DE2621944B2 - Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Abgasen - Google Patents
Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus AbgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Abgasen mittels Ammoniak
und eines Reduktionskatalysators. Im Hinblick auf eine Verhinderung einer Luftverschmutzung kommt einer
Entfernung von Stickstoffoxiden (im folgenden als »NCM abgekürzt) aus Abgasen, beispielsweise aus den
aus Verbrennungsofen austretenden Abgasen, eine große Bedeutung zu. Bei dem aus der US-PS 30 08 796
bekannten Verfahren zum Eliminieren von NO1 aus den Abgasen von Industrieanlagen wird als Reduktionsmittel
gasförmiges Ammoniak verwendet. Die grundlegende Reaktion dieses Verfahrens läßt sich durch folgende
Gleichungen wiedergeben:
6NO+ 4NH1 = 5N2+ 6H2O (1)
6NO2+ 8NH., = 7 N2 + 12H2O (2)
Die geschilderten Umsetzungen werden katalytisch durchgeführt, wobei die Abgastemperatur auf 250° bis
450° C gehalten wird.
Die zur Entfernung von NO1 aus Abgasen verwendeten
Katalysatoren bestehen in der Regel aus zusammengesetzten Katalysatoren, die durch Auftragen spezieller
Verbindungen von Metallen, wie Kupfer, Eisen, Nickel und Kobalt, auf Träger, wie Aluminiumtrioxid oder
Siliziumdioxid, hergestellt wurden.
Bei einem bekannten Verfahren wird ein Abgas mit Hilfe eines Gebläses durch einen Rauch- und Wärmetauscher
zu einem Ofen geleitet, in dem das Abgas auf eine Temperatur von 250° bis 45O0C erhitzt wird. Das in
dem Ofen auf eine derartige Temperatur erhitzte Abgas wird mit der, bezogen auf das in dem Abgas enthaltene
ΝΟΛ, ein- bis zweimal größeren Menge gasförmigen
Ammoniaks gemischt und dann in einen Reaktor überführt. Der Reaktor ist mit einem eine der genannten
Metallverbindungen enthaltenden Katalysator gepackt. Beim Durchströmen eines Bettes des betreffenden
Katalysators laufen in dem Gemisch aus ΝΟ,-haltigem
Abgas und gasförmigem Ammoniak die genannten Reaktionen 1 und 2 ab. Das Ergebnis dieser Reaktionen
ist eine Reduktion von NO, zu dem harmlosen N2, wodurch das Abgas gereinigt wird. Nach dem Durchtritt
durch den Reaktor wird ein harmloses, sauberes Gas ;.um Wärmetauscher zurückgeführt, um dort noch
ungereinigtes neues Abgas zu erwärmen. Nach der Abgabe wird das saubere Gas aus einem Kamin an die
Luft entlassen.
Das bekannte Verfahren zum Entfernen von NO, aus Abgasen ist jedoch noch mit folgenden Nachteilen
behaftet:
(1) Wenn ein Abgas eine größere Staubmenge enthält, r>
setzt sich der Staub auf der Katalysatorbettpackung 7 des Reaktors 6 ab und verstopft die Zwischenräume
zwischen den das- Katalysatorbett 7 bildenden Eisenerzklumpen. Dies führt zu einer Erhöhung der Druckdifferenz
Δρ zwischen dem Gas am Einlaß des Katalysator-ίο betts 7 und dem Gas am Auslaß des Katalysatorbetts 7.
Da die ΝΟ,-Entfernungsanlage längere Zeit arbeitet,
wird der Druckunterschied Δρ immer größer und behindert den Durchtritt des Abgases durch das
Katalysatorbett 7, so daß es manchmal sogar zu einem Ausfall der Anlage kommen kann.
Im folgenden wird ein Fall beschrieben, in welchem NOx aus einem aus einer Eisenerzsinteranlage stammenden
Gas entfernt werden sollen. Wenn ein aus der betreffenden Sinteranlage stammendes und in einem
elektrostatischen Abscheider vorbehandeltes Abgas, das 50 bis lOOmg/Nm3 Staub enthält, durch eine
ΝΟϊ-Entfernungsanlage einer Behandlungskapazität
von 1000 NmVh eines NO*-haltigen Abgases geleitet
wird, erhöht sich der geschilderte Druckunterschied Δρ bei 24stündigem Betrieb der ΝΟ,-Entfernungsanlage
auf 60 bis 100 mm Wassersäule.
(2) Wenn ein in der NO*-Entfernungsanlage verwendeter
zusammengesetzter Katalysator seine katalytische Reduktionskraft vollständig verloren hat, kann er
jo nicht mehr wirksam auf irgendeinem anderen Anwendungsgebiet zum Einsatz gebracht werden, d. h. er ist
unvermeidlich verloren. Noch viel schlimmer ist, daß einige Katalysatoren für Lebewesen schädliche Substanzen
enthalten und vor ihrer Beseitigung von den
J5 darin enthaltenen toxischen Substanzen befreit werden
müssen.
(3) Zusammengesetzte Katalysatoren müssen in der Regel aus hochreinen Chemikalien nach komplizierten
Syntheseverfahren hergestellt werden. Hierdurch erhöhen sich deren Kosten unangemessen stark. So kostet
beispielsweise 1 m3 eines in ΝθΛ-Entfernungsanlagen
brauchbaren Katalysators etwa 7000 bis 10 000 Dollar.
Der Erfindung lag nun die Aufgabe zugrunde, ein preisgünstiges Verfahren zum Entfernen von NOx aus
3 Abgasen zu entwickeln, bei dessen Durchführung das Zusetzen der Zwischenräume zwischen einzelnen, das
Katalysatorbett in einem Reaktor bildenden Eisenerzklumpen durch beispielsweise in dem Abgas enthaltenen
Staub vermieden und bereits gebrauchte Reduktionska-
)0 talysatoren wiederverwendet werden können und das
sich insbesondere zur Entfernung von NO* aus Abgasen aus Eisenerzsinteranlagen eignet.
Gegenstand der Erfindung ist somit ein Verfahren zum Entfernen von NO» aus Abgasen, welches dadurch
T> gekennzeichnet ist, daß man ein NO1 und Ammoniak
enthaltendes Abgas mit auf eine Teilchengröße von 3 bis 25 mm zerkleinerten Eisenerzklumpen, die als Katalysator
dienen und in einem Reaktor in Form eines Katalysatorbetts gepackt sind, in Berührung bringt, das
Wi Katalysatorbett aufgrund der Schwerkraft kontinuierlich
oder intermittierend durch den Reaktor fallen läßt, um nach und nach das Katalysatorbett (aus dem
Reaktor) auszutragen und die derart (aus dem Reaktor) ausgetragenene Eisenerzkatalysatorklümpchen als Aus-
h ι gangsmaterial für die Eisenherstellung verwendet.
Die den Reaktor verlassenden Eisenerzkatalysatorklümpchen
werden mittels 2- bis 6-intn-Sieben gesiebt. (Größere I isctHT/katalysatorklüinpclu'n, ilii: mehl durch
das bzw. die Siebe(e) gefallen sind, werden entweder zur erneuten Verwendung als Reduktionskatalysator in der
NOr Entfernungsanlage in diese rückgeführt oder intakt
in einen Hochofen als Rohmaterial zur Ekenherstellung überführt. Als Siebgut erhaltener Eisenerzkatalysator- ϊ
grus wird beispielsweise in eine Sinter- oder Pelletisierungsanlage
überführt und dort zu Klumpen einer zum Beschicken eines Hochofens geeigneten Größe verarbeitet.
Zur Durchführung des Verfahrens gemäß der ι ο Erfindung werden als Reduktionskatalysatoren vorzugsweise
Eisenerze, wie Hämatit, z. B. Mischungen von Feineisenerzen für eine Sinteranlage, Robe-River-Erz,
Timblo-Erz und Goa-Erz, verwendet.
Im folgenden wird die Erfindung anhand der Zeichnung näher erläutert. Im einzelnen zeigt die
Zeichnung ein Fließbild einer Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung zum Entfernen von
NO, aus Abgasen.
Bei der im Fließbild der Zeichnung dargestellten 2(1
Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung wird ein ΝΟ,-haltiges Abgas 101 mittels eines Gebläses
102 einem Wärmetauscher 103 und dann einem Ofen 104 zugeführt und auf eine Temperatur von 250° bis
450°C vorerhitzt Mit dem derart erhitzten Abgas wird Ammoniak 105 gemischt. Das hierbei erhaltene
Gasgemisch wird dann in einen aufrechtstehenden Reaktor 110 geleitet. In dem Reaktor IiO befindet sich
ein poröser Behälter 111 aus beispielsweise einem Drahtnetz oder einem eine große Anzahl von jti
Bohrlöchern oder Schlitzen aufweisenden Blech aus Eisen. Der Behälter 111 ist mit Eisenerzkatalysatorklumpen
einer Teilchengröße von 25 mm oder darunter gepackt. Der obere Teil des Reaktors bildet einen
Trichter 112. Ein Katalysatorbett 113 bildende Eisenerz- j5
katalysatorklümpchen, die sich unter Luftabschluß im Trichter 112 befinden, werden aufgrund der Schwerkraft
durch den porösen Behälter 111 des Reaktors 110 fallen gelassen und nach und nach an einem Auslaß 114
ausgetragen.
Während ein Gemisch aus Abgas und Ammoniak durch die Zwischenräume zwischen den einzelnen
Eisenerzkatalysatorklümpchen im Reaktor 110 strömt, werden die im Abgas enthaltenen NO, durch die
Reduktionsreaktion mit dem gasförmigen Ammoniak zu gasförmigem Stickstoff umgewandelt und als
harmloses, sauberes Gas 115 in die Luft entlassen (Kamin 109).
Selbstverständlich ist es auch möglich, den Eisenerztrichter 112 und Auslaß 114 auf mechanischem Wege,
beispielsweise mit Hilfe von Walzenförderern, noch besser gegen die Luft abzudichten.
Das in dem porösen Behälter 111 des Rer.ktors 110
gelangende Katalysatorbett 113 fällt infolge der Schwerkraft kontinuierlich oder intermittierend durch
den Reaktor 110 und wird dann nach und nach teilweise
ausgetragen. Das Austragen kann beispielsweise mittels eines Schneckenförderers 116 erfolgen. Das ausgetragene
Gut wird schließlich beispielsweise mittels eines Rüttelsiebs 117 gesiebt. Das Rüttelsieb 117 enthält Siebe w>
einer Maschenweite von 2 bis 6 mm. Nicht durch das Sieb 117 fallende größere Eisenerzkatalysatorklümpchen
werden beispielsweise mittels eines Kübelaufzugs 118 in den Trichter 112 rückgeführt und wiederholt aus
dem Trichter 112 der ΝΟ,-Entfernungsanlage als
Katalysator zugeführt. Eine bestimmte Menge von nicht durch das Sieb 117 gefallenen größeren Katalysatorklümpchen
kann auch inlakl einem nicht dargestellten Hochofen als Rohmaterial für die Eiuenherstellung
zugeführt werden.
Das durch das Sieb 117 gefallene Siebgut 119 in Form
von Eisenerzkatalysatorgrus, der Feinerz und Staub enthält, wird in eine nicht dargestellte Sinter- oder
Pelletisieranlage überführt und dort zu Klumpen einer für das Beschicken von Hochöfen ausreichenden Größe
verarbeitet.
Das bei der geschilderten Behandlung erhaltene saubere und harmlose Abgas 115, das noch eine hohe
Temperatur aufweist, wird gegebenenfalls mittels eines Gebläses in den Wärmetauscher 103 rückgeführt und
dort zur Wärmeabgabe an das nicht gereinigte Abgas 101 und zur Drucksteuerung im Reaktor 110 ausgenutzt.
Während die das Katalysatorbett 113 bildenden Eisenerzklümpchen kontinuierlich oder intermittierend
durch den Reaktor 110 nach unten fallen, brechen sie teilweise. Folglich muß eine dem mit dem Sieb 117
erhaltenen Siebgut 119 entsprechende Menge an frischen Eisenerzkatalysatorklümpchen zusätzlich dem
Reaktor 110 aus einem Katalysatortrichter 120 zugeführt werden.
Das folgende Beispiel soll die Erfindung näher veranschaulichen.
In einem Abgas enthaltene NO, wurden entsprechend der in dem Fließbild der Figur dargestellten Ausführungsform
des Verfahrens der Erfindung unter folgenden Bedingungen entfernt:
Reaktor:
Art des Abgases:
Menge an in dem Abgas
enthaltenem Staub:
Menge an in dem Abgas
enthaltenen NO,:
Menge an in dem Abgas
enthaltenen SO2:
Menge an in dem Abgas
nach der Entschwefelung
enthaltenem SO2:
Menge an zugesetztem
Ammoniak:
Katalysator:
enthaltenem Staub:
Menge an in dem Abgas
enthaltenen NO,:
Menge an in dem Abgas
enthaltenen SO2:
Menge an in dem Abgas
nach der Entschwefelung
enthaltenem SO2:
Menge an zugesetztem
Ammoniak:
Katalysator:
Stündliche
Raumgeschwindigkeit:
Reaktoreinlaßtemperatur:
Reaktoreinlaßtemperatur:
Behandlungskapazität
für das Abgas 1000
Nm3/h
Abgas aus einer
Eisenerzsinteranlage
etwa 50 mg/Nm3
170 bis 200 ppm
280 bis 300 ppm
170 bis 200 ppm
280 bis 300 ppm
10 bis 20 ppm
300 ppm
Eisenerzklümpchen
einer durchschnittlichen Teilchengröße von
einer durchschnittlichen Teilchengröße von
6 mm, die ein 3-mm-Sieb zur Klassifizierung von Mischungen aus einer
Sinteranlage zugeführten Feinerzteilchen nicht passieren
5000/h
400° bis 420° C
Die Druckdifferenz Ap zwischen den Druckwerten am Einlaß und Auslaß des Katalysatorbetts 113 bei
einem in einer nicht dargestellten Entschwefelungsanlage praktisch vollständig von SO2 befreiten Abgas wurde
mit dem Druckunterschied Δρ bei einem nicht entschwefelten, schwefeldioxidhaltigen Abgas verpli
chen. Die hierbei erhaltenen Ergebnisse sind in ιΐιτ
folgenden Tabelle zusammengestellt:
Art des Abgases
Nicht cnlschwelelt Enlschwel'eH
Grad der Entfernung
der StickstolToxide
der StickstolToxide
4000C 94,8% 4200C 97,5%
Ap bei dem unbeweglichen Katalysatorbett
bei dem sich bewegenden
Katalysatorbett
Katalysatorbett
60 bis 90 mm Wassersäule bei 24-stündigem Betrieb der NOv-Entfernungsanlage
Erhöhung auf 10 mm oder weniger jedes Mal, wenn ein Drittel des im
Reaktor befindlichen Katalysatorbetts intermittierend alle 8 h entladen wird
95,8%
96,5%
20 bis 60 mm Wassersäule bei 96
stündigem Betrieb der NOv-Entfer
nungsanlage
Erhöhung auf 10 mm oder wenige jedes Mal, wenn ein Drittel des in
Reaktor befindlichen Katalysator betts intermittierend einmal proTaj
entladen wird
Wurden Versuche gefahren, bei denen ein Katalysatorbett kontinuierlich einen Monat lang durch den
Reaktor fallen gelassen und nach und nach eine bestimmte Menge des Katalysatorbetts ausgetragen
wurde, zeigte es sich, daß der Katalysator hinsichtlich seiner Wirksamkeit bezüglich der Entfernung von NO,
keine Einbuße erlitt.
Da bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung ein Katalysatorbett kontinuierlich oder
intermittierend durch den Reaktor fallen gelassen und foglich laufend ersetzt wird, besteht hierbei in höchst
vorteilhafter Weise keine Gefahr, daß sich die Zwischenräume zwischen den einzelnen das Katalysatorbett
bildenden Eisenerzklümpchen durch etwa ir dem Abgas enthaltenen Staub zusetzen. Bei dei
Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung sine die Kosten für eine Entfernung von NO* aus Abgaser
weit geringer als bei dem bekannten Verfahren. Dies is darauf zurückzuführen, daß der aus Eisenerz gebildet!
Katalysator höchstens etwa ein Hundertstel des be üblichen bekannten NOvEntfernungsverfahren ver
wendeten zusammengesetzten Katalysators kostet Darüber hinaus kann das erfindungsgemäß als Katalysa
tor verwendete Eisenerz entweder als Katalysatoi wiederverwendet oder intakt einem Hochofen züge
in führt werden.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zum Entfernen von Stickstoffoxiden aus Abgasen, bei welchem man ein Stickstoffoxide und Ammoniak enthaltendes Abgas zur Umwandlung der Stickstoffoxide zu gasförmigem Stickstoff mit einem Reduktionskatalysator in Berührung bringt, dadurch gekennzeichnet, daß man als Reduktionskatalysator Eisenerzkliimpchen einer Teilchengröße von 3 bis 25 mm verwendet, den Katalysator im jeweiligen Reaktor in Form eines beweglichen und nach und nach aus dem Reaktor ausgetragenen Bettes zum Einsatz bringt und den ausgetragenen Teil des Eisenerzkatalysators als Rohmaterial für die Eisenherstellung einsetzt.
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