erster und zweiter Trennzelle 3 bzw. 10 läßt sich daher als (\\( = Z*g_{IZ*h\ = g\lh\) bzw. als ,x₂( = Z*h,g₂/Z*h_lh 2 = gilh₂) ausdrücken, während sich der Gesamtlrennfaktor der gesamten Trennvorrichtung als A^=Z*g\IZ*h\hi = g,/h\h₂) ausdrucken läßt. Da /?? < 1,0 gilt, ist λ,, größer als Λι. Wenn das Verhältnis S₂ der Verdünnungs-Trennzeile so gewählt ist, daß g₂ < r\, gilt, ist es möglich <x_s, > ,t₂ zu erzielen. Infolgedessen kann eine Trennvorrichtung, die sowohl Anrcicherungs- als auch Vcrdünnungstrennzellen aufweist, einen größeren Trenn- oder Scheidefaktor gewährleisten als eine nur eine Trenn/.elle aufweisende Vorrichtung dieser Art.

Wenn die Membranen 5,12 beider Trenn/eilen 3 bzw. 10 jeweils *on gleicher Art sind, welche eine Verdün-

jo nung eines Ziel- oder Sollgases durch Durchdringung ermöglicht, lassen sich die Konzentration des die Membran 5 der ersten Trenn/eile 3 durchdringenden Gases mit Z*h\. seine Strömungsmenge als F*öi, die Konzentration des nicht durch die Membran 5 der ersten Zelle 3 hindurchtretenden Gases als Z*g\, seine Strömungsmenge als F*(l-#i). die Konzentration des die Membran 12 der /weiten Zelle 10 durchdringenden Gases als Z*g\h₂, seine Strömungsmenge als F*(l-6>i)6>>. die Konzentration des nicht durch die Membran 12 der zweiten

Zelle 10 hindurchgetretenen Gases als Z'gigi und die Strömungsmenge dieses Gases als F*(i-θ ^i-B₂) ausdrücken. Der Trennfaktor der ersten Trennzelle 3 kann daher mit Λι( = #ι//ΐι), der Trennfaktor der zweiten Trennzelle 10 mit r\T(=gi/h₂) und der Gesamttrennfaktor der gesamten Vorrichtung mit λ<{= g\gilh\) angegeben werden. Wenn das Verhältnis t9> ücf Anreicherung»-Trenn/eile so gewählt ist, daß a\ > Vh₂ gill, kann eine sowohl Anreicherungs- als auch Verdünnungs-Trennzeilcn aufweisende Trennvorrichtung einen größeren Trennfaktor besitzen als eine nur eine einzige dieser Trenn/eilen besitzende Vorrichtung.

Der Gesamt-Anreicherungstrennfaktor der gesamten Vorrichtung gemäß der Erfindung (d. h. das Verhältnis zwischen der Konzentration des durch die Trennvorrichtung angereicherten Gases und der Konzentration eines der Trennvorrichtung zugeliefertcn Gasgemisches, einschließlich ihres Rückführteils) sowie der Gesamt-Verdünnungsfaktor der gesamten Vorrichtung (Verhältnis zwischen der Konzentration des durch die Trennvorrichtung verdünnten Gases und der Konzentration eines der Vorrichtung, einschließlich ihres Rückführteils, eingespeisten Gasgemisches) besitzen die nachstehend noch näher angegebenen Beziehungen zu θ\, 6₂,g\.g2, Λι und

(a) Bei Verwendung einer Membran, die ein Ziel- oder Sollgas durch Durchdringung anzureichern vermag:

AE/eicherungs-Trennfaktor = ^ = ■ »

,, ._ _T , . Z*/i,A, βι +(Ι-θι) (1-^₂) it

Wenn daher die Verhältnisse θ\. B₂ mit einen geeigneten Wert gewählt werden, vermag die Trennvorrichtung einen gewünschten Anreicherungs- und Verdünnungsgrad zu gewährleisten.

₊U-O₂) Vfhh ' g

In diesem Fall erfolgt die Verdünnung in größerem Ausmaß als die Anreicherung,
(ii) Θ, = 1 -

Dabei erfolgen Anreicherung und Verdünnung im gleichen Prozentsatz,
(iii) Θ, < 1 - ^l

Si

In diesem Fall erfolgt die Anreicherung in größerem Ausmaß als die Verdünnung,
(b) Bei Verwendung einer ein Ziel-oder Sollgas durch Durchdringung verdünnenden Membran:

Anreicherungs-Trennfaktor = ■ β,+(1-β,) (1 - β₂) . _&g^

Ύ * U £} 4-/1 A^M ft^

Wenn dabei die Verhältnisse θ\, θ-> mit den richtigen Werten gewählt werden, vermag die Trennvorrichtung jeden gewünschten Anreicherungs- und Verdünnungsgrad zu gewährleisten.

i _{+ (}i_e₂) J/lLi

Hierbei erfolgt die Anreicherung zu einem höheren Grad als die Verdünnung.

(ii) β, - 1 -

. . /« Λ V I /gift

• τ U ~cr₂; ί,'-Γ— ' "1

In diesem Fall finden Anreicherung und Verdünnung im gleichen Prozentsatz statt,
(iii) β, < 1 -

Dabei erfolgt die Verdünnung in stärkerem Maß als die Anreicherung.

F i g. 2 veranschaulicht die konkrete Form der ersten und der zweiten, die Trennvorrichtung bildenden Trennzellen 3 bzw. 10. Die Gastrennzelle besteht aus einem zylindrischen Körper 20 mit einem Austragrohr 21, einer mit einem Speicher 23 versehenen (VerschlußJ-Kappc 22, einer mit einem Auslaß- oder Austragrohr 25 versehenen (Verschluß)-Kappe 24, einer großen Zahl von den zylindrischen Körper axial durchsetzenden, schlauch- oder rohrförmigen Membranen 26 sowie zwei Isolier- oder Dichtplatten 29,30, weiche die zahlreichen rohrförmigen Membranen 26 an beiden Enden haltern. Die zwischen den Kappen 22,24 und den betreffenden Isolierplatten 29,30 gebildeten Zwischenräume 27,28 sind durch die rohrförmigen Membranen 26 von einem im zylindrischen Körper 20 gebildeten Raum getrennt. Bei einer auf die beschriebene Weise ausgebildeten Gastrennzelle strömt das über den Speiser 23 in die Trennvorrichtung eingeführte Gasgemisch über den zwischen Kappe 22 und zugeordneter Isolierplatte 29 festgelegten Zwischenraum 27 in die rohrförmigen Membranen 26 ein und an deren Innenwänden entlang. Ein Teil des Gasgemisches dringt durch die rohrförmigen Membranen 26 hindurch in den Raum des zylindrischen Körpers 20 hinein, um über das Austragrohr 21 abgezogen zu werden. Der den Zwischenraum 28 zwischen der Kappe 24 und der zugeordneten Isolierplatte 30 durchströmende Anteil des Gasgemisches wird über das Austragrohr 25 von der Vorrichtung abgenommen. Obgleich die vorstehenden Ausführungen eine einzige Trennzelle betreffen, besitzt eine das Gegenstück bildende Trennzelle im wesentlichen denselben Aufbau. Um den Bedingungen für die erwähnten Verhältnisse θ\. θι zu genügen, müssen Rohrmembranen mit unterschiedlichen effektiven Membran(ober)-flächen verwendet werden. Die Beschreibung von F i g. 2 bezieht sich auf zwei Trennzellen, die jeweils gleich ausgebildet und mit Abstand voneinander angeordnet sind.

Fig.3 veranschaulicht eine siebensiufige Kaskadenanordnung aus sieben Gruppen, die jeweils aus einer

Trennvorrichtung vorher beschriebener Art bestehen. Das vom Vorrat 1 zugeführtc, zu behandelnde Gasgemisch wird durch eine Pumpe C-A erhöhten Druck gebracht und in die erste Trennzelle A-A der vierten Stufe eingeführt, in welcher das Gasgemisch in den Teil, welcher eine Membran />4 der ersten Zelle A-A durchdrungen hat, und in den nicht durch diese Membran hindurchgedrungenen Teil aufgetrennt wird. Der Druck des 5 durch die Membran D-4 hindurchgetretenen Gases wird durch eine Pumpe C-5 erhöht, worauf das Gas zur ^: ersten Trennzelle A-S der fünften Stufe geleitet wird. Das nicht durch die Membran D-4 der vierten Stufe

hindurchströme.tde Gas wird zur zweiten Trennzelle B-A der vierten Stufe geleitet, worin das Gas ebenfalls in .Ζ den die Membran E-A der zweiten Trennzelle B-A durchdringenden und den nicht durch die Membran hindurch-

■:.· dringenden Teil aufgetrennt wird. Das durch die Membran E-A hindurchgetretene Gas wird zur Pumpe C-A

Γ ίο zurückgeleitet. Das nicht durch die Membran E-A hindurchgetretene Gas wird durch eine Pumpe C-Z einer ¹ dritten Stufe im Druck erhöht und zur ersten Trenn/eile Λ-3 der dritten Stufe gefördert. Dabei wird ein Gas, das

die Membran D-I einer ersten Trennzellc A-7 einer siebenten Stufe durchdrungen hat. in angereicherter Form abgezogen. Umgekehrt wird ein Gas, das die Membran E-I der /weiten Trennzellc B-I einer ersten Stufe nicht durchdrungen hat, in verdünnter Form ausgetragen.

15 Die vorstehend beschriebene Kaskadenanordnung von Trennzellcn verwendet Membranen, welche eine Zieloder Sollgaskomponente durch Durchdringung anzureichern vermögen. Werden dagegen eine Verdünnung ;-'; dieser Gaskomponentc bewirkende Membranen verwendet, su werden die Anreicherungs- und Verdünnungs-

■;^: abschnitte gegenüber der beschriebenen Ausführungsform umgekehrt angeordnet. Dabei wird dann ein ver-

■;' dünntes Gas an der ersten Trcnnzelle A-7 der siebenten Stufe und ein angereichertes Gas an der zweiten

f^ 20 Trennzeiie B- i der ersten Sture abgezogen.

',; Wie erwähnt, kann die Trennvorrichtung, die zwei Trenn/eilen und eine Pumpe aufweist, in Form einer

A mehrstufigen Kaskade angeordnet werden. Wenn bei dieser Kaskadenschaltung der Vorrichtungen mit jeweils

'■vj zwei Trennzellen die Art der bei diesen Zellen verwendeten Membranen sowie die durch die Trennzellen

:; bewirkten Verhältnisse θ\. ft richtig gewählt werden, kann der Gesamttrennfaktor der Kaskadenanordnung

ψ 25 insgesamt im Vergleich zu den bisher üblichen Kaskadenanordnungen von Gasgemischseparatoren mit jeweils i"S einer einzigen Trennzelle erheblich verbessert werden.

:"' Zur Verdeutlichung ist im folgenden der Fall beschrieben, in welchem Stickstoff und Krypton, die ein Gemisch

bilden, voneinander getrennt werden. In diesem Fall zeigt ein bisher verwendeter Gasgemischseparator mit nur einer Silikongummimembran einen Trennfaktor von 4,30. Bei Verwendung zweier verschiedener Membranen, ';) 30 nämlich einer Silikongummimembran und einer Zclluloseacetatmcmbran, gewährleistet die bekannte Vorrich- % tung einen Trennfaktor von 4,59. Im Gegensatz dazu wird mit den Trennvorrichtungen, bei denen die Membra-

■'/. nen der ersten und der zweiten Trennzellen jeweils aus Silikongummi bestehen und die Verhältnisse θ\, &2 mit

ί 0.054 bzw. 0,67 gewählt sind, ein Trennfaktor von 33,6 erreicht, d. h. ein erheblich größerer Wert als bei der bisher

A verwendeten Trennvorrichtung.

vj 35 Die nachstehende Tabelle I veranschaulicht die Ergebnisse eines Vergleiches zwischen der Kaskadenanord-

p nung der Trennvorrichtungen mit Merkmalen nach der Erfindung mit jeweils zwei Trennzellen und derjenigen

jii der bisher verwendeten Trennvorrichtungen mit jeweils nur einer einzigen Trennzellc

Il Tabelle I

Gastrennvorrichtung Gastrcnnnvorrichtungnach

gemäß der Erfindung dem Stand der Technik

(nur eine Membranart)

Abtrennfaktor	33.6	4,30
Zahl der Stufen	9.5	24,3
Erforderl. Membranoberflächc	1,13	1,00
Leistungsbedarf	0,608	1,00

so Die Stufenzahl und der Leistungsbedarf gemäß Tabelle 1 gelten für die Erzielung eines Verdünnungs-Abtrennfaktors von 10-⁴ und eines Anreicherungs-Abtrennfaktors von 10~⁴. Die erforderliche Membran(ober)fläche und der Leistungsbedarf gemäß Tabelle I wurden bei gleichartigen Gastrennvorrichtungen ermittelt, bei denen eine einzige Art von Trennvorrichtungen vorgesehen war. Die Daten gemäß Tabelle I gelten für eine Gegenströmung der Gase in den Trennzellen der erfindungsgemäßen und der bisher verwendeten Gastrennvor-

55 richtung.

Mit der Trennvorrichtung mit Merkmalen nach der Erfindung, die eine kleinere Zahl an Kaskadenstufen besitzt, kann somit die Zahl der erforderlichen Pumpen, Regelvorrichtungen, Instrumente usw. im Vergleich zum Stand der Technik wesentlich verringert werden.

Im folgenden ist die Erfindung in Beispielen näher erläutert.

Beispiel 1

Eine schlauch- bzw. rohrförmige Siiikongummi-Membran mit einem Außendurchmesser von 1 mm und einen Innendurchmesser von 0,3 mm wurde als Membran 5 der ersten Trennzelle 3 und als Membran 12 der zweiten 65 Trennzelle 10 für die Abtrennung von Stickstof¹ und Krypton (100 ppm bzv. Teile pro Million Teile) aus einem Gemisch dieser Gase benutzt. Die Membranen 5 und 12 besaßen dabei eine Oberfläche von 4.91 rn² bzw. 70,9 m². Ein Druckminderventil war dabei so eingesiellt. daß das Verhältnis Θ, auf 0,0437, das Verhältnis θ₂ auf 0,659, der Druck in den Hochdruckkammern 4 und 11 auf 10 kg/cm- (Meß- bzw. Überdruck) und der Druck in den

Niftd'fdruckkimmern 6 und 13 auf O kg/cm-' (Meßdruck) festgelegt waren. Die Konzentrationen der Gase und ihre Strömungsmengen oder -geschwindigkciten in der. verschiedenen Abschnitten der Trennvorrichtung mit Merkmalen nach der Erfindung .sowie der Gesamt-Abtrennfaktor dieser Vorrichtung insgesamt sind in der nachstehenden Tabelle Il angegeben.

Beispiel

Eine rohr- oder schlauchförmige Polybutadicnkautschukmembran mit 0,3 mm Außendurchmesser und 0,1 mm Innendurchmesser wurde als Membran 5 der ersten Trennzelle 3 verwendet. Bei der zweiten Trennzelle 10 wurde eine rohrförmige Silikongummimembran mit 1,0 mm Außendurchmesser und 0,3 mm Innendurchmesser verwendet, welche dieselbe Gasdurchlässigkeit besaß wie die zuerst genannte Membran. Die Membranen wurden zur Auftrennung eines Gemisches aus Stickstoff und Krypton (100 ppm) benutzt. Die Membran 5 der ersten Trennzelle 3 und die Membran 12 der /weiten Trennzelle 10 besaßen dabei eine Oberfläche von 40,4 m² bzw. 140 m². Ein Druckminderventil wurde so eingestellt, daß das Verhältnis ft auf 0,0203, das Verhältnis ft auf 0,730, der Druck in den Hochdruckkammern 4,11 auf 10 kg'cm² (Meßdruck) und der Druck in den Niederdruckkammern 6, i3 auf 0 kg/cm² (Meßdruck) festgelegt waren. Die Gaskonzentrationen und -Strömungsmengen in den verschiedenen Abschnitten der Trennvorrichtung sowie der Gesamt-Abtrennfaktor der Vorrichtung insgesamt sind wiederum in Tabelle Il aufgeführt.

Beispiel

Eine roh, · oder schlauchförmige Silikoiigummimcmbran mit I mm Außendurchmesser und 0.3 mm Innendurchmesser wurde als Membran 5 der ersten Trennzelle und als Membran 12 der zweiten Trennzelle 10 für die Auftrennung eines Gasgemisches aus Xenon und Krypton (100 ppm) verwendet. Die beiden Membranen 5 und 12 besaßen dabei eine Oberfläche von 9,23 m² bzw. 49,7 m². Mittels eines Druckminderventils wurden das Verhältnis ft auf 0.15, das Verhältnis ft auf 0,95. der Druck in den Hochdruckkammern 4, 11 auf 10 kg/cm² (Meßdruck bzw. Überdruck) und der Druck in den Niederdruckkammern 6, 13 auf 0 kg/cm² (Meßdruck) eingestellt. Die Gaskonzentrationen und -Strömungsmengen in den verschiedenen Abschnitten der Vorrichtung sind ebenfalls in Tabelle II angegeben.

Tabelle Il Beispiel ! Beispiel 2 Beispiel 3

Konzentration einer frischen Gasgemischcharge (Z)

Gaskonzentration (einschl. Rücklaufteil) am Pumpenainlaß (Z*)

Konzentration d. durch die Membran der ersten Trennzelle durchgetretenen Gases (Z*g\)

Konzentration des nicht durch die Membran der ersten Trennzelle durchgetretenen Gases (Z*h\)

Konzentration d. Gases durch Membran der zweiten Trennzelle (Z*h\g\)

Konzentration d. nicht durch Membran der

2.Trennzelle hindurchgedrungenen Gases (Z*h\hi) Strömungsmenge einer frischen Gasgemischcharge (F)

Strömungsmenge des Gasgemisches, einschl. Rücklaufteil, am Pumpeneinlaß (F*)

Strömungsmenge des die Membran der 1. Trennzelie durchdringenden Gases fF'ft)

Strömungsmenge des nicht durch Membran der

1. Trennzelle hindurchgetretenen Gases (F*( 1 -ft))

Strömungsmenge des d. Membran der

2. Trennzelie durchdringenden Gases (F*(\ -ft )ft)

Strömungsmenge d. nicht durch d. Membran d. 2. Zelle hindurchgetr. Gases (F% 1 -ft χ 1 -ft))

Gesamt-Abtrennfaktor d. gesamten Gasgemisch-Trennvorr.

Tabelle Il zeigt, daß jede Ausführungsform der Trennvorrichtung mit Merkmalen nach der Erfindung einen wesentlich höheren Gastrennfaktor oder ein erheblich höheres Gastrennvermogen besitzt als ähnliche Vorrichtungen nach dem Stand der Technik.

Die vorstehende Beschreibung betrifft den Fall der Auftrennung eines Gemisches aus Stickstoff und KrvDton

100 ppm	100 ppm	100 ppm	35
242 ppm	260 ppm	61,5 ppm
731 ppm	1298 ppm	28,6 ppm
			40
220 ppm	238 ppm	62,0 ppm
326 ppm	321 ppm	47,7 ppre
			45
14,1 ppm	8,04 ppm	326 ppm
1 NmVh	1 NmVh	1 NmVh
2.70NmVh	3,51 NmVh	5,19NmVh	50
0,118NmVh	0,0713NmVh	0,779 NmVh
2,59NmVh	3.44 NmVh	4,41 NmVh	55
1,70 NmVh	2,51 NmVh	4,19 NmVh
0,882 NmVh	0,929 NmVh	2,21 NmVh	00
52.0NmVh	154NmVh	11,4NmVh

oder Xenon und Krypton in die jeweiligen Komponenten. Die Erfindung ist jedoch auch auf andere Gasgemische anwendbar. Beispielsweise eignet rieh die Erfindung für die Abtrennung einer gesuchten Gaskomponente aus einem beliebigen Gemisch aus zwei oder mehr Gasen, wie H2, He, N2,02, Luft, Ne, Ar, Kr, Xe, Rn, F₂, CI2, Br2, I₂, UF₆,0₃, H₃. C_1nH₀ (Kohlenwasserstoff). SO₂. C₂H₁Cl (Vinylchloridmonomer), C₂H₃CN (Acrylnitril), NO_x und Isotopen dieser Gase. Die für die Membranen der beiden Trennzellen geeigneten Materialien sind Silikongummi, Polybutadien-Gummi bzw. -Kautschuk. Polyäthylen. Celluloseacetat, Äthylcellulose, poröses Polycarbonat, Tetrafluoräthylen, Polyester und poröse Metallmembranen.

Außerdem bezieht sich die vorstehende Beschreibung auf den Fall, in welchem die Gase in beiden Trennzellen im Gegenstrom strömen. Daneben können die Gase die beiden Trennzellen jedoch auch im Gleichstrom, im Querstrom oder im vollständigen Mischstrom durchströmen. Die Verhältnisse θι, Bi können durch Einstellung z. B. eines Druckminder- oder -reduzierventil, eines Druck- oder Strömungsregelventils oder einer Druckbelüftungsvorrichtung geregelt werden. Die Membranen können aus Rohr bzw. Schlauch, flache Platte, spiralig gewickelte Platte oder Hohlfaser hergestellt werden, wobei letztere einen porösen Kern aus Korn- oder Drahtwerkstoff enthalten kann.

Die zweite Trennzelle 10 der Vorrichtung gemäß F i g. 1 ist mit einem Rückführrohr zur Rückleitung des die Membran 12 der zweiten Trennzelle 10 durchdringenden Gases zur Einlaßseite der ersten Trennzelle 3 versehen. Die Vorrichtung kann jedoch zusätzlich mit einer beliebigen der in F i g. 1 in gestrichelten Linien eingezeichneten Rückführleitungen a. b. c. t/ausgerüstet sein, nämlich

a) einer von der Auslaßleitung 7 zur Einlaßleitung 15 verlaufenden Rückführleitung,

b) einer von der Auslaßleitung 18 zur Verbindungsleitung 9 führenden Rückführleitung,

c) einer von der Auslaßleitung 18 zur Einlaßleitung 15 führenden Rückführieitung oder

d) einer von der Verbindungsleitung 9 zur Ein.laßleitung 15 verlaufenden Rückführleitung.

Dabei ist es möglich, zwei der genannten Rückführleitungcn. d. h. a und b, b und c oder b und d, vorzusehen. Bei Anwendung der Rückführleitungen cund c/muß für diese beiden Leitungen ein Druckminderventil vorgesehen werden. Außerdem ist es dabei manchmal nötig, eine Pumpe in diese Rückführleitungen einzuschalten.

Die vorstehenden Ausführungen beziehen sich auf die in F i g. 1 dargestellte Ausführungsform mit Merkmalen nach der Erfindung, bei welcher die Membranen der ersten und der zweten Trennzelle, jeweils die gleiche

jo Gasdurchlässigkeit besitzen, wobei ein durch die Membran der ersten Trennzelle 3 hindurchgedrungenes, angereichertes oder verdünntes Gas von der Niederdruckkammer der Zelle 3 abgezogen und ein nicht durch die Membran der zweiten Trennzelle 10 hindurchgedrungenes Gas an der Hochdruckkammer der Zelle 10 ausgetragen wird.
Im folgenden sind weitere Ausführungsformen mit Merkmalen nach der Erfindung umrissen.

A. Eine Trennvorrichtung, bei welcher die Membranen der beiden Trennzellen die gleiche Gasdurchlässigkeit besitzen, ein Gas von der Niederdruckkammer der ersten Zelle in die Hochdruckkammer der zweiten Zelle eingeführt wird, ein Gas von der Hochdruckkammer der ersten Trennzelle in verdünnter oder angereicherter Form abgezogen wird, ein Gas von der Niederdruckkammer der zweiten Zelle in angereicherter oder verdünnter Form ausgetragen wird und ein Gas von der Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle zur Einlaßseite der ersten Trennzelle zurückgeführt wird.

B. Eine Trennvorrichtung, bei welcher die Membranen der beiden Trennzellen jeweils entgegengesetzte Gasdurchlässigkeit besitzen, ein Gas von der Niederdruckkammer der ersten Trennzelle in die Hochdruckkammer der zweiten Trennzellc geleitet wird, ein Gas von der Hochdruckkammer der ersten Zelle in verdünnter oder angereicherter Forin abgenommen wird, ein Gas von der Niederdruckkammer der zweiten Zelle zur Einlaßseitc der ersten Zelle zurückgeführt wird und ein Gas von der Hochdruckkammer der zweiten Zelle in angereicherter oder verdünnter Form abgezogen wird.

C. Eine Trennvorrichtung, bei welcher die Membranen der beiden Trennzellen einander entgegengesetzte Gasdurchlässigkeit besitzen, ein Gas von der Niederdruckkammer der ersten Trenn/eile in angereicherter oder verdünnter Form abgezogen wird, ein Gas von der Hochdruckkammer der ersten Zelle in die Hochdruckkammer der zweiten Zelle eingeführt wird, ein Gas von der Niederdruckkammer der zweiten Zelle in verdünnter oder angereicherter Form abgezogen wird und ein Gas von der Hochdruckkammer der zweiten Zelle zur Einlaßseile der ersten Trennzclle zurückgeführt wird.

Die vorstehend umrissenen, abgewandelten Ausführungsformen mit Merkmalen nach der Erfindung haben sich als die gleiche vorteilhafte Gasabtrcnnleistung wie die Ausführungsform gemäß F i g. 1 besitzend erwiesen, Bei allen diesen Ausführungsformen kann eine Pumpe zwischen erster und zweiter Trennzelle angeordnet sein.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

60

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur Trennung eines Gasgemisches durch Diffusion an Membranen mit zwei hintereinandergeschalteten Trennzellen, die durch je eine Membran in eine Hoch- und Niederdruckkammer unterteilt sind, wobei in die Hochdruckkammer der ersten Trennzelle eine Einlaßleitung einmündet, von der Nieder- oder Hochdruckkammer der ersten Trennzelle eine Auslaßleitung abgeht, die Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle über eine Verbindungsleitung mit derjenigen Kammer der ersten Trennzelle, von der keine Auslaßleitung abgeht, verbunden ist, und von der Nieder- oder Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle eine Auslaßleitung abgeht dadurch gekennzeichnet, daß diejenige Kammer der zweiten Trennzel-Ie, von der keine Auslaßleitung abgeht, über eine Rückführleitung (14) mit der in die erste Trenm-slle einmündenden Einlaßleitung (15) verbunden ist.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, bei der von der Niederdruckkammer der ersten Trennzelle und von der Hochdruckkammer der zweiten Trennzelle die Auslaßleitungen abgehen, dadurch gekennzeichnet, daß die beiden Membranen (5,12) gleiche Gasdurchlässigkeit besitzen und eine zusätzliche Rückführleitung (a, b, c, <# vorgesehen ist, die