DE2620614A1

DE2620614A1 - Verfahren und vorrichtung zur herstellung einer gasfoermigen, kohlenmonoxid und wasserstoff enthaltenden mischung

Info

Publication number: DE2620614A1
Application number: DE19762620614
Authority: DE
Inventors: Thomas George Callcott; Terrence Kevin Deague
Original assignee: Broken Hill Pty Co Ltd
Current assignee: Calcott Thomas George Mayfield Neu-Sued-Wales
Priority date: 1975-05-09
Filing date: 1976-05-10
Publication date: 1976-11-25
Also published as: JPS51145505A; US4042344A; NL7604904A; FR2310309A1; FR2310309B1; BE841588A; ZA762747B

Description

Patentanwälte
München 2 2 · Steinsdorfstraße 21 - 22 · Telefon 089 / 29 84

B 7857

THE BROCKEN HILL PROPRIETARY COMPANY LIMITED 140 William Street, Melbourne, Victoria / AUSTRALIEN

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung einer gasförmigen, Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden Mischung

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung einer gasförmigen Mischung, die größere Mengen von Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthält.

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Die erfindungsgemäß hergestellten Gasmischungen sind brauchbar als reduzierende Mittel, z.B. in der Metallurgie oder als Rohmaterial für synthetische Verfahren.

Die Herstellung von Gasen aus Kohlenstoff enthaltenden Festkörpern und Flüssigkeiten ist ein fester Bestandteil vieKältiger industrieller Verfahren. In typischer Weise werden diese Produktgase zur Reduzierung von Erzen verwendet oder, nach der Reinigung, zur Umsetzung in synthetischen Reaktionen bei der Herstellung von Kohlenwasserstoffen, Methanol, Ammoniak oder anderen Substanzen. Reduzierende oder synthetische Gase dieser Art müssen größere Anteile von Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthalten, d.h. der darin enthaltene Kohlenstoff und Wasserstoff darf nur unvollkommen oxidiert sein.

Gase dieser Art werden in Teilverbrennungsvorgängen erzeugt, indem zugeführtes flüssiges oder festes Material unter Bedingungen von Sauerstoffmangel verbrannt wird. Die mit Teilverbrennungsvorgängen verbundenen Probleme finden Behandlung in "Gas Making and Natural Gas", BP Trading Ltd., 1972. Sie entstehen, weil in Verbrennungsvorgängen, die nur teilweise ablaufen, die Temperaturen im Vergleich zu denen bei Totalverbrennungsvorgangen niedrig sind. Folglicherweise finden die chemischen Reaktionen vergleichsweise langsam statt und das chemische Gleichgewicht läßt sich nur unter relativen Schwierigkeiten erreichen. Hieraus entstehen drei unerwünschte Folgen:

1. Damit sich ausreichend große Verweilzeiten einstellen, werden sperrige Reaktionskammern benötigt.

2. Erhebliche Mengen an Ruß, verkohltem Material oder unverbranntem Brennstoff fallen an. Dies stellt eine Ursache von Materialverlust und der Bildung von Ablagerungen an der Innenseite des Reaktors dar.

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Weiterhin können sich aus der Gegenwart von Mengen von feinverteiltem oder als Ärosol zerstäubtem Material im Produktgas bei der nachfolgenden Handhabung des Gases und seiner Verarbeitung Probleme ergeben.

3. Der sehr hochgradige Sauerstoffmangel, der zur Erzielung der besten Ausbeuten an Kohlenmonoxid und Wasserstoff erforderlich ist, läßt sich nicht ohne große Steigerung der oben angedeuteten unerwünschten Folgen erreichen.

Probleme dieser Art ergaben sich bei der Auslegung und im Betrieb eines Verbrennungssystems zur Wärmelieferung an den Schachtofen einer kontinuierlich arbeitenden Koksofenversuchsanlage. In diesem Falle erforderten die Verfahrensbedingungen einen größeren Hochtemperaturgasfluß mit nur geringem oder gar keinem Gehalt an CO₀, H_nO und Ruß. Mit Systemen zur vollkommenen Verbrennung konnte diese Bedingung nicht erfüllt werden. Übliche Systeme zur teilweisen Verbrennung hatten einen zu großen Raumbedarf und waren unwirtschaftlich, so daß es folglicherweise notwendig war, ein neues System zu entwickeln. Aus dieser Entwicklung entstand das erfindungsgemäße Verfahren, welches die benötigte Lösung dieses spezifischen Problems bei einer Schachtofenanlage darstellt.

Eine Alternative zur derzeit üblichen Praxis der Teilverbrennung zur Herstellung von reduzierendem oder für die Synthese geeignetem Gas beinhaltet eine im wesentlichen totale Verbrennung eines primären Brennstoffs, wonach das dabei entstehende CO₀ und H₀O mit einem sekundären Brennstoff umgesetzt wird, um Kohlenmonoxid- und Wasserst off mengen herzustellen. Die Wahl dieses alternativen Weges ermöglicht es, den Vorteil der höheren Temperaturen zu nutzen, die mit der totalen Ver-

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brennung verbunden sind, um eine praktisch vollkommene chemische Umsetzung, sogar mit nichtgasförmigen Brennstoffen, zu gewährleisten. Die oben erwähnten unerwünschten Folgen einer Teilverbrennung werden dadurch größtenteils vermieden. Ein Weg dieser Art wird aufgezeigt in der US-PS 2 621 117 und bildet die Grundlage dieser Patentschrift.

Demgegenüber stellt sich die Aufgabe, die Vorteile einer totalen Verbrennung besser zu nutzen und Vorrichtungen vorzusehen, die einfacher und kompakter sind als diejenigen, die in der oben genannten Patentschrift beschrieben sind.

Die erfindungs gemäße Lösung dieser Aufgabe ergibt sich aus den Ansprüchen.

Durch die Anwendung von Verfahrensschritten, die im Rahmen der Vergasungstechnik neu sind, können mit dem erfindungs gemäßen Verfahren die Vorteile einer totalen Verbrennung besser genutzt werden, als dies im Verfahren nach der oben genannten US-PS der Fall ist. Auch sind die Vorrichtungen einfacher und kompakter. Mit ihrer Hilfe läßt sich eine ausgeprägte Totalverbrennungszone ohne Hilfe von Prallplatten erzeugen, wie sie beim Verfahren nach der US-PS Anwendung finden. Da weiterhin bei der erfindungs gemäßen Vorrichtung keine Prallplatten erforderlich sind, ergibt sich ein besseres Zusammenmischen der Produkte der Totalverbrennung mit dem sekundären Brennstoff als dies in der Vorrichtung nach der US-PS der Fall ist.

Beim erfindungs gemäßen Verfahren werden drei Reaktions materialien verbraucht: (1) ein oxidierendes Gas, das im allgemeinen aus Sauerstoff, Luft oder mit Sauerstoff angereicherter Luft besteht und welches Zusätze, wie z.B. Dampf, enthalten kannj (2) ein primärer Brennstoff, der fest, flüssig oder gasförmig sein kann oder in diesen Zuständen ge-

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mischt vorkommt; (3) ein sekundärer Brennstoff, der vorzugsweise gasförmig ist. Der oxidierende Bestandteil im oxidierenden Gas wird im allgemeinen aus Sauerstoff bestehen. Es wird jedoch mit Umständen gerechnet (z.B. Chlorierungsverfahren), bei denen er aus irgendeinem Gas bestehen kann, welches mit einem entsprechenden primären Reaktionsmittel an einer exothermen Reaktion teilzunehmen vermag. Obwohl bei Verwendung von gasförmigen sekundären Brennstoffen eine größere Annäherung an das chemische Gleichgewicht zu erwarten ist, werden auch Umstände ins Auge gefaßt, bei denen der sekundäre Brennstoff nicht gasförmig sein kann und z.B. aus den Nebenprodukten von Verkokungsanlagen oder den Produkten und/oder Rückständen aus Kohleverflüssigungsanlagen besteht.

Substanzen, die beim erfindungsgemäßen Verfahren (oder in ausgesuchten Teilen dieses Verfahrens) nur geringfügiger oder keiner effektiven chemischen Veränderung unterworfen werden, können als Bestandteile jeder der drei oben erwähnten Reaktionsmaterialien zugelassen werden. Es wird in Betracht gezogen, daß "inerte" Substanzen dieser Art im Verfahren wichtige Rollen spielen können. Die Gegenwart inerter Substanzen beim erf indungs gemäßen Verfahren kann aus folgenden Gründen zulässig sein:

a) Zum Zwecke der Verfahrensregulierung. Zum Beispiel können CO„ und KLO, die in der Totalverbrennungszone des Verfahrens im wesentlichen inert sind, verwendet werden, um die Temperatur dieser Zone und das Verhältnis von CO zu H₀ im Produktgas des Verfahrens zu regeln. In alternativer Weise kann Stickstoff, welcher insgesamt im Verfahren im wesentlichen inert ist, zur Regulierung der Verfahrenstemperatur oder der Partialdrücke der anderen gasförmigen Komponenten des Produktgases verwendet werden.

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b) Zum Zwecke der chemischen Teilnahme an Folgeverfahren. Zum Beispiel kann eine Zugabe von Stickstoff beim Verfahren eine nachfolgende Ammoniaksynthese erleichtern.

c) Zur Ausübung einer katalytischen Wirkung auf das Verfahren oder auf Folgeverfahren.

d) Aufgrund ihrer Harmlosigkeit als Verunreinigungen bei einem oder mehreren der Reaktionsmaterialien, deren Reinigung vor der Einführung in das Verfahren mit Umständen verbunden oder nicht notwendig ist. So z.B. kann es zugelassen werden, daß im Brennstoff enthaltenes Mineralmaterial, welches das Verfahren nicht stört, mitdurchläuft. Eine Gasreinigung, falls erforderlich, kann dann bei einer dem Verfahren nachgeschalteten, bequem durchführbaren Stufe erfolgen.

Die drei oben erwähnten Reaktionsmaterialien werden kontinuierlich in ein zylindrisches, symmetrisches Reaktionsgefäß eingeführt. Das erfindungsgemäße Verfahren verläuft im Reaktions gefäß in der folgenden Reihenfolge ab.

Zuerst wird das oxidierende Gas und der primäre Brennstoff in derartiger Weise zusammengemischt, daß sie eine gasartige Mischung ergeben, die die wesentliche Eigenschaft der Kompressibilität aufweist. Diese gasartige Mischung kann auch ein Gas sein, aber insbesondere im Falle eines nichtgasförmigen primären Brennstoffes besteht es wahrscheinlicherweise aus einer Suspension von Festkörperteilchen und/oder Flüssigkeitströpfchen in einem gasförmigen Medium. Als zweites wird an der Stelle, an der dieser Mischvorgang stattfindet, oder an einer im Verfahrensfluß dahinterliegenden Stelle die gasartige Mischung in eine hochturbulente, kompakte und in sich geschlossene Konfiguration überführt,

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z.B. indem darin ein Wirbel erzeugt wird, d.h. es wird ein um die Achse

herum
des GefäßesjWirkendes Drehmoment ausgeübt. In dieser Konfiguration wird die gasartige Mischung entzündet, wobei sich als Folge eine heiße, stabile, kompakte und in sich geschlossene Zone totaler Verbrennung entwickelt. Ist der primäre Brennstoff flüssig oder fest, findet eine vollständige Vergasung des mineralienfreien Teils des primären Brennstoffes in einer derartigen Zone totaler Verbrennung statt. Drittens findet an einer Stelle, die im Verfahre ns ablauf hinter der Zone totaler Verbrennung liegt, eine Vermischung der heißen gasförmigen Produkte aus dieser Zone mit dem sekundären Brennstoff statt, worauf als Ergebnis der chemischen Wechselwirkung eine gasförmige Mischung entsteht, die größere Anteile an Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthält. Der sekundäre Brennstoff wird vorzugsweise in das Reaktionsgefäß in einer Weise eingeführt, so daß er eine die Zone totaler Verbrennung umgebende Umhüllung bildet, wobei diese Umhüllung in direkter physikalischer oder gegenständlicher Berührung mit der Zone totaler Verbrennung steht.

Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich folglich zusammenfassen als bestehend aus den folgenden Stufen:

(l)das mengenmäßig abgestimmte Vermischen eines oxidierenden Gases und eines primären Brennstoffes innerhalb einer Brennkammer zur Erzeugung eines komprimierbaren Gases oder einer gasartigen Mischung;

(2) die Überführung dieser Mischung in eine hochturbulente, kompakte und in sich geschlossene Konfiguration und die Zündung der in dieser Konfiguration befindlichen Mischung zwecks totaler Verbrennung des primären Brennstoffes;

(3) das Vermischen der heißen gasförmigen Produkte des Verbrennungsvorgangs mit einem sekundären Brennstoff, der vorzugsweise gasförmig ist, wobei die Reaktion der Verbrennungsprodukte und des sekundären Brennstoffes eine gasförmige Mischung ergeben, die größere Anteile an CO und H₂ enthält.

Die Erfindung sieht auch eine Vorrichtung vor zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens. Diese enthält eine Brennkammer, einen in der Brennkammer angeordneten Brenner, eine Einrichtung zum Zusammenmischen eines oxidierenden Gases und eines primären Brennstoffes zu einer komprimierbaren gasartigen Mischung, eine in der Brennkammer angeordnete Einrichtung zur Überführung der Mischung in eine hochturbulente, kompakte und in sich geschlossene Konfiguration, und eine Einrichtung zur Einführung eines sekundären Brennstoffes in die Brennkammer zum Vermischen mit den Produkten der Verbrennung der Mischung, um ein gasförmiges Gemisch mit einem wesentlichen Gehalt an CO und EL zu erzeugen.

In bevorzugter Weise wird beim erfindungs ge mäßen Verfahren die Auswirkung eines Dralls auf eine komprimierbare, brennbare Flüssigkeit, die in eine zylindrische Brennkammer eintritt, nutzbar gemacht. Diese Wirkung wurde im einzelnen beschrieben von J. M. Be6r und N. A. Chigier ("Combustion Aerodynamics", Applied Science Publishers Ltd., London, 1972). Bei Wirbelsystemen entwickelt sich eine Axialzone niedrigen Drukkes. Ist die Wirbelströmung von ausreichender Stärke, so ergibt sich eine Rezirkulation der umgebenden, am Rande befindlichen Flüssigkeit. Bei einer entsprechenden Strömungsstärke entsteht ein torroidaler Wirbel, der hochturbulent, kompakt und in sich geschlossen ist. Wird ein solcher torroidaler Wirbel entzündet, so ist die sich ergebende Brennzone sehr gut durchgemischt und von extrem hoher Stabilität.

Die Herbeiführung und Anwendung der richtigen Drall- bzw. Wirbelströmung im erfindungs gemäßen Verfahren führt zur Bildung einer Zone totaler Verbrennung, die in genügender Weise in sich selbst geschlossen ist, um ihre Eigenständigkeit zu erhalten, ohne daß eine Prallwand notwendig ist, um sie vom sekundären Brennstoff abzutrennen. Im vorlie-

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genden Fall ist die richtige oder entsprechende Wirbelströmung erreicht, wenn der Wirbel eine Wirbelzahl (definiert nach "Combustion Aerodynamics") aufweist, die größer als ungefähr 0, 5 ist, die jedoch nicht so hoch ist, daß sich ein "Wandstrahl" ("wall jet" nach "Combustion Aerodynamics") entwickelt. Eine derartige Entwicklung ist unwahrscheinlich, wenn die Wirbelzahl unterhalb von ungefähr 1, 5 gehalten wird. Im Gegensatz dazu lassen sich ausgeprägte Zonen totaler Verbrennung ohne Zuhilfenahme von Prallwänden mit keinem der Verfahren nach der US-PS 2 621 117 erzielen. Die Verwendung von aerodynamischen Steuerungen zur Entwicklung und Aufrechterhaltung einer Reihe von Reaktionszonen in entsprechender Reihenfolge ist der Verwendung von mechanischen Systemen, wie sie gemäß der US-PS erforderlich sind, überlegen und die Erfahrung zeigt, daß es keine Materilien gibt, mit denen eine Zone totaler Verbrennung durch Wände begrenzt werden kann und in der ein stöchiometrischer Ablauf stattfindet, ohne daß durch Wasserkühlung ein erheblicher Wärme verlust auftritt oder die Wand zerstört wird bzw. ihre Wirkung nicht mehr ausübt. Folglich sind die Reaktionsgefäße des erfindungsgemäßen Verfahrens von zwangsläufig einfacherer Ausführung.

Die Erfindung unterscheidet sich auch in anderer Hinsicht vom Inhalt der obengenannten US-PS. Diese Unterschiede stellen Vorteile dar bei der Anwendung des erfindungs gemäßen Verfahrens.

(a) Bei der Erfindung ist die Zone totaler Verbrennung wesentlich kompakter, bezogen auf den Materialdurchfluß. Der mit hoher Intensität durchgeführte Betrieb gewährleistet hohe Temperaturen und rasche Reaktionen. Darüber hinaus ermöglicht die Kompaktheit die Konstruktion einer kleineren Anlage für eine gegebene Produktionsmenge, wobei die Skalierung mit wirtschaftlichen Einsparungen verbunden ist.

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(b) Die hochturbulente, in sich geschlossene Zone totaler Verbrennung gewährleistet auch die Verbrennung von Brennstoffen, die mit Schwierigkeiten entzündbar und verbrennbar sind, so daß keine Verluste durch unverbrannten Brennstoff auftreten, wogegen beim Verfahren und der Vorrichtung gemäß der US-PS 2 621 117 keine Vorkehrungen getroffen werden, um dies zu gewährleisten. Auf diese Weise können sehr schwierig verwendbare Brennstoffe, wie wäßrige Aufschlämmungen von Kohle, vollkommen und in stabiler Weise innerhalb einer relativ kleinen Zone totaler Verbrennung vollkommen verbrannt werden.

(c) Die bessere Durchmischung des Produktes aus der heißen Zone totaler Verbrennung mit einem kühleren, sekundären, gasförmigen Brennstoff führt zu Reaktionen, die rußfrei sind. Diese Mischzone gestattet eine enge Annäherung an das thermodynamische Gleichgewicht. Im Gegensatz dazu verhindern bei der Vorrichtung gemäß der obengenannten US-PS die Prallwände eine Vermischung und fördern die Ablagerung von Ruß,

Unter Bezugnahme auf die beiliegenden Zeichnungen soll nun die Erfindung anhand von drei Ausführungsbeispielen noch näher erläutert werden. Es zeigen:

Fig. 1 eine Seitenansicht eines Längsquerschnitts eines Ver

brennungssystems, das zur Verbrennung von Dieselöl als primärem Brennstoff mit Stadtgas als sekundärem Brennstoff geeignet ist;

Fig. 2A, benachbarte Teile einer vergrößerten Seitenansicht eines

Längsquerschnitts des in dem System nach Fig. 1 verwendeten Brenners;

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Fig. 3 End- und Seitenansichten der in der Fig. 2A gezeigten

^un Brennerdüse;

Fig. 5 eine Seitenansicht eines Querschnitts durch ein modifiziertes Verbrennungssystem, das zur Verbrennung von verflüssigtem Petroleumgas als primärem und sekundärem Brennstoff geeignet ist;

Fig. 6 eine vergrößerte Seitenansicht im Längsquerschnitt eines

Brenners, der für das System gemäß der Fig. 5 geeignet ist;

Fig. 6A eine vergrößerte Ansicht der Vorderseite der in der Fig.

gezeigten Brennerdüse;

Fig. 6B einen vergrößerten Ausschnitt einer Seitenansicht im

Querschnitt der Düse;

Fig. 6C einen vergrößerten Ausschnitt einer Draufsicht auf die

Düse und

Fig. 7 End- und Seitenansichten einer modifizierten Brenner-

^un düse, die sich zur Verwendung im System nach Fig. 1

und 2 zur Verbrennung einer Kohleaufschlämmung als primären Brennstoff und Stadtgas als sekundärem Brennstoff eignet.

Unter Bezugnahme zunächst auf die Fig. 1 - 4 enthält das Verbrennungssystem eine Brennkammer 10 mit einem feuerfest ausgekleideten Rohr 12, einer Einlaßkammer 14 für das sekundäre Gas, die von einem Brenner

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durchsetzt und an einem Ende des Rohrs 12 befestigt ist, und einem feuerfest verkleidetem Kamin 18, der am anderen Ende des Rohrs 12 befestigt ist. Die Kammer 10 ist von ungefähr 2.450 mm Länge und hat einen internen Durchmesser von ungefähr 300 mm. Die Einlaßkammer weist ein tangentiales Einlaßrohr 20 auf, durch welches der sekundäre Brennstoff (Stadtgas) eingeführt wird, so daß dieser, an der Wand zirkulierend, das Rohr 12 durchläuft.

Der in den Fig. 2A - 2C im einzelnen gezeigte Brenner 16 weist ein zentrales Zuleitungsrohr 22 für den primären Brennstoff (Dieselöl) auf, sowie zwei weitere Zuleitungsrohre 24, die mit einer Einlaßkammer 26 verbunden sind. Im vorliegenden Ausführungsbeispiel werden die Zuleitungsrohre 24 und die Kammer 26 nicht verwendet, sie ermöglichen jedoch die Umrüstung des Brenners zur Verwendung auf andere Weise, z.B. nach den Ausführungsbeispielen der Fig. 7 und 8. Die Zuleitungsrohre 24 sind deshalb an ihren freien Enden geschlossen (Fig. 2A und 4). Die Zuleitungsrohre 22 und 24 sind innerhalb eines Rohrs 28 enthalten, welches sich wiederum innerhalb eines rohrförmigen Wassermantels 30 befindet, der mit einem Wassereinlaßstutzen 32 versehen ist. Das Rohr ist mit Löchern 34 versehen zum Einlassen von Wasser aus dem Wasser aus dem Wassermantel 30, und der Wassermantel mündet in eine Kammer 36, die mit einem Wasserablaßstutzen 38 versehen ist.

Das zentrale Zuleitungsrohr 22 für das Öl mündet in eine Brennerdüse 40, die von einer divergierenden Verlängerung 42 der Düse umgeben ist, und an die das Gehäuse 44 des Brenners in abgedichteter Weise angeschlossen ist. Ein Rohr 46 stellt eine Leitung dar, die zu einer Kammer 47 führt, innerhalb der sich die Brennerdüse 40 teilweise befindet. Zwischen dem Gehäuse 44 und dem Rohr 46 ist eine Scheidewand 50 angeordnet, welche die Zirkulation des Kühlwassers von einem Einlaßstutzen 52 zu einem Auslaßstutzen 54 steuert.

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Unter Bezugnahme auf die Fig. 3 und 4 ist es ersichtlich, daß die Brennerdüse 40 mit einem Hohlkörper 56 und einem ringförmigen Kopf 58 versehen ist, der am vorderen Ende des Körpers 56 angeordnet ist. Der Kopf 58 weist eine zentrale Sauerstoff leitung 60 auf, die sich von einer Halterung 62 innerhalb des Körpers 56 ab erstreckt. Der Halterung 62 wird Sauerstoff zugeführt durch Löcher 61 im Körper 56, die mit radialen Bohrungen 63 in der Halterung 62 und Löchern 67 in der Leitung 60 in Verbindung stehen. Wie gezeigt, mündet das zentrale Einlaßrohr 20 für das Öl in den Hohlkörper 56 ein und das Öl läuft durch Leitungen 69 in der Halterung 62 zu einer hinter dem Kopf 58 befindlichen Kammer und dann weiter durch eine Reihe von axialen Löchern 64 im Kopf 58, die die Sauerstoffleitung 60 umgeben. Der Kopf 58 des Brenners ist mit achtzehn Spalten 66 versehen, die sich im Winkel von 30 zur Achse des Kopfes 58 hin erstrecken. Diese Spalten 66 leiten Sauerstoff aus der Kammer 47 und erteilen der Sauer stoff/Ölmischung eine Drallbewegung.

Das oben beschriebene System wurde erprobt unter Verwendung von Dieselöl als primären Brennstoff und Stadtgas als sekundären Brennstoff. Das Dieselöl wurde dem System mit einer Geschwindigkeit von 57,6 kg/h (68,2 l/h), der Sauerstoff mit einer Geschwindigkeit von 194 kg/h

(136 normal m /h) und das Stadtgas mit einer Geschwindigkeit von 202 kg/h (271 normal m /h) zugeführt. Folglich betrug das Massenströmungsverhältnis von sekundärem Brennstoff zu primärem Brennstoff 3,5. Die Konstruktion der Brennerdüse 40 gewährleistet, daß das Dieselöl im Sauerstoff dispergiert wird, während sie der Mischung eine Drall- oder Wirbelbewegung erteilt. Dies alles findet im Rahmen eines kontinuierlichen Verbrennungsvorgangs statt. Die Spalten 66 werden zur Zuleitung des Hauptanteils des Sauerstoffes verwendet und erteilen seiner Bewegung axiale und tangentiale Richtungskomponenten. Ein kleiner Bruchteil des zugeführten Sauerstoffes wurde mit nur einer axialen Bewegungskomponente durch die zentrale Leitung 60 eingeführt. Ein der-

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artiger zentraler Sauerstoffstrom ist für das Verfahren nicht wesentlich, hilft jedoch bei der Zerteilung von axial gerichteten Öls tr ahle η. Das
Stadtgas wurde tangential in die Reaktionskammer eingeführt, so daß es im entgegengesetzten Drehsinn zur Drallbewegung der Zone totaler Verbrennung in Zirkulation gesetzt wurde. Beim Betrieb des Systems wurde das Bestehen einer in sich geschlossenen, kompakten und hochintensiven Zone totaler Verbrennung beobachtet. Das System wurde nahe bei Atmosphärendruck betrieben. Die Zündung wurde bewerkstelligt durch das
Einführen eines angezündeten Sauerstoff/Azetylenbrenners in eine (nicht gezeigte) Öffnung in der Einlaßkammer 14.

TABELLE 1: Stadtgas Zusammensetzung

^M0lanteil Massenanteil

CO₂	0,193
H₂O	0,010
CO	0,035
^H2	0,689
CH₄	0,002
^C4^H10*	0,001
^C5^H12	0,040
^C6^H14*	0,026
Cyclohexan	0,002
Methylcyclohexan	0,002

0,506 0,011 0,058 0,083 0,002 0,003 0,175 0,137 0,015 0,010

insgesamt 1,000 1,000

* inklusive aller Isomere

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TABELLE 2: Zusammensetzung des Produktgases

	(erstes Ausführungsbeispiel)	theoretisches Gleichgewicht Molanteil
gasförmiger Bestandteil	gemessener Molanteil	0,039
co₂	0,038	0,151
H₉O	0,150	0,356
CO	0,382	0,454
^H2	0,415	0,000
CH₄	0,015	1,000
insgesamt	1,000

Die Tabelle 1 zeigt die Zusammensetzung des Stadtgases und die Tabelle zeigt die beobachtete Zusammensetzung des Produktgases aus dem System im Vergleich zur theoretischen Gleichgewichts zusammensetzung, die für die Probenentnahmetemperatur von 1.600 K berechnet wurde. Es ist ersichtlich, daß die in diesem System erhaltenen Bedingungen nicht weit von den idealen Bedingungen vollkommener Durchmischung und vollkommenen chemischen Gleichgewichts entfernt sind.

Das Verhältnis der Massenströmungsgeschwindigkeiten der beiden Brennstoffe ist nicht kritisch. Versuche haben gezeigt, daß Strömungsverhältnisse, die zwischen 3 und 5 liegen, zu zufriedenstellenden Ergebnissen führen. Bei höheren Verhältnissen ergeben sich mehr CO, H₂, CH₄ und weniger CO₂ und H₂O. Folglicherweise kann die Zusammensetzung des Produktgases durch Einstellung dieses Verhältnisses in einem breiten Bereich variiert werden,

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Ein modifiziertes Vertorenmmgssysiem, das züsf Verwendung mit verflüssigtem Petroleumgas als primärem msa sski^Märem Brennstoff aus= geibgt ist, zeigen die Fig, 5, β₅ βΑ, βΒ wad GC in diesem Bfstern ist die Brennkammer 70 Mein®? (isd E^mr wsist si© ©ms hänge von 1.280 mm Ms sar Mittellinie des Kamms &ad si&sa IaneEckypchniesser von löO mm auf), aber die Bauweise ist im wesentlichen die gleiche. Bei Brenner 72 (Fig. 6) ist am offenen Ende dsr Brennkammer 10 befestigt und eine tangentiale Gaseinlaßöffming 75 ist in der Nähe des Endes des Brenneraggregats angeordnet. Eine (nicht gezeigte) ZündöffenEg ist in der Brennkammer 70 in der gleichen Laga wie die Gaseinlaßöfinung 75, jedoch im Winkel dazu versetzt, vorgesehen.

Unter Bezugnahme auf die Fig. 6 ist zu sehen, daß der Brenner 72 ein Gehäuse 74 mit einer Wassereinlaßöffnung 76 und einer Wasserauslaßöffnung 78 und eine rohrförmige Scheidewand 30 aufweist, die so angeordnet ist, daß eine genügende Verweilzeit des Wassers im Gehäuse 74 gewährleistet ist. Das Gehäuse trägt eine Brennerdüse 82, an die eine Einlaßöffnung 84 für das flüssige Petroleumgas und zwei Sauerstoff leitungen 86 angeschlossen sind. Die Brennerdüse 82 weist einen zentralen Diit'efcla® 88 auf, durch den das Gas aus der Einlaßleitung 84 strömt, sowie eine Reihe von sechs kreisförmig, im Abstand voneinander angeordneten Durchlässen 90, die sich von einer Lage hinter dem Kopf der Düse, wo sie in eine Kammer 92 einmünden, die über die Leitungen 86 mit Sauerstoff beliefert wird, aus bis zur kegelförmig sich erweiternden Vorderfläche 94 der Düse hin im Winkel von 30 zur Achse der Düse erstrekken. Dieser Winkel ist in der Fig. β€ gezeigt, aas Gründen der Übersichtlichkeit nur der obere Durchlaß 90^f der Durchlässe 90 der Fig. 6A. Jeder der Durchlässe 80 ist also im Wiak©?. versetzt tew. geneigt; siehe s.B. dsß oberen Durchlaß SG' in der Fig. 6B. Diessr Wiaicsl ist für das eriin-Verfahren nicht erforderlich. DI© jsdodi dadurch erzeugte

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Bewegungskomponente hilft bei der Zerstreuung des primären Brennstoffstrahles . Die Düse wird in ihre Lage fixiert durch eine Vorderplatte 96, die eine divergierende Öffnung aufweist, welche auf die Düse 82 paßt, um eine Düsenverlängerung wie die Verlängerung 42 des ersten Ausführungsbeispiels zu bilden.

Das oben beschriebene System wurde erprobt und, wie beim ersten Ausführungsbeispiel, gewährleistete die Versetzung der Bohrlöcher 90 im Winkel, daß der Mischung aus primärem flüssigem Petroleumgas und Sauerstoff der entsprechende P^aIl erteilt wurde. Bei den Versuchen war die Sauerstoffzufuhr geraae ausreichend, um das primäre flüssige Petroleumgas stöchiometrisch zu CO-, und ELO zu verbrennen. Das primäre flüssige Petroleumgas wurde dem System mit einer Geschwindigkeit von 1,88 kg/h (0,948 normal m /h), der Sauerstoff mit einer Geschwindigkeit von 6,94 kg/h (4,86 normal m /h) und das sekundäre flüssige Petroleumgas mit einer Geschwindigkeit von 3,66 kg/h (1,85 nor-

3 mal m /h) zugeführt.	gasförmiger Bestandteil	gemessener Molanteil	(auf Trockenbasis)
	co₂	0,049
TABELLE 3: Zusammensetzung des Produktgases	CO	0,396
(zweites Ausführungsbeispiel)	H₂	0,515	0,028
CH₄ andere*	0,028 0,012	0,423
insgesamt	1,000	0,549
	0,000 0,000
1,000

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Durch Direktanalyse bestimmte hohe Kohlenwasserstoffe und durch Lecks in die Gasproben eingeströmte Luft. Der H_oO-Gehalt der Pr oben wurde nicht bestimmt. Sein theoretischer Molanteil (auf Trockenbasis) betrug 0,037.

Tabelle 3 zeigt die beobachtete Zusammensetzung (auf Trockenbasis) des Produktgases aus dem System im Vergleich zur theoretischen Gleichgewichtszusammensetzung (auf Trockenbasis), die für eine Probenentnahmetemperatur von 1.100 K berechnet wurde. Wie beim ersten Ausführungsbeispiel erscheint es, daß die in der Praxis erreichten Bedingungen dicht angenähert sind an die idealen Bedingungen von vollkommener Durchmischung und vollkommenem chemischem Gleichgewicht. Bei diesem Beispiel wurde festgestellt, daß die Produktgaszusammensetzung in einem weiten Bereich variiert werden konnte durch die Einstellung des Verhältnisses der Massenströmungsgeschwindigkeiten der primären und sekundären Brennstoffe.

Beim dritten Ausführungsbeispiel der Erfindung ist das Verbrennungssystem identisch mit dem in den Fig. 1 und 2 gezeigten, mit der Ausnahme, daß die Brennerdüse wie in den Fig. 7 und 8 gezeigt ausgebildet ist, wobei das zentrale Zuleitungsrohr 97_? entsprechend dem Zuleitungsrohr 22, eine Wasser/Kohleaufschlämmung zur Mitte der Düse leitet und die Zuleitungsrohre 99, die den Zuleitungsrohren 24 entsprechen, flüssiges Petroleumgas an die sechs Löcher 98 liefern, die das Zuleitungsrohr 97 umgeben. Die Düse ist mit einer Reihe von Spalten versehen, die sich im Winkel von 47 zur Düsenachse erstrecken und der Mischung der Aufschlämmung mit dem Pttroleumgas Sauerstoff mit richtig bemessenem Drall zuführen.

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Dieses Ausführungsbeispigl wurde erprobt unter Verwendung einer aus 55 % Kohle und 45 % Wasser bestehenden Aufschlämmung, zusammen mit einer kleinen Menge "/on flüssigem Petroleumgas. Die Kohle wurde zu einer derartigen Teilchengröße pulverisiert, das 80 % einer repräsentativen Probe durch ein British Standard Testsieb von 75 μπι öffnung hindurchlief. Das oxidierende Gas bestand aus Sauerstoff und der sekundäre Brennstoff war ein Stadtgas mit der in der Tabelle 1 gezeigten Zusammensetzung. Die Sauerstoffzufuhr war gerade ausreichend, um die Kohienaufschlämmung und das flüssige Petroleumgas stöehiometrisch zu CO« und HgO zu verbrennen. Die Kohlenaufschlämmung wurde dem System mit einer Geschwindigkeit von 158 kg/h (132 l/h), das flüssige Petroleumgas mit einer Geschwindigkeit von 40,2 kg/tu (20,3 normal

m /h), der Sauerstoff mit einer Geschwindigkeit von 391 kg/h (274 norq

mal m /h) und das Stadtgas mit einer Geschwindigkeit von 491 kg/h

3
(659 normal m /h) zugeführt. Beim Betrieb des Systems, bei dem die Zündung wie bei den oben beschriebenen Ausführungsbeispielen erfolgte, wurde das Bestehen einer in sich geschlossenen, kompakten und hochintensiven Zone totaler Verbrennung beobachtet. Abgesehen -/on der Asche, die von den in der Kohle enthaltenen Mineralstoff en herrührte, verblieben praktisch keine festen oder flüssigen Rückstände in der Reaktionskammer nach dem Betrieb des Systems.

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TABELLE 4: Zusammensetzung des Produktgases

(drittes Ausführungsbeispiel)

gasförmiger Bestandteil	gemessener Molanteil	theoretisches Gleichgewicht Molanteil
CO₂	0,078	0,058
H₉O	0,147	0,151
CO	0,280	0,318
^H2	0,467	0,473
CH₄	0,027	0,000
°2	0,000	0,000
andere*	0,001	0,000
insgesamt	1,000	1,000

* Durch Direktanalyse bestimmte hohe Kohlenwasserstoffe.

Die Tabelle 4 zeigt die beobachtete Zusammensetzung (auf Naßbasis) des Produktgases aus dem System, im Vergleich mit der theoretischen Gleichgewichtszusammensetzung (auf Naßbasis), die für eine Probenentnahmetemperatur von 1.300 K berechnet ist. Wie beim ersten Ausführungsbeispiel erscheint es, daß die in diesem System erhaltenen Bedingungen nicht weit entfernt sind von den idealen Bedingungen einer vollkommenen Durchmischung und eines vollkommenen chemischen Gleichgewichts.

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Während bei den oben angegebenen Ausführungsbeispielen die in sich geschlossene, kompakte, hochintensive Verbrennungszone erhalten wurde durch die Erteilung eines richtig bemessenen Dralls, ist die Anwendung anderer Verfahren zur Erzielung ähnlicher Effekte nicht ausgeschlossen. Zum Beispiel können ähnliche Effekte erzielt werden mit Brennern, die den nach Coanda benannten Effekt nutzen (siehe "Proceedings of 15th Symposium on Combustion 1974", The Combustion Institute) sowie mit Brennern, die breitflächige^n den Verbrennungsstrom eingeführte Körper enthalten (siehe "Combustion Aerodynamics"). Während bei jedem der oben angegebenen Ausführungsbeispiele das Verfahren unter Atmosphärendruck durchgeführt wird, erscheint das Verfahren besonders vorteilhaft, wenn es bei hohen Drücken ausgeführt wird, um die Verwendung der Produktgase bei synthetischen Verfahren unter hohem Druck zu erleichtern. Weiterhin ist es nicht notwendig, daß der sekundäre Brennstoff in der oben beschriebenen Weise entlang der Kammer zirkuliert. Anstelle einer Zirkulation des Brennstoffes in der entgegengesetzten Richtung zum Drall oder Wirbel kann man es z.B. auch in der gleichen Richtung zirkulieren lassen. In alternativer Weise kann der sekundäre Brennstoff in axialer Richtung in eine kreisförmige Anordnung von dicht nebeneinanderliegenden, an der Wand der Brennkammer angeordneten Düsen eingeführt werden, so daß die Düsen praktisch zusammenwirken, um eine die Zone totaler Verbrennung einschließende Umhüllung zu erzeugen.

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Claims

Patentansprüche

1. Verfahren zur Herstellung einer gasförmigen Mischung, die größere Mengen von Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthält, gekennzeichnet durch Verfahrensschritte, bei denen man

a) ein oxidierendes Gas und einen primären Brennstoff innerhalb einer Brennkammer zu einem komprimierbaren Gas oder einer komprimier baren gasähnlichen Mischung zusammenmischt,

b) die Mischung in eine hochturbulente, kompakte und in sich geschlossene Konfiguration überführt und sie in dieser Konfiguration zur Zündung bringt, um den primären Brennstoff vollkommen zu verbrennen, und

c) die heißen gasförmigen Produkte dieses Verbrennungsvorgangs mit einem sekundären Brennstoff vermischt und zur Reaktion bringt, um auf diese Weise ein gasförmiges Gemisch mit wesentlichem Gehalt an CO und H„ zu erhalten.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Verfahrensschritte a) und b) in einer zylindrischen Brennkammer durchführt, indem man in der Mischung eine Wirbelströmung erzeugt, deren Wirbelzahl größer als 0,5, jedoch nicht so groß ist, daß ein Wandstrahl an der Kammerwand entsteht.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man beim Verfahrensschritt c) den sekundären Brennstoff neben der Kammerwand in die Brennkammer in der Weise einführt, daß er eine die Zone vollkommener Verbrennung umgebende Hülle bildet, die in direkter physikalischer Berührung mit den Produkten des Verbrennungsvorgangs steht.

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4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als primären Brennstoff Öl verwendet, dieses in die Brennkammer in Form kleiner axialen Strahlen einspritzt, das oxidierende Gas mit axialen sowie tangentialen Bewegungskomponenten einführt, um das Öl zu zerstäuben und in der erhaltenen Mischung eine Wirbelbewegung erzeugt, einen gasförmigen sekundären Brennstoff verwendet und diesen neben der Kammerwand in die Brennkammer in der Weise einführt, so daß er eine die Zone vollkommener Verbrennung umgebende Hülle bildet, die in direkter physikalischer Berührung mit den Produkten des Verbrennungsvorgangs steht.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Hauptanteil des oxidierenden Gases in die Brennkammer in Form einer Vielzahl von im Umkreis und im Abstand voneinander verteilten Strahlen einspritzt, wobei die Strahlrichtungen jeweils einen Winkel von ca. 30° mit der Brennkammerachse bilden, und daß man einen kleineren Teil des oxidierenden Gases in axialer Richtung in die Brennkammer einführt.

6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man gasförmige primäre und sekundäre Brennstoffe verwendet, den primären Brennstoff in axialer Richtung in die Brennkammer einführt, das oxidierende Gas mit axialen sowie tangentialen Richtungskomponenten einführt, so daß die gasförmige Mischung in Wirbelströmung gerät und das oxidierende Gas in Mengen verwendet, die ausreichen, um eine stöchiometrische Verbrennung des primären Brennstoffes zu CO«, und H„O zu gewährleisten, wobei man einen gasförmigen sekundären Brennstoff wählt und diesen neben der Kammerwand in die Brennkammer in

er
der Weise einführt, so daßjeine die Zone vollkommener Verbrennung umgebende Hülle bildet, die in direkter physikalischer Berührung mit den Produkten des Verbrennungsvorgangs steht.

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7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Hauptanteil des oxidierenden Gases in die Brennkammer in Form einer Vielzahl von am Umfang im Abstand voneinander verteilten Strahlen einspritzt, wobei die Strahlrichtungen jeweils einen Winkel von ca. 30 mit der Brennkammerachse bilden, und daß man einen kleineren Teil des oxidierenden Gases in axialer Richtung in die Brennkammer einführt.

8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als primären Brennstoff eine Mischung einer Aufschlämmung eines teilchenförmigen festen Brennstoffes in einem Träger und eines gasförmigen Brennstoffes verwendet, den primären Brennstoff in axialer Richtung in die Brennkammer einführt, das oxidierende Gas mit axialen sowie tangentialen Richtungskomponenten einführt, so daß die gasartige Mischung aus primärem Brennstoff und oxidierendem Gas in Wirbelströmung versetzt wird und Mengen des oxidierenden Gases verwendet, die ausreichen, um eine stöchiometrische Verbrennung der festen und gasförmigen Brennstoffe zu CO„ und H_?O zu gewährleisten, wobei man einen gasförmigen sekundären Brennstoff wählt und diesen neben der Kammerwand in die Brennkammer in der Weise einführt, so daß er eine die Zone vollkommener Verbrennung umgebende Hülle bildet, die in direkter physikalischer Berührung mit den Produkten des Verbrennungs-Vorgangs steht.

9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung aus 53 % teilchenförmiger Kohle und 45 % Wasser zusammen mit einer geringen Menge von gasförmigem Brennstoff verwendet.

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10. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine Brennkammer (10; 70), einen in der Brennkammer (10; 70) angeordneten Brenner (16; 72), erste Mittel zum Zusammenmischen eines oxidierenden Gases und eines primären Brennstoffes zu einer komprimierbaren gasartigen Mischung, zweite in der Brennkammer (10; 70) angeordnete Mittel zur Überführung der Mischung in eine hochturbulente, kompakte und in sich geschlossene Konfiguration, sowie dritte Mittel zur Einführung eines sekundären Brennstoffes in die Brennkammer (10; 70) zum Vermischen mit den Produkten der Verbrennung der Mischung, um ein gasförmiges Gemisch mit einem wesentlichen Gehalt an CO und EL zu erzeugen.

11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennkammer (10; 70) zylindrisch ist, daß die zweiten Mittel eine Einrichtung (58, 66; 90; 100) aufweisen, um die Mischung innerhalb der Brennkammer (10; 70) in den Zustand der Wirbelströmung zu versetzen, wobei die Wirbelzahl größer als 0, 5, jedoch nicht so groß ist, daß sich ein Wandstrahl an der Wand der Brennkammer entwickelt.

12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung (58, 66; 90; 100) einen Teil des Brenners (16; 72) bildet.

13. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Brenner (16; 72) versehen ist mit einer Brennerdüse (40; 82), Mitteln zur Zufuhr eines primären Brennstoffs und eines oxidierenden Gases zur Brennerdüse (40; 82), wobei die Brennerdüse (40; 82) Mittel aufweist zur Einführung des primären Brennstoffes aus axialer Richtung in die Brennkammer (10; 70) und wobei die Brennerdüse (40; 82) eine Vielzahl von im Umkreis und im Abstand zueinander angeordneten Durchlässen (66; 90; 100) aufweist, die schräg zur Achse der Brenn-

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kammer (10; 70) verlaufen, sowie mit Mitteln zum Verbinden der Mittel zur Zufuhr des oxidierenden Gases mit den Durchlässen (66; 90; 100), wodurch das oxidierende Gas mit axialen sowie tangentialen Bewegungskomponenten in die Brennkammer (10; 70) eingeführt wird, und die Mischung des primären Brennstoffes und des oxidierenden Gases innerhalb der Brennkammer (10; 70) in Wirbelströmung versetzt wird.

14. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennerdüse (40; 82) eine divergierende Düsenverlängerung (42) aufweist.

15. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennerdüse (40) eine zentral verlaufende axiale Leitung (60) für das oxidierende Gas aufweist, die umgeben ist von einer Vielzahl von im Umkreis und im Abstand voneinander angeordneten kleinen axialen Ölstrahldurchlässen, wobei die schrägverlaufenden Durchlässe (66) die Ölstrahldurchlässe umgeben und im Abstand zu diesen angeordnet sind.

16. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet,

daß die Brennerdüse ein zentral verlaufendes axiales Zuleitungsrohr (88; 97) für Brennstoff aufweist, das in eine kegelförmige Vorderfläche (94) der Düse einmündet, wobei die schrägverlaufenden Durchlässe (90; 100) in die kegelförmige Vorderfläche (94) einmünden und das zentral verlaufende Zuleitungsrohr (88; 97) umgeben.

17. Vorrichtung nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß die schrägverlaufenden Durchlässe (90) einen Winkel von ungefähr 30° mit der Achse der Brennkammer (10) bilden.

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18. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennerdüse ein zentral verlaufendes axiales Rohr (97) für eine Aufschlämmung aufweist, wobei eine Vielzahl von im Umkreis und im Abstand voneinander angeordnete axiale Durchlässe für gasförmigen Brennstoff das zentral verläufende Rohr (97) umgeben, wobei die schrägver lauf enden Durchlässe (100) die Durchlässe für den gasförmigen Brennstoff im Abstand dazu umgeben.

19. Vorrichtung nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß die schrägverlaufenden Durchlas
Achse der Brennkammer verlaufen.

daß die schrägverlaufenden Durchlässe (100) im Winkel von ca. 47 zur

20. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die dritten Mittel so angeordnet sind, um den sekundären Brennstoff neben der Kammerwand in die Brennkammer (10; 70) einzuführen, so daß er eine Umhüllung um die Verbrennungsprodukte der Mischung bildet, die im direkten physikalischen Kontakt mit den Verbrennungsprodukten steht.

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