DE2456543A1 - PROCESS FOR THE PRODUCTION OF SILICON OXYNITRIDE - Google Patents
PROCESS FOR THE PRODUCTION OF SILICON OXYNITRIDEInfo
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Description
Silieiumoxynitrid Si2ON2 ist ein feuerfestes Material mit sehr wünschenswerten Eigenschaften für die Herstellung von Bauteilen wie Düsen, Turbinenflügeln oder andere . Kon-' struktionselemente , die unter hoher Temperatur hoher Belastung ausgesetzt werden oder die bei besonders hoher Temperatur in chemisch aktiver Umgebung zum Einsatz gelangen. Siliciumoxynitridpulver dient selbst als feuerfestes und chemisch inertes Material, z.B. als pulverförmiger Überzug zur Verhinderung des Anklebens.Silicon oxynitride Si 2 ON 2 is a refractory material with very desirable properties for the manufacture of components such as nozzles, turbine blades and others. Construction elements that are exposed to high loads at high temperatures or that are used in a chemically active environment at particularly high temperatures. Silicon oxynitride powder itself serves as a refractory and chemically inert material, for example as a powdery coating to prevent sticking.
Bei den bisherigen Verfahren zur Herstellung von Siliciumoxynitrid wird für eine ausreichend hohe Umsetzung des Ausgangsgemisches zu SL2ON2 mit nur geringer Verunreinigung an Siliciumnitrid ein Erdalkalioxid als Katalysator angewandt (US-PS 3 356 513). ·'In the previous processes for the production of silicon oxynitride is required for a sufficiently high conversion of the starting mixture to SL2ON2 with only low contamination Silicon nitride an alkaline earth oxide used as a catalyst (US Pat. No. 3,356,513). · '
Es besteht daher ein Bedarf für ein Verfahren zur Herstellung von Silieiumoxynitrid relativ hoher Reinheit ohne der Notwen-There is therefore a need for a method of making silicon oxynitride of relatively high purity without the need
509824/0627509824/0627
digkeitj Katalysatoren anzuwenden.the ability to use catalytic converters.
Die Erfindung bringt nun ein nicbt-katalytisches Verfahren zur Herstellung von Siliciumoxynitrid aus einem Gemisch von feiner Kieselsäure und Silicium, in demThe invention now brings a non-catalytic process for the production of silicon oxynitride from a mixture of fine silica and silicon, in which
1.) das Gemisch in inerter Atmosphäre erhitzt wird, so daß es zwar zu einem Zusammenbacken oder Sintern kommt, ohne jedoch daß das Silicium schmilzt. Es soll sich jedoch eine Haut aus Siliciumoxid auf den Siliciumteilohen des Gemisches bilden,1.) the mixture is heated in an inert atmosphere, so that it comes to a caking or sintering, but without that the silicon melts. However, there should be a skin of silicon oxide on the silicon parts of the mixture form,
2.) Dieses Gemisch wird im Stickstoffstrom bei einer Temperatur von 1580 bis 14700C zu Si2ON2 umgesetzt (Reaktionssintern).2.) This mixture is converted to Si 2 ON 2 in a stream of nitrogen at a temperature of 1580 to 1470 ° C. (reaction sintering).
Es ist zweckmäßig, die feine Kieselsäure und Siliciumpulver in einem Molverhältnis 1 : 3 zu mischen, also mit anderen Worten kommen auf 1 Mol SiO2 3 Mol Si. Dieses Gemisch wird vor der Nitrierung durch Erhitzen in einer inerten Atmosphäre unter der Schmelztemperatur des Siliciums jedoch bei ausreichend hoher Temperatur für ein Sintern des Pulvergemisches vorbehandelt und anschließend die Nitrierung vorgenommen.It is advisable to mix the fine silica and silicon powder in a molar ratio of 1: 3, in other words there are 3 mols of Si for every 1 mol of SiO 2. Before the nitriding, this mixture is pretreated by heating in an inert atmosphere below the melting temperature of the silicon, but at a temperature sufficiently high for sintering the powder mixture, and the nitriding is then carried out.
Als inerte Atmosphäre bevorzugt man Argon. Das Ausgangsgemisch enthält weniger als 0,1 Gew.-% Erdalkalioxide.The preferred inert atmosphere is argon. The starting mixture contains less than 0.1% by weight of alkaline earth oxides.
Die stöchiometrische Umsetzung verläuft nach folgender Gleichung:The stoichiometric conversion proceeds according to the following equation:
3Si+SiO9+2N9 Λ, 2Si9ON0 3Si + SiO 9 + 2N 9 Λ, 2 Si 9 ON 0
C- C~ J"" Cm Cm C- C ~ J "" Cm Cm
Wird ein Gemisch von Silicium und Siliciumdioxid in Stickstoff nitriert, in dem es von Raumtemperatur auf Reaktionstemperatur (etwa 145O0C) erhitzt wird, so führt die Reaktion des Siliciums mit Stickstoff neben der Bildung des Oxynitrids auch zu der Bildung eines nennenswerten Anteils von Si^N.. Es kann angenommen werden* daß die erfindungsgemäße Erwärmungsstufe in inerter Atmosphäre dazu führt, daß die Oberfläche des Silicium-If a mixture of silicon and silicon dioxide is nitrated in nitrogen by heating it from room temperature to reaction temperature (about 145O 0 C), the reaction of silicon with nitrogen leads to the formation of oxynitride and the formation of a significant proportion of Si ^ N .. It can be assumed * that the heating stage according to the invention in an inert atmosphere leads to the surface of the silicon
SG9824/062 7SG9824 / 062 7
- 3 ~ 1A-45 751- 3 ~ 1A-45 751
korns vor einer Nitrierung geschützt wird durch die Bildung von Siliciumsuboxidgrain is protected from nitration by formation of silicon suboxide
33i+SiO33i + SiO
Es kann angenommen werden, daß Sir>0 ein instabiler Oberflächenkomplex ist, der wirksam die nennenswerte Bildung des Nitrids blockiert. Obwohl diese Reaktion nur an der Siliciumoberfläche stattfindet, wenn man das erfindungsgemäß vorerhitzte Gemisch nitriert bei einer Temperatur um den Schmelzpunkt von Silicium, scheint sich dieser Oberflächenkomplex weiterhin zu bilden und damit die Blockierung der Siliciumnitridbildung fortzusetzen.It can be assumed that Sir> 0 is an unstable surface complex which effectively blocks the significant formation of nitride. Although this reaction only occurs on the silicon surface takes place when using the mixture preheated according to the invention nitrates at a temperature around the melting point of silicon, this surface complex appears to continue to form and thus to continue the blocking of the silicon nitride formation.
Die nitrierung selbst kann nach Abkühlen und Aufmahlen des gesinterten Gemisches oder auch ohne Kühlen der Sintermasse vorgenommen werden. Dies ist zweckmäßig, wenn die Herstellung von lOrmkörpern durch Pressen des Gemisches von Silicium und Siliciumdioxid mit gegebenenfalls einem temporären Bindemittel angestrebt wird. Obwohl das bevorzugte Molverhältnis Si : SiO2 3 : 1 beträgt, so kann man doch größere Siliciummengen anwenden, insbesondere wenn die nitrierende Atmosphäre Sauerstoff enthält.The nitriding itself can be carried out after cooling and grinding the sintered mixture or without cooling the sintered mass. This is expedient if the aim is to produce molded bodies by pressing the mixture of silicon and silicon dioxide with, if appropriate, a temporary binder. Although the preferred Si: SiO 2 molar ratio is 3: 1, larger amounts of silicon can be used, especially when the nitrating atmosphere contains oxygen.
Das anzuwendende Siliciumdioxid soll möglichst hohe Reinheit besitzen.The silicon dioxide to be used should be as pure as possible own.
58,5 Gew.-^ Si (etwa 74 /um) und 41,5 Gew.-# SiO2 in Form von Quarzsand gleicher Körnung wurden gemischt und eine 3 g Probe dieses Gemisches in einem Tonerdetiegel in Argonatmosphäre 1 h auf 14000C gehaltene Dann wurde in Argon abgekühlt und die zusammengesinterte Masse zu einem Pulver zerkleinert. Das Pulver wurde wieder in den Tiegel gegeben und in Stickstoff 3,5 h auf etwa 1400 bis 145O0C gehalten. ·58.5 wt .- ^ Si (about 74 / um) and 41.5 wt .- # SiO 2 the same in the form of quartz sand grain size were mixed and a 3 g sample of this mixture in an alumina crucible in an argon atmosphere for 1 h at 1400 0 C Then it was cooled in argon and the sintered mass was comminuted to a powder. The powder was returned to the crucible and in nitrogen for 3.5 hours at about 1400 to 145 ° 0 C. ·
Die Röntgenbeugungsanalyse zeigte" Siliciumoxynitrid als Hauptbestandteil mit geringen Anteilen an Silicium, Siliciumdioxid und ^ -und ß- Siliciumnitrid.The X-ray diffraction analysis showed "silicon oxynitride as the main component with small proportions of silicon, silicon dioxide and ^ -and ß- silicon nitride.
50 98 2 4/O 62 7 ""4"50 98 2 4 / O 62 7 "" 4 "
- 4 - 1A-45 751- 4 - 1A-45 751
Eine 3 g Probe obigen Gemisches wurde in einem Tonerdetiegel in Argon 1 h auf 14000C gehalten, dann die Argonzufubr abgestellt nnd Stickstoff eingebracht und der Tie gelinhalt 4 h bei 1400 bis 14300C gehalten. Auch hier zeigte die Röntgenanalyse Silioiumoxynitrid als Hauptanteil neben geringen Mengen an Silicium, Siliciumdioxid undcL- und ß-Silioiumnitriden. NND A 3 g sample of the above mixture was maintained in an alumina crucible in argon for 1 h at 1400 0 C, then stopped the Argonzufubr nitrogen introduced and the Tie gel content was held for 4 hours at 1400 to 1430 0 C. Here, too, the X-ray analysis showed silicon oxynitride as the main component in addition to small amounts of silicon, silicon dioxide and cL- and β-silicon nitrides.
509824/0627509824/0627
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Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN110790245A (en) * | 2019-11-29 | 2020-02-14 | 南昌大学 | Method for preparing silicon oxynitride nano powder by thermal explosion synthesis-gravity separation |
CN114634167A (en) * | 2022-03-08 | 2022-06-17 | 中国科学院过程工程研究所 | Preparation of pure phase Si2N2System and method for O hollow spherical powder |
-
1974
- 1974-11-27 JP JP13766374A patent/JPS5086500A/ja active Pending
- 1974-11-28 GB GB5168674A patent/GB1442009A/en not_active Expired
- 1974-11-29 DE DE19742456543 patent/DE2456543A1/en not_active Withdrawn
- 1974-12-05 FR FR7439789A patent/FR2253708B3/fr not_active Expired
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN110790245A (en) * | 2019-11-29 | 2020-02-14 | 南昌大学 | Method for preparing silicon oxynitride nano powder by thermal explosion synthesis-gravity separation |
CN114634167A (en) * | 2022-03-08 | 2022-06-17 | 中国科学院过程工程研究所 | Preparation of pure phase Si2N2System and method for O hollow spherical powder |
CN114634167B (en) * | 2022-03-08 | 2023-12-19 | 中国科学院过程工程研究所 | Preparation of pure phase Si 2 N 2 System and method for O hollow spherical powder |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
FR2253708B3 (en) | 1977-09-02 |
GB1442009A (en) | 1976-07-07 |
FR2253708A1 (en) | 1975-07-04 |
JPS5086500A (en) | 1975-07-11 |
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8141 | Disposal/no request for examination |