DE2401636A1 - SODIUM SULFUR CELL - Google Patents
SODIUM SULFUR CELLInfo
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Description
British Railways Board, London/England, 222, Marylebone RoadBritish Railways Board, London / England, 222, Marylebone Road
Natrium-Schwefel-ZelleSodium-sulfur cell
Die Erfindung betrifft eine galvanische Zelle, bei der die elektrochemischen Reaktionsteilnehmer flüssiges Natrium als negatives aktives !Material (Anode) und flüssiges Schwefel-Material als positives aktives Material (Kathode) sind und bei der der Anoden- vom Kathoden-Raum durch einen festen Elektrolyten getrennt ist, welcher ein Natrium-Ionen-Leiter, etwa Beta-Aluminiumoxyd, ist, mit einer Druckdichtungsanordnung zum Abdichten wenigstens eines dieser Räume.The invention relates to a galvanic cell in which the electrochemical reactant liquid sodium as negative active material (anode) and liquid sulfur material as a positive active material (cathode) and where the anode from the cathode space through a solid Electrolyte is separated, which is a sodium ion conductor, such as beta-alumina, with a pressure seal arrangement to seal at least one of these spaces.
Galvanische Zellen dieser Art sind bekannt. Ein wesentliches Hindernis für die Verbreitung solcher Zellen war nicht nur die komplizierte Herstellung, hinsichtlich der schwierigen Handhabung der Natrium-Komponente, sondern insbesondere auch hinsichtlich des komplizierten Aufbaus solcher Zellen, denn für eine ordnungsgemäße Funktion ist eine sichere Gasabdichtung der Räume gegeneinander unerläßlich. Aufgabe der Erfindung ist es daher, eine galvanische Zelle der eingangs genannten Art einfach montierbar aufzubauen und dabei eine· einfach herstellbare und sichere Gasabdichtung zu gewährleisten die diesen Anforderungen gerecht wird.Galvanic cells of this type are known. A major obstacle to the spread of such cells was not only the complicated production, in terms of the difficult handling of the sodium component, but also in particular with regard to the complicated structure of such cells, because a reliable gas seal between the rooms is essential for proper functioning. Task of The invention is therefore to build a galvanic cell of the type mentioned at the beginning so that it is easy to assemble and thereby to ensure easy to manufacture and safe gas seal that meets these requirements.
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Herkömmlicherweise weisen für solche Zellen benutzte Dichtungsvorrichtungen ringförmige Dichtungselemente auf, die zwischen den einander zugewandten Oberflächen eines elektrisch-leitenden Materials wie rostfreiem Stahl und einem nichtleitenden Material wie Alpha-Aluminiumoxyd oder Beta-Aluminiumcxyd eingelegt sind. Gelegentlich sind solche Dichtungen auch zwischen zwei einander gegenüberstehenden Metall-Oberflächen angeordnet.Conventionally used for such cells Sealing devices annular sealing elements between the facing surfaces of an electrically conductive material such as stainless steel and a non-conductive material such as alpha aluminum oxide or beta aluminum oxide are inserted. Occasionally there are such seals also arranged between two opposing metal surfaces.
Eine in Betracht kommende Dichtungsanordnung ist nur dann als zufriedenstellend zu bezeichnen, wenn sieA sealing arrangement under consideration can only be described as satisfactory if it
a) mit den aktiven Materialien der Zelle (verträglich ist),a) with the active materials of the cell (compatible),
b) die Betriebstemperatur der Zelle verträgt, undb) withstands the operating temperature of the cell, and
c) leckdicht ist.c) is leakproof.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst,, daß die Druckdichtungsanordnung mindestens ein Aluminium-Dichtungselement aufweist, das unter Druck zwischen einander zugewandten Oberflächen der Dichtungsanordnung eingespannt ist.The object is achieved according to the invention, that the Pressure seal arrangement at least one aluminum sealing element which is clamped under pressure between facing surfaces of the sealing arrangement.
Mit dem Ausdruck "Aluminium" sollen im Rahmen dieser Erfindung nicht nur handelsübliches reines Aluminium erfaßt sein, sondern ebenso Aluminiumlegierungen, die hinreichend weich sind, um sich unter Druckbeanspruchung ausreichend zu verformen.The term "aluminum" is intended within the scope of this invention not only commercial pure aluminum should be included, but also aluminum alloys that are sufficiently soft to to deform sufficiently under compressive stress.
Das Aluminium-Dichtungselement kann eine ebene Dichtungsscheibe, ein "O"-Ring oder eine Dichtung in Form einer Aluminium-Hülle mit weicher Füllung sein.The aluminum sealing element can be a flat sealing washer, an "O" ring, or a seal in the form of an aluminum shell be with soft filling.
Verschiedene Materialien wurden daraufhin untersucht, ob sieVarious materials were examined to determine whether they
en
den genannten Anforderungen genügt^ Nachfolgende Tabelle gibt eine Gegenüberstellung typischer Versuchsergebnisse wieder:en
meets the requirements mentioned ^ The following table shows a comparison of typical test results:
- 3 -409842/0691- 3 -409842/0691
keit gegen
400° CResistant-.
speed against
400 ° C
gegen Luft bei
25s CLeak tightness
against air
25 s C
Natrium, Schwefel
und Polysulfiden
bei 350° CCompatible with
Sodium, sulfur
and polysulfides
at 350 ° C
(Poly te traf lou-,
oräthylen)PTFE
(Poly te met lou-,
ethylene)
als Faser-Abdich
tungPressed asbestos
as a fiber seal
tion
Auch Aluminium wurde auf seine Verwendbarkeit als Dichtungsmaterial untersucht; das Ergebnis war negativ, so daß zunächst Aluminium als Dichtungsmaterial nicht weiter in Beträcht gezogen wurde, denn unter den obengenannten Versuchsbedingungen stellte sich heraus, daß diese Dichtungen nicht luftdicht waren, d.h., noch bei den größten zulässigen Dichtungsdrucken widerstanden die verschiedenen Ausführungsformen von Aluminium-Dichtungen weniger als 2,5 kp/cra2 (30 psi).Aluminum was also examined for its usefulness as a sealing material; The result was negative, so that initially aluminum was no longer considered as a sealing material, because under the above-mentioned test conditions it turned out that these seals were not airtight, that is, the various designs of aluminum seals withstood the highest permissible sealing pressures less than 2.5 kp / cra 2 (30 psi).
Es zeigte sich aber, daß unter Eetrdebsbedingüngen der Zelle Aluminium eine in deder Hinsicht zufriedenstellende Dichtung ergibt. Bisher ist nicht vollständig erklärbar, warum gerade Aluminium, im Hinblick auf die in Rede stehende galvanische Zelle-ein besonders vorteilhaftes Dichtungsmaterial darstellt. Möglicherweise liegt der Grund darin, daß eine gewisse chemische Reaktion, auf die unten noch eingegangen wird, zwischen dem aktiven Material, Bauteilen der Zelle und dem Aluminium der Dichtung vorteilhafte Wechselwirkungen hervorruft. In Langzeit-It turned out, however, that under conditions of discomfort of the cell Aluminum gives a satisfactory seal in these respects. So far it cannot be fully explained why With regard to the galvanic cell in question, aluminum is a particularly advantageous sealing material. Possibly the reason is that there is a certain chemical reaction, which will be discussed below, between the active material, components of the cell and the aluminum of the seal creates beneficial interactions. In long-term
;0984?„/Q691; 0984? "/ Q691
versuchen erwies sich, daß sich selbst noch nach einigen Tagen keine zufriedenstellende Abdichtung zwischen dem Aluminiumoxyd und dem Aluminium bei 350° C ergab, wenn die aktiven Materialien der Zelle nicht zugegen waren.trying turned out that even after a few days there was no satisfactory seal between the Alumina and the aluminum at 350 ° C when the active materials of the cell were not present.
Die gemäß vorliegender Erfindung erstellte Dichtung ist deshalb besonders zweckmäßig anwendbar für den Aufbau galvanischer Elemente, wie sie ir, der britischen Patentschrift Nr. 1 344 069 beschrieben sind, nämlich als Dichtungen zwischen einerseits den Elektroden der Zelle, die durch flexible Endplatten der Zellen gebildet sind, und andererseits dem ringförmigen Zellenkörper.The seal created according to the present invention is therefore particularly useful for the construction galvanic elements as described in British Patent No. 1,344,069, namely as seals between, on the one hand, the electrodes of the cell, which are formed by flexible end plates of the cells, and on the other hand the annular cell body.
Aber auch bei anderer Gestaltung derartiger galvanischer Zellen ist die erfindungsgemäße Dichtung vorteilhaft anwendbar. Im Hinblick auf einen solchen abgewandelten Aufbau ergeben sich weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung aus nachstehender Beschreibung eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispieles. Die Zeichnung zeigt einen Längsschnitt durch eine mit einer erfindungsgemäßen Dichtung versehene galvanische Zelle.However, the seal according to the invention can also advantageously be used with other designs of such galvanic cells. With regard to such a modified structure, further features and advantages of the invention result from the following description of an embodiment shown in the drawing. The drawing shows one Longitudinal section through a galvanic cell provided with a seal according to the invention.
Die Zelle enthält ein inneres und ein äußeres Rohr 1 und Das innere Rohr i stellt den festen Elektrolyten der Zelle dar und besteht aus Beta-Alurainiumoxyd (Beta-Tonerde). Das Innere des Rohres 1 stellt den Anoden-Raum der Zelle dar. Eine Platte 3 aus rostfreiem Stahl ist federnd in das innere Rohr so eingeklemmt, daß sie sich ihrerseits als ein Zylinder koaxial innerhalb des inneren Rohres 1 erstreckt. Die Federkraft der Platte 3 drückt letztere gegen die Innenwand des inneren Rohres 1, und nach außen gestanzte Löcher 3I oder Aussickungen bilden Verkragungen, die die Platte 3 in einem gewissen Abstand von der Innenwand des inneren Rohres 1 halten. Für diese Halterung ist ein solcher Abstand gewählt, daß das flüssige Natrium im Anoden-Raum veranlaßt wird, sich aufgrund Kapillarwirkung über die innere Oberfläche des inneren Rohres 1 auszubreiten.The cell contains an inner and an outer tube 1 and the inner tube i represents the solid electrolyte of the cell and consists of beta-alurainium oxide (beta-clay). That Inside of the tube 1 represents the anode space of the cell. A plate 3 made of stainless steel is resilient in the inner tube so clamped that it in turn extends coaxially within the inner tube 1 as a cylinder. The spring force of the Plate 3 presses the latter against the inner wall of the inner tube 1, and holes 3I or bulges punched outwards form cantilevers that hold the plate 3 at a certain distance hold off the inner wall of the inner tube 1. For this holder, such a distance is chosen that the liquid sodium in the anode space is caused to spread over the inner surface of the inner tube 1 due to capillary action.
409842/0691409842/0691
Das äußere Rohr 2 besteht aus rostfreiem Stahl. Der kreisringförmige Raum 4 zwischen dem inneren und dem äußeren Rohr,1 und 2 stellt"den Kathoden-Raum der galvanischen Zelle dar.The outer tube 2 is made of stainless steel. The circular one Space 4 between the inner and outer tubes, 1 and 2 represents "the cathode space of the galvanic Cell.
Das innere Rohr 1 weist ein geschlossenes Ende 5 auf, und das äußere Rohr 2 hat eine Endplatte 6, die hier nach Ausbildung der Druckdichtungsanordnung 7 am gegenüberliegenden Ende des äußeren Rohres 2, und nach Auffüllen des Kathoden-Raumes der Zelle mit positivem aktivem Material, aufgeschweißt wird. ' ■The inner tube 1 has a closed end 5, and the outer tube 2 has an end plate 6, which here after the formation of the pressure seal arrangement 7 on the opposite The end of the outer tube 2 is welded on after the cathode space of the cell has been filled with positive active material will. '■
Für den Aufbau dieser Dichtungsanordnung 7 ist das innere Rohr 1 mit einem Kragen 8 aus Alpha-Aluminiumoxyd versehen, der über ein Aluminium-Dichtungselement 10 an einem Plansch anliegt, der seinerseits mit dem äußeren Rohr 2 verschweißt ist, wodurch der Raum 4 des äußeren Rohres 2 hier verschlossen ist. Das Ende des inneren Rohres 1 wird dadurch .verschlossen, daß ein Verschlußglied 11 vorgesehen ist, welches einen nach außen ragenden Plansch 12 aufweist, der über ein zweites Aluminium-Dichtungselement 13 am Kragen 8 anliegt. Diese Dichtungsanordnung 7 wird mittels einer zylindrischen Klemmeinrichtung 14 unter Druck gehalten, die am Plansch 9 festgeschweißt ist und einen nach innen ragenden Plansch 15 auf- weist, der gegen den Plansch 12 des Versc-hlußgliedes 11, über eine elektrisch isolierende Dichtung 16 anliegt. Die isolierende Dichtung 16 ist al Asbest-Muffe ausgebildet und verläuft längs des Inneren der Klemmeinrichtung 14.For the structure of this sealing arrangement 7 is the inner Tube 1 provided with a collar 8 made of alpha aluminum oxide, via an aluminum sealing element 10 on a splash is applied, which in turn is welded to the outer tube 2, whereby the space 4 of the outer tube 2 is closed here is. The end of the inner tube 1 is closed in that a closure member 11 is provided, which one after has outwardly protruding puddle 12, which rests on the collar 8 via a second aluminum sealing element 13. These Sealing arrangement 7 is held under pressure by means of a cylindrical clamping device 14 which is welded to the surface 9 and has an inwardly projecting surface 15 on it. has that against the puddle 12 of the locking member 11 over an electrically insulating seal 16 is applied. The insulating seal 16 is designed as an asbestos sleeve and runs longitudinally of the interior of the clamping device 14.
Um diese Druckdichtung aufzubauen, kann zunächst die Klemmeinrichtung 14 mit dem Plansch 9 verschweißt werden, wobei sie aber noch nicht mit einem Plansch 15 versehen ist. Nachdem diese Anordnung dann in eine Haltevorrichtung eingespannt wurde, wird der flansch 15 angeschweißt, um den Druck aufrechtIn order to build up this pressure seal, the clamping device can first 14 are welded to the Plansch 9, wherein but it is not yet provided with a splash 15. After this arrangement is then clamped in a holding device was, the flange 15 is welded to maintain the pressure
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zu erhalten. Andererseits kann die Klemmeinrichtung 14 zunächst auch schon mit ihrem Plansch 15 .versehen sein, und nach dem Aufklemmen mit dem Flansch 9 verschweißt werden.to obtain. On the other hand, the clamping device 14 can initially also be provided with its splash 15, and be welded to the flange 9 after clamping.
Natrium wird in das innere Rohr 1 durch ein Loch im Verschlußglied 11 hindurch eingefüllt, welches daraufhin durch einen Aluminium-Stopfen 17 verschlossen wird. Dies erfolgt, nachdem die Druckdichtungsanordnung 7 ausgebildet wurde.Sodium gets into the inner tube 1 through a hole in the closure member 11 is filled through, which is then closed by an aluminum stopper 17. This is done after the pressure seal assembly 7 has been formed.
Ein Aluminium-Draht 18 erstreckt sich vom Stopfen 17 abwärts in das innere Rohr 1 hinein und wirkt als die eine Elektrode der galvanischen Zelle, während die andere' Elektrode der Zelle durch das äußere Rohr 2 gebildet ist.An aluminum wire 18 extends downwardly from the plug 17 into the inner tube 1 and acts as the one electrode the galvanic cell, while the other 'electrode of the cell is formed by the outer tube 2.
Derart erfindungsgemäß aufgebaute.Dichtungsanordnungen 7 Aluminium-Dichtungselementen 10, 13 erweisen sich als noch nicht gasdicht, wenn sie bei einem in der Anordnung herrschenden Druck von ca. 2,5 kp/cm2 (30 psi) unter Raumtemperatur geprüft werden, nämlich aufgrund von Unregelmäßigkeiten an den Oberflächen der Dichtungselemente 10, 13· Bei erhöhter Temperatur ist jedoch eine vollständig zufriedenstellende Dichtung ausgebildet, und, soweit bisher erkennbar, liegt der Grund hierfür in folgendem:Sealing arrangements 7 constructed according to the invention in this way, aluminum sealing elements 10, 13 prove to be not yet gastight when they are tested at a pressure of approx. 2.5 kp / cm 2 (30 psi) below room temperature in the arrangement, namely due to Irregularities on the surfaces of the sealing elements 10, 13 · At elevated temperature, however, a completely satisfactory seal is formed and, as far as can be seen so far, the reason for this lies in the following:
a) bei erhöhter Temperatur reagiert der Schwefel mit dem Aluminium, um Aluminium-Sulfid zu bilden; dieses Sulfid., das in den Reaktionsteilnehmern unlöslich ist, füllt die Poren und Hohlräume und bildet so eine leckfeste Dichtung;a) at higher temperatures the sulfur reacts with the aluminum, to form aluminum sulfide; this sulfide. which is present in the reactants is insoluble, fills the pores and cavities and thus forms a leak-proof seal;
b) gleicherweise reagiert bei erhöhten Temperaturen das Natrium mit dem Alpha-Aluminiumoxyd bzw. mit dem Beta-AIuminiumoxyd sowie mit dem Oxydfilm auf den Aluminium-Dichtungselementen 10,13, um Na2OAIpO, zu bilden, welches seinerseits die Poren und Hohlräume ausfüllt und die entsprechenden Bautei3,e aneinander kittet, wodurch eine leckfeste Dichtungsanordnung 7 sichergestellt ist.b) Similarly, at elevated temperatures, the sodium reacts with the alpha aluminum oxide or with the beta aluminum oxide and with the oxide film on the aluminum sealing elements 10, 13 to form Na 2 OAlpO, which in turn fills the pores and cavities and the corresponding components are cemented to one another, whereby a leak-proof sealing arrangement 7 is ensured.
409842/0691 " 7 -409842/0691 "7 -
In vorteilhafter Weise kann unter" dem Flansch 15 eine Federringdichtung angeordnet sein, um die unterschiedlichen thermischen Ausdehnungen der einzelnen Bestandteile der Dichtungsanordnung 7 auszugleichen, wenn die galvanische Zelle, von Raumtemperatur her, auf ihre normale Betriebstemperatur von ca. 350° C aufgeheizt wird; damit auch dann noch die. Dichtigkeit aufrechterhalten bleibt.Advantageously, under "the flange 15 a Spring washer seal can be arranged to accommodate the different thermal expansions of the individual components to compensate the sealing arrangement 7 when the galvanic cell, from room temperature, to its normal operating temperature is heated from approx. 350 ° C; with that also the. Tightness is maintained.
Die Erfindung ist also nicht auf die dargestellten und beschriebenen Ausführungsbeispiele beschränkt; sie umfaßt auch alle fachmännischen Abwandlungen sowie Teil- und Unterkombinationen der beschriebenen und/oder dargestellten Merkrmale und Maßnahmen.The invention is therefore not limited to those shown and described Embodiments limited; it also includes all professional modifications as well as partial and sub-combinations the features and measures described and / or shown.
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409 8 4 2/0691409 8 4 2/0691
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