DE2616085C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Erzeugen eines wasserstoffreichen
Gases in einem Reformierofen nach dem Oberbegriff
des Anspruches 1.
Seit einiger Zeit besteht ein beträchtliches Interesse an der
Erzeugung eines als Energieträger dienenden Gases durch Kohlevergasung.
In bestimmten großtechnischen Kohlevergasungsanlagen
sind große Mengen eines wasserstoffreichen Gases erforderlich.
Wasserstoffreiches Gas wird in großem Maßstab auch zur technischen
Synthese von Ammoniak verwendet.
In technischen Anlagen zur Erzeugung von Methanol aus Erdgas
oder leichten Kohlenwasserstoffen werden große Mengen eines allgemein
als Synthesegas bezeichneten Gasgemisches aus Wasserstoff
und Kohlenmonoxid verwendet.
Das für technische Zwecke benötigte wasserstoffreiche Gas und
Synthesegas werden in Reformieröfen erzeugt. Das technische Reformierverfahren
wird in einem Reformierofen durchgeführt, in
dem ein Strom aus Kohlenwasserstoffen und Wasserdampf durch Reaktionsrohre
geführt wird, die mit einem Katalysator, beispielsweise
Nickeloxid, gefüllt sind. Die Reformierreaktion wird gewöhnlich
bei einer Temperatur im Bereich von 537-816°C oder darunter
durchgeführt.
Der übliche Reformierofen für Kohlenwasserstoffe ist ein Strahlungsofen,
in dem durch die Verbrennung eines Kohlenwasserstoffbrennstoffes
und von Luft unter atmosphärischem Druck Wärme erzeugt
wird. Die bekannten als Reformieröfen verwendeten Strahlungsöfen
sind sehr groß und aufwendig und haben einen hohen
Brennstoffverbrauch.
Es sind auch Öfen bekannt, die unter Druck arbeiten. Ein derartiger
Ofen ist in der US-PS 35 82 296 angegeben. Im Betrieb dieses
Ofens soll die Druckdifferenz zwischen dem Behandlungsgut und
dem hocherhitzten Heizgas möglichst klein sein. Der Ofen arbeitet
vor allem mit Wärmestrahlung und erhitzt das Verbrennungsgas
in der Heizzone so nahe wie möglich an die theoretische Verbrennungsflammentemperatur.
Ein anderer Ofen für Überdruckbetrieb
ist der mit Wärmekonvektion arbeitende, kompakte Reaktor, der in
der US-PS 36 88 494 angegeben ist.
Aus der DE 16 67 573 A ist bereits ein Verfahren zum Erzeugen
eines wasserstoffreichen Gases bekannt, das sich insbesondere
zum Einsatz in der Ammoniaksynthese eignet. Bei diesem vorbekannten
Verfahren werden die Rauchgase zum Aufheizen der Reformierrohre
in einer separaten und außenliegenden Druckbrennkammer
erzeugt. Hier ist also ein separater zylindrischer Reaktor vorgesehen,
der keine Baueinheit mit der Druckbrennkammer zeigt. Hierdurch
bedingt müssen die in der Druckkammer aufgeheizten
Rauchgase über einen entsprechenden Stutzen in den Reaktor geführt
werden. Aufgrund dieser Bauweise baut der gesamte Reformierofen
einerseits größer. Zum anderen werden durch die räumliche
Trennung von Brennkammer und zylindrischen Reaktor vermeidbare
Wärmeverluste hingenommen.
Aus der nachveröffentlichten DE 25 13 499 C2 ist bereits ein
Reformierofen zur katalytischen Reformierung von Kohlenwasserstoffen
mit einer Brenneranordnung und mit einem Heizgaskonvektionsteil,
in dem Katalysator enthaltene Reaktionsrohre angeordnet
sind, bekannt. In diesem Reformierofen ist ein feuerfester
Einsatz enthalten, der die Strahlungswärme der Brenneranordnung
von dem Konvektionsteil abschirmt. Ein zentral angeordnetes
Auslaufrohr erstreckt sich durch die Decke des Reformierofens
hindurch aufwärts und steht mit den Enden der Reaktionsrohre in
Verbindung. Die Reaktionsrohre sind in einem Rohrboden
aufgehängt. Dieser weist eine zentrale Öffnung auf, wobei der
Rohrboden in seiner zentralen Öffnung mit dem Auslaufrohr
verschweißt ist und wobei er mit der Innenwand des
Reformierofens durch ein langgestrecktes Tragteil abdichtend
verbunden ist.
Verfahren zum Erzeugen eines Synthesegases sind beispielsweise
auch aus der DE 15 67 794 A und der DE 21 41 775 a bekannt.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein gattungsgemäßes Reformierverfahren
derart weiterzubilden, daß der einzusetzende Brennstoffverbrauch
herabgesetzt werden kann, so daß dieses Verfahren wirtschaftlicher
durchführbar ist.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe bei einem gattungsgemäßen Verfahren
zum Erzeugen eines wasserstoffreichen Gases durch die
Merkmale des kennzeichnenden Teils des Anspruchs 1 gelöst.
Dabei
erfolgt die Rauchgaserzeugung in einem Brennerofen, der am Boden
des Ofens angeordnet ist und durch eine perforierte, feuerfeste
Abschirmung, die die Wärmeabstrahlung aus dem Brennerraum auf
die Reformierrohre verhindert, von der Konvektionskammer abgeteilt
ist. Man läßt die Rauchgase in die Konvektionskammer aufsteigen,
zieht sie aus der Kammer ab und verwendet sie zum Erhitzen
des Einsatzgemisches aus Kohlenwasserstoff und Dampf durch
Wärmeaustausch, bevor man einen Teilstrom des Rauchgases nachverdichtet
und in den Brennerraum zurückführt.
Weitere bevorzugte Ausgestaltungen des Verfahrens sind in den
Unteransprüchen 2 bis 8 angegeben.
Zum besseren Verständnis des Erfindungsgegenstandes wird dieser
nachstehend anhand der beigefügten Zeichnungen beschrieben. In
diesen zeigt
Fig. 1 im Vertikalschnitt eine besondere für das erfindungsgemäße
Verfahren geeignete Ausführungsform eines
Ofens,
Fig. 2 eine andere Ausführungsform des Ofens,
Fig. 3 in einem Schnitt nach der Linie 3-3 in Fig. 1
die Rohrwand in ihrer Steganordnung,
Fig. 4 in größerem Maßstab als Teildarstellung im Vertikalschnitt
die Brenneranordnung und die im Inneren
des Ofens der Fig. 1 angeordneten
Isoliermantelringe,
Fig. 5 einen Schnitt längs der Linie 5-5 in Fig. 1,
Fig. 6 den Ofen gemäß Fig. 2 mit einer Darstellung des
während des Reformierbetriebes vorhandenen
Temperaturverlaufs und
Fig. 7 schematisch ein den Ofen enthaltendes
Gesamtsystem.
Nachstehend wird ein Reformierofen zum katalytischen Kracken erläutert,
der in dem erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzt wird.
Der in Fig. 1 gezeigte Reformierofen 2 besteht im wesentlichen
aus drei Hauptteilen, und zwar der Mantelanordnung 4, der Behandlungsrohranordnung
6 und der Feuerung 8.
Die Mantelanordnung 4 umfaßt den Außenmantel 9,
die Isoliermantelringe 10 und die Spülgasräume 12, die von
der Außenwandung der Mantelringe 10 und der Innenwandung
des Mantels 9 begrenzt sind. Wie am besten aus den Fig. 1
und 4 hervorgeht, hat jeder feuerfeste Innenmantelring
10 eine zylindrische Form bzw. die Form der Innenwandung
des Außenmantels 9 und ist jeder Innenmantelring am
einen, vorzugsweise dem oberen Ende mit dem Außenmantel
verbunden. Die Außenwandung 14 jedes Innenmantelrings hat
einen kleineren Durchmesser als die Innenwandung des Außenmantels
9, so daß an jeden Isoliermantelring 10 ein Spülgasraum
12 angrenzt. Der Spülgasraum 12 ist mit einer Einrichtung
zum Aufrechterhalten des erforderlichen Abstandes zwischen
dem Isoliermantelring 10 und der Innenwandung des
Außenmantels 9 versehen. Diese Abstandhalteeinrichtung
kann jede beliebige Form haben und besteht in einer besonders
zweckmäßigen Ausführungsform aus einer Wendel 11,
die sich vom oberen zum unteren Ende des Spülgasraums 12
erstreckt. Jeder Spülgasraum 12 endet in einer Ringöffnung
13, durch welche der Spülgasraum 12 mit dem Innern
des Ofens in Verbindung steht. Jeder Spülgasraum 12 hat
einen eigenen Spülgaseintritt 20, durch den Spülgas unter
einem Druck eintritt, der höher ist als der
Druck auf der Verbrennungsgasseite des Reformierofens 2.
In der Praxis besteht das Spülgas aus gekühltem Rauchgas
des Ofens 2. Jeder Isoliermantelring 10 ist mit einer vorkragenden
feuerfesten Zustellung 16 versehen, die eine zu
starke Auslenkung der äußeren Behandlungsrohre und eine
Kanalbildung des Rauchgases in dem Ofen 2 verhindert.
Die Reformierrohranordnung 6 umfaßt die Rohrwand
22, die Reformierrohre 24 und das zentrale Rohr 26,
das in dem Reformierofen 2 axial angeordnet ist, sich
durch die Decke des Ofens 2 hindurch aufwärts erstreckt
und an seinem oberen Ende den Austritt 27 für das Behandlungsgut
bildet. In der Praxis ist das zentrale
Rohr 26 auf beliebige geeignete Weise, beispielsweise
durch Schweißung, an dem Rand der oberen Öffnung 28
des Ofens 2 befestigt. Wie am besten aus den Fig. 1
und 3 hervorgeht, besteht die Rohrwand 22 aus einer oberen
Platte 34, einer unteren Platte 36 und einer zwischen
den Platten 34 und 36 vorgesehenen Steganordnung 38. Die
Rohrwand 22 besitzt eine zentrale Öffnung 30, die dem Umriß
des zentralen Rohrs 26 angepaßt und an dieser mittels
einer Schweißnaht hoher Festigkeit befestigt ist, die die
obere Platte 34 der Rohrwand mit dem zentralen Rohr 26 verbindet.
Eine zusätzliche Abstützung wird erzielt, indem die
Rohrwand 22 beispielsweise mittels eines langgestreckten
Tragprofils 32 an der Innenwandund des Ofens befestigt
ist. Das kontinuierliche Tragprofil 32 ist sowohl an der
Ofenwandung als auch an der Rohrwandung 22 abgedichtet. Es
sind ferner Wärmeabweiser 40 vorgesehen, welche die Rohrwand
22 vor den heißen Rauchgasen schützen. Die Rohrwand 22
ist in der oberen und der unteren Platte 34 bzw. 36 mit Löchern
42 und 44 ausgebildet, die miteinande fluchten.
Jedes Reformierrohr 24 besitzt eine lange mittlere
Strecke 50, eine Eintrittsstrecke 46 und eine Austrittsstrecke
48. Die lange mittlere Strecke 50 ist bei weitem der
größte Teil des Reformierrohrs 24 und ist die einzige mit
Katalysator gefüllte Strecke. Die Eintrittsstrecken 46 erstrecken
sich von der oberen Fläche der oberen Rohrplatte 34
durch die Löcher 44 der unteren Rohrplatte 36 und sind mit
Schweißnähten hoher Festigkeit an der oberen Rohrplatte 34
der Rohrwand 22 befestigt. Der Durchmesser der Eintrittsstrecke
46 ist beträchtlich kleiner als der der mittleren
Strecke 50 des Reformierrohrs. Infolgedessen sind die
Abstände zwischen den mittleren Strecken 50 der Reformierrohre
klein, so daß die Rauchgase im Bereich des
Rauchgasaustritts nur minimal gedrosselt werden und
in den keinen Katalysator enthaltenden Eintrittsstrecken 46
nur eine minimale Wärmemenge auf das Behandlungsgut übertragen
wird.
Die Austrittsstrecken 48 der Reformierrohre 24
sind im Durchmesser ebenfalls viel kleiner als die mittleren
Strecken 50 der Reformierrohre. Wie am besten aus
der Fig. 5 hervorgeht, erstrecken sich die Austrittsstrecken
48 annähernd schräg oder wendelförmig zu dem
zentralen Rohr 26 und in dieses hinein. Diese Wendelform
der Austrittsstrecken 48 ermöglicht eine Wärmedehnung
der Reformierrohre 24. Infolge ihres kleinen
Durchmessers bewirken die Austrittsstrecken 48 nur eine
minimale Drosselung der zu den mittleren Strecken 50 der
Behandlungsrohre 24 strömenden Verbrennungsgase und wird
auf die keinen Katalysator enthaltenden Austrittsstrecken 48
nur eine minimale Wärmemenge übertragen.
Das zentrale Rohr 26 der Rohranordnung 6 ist im
wesentlichen ein gerades Rohr, das dazu dient, das aus den
Reformierrohren 24 austretende Behandlungsgut durch den
Austritt 27 aus dem Ofen 2 herauszuführen. Das zentrale
Rohr 26 ist mit einer Wärmeabschirmung 29 ummantelt, die
den unteren Teil des zentralen Rohrs 26 von den heißen
Verbrennungsgasen abschirmt. Die Wärmeabschirmung 29
erstreckt sich an dem zentralen Rohr 26 abwärts bis
zu einer Stelle oberhalb des unteren Endes des Rohrs 16.
Im Innern des unteren Teils des zentralen Rohrs 26 befindet
sich ein zylindrischer Prallkörper 25, der das aus den
Austrittsstrecken 48 der Reformierrohre 24 kommende
Behandlungsgut abwärts umlenkt. Infolgedessen bestreicht
das aus den Austrittsstrecken 48 kommende Behandlungsgut
die Innenwandung des unteren Teils des zentralen Rohrs 26.
Diese Anordnung trägt ebenfalls zum Schutz des unteren Teils
des zentralen Rohrs 26 vor einer Beschädigung durch heiße
Verbrennungsgase bei.
An dem zentralen Rohr 26 sind Rohrführungen 31
angeordnet, die sich von dem zentralen Rohr 26 auswärts
in den Bereich der Reformierrohre 24 erstrecken. Ähnlich
wie die vorkragenden Zustellungen 16 verhindern diese
Rohrführungen 31 eine zu starke Auslenkung der Behandlungsrohre
24 und eine Kanalbildung durch die Verbrennungsgase
in dem Ofen. Am Außenumfang der Reformierrohre 24
sind ferner zahlreiche gegeneinander versetzte kreisförmige
Abstandhalteringe 75 angeschweißt, die eine zu starke
Auslenkung und zu starke Schwingungen der Behandlungsrohre
verhindern.
Der Brennerraum 8 des Ofens umfaßt vorzugsweise
einen einzigen Brenner 52, der in einem sich verengenden
und dann erweiternden Venturi-Rohr 54 angeordnet
ist, und mehrere fest angeordnete, gekrümmte Leitschaufeln
56, die dazu dienen, die den Brenner 52 verlassenden
Verbrennungsgase längs spiralförmiger Bahnen zu führen,
um ein gründliches Vermischen von Brennstoff, Luft
und Rauchgas zu unterstützen. Der Brennerraum 8 umfaßt als feuerfeste
Abschirmung einen kalottenförmigen, igluartigen Einsatz 58, der
den Innenraum des Ofens knapp oberhalb des Brenners 52
überbrückt. Der aus feuerfestem Material bestehende Einsatz
58 besitzt zwischen seiner Mitte und der Ofenwandung
mehrere Öffnungen 60 für den Durchtritt der heißen
Verbrennungsgase in den Bereich direkt unter den Reformierrohren
24. Oben auf dem Einsatz 58 ist ein feuerfester
zylindrischer Körper angeordnet, der einerseits zum
Schutz des unteren Endes des zentralen Rohrs 26 vor der
direkten Beaufschlagung mit den heißesten Verbrennungsgasen
und andererseits zur Aufnahme von Beschwerungselementen,
wie Keramikkugeln 65, dient, die verhindern, daß
der Einsatz 58 von auf seine Unterseite wirkenden Verbrennungsgasen
gehoben wird. Der kalottenförmige Einsatz
58 verhindert eine Wärmeabstrahlung von der Feuerung
8 auf die Reformierrohre 24, die nur jener geringen
Strahlungswärme ausgesetzt sind, die von den
Verbrennungsgasen selbst abgestahlt wird. Die Unterseite
des kalottenförmigen Einsatzes 58 kann gemäß Fig. 1
stromlinienförmig ausgebildet sein, damit der Druckabfall
an dem Einsatz 58 und die auf ihn von den strömenden Verbrennungsgasen
ausgeübte Auftriebskraft auf ein Minimum
herabgesetzt werden.
Der Ofen 2 besitzt ferner einen oberen Raum 66,
der durch die Rohrwand 22 und das zentrale Rohr 26 von dem
Konvektionsteil abgedichtet ist. Der obere Raum 66 stellt
den Eintrittsraum für den Einsatzkohlenwasserstoff dar,
der durch die Eintrittsöffnung 68 in den oberen Raum 66
und aus diesem direkt in die Eintrittsstrecken 46 der
Behandlungsrphre 24 tritt.
Der Ofen 2 ist ferner mit einem Rauchgasaustritt
70 versehen, der knapp unterhalb der Rohrwand 22
und knapp oberhalb der den Katalysator enthaltenden
Strecken 50 der Reformierrohre angeordnet ist.
Die Ausführungsform gemäß Fig. 2 ist mit der
gemäß Fig. 1 praktisch identisch, und alle gleichen Teile
sind mit gleichen Bezugsziffern versehen. Der einzige
Unterschied besteht darin, daß in dem zentralen Rohr 26
zusätzlich ein Wärmeaustauscher 72 angeordnet ist, der
vorzugsweise aus Bajonettrohren 74, einer Eintrittsstrecke
76 und einer Austrittsstrecke 78 besteht. Die
Wärmeaustauscherrohre 72 können jedes beliebige Strömungsmittel
fortleiten, dienen jedoch vorzugsweise zum
Fortleiten von Kohlenwasserstoffeinsatz für den Reformierofen
und werden von dem aus den Reformierrohren ausgetretenen,
aufwärtsströmenden, heißen Effluenten bestrichen.
Das zu erhitzende Strömungsmittel, z. B. Rauchgas,
Luft oder Wasser, tritt durch den Eintritt 76 des Wärmeaustauschers
in diesen ein und strömt in dem konzentrischen
ringförmigen äußeren Kanal jedes Bajonettrohrs 72
abwärts und in dem konzentrischen inneren Kanal des Bajonettrohrs
72 aufwärts zum Austritt 78 des Wärmeaustauschers.
Dabei wird das aus den Reformierrohren 24 ausgetretene
Behandlungsgut gekühlt, indem es Wärme an das
Strömungsmittel im Innern der Rohre 74 abgibt.
Im Betrieb der in den Fig. 1 und 2 gezeigten
Öfen tritt Kohlenwasserstoffeinsatz durch den Eintritt
68 ein und strömt dann durch die Eintrittsstrecken 46
der Reformierrohre 24 in deren mittlere Stecken 50, die den
Katalysator enthalten und in denen das Reformieren vor allem
erfolgt. Der von dem reformierten Gas gebildete Effluent
tritt aus der in den mittleren Rohrstrecken 50 befindlichen
Katalysatorfüllung aus und strömt in kurzer Zeit durch
die Austrittsstrecken 48 der Reformierrohre 24 zum unteren
Ende des zentralen Rohrs 26 und danach aufwärts zum oberen
Ende des Ofens 2 und aus diesem heraus, um der Weiterverarbeitung
zugeführt zu werden. Die für die Reformierraktion
benötigte Wärme wird von einem Gemisch abgegeben, das aus
zurückgeführten Rauchgasen und aus Verbrennungsgasen besteht,
die durch die Verbrennung von Brennstoff und Druckluft
erzeugt worden sind. Bei etwa 565°C und etwa 10,9 ata
treten die Rauchgase durch die in den Fig. 1 und 7
gezeigte Leitung 113 in den Brennerraum 8 ein. Durch die
zum Brennerraum 8 zurückgeführten Rauchgase wird die
Verbrennungstemperatur beeinflußt und ein Teil der Verbrennungswärme
zugeführt. Bei etwa 21°C und etwa 10,9 ata
tritt ein Brenngas, beispielsweise Methan, Erdgas oder ein
anderes Brenngas, oder ein leichter flüssiger Brennstoff,
beispielsweise Kerosin, durch die Leitung 105 in den Brenner
52 ein. Bei etwa 371°C und etwa 10,9 ata tritt die für
die Verbrennung des gasförmigen Brennstoffs erforderliche
Luft durch die Leitung 104 ein. Die über die Leitung 113
zurückgeführten Rauchgase und die von dem Brenner 52 kommenden
Verbrennungsprodukte strömen dann auf spiralförmigen
Bahnen durch den Einsatz 58 und bestreichen danach die
Reformierrohre 24. Wie am besten aus der Fig. 6 hervorgeht,
sinkt die Temperatur von etwa 1232°C am Boden des Ofens 2
auf 649°C am Rauchgasaustritt. Der Druck der Verbrennungsgase
kann zwischen 7,0 ata und 16,2 ata und vorzugsweise
zwischen 7,0 ata und 12,7 ata, insbesondere zwischen
10,1 ata und 10,9 ata, betragen. Der behandlungsgutseitige
Druck ist etwas höher. Der Kohlenwasserstoffeinsatz
tritt bei etwa 21,1 ata, vorzugsweise 17,6 ata,
in den Ofen 2 ein. Es hat sich aber gezeigt, daß ohne
wesentliche Abänderung der Konstruktion des Ofens der
Eintrittsdruck auch bis zu 38,7 ata betragen kann. Der
reformierte Effluent tritt am Austrittsende des zentralen
Rohrs 26 unter einem Druck aus, der um etwa 3,5 ata
niedriger ist als der Druck, unter dem der Kohlenwasserstoffeinsatz
in den Ofen eintritt. Man kann den Druck des
austretenden Behandlungsguts sogar über 38,7 ata erhöhen,
wenn die Rohrwandanordnung in der in Fig. 8 dargestellten
Weise abgeändert wird. Zu diesem Zweck werden die vertikale
Höhe und die Dicke der Stege 38a vergrößert. Es hat
sich gezeigt, daß für eine Erhöhung des Druckunterschiedes
zwischen dem Rohr und dem Mantel von etwa 14,1 at auf etwa
31,6 at und darüber, die Dicke um 25% und die vertikale
Höhe um 40% vergrößert werden müssen. Ferner werden zwischen
dem Wärmeabweiser 40 und der Rohrwand Schichten 121
aus dünnen wärmeleitenden Blechen oder Folien angeordnet.
In dieser Ausführungsform der Rohrwand 22 sind die Stege
38a an beiden Enden verjüngt, damit genügende Abstände
zwischen den an beiden Enden des Steges vorgesehenen
Schweißnähten und den Eintrittsrohrstrecken 46 vorhanden
sind. Durch das Einsetzen der dünnen wärmeabweisenden Folien
wird die auf freie Konvektion und Strahlung zurückzuführende
Wärmeübertragung von dem Rauchgas über die
Rohrwand 22 auf das Behandlungsgut unterdrückt und dadurch
das axiale Temperaturgefälle in der Rohrwandanordnung
22 herabgesetzt, so daß unzulässig hohe, thermisch
bedingte Spannungen und Verformungen verhindert
werden.
Der Verlauf der Verbrennungsgastemperatur in
dem Ofen ist in Fig. 6 dargestellt.
Wie am besten aus der Fig. 7 hervorgeht, wird
beim erfindungsgemäßen Verfahren das heiße Rauchgas des
Ofens dazu verwendet, das Gemisch von Einsatzkohlenwasserstoff
und Dampf zu erhitzen, Dampf zu erzeugen und die
Turbine anzutreiben, mit deren Hilfe die für die Verbrennung
erforderliche Druckluft erzeugt wird. Die Rauchgasleitung
112 tritt durch die heiße Seite des Wärmeaustauschers
80, in dem das in der Leitung 114 strömende Einsatzgemisch
aus Dampf und Kohlenwasserstoff erhitzt wird.
Die Leitung 114 endet im Einlaß 68 des Ofens. Nach dem Austritt
aus dem Wärmeaustauscher 80 strömt das Rauchgas durch
die heiße Seite des Wärmeaustauschers 82, in dem der
von der Leitung 108 kommende Kohlenwasserstoffeinsatz
erhitzt wird. Der erhitzte Kohlenwasserstoffeinsatz
tritt dann durch die kalte Seite des Wärmeaustauschers 82
und wird schließlich in die Leitung 114 für das Einsatzgemisch
aus Dampf und Kohlenwasserstoff abgegeben. Nach
dem Verlassen der heißen Seite des Wärmeaustauschers 82
wird das Rauchgas in zwei Teilströme geteilt, von denen
der eine Teil durch die Leitung 113 dem Wärmeaustauscher
86 zugeführt wird, auf dessen mit Prozeßwasser
beschickter, kalter Seite Dampf erzeugt wird. Der andere
Teilstrom des Rauchgases wird über die Leitung 112
einem Brenner 88 zugeführt und in diesem mit Brennstoff
und Druckluft gemischt. Mit dem auf diese Weise erzeugten
Verbrennungsgas wird die Turbine 90 zum Antrieb des
Luftverdichters 92 beaufschlagt. Von der Turbine 90 erzeugte
Überschußenergie kann in einem von der Turbine 90
angetriebenen Generator zum Erzeugen von elektrischer
Energie verwendet werden. Die in der Leitung 104 zugeführte
Luft wird vorzugsweise in dem Hauptstufen-Luftverdichter
92 verdichtet und gegebenenfalls einem Hochdruck-
Nachverdichter 96 nachverdichtet und schließlich
dem Brenner 52 des Ofens 2 zugeführt. Die Verdichter 96
und 98 werden vorzugsweise ebenfalls von der Turbine 90
angetrieben, doch können sie auch von eigenen Motoren
oder anderen Antriebseinrichtungen angetrieben werden.
Das von der Turbine 90 kommende Rauchgas tritt zusammen
mit dem anderen heißen Gas durch einen Wärmeaustauscher 94,
in dem zusätzlicher Dampf für das System erzeugt wird. Danach
wird das Rauchgas ins Freie abgeblasen.
Der aus dem Austritt 27 des zentralen Rohrs 26
des Ofens 2 austretende Effluent wird durch die Leitung 110
und die heiße Seite des Wärmeaustauschers 100 geführt. Aus
der heißen Seite des Wärmeaustauschers 86 ausgetretenes und
danach in dem Verdichter 98 verdichtetes Rauchgas tritt
durch die kalte Seite des Wärmeaustauschers 100 und wird
in diesem erhitzt, ehe es in den Ofen 2 eintritt. Danach
kann der in der Leitung 110 strömende Effluent in dem Wärmeaustauscher
102 zur Dampferzeugung verwendet werden.
In dem Ofen 2 wird über die Leitung 105 zugeführter
Brennstoff zusammen mit über die Leitung 104 zugeführter
Druckluft verbrannt.
Nachstehend wird ein Ausführungsbeispiel für den
Betrieb des Ofens und das Verfahren gemäß der Erfindung beschrieben.
In diesem Ausführungsbeispiel wird Methan reformiert,
doch kann man den Ofen und das System gemäß der
Erfindung auch zum katalytischen Reformieren von höheren
Kohlenwasserstoffen, wie Propan, und von vorverdampften
Kohlenwasserstoffen, die normalerweise flüssig sind, wie
Hexan, oder von vorverdampften niedrigsiedenden Erdölkohlenwasserstoffen,
wie Naphtha, verwenden. In diesem Ausführungsbeispiel
werden zwei parallelbetriebene Öfen
verwendet.
93 890 kg/h eines CH₄-Einsatzes werden bei 38°C
und 18,3 ata von der Leitung 108 der kalten Seite des Wärmeaustauschers
82 zugeführt. 1,8 · 10⁶ kg/h Rauchgas von
zwei parallelbetriebenen, identischen Öfen werden zunächst
in dem Wärmeaustauscher 80 gekühlt und dann über die Leitung
112 an die heiße Seite des Wärmeaustauschers 82 abgegeben.
Nach dem Erhitzen auf 214°C werden die 93 890 kg/h
CH₄ in die Leitung 114 eingeleitet und in dieser mit
379 750 kg/h Dampf gemischt.
In dem Wärmeaustauscher 80 wird das Dampf-
CH₄-Gemisch auf 538°C erhitzt.
Das aus der heißen Seite des Wärmeaustauschers 82
ausgetretene Rauchgas wird in zwei Teilströme geteilt. Der
eine Teilstrom wird über die Leitung 113 in einer Menge von
1,10 · 10⁶ kg/h pro Ofen zu den beiden Öfen zugeführt. Das
in der Leitung 113 auf einer Temperatur von 489°C befindliche
Rauchgas tritt zunächst durch die heiße Seite des Wärmeaustauschers
86, in dem es 109 320 kg/h Dampf von 214°C
und 21,1 ata erzeugt, der in die Dampf-Wasser-Leitung 116
abgegeben wird.
Das den Wärmeaustauscher 86 bei 316°C und 9,5 ata
verlassende Rauchgas wird in dem Verdichter 98 auf 11,3 ata
verdichtet und in dem Wärmeaustauscher 100 auf 566°C erhitzt,
ehe es in die Öfen eintritt.
Der andere Teilstrom des bei 489°C und 9,8 ata
von der heißen Seite des Wärmeaustauschers 82 ausgetretenen
Rauchgases wird in einer Menge von 694 000 kg/h in der
Leitung 112 dem Brenner 88 zugeführt, in dem er mit
15 880 kg/h CH₄ als Brennstoff und 276 700 kg/h Druckluft
gemischt und verbrannt wird. Mit den Verbrennungsgasen
wird die Turbine 90 beaufschlagt. Die heißen Verbrennungsgase
treten bei 943°C und 9,8 ata in die Turbine
90 ein und bei 510°C und 1,06 ata aus der Turbine
aus.
Das aus der Turbine 90 ausgetretene Gas dient
in dem Wärmeaustauscher 94 zum Erzeugen von 147 420 kg/h
Dampf von 21,1 ata. Dieser Dampf wird über die Leitung 116
an die Leitung 114 abgegeben. Nach dem Verlassen des Wärmeaustauschers
94 wird das Gas ins Freie abgeblasen.
Der Verdichter 92 gibt Druckluft bei 354°C und
9,8 ata an den Verdichter 96 ab, in dem die Luft auf 371°C
und 10,9 ata gebracht wird. Die von dem Verdichter 96 abgegebene
Luft wird in zwei gleichen Teilströmen über die Leitungen
104 den Brennern 52 der zwei parallelgeschalteten Reformieröfen
2 zugeführt.
18 824 kg/h CH₄ bei 21°C und 11,3 ata werden als
Brennstoff über die Leitungen 105 an die Brenner 52 der beiden
Öfen 2 abgegeben und mit den 328 850 kg/h Druckluft verbrannt,
die jedem Ofen über die Leitung 104 zugeführt werden.
Jeder der beiden Öfen wird durch die Verbrennungsgase
zusammen mit den 1,10 · 10⁶ kg/h zugeführtem Rauchgas
von 566°C (0,55 · 10⁶ kg/h für jeden Ofen) erhitzt.
In jedem Ofen 2 werden die 236 320 kg/h des Gemisches
von CH₄ und Dampf, das bei 538°C und 17,6 ata in
den Ofen eintritt, unter der Einwirkung der durch die heißen
Verbrennungsgase und das zurückgeführte Rauchgas zugeführten
Konvektionswärme auf eine Austrittstemperatur von
843°C erhitzt und dabei an einem Nickeloxidkatalysator
reformiert. Der Eintrittsdruck des CH₄-Einsatzes beträgt
17,6 ata, sein Austrittsdruck 14,1 ata. Die Verbrennungsgase
und das zurückgeführte Rauchgas stehen an dem Brenner
8 unter einem Druck von 10,9 ata und an dem Rauchgasaustritt
70 unter einem Druck von 10,2 ata.
In dem Wärmeaustauscher 100 wird die Temperatur
des reformierten Behandlungsgutes durch Wärmeaustausch mit
dem zurückgeführten Rauchgas auf 599°C herabgesetzt. Danach
wird der von beiden reformieröfen kommende Effluent
in dem Wärmeaustauscher 102 abgekühlt, in dem 134 260 kg/h
Dampf erzeugt werden, die an die Leitung 114 für das Kohlenwasserstoff-
Dampf-Gemisch abgegeben werden. Nach dem
Verlassen der heißen Seite des Wärmeaustauschers 102 wird
der Reformereffluent der Weiterverarbeitung zugeführt.
In diesem Beispiel wurden 472 650 kg/h Synthesegas
folgender Zusammensetzung erzeugt:
Bestandteil | |
Mol-% | |
CH₄ | |
1,42 | |
CO₂ | 5,65 |
CO | 8,75 |
H₂ | 48,85 |
H₂O | 35,33 |
100,00 |
Die Produktion von Wasserstoff plus CO beträgt
12,46 Tera-Nm³/Tag bei 15°C.
Wenn das wasserstoffreiche Gasprodukt des
Ofens (2) zusammen mit Druckluft verwendet werden soll,
kann man das vorstehend besprochene, mit Wärmekonvektion
arbeitende Reformiersystem abändern, indem ein Teil der
von dem Verdichter 92 abgegebenen Druckluft abgezweigt
wird, so daß sie an anderer Stelle verwendet werden kann.
Infolge der Abzweigung der Druckluft werden weniger Verbrennungsprodukte
zum Beaufschlagen der Turbine 90 erzeugt.
Dieses Manko kann aber ohne weiteres durch Abdampf
ausgeglichen werden, der in dem Gesamtsystem
anfällt.
Bei der Verwendung des wasserstoffreichen
Produkts des Reformierofens für die Ammoniakerzeugung
ist es vorteilhaft, jedoch nicht unbedingt erforderlich,
das vorstehend beschriebene Verfahren abzuändern.
In dieser abgeänderten Ausführungsform wird ein Teil der
von dem Verdichter 92 abgegebenen Druckluft abgezweigt
und einem Nachreformierofen 117 zugeführt, der einer
Ammoniakerzeugung vorgeschaltet ist.
Der Effluent des Reformierofens 2 wird über
die Leitung 110 dem Nachreformierofen als Einsatz zugeführt.
Die Verbrennungsprodukte des Nachreformierofens
117 werden über die Leitung 118 der Ammoniakerzeugung
zugeführt und in dieser weiterverarbeitet. Der
Nachreformierofen ist von üblicher Art, beispielsweise
gemäß der US-PS 37 95 485.
Wenn man von der von dem Verdichter 92 abgegebenen
Druckluft einen Teilstrom zur Verwendung in dem
Nachreformierofen 117 abzweigt, erzeugen die Brenner 88
weniger Verbrennungsprodukte zum Beaufschlagen der Turbine
90. Zum Ausgleich dieses Mankos wird in den heißen
Teil der Gasturbine 90 Dampf eingeleitet. Es hat sich
gezeigt, daß in dem System genügend Abdampf anfällt,
der in die Gasturbine 90 eingeleitet werden kann.
Die Verwendung der vorstehend beschriebenen,
abgeänderten Ausführungsform des mit Konvektionsheizung
arbeitenden Reformiersystems in einer integrierten Ammoniakerzeugungsanlage
führt zu beträchtlichen Einsparungen,
wie nachstehend anhand eines Beispiels für eine Anlage
zur Erzeugung von etwa 1000 t/Tag Ammoniak erläutert
wird. Das wasserstoffreiche Produkt des Reformierofens 2
wird über die Leitung 110 bei 31,6-38,7 ata einem
Nachreformierofen 117 zugeführt, in dem Ammoniaksynthesegas
erzeugt wird und der in einem Druckbereich
von 31,6-38,7 arbeitet. Der Verdichter 92 gibt 476 300 kg/h
Druckluft ab, von der 447 240 kg/h über die Leitung 118 dem
Nachreformierofen 117 zugeführt werden, in den die Druckluft
bei 31,6-38,7 ata eintritt. Den Brennern 88 werden
123 380 kg/h Druckluft zugeführt. Die für die Verwendung
in dem Nachreformierofen bestimmte Druckluft wird
von der Druckluft abgezweigt, die von dem Verdichter
abgegeben wird und unter einem Druck von 14,5 ata steht.
Der Nachreformierofen arbeitet vorzugsweise unter einem
Druck von 33,4 ata. Daher beträgt das Druckverhältnis
zwischen der Druckluft, die von dem zur Gasturbine gehenden
Luftstrom abgezweigt wird, und dem Druck in dem
Nachreformierofen 2, 3. Es hat sich gezeigt, daß in einem
derartigen System zum Verdichten der Druckluft auf 33,4 ata
2100 PS erforderlich sind. Der Fachmann erkennt, daß dies
eine beträchtliche Einsparung gegenüber einer üblichen Ammoniakerzeugungsanlage
gleicher Größe darstellt, in der zum
Verdichten der Prozeßluft 8500 PS erforderlich sind.
Claims (8)
1. Verfahren zum Erzeugen eines wasserstoffreichen Gases, insbesondere
für die Ammoniaksynthese, in einem Reformierofen,
wobei ein Einsatzgemisch aus Kohlenwasserstoff und Wasserdampf
unter einem Druck von 14,1 bis 42,2 ata durch katalysatorgefüllte
Reformierrohre geführt und von außen durch
Rauchgase auf eine Temperatur im Bereich von 538°C bis 843°C
erhitzt wird, wobei die Reformierrohre in einer Konvektionskammer
angeordnet sind, die von einer der Rauchgaserzeugung
dienenden Brenneranordnung abgeteilt ist, so daß eine Wärmeabstrahlung
der Brenneranordnung auf die Reformierrohre verhindert
wird, und deren Beheizung durch Konvektionswärme erreicht
wird, und wobei in der Konvektionskammer ein Druck
von über 7,0 ata erhalten wird,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Rauchgaserzeugung in einem Brennerraum (8) erfolgt,
der am Boden des Ofens (2) angeordnet ist und durch eine
perforierte, feuerfeste Abschirmung (58), die die Wärmeabstrahlung
aus dem Brennerraum (8) auf die Reformierrohre
(24) verhindert, von der Konvektionskammer abgeteilt ist,
daß man die Rauchgase in die Konvektionskammer aufsteigen
läßt, aus der Kammer abzieht und zum Erhitzen des Einsatzgemisches
aus Kohlenwasserstoff und Dampf durch Wärmeaustausch
verwendet, dann einen Teilstrom des Rauchgases nachverdichtet
und in den Brennerraum (8) zurückführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das
Einsatzgemisch aus Kohlenwasserstoff und Dampf in den Reformierrohren
unter einem Druck von 31,6 bis 38,7 ata steht.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man
den anderen Teilstrom des Rauchgases mit zusätzlichen heißen
Verbrennungsgasen vereinigt und damit eine Turbine (90) beaufschlagt,
mit der ein Luftverdichter (92) angetrieben
wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der
Kohlenwasserstoffeinsatz vor seinem Vermischen mit dem Dampf
durch Wärmeaustausch mit dem aus dem Ofen abgezogenen Rauchgas
erhitzt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das
aus dem Ofen austretende, reformierte Behandlungsgut einem
Wärmeaustausch mit Wasser zur Dampferzeugung unterworfen
wird.
6. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß mit
dem Abgas der Turbine (90) durch Wärmeaustausch mit Wasser
Dampf erzeugt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der
in den Brennerraum zurückgeführte Teilstrom des Rauchgases
im Wärmeaustausch mit dem reformierten Behandlungsgut erhitzt
wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein
bei der Ammoniakerzeugung vorgeschalteter Nachreformierofen
(117) mit einem Teil der Druckluft aus dem Luftverdichter
(92) beaufschlagt wird.
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