DE2554419A1 - METHOD FOR PRODUCING SYNTHESIS GAS - Google Patents

METHOD FOR PRODUCING SYNTHESIS GAS

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Description

SHELL INTERNATIONALE RESEARCH MAATSCHAPPIJ B.V. Den Haag, NiederlandeSHELL INTERNATIONAL RESEARCH MAATSCHAPPIJ B.V. The Hague, Netherlands

" Verfahren zur Herstellung von Synthesegas ""Process for the production of synthesis gas"

beanspruchteclaimed

Priorität: 5. Dezember 1974, Niederlande, Hr. 7 415 842Priority: December 5, 1974, The Netherlands, Mr. 7 415 842

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle unter Bildung von Teer, der vom Gas abgetrennt wird.The invention relates to a process for the production of synthesis gas by partial combustion of coal with the formation of tar, which is separated from the gas.

Als Zuspeisung für das erfindungsgemässe Verfahren kann ein beliebiges festes kohlenstoffhaltiges' Material verwendet v/erden. Unter "festes kohlenstoffhaltiges Material" wird jeder feste Brennstoff verstanden, der im wesentlichen aus chemisch gebundenem oder chemisch nicht gebundenem Kohlenstoff besteht. Ausser Kohlenstoffe kann dieses Material Wasserstoff, Sauerstoff, Schwefel, Stickstofi, iletalle und/oder Asche enthalten. Sin Ausgangsmaterial dieses Typs ist z.B. Lignit, bituminöse Kohle, sub-bituminöse Kohle, Anthrazit bzw. Koks.Any desired feed for the process according to the invention can be used solid carbonaceous material is used. "Solid carbonaceous material" means any solid Understood fuel, which consists essentially of chemically bound or chemically unbound carbon. Except Carbon, this material can be hydrogen, oxygen, Contains sulfur, nitrogen, metals and / or ash. Sin raw material this type is e.g. lignite, bituminous coal, sub-bituminous coal, anthracite or coke.

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Je nach dem Verfahren, mittels dessen die Kohle vergast wird, wird die Kohle zuerst vor ihrer Umwandlung mittels partieller ' ■ £ Verbrennung in kleine Stücke oder Pulverform zerkleinert. *-" Die partielle Verbrennung der Kohle unter Bildung von Teer kann auf Jede erwünschte Weise, wie mittels des Lurgi-Verfahrens oder des Synthan-Verfahrens, durchgeführt werden. Diese Verfahren sind in "The Oil and Gas Journal", 26.August 1974, Seiten 80 bis 84, beschrieben. Insbesondere das Lurgi-Verfahren wird als erste Stufe des erfindungsgemässen Verfahrens verwendet. Dieses Verfahren wird eingehend in "Ullmanns Enzyklopädie der technischen Chemie", Band 10, Seiten 418 bis 424, beschrieben. Bei der partiellen Verbrennung der Kohle wird diese mit Sauerstoff, Luft oder mit Sauerstoff angereicherter Luft in ein Gasgemisch umgewandelt, das hauptsächlich aus Wasserstoff und Kohlenmonoxyd besteht. Neben grösseren oder kleineren Mengen an Stickstoff kann das Gasgemisch Kohlendioxyd, Wasser, Methan, Schwefelwasserstoff und Kohlenoxysulfid - enthalten, was von der Art der Kohle, der Zusammensetzung des oxydierenden Gases und dem angewendeten Vergasungsverfahren abhängt. Als oxydierendes Gas wird vorzugsweise Sauerstoff verwendet, da dies zu einem Gas· mit hohem Wärmegehalt führt.Depending on the method by which coal is gasified, the coal is first crushed before their conversion by means of partial '■ £ combustion into small pieces or powder form. * - "The partial combustion of the coal to form tar can be carried out in any desired manner, such as by means of the Lurgi process or the Synthan process. These processes are described in" The Oil and Gas Journal ", August 26, 1974, Pages 80 to 84. In particular, the Lurgi process is used as the first stage of the process according to the invention. This process is described in detail in "Ullmanns Enzyklopadie der technischen Chemie", Volume 10, pages 418 to 424. In the partial combustion of coal this is converted with oxygen, air or air enriched with oxygen into a gas mixture, which mainly consists of hydrogen and carbon monoxide. In addition to larger or smaller amounts of nitrogen, the gas mixture can contain carbon dioxide, water, methane, hydrogen sulfide and carbon oxysulfide, which is of the type the coal, the composition of the oxidizing gas and the gasification process used it is preferable to use oxygen as this results in a gas with a high calorific content.

Je kg Kohle werden geeignet erweise 0,2 bis 0,4 Nnr Sauerstoff verwendet. Als Temperatur-Bremssubstanz wird vorzugsweise bei der partiellen Verbrennung der Kohle Dampf zugespeist. Je Nm Sauerstoff werden zweckmässigerweise 2 bis 9 kg Dampf zum Reaktionsgemisch zugesetzt.Per kg of coal, 0.2 to 0.4 Nnr oxygen are suitable used. Steam is preferably added as a temperature braking substance during partial combustion of the coal. Per Nm Oxygen is expediently 2 to 9 kg of steam for the reaction mixture added.

8 U 5J β 2 k / 0 7 7 18 U 5J β 2 k / 0 7 7 1

Nach der Vergasung der Kohle, die vorzugsweise bei Temperaturen von 700 bis 11000C durchgeführt wird, wird das erhaltene Gas vom Vergasungsreaktor abgezogen. Dieses Gas weist im allgemeinen Temperaturen von 370 bis 60O0C auf und enthält neben dem erwünschten Wasserstoff, Kohlendioxyd und Methan unerwünschte Verunreinigungen, wie Teer, Öl, Schwerbenzin, Phenole, Wasser, Ammoniak, Schwefelwasserstoff, Kohlendioxyd und Kohle- und Asche-Staub. Um diese Verunreinigungen vom erwünschten Gas abzutrennen, wird das Rohgas auf Temperaturen vor Ao bis 2000C abgekühlt, was vorzugsweise mittels indirektem Wärmeaustausch mit Wasser, bei dem Dampf erzeugt wird, durchgeführt wird. Bei diesem Verfahren worden der Teer, das Öl, das Schwerbenzin, die Phenole und das Wasser kondensiert, während die Kohle und die Asche von der Kondensationsflüssigkeit aufgenommen werden. Die kondensierte Flüssigkeit wird vom verbliebenen Gas abgetrennt, Öl, Schwerbenzin, Phenole, Asche und Kohle enthaltender Teer werden von der abgetrennten Flüssigkeit mittels fraktionierter Destillation abgetrennt. Das Gas kann auf bekannte Weise von Schwefelwasserstoff, Kohlendioxyd und gegebenenfalls enthaltenen-anderen Verunreinigungen, wie Kohlenoxysulfid , Schwefelkohlenstoff und Blausäure, gereinigt werden.After the gasification of the coal, which is preferably carried out at temperatures of 700 to 1100 ° C., the gas obtained is withdrawn from the gasification reactor. This gas generally has temperatures of 370 to 60O 0 C and contains, in addition to the desired hydrogen, carbon dioxide and methane, undesirable impurities such as tar, oil, heavy gasoline, phenols, water, ammonia, hydrogen sulfide, carbon dioxide and coal and ash dust. In order to separate these impurities from the desired gas, the raw gas is cooled to temperatures from Ao to 200 ° C., which is preferably carried out by means of indirect heat exchange with water, in which steam is generated. In this process, the tar, oil, gasoline, phenols and water are condensed, while the coal and ash are absorbed by the condensation liquid. The condensed liquid is separated from the remaining gas, and tar containing phenols, ash and coal is separated from the separated liquid by means of fractional distillation. The gas can be cleaned of hydrogen sulfide, carbon dioxide and possibly other impurities such as carbon oxysulfide, carbon disulfide and hydrocyanic acid in a known manner.

Es hat sich Jetzt als vorteilhaft erwiesen, zumindestens einen Teil des bei der partiellen Verbrennung der Kohle gebildeten Teers unter Bildung von Russ ebenfalls partiell zu vergasen. Diese Vergasung kann auf beliebige gewünschte Weise durchgeführt werden. Weiter hat es sich als vorteilhaft erwiesen, den bei der partiellen Verbrennung des Teers gebildeten Russ ebenfalls,It has now been found to be advantageous to use at least a portion of that formed during the partial combustion of the coal Also to partially gasify tar with the formation of soot. This gasification can be carried out in any desired manner will. It has also proven to be advantageous to also remove the soot formed during the partial combustion of the tar,

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zumindestens teilweise, zusammen mit der Kohle partiell zu verbrennen .at least partially to partially burn together with the coal .

Bekannte Verfahren zur Herstellung vonKnown processes for the production of

Wasserstoff und Kohlenmonoxyd enthaltendem Gas durch partielle Verbrennung von flüssigen Erennstoffsind in "Chemiker Zeitung", 3. März 1972, Seiten 123 bis 134, beschrieben.Gas containing hydrogen and carbon monoxide by partial Burning of liquid fuels are in "Chemiker Zeitung", March 3, 1972, pages 123-134.

Die Erfindung betrifft demgemäss ein Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle unter Bildung von Teer, der vom Gas abgetrennt wird, das dadurch gekennzeichnet ist, dass zumindestens ein Teil des gebildeten Teers unter Bildung von Russ durch partielle Verbrennung vergast wird, dass der Russ vom Gas abgetrennt und zumindestens teilweise zusammen mit der Kohle partiell verbrannt wird.The invention accordingly relates to a method of production of synthesis gas by partial combustion of coal with the formation of tar, which is separated from the gas, which is characterized by it is that at least part of the tar formed is gasified by partial combustion with the formation of soot is that the soot is separated from the gas and at least partially partially burned together with the coal.

Die Verbrennung des Teers wird vorzugsweise mittels des Shell-Vergasungsverfahrens durchgeführt. Dieses Verfahren ist in "Chemical Economy and Engineering Review", Dezember 1973» Band 5f Nr. 12, Seiten 22 bis 28, beschrieben.The combustion of the tar is preferably carried out by means of the Shell gasification process. This process is described in "Chemical Economy and Engineering Review", December 1973 »Volume 5 f No. 12, pages 22 to 28.

Für die partielle Verbrennung des Teers wird als oxydierendes Gas Sauerstoff oder gegebenenfalls mit Sauerstoff angereicherte Luft eingesetzt. Vorzugsweise wird der Teer unter Verwendung von Sauerstoff als oxydierendes Gas vergast.For the partial combustion of the tar is called oxidizing Oxygen gas or optionally air enriched with oxygen is used. Preferably the tar is used gasified by oxygen as an oxidizing gas.

Bei der partiellen Verbrennung des Teers wird vorzugsweise Dampf als Temperatur-Bremssubstanz eingesetzt. Geeigneterweise werden je kg Teer 0,5 bis 3 kg Dampf zugemischt.In the case of partial combustion of the tar, steam is preferably used as a temperature-reducing substance. Appropriately 0.5 to 3 kg of steam are added per kg of tar.

Der Sauerstoff oder das sauerstoffhaltig Gas wird vorzugsveisc auf Temperaturen von 200 bis 5C0°C vorerhitzt, "bevor er ir. die Reaktionszone, in welcher die partielle Verbrennung des Teers durchgeführt wird, eingespeist v.'ird. Nach dem Vorerhitzen vrird das heisse oxydierende Gas vorteilhafterweise nit dem Teer vermischt und das Gas/Teer-Getnisch wird dann vorzugsweise unterThe oxygen or the oxygen-containing gas is preferred preheated to temperatures of 200 to 5C0 ° C, "before ir. the reaction zone, in which the partial combustion of the tar is carried out, fed in v.'ird. After preheating the hot oxidizing gas is advantageously mixed with the tar and the gas / tar mixture is then preferably under

einemone

hohem Druck In/Reaktor zerstäubt. Der Druck liegt dabei vorteilhafterweise um 1 bis 50 at über den im Reaktor angewendeten Druck. Dieser Reaktor besteht zweckmässigerweise aus einem leeren Stahlbehälter, dessen Innenwände mit einem hitzebeständigen Material ausgekleidet sind. Vorzugsweise wird dabei ein Reaktor des in den GE-PS 780 120, 832 385, 850 409 und 967 885 beschriebenen Typs eingesetzt.atomized in / reactor under high pressure. The pressure is here advantageously by 1 to 50 atm above the pressure applied in the reactor. This reactor expediently consists of one empty steel container, the inner walls of which are lined with a heat-resistant material. Preferably a Reactor of the in the GE-PS 780 120, 832 385, 850 409 and 967 885 described type used.

Die partielle Verbrennung des Teers wird vorzugsweise bei Temperaturen von 1000 bis 15000C durchgeführt, welche bei der Reaktion zwischen dem Teer und dem Sauerstoff gegebenenfalls in Anwesenheit von Dampf auftreten.The partial combustion of the tar is preferably carried out at temperatures of 1000 to 1500 ° C., which may occur in the reaction between the tar and the oxygen in the presence of steam.

Der Druck im Reaktor kann erheblich schwanken und beträgt vorzugsweise von 1 bis 100 at abs. 1Jm eine grösstmögliche Menge des in den Reaktor eingespeisten Teers zu vergasen, müssen die Teertröpfchen über eine bestimmte Verweilzeit im Reaktor verbleiben. Es wurde gefunden, dass eine Verweilzeit von 1 bis 15 Sekunden für diesen Zweck ausreicht.The pressure in the reactor can fluctuate considerably and is preferably from 1 to 100 at abs. In order to gasify the largest possible amount of the tar fed into the reactor, the tar droplets must remain in the reactor for a certain period of time. It has been found that a residence time of 1 to 15 seconds is sufficient for this purpose.

Nach der Vergasung des Teers wird das Reaktionsprodukt, das im wesentlichen aus Wasserstoff, Konlenmonoxyd, Kohlendioxyd, Stickstoff und Wasser besteht, vom Reaktor abgezogen.After the tar has been gasified, the reaction product, which consists essentially of hydrogen, carbon monoxide, carbon dioxide, Nitrogen and water is withdrawn from the reactor.

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25544132554413

Das dabei erhaltene Gas weist hohe Temperaturen auf, die irr. allgemeinen oberhalb HOO0C betragen, und enthält Asche, ?uss und Schwefelwasserstoff. Bei der Vergasung v/erden je kg Teer 0,05 bis 0,20 kg Poiss gebildet. Un die Abtrennung der Verunreinigungen zu ermöglichen, wird das Gas zunächst abgekühlt. Dieses Abkühlen wird vorzugsweise durch Eindüsen von Vascer, Dampf und/oder von einen Teil des abgekühlten und gereinigten Produktgases durchgeführt. Gemäss einer anderen vorzugsweise verwendeten Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens wird das Abkühlen""vollständig oder teilweise in einem Kocher durchgeführt, in dem mittels der Abhitze Dampf gebildet wird.The gas obtained has high temperatures that are irr. generally be above HOO 0 C, and contains ash, effluent and hydrogen sulfide. During gasification, 0.05 to 0.20 kg of poiss are formed per kg of tar. In order to enable the impurities to be separated off, the gas is first cooled. This cooling is preferably carried out by injecting vascer, steam and / or part of the cooled and purified product gas. According to another embodiment of the method according to the invention which is preferably used, the cooling "" is carried out completely or partially in a digester in which steam is formed by means of the waste heat.

Das Gas wird dabei vorzugsweise auf Temperaturen von 120 bis 25O0C abgekühlt.The gas is preferably cooled to temperatures of 120 to 25O 0 C.

Der Feststoffgehalt des abgekühlten Gases wird niedrig gehalten, indem man die Bedingungen im Reaktor entsprechend wählt. Nichtsdestoweniger ist jedoch eine Herabsetzung des Feststoffgehalts des Gases wünschenswert, wenn das Gas z.B. entschwefelt werden soll und ebenfalls, sofern das im Gas enthaltene Kohlenmonoxyd mit Wasser-in Kohlendioxyd und Wasserstoff umgesetzt werden soll. Zu diesem Zweck wird das Gas vorzugsweise durch einen Wäscher geleitet, in dem es mit einer Flüssigkeit und vorzugsweise mit Wasser gewaschen wird. Eine Einrichtung dieses Typs ist in der GB-PS 826 209 beschrieben.The solids content of the cooled gas is kept low, by choosing the conditions in the reactor accordingly. Nonetheless, however, there is a decrease in the solids content of the gas is desirable if the gas is to be desulfurized, for example, and also if the carbon monoxide contained in the gas is to be used with water-to be converted into carbon dioxide and hydrogen. For this purpose, the gas is preferably passed through a scrubber in which it is mixed with a liquid and preferably with Water is washed. A device of this type is described in GB-PS 826 209.

Eine Waschbehandlung des vorbeschriebenen Typs führt zu einem Gas, das praktisch keine Feststoffe mehr enthält und welches eine Temperatur zwischen 20 und 800C aufweist. Das von Fest-A washing treatment of the above-described type results in a gas which contains practically no more solids and having a temperature between 20 and 80 0 C. That of festive

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stoffen befreite trockene Gas weist üblicherweise die nachstehende Zusammensetzung auf.Substance-free dry gas usually has the following Composition on.

Tabelle ITable I. VolumprozentVolume percentage

H2 15 - 50H 2 15-50

CO 15 - 30CO 15-30

CO2 7 - 30CO 2 7-30

CH4 0-5CH 4 0-5

H2S 0,05 - 0,50H 2 S 0.05-0.50

N2 + A 1-55N 2 + A 1-55

Das Gas wird vorzugsweise weiter durch Abtrennung des Schwefelwasserstoffs und zumindestens eines Teils des Kohlendioxyds gereinigt.'Diese Reinigung kann auf bekannte Weise durchgeführt werden.The gas is preferably further removed by separating off the hydrogen sulfide and at least part of the carbon dioxide is purified.'This purification can be carried out in a known manner will.

Schwefelwasserstoff und Kohlendioxyd werden vorzugsweise vom Gas mittels des ADIP-Verfahrens oder des SuIfinol-Verfahrens, welche in den GB-PS 1 444 963, 1 131 989, 965 358, 957 260 und 972 140 beschrieben sind, abgetrennt.Hydrogen sulfide and carbon dioxide are preferably removed from the gas by means of the ADIP process or the SuIfinol process, which are disclosed in GB-PS 1,444,963, 1,131,989, 965,358, 957,260 and 972 140 are described, separated.

Das von Feststoffen und Schwefelwasserstoff befreite trockene Gas weist die nachstehende Zusammensetzung auf.The dry gas freed from solids and hydrogen sulfide has the following composition.

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coco egeg + A+ A coco 44th CHCH SS. H2 H 2 N2 N 2

·» ο *■"· »Ο * ■"

Tabelle IITable II VolanprozentVolan percentage

15 - 50 15 - 30 7-3015 - 50 15 - 30 7-30

0-50-5

0,001 - 0,0100.001-0.010

1 - 551 - 55

Wie vorstehend beschrieben, wird Teer als Nebenprodukt bei der Vergasung von Kohle gebildet. Dieser Teer enthält im allgemeinen 1 bis 25 Gewichtsprozent Feststoffe, nämlich Asche und nicht umgewandelte oder nur teilweise umgewandelte Kohleteilchen.As described above, tar is formed as a by-product of the gasification of coal. This tar generally contains 1 to 25 weight percent solids, namely ash and unconverted or only partially converted coal particles.

Da ein hoher Feststoffgehalt die anschliessend durchgeführte Vergasung des Teers behindert, wird zumindestens ein Teil der Feststoffe vorzugsweise von zumindestens einem Teil des Teers abgetrennt. Dies kann auf beliebige geeignete V/eise durchgeführt werden, indem man die Feststoffe von einem Teil des Teers in einen anderen Teil des Teers absitzen lässt. Vorzugsweise werden die Feststoffe von 25 bis 75 Gewichtsprozent des Teers entfernt, indem man sie in 75 bis 25 Gewichtsprozent des Teers absitzen lässt. Bei einem anderen vorteilhafterweise zur Entfernung der Feststoffe aus dem Teer durchgeführten Verfahren wird der Teer mit heissem V/asser, das vorzugsweise eine Temperatur von 125°C aufweist, gewaschen.Since a high solids content hinders the subsequently carried out gasification of the tar, at least some of the solids are preferably separated from at least some of the tar. This can be done in any suitable manner by allowing the solids to settle from one part of the tar to another part of the tar. Preferably, from 25 to 75 percent by weight of the tar solids are removed by allowing them to settle in 75 to 25 percent by weight of the tar. In another method, which is advantageously carried out to remove the solids from the tar, the tar is washed with hot water, which is preferably at a temperature of 125 ° C.

Der Teil des Teers, von dem die Feststoffe entfernt worden sind,The part of the tar from which the solids have been removed

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eignet sich besonders zur Vergasung mittels partieller Verbrannung. Demgemäss wird zumindestens ein Teil dieses Teers vorzugsweise partiell verbrannt.is particularly suitable for gasification by means of partial combustion. Accordingly, at least a portion of this tar is preferred partially burned.

Der Teil des Teers, aus dem keine Feststoffe entfernt worden sind, oder der als Ergebnis des vorbeschriebenen Absitzverfahrens jetzt sogar eine grössere Feststoffmenge als ursprünglich enthält, wird vorzugsweise gegebenenfalls unter Zumischen der als Zuspeisung verwendeten Kohle zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt.That part of the tar from which no solids have been removed are, or as a result of the above-described settling process now even contains a larger amount of solids than originally, is preferably optionally mixed with the The coal used as feed is returned to the partial combustion of the coal.

Gemäss einer vorzugsweisen Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens werden 25 bis 75 Prozent des Teers direkt vergast und 75 bis 25 Prozent des Teers zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt.According to a preferred embodiment of the invention In the process, 25 to 75 percent of the tar is gasified directly and 75 to 25 percent of the tar is used to partially burn the coal returned.

Wie vorstehend erläutert, wird bei der Vergasung des Teers mittels partieller Verbrennung Russ gebildet. Dieser Russ wird vom erhaltenen Synthesegas abgetrennt und zumindestens ein Teil die-As explained above, is used in the gasification of the tar partial combustion soot is formed. This soot is separated from the synthesis gas obtained and at least part of the

partiell ses Russes wird zusammen mit der Kohle/verbrannt, wodurch man Wasserstoff und Kohlenmonoxyd enthaltendes Gas erhält. Zur Abtrennung des Russes vom Gas werden vorteilhafterweise die in den GB-PS 826 209 und 1 267 896 beschriebenen Verfahren eingesetzt. Partial ses Russes is burned together with the coal /, whereby one Gas containing hydrogen and carbon monoxide is obtained. For separation of the soot from the gas, the processes described in GB-PS 826 209 and 1,267,896 are advantageously used.

Sofern ein Teil des bei der partiellen Verbrennung der Kohle gebildeten Teers jetzt ebenfalls zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt wird, wird vorzugsweise zumindestens ein Teil des Russes mit zumindestens einem Teil des Teers vermischtIf a part of the tar formed during the partial combustion of the coal is now also used for partial combustion of the Coal is recycled, preferably at least some of the soot is mixed with at least some of the tar

6Q982W07716Q982W0771

- ίο -- ίο -

und das erhaltene Teer/Faiss-Gemisch wird zussn-men mit der Kohle partiell verbrannt. Der Russ wird vorteilhafterweise einem Teil des Feststoffe, nämlich Asche und nicht umgewandelte oder nur teilweise umgewandelte Kohle, enthaltenden Teers zugesetzt. Zweckmässigerweise werden je Gewichtsteil Russ 3 bis 10 Gewichtsteile Teer zugemischt.and the tar / Faiss mixture obtained is added to the coal partially burned. The soot is advantageously one Part of the solids, namely ash and unconverted or only partially converted coal, containing tar is added. It is expedient to use 3 to 10 parts by weight per part by weight of carbon black Tar mixed in.

Der R.USS kann entweder direkt zum Teer zugemischt werden oder er kann zunächst in "asser aufgenommen und dann zum Teer zugesetzt werden. Im erstgenannten Fall wird das bei der partiellen Verbrennung eines Teils des Teers erhaltene Rohgas.mit einem anderen Teil des Teers kontaktiert, so dass der Russ zu diesem letztgenannten Teil des Teers zugemischt wird. Bei diesem Verfahren wird das Rohgas vorzugsweise zuerst auf Temperaturen von 50 bis 2000C abgekühlt, während der Teer, zu dem der Russ zugemischt werden soll, vorzugsweise eine Temperatur von 50 bis 2000C aufweist. Im letztgenannten Fall wird russhaltiges-Wasser, das vorzugsweise einen Russgehalt von 0,5 bis 10 Gewichtsprozent und eine Temperatur von 100 bis 1500C aufweist, unter Rühren mit dem eine Temperatur von 100 bis 1500C aufweisenden Teer kontaktiert. The R.USS can either be mixed directly with the tar or it can first be taken up in water and then added to the tar. In this process, the raw gas is preferably first cooled to temperatures of 50 to 200 ° C., while the tar to which the soot is to be mixed is preferably at a temperature of 50 to 200 ° C having 0 C. In the latter case, carbon black-containing water, which is preferably a carbon black content of 0.5 to 10 weight percent and a temperature of 100 to 150 0 C, with which contacted with stirring at a temperature of 100 to 150 0 C comprising tar.

Im erstgenannten Fall werden vorteilhafterweise je Nm russhaltiges Gas 0,001 nr Teer verwendet.In the first-mentioned case, there are advantageously carbon black per Nm Gas 0.001 nr tar used.

Im letztgenannten Fall wird zweckmässigerweise 1 m russhaltiges Wasser mit 1 m Teer kontaktiert.In the latter case, 1 m of soot is expediently used Contacted water with 1 m tar.

Ausgehend von 1000 kg Kohle, ist es mittels des erfindungsge-Starting from 1000 kg of coal, it is by means of the invention

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25544182554418

massen Verfahrens und nach dem Trocknen und der Entfernung des Schwefelwasserstoffs und des Kohlendioxyds möglich, 15GO bis 3300 Nm eines Synthesegases der nachstehenden Zusammensetzung herzustellen :mass procedure and after drying and removal of the Hydrogen sulfide and carbon dioxide possible, 15GO to 3300 Nm of a synthesis gas of the following composition to manufacture:

H2
CO
CH4 H 2
CO
CH 4

Tabelle IIITable III VolumprozentVolume percentage 30 -30 - 19 -19 - 8 -8th - 1 -1 - AA. - 45- 45 - 24- 24th - 30- 30 - 45- 45

Das nachstehende Beispiel erläutert die Erfindung.The following example illustrates the invention.

Beispielexample

Als Ausgangsmaterial wird eine Kohle der nachstehenden Zusammensetzung verwendet :A coal of the following composition is used as the starting material used :

Gewi chtsprozertWeight certificate CC. 72,9572.95 HH 4,884.88 00 10,7810.78 SS. 1,361.36 NN 1,561.56 Ascheash 8,478.47

Diese Kohle enthält 34,7 Gewichtsprozent flüchtige Bestandteile und ausserdem 2 Gewichtsprozent Wasser. D^e Kohle wird mittelsThis charcoal contains 34.7 percent by weight of volatile components and also 2 percent by weight of water. The coal is by means of

GG38U/07?1GG38U / 07? 1

partieller Verbrennung zusammen mit feststoffhaitigern Teer aus der anschiiessenden Verfahrensstufe verbrannt. Je kg wasso? und aschefreier Kohle werden 0,05 kg Teer, sowie 0,356 kg Sauerstoff und 1,524 kg Dampf verwendet. Der zugespeiste Sauerstoff weist eine Temperatur von 2500C und der Dampf eine Temperatur von 263°C auf.partial incineration burned together with solid-containing tar from the subsequent process stage. Per kg wasso? and ashless coal, 0.05 kg tar, 0.356 kg oxygen and 1.524 kg steam are used. The supplied oxygen supplied has a temperature of 250 0 C and the steam to a temperature of 263 ° C.

Die Vergasung wird bei Temperaturen von 700 bis 110O0C und einem Druck von 40 at abs. durchgeführt.The gasification is carried out at temperatures of 700 to 110O 0 C and a pressure of 40 at abs. carried out.

Nach dem Abkühlen des erhaltenen Gases auf 125°C wird der Teer vom Gas abgetrennt.After the gas obtained has cooled to 125 ° C., the tar is separated from the gas.

Je kg Kohle erhält man dabei 0,10 kg Teer mit einem Feststoffgehalt von 15 Gewichtsprozent.This gives 0.10 kg of tar with a solids content per kg of coal of 15 percent by weight.

Nach dem Trocknen weist das erhaltene Gas die nachstehende Zusammensetzung auf :After drying, the gas obtained has the following composition on :

VolumprozentVolume percentage

29,3 15,5 31,7 22,1 0,5 0,929.3 15.5 31.7 22.1 0.5 0.9

Je kg wasser- und aschefreier Kohle erhält man 2,08 Nm-5 des vorbeschriebenen Gases.Per kg of water-free and ash-free coal, 2.08 Nm -5 of the gas described above is obtained.

H2 H 2 + A+ A COCO co2 co 2 CH4 CH 4 H2SH 2 S N2 N 2

609824/0771609824/0771

Man lässt jetzt die Feststoffe aus 50 Gewichtsprozent des Teers in den restlichen Teer absitzen. Die beiden Teile des Teers werden anschliessend voneinander getrennt. Der reine Teer wird in einem gesonderten Reaktor mittels partieller Verbrennung mit 1,057 kg Sauerstoff und 2,5 kg Dampf je kg Teer in ein russhaltiges Synthesegas umgewandelt. Dabei werden eine Temperatur von 11000C und ein Druck von 40 at abs. angewendet.The solids from 50 percent by weight of the tar are now allowed to settle into the remaining tar. The two parts of the tar are then separated from one another. The pure tar is converted into a soot-containing synthesis gas in a separate reactor by means of partial combustion with 1.057 kg of oxygen and 2.5 kg of steam per kg of tar. A temperature of 1100 ° C. and a pressure of 40 at abs. applied.

Das rohe Synthesegas wird mittels indirektem Wärmeaustausch mit Wasser auf 1800C abgekühlt. Das Gas wird dann mit Wasser gewaschen, wobei der Russ vom Wasser absorbiert wird. Je kg Teer werden 0,15 kg Russ gebildet.The raw synthesis gas is cooled to 180 ° C. by means of indirect heat exchange with water. The gas is then washed with water, whereby the soot is absorbed by the water. 0.15 kg of soot are formed per kg of tar.

Das vom Russ befreite Synthesegas weist die nachstehende Zusammensetzung auf :The synthesis gas freed from soot has the following composition on :

VolumprozentVolume percentage

H2 48,0H 2 48.0

CO 25,2CO 25.2

CO2 25,6CO 2 25.6

H2S 0,2H 2 S 0.2

N2 + A 1,0N 2 + A 1.0

Je kg Teer werden 2,57 Nm^ Gas gebildet.2.57 Nm ^ gas are formed per kg of tar.

Der Teil des Teers, welcher die abgesetzten Feststoffe aus dem anderen Teil des Teers enthält, wird innig unter Rühren bei 125 C mit dem russhaltigen V/asser vermischt, wobei der Russ vom Teer aufgenommen wird. Der russhaltige Teer und das gereinigteThe part of the tar which contains the settled solids from the other part of the tar is intimately stirred at 125 C mixed with the soot-containing water, the soot from Tar is absorbed. The soot-containing tar and the purified

609824/0771609824/0771

255Λ419255-419

Wasser werden anschliessend voneinander getrennt. Der russ- und feststoffhaltige Teer wird zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt.Water are then separated from one another. The tar, which contains soot and solids, is used to partially burn the coal returned.

Das direkt bei der Verbrennung der Kohle erhaltene Synthesegas wird mit dem bei der Verbrennung des gereinigten Teers erhaltenen Synthesegas vermischt. Im Endeffekt erhält man dabei je kg Kohle 2,228 Nm trockenes Synthesegas, das die nachstehende Zusammensetzung aufweist :The synthesis gas obtained directly from the combustion of the coal is mixed with that obtained from the combustion of the cleaned tar Syngas mixed. In the end, you get each kg coal 2.228 Nm dry synthesis gas, which has the following composition:

coco 22 + A+ A coco 44th CHCH SS. H2 H 2 N2 N 2

VolumprozentVolume percentage

30,4 16,1 31,3 20,830.4 16.1 31.3 20.8

0,50.5

0,90.9

603824/0771603824/0771

Claims (15)

PatentansprücheClaims 1. Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle unter Bildung von Teer, der von Gas abgetrennt wird, dadurch gekennzeichnet, dass zumindestens ein Teil des gebildeten Teers unter Bildung von Russ durch partielle Verbrennung vergast wird, dass der Russ vom Gas abgetrennt und zumindestens teilweise zusammen mit der Kohle partiell verbrannt wird.1. Process for the production of synthesis gas by partial Combustion of coal with the formation of tar, which is separated from gas, characterized in that that at least part of the tar formed is gasified by partial combustion with the formation of soot, that the Soot is separated from the gas and at least partially partially burned together with the coal. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Teer unter Verwendung von Sauerstoff als oxydierendes Gas vergast wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the tar using oxygen as an oxidizing agent Gas is gassed. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Teer in Gegenwart von Dampf vergast wird.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the tar is gasified in the presence of steam. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Vergasung 0,5 bis 3 kg Dampf je kg Teer verwendet werden.4. The method according to claim 1 to 3, characterized in that 0.5 to 3 kg of steam per kg of tar is used in the gasification will. 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Vergasung des Teers bei Temperaturen von 1000 bis 15000C und Drücken von 1 bis 100 at abs. durchgeführt wird.5. The method according to claim 1 to 4, characterized in that the gasification of the tar at temperatures of 1000 to 1500 0 C and pressures of 1 to 100 at abs. is carried out. 6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5» dadurch gekennzeichnet, . dass ein Teer mit einem Feststoffgehalt von 1 bis 25 Gewichtsprozent verwendet wird und dass.zumindestens ein Teil6. The method according to claim 1 to 5 »characterized in that. that a tar with a solids content of 1 to 25 percent by weight is used and that.at least a part 609824/0771609824/0771 der Feststoffe von zumindestens einem Teil des Teers entfernt wird.removing solids from at least a portion of the tar. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass man die Feststoffe von einem Teil des Teers in einen anderen Teil des Teers absitzen lässt.7. The method according to claim 6, characterized in that the solids from one part of the tar in another Allows part of the tar to settle. 8. Verfahren nach Anspruch 7» dadurch gekennzeichnet, dass man die Feststoffe von 25 "bis 75 Gewichtsprozent des Teers in 75 bis 25 Gewichtsprozent des Teers absitzen lässt.8. The method according to claim 7 »characterized in that the solids from 25" to 75 percent by weight of the tar settles in 75 to 25 percent by weight of the tar. 9. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Feststoffe von zumindestens einem Teil des Teers durch Waschen mit heissem VJasser abgetrennt werden.,9. The method according to claim 6, characterized in that the solids of at least part of the tar through Wash with hot water removed., 10. Verfahren nach Anspruch 6 bis 9» dadurch gekennzeichnet, dass zumindestens ein Teil des Teers, von dem die Feststoffe abgetrennt worden sind, durch partielle Verbrennung vergast wird. .'10. The method according to claim 6 to 9 »characterized in that that at least part of the tar from which the solids have been separated is gasified by partial combustion will. . ' 11. Verfahren nach Anspruch 6 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass zumindestens ein Teil des feststoffhaltigen Teers zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt wird.11. The method according to claim 6 to 10, characterized in that at least part of the solids-containing tar for partial combustion of the coal is returned. 12. Verfahren nach Anspruch 6 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass 25 bis 75 Prozent des Teers durch partielle Verbrennung vergast und dass 75 bis 25 Prozent des Teers zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt werden.12. The method according to claim 6 to 11, characterized in that 25 to 75 percent of the tar by partial combustion gasified and that 75 to 25 percent of the tar is returned to the partial combustion of the coal. 609824/0771609824/0771 2554A192554A19 13. Verfahren nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass zumindestens ein Teil des Russes zu zumindestens einem Teil des Teers zugemischt wird, und dass das Gemisch dann zusammen mit der Xohle partiell verbrannt wird.13. The method according to claim 1 to 12, characterized in that at least part of the carbon black to at least one Part of the tar is mixed in, and that the mixture is then partially burned together with the coal. 14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der R.USS dabei zum russ- und feststoffhaltigen Teer zugemischt wird.14. The method according to claim 13, characterized in that the R.USS is added to the tar containing soot and solids will. 15. Verfahren nach Anspruch 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass je Gewichtsteil Russ 3 bis 10 Gewichtsteile Teer verwendet werden.15. The method according to claim 13 or 14, characterized in that 3 to 10 parts by weight of tar are used per part by weight of carbon black will. 609824/0771609824/0771
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