DE2644148C3

DE2644148C3 - Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines kompakten, grobkörnigen Natriumpercarbonats

Info

Publication number: DE2644148C3
Application number: DE2644148A
Authority: DE
Inventors: Hubert Schuster
Original assignee: Degussa GmbH
Current assignee: Evonik Operations GmbH
Priority date: 1976-09-30
Filing date: 1976-09-30
Publication date: 1983-05-11
Also published as: SE7710930L; SE429328B; BE859156A; AT374437B; DE2644148B2; ATA696477A; US4117097A; CH636064A5; DE2644148A1

Description

Es ist bekannt, Natriumpercurbonat durch Umsetzung einer Sodalösung bzw. -suspension mit wäßrigen Wasserstoffperoxidlösungen nach der Formel

Na₂CO₃+1,5 HjO₂- Nn₂CO₃-1,5 H₂O₂

herzustellen, und dabei die Löslichkeit des gebildeten Percarbonats durch Zusatz inerter Salze — wie Kochsalz — herabzumindern (schweizerische Patentschrift 90 295).

In der BR-PS 5 68 754 wird die kontinuierliche Herstellung von Natriumpercarbonat aus Wasserstoffperoxid und Natriumcarbonat («schrieben, in der die notwendigen Wasserstoffperoxid- und Natriumcarbonatmengen nur in kleinen Anteilen zur Reaktionslösung gegeben werden.

Gleichzeitig wird auf die Verwendung von Aktivsauerstoff-Stabilisatoren, wie z.B. Magnesiumverbindungen, und auf den günstigen Einfluß von Hexametaphosphat auf die körnige Struktur des Percarbonats hingewiesen.

Der Nachteil des Verfahrens besteht darin, daß — wie gesagt — die Soda' und Wasserstoffperoxidzugabe nur in kleinen Anteilen erfolgt, wobei zwischen den Zugaben Reaktionszeiten eingeschaltet sind. Während der Zuspeisung steigt die Temperatur von 15 auf 22° C und wird bis zum Ende der Umsetzung auf dieser Temperatur gehalten. Diese Verfahrensweise führt zu einem feinen, sprießigen Percarbonat

Femer soll nach der DE-OS 23 28 803 ein abriebfestes, grobes Percarbonat durch Umsetzen einer Sodalösurig oder -suspension, die 2—8 g Natriumhexametaphosphat pro 'Jter Lösung enthält, mit einer Wasserstoffperoxidlösung mit einem Gehalt von 3—10 g Magnesiumionen pro Liter Lösu.ig zu gewinnen sein, gegebenenfalls in Gegenwart von Kochsalz.

Dabei wird großer Wert auf das genaue Einhalten der Mengenangaben für Natriumhexametaphosphat und Magnesiumionen gelegt

Andernfalls würden feine bzw. nicht widerstandsfähige Partikeln anfallen.

Der Nachteil des nur diskontinuierlich arbeitenden Verfahrens besteht darin, daß bei Wiederverwendung der Mutterlauge bei der hohen Soda-Lösetemperatur von 24" C die Wasserstoffperoxidausbeute vermindert wird durch Aktivsauerstoffzersetzung, die bei Verwendung technischer Soda durch die sich anreichernden Verunreinigungen in der Mutterlauge noch verstärkt wird.

Durch diese Aktivsauerstoffzersetzung, die sich während der Wasserstoffperoxidzuspeisung fortsetzt können die Natriumpercarbonat-Kristallisationsbedingungen nicht konstant gehalten werden:

Das Verhältnis Soda/Natriumpercarbonat verschiebt sich zugunsten der Soda, die wiederum als leichter lösliche Komponente einen zusätzlichen Druck auf das noch in Lösung befindliche Natriumpercarbonat ausübt Die Folge ist eine zu schnelle Kristallisation; es wird ein feinkörniges Produkt erhalten.

Außerdem zeigte sich, daß die in der DE-OS 23 28 803 vorgeschriebenen Grenzen für die Temperatur, d.h. 10-30"C, sowie für Kochsalz mit 150—250 g pro Liter Sodalösung und die angegebene Mindestmenge von 2 g Natrium-Hexametaphosphat pro Liter Sodalösung in den Temperaturgrenzen von 10—2O⁰C zu keiner Natriumpercarbonatausfällung fuhren.

Ziel der Erfindung ist die kontinuierliche Herstellung eines kompakten, groben Natriumpercarbonats bei geringem Aktivsauerstoffverlust unter weitestgehender Konstanz der Kristallisationsbedingungen bei Wiederverwendung der Mutterlauge in dem Temperaturgebiet von 10-20"C

Es wurde nun gefunden, daß sich dieses Ziel bei der Umsetzung von Natriumcarbonat und Wasserstoffperoxid in Gegenwart von Natriumpercarbonatkeimen, 100—200 g Kochsalz pro Liter Sodalösung, bekannten Aktivsauerstoffstabilisatoren und Natriumhexametaphosphat bei 10—20*C erreichen läßt, wenn erfindungsgemäß in die Impfvorlage eine wäßrige Wasserstoffperoxidlösung, die Aktivsauerstoffstabilisatoren enthält, entweder gleichzeitig mit einer filtrierten Lösung, die an Natriumcarbonat gesättigt ist, 40—100 g Natriumpercarbonat pro Liter Lösung, 0,1 —1,0 g Natriumhexametaphosphat pro Liter Lösung sowie Kochsalz und

Aktivsauerstoffstabilisatoren enthalt, oder gleichzeitig mit einer Mutterlauge, die 40—100 g Natriumpercarbonat pro Liter Lösung und 0,1—1,0 g Natriumhexametaphosphat pro Liter Lösung sowie Kochsalz und Aktivsauerstoffstabilisatoren enthält, eindosiert wird, wobei im Falle der Mutterlauge gleichzeitig so viel calcinierte Soda in die Impfvorlage eindosiert wird, daß sich in der Impfvorlage kein Natriumcarbonat-Dekahydrat als Bodenkörper bildet, und die eingesetzte Menge Wasserstoffperoxid etwa der zur Umsetzung kommenden gelösten Menge an Natriumcarbonat äquivalent ist unter Einhaltung ein und derselben Temperatur, und zwar während des gesamten Fällungsverfahrens, worauf durch Ausfällung des Natriumpercarbonats die entstandene Obersättigung abgebaut wird, gegebenenfalls in einer Nachreaktionsstufe, und das erhaltene Natriumpercarbonat nach bekannten Verfahren abgetrennt, getrocknet und die anfallende Mutterlauge wieder in den Prozeß zurückgeführt wird.

Unter der zum Einsatz kommenden calcinieren Soda wird sowohl Sods p.a. als auch technische Soda verstanden.

Als filtrierte Lösung, die an Natriumcarbonat, basischem Magnesiumcarbonat und Magnesiumsilikat gesättigt ist, wird eine solche Lösung bezeichnet, die pro Liter 100—200 g Kochsalz sowie 40— 100 g Natriumpercarbonat und Natriumcarbonat-Dekahydrat als Bodenkörper enthält, und bei der vor oder nach dem Zufügen der calcinierten Soda so viel Natriumhexametaphosphat pro Liter lösung gelöst werden, daß die Gesamtmenge an Natriumhexametaphosphat 0,1 —1,0 g pro Liter Lösung beträgt, worauf die so hergestellte Lösung dekantiert und/oder filtriert und in der vom Bodenkörper freien Form mit Jem W-jserstoffperoxid umgesetzt wird.

Als Mutterlauge wird die nach dem Abtrennen des Percarbonates anfallende Lösung bezeichnet, die vor ihrer Rückführung in den Prozeß auf die in der Erfindungsbeschreibung angegebenen Konzentrationen von Natriumhexametaphosphat und gegebenenfalls «0 Kochsalz gebracht wird.

Zu Beginn des Verfahrens wird die Mutterlauge, bestehend aus (bezogen auf 1 Liter Lösung) 40—100 g Natriumpercarbonat, 0,1 — 1 g Natriumhexametaphosphat; 100—200 g Kochsalz und gesättigt an basischem Magnesiumcarbonat und Magnesiumsilikat, synthetisch als wäßrige Lösung hergestellt

Diese synthetische Mutterlauge dient als Vorlage und wird auch zur Herstellung der filtrierten, an Natriumcarbonat gesättigten Lösung benutzt so

In diese Vorlage der Mutterlauge wird nun Wasserstoffperoxid gleichzeitig und kontinuierlich entweder mit der filtrierten, an Natriumcarbonat gesättigten Lösung oder mit Mutterlauge eindosiert, wobei im Falle der Mutterlauge gleichzeitig noch calcinierte Soda in solchen Mengen zugeführt wird, daß sich in der Reaktionslösung kein Dekahydrat als Bodenkörper bildet

Dies ist durch einen Vorversuch feststellbar.

Nach Aufbau der Percarbonatübersättigung in der W) Reaktionslösung kommt es während des Abbaues zur Bildung von Natnumpercarbonatkeimen, die als Impfvorlage bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens dienen.

Um den Aktivsauerstoff verlust so gering wie möglich 6S zu halten, wird das Verfahren nicht bei Temperaturen oberhalb von 20⁰C ausgeführt Vorzugsweise liegt die Temperatur bei 14 bis 16°C.

Es wurde gefunden, daß die Größe der Obersättigung des gebildeten Percarbonats abhängig ist von der Menge an anwesendem Natriumhexametaphosphat und diese Menge wiederum — wenn eine noch abbaufähige Übersättigung aufgebaut und ein kompaktes Korn erhalten wenden soll — von der Fällungstemperatur,

Bestimmte Fällungstemperaturen erfordern beim Einsatz der erfindungsgemäßen, an Natriumcarbonat gesättigten Lösung bestimmte Mengen an Natriumhexametaphosphat, und zwar unterhalb von 20° C die in der Erfindungsbeschreibung angegebenen Mengen. Oberhalb 20⁰C beginnt der Aktivsauerstoffverlust zu stark zu werden. Mit größeren Mengen an Natriumhexametaphosphat, die für Temperaturen oberhalb 20° C gültig sein können, kann bei 20° C und darunter nicht geaibeitet werden, wenn ein kompaktes Korn erhalten werden solL Denn durch die zu große Menge an Natriumhexametaphosphat würde eine zu starke Obersättigung des zu bildenden Natriumpercarbonats aufgebaut, die sich entweder gar nicht oder — bei Anwesenheit eines Bodenkörpers von Natriumcarbonat — Dekahydrat — verstärkt durch den Lösungsdruck der sich nachlösenden Soda spontan in Form kleiner Keime abbauen würde. Auf diese Weise wäre ein kompaktes Percarbonat bei geringsten Aktivsauerstoffverlusten nicht zu erhalten.

Zur Vermeidung yon Aktivsauerstoffverlusten wird das gesamte Fällungsverfahren unter 20° C tei etwa ein und derselben Temperatur, d. h. bei ± I⁰C in bezug auf die gewählte Temperatur, durchgeführt

Bevorzugte Mengen an Natriumhexametaphosphat sind 0,2—0,6 g pro Liter filtrierte Einsatzlösung oder Mutterlauge.

Die zuzusetzenden Mengen an Wasserstoffperoxid sollen — wie gesagt — der vorliegenden Menge an Natriumcarbonat etwa äquivalent sein (siehe Formel auf Seite 1). Dabei wird unter »etwa äquivalent« ein Verhältnis von Aktivsauerstoff zu Natrium von 0,6 bis 03 :1 verstanden.

Als Wasserstoffperoxidlösungen sind besonders 70 G-%ige wäßrige Lösungen geeignet; Jedoch können auch höherprozentige handelsübliche wäßrige Wasserstoff peroxidlös:mgen verwendet werden. Auch geringer konzentrierte Lösungen als 70 G-%ige sind einsatzfähig; allerding wird mit sinkender Konzentration an Wasserstoffperoxid mehr Wasser in das System eingeschleust, wodurch einerseits der Kristallisationsdruck für Percarbonat sinkt und andererseits der Überschuß an Mutterlauge steigt

Bei dem Verfahren werden die üblichen Aktivsauerstoffstabilisatoren eingesetzt wie Magnesiumsalze, Alkalisalze, vorzugsweise Magnesiumsulfat und Wasserglas.

De*.' Zusatz von Aktivsauerstoffstabilisatoren dient der Stabilisierung des Fertigproduktes und der zum Einsatz kommenden Lösungen.

Die filtrierte Sodalösung läßt sich - wie gesagt — mit frischen Reagenzien, wie auch unter Verwendung der nach Abfiltrieren des Percarbonats anfallenden Mutterlauge, herstellen.

Günstig ist es, bei Verwendung von Wasserglas und Wiederverwendung der an Natriumpercarbonat gesättigten Mutterlauge, die noch einen Teil der Stabilisatoren der vorhergehenden Umsetzung enthält, die notwendige Menge Wasserglas vor Einsetzen der calcinierten Soda aufzufüllen, da dann die Verunreinigungen der Mutterlauge durch Ausfällung von Magnesiumsilikat adsorbiert werden. Während der calcinierten

Sodazugabe flllt basisches Magnesiumcarbonat an, das zusammen mit Magnesiumsilikat die Verunreinigungen aus der technischen Soda adsorbiert Dadurch vermindert sich der Aktivsauerstoffverlust

Gleichzeitig reduziert sich die Magnesiumkonzentration; die filtrierte Sodalösung ist an Magnesiumsilikat und basischem Magnesiumcarbonat gesättigt Die Magnesiumkonzentraiion schwankt daher in dieser Lösung nur geringfügig.

Der Auf- und Abbau der Obersättigung findet unter ι ο Rühren ctatt Es ist bekannt, daß die Keimbildungsgeschwindigkeit von der Rührgeschwindigkeit abhängig ist Bei schneller Rührung tritt ein zu schneller Abbau der Obersättigung ein, und es fällt ein zu feines Produkt aus. Bei zu langsamer Rührung dagegen ist der Abbau unvollständig; wird nun die Mutterlauge aus einer solchen Umsetzung bei der Bereitung der filtrierten Sodalösung verwendet, so kristallisiert schon während der Herstellung dieser Einsatzlösung Natriumpercarbonat aus, da die leichter lösliche Soda das schwerer lösliche Natriumpercarbonat aus der Lösung herausdrückt Dieses Natriumpercarbonat fällt dann zusammen mit den Verunreinigungen und den magnesiumverbindungen aus und geht damit verloren.

Um die optimale Rührgeschwindigkeit festzustellen, wird unmittelbar nach Zugabe des Wasserstoffperoxids die eingetretene Übersättigung an Natriumpercarbonat ermittelt und deren Abbau bestimmt

Die zu wählende Rührgeschwindigkeit wird letztlich durch die erhaltene Salzqualität d.h. das grobe, kompakte Korn, festgelegt Ist der Abbau der Übersättigung zu rasch gewesen, so muß die Rührgeschwindigkeit gesenkt werden und umgekehrt bis sich die gewünschte Abbaugeschwindigkeit eingestellt hat

Bei der Bemessung der Menge der Mutterlauge, die in die Impfvorlage pro Zeiteinheit eingespeist wird, ist zu bedenken, daß sie ausreichend sein muß zusammen mit dem wäßrigen Teil der Impfvorlage, um die eingespeiste calcinierte Soda in Lösung zu bringen. Ist die Verdünnung durch die Mutterlauge zu stark, nimmt der Percarbonat-Kristallisationsdnick ab und umgekehrt zu. Bei zu hohem Kristallisationsdruck entsteht ein zu feines Produkt im umgekehrten Fall ist der Abbau der Übersättigung unvollständig.

Letztlich wird auch die zu wählende Verdünnung bestimmt durch die erhaltene Salzqualität

Die eingespeiste Menge an calcinierter Soda muß so groß sein, daß in Anwesenheit der anderen Komponenten, einschließlich des Natriumhexametaphosphates in der Impfvorlage eine Percarbonatübersättigung aufgebaut und wieder abgebaut werden kann. Sie darf aber nicht so groß sein, daß Natriumcarbonat-Dekahydrat als Bodenkörper vorliegt

Bei Verwendung der Mutterlauge wird bevorzugt eine Mutterlauge eingesetzt deren Aktivsauerstoff- zu Natriumverhlltnis etwa 0,6 bis 0,8 :1 beträgt Dieses ist ein Verhältnis, was in der Praxis des erfindungsgsmäßen Verfahrens besonders häufig auftritt es ist als Schwankungsbreite anzusehen.

Das ausgefallene Natriumperc?rbonat wird in be- m> kannter Weise abfiltriert und getrocknet Das Verfahren IiDt sich ohne weiteres in üblichen Anlagen für die Herstellung von Natriumperborat durchführen.

Der technische Fortschritt des Verfahrens liegt einmal in der kontinuierlichen Herstellung eines groben kompakten Korns in den Temperaturgrenzen von 10—20°C; ferner in der Wiederverwendung der Mutterlauge bei weitgehender Konstanz der Kristallisationsparameter wie Zusammensetzung der Sodaeinsatz* lösung, einem etwa gleichbleibenden Verunreinigungsgrad und der Temperatur.

Dadurch wird — wie gesagt — ein qualitativ einheitliches, d, h. grobes, kompaktes Produkt erhalten. Auf den vorgelegten Impfkeimen wird neues Percarbonat kristallisiert

Ein derartiges Ergebnis und eine solche Verfahrensweise waren dem Stand der Technik nicht zu entnehmen.

Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele erläutert

Beispiele
1. Herstellung der sodahaJtigen Einsaulösung

In 1 Liter NaPc-Ablauge von 15"C, die 200 g NaCl, 72£ g Na₂CO₃-1,5 H₂O₂,4,5 g MgSOW H₂O und 0,15 g Natriumhexametaphosphat enthält werden zunächst 135 g Hexa gelöst Unter Temperaturkonstanz und Rührung werden innerhalb von 15 Minuten über eine AEG-Rinne 150 g techn. Soda '58%ig) in obige Ablauge dosiert Durch Filtration wsrtfen die unlöslichen Bestandteile entfernt und eine klare sodahaltige Einsatzlösung mit folgenden Analysendaten erhalten:

Oa (AktivsauerstofT) = 0,69 g-At/1
Na (Gesamtnatrium) = 2,80 g-At/1

^ - Verb. = 0,24

1:1-Umsetzung der filtrierten Sodalösung
mit ca. 70 G-%igem H₂O₂

In einem offenen, schlangengekühlten Glasgefäß, (0 — 13,5 cm, H — 21 cm) wird 1 Liter NaPc-Suspension mit 150 g NaPc-fest — pro Liter Mutterlauge (ML) —, die im Liter 200 g NaCl, 75 g Na₂CO₃-I₁SH₂O₂, 5 g MgSO₄-7 H₂O und 0,15 g Hexa enthält unter Rührung bei 15°C vorgelegt (Rührpropellerdurchmesser 5 cm, Rührgeschwindigkeit - 500 UpM).

Unter Temperaturkonstanz werden in diese Vorlage gleichzeitig und kontinuierlich 2 Liter sodahaltige Einsatzlösung/h (Na - 2,84 g-At/1, Oa - 0,57 g-At/1, Hexa - 035 g/l) hergestellt wie unter 1 beschrieben, und 126,6 ml H₂O₂Zh (24,5 Mol/l, 72,7 g NaCI/1 und 57,6 g MgSO₄- 7 ΗσΟ/I) dosiert

Periodisch wurde so viel NaPc-Suspension dem Kristallisationsgefäß entnommen, daß maximal ±15% Volumenschwankungen eintraten. Nach 30 Minuten Nachreaktionszeit wurde das Salz über eine Nutsche abgetrennt und luftgetrocknet

Salzanalyse	14,56%
Oa	860 g/l
Schüttgewicht
Siebanalyse	0%
auf 0,8 mm	20%
auf 0,5 mm	31%
auf 0,4 mm	49%
aufO^inm	0%
auf 0,1 mm	0%
Rest

1:2-Umsetzung der in der Reaktionsmischung
gebildeten Sodalösung mit ca. 70 G-%igem H₂O₂

In die Vorlage, wie im Beispiel 1.1 beschrieben, werden bei 15° C gleichzeitig und kontinuierlich pro h

300 g calc Soda (74%ig), 2 Liter ML (Na - 034 g-At/l, Oa - 0,68 g-At/L 20Og NaClA 5g MgSO₄? H₂O/!, 0,4 g Hexa, 14 ml Wasserglas 38° Be/1) und 126,4 ml H₂O₂ (24,5 Mol/l, 72,7 g NaCl/l und 57,6 g MgSO₄-7 H₂O/!) dosiert.

Die Salzsuspension wurde periodisch aus dem Kristallisationsgefäß ausgetragen, Ober eine Nutsche abgetrennt und luftgetrocknet

Salzanalyse	13	14,02%	Betriebsversuch
Aktivsauerstoff		860 g/l
Sehüttgew'cht
Siebanalyse	0%
auf 03 mm	12%
auf 0,5 mm	13%
auf 0,4 mm	61%
auf 0,2 mm	13%
auf 0,1 mm	1%
Rest

In einem offenen Rührwerkskristailisator (0 1530 mm, Höhe 1420 mm) wird 1 m^J NaPc-Suspension mit 150 g NaPc-fest pro Liter ML, die im Liter 200 g NaCI, 75 g Na₂CO₃-1,5 H₂O₂, 5 g MgSO₄-7 H₂O und 0,15 g Hexa enthalt, unter Rührung bei 15° C vorgelegt (Rührpropeller-0 - 500 mm, Rührgeschwindigkeit 220 UpM). Unter Temperaturkonstanz werden in diese Vorlage gleichzeitig und kontinuierlich , :o h 300 kg calc. Soda (98%ig), 2 m* ML (Na - 0,92 g-At/l, Oa 0,66 g-AtA 200 g NaCI/l, 5 g MgSO₄^H₇OA 0,6 g Hexa/I und 13 ml Wasserglas 38"Be/l) und 1431 H₂O₂ (244 Mol/l, 72,7 g NaG ^: und 57,6 g MgSO₄? H₂O/!) Ober Rotameter dosiert.

Die Salzsuspension wird kontinuierlich aus dem Kristallisationsgefäß in einen Zwischenbehälter ausgetragen, nach einer Verweilzeit von 30 Minuten Ober eine Zentrifuge abgetrennt und in einem Wirbelbett getrocknet

Aktivsaue 'stoff	14,10%	I,
Schüttgewicht	860 g/l	Hexa — Natriumhexametaphosphat,
Siebanalyse		ML — Mutterlauge,
auf 0,8 mm	0%	Oa — Aktivsauerstoff,
auf 04 mm	20%	g-At/1 — Jrammatom/1.
auf 0,4 mm	31%
auf 0,2 mm	49%
sufO,! x-.rr.	0%
Rest	Ö%
Es bedeuten:
NaPc — Natriumpercarbona

Claims

Patentansprüche:

1. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines kompakten, abriebfesten Natriumpercarbo- s nats durch Umsetzen von Natriumcarbonat und Wasserstoffperoxid in Gegenwart von Natriumpercarbonatkeimen, iOO—200 g Kochsalz pro Liter Lösung, bekannten Aktivsauerstoffstabilisatoren und Natriumhexametaphospbat bei 10—20"C, dadurch gekennzeichnet, daß in die Impfvorlage eine wäßrige Wasseretoffperoxidlösung, die Aktivsauerstoffstabilisatoren enthält, entweder gleichzeitig mit einer filtrierten Lösung, die an Natriumcarbonat gesättigt ist, 40—100 g Natrium- is percarbonat pro fiter Lösung, 0,1—1,0 g Natriumhexametaphosphat pro Liter Lösung sowie Kochsalz und Aktivsauerstoffstabilisatoren enthält, oder gleichzeitig mit einer Mutterlauge, die 40—100 g Natriumpercarbonat pro Liter Lösung und 0,1 —1,0 g Natriumhexametaphosphat pro Liter Lösung sowie Kochsalz und Aktivsauerstoffstabilisatoren enthält, eindosiert wird, wobei im Falle der Mutterlauge gleichzeitig so viel calcinierte Soda in die Impfvorlage eindosiert wird, daß sich in der Impfvorlage kein Natriumcarbonat-Dekahydrat als Bodenkörper bildet, und die eingesetzte Menge Wasserstoffperoxid etwa der zur Umsetzung kommenden gelösten Menge an Natriumcarbonat äquivalent ist, unter Einhaltung ein und derselben Temperatur, und zwar während des gesamten Fällungsverfahrens, worauf durch Ausfällung des Natriumpercarbonats die entstandene Obersättigung abgebaut wird, gegebenenfalls in einer Nachreaktionsstufe, worauf das erhaltene Natriumpercarbonat abgetrennt, nach bekannten Verfahren getrocknet und die anfallend«: Mutterlauge wieder in den Prozeß zurückgeführt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß 0,2—0,6 g Natriumhexametaphosphat. pro Liter nitrierter Lösung bzw. pro Liter Mutterlauge eingesetzt werden.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die gewählte Fällungstemperatur um ± 1 ° C über- oder unterschritten wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß eine Mutterlauge mit einem Verhältnis von Aktivsauerstoff zu Natrium von 0,60 bis 0,80 :1 verwendet wird.

so