DE2510080A1 - PROCESS FOR CONVERSION OF HYDROCARBONS INTO THE GASY CONDITION - Google Patents
PROCESS FOR CONVERSION OF HYDROCARBONS INTO THE GASY CONDITIONInfo
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DR.-ING. EUGEN MAIER DR.-iNG. ECKHARD WOLFDR.-ING. EUGEN MAIER DR.-iNG. ECKHARD WOLF
PATENTANWÄLTE ^ ö lUUÖUPATENTANWÄLTE ^ ö lUUÖU
• (Ο·7-Ι112«27β1/2 STUTTGART NR. 1920Β34• (Ο · 7-Ι112 «27β1 / 2 STUTTGART NO. 1920Β34
/mentor 7 STUTTGART 1, PISCHEKSTR. 19 POSTSCHECK STOT. 25200-70»/ mentor 7 STUTTGART 1, PISCHEKSTR. 19 POSTSCHECK STOT. 25200-70 »
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INSTITUT DE RECHERCHES DE LA SIDERURGIE FRANCAISEINSTITUT DE RECHERCHES DE LA SIDERURGIE FRANCAISE
185, rue President Roosevelt Saint-Germain-en-Laye / Frankreich185, rue President Roosevelt Saint-Germain-en-Laye / France
Verfahren zur Überführung von Kohlenwasserstoffen in den gasförmigen ZustandProcess for converting hydrocarbons into a gaseous state
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Überführung von Kohlenwasserstoffen in den gasförmigen Zustand, insbesondere ein Verfahren zur Erzeugung eines Gasgemisches, das überwiegend aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid besteht und u.a. als Synthesegas, als Heizgas oder auch Reduktionsgas Verwendung finden kann. Die Erzeugung eines Gases der vorgenannten Art durch Überführung von brennbaren Kohlenwasserstoffen in den gasförmigen Zustand ist bekannt.und bildeteThe invention relates to a method for converting hydrocarbons into the gaseous state, in particular a method for generating a gas mixture that predominantly consists of hydrogen and carbon monoxide and is used, among other things, as synthesis gas, heating gas or reducing gas Can be found. The generation of a gas of the aforementioned type by transferring flammable hydrocarbons in the gaseous state is known and formed
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schon den Gegenstand zahlreicher Untersuchungen. Diese, bekannten Verfahren bestehen darin, daß man brennbaren Kohlenwasserstoff und Sauerstoff in die Reaktionszone einea Gasumsetzungsgenerators einleitet und mittels eines Brenners die Gaserzeugung oder auch eine Partialoxidation des Kohlenwasserstoffes bewirkt. Der Wirkungsgrad aller dieser bekannten Partxaloxidationsverfahren ist jedoch unbefriedigend. Dasselbe trifft auf die Qualität des erzeugten Gemisches zu, die man nach seinem reduzierend wirksamen Anteil bewerten kann, somit an dem molaren Verhältnisalready the subject of numerous investigations. These, well-known Methods consist of adding flammable hydrocarbon and oxygen to the reaction zone of a gas conversion generator initiates and by means of a burner the gas generation or partial oxidation of the hydrocarbon causes. However, the efficiency of all of these known partial oxidation processes is unsatisfactory. The same thing applies to the quality of the mixture produced, which is assessed according to its reducing effective proportion can, thus on the molar ratio
H- + COH- + CO
H2O + CO2 H 2 O + CO 2
oder nach seinem Oxidationsverhältnisor according to its oxidation ratio
CO, + H-OCO, + H-O
100 —- =—100 --- = -
CO+CO2+H2+H2OCO + CO 2 + H 2 + H 2 O
Alle Versuche, die zum Zweck einer Verbesserung des Wirkungsgrades dieser Verfahren unternommen wurden, haben zu Brennern geführt, die Gase erzeugen, in welchen die Menge des auch als Ruß bezeichneten feinteiligen Kohlenstoffs, der an der Reaktion nicht teilgenommen hat, recht erheblich ist.All attempts made for the purpose of improving the efficiency these procedures have resulted in burners that generate gases in which the amount of also as Soot called finely divided carbon that is involved in the reaction did not participate is quite substantial.
Die schlechten Ergebnisse dieser Verfahren sind insbesondere auf die Schwierigkeit zurückzuführen, die darin besteht, die. ideale Reaktion einer partiellen Verbrennung zu verwirklichen", die theoretisch zu einem Gas führt, das ausschließlichIn particular, the poor results of these procedures are due to the difficulty that exists in the. to realize ideal reaction of a partial combustion "which theoretically leads to a gas that is exclusively
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Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthält. Es stellt sich jedoch hierbei heraus, daß man, wenn man die Bildung erheblicher Mengen von Ruß vermeiden will, ein Gas erhält, das einen hohen Anteil an oxidierten Bestandteilen aufweist, und, wenn man bestrebt ist, diesen hohen Anteil an oxidierten Bestandteilen zu verringern, man zur Bildung einer unerwünschten Menge von Ruß gelangt.Contains hydrogen and carbon monoxide. It turns out, however, that if you get the education more substantial Wants to avoid quantities of soot, receives a gas that has a high proportion of oxidized components, and, if one strives to reduce this high proportion of oxidized components, one to the formation of an undesirable Amount of soot got.
Diese Schwierigkeiten sind mit der Möglichkeit verknüpft, die Oxidationsreaktion vollständig zu verwirklichen, d.h. eine Reaktion des gesamten in dem Verbrennungsmittel enthaltenen Sauerstoffs mit dem Brennstoff zu erzielen.These difficulties are related to the ability to fully realize the oxidation reaction, i. to achieve a reaction of all of the oxygen contained in the combustion agent with the fuel.
Es ist leicht zu verstehen, daß diese Reaktion wesentlich durch den engen Kontakt der miteinander reagierenden Stoffe beeinflußt wird und daher von der Feinheit der Dispersion des Brennstoffs in dem Verbrennungsgas abhängt. Außer dieser Erscheinung sind auch noch die durch die Reaktionsgeschwindigkeit gegebenen Verfahrensbedingungen zu beachten, um zu verhindern, daß der Brennstoff nicht unmittelbar vor seiner Reaktion mit dem Sauerstoff einen Crackprozeß erleidet, der zur teilweisen Bildung von nur sehr wenig reagierendem Ruß führt.It is easy to understand that this reaction is essentially due to the close contact of the reacting substances is influenced and therefore depends on the fineness of the dispersion of the fuel in the combustion gas. Except this one The process conditions given by the reaction rate must also be observed in order to prevent the fuel from undergoing a cracking process immediately before it reacts with the oxygen, the leads to the partial formation of very little reactive soot.
Mit allen auf der Verwendung von Brennern beruhenden Vorrichtungen zur partiellen Verbrennung, bei denen die Zerstäubung durch ein System von Düsen oder mittels Durch—With all devices based on the use of burners for partial combustion, in which the atomization through a system of nozzles or by means of
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wirbelung des Verbrennungsgases, mittels einer Umlaufströmung des Gemisches oder auch einer Aufteilung des Brennstoffstroms bewirkt wird, war es somit nicht möglich, ein Gasgemisch zu erhalten, das gleichzeitig bezüglich des Oxidationsgrades und bezüglich des Gehaltes an Ruß den Anforderungen seiner Verwendung in ausreichendem Maß entsprach .swirling of the combustion gas, by means of a circulating flow of the mixture or a division of the Fuel flow is effected, it was therefore not possible to obtain a gas mixture that simultaneously with regard to the degree of oxidation and with regard to the content of soot Adequately met the requirements of its use .
In zahlreichen Fällen hat man daher seine Zuflucht zu Aufbereitungsverfahren genommen, um die Qualität des Gases zu verbessern, was/ verständlicherweise höhere Herstellungskosten verursacht.In numerous cases, treatment methods have therefore been used to improve the quality of the gas to improve what / understandably causes higher manufacturing costs.
In dem Bestreben, diese Nachteile zu vermeiden und ein Gas mit ausreichender Qualität zu erzeugen, ging der Erfinder von der Überlegung aus, daß zur Erreichung dieses Zieles bestimmte physikalische Effekte Anwendung finden könnten, die beim Durchströmen einer sich erweiternden Düse im Überschallbereich auftreten und zur Ausbildung eines Verdichtungsstoßes Anlaß geben. Versuche haben die Richtigkeit der Annahme bestätigt, daß es möglich ist, wenn man in einer DüseIn an effort to avoid these disadvantages and a gas to produce with sufficient quality, the inventor started from the idea that to achieve this goal Certain physical effects could be used when flowing through a widening nozzle in the supersonic range occur and give rise to the formation of a shock wave. Attempts have the correctness of the assumption confirms that it is possible when you are in a nozzle
parallele
dieser Art eine geradlinige/Strömung des Verbrennungsgases mit Überschallgeschwindigkeit aufrecht erhält und im Bereich
der sich erweiternden Düse einen im wesentlichen senkrechten Verdichtungsstoß erzeugt, in dessen Nähe eine überaus feine
Zerstäubung des Verbrennungsgases hervorzurufen, die aufparallel
of this type maintains a straight / flow of the combustion gas at supersonic speed and in the area of the widening nozzle generates an essentially vertical compression shock, in the vicinity of which an extremely fine atomization of the combustion gas is caused which on
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einen Trenneffekt zurückzuführen ist, der eine Folge des durch den Verdichtungsstoß hervorgerufenen schroffen Drucksprungs ist.a separation effect can be attributed to, which is a consequence of the abrupt pressure jump caused by the shock wave is.
Auf diese Weise ist es möglich, eine wesentlich feinere Dispersion des Brennstoffs in dem Brennmittelgas und eine Vermischung seiner Komponenten als bei anderen Vorrichtungen zu erzielen und so die Einleitung der Reaktionen wesentlich zu begünstigen und die Geschwindigkeit der Reaktionen zu erhöhen, was zur Erzeugung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff aus Kohlenwasserstoff führt.In this way it is possible to have a much finer dispersion of the fuel in the fuel gas and a To achieve mixing of its components than with other devices and so the initiation of the reactions is essential to favor and increase the speed of the reactions, resulting in the production of carbon monoxide and hydrogen leads from hydrocarbon.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu entwickeln, mit welchem Gasgemische erzeugt werden, die im wesentlichen nur Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthalten, die gleichermaßen als Reduktionsgas, als Verbrennungsgas und Synthesegas Verwendung finden können.The invention is therefore based on the object of developing a method with which gas mixtures are generated, which essentially only contain carbon monoxide and hydrogen, which are used both as reducing gas and as combustion gas and synthesis gas can be used.
Die Erfindung geht somit von einem Verfahren aus, bei dem Kohlenwasserstoffe, insbesondere schwere Kohlenwasserstoffe durch Partialoxidation in einer Reaktionskammer mittels eines Sauerstoff enthaltenden Gases in den gasförmigen Zustand überführt werden, um auf diese Weise Gasgemische zu erhalten, die im wesentlichen nur Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthalten. Bei einem solchen Verfahren wird gemäß der Erfindung ein Strom des Verbrennungsmittels mit ÜberschallgeschwindigkeitThe invention is thus based on a method in which hydrocarbons, in particular heavy hydrocarbons converted into the gaseous state by partial oxidation in a reaction chamber by means of an oxygen-containing gas in order to obtain gas mixtures essentially containing only hydrogen and carbon monoxide in this way. In such a method, according to the invention, a flow of the combustion agent is provided at supersonic speed
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durch eine Düse geleitet, durch eine erneute Verdichtung des strömenden Verbrennungsmittels seine Geschwindigkeit unter Bildung eines Verdichtungsstoßes unter die Schallgeschwindigkeit vermindert und vor der Stelle der Ausbildung des VerdichtungsStoßes der Kohlenwasserstoff in das Verbrennungsmittel eingeleitet wird, um diesen im Strom des Verbrennungsraittels gleichmäßig zu zerstäuben, wobei die Menge des Kohlenwasserstoffs größer als diejenige ist, die der Erzeugung von CO- und H-O entspricht, und daß das entstehende Gasgemisch aus der Reaktionskammer geleitet wird.passed through a nozzle, its speed by a renewed compression of the flowing combustion agent with the formation of a shock wave below the speed of sound and before the point of formation of the compression shock of the hydrocarbon into the combustion medium is introduced in order to atomize this evenly in the flow of the combustion agent, the The amount of hydrocarbon is greater than that corresponding to the production of CO- and H-O, and that the resulting Gas mixture is passed from the reaction chamber.
Als Düse wird vorteilhafterweise eine solche verwendet, die sich in Strömungsrichtung zuerst verengt und dann erweitert, wie sie zur Erzeugung von Überschallgeschwindigkeiten unter dem Namen Laval-Düse bekannt sind.The nozzle used is advantageously one that first narrows and then widens in the direction of flow, as they are known for the generation of supersonic speeds under the name Laval nozzle.
Vorteilhafterweise wird das Verfahren so durchgeführt, daß die Menge des in den Strom des Verbrennungsgases eingeführten Kohlenwasserstoffs so gewählt wird, daß das sich bildende Brennstoff-Verbrennungsgas-Gemisch im wesentlichen dieselbe Zahl Kohlenstoff- und Sauerstoff-Atome enthält.The method is advantageously carried out so that the amount of hydrocarbon introduced into the stream of combustion gas is chosen so that that which is formed Fuel-combustion gas mixture contains essentially the same number of carbon and oxygen atoms.
Des weiteren ist es vorteilhaft, durch Zufuhr von Kalorien die Temperatur des Brenners zu erhöhen und dadurch die Reaktionskinetik der Bildung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff zu steigern.Furthermore, it is advantageous to increase the temperature of the burner by adding calories and thereby the Increase the reaction kinetics of the formation of carbon monoxide and hydrogen.
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Des weiteren ist es vorteilhaft, das aus der Reaktionskammer abgeleitete Gasgemisch kontinuierlich einer Reaktion mit Kohlenstoff zu unterwerfen, um auf diese Weise gegebenenfalls in dem Gasgemisch enthaltene gasförmige Kohlensäure und gegebenenfalls vorhandenes Wasser in Ko-.hlenoxid und Wasserstoff zu reduzieren.Furthermore, it is advantageous to continuously react the gas mixture discharged from the reaction chamber with carbon to subdue in this way possibly contained in the gas mixture gaseous To reduce carbonic acid and any water present in carbon dioxide and hydrogen.
Eine Möglichkeit der Temperatursteigerung der Brennerflamme besteht darin, daß man sowohl den Kohlenwasserstoff erhitzt als auch das Verbrennungsmittel auf eine verhältnismäßig hohe Temperatur bringt. Eine andere Möglichkeit, die Temperatur der Brennerflamme zu erhöhen, besteht darin, die Temperatur der die Flamme umgebenden Atmosphäre durch Aufheizung der Reaktionskammer zu erhöhen. Diese Aufheizung der Reaktionskammer kann durch eine kontinuierliche, eine intermittierende oder auch eine zyklische Zufuhr von Kalorien bewirkt werden. Im letzteren Fall wird in einer ersten Phase die Reaktionskammer durch eine vollständige Verbrennung des Kohlenwasserstoffs vorerhitzt und in einer zweiten Phase die Partialoxydation des Kohlenwasserstoffs in der vorerhitzten Reaktionskammer unter Bildung eines Gemisches von Kohlenmonoxid und Wasserstoff durchgeführt.A possibility of increasing the temperature of the burner flame is to heat both the hydrocarbon and the combustion agent at a proportionate rate brings high temperature. Another way to increase the temperature of the burner flame is to use the To increase the temperature of the atmosphere surrounding the flame by heating the reaction chamber. This heating up the reaction chamber can be supplied with continuous, intermittent or cyclical calories be effected. In the latter case, the reaction chamber is in a first phase by a complete combustion of the Hydrocarbon preheated and in a second phase partial oxidation of the hydrocarbon in the preheated reaction chamber to form a mixture of Carbon monoxide and hydrogen carried out.
In die Reaktionskammer kann auch feuerfestes Granulat eingebracht sein, das gegenüber in dem Gas etwa vorhandenem Ruß die Rolle eines Filters spielt, wobei anschließend der imRefractory granules can also be introduced into the reaction chamber to prevent any soot that may be present in the gas plays the role of a filter, with the im
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Filter zurückgehaltene Kohlenstoff in einer Vorerhitzungsphase verbrannt wird. Wird als Verbrennungsgas Luft verwendet, so kann bei allen vorgenannten Verfahrensmodifikationer über-oxidierte Luft Verwendung finden.Filter retained carbon is burned in a preheating phase. If air is used as the combustion gas, for example, over-oxidized air can be used in all of the aforementioned process modifications.
Bei den im folgenden beschriebenen Verfahren wurde als Verbrennungsgas mit Sauerstoff angereicherte Luft verwendet, die mehr als 21 Mol-Prozente Sauerstoff, und zwar praktisch reinen Sauerstoff, also mit einem prozentualen Mol-Gehalt von mehr als 95% enthielt.In the procedures described below, the combustion gas uses oxygen-enriched air, which is more than 21 mole percent oxygen, and does it practically contained pure oxygen, i.e. with a percentage molar content of more than 95%.
Das erfindungsgemäße Verfahren stellt eine Folge von Verfahrensstufen dar, die dahingehend zusammenwirken, daß dieThe process according to the invention represents a sequence of process steps which work together to the effect that the
beeinflußteinfluenced
Erzeugung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff durch eine/Verbrennung eines Kohlenwasserstoffgemisches mit einem Verbrennungsmittel begünstigt wird. Mit anderen Worten werden bei dem erfindungsgemäßen Verfahren Reaktionsbedingungen geschaffen, unter denen eine chemische Verbindung eines jeden in das Verfahren eingebrachten Kohlenstoffatoms mit einem Sauerstoffatom des Verbrennungsgases begünstigt wird, wodurch andere physikalische oder auch chemische unerwünschte Effekte zurückgedrängt werden, die zur Bildung von inertemProduction of carbon monoxide and hydrogen by a / combustion a hydrocarbon mixture with a combustion agent is favored. In other words will created in the process of the invention reaction conditions under which a chemical compound of a every carbon atom introduced into the process is favored by an oxygen atom in the combustion gas, whereby other physical or chemical undesirable effects are suppressed, which lead to the formation of inert
feinteiligem
/Kohlenstoff, wie er als Ruß vorliegt , von Kohlensäuregas und Wasser führen.finely divided
/ Carbon as it exists as soot, lead from carbonic acid gas and water.
Mit den vorgenannten Reaktionsbedingungen soll eine extrem feine Zerstäubung des Brennstoffs und damit ein weitgehendWith the aforementioned reaction conditions, an extremely fine atomization of the fuel and thus a largely
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gleichmäßiges Brennstoff-Verbrennungsgas-Gemisch hervorgerufen werden, wobei das sich bildende Gemisch unter den herrschenden Temperatur- und Druckverhältnissen sich entzündet, durch Zufuhr von Kalorien die Temperatur der Flamme erhöht und damit die Kinetik der verschiedenen Reaktionen gesteigert wercSn die zu einer Verbindung deruniform fuel-combustion gas mixture caused the resulting mixture ignites under the prevailing temperature and pressure conditions, by supplying calories the temperature of the flame increases and thus the kinetics of the various Reactions that lead to a connection are increased
einzelnen Kohlenstoff- und Sauerstoff-Atome führen.lead single carbon and oxygen atoms.
Unter einer beeinflußten Verbrennung oder einer Partialoxidation wird die Verbrennung eines Gemisches in Gegenwart eines Überschusses an Brennstoff verstanden, also eine solche Zusammensetzung des Gemisches, das einen höheren Gehalt an Brennstoff aufweist als er zur Aufrechterhaltung einer vollständigen Verbrennung in CO^ und Η~Ο erforderlich wäre. Hieraus resultiert, daß die Bildung von CO und Ek, unter solchen Bedingungen eines Überschusses an Brennstoff aufgrund eines gewissen Mangels an Sauerstoff unvermeidlich ist. Der Anteil an oxidierten Gasbestandtexlen, wie er im Vorstehenden definiert wurde, hängt jedoch wesentlich von den Bedingungen ab, unter welchen die Verbrennung stattfindet. Es hat sich in der Praxis gezeigt, daß die Flammen, die bei bekannten Verfahren/ einer beeinflußten Verbrennung erhalten werden, ein Milieu ergeben, das der Bildung eines Gases wenig günstig ist, das einen Anteil oxidierter Bestandteile aufweist, der so gering ist, wie ihn die Zusammensetzung des Gasgemisches erwarten ließe.Influenced combustion or partial oxidation is the combustion of a mixture in the presence an excess of fuel understood, so such a composition of the mixture that a higher Has content of fuel than necessary to maintain complete combustion in CO ^ and Η ~ Ο were. This results in the formation of CO and Ek, under such conditions an excess of fuel due to some lack of oxygen is inevitable is. However, the proportion of oxidized gas constituents as defined in the foregoing depends largely on the conditions under which the combustion takes place. It has been shown in practice that the flames that known processes / an influenced combustion obtained result in an environment that is less favorable to the formation of a gas that contains a proportion of oxidized constituents which is as low as would be expected from the composition of the gas mixture.
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stochiometrischen Es wurde festgestellt, daß, wenn man die/Bedingungen einer vollständigen . Verbrennung verläßt und zu Bedingungen einer beeinflußten Verbrennung übergeht, indem man beispielsweise die Menge des Verbrennungsmittels konstant hält und die Menge des Brennstoffes über den Wert erhöht, der einer stochiometrischen Verbrennung entspricht, die Temperatur der Flamme eine sinkende Tendenz aufweist. Dies kann sich so erklären, daß die zur Bildung von Kohlenmonoxid führende Reaktion eindeutig weniger exotherm verläuft als die Reaktion, die zur Bildung von Kohlensäure führt. Am Ende einer gewissen Zeitspanne gelangt man zu einem natürlichen Zustand der thermischen Stabilisation, bei der die Flamme eine bestimmte Temperatur aufweist, die erzeugten Gase einen bestimmten Anteil an oxidierten Bestandteilen aufweisen und gegebenenfalls eine bestimmte Menge Ruß erzeugt wird.stoichiometric It has been found that when one considers the / conditions of a complete. Exits combustion and goes to affected combustion conditions by, for example keeps the amount of combustion agent constant and increases the amount of fuel above the value that corresponds to a stoichiometric combustion, the temperature of the flame has a decreasing tendency. this can be explained by the fact that the reaction leading to the formation of carbon monoxide is clearly less exothermic than the reaction that leads to the formation of carbonic acid. At the end of a certain period of time one arrives at a natural one State of thermal stabilization, in which the flame has a certain temperature, the generated Gases have a certain amount of oxidized components and possibly produce a certain amount of soot will.
Versuche, die Flamme in einem Zustand außerhalb der natürlichen Gleichgewichtsbedingungen zu erhalten, indem man der Flamme zusätzlich zu den durch die Verbrennung erzeugten Kalorien noch weitere Kalorien von außen hinzuführt, haben überraschenderweise gezeigt, daß die Auswirkung dieser zusätzlichen Kalorien auf die Qualität des erzeugten Gases in den Fällen, in denen die Zerstäubung des Brennstoffs und seine Vermischung mit dem Verbrennungsgas schon sehr weit getrieben waren, sehr beträchtlich war. Es hat sich mit anderen Worten ·Try to keep the flame in a state outside of the natural equilibrium conditions by keeping the flame In addition to the calories generated by the burn, adding more external calories, surprisingly, have demonstrated that the effect of these extra calories on the quality of the gas produced in the Cases in which the atomization of the fuel and its mixing with the combustion gas have taken a long way was very considerable. In other words, it has
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gezeigt, daß bei einem Gasgemisch mit einem vorbestimmten Verhältnis von Brennstoff zu Verbrennungsgas, wie es unter den erwähnten Zerstäubungsbedingungen erhalten wurde und dessen beeinflußte Verbrennung zu einer bestimmten Flammentemperatur führen würde, die Erhöhung der Plammentemperatur zu einer entsprechenden Verminderung des Anteils an oxidierten Bestandteilen führt. Hierbei muß beachtet werden, daß unter dieser Erhöhung der Flammentemperatur eine solche verstanden wird, die eine Erhöhung gegenüber dem Wert darstellt, der sich unter den natürlichen \ferbrennungsbedingungen einstellt. Wenn man also die natürliche Flammentemperatur beispielsweise dadurch erhöht, daß man anstelle atmosphärischer Luft überoxidierte Luft verwendet, so ergibt sich hierdurch eine Verminderung des Anteils an oxidierten Bestandteilen. Führt man einer solchen Flamme mit bereits erhöhter Flammentemperatur zusätzlich noch Kalorien zu, so ergibt sich in dem erzeugten Gas eine noch stärkere Verminderung des Anteils der oxidierten Bestandteile.shown that with a gas mixture with a predetermined ratio of fuel to combustion gas, as described below the mentioned atomization conditions was obtained and its influenced combustion at a certain flame temperature would lead to an increase in the plasma temperature to a corresponding reduction in the proportion of oxidized Ingredients leads. It must be noted here that this increase in the flame temperature is understood as such which represents an increase compared to the value that occurs under natural combustion conditions. So if you increase the natural flame temperature, for example, by instead of atmospheric air If over-oxidized air is used, this results in a reduction in the proportion of oxidized components. Leads if you add calories to such a flame with an already elevated flame temperature, the result is that generated gas an even greater reduction in the proportion of the oxidized components.
Der Grad der Zerstäubung und der Homogenisierung eines strömenden Gasgemisches, der für das eindeutige Auftreten dieser Erscheinung der Verminderung des Anteils an oxidierten Bestandteilen notwendig ist, kann bei dem derzeitigen Stand der Technik nur durch die Bildung eines Verdichtungsstoßes in einem Querschnitt des strömenden Gasgemisches erreicht werden, was nicht ausschließt, daß die erforderlichen Voraus-The degree of atomization and homogenization of a flowing gas mixture that is necessary for its distinct occurrence this phenomenon, the reduction in the proportion of oxidized components is necessary, can with the current status the technology is only achieved by the formation of a shock wave in a cross section of the flowing gas mixture which does not exclude that the necessary prerequisites
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Setzungen für den notwendig zu erreichenden Grad der Zerstäubung und Homogenisierung auch auf andere Weise erfüllt werden.Settlements for the degree of atomization that is necessary to be achieved and homogenization can also be met in other ways.
Der sowohl hinsichtlich seiner Natur als auch noch mehr hinsichtlich seiner Intensität überraschende Effekt ist nach Auffassung der. Anmelderin durch die Art der Aufbereitung der beiden Reaktionspartner zu erklären, die infolge des Verdichtungsstoßes unter dem Gesichtspunkt der Kinetik bestimmter Reaktionen gegenüber einer Temperaturerhöhung eine sehr hohe Empfindlichkeit aufweisen. Es hat sich gezeigt, daß der umfassende Effekt dieser Änderung der Kinetik der einzelnen sich abspielenden Reaktionen, deren exakte Natur sich einer vollständigen exakten Erklärung entzieht, darin besteht, den Anteil an Kohlenmonoxid und Wasserstoff in dem erzeugten Gasgemisch zu erhöhen. Was die Menge des erzeugten Rußes betrifft, so bleibt diese wesentlich unter dem Wert bei bekannten Verfahren mit beeinflußter Verbrennung, insbesondere bei Verfahren mit schweren Kohlenwasserstoffen, für die sich das erfindungsgemäße Verfahren wegen des verhältnismäßig niedrigen Preises dieser Kohlenwasserstoffe in erster Linie eignet.The effect, which is surprising both in terms of its nature and even more in terms of its intensity, is in the opinion of the. Applicant to explain by the type of preparation of the two reaction partners, which have a very high sensitivity to a temperature increase from the point of view of the kinetics of certain reactions as a result of the compression shock. It has been shown that the comprehensive effect of this change in the kinetics of the individual reactions taking place, the exact nature of which cannot be fully explained, is to increase the proportion of carbon monoxide and hydrogen in the gas mixture produced. As far as the amount of soot produced is concerned, it remains significantly below the value in known processes with influenced combustion, in particular in processes with heavy hydrocarbons, for which the process according to the invention is primarily suitable because of the relatively low price of these hydrocarbons.
Die Zufuhr zusätzlicher Kalorien kann auf beliebige Weise erfolgen, wobei lediglich darauf zu achten ist, daß diese in der Reaktionskammer nicht zu einer Vergrößerung des Anteils an oxidierten Bestandteilen und der Menge des sichThe supply of additional calories can be done in any manner, being only necessary to ensure that this does not in the reaction chamber to an increase in the proportion of oxidized constituents and the quantity of the
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bildenden Rußes führt. Diese Zufuhr kann kontinuierlich mittels einer beliebigen Energiequelle oder auch unter Ausnutzung von Wärmeträgheitserscheinungen erfolgen.forming soot. This supply can be continuous by means of any energy source or also under Take advantage of thermal inertia.
Im folgenden ist ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens anhand der in der Zeichnung in schematischei Weise dargestellten Anlage beschrieben. In der Zeichnung zeigenIn the following, an embodiment of the method according to the invention is shown schematically in the drawing Way illustrated system described. Show in the drawing
Fig. 1 einen senkrechten Schnitt durch eine Reaktionskammer;1 shows a vertical section through a reaction chamber;
Fig. 2 die Darstellung einer Gesamtanlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.2 shows the representation of an overall system for carrying out the method according to the invention.
In einer Wand der aus feuerfestem Material bestehenden Reaktionskammer 1 ist eine Düse 2 angeordnet, der über eine Leitung 3 ein Verbrennungsmittel und über eine Leitung 4 der Brennstoff zugeführt wird. In einem von der Düse 2 entfernten Bereich der Kammer ist an diese eine Abzugsleitung 5 angeschlossen. Die Düse 2 weist in Strömungsrichtung einen sich verengenden Teil 6, den Düsenhals 7 und einen sich schwachkonisch erweiternden Teil 8 auf, wie im Falle einer Laval-Düse, deren sich erweiternder Teil nur schwachkonisch ausgebildet ist, um eine Ablösung der Gasströmung von der Wandung dieses sich erweiternden Teils zu vermeiden und so eine im wesentlichen gleichgerichtete laminare Strömung zu erzielen. In der zylindrischen WandungIn a wall of the reaction chamber 1 made of refractory material, a nozzle 2 is arranged, which has a Line 3 is a combustion agent and via a line 4 the fuel is supplied. In one of the nozzle 2 distant area of the chamber is connected to this a discharge line 5. The nozzle 2 has a narrowing part 6, the nozzle neck 7, in the direction of flow and a slightly conically widening part 8, as in the case of a Laval nozzle, its widening part is only slightly conical in order to detach the gas flow from the wall of this widening part to avoid and thus to achieve a substantially rectified laminar flow. In the cylindrical wall
509838/0682 ~14"509838/0682 ~ 14 "
A 11 738 26.2.1975 - 14 - i - ktA 11 738 02.26.1975 - 14 - i - kt
des sich erweiternden Teils der Düse ist eine Mehrzahl von Bohrungen 10 vorgesehen, die an die Leitung 4 angeschlossen sind. Die Düse kann insbesondere in ihrem vonof the expanding part of the nozzle is a plurality provided by bores 10 which are connected to the line 4. The nozzle can in particular in its of
Teil der Wand der Reaktionskammer umgebenen/in der ZeichnungPart of the wall surrounding the reaction chamber / in the drawing
nicht dargestellte Kühlvorrichtungen aufweisen.Have cooling devices, not shown.
Der Brennstoff kann der Düse in Abweichung von dem in Fig. 1 dargestellten Ausführungsbeispiel auch über einen koaxialen ringförmigen Hohlraum zugeführt werden, dessen Auslässe im Bereich des Düsenhalses vor der Stelle, an der sich der Verdichtungsstoß ausbildet, mit dem Düsenkanal in Verbindung stehen. Die Zufuhr des Brennstoffes kann dem Düsenkanal aber auch mittels eines achsensymmetrischen Körpers zugeführt werden, der zwischen der Außenwandung dieses Körpers und der Innenwandung des Düsenkörpers 2 einen sich verengenden und einen sich erweiternden Ringraum bildet.In a departure from the exemplary embodiment shown in FIG. 1, the fuel can also be supplied to the nozzle via a coaxial annular cavity are supplied, the outlets in the area of the nozzle neck in front of the point which the shock wave forms, are in communication with the nozzle channel. The supply of fuel can the However, the nozzle channel can also be fed by means of an axially symmetrical body between the outer wall this body and the inner wall of the nozzle body 2 have a narrowing and a widening annular space forms.
Bei der In Fig. 2 dargestellten Anlage sind zwei Reaktionskammern la und Ib vorgesehen, die der in Fig. 1 dargestellten Kammer 1 entsprechen und je eine Düse 2a und 2b aufweisen, die ebenfalls in eine Stirnwand dieser Kammern eingesetzt sind. Die beiden Düsen sind an Leitungen 3a und 3b für die Zufuhr des Verbrennungsmittels und an Leitungen 4a und 4b für die Zufuhr des Brennstoffs angeschlossen. Über die Leitungen 5a und 5b wird das erzeugte Gasgemisch abgeleitet.In the system shown in FIG. 2, two reaction chambers 1 a and 1 b are provided, which are those shown in FIG. 1 Chamber 1 correspond and each have a nozzle 2a and 2b, which are also inserted into an end wall of these chambers are. The two nozzles are on lines 3a and 3b for the supply of the combustion agent and on lines 4a and 4b connected for the supply of fuel. The gas mixture generated is discharged via lines 5a and 5b.
-15-509838/0682 -15- 509838/0682
A 11 738 i - kt - 15 - 26.2.1975A 11 738 i - kt - 15 - 26.2.1975
Die beiden Kammern können voneinander getrennt oder auch zu einem im folgenden beschriebenen Zweck miteinander verbunden angeordnet sein. In den beiden Leitungen 5a und 5b sind Ventile 12a und 12b eingebaut, mittels derer die Gasgemische entweder einer Sammelleitung 11 zugeleitet oder in eine in die freie Atmosphäre mündende Leitung 21 eingeleitet werden können. Die Sammelleitung 11 ist mit einer Verbraucherstelle 13 verbunden. In die zur Verbraucherstelle 13 führende Sammelleitung 11 ist ein Generator 14 eingebaut, der als Wärmeaustauscher ausgebildet ist und eine Zuleitung 15 für die Zufuhr eines reduzierenden Stoffes und eine Ableitung 16 für diesen Stoff nach erfolgter Oxidation aufweist. Die Zuleitungen 3a und 3b für das Verbrennungsmittel sind mit Heizvorrichtungen 17a und 17b versehen. Zur Zufuhr eines zusätzlichen Verbrennungsmitfcels sind in die Hauptleitungen 3a und 3b einmündende Nebenleitungen 18a und 18b vorgesehen. Auch den beiden Leitungen 4a und 4b für den Brennstoff sind Heizvorrichtungen 19a und 19b zugeordnet. In die Leitungen 4a und 4b sind Regelorgane 20a und 20b eingebaut. Diese zusätzlichen Teile können auch bei der in Fig. 1 dargestellten Reaktionskammer vorgesehen sein.The two chambers can be separated from each other or also be arranged interconnected for a purpose described below. In the two lines 5a and 5b Valves 12a and 12b are installed, by means of which the gas mixtures are either fed to a collecting line 11 or can be introduced into a line 21 opening into the free atmosphere. The manifold 11 is with a consumer point 13 connected. In to the consumer point 13 leading collecting line 11, a generator 14 is installed, which is designed as a heat exchanger and a feed line 15 for the supply of a reducing substance and a discharge line 16 for this substance after it has been carried out Has oxidation. The supply lines 3a and 3b for the combustion agent are provided with heating devices 17a and 17b. Secondary lines opening into the main lines 3a and 3b are used to supply an additional combustion agent 18a and 18b provided. The two lines 4a and 4b for the fuel are also heating devices 19a and 19a 19b assigned. Control elements 20a and 20b are built into the lines 4a and 4b. These additional parts can also be provided in the reaction chamber shown in FIG.
Im folgenden wird die Wirkungsweise der in den Figuren 1 und dargestellten Anlage beschrieben.The operation of the system shown in FIGS. 1 and 4 is described below.
-16--16-
509838/0682509838/0682
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Der Betrieb einer Überschalldüse"unter Ausbildung eines VerdichtungsStoßes im divergierenden Teil der Düse macht eine Druckdifferenz notwendig, die nach den Gesetzen der Thermodynamik errechnet werden kann. Die Stelle, an der sich dieser Verdichtungsstoß ausbildet, ist in Fig. 1 mit der Ziffer 22 bezeichnet. Sie befindet sich in Strömungsrichtung hinter den Bohrungen 10 für den Einlaß des Brennstoffs. Das den Düsenhals 7 mit Überschallgeschwindigkeit durchströmende Gas erleidet an der Stelle der Ausbildung des Verdichtungsstoßes eine starke Verdichtung und einen Übergang zur Unterschallgeschwindigkeit. Unter dem Einfluß dieser schroffen Verdichtung erleidet der vor der Stelle des Verdichtungsstoßes zugeführte Brennstoff eine extreme Zerstäubung, so daß sich die einzelnen kleinen Tröpfchen, die einen Durchmesser von der Größenordnung einiger 10 μ aufweisen, sich gleichmäßig im Strom des Verbrennungsgases verteilen. Die herrschenden Bedingungen sind derart, daß sich das so gebildete Gemisch sofort entzündet.The operation of a supersonic nozzle with the formation of a compression shock in the diverging part of the nozzle necessitates a pressure difference which can be calculated according to the laws of thermodynamics. It is located in the direction of flow behind the bores 10 for the inlet of the fuel. The gas flowing through the nozzle throat 7 at supersonic speed undergoes strong compression at the point of formation of the compression shock and a transition to subsonic speed Instead of the shock wave, an extreme atomization, so that the individual small droplets, which have a diameter of the order of a few 10 μ , are distributed evenly in the flow of the combustion gas. The prevailing conditions are such that the mixture thus formed sch immediately ignited.
Die Einleitung des Brennstoffes wird so geregelt, daß sich ein Überschuß gegenüber der Menge an Sauerstoff ergibt, der mit dem Verbrennungsmittel zugeführt wird, so daß die Bedingungen einer sogen, beeinflußten Verbrennung herrschen. Von besonderer Bedeutung ist der Fall einer beeinflußten Verbrennung, in welchem die Zahl der mit dem Brennstoff herangeführten Kohlenstoffatome im wesentlichen mit der Zahl der mit dem Verbrennungsmittel herangeführten SauerstoffatomeThe introduction of the fuel is regulated so that there is an excess over the amount of oxygen that is supplied with the combustion agent, so that the conditions of a so-called influenced combustion prevail. Of particular importance is the case of an affected combustion, in which the number of with the fuel carbon atoms brought in essentially with the number of oxygen atoms brought in with the combustion agent
509838/0682 _17_509838/0682 _ 17 _
A 11 738 2G.2.1975 - 17 - i - ktA 11 738 2G.2.1975 - 17 - i - kt
Z510Q8QZ510Q8Q
übereinstimmt, was durch eine entsprechende Regelung der Zufuhr dieser beiden Medien erreicht werden kann. Dieser besondere Fall ergibt einen sehr niedrigen Anteil an oxidierten Bestandteilen ohne eine übermäßige Bildung von Ruß.what is agreed by a corresponding regulation of the Feeding these two media can be achieved. This particular case gives a very low percentage of oxidized Ingredients without excessive soot formation.
Vorteilhafterweise kann die Zufuhr von Brennstoff in Abhängigkeit eventueller Änderungen in der Zufuhr des Verbrennungsmittels geregelt werden, die durch nicht vorhersehbare und auch nicht kontrollierbare Unregelmäßigkeiten in der Zufuhr hervorgerufen werden können. Die hierzu notwendigen Regelorgane sind in der Zeichnung nicht dargestellt. Man kann beispielsweise im axialen Bereich der Düse, und zwar in deren konvergierendem Teil, einen in Richtung der Düsenachse beweglichen Körper vorsehen, so daß man in der Lage ist, den Querschnitt des Düsenhalses in Abhängigkeit der Menge des der Düse zuströmenden Verbrennungsmittels zu * verändern, um auf diese Weise vor der Düse einen Druck aufzubauen, der die Ausbildung eines stabilen VerdichtungsStoßes in dem divergierenden Teil der Düse gewährleistet. Es ist hierbei möglich, diesen im axialen Bereich der Düse angeordneten Körper mit einem mechanisch oder elektrisch wirksamen Meßorgan zu verbinden, das auf Verschiebungen dieses zentralen Körpers reagiert und ein der Größe der jeweiligen Verschiebung proportionales Signal erzeugt, das ein Maß für den Durchsatz des Verbrennungsmittels durch den Düsenhals nach der FormelAdvantageously, the supply of fuel can be dependent possible changes in the supply of the combustion agent are regulated by unforeseeable and also uncontrollable irregularities in the supply can be caused. The necessary Control organs are not shown in the drawing. You can, for example, in the axial area of the nozzle, and although in the converging part, provide a movable body in the direction of the nozzle axis, so that one in the The position is to determine the cross-section of the nozzle neck depending on the amount of combustion agent flowing into the nozzle * change in order to build up a pressure in front of the nozzle in this way, which results in the formation of a stable compression shock ensured in the diverging part of the nozzle. It is possible here to have this arranged in the axial area of the nozzle To connect body with a mechanically or electrically effective measuring element, which displaces this central body reacts and generates a signal proportional to the size of the respective displacement, which is a measure for the throughput of the combustion agent through the nozzle throat according to the formula
D = k |i . ACD = k | i. AC
509838/Ö682509838 / Ö682
A 11 7 38 26.2.1975 - 18 - i - ktA 11 7 38 February 26, 1975 - 18 - i - kt
darstellt, in der die einzelnen Größen folgende Bedeutung haben:represents, in which the individual quantities have the following meaning:
D die Masse des der Düse zuströmenden Verbrennungsmittels jD is the mass of the combustion medium flowing into the nozzle j
k eine den charakteristxschen Werten der Düse entsprechende Konstante;k is a constant corresponding to the characteristic values of the nozzle;
Pi der Druck am Düseneintrittsquerschnitt;Pi is the pressure at the nozzle inlet cross-section;
Ti die Temperatur des in die Düse einströmenden Verbrennungsgases;Ti is the temperature of the combustion gas flowing into the nozzle;
Ac der veränderliche Querschnitt des Düsenhalses.Ac is the variable cross section of the nozzle throat.
- Fig. 2 -- Fig. 2 -
Dieses Signal wird dem Regelorgan 20a bzw. 20b/ für die Zufuhr des Brennstoffes zugeleitet, das die Aufrechterhaltung eines konstanten Verhältnisses der beiden Reaktionspartner zueinander in der Weise gewährleistet, daß diese Mengen den stöchiometrischen Verhältnissen einer partiellen Verbrennung unter Erzeugung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff entsprechen,This signal is the control element 20a or 20b / for the supply of the fuel fed to the maintenance of a constant ratio of the two reactants to each other in such a way that these quantities meet the stoichiometric ratios of a partial combustion with the production of carbon monoxide and hydrogen,
Die entsprechend einer Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens gewählte Erhöhung der Flammentemperatur kann auf verschiedene Weise herbeigeführt werden. Wenn das Verbrennungsmittel atmosphärische Luft ist, kann diese überoxidiert werden. Ergänzend hierzu oder auch unabhängig hiervon kann der Flamme eine merkliche Wärmemenge zugeführt werden, die auf den Brennstoff oder das Verbrennungsmittel, oder auch auf beide. Stoffe durch Erhitzung dieser Stoffe vor ihrem Eintritt inThe increase in the flame temperature selected in accordance with a stage of the process according to the invention can be various Way to be brought about. If the combustion agent is atmospheric air, it can become over-oxidized. Complementary for this purpose or independently of this, a noticeable amount of heat can be supplied to the flame, which on the Fuel or the combustion agent, or both. Substances by heating these substances before they enter
509838/0682 ~19 "509838/0682 ~ 19 "
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2%ϊίθ8Ο2% ϊίθ8Ο
die Düse übertragen wurde. Darüberhinaus kann jedes Mittel für sich allein oder in Kombination dazu dienen, die Flammentemperatur zu erhöhen, beispielsweise eine Erhöhung der Temperatur der Atmosphäre in der Reaktionskammer. Eine solche Temperaturerhöhung kann durch eine unmittelbare kontinuierliche Erwärmung der Atmosphäre der Kammer, beispielsweise mittels elektrischer Heizung, bewirkt werden oder auch mittels durch die Kammer in feuerfesten Rohren hindurchgeleiteter heißer Gase, wobei darauf geachtet werden muß, daß der Anteil an oxidierten Bestandteilen in dem durch die beeinflußte Verbrennung erzeugten Gas nicht erhöht wird.the nozzle has been transferred. In addition, any means can Used alone or in combination to control the flame temperature to increase, for example an increase in the temperature of the atmosphere in the reaction chamber. Such The temperature can be increased by direct continuous heating of the atmosphere in the chamber, for example by means of electrical heating, or by means of heaters passed through the chamber in refractory pipes Gases, care must be taken that the proportion of oxidized components in the gas generated by the affected combustion is not increased.
Um die Flammentemperatur zu erhöhen, kann man auch so vorgehen, daß man sich Wärmeträgheitserscheinungen in der Reaktionskammer bei zyklischem Betrieb zu Nutze macht. In order to increase the flame temperature, one can proceed in such a way that one makes use of thermal inertia phenomena in the reaction chamber during cyclical operation.
Zu diesem Zweck kann die Düse zyklisch sowohl als Brenner als auch als Gaserzeuger dienen. Dies wird auf einfache Heise dadurch erreicht, daß beispielsweise die Menge des Brennstoffes im Verhältnis zu der gegebenen Menge des Verbrennungsmittels derart gesenkt wird, daß man während zyklischer Perioden die stöchiometrischen Bedingungen für eine vollständige Verbrennung einhält und zwischen diese Perioden solche mit: beeinflußter Verbrennung einschaltet. Während der Perioden mit vollständiger Verbrennung erhöht sich die Temperatur*: der Flamme und heizt die Wände der Reaktionskammer auf, was eine Zufuhr von Kalorien bedeutet, die während der PeriodenFor this purpose, the nozzle can be used cyclically both as a burner and as a gas generator. This is done in simple terms achieved in that, for example, the amount of fuel is reduced in relation to the given amount of combustion agent so that one during cyclical periods the stoichiometric conditions for complete combustion respects and between these periods those with: influenced Combustion switches on. During the periods of complete combustion, the temperature increases *: the flame and heats the walls of the reaction chamber, which means an intake of calories during the periods
509838/0682509838/0682
—zu—-to-
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2525th
mit beeinflußter Verbrennung verwertet werden. Die Gase, die während der Perioden mit vollständiger Verbrennung erzeugt werden, werden vorteilhafterweise erst dann in die Atmosphäre geleitet, wenn ihr Wärmeinhalt zurückgewonnen wurde, während die Gase, die während der Perioden mit beeinflußter Verbrennung erzeugt werden, an die Stelle ihrer Verwendung geleitet werden.can be recycled with influenced combustion. The gases generated during the periods of full combustion are advantageously only released into the atmosphere when their heat content has been recovered was, while the gases generated during the periods of affected combustion, in place of them Use to be directed.
Die Kombination der sehr weit getriebenen Zerstäubung des Brennstoffes, der Homogenisierung des Gemisches der beiden Reaktionspartner und die Erhöhung der Flammentemperatur führt zu einem Grad der Oxidation der in der Reaktionskammer erzeugten Gase, der- dem theoretischen Wert nahekommt, wobei die Bildung von Ruß unter den gegebenen Bedingungen unter einem Minimalwert liegt.The combination of the very far driven atomization of the Fuel, the homogenization of the mixture of the two Reactants and the increase in flame temperature leads to a degree of oxidation generated in the reaction chamber Gases, which comes close to the theoretical value, whereby the formation of soot under the given conditions under is a minimum value.
In Fig. 2 ist eine zyklisch arbeitende Anlage mit zwei Reaktionskammern abgebildet, die im Wechsel unter stöchiometrischen Bedingungen einer vollständigen Verbrennung und unter stöchiometrischen Bedingungen einer beeinflußten Verbrennung arbeiten. Die Kammer la befindet sich in der Periode der Beheizung, das Regelorgan 20a ist so eingestellt, daß in der als Brenner wirkenden Düse 2a eine vollständige Verbrennung stattfindet, und die Verbrennungsgase werden über das Dreiwegeventil 12a, vorzugsweise nach erfolgter Rückgewinnung ihres beträchtlichen Wärmegehaltes in die Atmosphäre geleitet. Während derselben Zeit befindet sich die Kammer IbIn Fig. 2 is a cyclically operating system with two Reaction chambers shown, which alternate under stoichiometric conditions of complete combustion and work under stoichiometric conditions of an influenced combustion. Chamber la is in the period the heating, the control element 20a is set so that a complete combustion in the nozzle 2a acting as a burner takes place, and the combustion gases are via the three-way valve 12a, preferably after recovery their considerable heat content in the atmosphere. Chamber Ib is at the same time
509838/0682 _21_509838/0682 _ 21 _
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in der Periode der Erzeugung teilweise oxidierten Gases, das Regelorgan 20b ist so eingestellt, daß in der als Gaserzeuger wirkenden Düse eine beeinflußte Verbrennung stattfindet, und die so erzeugten Gase werden über das Dreiwegeventil 12b zu der Anlage ihrer Verwertung 13 geleitet, die beispielsweise ein mit Stoßwellenbrennern ausgerüsteter Dampfkessel sein kann. Die Bedingungen für eine beeinflußte Verbrennung können nicht so genau eingehalten werden, daß sie den für eine ideale Umsetzung geltenden stöchiometrisehen Bedingungen entsprechen, bei denen die Zahl der durch das Verbrennungsmittel herangeführten Sauerstoffatome im wesentlichen der durch den Brennstoff herangeführten Zahl der Kohlenstoffatome entspricht. Hierbei kann es sich als zweckmäßig erweisen, den Oxidationsgrad der erzeugten Gase durch Kontakt «it aktivem Kohlenstoff, beispielsweise mit in den angeschlossenen Generator 14 eingebrachter Kohle zu vermindern, deren Asche wieder entfernt wird, ein Verfahren, das ganz allgemein zur Verminderung des Oxidationsgrades ' eines Gasgemisches bekannt ist. Beim zyklischen Betrieb dieser Anlage kann man mittels in die Brennkammern eingebrachten feuerfesten Granulats gegebenenfalls während der Gaserzeugungsperioden eine verhältnismäßig fein unterteilte Rußschicht bilden. Dies erlaubt diesen Ruß während der Perioden der vollständigen Verbrennung wieder zu verbrennen, was insofern einen doppelten Vorteil darstellt, als nicht nur der Ruß entfernt, sondern auch zusätzliche Kalorienin the period of generating partially oxidized gas, the control member 20b is set so that in the as a gas generator acting nozzle an influenced combustion takes place, and the gases generated in this way are via the three-way valve 12b passed to the plant of their recovery 13, which is for example equipped with shock wave burners Can be a steam boiler. The conditions for an affected combustion cannot be kept so precisely that they see the stoichiometry applicable for an ideal implementation Correspond to conditions in which the number of oxygen atoms brought in by the combustion agent is essentially corresponds to the number of carbon atoms brought in by the fuel. This can prove to be useful prove the degree of oxidation of the gases produced by contact with active carbon, for example with in the connected generator 14 to reduce introduced coal, the ash of which is removed again, a method, which is generally known for reducing the degree of oxidation of a gas mixture. In cyclical operation this system can be used by means of refractory granules introduced into the combustion chambers during the Gas generation periods form a relatively finely divided layer of soot. This allows this soot during the To re-incinerate periods of complete combustion, which is a double benefit in that it is not only removes the soot but also extra calories
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509838/0682509838/0682
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erzeugt werden, die dem feuerfesten Granulat zugeleitet werden, wodurch der gesamte thermische Wirkungsgrad verbessert wird. Wenn sich herausstellt, daß die Zeit für die Aufheizung langer sein muß als die Zeit für die Gaserzeugung, so kann dem durch die Verwendung einer größeren Anzahl parallelgeschalteter Reaktionskammern Rechnung getragen werden.which are fed to the refractory granulate, which improves the overall thermal efficiency will. If it turns out that the time for heating up must be longer than the time for gas generation, this can be taken into account by using a larger number of reaction chambers connected in parallel will.
Im folgenden werden einige Versuchsergebnisse wiedergegeben, die mit einer Anlage unter Verwendung einer Düse erhalten wurden, deren Düsenhals einen Durchmesser von 12 nun und deren divergierender Teil eine Länge von 160 mm aufwies. Der Durchsatz an Verbrennungsmittel durch die Düse kann 180 Nm /St. erreichen, während der Durchsatz an Brennstoff zwischen 0 und 80 kg/St, bei einer Temperatur zwischen 100 und 250 C betrug. Bei den Versuchen wurde ein Brennstoff verwendet, dessen molare Formel mit CH-, - angegeben werden kann.In the following some test results are given which are obtained with a system using a nozzle whose nozzle neck had a diameter of 12 mm and whose diverging part had a length of 160 mm. The throughput of combustion agent through the nozzle can be 180 Nm / h. achieve while the throughput of fuel was between 0 and 80 kg / h, at a temperature between 100 and 250 C. During the tests, a fuel was used is used, the molar formula of which is given by CH-, - can.
Mit einem solchen Brennstoff kann man theoretisch einen Oxidationsgrad SX % Null bei einem Verhältnis von 1270 gWith such a fuel one can theoretically achieve a degree of oxidation SX% zero at a ratio of 1270 g
3
Brennstoff auf INm Sauerstoff erreichen.3
Reach fuel at INm oxygen.
Um die Qualität des erzeugten Gasgemisches nachzuprüfen, wurden Analysen zur Bestimmung des Gehaltes an Sauerstoff, Stickstoff, CO2, CO, H2 und der Kohlenwasserstoffe CH4, C2H2 und C2H4 durchgeführt. Bei keinem Versuch hat man mehr alsIn order to check the quality of the gas mixture produced, analyzes to determine the content of oxygen, nitrogen, CO 2 , CO, H 2 and the hydrocarbons CH 4 , C 2 H 2 and C 2 H 4 were carried out. You never have more than
509838/0682 _23_509838/0682 _ 23 _
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nur geringe Spuren der drei letztgenannten Kohlenwasserstoffe festgestellt, so daß deren Anteile bei den nachfolgenden Angaben vernachlässigt werden können. .Bei allen Versuchen wurde das Verhältnis von Brennstoff zu Verbrennungsini ttel auf 1270 g Brennstoff zu 1 Nm O, festgelegt. Das Verhältnis von Verbrennungsmittel zu Brennstoff wurde somit von dem O^-Gehalt des Verbrennungsini ttels abhängig gemacht.only small traces of the last three hydrocarbons mentioned, so that their proportions in the following Information can be neglected. In all tests, the ratio of fuel to combustion engine was set at 1270 g of fuel to 1 Nm O. The relationship from combustion agent to fuel was thus made dependent on the O ^ content of the combustion agent.
Bei einem ersten Versuch wurde auf 8000C erhitzte Luft al& Verbrennungsmittel bei einer Temperatur der Reaktionskammer von etwa 12000C verwendet. Das hierbei erhaltene Gas wies folgende Bestandteile auf:In a first experiment, air heated to 800 ° C. was used as a combustion medium at a temperature of the reaction chamber of approximately 1200 ° C. The gas obtained in this way had the following components:
CO =17,4% CO2 = 3,4% H2 = 11,5%.CO = 17.4% CO 2 = 3.4% H 2 = 11.5%.
Der Oxidationsgrad -Ω. betrug 27,7%.The degree of oxidation -Ω. was 27.7%.
Bei einem zweiten Versuch hat man die vorgenannten Parameter bis auf die Temperatur der Reaktionskammer und somit die Temperatur der Flamme konstant gehalten. Die letztere betrug 14800C. Das hierbei erhaltene Gas wies folgende Bestandteile auf:In a second experiment, the aforementioned parameters were kept constant except for the temperature of the reaction chamber and thus the temperature of the flame. The latter was 1480 ° C. The gas obtained in this way had the following components:
CO = 21,4% CO2 = 2,1% H2 = 18,8%.CO = 21.4% CO 2 = 2.1% H 2 = 18.8%.
Der Oxidationsgrad Λ betrug 12,4%.The degree of oxidation Λ was 12.4%.
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Der Vergleich dieser beiden Versuchsergebnisse zeigt den günstigen Einfluß der Flanunenternperatur auf die pualität des erhaltenen Gases.The comparison of these two test results shows the favorable influence of the flannel temperature on the quality of the gas obtained.
Bei einer dritten Versuchsreihe fand geringfügig überoxidierte Luft Verwendung, deren Sauerstoffgehalt 33,6% anstelle von 20,8% bei den vorausgegangenen Versuchen betrug.In a third series of tests, slightly over-oxidized air was used, the oxygen content of which was 33.6% instead of Was 20.8% in the previous experiments.
Bei einem ersten Versuch wurde die Temperatur der Reaktionskammer auf 14000C gehalten. Das hierbei erhaltene Gasgemisch wies folgende Bestandteile auf:In a first attempt, the temperature of the reaction chamber was kept at 1400 ° C. The gas mixture obtained in this way had the following components:
CO » 30,0% CO2 =1,8% H2 = 29,5% H2O = 1,8%. Der Oxidationsgrad CX betrug 5,6%.CO »30.0% CO 2 = 1.8% H 2 = 29.5% H 2 O = 1.8%. The degree of oxidation CX was 5.6%.
Bei einem zweiten Versuch dieser Versuchsreihe wurde bei sonst gleichen Verfahrensbedingungen die Temperatur der Reaktionskammer auf 1450 C erhöht. Hierbei wurden folgende Bestandteile des Gasgemisches ermittelt:In a second attempt of this series of tests, the temperature was the same with otherwise identical process conditions Reaction chamber increased to 1450 C. The following components of the gas mixture were determined:
CO = 33,0% CO2 =1,3% H2 = 31,7%. Der Oxidationsgrad Λ betrug 1,2%.CO = 33.0% CO 2 = 1.3% H 2 = 31.7%. The degree of oxidation Λ was 1.2%.
Bei einem weiteren Versuch wurde die Temperatur der Reaktionskammer auf 15500C erhöht, wobei das hierbei erhaltene GasIn a further experiment, the temperature of the reaction chamber was increased to 1550 ° C., the gas obtained in this process
509833/0682 "25~509833/0682 " 25 ~
A 11 738 26.2.1975 - 25 - i - ktA 11 738 02.26.1975 - 25 - i - kt
die Bestandteilethe parts
CO = 33,0% und H2 = 32,0%CO = 33.0% and H 2 = 32.0%
aufwies, wobei der Oxidationsgrad -Q. nahezu gleich Null war, was zeigt, daß unter diesen Versuchsbedingungen nahezu eine ideale Umsetzung, d.h. eine vollkommene Umwandlung des Brennstoffes in CO und EL· erzielt wurde. Die Menge des hierbei gebildeten Kohlenstoffs war stets gering und bildet somit keinerlei Erschwernisse oder Nachteile bei der Verwendung des hierbei erhaltenen Gases.exhibited, the degree of oxidation -Q. was almost zero, which shows that under these experimental conditions almost an ideal conversion, i.e. a complete conversion of the Fuel in CO and EL · was achieved. The amount of carbon formed in this way was always small and forms thus no difficulties or disadvantages in using the gas obtained in this way.
Die Gesamtheit der Versuchsergebnisse zeigt, daß die Verwendung einer Überschalldüse in Verbindung mit einer Reaktionskammer, in der eine Flamme mit hoher Temperatur aufrechterhalten wird, eine praktisch vollkommene Umwandlung eines schweren Kohlenwasserstoffs in CO und H- ermöglicht, wie dies der gemessene Oxidationsgrad zeigt, da es nicht möglich ist, eine Verminderung des Oxidationsgrades unter den Wert von 25% mit Kammertemperature^ zu erreichen, die bei 12000C oder darunter liegen.The entirety of the experimental results shows that the use of a supersonic nozzle in connection with a reaction chamber in which a flame is maintained at a high temperature enables a practically perfect conversion of a heavy hydrocarbon to CO and H-, as the measured degree of oxidation shows, since it it is not possible to reduce the degree of oxidation below the value of 25% with chamber temperatures ^ which are 1200 0 C or below.
Alle diese Versuche wurden mit Ausnahme der Änderungen der Temperatur der Reaktionskammer unter ziemlich begrenzten experimentellen Bedingungen durchgeführt. Es hat sich jedoch gezeigt, daß man trotzdem einzelne Parameter, wie beispielsweise die Temperatur des Verbrennungsmittels variieren kann,All of these attempts have been rather limited with the exception of changes in the temperature of the reaction chamber carried out under experimental conditions. It has, however showed that you can still vary individual parameters, such as the temperature of the combustion agent,
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die um ein beträchtliches Maß gesteigert werden kann, um in dem Verbrennungsmittel einen beträchtlichen Zuwachs an Wärme anzusammeln. In gleicher Weise kann es auch zweckmäßig sein, die Temperatur des Brennstoffes auf einen Wert.über 2500C zu erhöhen, auch wenn der Brennstoff hierbei unter Druck gehalten werden muß.which can be increased by a considerable amount in order to accumulate a considerable increase in heat in the combustion medium. Similarly, it may also be expedient to increase the temperature of the fuel to a Wert.über 250 0 C, even if the fuel has to be kept under this pressure.
Für die Anreicherung der Luft mit Sauerstoff wurde ein bestimmter Wert eingehalten. Dieser bei den durchgeführten Versuchen beachtete Grenzwert kann jedoch unbedenklich überschritten und bis zum Arbeiten mit reinem Sauerstoff gesteigert werden, was sich als zweckmäßig erwiesen hat. Auf verschiedenen Gebieten der Verwertung von Gas erscheint es jedoch aus wirtschaftlichen Gründen nicht unbedingt ratsam, bis zur Verwendung reinen Sauerstoffs zu gehen.For the enrichment of the air with oxygen a certain value adhered to. However, this limit value observed in the tests carried out can be safely exceeded and can be increased to work with pure oxygen, which has proven to be expedient. on different areas of gas recovery, however, for economic reasons it does not necessarily appear advisable to to go up to using pure oxygen.
Anstelle reinen Brennstoffs kann auch daran gedacht werden, eine wässrige Brennstoffemulsion zu verwenden, was zu interessanten Ergebnissen führen kann, wie dies Versuche mit üblichen Brennern schon gezeigt haben.Instead of pure fuel, it is also possible to use an aqueous fuel emulsion, which is interesting Can lead to results, as tests with conventional burners have already shown.
Da Wasserdampf unter bestimmten Bedingungen die Eigenschaft hat, bei .Verbrennungsvorgängen die Bildung von Ruß zurückzuhalten, kann es auch vorteilhaft sein, entweder vor der Erhitzung des Brennstoffs in diesen Wasserdampf einzublasen oder Wasserdampf unmittelbar in die Reaktionskammer einzu- . blasen.Since, under certain conditions, water vapor has the property of holding back the formation of soot during combustion processes, it can also be advantageous either to blow water vapor into this before heating the fuel or steam directly into the reaction chamber. blow.
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Es hat sich des weiteren gezeigt, daß nach dem erfindungsgemäßen Verfahren auch Kohlenwasserstoffe mit einem hohen Gehalt an Schwefel behandelt werden können. Bei der Behandlung solcher Kohlenwasserstoffe erhält man ein Gasgemisch mit hohem Anteil an CO und H^, das die schwefelhaltigen Bestandteile ebenfalls als Gase enthält. Dieses Gas kann auf an sich bekannte Weise entschwefelt werden, so daß man ein sehr reines Brenngas erhält, das allen Anforderungen bei seiner Verwertung in Wärmeanlagen genügt und das man ohne die Gefahr von Verunreinigungen verbrennen kann Es ist besser, das durch Partialoxidation erhaltene Gas zu entschwefeln als das Verbrennungsgas, das ein wesentlich größeres Volumen aufweist.It has also been shown that, according to the process according to the invention, even hydrocarbons with a high Sulfur content can be treated. When treating such hydrocarbons, a gas mixture is obtained with a high proportion of CO and H ^, which is the sulfur-containing Also contains components as gases. This gas can be desulfurized in a manner known per se, so that you get a very pure fuel gas that meets all requirements for its utilization in heating systems and that you can burn without the risk of contamination It is better to desulfurize the gas obtained by partial oxidation than to desulfurize the combustion gas, which is an essential has a larger volume.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auf einem weiten technischen Gebiet überall da Anwendung finden, wo ein Gas mit großen Gehalt an CO und H- benötigt wird. Das Verfahren kann insbesondere zur Erzeugung von Brenngas für die Energieerzeugung, beispielsweise für die Erzeugung elektrischer Energie Verwendung finden, aber auch zur Erzeugung eines Gases, um metallische Oxide zu reduzieren, sowie auch zur.> Erzeugung eines Gases, das als Ausgangsstoff bei der Synthese chemischer Verbindungen dienen kann.The method according to the invention can be used in a wide technical field wherever a gas is present large content of CO and H- is required. The procedure can in particular for the generation of fuel gas for energy generation, for example for the generation of electrical energy Find energy use, but also to generate a gas to reduce metallic oxides, as well as for.> Generation of a gas that can be used as a starting material in the synthesis of chemical compounds.
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